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Sylvain RavySynchrotron-SOLEIL
http://www.lps.u-psud.fr/spip.php?article531
P. Piéranski
L'ordre en matière
condensée : des cristaux liquides aux quasi-cristaux
A.P. Tsai
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SOLEIL• Synchrotron 3e génération• 2.75 GeV• Opérationnel 2007
23 lignes de lumière (2011)(26 -> 2013)
• Diffraction/Diffusion• Spectroscopie : Absorption, Photo-émission
• Imagerie : X, Infra-rouge
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Année Internationale de la CristallographiePrix Nobel de Max von Laue 1914
Max von Laue Walter Friedrich Paul Knipping
Munich 1912 :- Mineralogistes (P. Groth) : cristaux- Théoriciens (A. Sommerfeld) : Interaction lumière matière- Physique expérimentale (W. Röntgen) : Rayons X
Sulfate de cuivreVitriol bleu
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Plan
1. Corrélation de paire
2. Les trois types d’ordre…
3. …et quelques exemples
4. Origine de l’ordre
5. Peut-on définir l’ordre et le cristal ?
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1-Fonctions de corrélation de paire
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O
𝒓 , 𝑡𝑑3𝒓
Volume atomiquemoyen
Fonctions de corrélation de paire
𝑡=0
Fonction de corrélation de paire dépendante du temps
Moyenne spatiale, statistique, temporelle
Fonction de corrélation de paire instantanée G(r,t=0)
G(r,t) : TF dans le temps et dans l’espace par diffusion de neutron
Diffusion des rayons X : TF de g(r)
Fonction de corrélation densité-densité :
⟨𝑑𝑛 (𝒓 ,𝑡=0 ) ⟩=𝛿 (𝒓 )𝑑3𝒓+𝑔(𝒓 )𝑣𝑎
𝑑3𝒓
⟨𝑑𝑛 (𝒓 ,𝑡 ) ⟩=𝐺 (𝒓 ,𝑡 )𝑑3𝒓
𝐺 (𝒓 , 𝑡 ) ⟨𝜌(𝒓 ′ ,0)𝜌(𝒓 ′+𝒓 , 𝑡)⟩
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La fonction de distribution de paire
Pics premier voisin
deuxième voisinetc.
Largeur du pic :fluctuation de distance
Intégrale du pic :nombre de voisins
𝑑𝑛 (𝒓 )=𝛿 (𝒓 )𝑑3 (𝒓 )+𝑔 (𝒓 )𝜌𝑎𝑑3𝒓
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Corrélations orientationnelles
g(r)
Ici, ne dépend que de Ce n’est pas le cas général.
q
Fonction de corrélation d’orientation :𝑜 (𝒓 )= ⟨𝜓6(0)𝜓 6(𝒓) ⟩
𝜓 6=𝑒𝑖 6𝜃
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2-Les trois types d’ordre
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• Ordre à courte distance•
• x : longueur de corrélation• Ex : verre, liquide• Ordre max. à 1D
• Quasiordre à grande distance
• • Pas d’échelle de longueur
• Ex : Smectiques, cristaux 2D• Ordre max. à 2D
• Ordre à grande distance• n’a pas de limite à l’infini !
• Ex : Cristaux• Pics de Bragg
• Comportement à grande distance de définit trois types d’ordre :
exp(-|r|/ )x
Les trois types d’ordre
𝑑𝑛 (𝒓 )=𝛿 (𝒓 )𝑑3 (𝒓 )+𝑔 (𝒓 )𝜌𝑎𝑑3𝒓
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Caractérisation de l’ordre… approche expérimentale
Ordre à grande distance : diffraction
Sinon : diffusion diffuse
Rayons X Électrons Neutrons
Existence de taches de BraggLargeur limitée par la résolution
Cristal de C60 Quasi-cristal
Eau
Diffusion répartiecontinûment
Cristal liquide smectique
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3-Exemples
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• Ordre à 1D • Liquides, amorphes,
verres
Ordre à courte distance
• État amorphe (désordonné, mal ordonnée)
• Amorphe recristallise lorsqu'on le réchauffe.Métaux, Silicium, eau.
• Verre repasse par l'état liquide : transition vitreuse.
Silice, Soufre, Glycerol, Se (+As), Obsidienne
• Liquide : même fonction de distribution, mais dynamique.
a+da
na+nda
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• Fusion à 2D
Contrairement à la fusion classique,La fusion 2D passe par une phase intermédiaire
Fusion et quasi-ordre à longue distance…
Cristal 2D Hexatique Liquide
g(r) |r|-h exp-(r/x)
o(r) OGD |r|-h exp-(r/x)
Mise en évidence dans les cristaux liquides Brock, PRL57, 98 (1986), Colloïdes (Petukhov, 2006)
Chou, Science 1998g(r) OGD exp-(r/x)
o(r) OGD exp-(r/x)
Fusion à 3D
Solide Liquide
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• QOGD rare à 3D
Quasi-ordre à longue distance
• Vortex dans les supraconducteurs de type II
• Entre Hc1 et Hc2 phase d'Abrikosov• Verre de Bragg (Giamarchi et al. 1994)
h
106 µm, 37003 vortex
Expérience de décorationpar des agrégats de Fe,
observés au MEB (Kim et al., PRB60, R12589)
Carte des déplacements de vortex par rapport au réseau parfait
impu.
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Structures Fractales
• Auto-similarité• Invariance d'échelle
• Dimension fractale d'Hausdorff (1918) :
n(k)=kD
Le triangle de Sierpinski
D=log(3)/log(2)= 1,5849...
Flocon de von Koch
D=log(4)/log(3) = 1,261...
L'éponge de Menger
D=log(20)/log(3) = 2,7268...
Fractales ordonnéesne modélisent pas les structures réelles...
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Fractales irrégulières
• Dimension fractale• Minkowski-Bouligant
n(r)=(r/a)D
g(r) ~ rD-d
Agrégat de particules d'or D=1,75 ± 0.05
Structure de l'aimantation au point critique (Ising) D=1,75
Frontière mouvement Brownien (W. Werner) D=4/3
Figures de Lichtenberg
BrocolisD=2,33
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*=
• Un cristal est un motif quelconque associé à un réseau
Nucléosome
Macromolécule
C60
Molécule
Motif Cristal
NaCl
Groupement d’atomes
Na
Atome
Ordre à grande distance : le cristal... périodique
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• Cristaux incommensurables• Propriété locale (ex : polarisation) possède une
périodicité incommensurable avec celle du réseau.• Ex : Onde de densité de charge, NaNO2
• Cristaux composites• Enchevêtrement de deux cristaux ayant des paramètres de maille
dans un rapport irrationnel.• Ex : Rb, Ba, Cs sous pression, Hg3-dAsF6
irrationnel
• Quasicristaux• Systèmes présentant de l’ordre à grande distance
et une symétrie interdite (5, 8, 10...)
Pavage de Penrose
• Ordre à grande distance
• Pas de périodicité
a
un
Le cristal... apériodique
)2
sin(0 nann n
uaua
a
b b
a
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Les cristaux incommensurables
L’ADN a une structure incommensurable :
Le pas D de la double hélice estincommensurable
avec la distance P entre paires de bases
Incommensurable :
On peut faire varier continûment le rapport D/P
D
P
Hélice deBoerdijk-Coxeter
Watson, Crick, Wilkins, Franklin
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Microscope à force atomique :Réseau moyen
Microscope à effet tunnel :Onde de densité de charge
Les cristaux incommensurables
• Dichalcogénure de tantale TaSe2 : Onde de densité de charge• Modulation de la densité électronique à 2kF (kF vecteur de Fermi)
E. Meyer et al. J. Vac. Sci. Technol. 8, 495 (1990)
1313~
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• Alcane-Urée• Inclusion d’alcane dans des canaux d’urée
B.Toudic et al, Science 319, 69 (2008)
• Ba sous 12 GPa (120000 atm.)• Ba dans des canaux de Ba ! (cg/cn irrationnel)
Les cristaux composites
R.J. Nelmes et al. Phys. Rev. Lett. 83, 4081 (1999)
• Enchevêtrement de deux cristaux périodiquesayant des paramètres de maille
dans un rapport irrationnel
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Les quasicristaux
Taches de diffraction fines
Ordre à grande distanceET
Symétrie d’ordre 5
1
2
3
47
8
9
10
Al-Ni-Co décagonal :Symétrie d’ordre 10
www.cbed.rism.tohoku.ac.jp/saitoh/saitoh.html
Diffraction électronique d’un alliage d’Al-Mn
(D’après D. Shechtman et al. Phys. Rev. Lett. 53, 1951 (1984))Prix Nobel de chimie 2011
Quasicristaux découverts « par hasard » par Schechtman (1982)qui étudiait des alliages d’Al par trempe ultra rapide.
56
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Les quasicristaux
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Les quasicristaux
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Les quasicristaux • Taches de diffraction fines :
• Ordre à grande distance
1
2
3
4
8
9
10
Al-Ni-Co décagonal :Symétrie d’ordre 10
www.cbed.rism.tohoku.ac.jp/saitoh/saitoh.html
• Pavage de l’espace• Sans vide ni recouvrement
2 3
4 6
Seules symétries compatibles avec la translation : 1, 2, 3, 4, 6
5 8
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Pavages de Penrose
• Deux types de « tuiles »• Règles d’accord
Certains quasicristaux modélisés par un pavage de Penrose
Alliage Al-Fe-Cu(Marc Audier)
36° 72°
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Avant Penrose…
• Pavage non périodique • Ordre à grande distance SANS périodicité
• Symétrie d’ordre quelconque Symétrie d’ordre 12
Temple Darb-i Imam Isfahan, Iran, XVe
(Lu & Steinhardt, Science 2007)
Pb avec 5 et >7 découvert par Kepler en 1619 : « Harmonices Mundi »
Vers unPavage
De Penrose
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Téreptal-bis(p-butylaniline) TBBA
Phase liquide isotrope
T=236 °C
Phase nématique
T=200 °C
Phase smectique A
T=175 °C
Phase smectique C
États condensés intermédiaires : les cristaux liquides thermotropes
• Anisotropie de g(r)
• Transitions de phases dépendent de la température
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Ordre nématique
• Ordre de position
à courte distance• Dans la direction n
• Orthogonalement à n
• Ordre d’orientation à
grande distance• Dans la direction n
Nématique
n
• Ordre de position
à courte distance• Orthogonalement à n
• Quasi-ordreà longue distance
• Dans la direction n• « Quasi-période » a
Smectique A
an
Ordre smectique
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Phases cholestériques• Molécules allongées et
chirales• Structure hélicoïdale, basée sur le
nématique
• Pas P de 1 mm à 2 mm dépend de T
Thermomètres
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Molécules discotiques et phases colonnaires
• Ordre de position à grande distance• Orthogonalement aux
colonnes
• Ordre de position
à courte distance• Selon les colonnes
Molécules discotiques
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Cristaux liquides lyotropes• Transitions de phases dépendent d’une
concentration• Molécules amphiphiles (savon)
• Bulles d’air facettées
• Diagramme de phases
• Tête hydrophile Queue
hydrophobe
• Cristal• Micelles • Tubes • Lamelles
• Phase cubique
D’après P. Sotta, J. Phys. France,
• Phase cubique
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4-Origine de l’ordre
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1 2 3 4 5 6 7 8
-10
-5
0
5
10
Van der Waals Ionique, Covalent, Metallic
En
ergi
e (e
V)
r(Å)
• Le potentiel d’interactions
• Potentiel d’interaction U(r) : mini autour de 1,5-2 Å et 3-4 Å
• Ex : Dans la vapeur d’eau distance moyenne 30 Å (gaz parfait) Dans l’eau liquide 3 Å (ordre de type liquide)
• Forme du potentiel détermine les propriétés physiques :
• Distance d ’équilibre donnée par dU(r)/dr=0 : structure.• Rigidité donnée par d2U(r)/dr2 : élasticité, dynamique (spectre des phonons),
conductivité thermique, chaleur spécifique.• Anharmonicité de U(r) : dilatation thermique.
Origine de l’ordre
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• Pas de prédiction de structure connaissant les interactions
• Quelques modèles simples : empilement compact
• À 2D, empilement compact : réseau hexagonal infini • À 3D, empilement de couches hexagonales : cubique faces centrées,
hexagonal compact. C‘est l’empilement le plus compact (Th. Hales 1998) ; compacité =0.74 Pas forcément périodique (fautes d’empilement)
• Gaz rares, ~ 2/3 des métaux (c.f.c. ou h.c)• Mais métaux alcalins (c.c), Fea (c.c.) Feg(c.f.c).
Construction d’un cristal
atome par atome…
Des interactions au type d’ordre-1
B
A
B
C
A
B
3
6
3
1
5
5
1
Ordre IcosaèdriqueHexagonal compactCubique faces centrées
CuboctaèdreIcosaèdre
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• Empilement 3D compact de 4 atomes : Tétraèdre
• Impossibilité métrique de paver l’espace pardes tétraèdres (angle dièdre = 70,528°)
Mais LOCALEMENT, empilement de
tétraèdres déformés Icosaèdre
• Impossibilité de paver l’espace avec des tétraèdres quelconques, le même nb
partageant une arête commune.
FRUSTRATION TOPOLOGIQUE
Interactions favorisent un ordre local « icosaèdrique »
incompatible avec un système infini. Frustration engendre des défauts (liquides,
verres)
Des interactions au type d’ordre-2
7.36°
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Des interactions au type d’ordre-3
• Agrégats icosaédrique plus stables
Diffraction électronique sur Cu, Ni, CO2, N2, Ar
Transition icosaédrique-c.f.c. si la taille augmente (1000 Ar, 30 CO2)
La structure de symétrie icosaédrique
n’est pas stabilisée
On ne connaît pas dequasi-cristauxmono-élément
(Binaire Cd-Yb Tsai, Nature 2000)
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Cristal réel : Les défauts
• Défauts topologiques• Induisent des déformations qui concernent
l’environnement atomique local, comme le nombre de voisins
• Dimension 0• Lacunes, intersticiels
• Dimension 1• Dislocations (plasticité des métaux) • Désinclinaisons (2D, cristaux liquides)
• Dimension 2• Surfaces, fautes d’empilements
Lacune• Toujours présentes
(2.10-4 Cu à 300 K)• Diffusion, centres colorés
Intersticiel• Plasticité
(Impureté)• Dopage des semi-cond.
• Couleur des joyaux• Plasticité
Surface Faute d’empilement Joint de grain
Dislocation Désinclinaison
www.techfak.uni-kiel.de/matwis/amat/def_en/makeindex.html
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Glissement d’une dislocation
• Cisaillement d’une zone GP par une dislocation coin • Microscopie électronique haute résolution
• Zone GP (Guinier-Preston) • Amas d’atomes dans une matrice• Durcissement des alliages d’Al (Concorde)• Plaquettes dans alliage Al-1.7at.%Cu
D’après M. Karlík et B. Jouffrey, J. Phys. III France, 6 (1996) 825
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5-Peut-on définir l’ordre et le cristal
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Ordre apériodique
Si on peut indexer le diagramme de diffraction d’un corps de dimension D
par un nombre fini N d’indices(Cas de tous les « cristaux » connus)
Ce corps est apériodique si N>D.C’est la coupe d’un cristal périodique dans un super-espace de dimension N
par une variété de pente(s) irrationnelle(s)
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Exemples à 2D Coupe le réseau 2DPar un bande de pente
irrationnelleNombre d’or :
(1+√5)/2=1,618
+
Projection des points sur la droite
=
Pavages de Penrose :Coupe 2D de cristaux 4D
Suite de Fibonacci
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Définitions
« Un ensemble infini de points de l'espace est géométriquement ordonné, s'il est engendré par un algorithme déterministe de complexité finie. » D. Gratias et al., Annu. Rev. Mat. Res. (2003)
« Par cristal on désigne un solidedont le diagramme de diffraction est
essentiellement discret »
Cristal IUCr 1991
Ordre géométrique
Ordre à grande distance
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Ordre à grande distance Ordre géométriqueTous les cristaux connus peuvent être construits à partir de règles simples
Ordre géométrique Ordre à grande distance• Certains pavages itératifs n’ont pas d’OGD (?)Exemples : le pavage pinwheel : « moulin », ou le pavage binaire
• Générateurs de nombres pseudo-aléatoires (Mersenne twister : période de 219937 − 1 )
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Conclusion
Interaction entre atomes ou moléculesgénère une large palette de structures,
bien au-delà du « simple » cristal périodique
Influence du type d’ordre surles propriétés physiques…
Rôle des défauts et de la température…
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