Ultrafast Science

Yu‐Miin SheuDepartment of Electrophysics, National Chiao Tung University

許鈺敏交通大學電子物理系

Horse in Motion

Credit: Eadweard Muybridge (1830‐1904)

Outline

• Section I: Ultrafast optical science

• Section II: Light‐matter interaction Photo‐creating novel light‐matter interaction and metastable states in 

multiferroics

Section I:

• Overview of ultrafast science and role of ultrafast lasers• Application of wide area: physics, chemistry, biology, etc.• Application and research in condensed matters:1. Electronic system and electron‐phonon coupling2. Phonons and coherent control basis3. Spins and spin flip

What is ultrafast science?

• Science, physics properties, chemical reactions on time scale of 10‐9‐10‐15 s (ns‐fs) or faster.

• Detectors are slow.• Science movie.• We need timing and snapshot.• Pulses, bandwidth, ultrafast lasers.

frp

~5‐100 fs

t

Timing

• Resolution • ∆t= ∆L/v• Most standard velocity: light c• Best characterized light source: lasers• CW lasers: single f , plane wave• Pulse lasers: superposition of many fs, broadband, large ∆ f when all phase locked: oscillator

• 1 ps = 10‐12 s (300 µm)• 1 fs  = 10‐15 s  (300 nm)

ULTRAFAST LASERS (PHOTO OF  DEL MAR PHOTONICS)

& PUMP PROBE TECHNIQUES

Spontaneous and Stimulated Emission

T

Ground state level

Upper state levelEN

ERG

Y

L , LL

L , LL

L , LL

P , pp

Intermediate state level Photon emissionPhonon emission

L +, LL

Stimulated emission

Spontaneous emission

• Spontaneous emission: photon created from excited state with random phases and time intervals.

• Stimulated emission: photon created from excited state has the same frequency, phase and polarization.

Laser• Gain medium excited for spontaneous and stimulated 

emission• Mirrors: high reflective, low loss • Cavity: forms standing wave at certain frequencies 

resonator• Lasing modes:  interference caused by cavity only allow 

certain patterns and frequencies 

Gain medium HROC

Pump energy

L

Pulse lasers

• A clean pulse can be obtained by summing many frequency components localized in space. They should be locked in phase.   

• The shorter the pulse, the more the lasing modes. A transformed limited pulse has :

1 t

A pump‐probe idea of snapshot

Cartoon courtesy of Dario Polli’s webpage

• Two beams can be different light sources with additional setup. • Delay: mechanically or electronically controlled.• Detection: reflectivity, transmissivity, diffraction, PL, THz emission, etc. for visible to NIR  

What can be studied

• Laser physics: faster, more power, more efficient for energy conversion …

• Biophysics: luminescence, absorption… 

• Chemistry: molecular vibrations, absorption, luminescence…

• Condensed matters: electronic transfer, conductivity, luminescence, spin momentum transfer, phonons, energy conversion…  

Second harmonic generation

High harmonic generationX‐UV, x rays… 

THz generation

Surface probe, domain imagingCrystal symmetry studies

Element sensitive probes, Imaging, diffractions

Quasi‐particle excitation and detection, meta‐materials

Spectroscopy

Optical frequency mixing

Laser/Optical Physics

Biology

http://www.science.uwaterloo.ca/~qblu/qblu_website/Research.html

• Biophysics: fluorescence, absorption, biosensor applications… 

• Ex. Radiology and thecause of DNA damage

Chemistry 

Cartoon courtesy of C. B. Harris group Son et. al, ncomms5933

ULTRAFAST STUDIES OF CONDENSED MATTERS

From Atoms to Crystals

+ =

Basis formed from 2 atoms Space lattice Crystal

Periodicity is the core of most condensed matter physics, giving rise to interesting phenomena ! 

Condensed Matters

• Periodic  structures  band• Conductivity: metal, insulator, semiconductor, semimetal, superconductor, etc. 

• Physical properties: 1. Electric: conductivity, mobility...2. Thermal: specific heat3. Permittivity : electric 

susceptibility 4. Permeability: magnetic 

susceptibility 

Cartoon courtesy of Wiki 

Important Systems of Condensed Matters

• Electrons, lattice, spins • Dedicates of band structure:   lattice distortion: band  or electronic change• Spin ordering

Which Path?

Cartoon courtesy of National Youth Commission and gammadata

• Measurements are made in steady state or when systems are in equilibrium.  

• Frequency domain: history is hidden within the frequency width.

• Different path can leads to the same destination.• Time domain: we know how it goes.

Electrons (sub‐ps to few ps)

‐

+

e‐ph coupling

Broson et al., PRL 59, 17, 1962 (1987)

• Hot electrons relax through coupling to phonons.

• The emission of phonons creates lattice heating.

• Strain can be generated due to boundary conditions.

• All the absorbed energies becomes lattice heating that dissipates through bulk or heat sink of systems.

• Two effects (transport and e‐ph coupling) compete for strongly absorbing materials, such as metal.

film

substrate

pump

Electron‐Phonon Coupling of Au metal

film

substrate

pump

• Both transport and e‐ph coupling can be understood.• An example of methods to separate various effect through time‐space considerations.

film

substrate

pump

Phonons

a/2

a

C C

M2 M1

+

+

+

+

+

‐ ‐

‐ ‐

‐ ‐

‐‐

++

+

+

+‐π/a π/a

ω(k)

ω2

ω1

ω3

Phonon= quantized lattice motion = lattice eigen vibration mode

Acoustic

Optical

Spontaneous and Stimulated Raman Scattering

p ‐ s

Cartoon courtesy of UIC

Spontaneous:• Thermally induced• Vibration not in phase

Stimulated:• Electromagnetic force drives vibrations• Driving force ∆ t <1/ 2• Oscillates in phase 

Topics :• Electron‐phonon coupling• Coherent control

Coherent Phonon of Bi

• Coherent phonon  oscillation modulates refractive index. • Strong absorption materials require the reflectivity measurements.• Transparent materials can be measured through transmissivity. • Phonon lifetime, dephasing time versus temperature, fluence, etc..  

Data of Ishioka group’s web, related materials: Phys. Rev. B 58, 5448 (1998), Appl. Phys. Lett. 78, 3965 (2001).

Selective Control of SrTiO3

• Selection rule followed for both pump and probe polarization.

• Eg is from off‐diagonal term , requiring pump along 45oto induce change in birefringence. 

• Probe beam is along the 45oand  then split into two orthogonal beam for A1g  subtraction.

Kohmoto et al, original source: DOI: 10.5772/52140

Ag Eg

Coherent Phonon Control• One pulse excitation. 

• Two pulse separated 1 periodin phase and constructive.

• Tow pulse separated 1.5 periodout of phase and destructive.

• Multiple‐pulse sequence.

• Pulse shaping techniques: modulating phase and intensity of frequency components of optical pulses

Cartoon from web of Fedor Mitschke groupLiebig et al, Optic express  18, 19, 20498 (2010)

Spin and Magnetization I

B+

• Single spin in a magnetic field:

• Spins  of nonmagnetic materials in a magnetic field:

BB

DiamagnetismParamagnetism

• Magnetic materials without magnetic fields:

Ferromagnetism Antiferromagnetism

M M

Spin and Magnetization II

Magnetic material

• Spin ferromagneticordered < Tc (Curie temperature)

• Spin antiferromagneticordered < TN (Neel temperature)

)

C. Pfleiderer, Nature Physics 7, 673–674 (2011)Cartoon of Padget, Nature Photonics 5, 673–674 (2011)

Spiral Skyrmion

Spin Flip and Demagnetization

a a

a

energy costly

lower energy

∆E

Ground state 1st excited state?

1st excited state

Quantized spin wave: magnon

Ultrafast Demagnetization

• Optical Kerr (or Faraday) rotation ∝

• Can be induced from linear polarized light

• Demagnetization requires the change of total spin angular momentum

• Spin angular momentum relaxation require spin‐orbital coupling and spin‐impurity/phonon scattering Elliott‐Yafetmechanism

• 20 years later, still not coherently agreed and many experiments are going on

PRL

Spin Precession

Kirilyuk et al, Rev. Mod. Phys.  32, 2731 (2010) 

• Instantaneous laser heating induce a change in magnetic anisotropy, creating change in effective field.

• The spin precession starts if the anisotropic change is faster than precession period. 

NiFe/NiO bilayer cobalt particles in Al2O3Ga,MnAs slabs

Nonthermal Spin Coherent Control

Kimel et al, Nature  435, 655 (2005) ω

ω1

ω1

White et al, PRB 25, 1822 (1982)

?

Some Timescales10‐18as

10‐15fs

10‐12ps

10‐9ns

10‐6µs

10‐3ms

100s

Period of visible light ~ 1 fs

Bohr period of e‐ ~ 150 as

Electronic scattering

Charge transfer

Vibrational motion

Spin reorientationSpontaneous emission

phonons

Structure change

Thermal transfer

Metastable states

Trap states

Much More in Condensed Matters…

• Intriguing materials with metal‐insulator transition, phase transition, topological states, and so on. 

• Photo‐induced phase transition.

• Photo‐induced exotic phenomena.

• Subtle spin relaxation process.

• Subtle interface phenomena.

• Delicate coupling that paves new avenue of material control.

order

disorder

Fundamental light‐matter interactions

Cartoon courtesy of Nphoton v7,n 4, 2013