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Pyroprocessing을 통한사용후핵연료 부피저감화 및

재활용기술개발

Pyroprocessing을 통한사용후핵연료 부피저감화 및

재활용기술개발

2010. 08. 31

한국원자력연구원

이 한 수

제 9회 방사선 안전 심포지움

1

핵연료주기

원자력발전소

핵연료제조 MOX 핵연료제조 중간저장

변환 / 농축 재처리 밀봉포장

정련 HLW 처리

사용후핵연료

핵연료집합체

농축우라늄 우라늄

우라늄

플루토늄

지하처분장

Pit

U3O8

재처리주기

직접처분주기

TRU :TransUranicsMA:Minor ActinidesFP:Fission Products

사용전(100% U)

사용후

FP

TRU PuPu(1.20%) MAMA

(0.21%)I, TcI, Tc((0.16%)

FP(4.95%)

Cs, SrCs, Sr(0.53%)

재사용및 연소

고속로 (SFR)

고방열핵종장기저장 후처분

처분장

중수로 (CANDU)U(92.95%)

부피 : 1/20 감소

발열량 : 1/100 감소

독성감소기간 : 1/1000 감소

처분장 활용률 : 100배

처분장 관리기간 : 300년

우라늄자원 활용률 : 100배

단 반감기고정화 처리후처분

재사용

재사용

*4.5wt% U235

55GWd/tU10 yrs cooling

사용후핵연료 특징 및 재활용

U-235 ( 4.5w/o)U-238 (95.5w/o)

4년 연소

3

재처리 (PUREX) 재처리 (PUREX)

사용후핵연료사용후핵연료 집합체해체/절단

집합체해체/절단 질산 용해질산 용해 분리/정제분리/정제

고순도우라늄

고순도우라늄

고순도플루토늄고순도

플루토늄

핵분열생성물핵분열생성물

TBP=Tributhyphosphate

MA(Np,Am,Cm)I-129, Tc-99Cs, Sr, REE

PUREX vs PYROPUREX vs PYRO

Benefits

고준위폐기물 처분 공간 : 100배 절감

관리 기간 : 수 백년으로 감소

우라늄 자원활용률 : 100배 증대

핵확산저항성 강화 (No Pu Mine)

Volume Reduction FR Closed Fuel Cycle

Pyroprocess

CANDU

U-TRU-ZrFuel

DisposalDisposal

HLW(Cs, Sr)

Decay Storage

Gen-IVSFRGen-IVSFR

PWRPWR

선진 핵연료주기 기술개발 개념 : KIEP-21

KIEP-21 : Korean Innovative, Environmentally friendly, and Proliferation resistant for 21C

국가목표 – 핵비확산성 순환핵연료주기 시스템 구현

‘08 ’11 ’16 ’20 ’28’26

소듐냉각

고속로

종합실증시설구축

표준설계인가

상세설계실증로

Pyro Mock-up시설(천연 U 이용)

10t/년 처리

공학규모 Pyro시설 (Hotcell)10tHM/년 처리

종합 Pyro시설100tHM/년 처리

종합 Pyro시설운영

파이로

건식처리

핵심계통개념완성

인허가 기술개발

핵연료 제조 및 조사시험

‘07

경제성, 기술성 등판단

인허가성 판단 건설추진여부 결정(사회수용성, 시장성 등)

기술성 판단 경제성, 인허가성 판단

건설추진여부 결정(사회수용성, 시장성 등)

2028년까지 소듐냉각 고속로 및 파이로 건식처리 실증시설 건설- 제255차 원자력위원회 의결사항 (2008.12.22) -

2028년까지 소듐냉각 고속로 및 파이로 건식처리 실증시설 건설- 제255차 원자력위원회 의결사항 (2008.12.22) -

7

사용후핵연료 R&D 현황 - I

US• In 2009, Advanced Fuel Cycle Initiative with GNEP Program was

changed to FCRD(Fuel Cycle R&D Program)- FCRD is an integrated, goal-oriented, science-based program to provide fuel cycle and used fuel management options to future decision makers- Research is focused on improvements to direct disposal, modified open cycle, and full recycle- Blue Ribbon Commission will provide recommendations that will guide FCRD

• Engineering scale (2-3 MT/yr) pyroprocess has been used to treat EBR-II metal fuel for disposal at INL since 1995

• Electroreduction of oxide fuels has been demonstrated at the laboratory scale(50 g UO2), as a head-end to the pyroprocess

• Focus on understanding and demonstrating technical feasibility for sustainable electrochemical processing

Lab-scale electroreduction, INL

8

사용후핵연료 R&D 현황 - II

Japan• Engineering-scale equipments were developed• 100g-scale UO2 reduction• Post irradiation test of U-Pu-Zr-MA-RE fuel• MOX utilization is coming to realize soon in some LWRs• Demonstration reactor of FR with recycle facility will be planned

from ca. 2025

EU (France)• As an alternative option for the longer term, two reference cores of

pyroprocess were selected during PYROREP(2000-2003) and EUROPART(2004-2007)- Electrorefining on solid aluminium cathode in molten chloride - Liquid-liquid reductive extraction in molten fluoride/liquid aluminium

• Validation of the scientific feasibility of each step has been performed at lab-scale(gram order) by ACSEPT project(2008-2012)- head-end steps - core of process (electrorfining, reductive extraction in LiF-AlF3/Al)- electrochemistry in fluoride melts- salt treatment for recycling - waste conditionings(salt, metal)- on-line monitoring in molten salts(LIBS)

Liq. transport system, CRIEPI

Reductive extraction, CEA

Principle of RE with Al cathode

9

사용후핵연료 R&D 현황 - III

Russia• New Technological Platform(NTP) – Full scale reprocessing, FR-CFC• BN-800 and MOX fuel production startup in 2014• Large Multi-purpose Pyrochemical Facility Reprocessing Complex

Pyro-reprocessing(Molten Salt+Fluoride Vol.) facility in 2015• Startup of SNF industrial reprocessing and RW disposal prototype

in 2018• Development of pyro reprocessing technologies on a semi-industrial

level by 2020• Demonstration of closing of BN-800 fuel cycle – on a semi industrial

level by 2020• Testing and demonstration of closing FR fuel cycle for MA by 2020• Develop the initial data for full scale design of industrial pyro module for

FR SNF reprocessing by 2020

India• 500 Mwe Prototype Fast Breeder Reactor(PFBR) – to be

commissioned in 2011(mixed oxide fuel)• Metallic fuel will be introduced in Fast Reactors after 2020• A pyroprocess plant will be set up and commissioned in 2020• Lab-scale facility for pyroprocess studies operational since nineties• Engineering scale demonstration facility(3 kg U) Containment box, IGCAR

Beloyrsk 3, BN-600

10

사용후핵연료 R&D 현황 - IV

China• Reprocessing pilot (50tHM/year) will be commissioned and the

recovered Pu will be used in MOX fuel in the China Experimental Fast Reactor (CEFR) in the year about 2010

• Commercial reprocessing plant (800tHM/year) will be constructed in 2025 and the recovered Pu will be fabricated into MOX fuel, both used in FR and PWR

• In 2050, the used fuel from the Gen-IV NPP will be processed by pyro-reprocessing

The technical route of back-end nuclear fuel cycle for China in 2050

CEFR, CIAE

핵연료주기 정책 현황 - I

미국정책의 변화 - AFCI/GENP/FCRD

AFCI는 ‘03년 순환핵연료주기 기술의 개발과 실증을 통해 원자력에너지의 지속적 성장이라는 목표를 달성하고자 제안

GNEP은 ’06년 2월 부시 정부의 핵비확산과 원자력 이용 확대라는 목표를 동시에 달성하고자 제안. 미국은 '07년 1월 단기적으로 입증된 기술을 활용하여 GNEP 시설들을 구축하고, 장기적으로 미해결 기술개발을 통해 GNEP을 구현한다는 2 Track 전략계획 발표

‘09년 4월 오바마 정부는 Track 1(단기적 관점)의 산업체 주도의 핵연료재순환센터 및 신형연소로 건설‧운영 계획은 취소하고, Track 2(장기적 관점)인 외국과의 협력을 통한 선진핵연료주기 연구와 고속로용 사용후핵연료 재활용기술 개발에만 중점을 둘 것임을 밝힘.

’09년 AFCI(with GNEP)는 Fuel Cycle Research and Development(FCRD)로 바뀌었으며 연구목표는DOE Nuclear Energy의 Roadmap 의 3 번째 목표인 sustainable nuclear fuel cycle 개발

R&D Objective 1 : Develop technology and other solutions that can improve the reliability, sustain the safety, and extend the life of current reactors

R&D Objective 2 : Develop improvements in the affordability of new reactors to enable nuclear energy to help meet the Administration's energy security and climate change goals

R&D Objective 3 : Develop sustainable nuclear fuel cycles

Separations and Waste Forms

Transmutation

Advanced Fuels

R&D Objective 4 : Understand and minimize the risks of nuclear proliferation and terrorism.

핵연료주기 정책 현황 - II

미국정책의 변화 - AFCI/GENP/FCRD FCRD 프로그램의 Fuel Cycle Option Study는 다음의 3가지 option으로 이루어져있음

Once-through Fuel Cycle : One pass through reactor, used fuel directly disposed in a geologic repository

Modified Open Cycle : No or limited separations and processing applied to used fuel to extract more energy

Breed and burn concept (traveling wave), Deep burn of TRUs in HTGCR

Deep burn of TRUs in inert matrix fuels, DUPIC

Fission-fusion, Accelerator driven System(ADS)

Full Recycle : All actinides important for waste management are recycled in thermal or fast spectrum systems to reduce radiotoxicity and more fully utilize uranium resources

’10년 1월 Blue Ribbon Commission을 설립하고 처분, 원자로/핵연료주기, 운반/저장을 포함한 사용후핵연료의 관리대안을 마련중

’10년 6월 제6차 운영그룹회의에서 GNEP 명칭을 IFNEC(International Framework for Nuclear Energy Cooperation, 국제원자력협력프레임워크)로 변경

초기 GENP Track 1(국내부분)의 취소에 따른 용어상의 혼란을 방지하기 위해 명칭을 변경

신규 원전 도입국의 인프라 개발 지원 및 핵연료 공급보장을 통한 민감기술의 확산 방지에 활용

13

목적

- 사용후핵연료 부피저감 및 SFR 연료물질 확보를 위한 pyroprocessing 기술개발

주요 R&D Areas

파이로 일관공정 구축

– 10 tHM/yr capacity by 2016

– high-throughput (HT) 실현

– 폐기물 저감화

파이로 단위 공정기술

– 전처리공정

– 전해환원공정

– 전해정련공정

– 전해제련공정

– 염폐기물 처리공정

시스템 엔지니어링기술

– 안전조치기술

– 시설 설계 구축

– 원격시스템

– 저장 및 운반

ElectrolyticElectrolyticReduction Reactor Reduction Reactor

Electrorefining Electrorefining Reactor Reactor

Pyroprocess MockPyroprocess Mock--upup

KAERI의 파이로 기술개발 개요

14

TRU 금속연료 제조

탈피복 / 분말화

염폐기물 처리

재사용혹은 LLW

재순환혹은 처리

피복관

저준위 폐기물

배기체처리

소듐냉각고속로

핵분열기체

(U+TRU+FP)금속

TRU : Transuranic elementsNM : Noble metal elementsFP : Fission products

공기

U3O8+(TRU+FP)산화물

전해환원 전해정련

전해제련

우라늄 회수

경수로SF

KAERI 파이로 공정 흐름도

15

파이로 공정 연구 Progress : 1. 전해환원

개량 대용량 고속 전해환원 장치 제작

- 전해환원 속도 대폭 증가

(양극 전류밀도 100 mA/cm2 → 500 mA/cm2)

- 용량 : 20 kgU/bacth (용융염: LiCl-1 wt% Li2O 100 kg)

전해환원 금속 전환체 Cathode Processing 기술 개발

- 700 oC, Ar in, Vacuum out 조건

- 염취급이 용이한 분말상 염회수 기술 시험 중

고온 소결 원료(그래뉼, 펠렛) 사용에 따른 금속전환율 증대

- 희토류 산화물의 환원율 제고

전해환원 공정 실시간 모니터링 기술 개발

- Square wave voltammetry

- 용융염 내 Li2O 농도 실시간 측정

Potential [V] vs Li-Pb

1.0 1.2 1.4 1.6 1.8 2.0 2.2 2.4

Cur

rent

den

sity

[A/c

m2 ]

-0.010.000.010.020.030.040.050.060.070.080.090.10

0.000 wt%0.060 wt%0.070 wt%0.11 wt %0.14 wt%0.18 wt%0.22 wt%0.28 wt%0.34 wt%0.38 wt%0.42 wt%0.46 wt%0.60 wt%0.74 wt%0.77 wt%

Li2O concentration [wt%]

0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0

Peak

cur

rent

den

sity

[A/c

m2 ]

0.00

0.02

0.04

0.06

0.08

0.10

0.12

SWV Voltammogram (0.00 ~ 0.77 wt% of Li2O)

RE

U Nd Y La Ce

Metal 0.996 0.52 0.78 0.46 0.47

Oxide 0.004 0.48 0.22 0.54 0.53

Metal 0.996 0.53 0.74 0.50 0.51

Oxide 0.004 0.47 0.26 0.50 0.49

RE 환원율 제고

Cathode Processing 기술

개량 고속 전해환원 장치

’97 ’01 ’07 ’10 ’12

전해환원 기술개발 추이 및 현황

금속환원제를 사용한금속전환 기술 개발

전해환원 개념도출 및요소기술 개발

PRIDE 전해환원시스템 구축 및 시운전

Lab-scale 전해환원

공정기술 개발

~ kgU/batch

20 kgU/batch

10 tonU/yr

ACPF 전해환원 Inactive 시험(‘05 ~ ‘07, 10 kgU/batch)

MetalProduct

Electrorefiner

20 kgU/batch

U-전착물의 자발 탈리 전후의 흑연음극봉

U pellet

UCl3

고효율 High-Throughput 전해정련 장치

정련조/Screw conveyer설계변경

정련조정련조/Screw /Screw conveyerconveyer설계변경설계변경

무축Screw로 교체무축무축ScrewScrew로로 교체교체

우라늄전착물 이송장치 구조변경 및

회수된 우라늄 전착물

17

고효율 High-throughput 전해정련장치 제작

- 흑연음극모듈 및 스크류 이송시스템을 이용한 공정

연속화 달성

- 미국 INL의 회분식 장치 (Mark-V) 용융염 용량 대비처리속도 10배 이상 증대 (8 kgU/monthL)

음극 안전성 평가

- 720시간 운전 후에도 손상이 없었고, 우라늄 전착물

이 표면에 없이 깨끗함을 유지

우라늄 전착물 이송 실험

- 우라늄 이송장치의 구조 및 스크류 교체

파이로 공정 연구 Progress : 2. 전해정련

’97 ’01 ’07 ’10 ’12

전해정련 기술개발 추이 및 현황

PRIDE 전해정련시스템 구축 및 시운전

Lab-scale 전해정련

공정기술 개발소멸처리 타당성 연구

100 gU/batch 전해정련장치 개발

Bench 규모 Mock-up 구축 (1 kgU/b)

Bench-scale 전해정련공정기술 개발

Lab 규모연속식전해정련공정

장치개발(20kg U/day)

Feasibility study

Pyro 공정의 소멸처리 타당성 연구

20 kgU/batch

1 kgU/batch

100 gU/batch

10 tonU/yr

19

순수 국내기술로 Lab-scale LCC 전해제련 장치 제작- 1차년도 Ga-Zn 계 모의 제련시험장치 제작경험 활용- LCC 전해조, LCC assembly, 음극도가니로 구성- 용량 : HM 50g 회수 (용융염 3 kg, Cd 500~700 g)

U dendrite 성장억제 위한 회전형 교반기 성능평가- 전류밀도에 따른 교반기 성능평가- 회전형 교반기는 수지상을 효과적으로 파쇄하지 못하였으며, paddle과 harrow 간에도 성능차이가 거의 없었음

Mesh형 LCC 구조의 U dendrite 성장억제 평가- 고유개념의 mesh형 LCC 구조 개발 (국내특허 : 10-0880421)- U dendrite 성장 없이 U 전착량 7.3 wt%U(8Ah) 달성 CRIEPI는 8wt%U, INL은 9wt%HM

- Mesh 및 LCC 도가니 구조 변화를 통한 전착성능 개량실험 중

Dendrite 성장억제 위한 회전형 교반기 평가

0 1 2 3 4 5-2 .4

-2 .3

-2 .2

-2 .1

-2 .0

-1 .9

-1 .8

-1 .7

200 m A /cm 2

Vol

tage

(V. v

s. A

g/Li

Cl-K

Cl-1

% A

gCl)

P assed E lec tr ic C ha rge (A h )

0 rpm 100rpm -padd le 100rpm -harrow

U solubility in C d(b) 100 rpm (paddle)

(c) 100 rpm (harrow)

Mesh형 LCC 구조의 U dendrite 성장억제

(a) 무교반 전착

Lab-scale LCC 전해조 및 교반기(paddle, harrow, mesh)

Paddle

Harrow

Salt stirrer

Anode basket

Salt vessel

Cathodecrucible

Cathode stirrer mesh

0 1 2 3 4 5 6 7 8-1.65

-1.60

-1.55

-1.50

-1.45

-1.40

-1.35

Vol

tage

(V. v

s. A

g/Li

Cl-K

Cl-1

% A

gCl)

Passed E lectric Charge(Ah)

0rpm 100rpm-paddle 200rpm-harrow

50 mA/cm 2U solubility in Cd

Cd계면

U 침전물

Cd

UCd11

CdUCd11

U

0 2 4 6 8-2.4

-2.0

-1.6

-1.2

Cat

hode

Pot

entia

l (V

vs. A

g/Li

Cl-K

Cl-1

wt%

AgC

l)

Current Passed (Ah)

current density : 100 mA/cm 2

파이로 공정 연구 Progress : 3. 전해제련

액체 카드뮴 음극 전해제련장치 개발

’97 ’01 ’07 ’10 ’12

전해제련 기술개발 추이 및 현황

전해제련 기초실험 및핵심장치 개념도출

PRIDE 전해제련시스템 구축 및 시운전

Lab-scale 전해제련공정기술 개발

~ gU/batch

50 gU/batch

140 kgU/yrLCC 전해제련기초실험장치

Lab-scaleLCC 전해제련장치

(Mesh type)

Lab-scaleCd 증류장치

잔류악티늄족회수(RAR)공정도

파이로 공정 연구 Progress : 4. 염폐기물

결정화를 이용한 I/II족 분리장치

독창적인 염폐기물 재생 및 고화시스템 개발

- 결정화법을 이용한 LiCl염 내 고방열성 I/II 핵종 분리기술 개발 (90% 염회수율 및 핵종분리효율)

- 산화/침전 및 증류/응축에 의한 공융염 내 희토류핵종분리기술 개발(95% 염회수율, 99% 핵종분리효율)

- 염폐기물 재생공정발생 잔류폐기물의 고건전성 고화

체 제조기술개발(LiCl 폐염-SAP매질, 희토류산화물-

ZIT 매질)

개발된 염폐기물 재생/고화 기술 특성

- 미국(INL)기술 대비 최종고화체 발생량 1/30로 감축 및

고화체의 핵종 내 침출성 10배 우수(Cs/Sr 내침출율 :

10-2/10-3 g/m2day)

결정

용융

산화/침전 및 휘발/응축을 이용한 희토류 분리장치

산화/침전 순수염 층

침전물 층

휘발/응축 순수 응축회수염

희토류침전물

고건전성 고화체 제조장치

염폐기물 처리 기술개발 추이 및 현황

2002년염페기물 처리

연구시작

염폐기물 처리 요소기술 개발

(핵종분리/고화처리)

Lab-scale 염폐기물 처리시스템개발

PRIDE염폐기물 처리시스템 구축및 시운전

핵종 분리요소기술개발

(600g/batch)

Lab-scale핵종제거장치 개발

(4kg/batch)

PRIDE핵종제거 장치구축/시운전

(20kg/batch)

PRIDE고화장치 구축/운전

(80kg/batch)

’97 ’01 ’07 ’10 ’12

Lab-scale고화장치 개발(10kg/batch)

고화체 제조요소기술개발(40g/batch

주요 연구개발 성과주요 연구개발 성과

☞ 2007~2011까지의 대표성과 제시 (3~5건 이내) : 1페이지

’07 ’11

PRIDE 파이로 일관 공정 구축

’09 ’10

Lab-scale 파이로 핵심 공정기술 개발

고온 용융염 전해환원 기술개발

LCC 전해제련 및 잔류악티늄족회수기술 개발

High-throughput 전해정련 기술개발

파이로 일관공정 계통기술 개발

파이로 염폐기물 처리시스템 기술개발

TRU : Transuranic elementsNM : Noble metal elementsFP : Fission products

TRU Fuelfabrication

Decladding Voloxidation Electrolyticreduction Electrorefining

Electrowinning

Molten saltwaste treatment

Uraniumrecovery

Recycleor LLW

Recycleor treatment

Cladding material

Low levelwaste

Off-gastreatment

Sodium-cooledFast Reactor

Fission gas

Air

U3O8+(TRU+FP)oxide

(U+TRU+FP)metal

PWR spent fuel

U 9410.0TRU 127.3NM 106.0REFP 141.0AMFP 46.1FP Gas 13.4Clad 2560.0

Clad 2560.0U 0.9

3101.6

NM 76.8AMFP 46.1FP Gas 13.4

O 421.7

U 9409.1TRU 127.3NM 106.0REFP 141.0AMFP 46.1FP Gas 13.4

U 9409.1TRU 127.3NM 29.2REFP 141.0AMFP 12.2

LiCl 80.0AMFP 11.0

U 9372.2

U 9372.2

U 36.9TRU 127.3

CWF 176.4

PRIDE 2층 공정장치 배치

PRIDE 1층 공정장치 배치

공학규모 파이로 일관공정장치설계 및 제작

MetalProduct

24

PRIDE용 공학규모 파이로 일관공정장치 배치도

PRIDE 1층 공정장치 배치

PRIDE 2층 공정장치 배치

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KAERI 고유 개념의 파이로 원천기술 개발

연속식(throughput 증대), 폐기물 발생량 최소화 개념의 구현

성능의 우수성을 실험적으로 검증 및 국내외 특허화 완료

세계적으로 파이로 기술개발을 선도

실험실 규모(20 kg-U/batch) 파이로 공정장치 개발

대용량 (20 kg-U/batch) 고속 전해환원 장치

전해정련과의 연계성 강화를 위한 전극 시스템 개발 (STS mesh basket, 펠렛 형태 산화물 사용)

연속식 전해정련장치 (20 kg-U/batch) 및 우라늄 전착물의 회수를 위한 연속식 공융염 증류 장치

액체 카드뮴 음극(LCC) 전해제련 장치 (mesh 구조형)

전착물 회수용 Cd 증류 장치 및 잔류 악티늄족 회수(RAR) 장치

폐기물 발생량 최소화를 위한 염폐기물 재생 장치 (결정화법 및 산화/증류법에 의한 핵종 제거)

잔류폐기물의 고건전성 고화를 위한 신 고화매질 및 고화 장치 (SAP 및 Zn-Ti계 고화매질)

대용량 장치 설계/제작 및 성능평가 기술 / 큰 장치에서의 성능 재현성 및 운전성 확보

공학규모 파이로 공정장치 개념 확보 및 설계 기초자료 생산

PRIDE(공학규모 파이로 일관공정 cold 시험시설) 파이로 공정장치 설계

연구투명성 확보를 위한 국제공동 연구 네트워크 확보

요 약

Clean Energy! Clean Korea!Thank you Thank you for your attentionyour attention

미래를 위한 원자력미래를 위한 원자력

감사합니다감사합니다

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