Experimentální studium transmutace Experimentální studium transmutace aktinidů a štěpných produktůaktinidů a štěpných produktů

Vladimír Henzl

DIPLOMOVÁ PRÁCE

Motivace a náplň diplomové práceMotivace a náplň diplomové práceCo je transmutace ?

Cílená přeměna izotopu daného prvku na jiný izotop téhož prvku, případně i prvku jiného.

Jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření a etc…)

Jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost a etc…)

Proč transmutovat 129I : 129I je produkt štěpných reakcí, je součástí

nejproblematičtější části jaderného odpadu z klasických jaderných elektráren.

Poločas rozpadu T1/2= 1,57.107 let.

129I je biogenní prvek usazující se ve štítné žláze, způsobuje rakovinu.

Současná experimentální znalostSoučasná experimentální znalost

reakce reakce 129129I(n,2n)I(n,2n)128128II

0

0,2

0,4

0,6

0,8

1

1,2

1,4

1,6

13 13,2 13,4 13,6 13,8 14 14,2 14,4 14,6 14,8 15

Energie (MeV)

Úč. p

růře

z (

barn

)

129I(n,2n)128I

Hlavní cíle experimentuHlavní cíle experimentu

Identifikovat produkty transmutace jodové izotopické směsy 85% 129I a 15% 127I

Určit větvící poměry transmutačních reakcí v závislosti na energii neutronů (př.: poměry (n,2n)/(n,4n) atp…)

Výsledky experimentu porovnat s výsledky počítačových simulací.

Změřit průběh a intensitu neutronového pole kolem terče pomocí aktivačních detektorů (Al, Cu a Au folie).

Spalační terčSpalační terč

Olověný válec dlouhý 50cm, o průměru 9,6 cm Svazek vysokoenergetických protonů (GeV) v tříštivých

(spalačních) srážkách vyráží z olověných jader množství částic, včetně velkého množství neutronů.

Kolem terče se vytváří pole neutronů, které následně interagují se vzorky podél terče.

Střední energie neutronů podél terče se mění, v poli jsou přítomny i vysokoenergetické neutrony (desítky-stovky MeV).

Výhoda: možnost studia vysokoprahových reakcí typu (n,5až10n) Nevýhoda: energetické spektrum neutronů je velice široké, nelze

měřit účinný průřez jako funkci energie

Schéma provedení spalačního terčeSchéma provedení spalačního terče

Technické provedení spalačního terčeTechnické provedení spalačního terče

Střední energie neutronů podél terčeStřední energie neutronů podél terče(simulace)(simulace)

0

5

1015

20

25

3035

40

45

0 10 20 30 40 50

Pozice (cm)

Ene

rgie

(M

eV)

E(p)=1,3 GeV E(p)=2,5 GeV

Neutronové pole podél terče (2,5 GeV)Neutronové pole podél terče (2,5 GeV)(simulace)(simulace)

0,00,51,01,52,02,53,03,54,04,5

Poč

et n

eutr

onů

na in

c.

prot

on

1 5 9 13 17 21 25 29 33 37 41 45 49pozice (cm)tok neutronů

Energetické spektrum neutronů podél Energetické spektrum neutronů podél terče (2,5 GeV)terče (2,5 GeV)

(simulace)(simulace)

1,0E-04

1,0E-03

1,0E-02

1,0E-01

1,0E+000 20 40 60 80 100

Energie (MeV)

Poč

et n

eutr

onů

na in

c. p

roto

n

9.cm37.cm47.cm

Měření intensity neutronového spektra Měření intensity neutronového spektra aktivačními detektoryaktivačními detektory

Nad terčem a podél terče jsou umístěny Al, Cu, Au a Pb folie (2x2cm).

Folie jsou v neutronovém poli aktivovány reakcemi (n,gama), (n,2n), (n,3n) … atp.

Produkty těchto aktivačních reakcí bývají beta-nestabilní, měříme gama záření doprovázející jejich rozpady.

Reakce (n,xn) jsou prahové => možnost změřit kolik neutronů mělo E>Epráh

Různé reakce mají různé prahy => z výtěžků prahových reakcí lze zpětně rekonstruovat neutronové spektrum.

Jodové vzorkyJodové vzorky

Celkem 4 vzorky Izotopické složení: 85% 129I +

15% 127I (blízké složení reálného odpadu)

Jod ve formě NaI V každém vzorku 0,5-1,0 g jodu Hliníkový obal – asi 70g Al !!! !!! 2 vzorky již jednou

ozařovány přímo protonovým svazkem !!! => vzorky stále aktivní

Schéma vzorku 129I

Průběh experimentuPrůběh experimentu

První ozařování 4.1013 protony o E=2,5 GeV– 3 vzorky I-129 na 9., 37. a 47.cm

Druhé ozařování 3.1013 protony o E=1,3 GeV– 1 vzorek I-129 na 37.cm

Okamžitě po 1. ozařování začíná měření jodu a folií na 3 HPGe spektrometrech současně. Dohromady téměř 1000 spekter.

Problémy při kalibraci :Problémy při kalibraci :

• koincidující roentgeny ze stínění detektorů

=> vznik sumačních peaků

• příliš silné kalibrační zdroje

=> negaussovské paty peaků

• blízké měřící pozice

=> výrazné kaskádně-koincidenční efekty

Výsledky experimentu – produkce Výsledky experimentu – produkce 2424Na v Na v hliníkových foliích podél terčehliníkových foliích podél terče

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

(10

*6 a

tom

ů/g

ram

)

horní folie 2,5 GeV

boční folie 2,5 GeV

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

(10

*6 a

tom

ů/g

ram

)

horní folie 1,3 GeV

boční folie 1,3 GeV

Produkce 24Na v hliníkových foliích v závislosti na jejich poloze podél terče při energii ozařujících protonů Ep=2,5 GeV a Ep=1,3 GeV

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

po

mě

r vý

těžk

ů

horní/boční (2,5 Gev)

1,0

1,2

1,4

1,6

1,8

2,0

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

po

mě

r vý

těžk

ůhorní/boční (1,3 GeV)

Výsledky experimentu – produkce Výsledky experimentu – produkce 2424Na v hliníkových Na v hliníkových čelních monitorechčelních monitorech

Schéma složení čelních monitorů

Poměr Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV

Big/Big 1,00 1,00

Small/Big 0,43 0,13

Up/Big 0,027 0,14

Down/Big 0,037 0,021

Intensita svazku při Ep=2,5 GeV …4,07.1013 protonů

Intensita svazku při Ep=1,3 GeV …2,77.1013 protonů

Poměr (I2,5/I1,3) … 1,47(20)

Výsledky experimentu – produkce Výsledky experimentu – produkce 198198Au a Au a 194194Au Au ve zlatých foliích podél terče (2,5 GeV)ve zlatých foliích podél terče (2,5 GeV)

0

50

100

150

200

250

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

výtě

žek

(10

*6 a

tom

ů/g

) 194Au

198Au

6

8

10

12

0 10 20 30 40 50pozice (cm)

po

mě

r vý

těžk

ů

198Au/194Au

Výtěžky 198Au a 194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV (výtěžky 198Au kráceny faktorem 10)

Poměr výtěžků 198Au/194Au ve zlatých foliích podél terče při Ep=2,5 GeV

Ve směru ke konci terče rostoucí poměr 198Au/194Au svědčí o zvyšujícím se relativním podílu nízkoenergetických neutronů v celkové intenzitě neutronového pole

Měření neutronového pozadí!!!!!!!!Měření neutronového pozadí!!!!!!!!

Uložení pozaďových sendvičů na ozařovacím stolku vůči olověnému terči

4

6

8

10

12

0 10 20 30 40 50

pozice (cm)

po

mě

r vý

těžk

ů

poměr 198Au/194Au sneutronov ým pozadímpoměr 198Au/194Au s odečtenímneutronov ého pozadí

• intensita pole zpětně do oblasti terče odražených rychlých neutronů je experimentálně nevýznamná

• intensita pole zpětně do oblasti terče odražených pomalých neutronů tvoří významný podíl celkové intensity neutronového pole v okolí terče v oblasti nízkých neutronových energií

Měření asymetrie neutronového pole Měření asymetrie neutronového pole příčně uloženou měděnou páskoupříčně uloženou měděnou páskou

Schéma rozvržení segmentů měděné pásky po obvodu spalačního terče

0

20

40

60

80

100

120

140

160

180

0 2 4 6 8 10 12segment pásky

výtě

že

k (

10*6

ato

mů

/gram

)

61Cu

64Cu

Výtěžky 61Cu a 64Cu v měděné pásce (výtěžky 64Cu kráceny faktorem 10)

• Produkce 61Cu má patrné maximum v oblasti vrchu terče.

• Produkce 64Cu jasné maximum nevykazuje, neb je ovlivněna přítomností pozadí nízkoenergetických neutronů

Rekonstrukce zásahu terče protonovým svazkemRekonstrukce zásahu terče protonovým svazkem

Pravděpodobný zásah terče svazkem protonů při Ep=2,5 a 1,3 GeV

Experimentální evidence:

rozdílné výtěžky 24Na v horních a bočních foliích

poměry výtěžků v čelních monito-rech

jednoznačné maximum produkce 61Cu v měděné pásce

Hypotéza o průchodu svazku terčemHypotéza o průchodu svazku terčem

0

100

200

300

400

500

600

700

0 10 20 30 40 50poloha (cm)

rela

tivn

í výt

ěže

k

24Na experiment24Na simulace

Ze simulací (D.Hanušová):

„Posunutí svazku nemá vliv na profil neutronového pole, ale pouze na jeho celkovou intenzitu“

Z experimentu:

Svazek zasáhl čelo terče 1-2cm nad jeho středem.

Srovnání simulací a experimentu:

V experimentu je pokles intenzity neutronového pole směrem ke konci terče výrazně rychlejší.

Srovnání experimentálních výtěžků 24Na v hliníkových foliích umístěných na vrchu terče při ozařování protony s energií 1,3 GeV s analogickými relativními výsledky simulací pro energie incidentních protonů 1,5 GeV.

Hypotéza: svazek zasáhl terč nad středem jeho čela, ale pod mírným záporným úhlem. Důsledek: srovnávání absolutních výtěžků jednotlivých reakcí plynoucích z experimentu a analogických simulací může být zatíženo významnou, zatím stále ještě těžko odhadnutelnou systematickou chybou

Hledané izotopy jódu:Hledané izotopy jódu:

izotop T1/2 reakce interference130I 12,36 h (n,gama) -

128I 24,99 m (n,2n)+(n,gama) -

126I 13,11 d (n,4n)+(n,2n) 126Sb (T1/2=12,5d)

124I 4,176 d (n,6n)+(n,4n) 124Sb (T1/2=60d)

123I 13,27 h (n,7n)+(n,5n) 123Te (T1/2=120d)

121I 2,12 h (n,9n)+(n,7n) 121mTe(T1/2=154d)

120I cca 60 m (n,10n)+(n,8n) -

Analýza jodových spekterAnalýza jodových spekter

Problémy se silným pozadím 24Na z reakce (n,alpha) na Al-obalu. Naprodukovaný izotop vznikl spíše z 129I nebo 127I ? V již dříve ozářených jodových vzorcích jsou výrazně překrývány

„čerstvě“ vzniklé izotopy. Ne vždy jednoznačná identifikace, rozpadová schémata jodu, teluru a

antimonu jsou velmi podobná.

1 hod po ozáření

Výsledky měření výtěžků transmutačních Výsledky měření výtěžků transmutačních produktů v jodových vzorcíchproduktů v jodových vzorcích

Ep=2,5 GeV Ep=1,3 GeV

Vzorek 1-I-129

(9.cm)

2-I-129

(37.cm)

3-I-129

(47.cm)

4-I-129

(37.cm)

Izotop Výtěžek(atomů/gram)

AbsErr Výtěžek(atomů/gram)

AbsErr Výtěžek(atomů/gram)

AbsErr Výtěžek(atomů/gram)

AbsErr

130I 329,4 3,2 127,1 1,2 52,60 0,34 53,14 0,62

128I 1129 121 398 27 ND - 64 13

126I 339,9 2,8 105,9 4,9 33,97 0,36 38,15 0,60

124I 91,7 2,0 28,9 2,6 12,91 0,30 14,94 0,52

123I 48,2 4,4 17,6 2,5 8,84 0,33 13,98 0,93

121I 16,4 1,5 4,59 0,71 2,31 0,43 4,148 0,48

120I 6,51 0,48 1,92 0,31 ND - 1,26 0,33

Relativní produkce transmutačních Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeVozařování protony s energií 2,5 GeV

Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jódu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energií 2,5 GeV (normováno na 126I)

Experiment Simulace

vzorek1-I-129(9.cm)

2-I-129(37.cm)

3-I-129(47.cm)

1-I-129(9.cm)

2-I-129(37.cm)

3-I-129(47.cm)

Izotop výtěžek AbErr výtěžek AbErr výtěžek AbErr výtěžek výtěžek výtěžek

I-130 0,969 0,012 1,201 0,056 1,549 0,019 1,3817 1,2668 1,2677I-128 3,32 0,36 3,76 0,31 3,2646 2,9951 3,0638I-126 1,0000 0,0083 1,000 0,046 1,000 0,010 1,0000 1,0000 1,0000I-124 0,2699 0,0063 0,273 0,027 0,380 0,010 0,1904 0,2343 0,2631I-123 0,142 0,013 0,166 0,025 0,260 0,010 0,1279 0,1673 0,1931I-121 0,0482 0,0044 0,0434 0,0070 0,068 0,013 0,0342 0,0515 0,0615I-120 0,0191 0,0014 0,0181 0,0030 0,0156 0,0254 0,0309

Relativní produkce transmutačních Relativní produkce transmutačních produktů podle polohy podél terče při produktů podle polohy podél terče při ozařování protony s energií 2,5 GeVozařování protony s energií 2,5 GeV

Experiment Simulace

Vzorek 1-I-129

(9.cm)

2-I-129

(37.cm)

3-I-129

(47.cm)

1-I-129

(9.cm)

2-I-129

(37.cm)

3-I-129

(47.cm)

Izotop Výtěžek AbsErr Výtěžek AbsErr Výtěžek AbsErr Výtěžek Výtěžek Výtěžek

130I 1,000 0,010 0,386 0,005 0,160 0,002 1,0000 0,3376 0,1756

128I 1,000 0,107 0,352 0,045   0,000 1,0000 0,3379 0,1796

126I 1,000 0,008 0,311 0,015 0,100 0,001 1,0000 0,3683 0,1914

124I 1,000 0,022 0,315 0,029 0,141 0,005 1,0000 0,4531 0,2644

123I 1,000 0,091 0,365 0,062 0,184 0,018 1,0000 0,4818 0,2890

121I 1,000 0,091 0,280 0,050 0,141 0,029 1,0000 0,5540 0,3436

120I 1,000 0,073 0,295 0,052   0,000 1,0000 0,5994 0,3786

Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích jodu rozmístěných podél terče ozařovaného protony s energiií 2,5 GeV (normováno na 1-I-129)

Relativní produkce transmutačních produktů Relativní produkce transmutačních produktů podle energiepodle energie dopadajícíchdopadajících protonůprotonů

Experiment Simulace

Vzorek 2-I-129

(37.cm)

4-I-129

(37.cm) Poměr (2/4-I-129)

AbsErr

2-I-129

(37.cm)

4-I-129

(37.cm) Poměr (2/4-I-129)

Izotop Výtěžek AbsErr Výtěžek AbsErr Výtěžek Výtěžek

130I 1,201 0,0556 1,393 0,027 0,862 0,013 1,2668 1,6636 0,7615

128I 3,76 0,31 1,664 0,332 2,26 0,48 2,9951 2,8568 1,0484

126I 1,000 0,046 1,000 0,016 1,000 0,049 1,0000 1,0000 1,0000

124I 0,273 0,0271 0,391 0,015 0,696 0,066 0,2343 0,2903 0,8070

123I 0,166 0,025 0,367 0,025 0,453 0,072 0,1673 0,2134 0,7841

121I 0,0434 0,0070 0,109 0,013 0,399 0,077 0,0515 0,0689 0,7477

120I 0,0181 0,0030 0,0254 0,0349 0,7277

Srovnání experimentálních a simulovaných relativních výtěžků transmutačních produktů ve vzorcích 2-I-129 a 4-I-129 umístěných na 37.cm terče při ozařování protony o energii 2,5 a 1,3 GeV (normováno na výtěžek 126I)