Experimentální studium Experimentální studium transmutace štěpných produktůtransmutace štěpných produktů

Antonín Krása

Vedoucí diplomové práce : RNDr. Vladimír Wagner, CSc.

• ADTT - Accelerator Driven Transmutation TechnologiesATW - Accelerator Transmutation of WasteADS - Accelerator Driven Systems

• transmutace, spalační reakce

• metoda aktivační analýzy

• simulace (LAHET+MCNP)

Co je transmutacetransmutace ?

• obecně jakákoli přeměna, při které dochází ke změně ve složení atomového jádra

• jiný počet neutronů v jádře = jiné fyzikální vlastnosti (poločas rozpadu, aktivita, energie záření atd.)

• jiný počet protonů v jádře = jiné chemické vlastnosti (odlišné chemické vazby, jiná reakční rychlost atd.)

• 1951 získali Sir John D. Cockroft a Ernest T. S. Walton Nobelovu cenu za transmutaci atomových jader

Jak vytvořit prostředí vhodné pro transmutaci jaderného odpadu?

• vysoká intenzita neutronů, řádově 1016 n.cm-2.s-1

Jak získat takto silné toky?

• použitím výkonného urychlovače - svazkem protonů o vysoké energii by ozařoval tlustý terč z vhodného materiálu tříštivé (spalační) reakce - v nich se produkuje velké množství částic a velký podíl tvoří právě neutrony

Programy simulující produkci neutronů a jejich transport

• založeny na matematické metodě Monte Carlo

• využívají různé fyzikální modely tříštivých reakcí a knihoven účinných průřezů reakcí neutronů s jádry

• LAHET {Los Alamos High Energy Transport} - průběh spalační reakce, transport neutronů nad 20 MeV MCNP {Monte Carlo Code for Neutron and Photon Transport}

• nejnovější: MCNPX {Monte Carlo N-Particle Transport Code} - spojuje přednosti LAHETu a MCNP

Experiment

• změřit průběh a intenzitu neutronového pole kolem tlustého olověného terče pomocí aktivačních detektorů

• výsledky experimentu porovnat s výsledky simulacívýsledky experimentu porovnat s výsledky simulací

zjištění, které z existujících programů popisují reálnou situaci lépe a které jejich části je potřeba vylepšit

• studium vlivu:– změn a zjednodušení v geometrii terče u provedených

simulací– nepřesností v určení trajektorie, tvaru a intenzity svazku– směšování protonového a neutronového pole

• různé geometrie a energie svazku (ÚJF Řež & SÚJV Dubna)

Spalační terč

Moderátor

Tepelná izolace

Pb terč

100100 100 cm

d = 9.8 cm, l = 50 cm

17.6 17.1 52.6 cm Pěnový polystyrén

Granulovaný polyetylén s příměsí bóru

Protonový svazek

885 MeV

Metoda aktivačních detektorůMetoda aktivačních detektorů• tenké vícevrstevné folie (2 cm 2 cm 50 μm)

• Au

– 197Au (n,n) 196Au Ethres = 8,5 MeV

– 197Au (n,n) 194Au Ethres = 24,5 MeV

– 197Au (n,) 198Au• Al

– 27Al(n,α)24Na Ethres = 5,5 MeV

• Cu– reakce vysokoenergetických nukleonů– 63Cu(n, γ)64Cu

• výhody: jednoduchost, umístění• nevýhody: neměří se přímo neutronové spektrum, složitější interpretace

Umístění aktivačních detektorů

9,6 cm

fólie

terč

polystyren

17,6 cm

17,1 cm

Produkce 198Au, 196Au, 194Au a 24Na ve foliích podél terče

196Au

0

0,000005

0,00001

0,000015

0,00002

0 10 20 30 40 50

194Au

0

0,000001

0,000002

0,000003

0,000004

0,000005

0,000006

0 10 20 30 40 50

198Au

0

0,0001

0,0002

0,0003

0,0004

0,0005

0 10 20 30 40 50

pozice [cm]výtě

žek

24Na

0

0,000001

0,000002

0,000003

0,000004

0,000005

0 10 20 30 40 50

Obsah rtuti ve zlatých fóliíchObsah rtuti ve zlatých fóliích• podezření: příměs Hg, která by mohla ovlivnit naměřené výsledky

experiment: ozáření Au fólie neutronovým svazkem (v reaktoru LVR-15) a následné proměření γ-spekter detektorem (stejná metodika)

• 197Au (n,) 198Au 202Hg (n,) 203 203HgHg 109Ag (n,) 110Ag 58Fe (n,) 59Fe 191Ir (n,) 192Ir

• T1/2 (203Hg) = 46,6 d T1/2 (198Au)= 2,7 d

279,194 keV 411,8 keV

• výsledek:

izotop relativní zastoupení statistická chyba203Hg 5. 10-6 2.10-6

192Ir 9.10-8 3.10-8

198Au 1 0110Ag 2.10-4 1.10-4

59Fe 4.10-5 2.10-5

Geometrie svazku• reakce vysokoenergetických protonů v Cu a Au (produkce 48V, 52Mn, 58Co, 44mSc, 47Sc) • zjednodušující předpoklady:

– centrální fólie plně zasažena– homogenní protonový svazek– kruhový průřez protonového svazku

• střed svazku posunut o 0,8 cm napravo a 0,8 cm dolů od osy terče (při pohledu ve směru pohybu svazku), poloměr svazku 3,5 cm

3 cm

svazek

terč

fólie

terč

svazek

fólieVliv geometrie svazku

Vzdálenost fólií: 5 cm top 9,3 cm top

27Al(n,α)24Na 27Al(p,x)24Na (např. (p,3np)) 197Au(n,2n)196Au 197Au(p,x)194Au (např. (p,np), (p,d)) 197Au(n,2n)196Au 197Au(p,x)196Au (např. (p,p3n), (p,t))

Podíl protonů na produkci radioaktivních jader

Vzdálenost fólií: 5 cm top 9,3 cm top

Vliv polystyrénuVliv polystyrénu

• polystyren funguje mírně jako absorbátor

• např. 24Na v Al fóliích:

0,80

0,85

0,90

0,95

1,00

1,05

1,10

1,15

1,20

0 10 20 30 40 50pozice [cm]

poly

styr

en/je

n te

rč

5 cm top9,3 cm top9,1 cm right1,0000,9520,968

Vliv polystyrénu a polyetylénu na prahové reakce

• úplné simulace: berou v úvahu všechny části experimentálního uspořádání

• jednoduché simulace: berou v úvahu pouze spalační terč

0,80

0,85

0,90

0,95

1,00

1,05

1,10

1,15

1,20

0 10 20 30 40 50pozice [cm]

Na2

4 po

měr

výt

ěžků

full

/sim

ple

5 cm top9,3 cm top9,1 cm right0,9910,9470,982

Porovnání simulací s výsledky experimentu

198Au

00,10,20,30,40,50,60,70,80,9

0 10 20 30 40 50

pozice[cm]

exp/sim

197Au(n,)198Au

1E-041E-03

1E-021E-01

1E+001E+01

1E+021E+03

1E+041E+05

1E-02 1E+00 1E+02 1E+04 1E+06 1E+08

E [eV]

[b

]

nndc

averages

prahové reakce neutronový záchyt

24Na

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

0 10 20 30 40 50

pozice [cm]

exp/sim

194Au

0

0,5

1

1,5

2

2,5

3

0 10 20 30 40 50

pozice [cm]

exp/sim

ZávěrZávěr• studována produkce neutronů v reakcích relativistických protonů na

tlustém olověném terči

• průběh a intenzita neutronového pole měřena metodou aktivační analýzy

• zjištěn významný vliv geometrie svazku

• zjištěn významný vliv protonů na výtěžky aktivačních reakcí ~ 10 %

• zjištěn malý vliv polystyrénu

• zjištěn malý vliv tepelné izolace i moderátoru na produkci vysokoenergetických neutronů - v simulacích stačí započítat jen terč!

• dobrá shoda experimentu se simulacemi prahových reakcí (větší rozdíly pouze ke konci terče)

• větší odchylka v případě bezprahových reakcí bude třeba popsat realističtěji průběh účinných průřezů a provést simulace kódem MCNPX

• důležité: důkladná analýza všech možných zdrojů systematických chyb, porovnání s experimenty při jiných energiích protonů

Forma zápisu statistické chyby

_____________

*) definitoricky 1, chyba (1%) započítána do chyb u ostatních izotopů, jejichž zastoupení je vztaženo k zastoupení 198Au

izotop relativní zastoupení statistická chyba relativní chyba [%]203Hg 5. 10-6 2.10-6 40192Ir 9.10-8 3.10-8 33

198Au 1*) 0 1110Ag 2.10-4 1.10-4 5059Fe 4.10-5 2.10-5 50

Efektivní účinný průřez

• rychlost reakce

N - počet terčíkových jader

- neutronový tok

- účinný průřez

• rychlost reakce

• konvenční tok

počet neutronů n s rychlostí v

dEEENdt

dNR )()(

effCNR

dEvn EC ).(

dEE

dEEE

)(

)()(eff

Efektivní účinný průřez

• absorpce snížení počtu neutronů

• popsáno v LAHETu:

• popis poměru pomocí eff:

dEEkEN

dEEkEN

R

Rp

L

L

))(2exp(1)(

))(exp(1)(

2

)2exp(1

)exp(1

)2exp(1

)exp(1

eff

eff

eff

eff

k

k

k

kp

C

C

))(2exp(1)(

))(exp(1)(

EkEN

EkENp