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Einfluss der Konvektion auf das Selbstentzündungs- und Abbrand- verhalten von Schüttgütern und Stäuben Christian Lohrer, Ulrich Krause* und Jörg Steinbach Selbstentzündung und Brandausbreitung von brennbaren Schüttgütern und Stäuben wer- den von mehreren Parametern beeinflusst. Verschiedene Einflussgrößen auf die Selbstent- zündungstemperatur, wie Materialeigenschaften, Geometrie sowie Feuchtegehalt des Schüttgutes und seiner Umgebung sind bereits früher untersucht worden. Die vorliegende Arbeit stellt experimentelle Ergebnisse zum Einfluss der Konvektion an den Oberflächen von Schüttgutablagerungen auf Selbstentzündung und Brandausbreitung vor. Die Versuche wurden mit Braunkohlenstaub und Korkmehl durchgeführt. Zusätzlich wurde der Einfluss des Neigungswinkels der Schüttung (bei konstantem Volumen-Oberflächenverhältnis) un- tersucht. Mit Hilfe eines numerischen Modells wurde außerdem ein in der Literatur be- schriebener Großversuch an Kohlehalden simuliert und bewertet. Dabei wurde der Selbst- entzündungsvorgang, gefolgt von einer Brandausbreitung, berechnet. 1 Einleitung Das sicherheitstechnisch relevante Problem der Selbstentzündung bei der Lagerung von Schüttgütern und Stäuben im technischen Maßstab ist bereits seit langer Zeit bekannt. Der physikalisch-chemische Prozess wurde je- doch trotz vieler Untersuchungen noch nicht hinreichend genau geklärt, um Schwelbrände sicher vermeiden zu können. Als Folge der durch Selbstentzündungen hervorgerufenen Schwelbrände entstehen für Mensch, Umwelt und Volkswirtschaft erhebliche Schäden [1 – 3]. Frühere Arbeiten [4, 5] beschäftigen sich mit der klassischen Theorie der Selbstentzündung. Eine Schüttung ist demnach unterkritisch ge- lagert, wenn die durch Oxidationsreaktionen im Inneren der Schüttung produzierte Wärme nicht größer ist als die Wärmeabgabe aus der Schüttung an die Umgebung. Erfahrungen aus der Industrie zeigen jedoch, dass nach die- ser Theorie vermeintlich unterkritisch gela- gerte Schüttgüter sich selbst entzündeten und abbrannten. Die Parameter, die die Selbstent- zündung nach heutigem Kenntnisstand beein- flussen, lassen sich in drei Gruppen untertei- len: . Materialeigenschaften des Schüttgutes (Po- rosität, Partikelgröße, spezifische Oberflä- che, chemische Struktur), . Geometrie der Schüttung (Volumen-Oberflä- chen-Verhältnis V /A), . Umgebungsbedingungen (Lagerungstempe- ratur, relative Luftfeuchtigkeit, Sauerstoff- volumenanteil und Luftbewegungen). Die Arbeiten [1, 6, 7] beschreiben den Ein- fluss verschiedener Materialeigenschaften auf den Selbstentzündungsvorgang von gelagerten Schüttgütern. Es wurde festgestellt, dass die Selbstentzündung von Schüttgütern durch kleine Partikeldurchmesser und großes Poren- volumen begünstigt wird. In [8] wurde der Einfluss des V /A-Verhältnis- ses der Schüttung auf die Selbstentzündungs- temperatur (SET) der untersuchten Stäube beschrieben. Aufgrund der Abhängigkeit des Wärmeleitwiderstandes von der charakteristi- schen Abmessung der Schüttung fiel die SET mit steigendem V /A-Verhältnis deutlich ab. Schmidt et al. [9] stellten einen deutlichen Anstieg der SET mit fallendem Sauerstoffvolu- menanteil in der Schüttungsumgebung fest. In [10 – 13] wurde über den Einfluss von Wasser und Wasserdampf auf die SETvon Schüttgütern berichtet. Es wurde gezeigt, dass sowohl durch die Erhöhung der relativen Luftfeuchtigkeit als auch durch Zufuhr von Wasser auf die Schüt- tungsoberfläche ein Umschlag vom unterkriti- schen in überkritisches Verhalten induziert werden konnte. Dies wurde mit der durch Ad- sorption von Wassermolekülen freiwerdenden Adsorptionswärme („heat of wetting“) erklärt. Der Einfluss der äußeren Konvektion auf die Selbstentzündung und das Brandverhalten Als Folge der durch Selbstentzündun- gen hervorgerufe- nen Schwelbrände entstehen für Mensch, Umwelt und Volkswirtschaft erhebliche Schäden. Die Selbstentzün- dung von Schütt- gütern wird durch kleine Partikel- durchmesser und großes Porenvolu- men begünstigt. 1984 Chemie Ingenieur Technik 2005, 77, No. 12 Forschungsarbeiten www.cit-journal.de © 2005 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim DOI: 10.1002/cite.200500044

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Einfluss der Konvektion auf dasSelbstentzündungs- und Abbrand-verhalten von Schüttgütern undStäubenChristian Lohrer, Ulrich Krause* und Jörg Steinbach

Selbstentzündung und Brandausbreitung von brennbaren Schüttgütern und Stäuben wer-

den von mehreren Parametern beeinflusst. Verschiedene Einflussgrößen auf die Selbstent-

zündungstemperatur, wie Materialeigenschaften, Geometrie sowie Feuchtegehalt des

Schüttgutes und seiner Umgebung sind bereits früher untersucht worden. Die vorliegende

Arbeit stellt experimentelle Ergebnisse zum Einfluss der Konvektion an den Oberflächen

von Schüttgutablagerungen auf Selbstentzündung und Brandausbreitung vor. Die Versuche

wurden mit Braunkohlenstaub und Korkmehl durchgeführt. Zusätzlich wurde der Einfluss

des Neigungswinkels der Schüttung (bei konstantem Volumen-Oberflächenverhältnis) un-

tersucht. Mit Hilfe eines numerischen Modells wurde außerdem ein in der Literatur be-

schriebener Großversuch an Kohlehalden simuliert und bewertet. Dabei wurde der Selbst-

entzündungsvorgang, gefolgt von einer Brandausbreitung, berechnet.

1 Einleitung

Das sicherheitstechnisch relevante Problemder Selbstentzündung bei der Lagerung vonSchüttgütern und Stäuben im technischenMaßstab ist bereits seit langer Zeit bekannt.Der physikalisch-chemische Prozess wurde je-doch trotz vieler Untersuchungen noch nichthinreichend genau geklärt, um Schwelbrändesicher vermeiden zu können. Als Folge derdurch Selbstentzündungen hervorgerufenenSchwelbrände entstehen für Mensch, Umweltund Volkswirtschaft erhebliche Schäden [1 – 3].

Frühere Arbeiten [4, 5] beschäftigen sich mitder klassischen Theorie der Selbstentzündung.Eine Schüttung ist demnach unterkritisch ge-lagert, wenn die durch Oxidationsreaktionenim Inneren der Schüttung produzierte Wärmenicht größer ist als die Wärmeabgabe aus derSchüttung an die Umgebung. Erfahrungenaus der Industrie zeigen jedoch, dass nach die-ser Theorie vermeintlich unterkritisch gela-gerte Schüttgüter sich selbst entzündeten undabbrannten. Die Parameter, die die Selbstent-zündung nach heutigem Kenntnisstand beein-flussen, lassen sich in drei Gruppen untertei-len:� Materialeigenschaften des Schüttgutes (Po-

rosität, Partikelgröße, spezifische Oberflä-che, chemische Struktur),

� Geometrie der Schüttung (Volumen-Oberflä-chen-Verhältnis V/A),

� Umgebungsbedingungen (Lagerungstempe-ratur, relative Luftfeuchtigkeit, Sauerstoff-volumenanteil und Luftbewegungen).Die Arbeiten [1, 6, 7] beschreiben den Ein-

fluss verschiedener Materialeigenschaften aufden Selbstentzündungsvorgang von gelagertenSchüttgütern. Es wurde festgestellt, dass dieSelbstentzündung von Schüttgütern durchkleine Partikeldurchmesser und großes Poren-volumen begünstigt wird.

In [8] wurde der Einfluss des V/A-Verhältnis-ses der Schüttung auf die Selbstentzündungs-temperatur (SET) der untersuchten Stäubebeschrieben. Aufgrund der Abhängigkeit desWärmeleitwiderstandes von der charakteristi-schen Abmessung der Schüttung fiel die SETmit steigendem V/A-Verhältnis deutlich ab.

Schmidt et al. [9] stellten einen deutlichenAnstieg der SET mit fallendem Sauerstoffvolu-menanteil in der Schüttungsumgebung fest.In [10 – 13] wurde über den Einfluss von Wasserund Wasserdampf auf die SETvon Schüttgüternberichtet. Es wurde gezeigt, dass sowohl durchdie Erhöhung der relativen Luftfeuchtigkeit alsauch durch Zufuhr von Wasser auf die Schüt-tungsoberfläche ein Umschlag vom unterkriti-schen in überkritisches Verhalten induziertwerden konnte. Dies wurde mit der durch Ad-sorption von Wassermolekülen freiwerdendenAdsorptionswärme („heat of wetting“) erklärt.

Der Einfluss der äußeren Konvektion aufdie Selbstentzündung und das Brandverhalten

Als Folge der durchSelbstentzündun-gen hervorgerufe-nen Schwelbrändeentstehen fürMensch, Umweltund Volkswirtschafterhebliche Schäden.

Die Selbstentzün-dung von Schütt-gütern wird durchkleine Partikel-durchmesser undgroßes Porenvolu-men begünstigt.

1984 Chemie Ingenieur Technik 2005, 77, No. 12Forschungsarbeiten

www.cit-journal.de © 2005 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim

DOI: 10.1002/cite.200500044

von gelagerten Schüttgütern ist in [14 – 16] un-tersucht worden. Ein Ergebnis aus [14] ist, dasseine geringe Konvektion in der Schüttungs-umgebung die Selbstentzündung aufgrundder verbesserten Sauerstoffzufuhr fördert, eineweitere Erhöhung der Umströmungsge-schwindigkeit führt jedoch zu einem gegen-teiligen Effekt. Der verbesserte Sauerstoff-transport in die Reaktionszone wurde durchverstärkte Wärmeabgabe an die Umgebungüberkompensiert.

Eine vergleichbare Aussage liefern auch [15]und [16]. In diesen Arbeiten wurden fünfGroßhalden, bestehend aus 2000 – 3000 tKohle, experimentell auf Selbstentzündungund Brandausbreitung untersucht. Dafür wur-den die Halden mit 13 Thermoelementen undDetektoren zur Messung von O2, CO2, CO undCH4 bestückt. Die Temperaturen wurden ober-flächennah in drei Ebenen bis maximal dreiMeter Tiefe gemessen. Es wurde beobachtet,dass ein steiler Neigungswinkel aufgrund derbesseren Penetrationsfähigkeit der Außenluftzu einem stärkeren Temperaturanstieg in derHalde führte.

In einem Fall wurden im Anschluss an dasExperiment Ascheschichten in Oberflächen-nähe gefunden, die auf einen ausgebildetenSchwelbrand schließen ließen. Das Entfernenvon Windbarrieren auf den Haldenoberflächenführte ebenfalls zu deutlichen Anstiegen derTemperatur in den Schüttungen. Beobachtun-gen an einer weiteren Halde haben allerdingsauch gezeigt, dass Selbstentzündung an derwindabgeneigten Seite auftreten kann. Einesystematische Auswertung der in [15] vorge-stellten Temperatur-Zeit-Verläufe in verschie-denen Punkten der untersuchten Halden istjedoch nicht möglich, da die Temperatur-Zeit-Verläufe über mehrere Messstellen gemitteltwurden.

Über Großhalden wird ferner berichtet [17],dass diese sich nach ca. drei Jahren entzündethatten. Es handelte sich dabei um Steinkoh-lenschüttungen mit einem Gesamtvolumenvon jeweils ca. 50 000 m3, die über mehrereJahre im Berliner Raum angelegt wurden. Un-tersuchungen an Steinkohlenstaub ergaben,dass die Halden vermutlich überkritischenLagerungstemperaturen ausgesetzt waren.

In dieser Arbeit werden weitergehende expe-rimentelle Untersuchungen zum Einfluss derKonvektion auf das Selbstentzündungsverhal-ten, die Brandausbreitung und den Zündortbrennbarer Stäube vorgestellt. Dazu wurdenSchüttungen, bestehend aus Braunkohle undKorkmehl, während der Warmlagerungsver-suche unterschiedlichen Zwangsumströmun-gen (äußere Konvektion) ausgesetzt. Zusätz-lich wurde experimentell der Einfluss des

Neigungswinkels der untersuchten Proben-geometrien auf die Verschiebung des Zünd-ortes bei einseitigen Anströmungen ermittelt.Die numerische Simulation eines Großhalden-Versuches [17] bildet den Abschluss dieser Ar-beit.

2 Versuchsaufbau und -durch-führung

2.1 Einfluss der Konvektion auf die SET

Für die Bestimmung der SET von Braunkohleund Korkmehl bei verschiedenen Umströ-mungsbedingungen wurde ein Versuchsauf-bau verwendet, wie er in Abb. 1 dargestellt ist.

Mit Hilfe eines Labortrockenschrankes wur-den die Proben nach [18] unter isoperibolenBedingungen gelagert. Während der gesamtenWarmlagerung konnte der Temperaturverlaufin der Mitte, auf halbem Radius, am Rand derSchüttung und in der Ofenkammer mit Hilfevon Thermoelementen (Typ K) aufgezeichnetwerden. Für diese Versuchsreihen wurde dasOfen-Thermoelement speziell kalibriert undlieferte im Temperaturintervall von 30 °C < T< 200 °C eine maximale Abweichung von 0,1 K.Als Probenbehälter wurden in Anlehnung an[18] äquidistante Drahtnetzzylinder (400 mLVolumen) gewählt. Mit Hilfe eines Ringdüsen-systems wurde die Probe gleichmäßig von vierSeiten mit auf Ofentemperatur vorgewärmterDruckluft angeströmt. Die Austrittsgeschwin-digkeit der Druckluft aus den Ringdüsen wur-de mit Hilfe eines Flügelradanemometers(0,2 – 30 m/s; ± 0,01 m/s) gemessen. AlsVersuchsmaterialien dienten Braunkohlen-

Abbildung 1. Versuchsaufbau zur Bestimmung der Selbstentzündungstemperaturenin Abhängigkeit von der Umströmungsgeschwindigkeit.

Eine geringe Kon-vektion in derSchüttungsum-gebung die Selbst-entzündung auf-grund der verbes-serten Sauerstoffzu-fuhr fördert, eineweitere Erhöhungder Umströmungs-geschwindigkeitführt jedoch zueinem gegen-teiligen Effekt.

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staub (grob, Korngrößenfraktion < 20 mm)und Korkmehl (Staub, Korngrößenfraktion< 0,5 mm). Tab. 1 gibt Versuchsdaten fürBraunkohlenstaub und Korkmehl in Abhän-gigkeit von der gewählten Spülrate wieder.

2.2 Einfluss der Konvektion auf den Ortder Zündung

Die Versuchsanordnung zur Bestimmung desEinflusses der Konvektion auf den Ort derZündung und das Abbrandverhalten währendeiner Warmlagerung entspricht dem Aufbauin Abb. 1, jedoch nur mit einseitiger Anströ-mung. Der Zündort sei hierbei definiert alsOrt innerhalb der Schüttung, an dem zuersteine Temperatur von 150 °C überschrittenwird, was als grobes Kriterium für einenanlaufenden Schwelbrand verwendet werdenkann. Bei einer Lagerungstemperatur gering-fügig oberhalb der SET und bei allseitig gleich-mäßigem Wärme- und Stoffübergang liegt derZündort stets im Mittelpunkt der Schüttung.Eine Verschiebung des Zündortes tritt durchzwei Umstände ein: erstens durch eine Er-höhung der Lagerungstemperatur auf einenWert deutlich oberhalb der SET (einige 10 KDifferenz) und zweitens durch einen ungleich-mäßigen Wärme- und Stoffübergang, wie erbeispielsweise bei einseitiger erzwungenerAnströmung der Schüttung zustande kommt.

Bei den hier vorgestellten Experimentenwurden die Probenbehälter während der iso-peribolen Warmlagerungsversuche gezielt voneiner Seite mit vorgewärmter Luft angeströmt(1000 L/h), wobei die Lagerungstemperaturnur einige Kelvin oberhalb der SET lag. DieVerteilung der Druckluft auf der gewähltenProbenseite erfolgte über ein vertikal angeord-netes Rohr mit gleichmäßig verteilten Bohrun-gen. Als Versuchsmaterial diente in diesemFall Braunkohlenstaub. Um den Einfluss desNeigungswinkels der Probe bei gezielter An-strömung auf den Ort der Zündung zu unter-suchen, wurden verschiedene Behälter mitdemselben Verhältnis von V/A = 0,0266 mverwendet (quadratische Pyramidenstümpfe,Quader und äquidistanter Zylinder). In Tab. 2sind die dazugehörigen Abmaße der Behälterangegeben.

Mit Hilfe von Thermoelementen wurden dieTemperatur-Zeit-Verläufe im Ofen und in denProben kontinuierlich gemessen. Die Anord-nung der Thermoelemente in den Proben gehtaus Tab. 3 hervor, wobei stets auf einer Ebene(Hälfte der Höhe) gemessen wurde. In allendurchgeführten Versuchen befand sich dasThermoelement 2 auf der vom Wind abge-wandten Seite (Lee), während die jeweils

Stoff Spülrate [L/h]

0 1000 3000 4000 5000 6000

Braunkohlenstaub ✓ �× ✓ �× ✓ ✓

Korkmehl ✓ ✓ ✓ ✓ �× �×

✓ durchgeführt �× nicht durchgeführt

Tabelle 1. Versuche für Braunkohlenstaub und Korkmehl in Abhängigkeit von dergewählten Spülrate.

Geometrie Neigungs-winkel [°]

Boden-seite [m]

Deck-seite [m]

Höhe[m]

Volumen[L]

QuadratischerPyramidenstumpf

39 0,45 0,08 0,151 12,3

QuadratischerPyramidenstumpf

44 0,4 0,14 0,127 10

QuadratischerPyramidenstumpf

56 0,3 0,1 0,15 6,5

QuadratischerPyramidenstumpf

66 0,4 0,33 0,079 10,5

ÄquidistanterZylinder

90 0,159 0,159 0,159 3,2

Quader 90 0,159 0,159 0,159 3,2

Tabelle 2. Geometrieangaben der Versuchsbehälter bei einem konstanten Verhältnisvon V/A = 0,0266 m.

Geometrieform(Neigungswinkel)

Anzahl Thermo-elemente

(Kanal-Nummer)

Kanal-Nummerin Schüttungs-

mitte

ZwischenabstandThermoelemente

QuadratischerPyramidenstumpf(39°)

7 (2 – 8) 5 ∼ 1,3 cm

QuadratischerPyramidenstumpf(44°)

13 (2 – 14) 8 ∼ 1,2 cm

QuadratischerPyramidenstumpf(56°)

9 (2 – 10) 6 ∼ 1,2 cm

QuadratischerPyramidenstumpf(66°)

13 (2 – 14) 8 ∼ 1,8 cm

ÄquidistanterZylinder (90°)

13 (2 – 14) 8 ∼ 1,3 cm

Quader (90°) 13 (2 – 14) 8 ∼ 1,3 cm

Tabelle 3. Anordnung der Thermoelemente in den Proben.

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höchste Nummer auf der Seite der direktenAnströmung (Luv) angebracht wurde.

3 Ergebnisse der experimentellenUntersuchungen

Zunächst wurde der Temperatur-Zeit-Verlaufeiner überkritischen Warmlagerung von400 mL Braunkohlenstaub bei einer Ofentem-peratur von 115 °C ohne äußere Zwangskon-vektion ermittelt (Abb. 2, SET = 114 °C). Diesdient der Veranschaulichung der verschiede-nen Phasen der Temperaturentwicklung wäh-rend einer überkritischen Warmlagerung.

Von Beginn an erwärmte sich die Probe, bisnach ca. 570 min ein Temperaturausgleich inder Probe stattfand. Da in diesem Fall diedurch die Reaktion produzierte Wärme größerwar als die Wärmeabgabe an die Umgebung,folgte nach der Selbsterwärmungsphase dieZündung des Materials. Nach etwa 800 minstieg die Temperatur in der Probenmitte deut-lich an, und der entstandene Schwelbrandbreitete sich zum Rand der Schüttung aus, wo-bei das Material nicht vollständig umgesetztwurde. Nach Erreichen der Oberfläche standmehr Sauerstoff für Oxidationsreaktionen zurVerfügung, und ein Umschlag in einenGlimmbrand folgte nach ungefähr 850 min.Die Probe brannte schließlich vom Rand zurMitte vollständig ab.

3.1 Einfluss der Konvektion auf die SET

Aufbauend auf den Ergebnissen wurde derEinfluss der Konvektion auf die SET vonBraunkohlenstaub und Korkmehl untersucht(s. Abb. 3). Dargestellt ist die SET in Abhängig-keit vom Wärmeübergangskoeffizienten a, dernach [19] für einen querangeströmten Zylindermit Hilfe von Nusselt-Reynolds-Prandtl-Bezie-hungen berechnet wurde. Bei beiden Materia-lien stieg die SET mit zunehmendem a um 1bis 2 K an, was auf einen verbesserten äußerenWärmeübergang (Kühleffekt) zurückzuführenist. Aufgrund dieser marginalen Erhöhung derSET scheint diese bei den untersuchten Ver-suchsbedingungen nahezu unabhängig vonder Anströmgeschwindigkeit zu sein. Erwar-tungsgemäß kam es bei Erhöhung der An-strömgeschwindigkeit zu einem schnellerenTemperaturausgleich in den Schüttungen.Eine Vergrößerung der Anströmgeschwindig-keit über die in Tab. 1 angegebenen Werte vonBraunkohlenstaub und Korkmehl hinauskonnte nicht durchgeführt werden, da es zueinem Austrag des Materials aus dem Proben-behälter kam. Eine Verringerung der SET, auf-

grund von verbessertem Sauerstofftransportwie in [14 – 16] berichtet, konnte nicht nachge-wiesen werden.

3.2 Einfluss der Konvektion auf den Ortder Zündung

In Abb. 4 sind die Temperatur-Zeit-Verläufe ineiner äquidistanten 3,2-L-Zylinderschüttung(Braunkohlenstaub) bei einer Lagerungstem-peratur von 108 °C ohne zusätzliche Anströ-mung dargestellt. Hierbei ist deutlich zu er-kennen, dass die Mitte der Schüttung(Nummer 8) als erstes in die Schwelphaseüberging, gefolgt von 7, 5 und 2.

Abbildung 2. Temperatur-Zeit-Verlauf bei der Warmlagerung(Ofentemperatur 115 °C) von 400 mL Braunkohlenstaub.

Abbildung 3. Einfluss des Wärmeübergangskoeffizienten auf die SET von 400 mLBraunkohlenstaub und Korkmehl.

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Abb. 5 zeigt die Temperatur-Zeit-Verläufe ineinem Pyramidenstumpf (Braunkohlenstaub,V/A = 0,0266 m, V = 10 L, Neigungswinkel 44°)bei einer Lagerungstemperatur von 108 °C.Aufgrund der überkritischen Lagerungstempe-ratur entzündete sich die Braunkohle und gingnach ca. 2500 min in einen Schwelbrand über.Hierbei ist zu erkennen, dass nicht der Mittel-punkt (8) die Schwelphase zuerst erreichte,sondern der Ort bei den Thermoelementen 3,4 und 2. Diese Lee-seitige Verschiebung desZündortes ist auf die einseitige Anströmungzurückzuführen, da auf der Luv-Seite ein deut-

lich verbesserter Wärmetransport vorlag. Die-ser Befund bestätigt die bereits in [8] getrof-fene Annahme, dass der Sauerstofftransport indie Schüttung in der frühen Phase der Brand-entwicklung von untergeordneter Bedeutungist und die Reaktion vorwiegend kinetisch kon-trolliert abläuft.

In Abb. 5 ist ebenfalls der Übergang von derSchwel- in die Glimmbrandphase zu sehen.Nach ca. 2650 min erreichte der Schwelbranddie Schüttungsoberfläche und ging in einenGlimmbrand über, verbunden mit höherenTemperaturen und Ausbreitungsgeschwindig-keiten. Von diesem Zeitpunkt an erfolgte derAbbrand von Luv nach Lee, d. h. es gingennacheinander die Stellen bei den Thermoele-menten 14, 12, 10 usw. in den Glimmbrandüber. In diesem Fall wurde der Kühlungseffektaufgrund der erhöhten Konvektion durch denebenfalls verbesserten Stofftransport von Sau-erstoff überkompensiert.

Abb. 6 stellt die Temperatur-Zeit-Verläufe ineinem äquidistanten Zylinder (Braunkohlen-staub, V/A = 0,0266 m, V = 3,2 L, Neigungs-winkel 90°) bei einer Lagerungstemperaturvon 108 °C dar. Auch in diesem Fall konnteeine Lee-seitige Verschiebung des Zündortesbeobachtet werden. Der Ort zwischen denThermoelementen 7 und 8 läuft hier zuerst indie Schwelphase über, allerdings scheint derEinfluss bei dieser Geometrieform gering zusein, da eine vergleichsweise kleine Verschie-bung des Zündortes gemessen wurde. Sobaldder Schwelbrand die Schüttungsoberflächenach ca. 1920 min erreicht hatte, fand ein Um-schlag in einen Glimmbrand statt. Zu diesemZeitpunkt stieg die Temperatur am Rand (14)deutlich an, gefolgt von einem Abbrand vonLuv nach Lee.

Vergleichbare Temperatur-Zeit-Verläufe wur-den für alle untersuchten Probenbehälter er-zielt. In jedem Versuch bewirkte die einseitigeAnströmung der Schüttungen eine Lee-seitigeVerschiebung (VZ) des Zündortes:� Pyramidenstumpf (39°): VZ ≈ 2,6 cm,� Pyramidenstumpf (44°): VZ ≈ 4,8 cm,� Pyramidenstumpf (56°): VZ ≈ 1,2 cm,� Pyramidenstumpf (66°): VZ ≈ 3,6 cm,� Zylinder/Quader: VZ ≈ 0,65 cm.

Ein systematischer Einfluss des Neigungs-winkels der untersuchten Geometrien auf dieVerschiebung des Zündortes konnte nichtnachgewiesen werden. Allerdings scheint einNeigungswinkel von 39° – 66° deutlich mehrEinfluss auf die Zündortverschiebung zu ha-ben als ein Winkel von 90°. Dieser Effekt lässtsich mit dem verbesserten Wärmetransport anden größeren Anströmflächen der Pyramiden-stümpfe im Vergleich zu dem untersuchtenZylinder und Quader erklären.

Abbildung 4. Temperatur-Zeit-Verläufe in einer zylindrischen Schüttung vonBraunkohlenstaub (V/A = 0,0266 m, V = 3,2 L) bei einer Lagerungstemperatur von108 °C ohne Anströmung.

Abbildung 5. Temperatur-Zeit-Verläufe in einer als Pyramidenstumpf ausgebildetenSchüttung aus Braunkohlenstaub (V/A = 0,0266 m, V = 10 L, Neigungswinkel 44 °) beieiner Lagerungstemperatur von 108 °C und einer einseitigen Anströmung (1000 L/h).

Ein systematischerEinfluss des Nei-gungswinkelsder untersuchtenGeometrien auf dieVerschiebung desZündortes konntenicht nachgewiesenwerden.

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4 Numerische Simulationen

Der folgende Abschnitt widmet sich der nume-rischen Simulation der in [17] beschriebenenexperimentellen Ergebnisse zur Selbstentzün-dung von Steinkohlehalden. Zwar lassen sichnach [8] die SET experimentell untersuchterSchüttungen auf größere V/A-Verhältnisseextrapolieren, da im Diagramm log(V/A) über1/SET eine lineare Abhängigkeit vorliegt. Diebei der Extrapolation der SET für Großhaldenermittelten Ergebnisse sind jedoch nur be-schränkt aussagefähig, da in der Regel keineValidierungsmöglichkeit besteht. NumerischeSimulationen sollen helfen, diesen Sachverhaltzu klären.

In [17] besaßen die Halden folgende geo-metrische Abmaße:� Neigungswinkel = 33°, Höhe = 12 m,� Grundfläche (rechteckig) = (54 m × 131 m),

Deckfläche (rechteckig) = (17 m × 94 m).Aus diesen Daten resultiert ein V/A-Verhält-

nis von 3,245 m.Für die numerischen Berechnungen wurde

ein Simulationsmodell gewählt, das in [13] nä-her beschrieben wurde. Tab. 4 enthält die phy-siko-chemischen Eingabedaten der Simulatio-nen. Für die Berechnungen wurde eine Haldemit einer homogenen Anfangstemperatur von20 °C und einer konstanten Umgebungstem-peratur von 0 °C gewählt. Die Halde wurdedurch einen trapezförmigen Querschnitt (2D)bei unendlicher Länge dargestellt. FolgendeRandbedingungen wurden angenommen:� Symmetrieachse: Randbedingung nach von

Neumann (Wärme- und Stoffströme sindNull),

� äußere Ränder: Randbedingung nach New-ton (Wärme- und Stoffübergangsbedingun-gen),

� Boden: Randbedingung nach Dirichlet (Bo-dentemperatur nach [17] konstant bei 14 °C).Abb. 7 illustriert die Temperaturverteilun-

gen innerhalb der Halde zu vier verschiedenenZeitpunkten. Im obersten Teilbild ist eine ho-mogene Temperaturverteilung beim Zeitpunkt0 von 20 °C zu erkennen. Im Laufe der Lage-rungszeit erwärmte sich die Schüttung so weit,dass nach ca. 420 Tagen (Teilbild 2) eine Zün-dung in Schüttungsmitte stattfand. Nachdemsich der Schwelbrand zum Rand hin ausbreite-te (Teilbild 3), erfolgte schließlich in Oberflä-chennähe der Umschlag in einen Glimm-brand (Teilbild 4). In Abb. 8 sind zusätzlich dieTemperatur-Zeit-Profile am Zündort (Schüt-tungsmittelpunkt) und 50 cm unterhalb derDeckfläche (auf Symmetrieachse) in der Haldedargestellt.

Aus diesen Bildern geht hervor, dass sichder Zündort in der Nähe des Schüttungsmit-

telpunktes und nicht in einer oberflächen-nahen Position befand. Oberflächennahe An-ordnungen von Thermoelementen [15] gebendaher keinen sicheren Aufschluss über denZündort. Hohe Temperaturen in der Nähe derOberfläche lassen somit nicht auf eine Zünd-ortverschiebung, sondern auf einen bereitsfrüher vermutlich im Schüttungsmittelpunktentstandenen Schwel- bzw. Glimmbrandschließen.

Im Vergleich zu dem Haldenexperiment in[17] fällt des Weiteren auf, dass die Induktions-zeit (Zeitspanne von Beginn der Warmlage-rung bis zur Zündung) in der hier vorgestell-ten numerischen Simulation kleiner ist als indem Haldenversuch, wo eine Selbstentzün-dung erst nach ca. drei Jahren erreicht wurde.Dies kann auf Stoffwerte und kinetischen Da-ten zurückzuführen sein, die nach [17] nur

Abbildung 6. Temperatur-Zeit-Verläufe in einer zylindrischen Schüttung von Braun-kohlenstaub (V/A = 0,0266 m, V = 3,2 L) bei einer Lagerungstemperatur von 108 °Cund einer einseitigen Anströmung (1000 L/h).

Schüttdichte qS 481,5 kg/m3

Wärmeleitfähigkeit k 0,1 W/mK

Spezifische Wärmekapazität cP 1000 J/kgK

Brennwert DHBr 3,387·107 J/kg

Anfangsfeuchteanteil X 5 %

Diffusionskoeffizient Gase D 2·10–5 m2/s

Steigung Arrhenius-Gerade E/R 10997 K

Stoßfaktor k0 3,2745·105 s–1

Tabelle 4. Physiko-chemische Eingabedaten der untersuchten Steinkohle für dieSimulation.

Sicherheitstechnik 1989Chemie Ingenieur Technik 2005, 77, No. 12

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von „frischem“ Steinkohlestaub bekannt sind.Die in dem Experiment beschriebene Kohlewar jedoch teilweise bis zu 20 Jahre gelagertworden. Die heterogenen Oberflächenreaktio-nen während dieser Zeit können zu einer Alte-rung der Kohle geführt haben, woraus höhereSET und längere Induktionszeiten resultierten.Die numerischen Simulationen liefern somitkonservative Abschätzungen.

5 Schlussfolgerungen

Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnissezeigen, dass die äußere Konvektion um eineSchüttung aus brennbarem Material sowohldie Selbstentzündungstemperatur (SET) unddie Brandausbreitung als auch den Ort derZündung beeinflusst. Eine Erhöhung derStrömungsgeschwindigkeit bei gleichförmigerZwangsumströmung führte aufgrund der ver-besserten Wärmeabgabe in allen untersuchtenFällen zu einer geringfügigen Steigerung derSET. Eine Verringerung der SET bei niedrigenUmströmungsgeschwindigkeiten, hervorgeru-fen durch eine verbesserte Sauerstoffzufuhr,wurde im Gegensatz zu den in [14 – 16] berich-teten Ergebnissen nicht beobachtet. Die einsei-tige Anströmung einer Schüttung führte dar-über hinaus stets zu einer Verschiebung desZündortes von der Schüttungsmitte zur Lee-Seite. Während der Anlaufphase des Schwel-brandes ist somit der Stofftransport an derOberfläche der Schüttung von untergeordneterBedeutung, und die Kinetik ist der geschwin-digkeitsbestimmende Schritt.

Der Einfluss der einseitigen Anströmungschien bei einer geneigten Schüttungswanddeutlich höher zu sein als bei einer senkrech-ten. Dies war auf die Vergrößerung der An-strömfläche der untersuchten Pyramiden-stümpfe im Vergleich zu dem Zylinder undQuader zurückzuführen. Ein systematischerEinfluss des Winkels wurde jedoch nicht fest-gestellt. Sobald der Umschlag von einemSchwel- in einen Glimmbrand stattfand,brannten die untersuchten Proben stets vonLuv nach Lee ab. Dies ist auf den deutlich er-höhten Sauerstoffbedarf eines Glimmbrandesim Vergleich zu einem Schwelbrand zurückzu-führen.

Mit Hilfe von numerischen Simulationenkonnte die Selbstentzündung einer Kohlenhal-de mit anschließender Brandausbreitungnachgerechnet werden. Als Ergebnis ist fest-zuhalten, dass der Zündort im Schüttungs-mittelpunkt lag, die anschließende Brand-ausbreitung jedoch zu einem deutlichenTemperaturanstieg in Oberflächennähe ge-führt hatte.

Abbildung 7. Berechnete Temperaturverteilungen bei der Lagerung einer Kohlehal-de zu verschiedenen Zeitpunkten.

Abbildung 8. Berechnete Temperatur-Zeit-Profile bei der Lagerung einer Kohlehal-de im Schüttungsmittelpunkt und auf der Symmetrieachse (50 cm unterhalb derDeckfläche).

1990 Chemie Ingenieur Technik 2005, 77, No. 12Forschungsarbeiten

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Eingegangen am 11. März 2005 [CIT 0044]

Dipl.-Ing. C. Lohrer,Dr.-Ing. habil. U. Krause([email protected]),Bundesanstalt für Materialforschungund -prüfung, Arbeitsgruppe „BrennbareSchüttgüter und Stäube, feste Brennstoffe“,Unter den Eichen 87, D-12205 Berlin, Germany;Prof. Dr.-Ing. J. Steinbach,TU Berlin, Fakultät III Prozesswissenschaften,Institut für Anlagentechnik, Prozesstechnik undTechnische Akustik, Fachgebiet Anlagen- undSicherheitstechnik, D-10623 Berlin, Germany.

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