ph.d. thesis

Uniwersytet WarszawskiWydziaª FizykiInstytut Fizyki Do±wiadczalnej

Konrad Dziatkowski

Anizotropia namagnesowaniaw ferromagnetycznych

póªprzewodnikach (III,Mn)V

Praca doktorskawykonana w Zakªadzie Fizyki Ciaªa Staªego

pod kierunkiem prof. dr hab. Andrzeja Twardowskiego

Warszawa 2007

Oby mi Bóg daª sªowo odpowiednie do my±li i my±lenie godne tego, co mi dano!On jest bowiem i przewodnikiem M¡dro±ci, i Tym, który m¦drcom nadaje kierunek.W Jego r¦ku i my, i nasze sªowa, roztropno±¢ wszelka i umiej¦tno±¢ dziaªania.

Ksi¦ga M¡dro±ci 7, 15-16

Nie mo»e by¢ prawdziwym my±licielem ten, kto nie jest ±wiadom, i» jego my±l jestcz¦±ci¡ bezkresnego kontekstu, »e jego idee nie bior¡ si¦ z powietrza. Wszelka �lozo�ajest jedynie sªowem w zdaniu, tak jak dla kompozytora najdoskonalsza symfonia jestjedynie nut¡ w niewyczerpywalnej melodii. Tylko wtedy, gdy odurz¡ nas wªasne idee,traktujemy ±wiat ducha jak monolog; a ideaªy, my±li, melodie jak nasze wªasne cienie.Bogaci duchem nie s¡dz¡, by mo»na szczyci¢ si¦ tym, co si¦ uchwyciªo, gdy» czuj¡,»e rzeczy, które pojmuj¡, s¡ wykwitami niepoj¦tego znaczenia, »e nie ma »adnych ideisamotnie w¦druj¡cych tu i tam w pustce, które mo»na schwyta¢ i przywªaszczy¢ sobie.

Abraham J. Heschel � �Czªowiek nie jest sam�

Podzi¦kowania

Pragn¦ gor¡co podzi¦kowa¢:

Prof. dr hab. Andrzejowi Twardowskiemu, mojemu promotorowi, za »yczliw¡ iwymagaj¡c¡ opiek¦, której stale do±wiadczaªem i której mogªem ±miaªo zaufa¢. Jestemwdzi¦czny za prawdziwie uniwersyteck¡ atmosfer¦, w której mogªem dojrzewa¢ nie tylkojako eksperymentator, ale równie» � a chyba przede wszystkim � jako czªowiek.Prof. Jackowi K. Furdynie z University of Notre Dame (Notre Dame, USA) zaserdeczne przyj¦cie i kierownictwo naukowe w czasie mojego pobytu w jego grupiebadawczej. Dzi¦kuj¦ równie» za pomoc w uzyskaniu stypendium Fulbrighta oraz zaopiek¦ w trakcie mojego pobytu w USA.Prof. Bernardowi Clerjaud z Institut des NanoSciences de Paris � Université Pierreet Marie Curie (Pary», Francja) za umo»liwienie wykonania pomiarów w jego labora-torium oraz za wszelk¡ pomoc w trakcie mojej wizyty w Pary»u.Dr Marcie Palczewskiej i mgr Mariuszowi Pawªowskiemu z Instytutu Tech-nologii Materiaªów Elektronicznych w Warszawie, w których laboratorium mogªemprowadzi¢ pomiary rezonansu ferromagnetycznego.Dr Tomaszowi Sªupi«skiemu z Uniwersytetu Warszawskiego oraz dr Xinyu Liu iZhiguo Ge z University of Notre Dame za próbki, wszelkie informacje technologiczneoraz nieocenione dyskusje.Weng Lee Lim i Benowi Fehrmanowi z University of Notre Dame za codzienn¡pomoc w laboratorium.Kole»ankom, kolegom i wszystkim pracownikom Zakªadu Fizyki Ciaªa Sta-ªego za zaszczyt dzielenia z nimi wspólnej pasji i pracy.Departamentowi Stanu USA za umo»liwienie mi przeprowadzenia bada« w USAw ramach programu stypendium Fulbrighta. Pracownikom Polsko-Ameryka«skiejKomisji Fulbrighta w Warszawie oraz Institute of International Education wNowym Jorku za organizacj¦ mojego pobytu w USA.Fundacji na Rzecz Nauki Polskiej w Warszawie za wsparcie �nansowe poprzezprzyznane mi Stypendium Krajowe START dla Mªodych Naukowców.Mojej narzeczonej � Aleksandrze Kru»y«skiej vel Kruszewskiej � za cierpli-wo±¢, wyrozumiaªo±¢ i wsparcie.

Spis tre±ci

1 Wst¦p 11.1 Póªprzewodniki magnetyczne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11.2 Arsenek galu z manganem . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31.3 Ferromagnetyzm w (Ga,Mn)As . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51.4 Elektronika spinowa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81.5 Ogólna idea rozprawy . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 10

2 Rezonans ferromagnetyczny 132.1 Opis zjawiska . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13

2.1.1 Hamiltonian fal spinowych . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 132.1.2 Mod jednorodny . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18

2.2 Technika eksperymentalna . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 212.3 Anizotropia magnetyczna w cienkich warstwach ferromagnetycznych . . 24

2.3.1 Anizotropia ksztaªtu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 242.3.2 Anizotropia krystaliczna . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 262.3.3 Ilo±ciowa parametryzacja anizotropii magnetycznej . . . . . . . 27

2.4 Anizotropia rezonansu ferromagnetycznego . . . . . . . . . . . . . . . . 292.4.1 Równanie ruchu wektora namagnesowania . . . . . . . . . . . . 302.4.2 Modelowanie anizotropii rezonansu ferromagnetycznego . . . . . 32

3 Rezonans ferromagnetyczny w pojedynczych warstwach (III,Mn)V 373.1 Opis próbek . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 373.2 Widmo rezonansu FMR . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 393.3 Anizotropia biegunowa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 423.4 Anizotropia azymutalna . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46

3.4.1 Anizotropie kubiczna i jednoosiowa . . . . . . . . . . . . . . . . 463.4.2 O± ªatwego namagnesowania . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49

3.5 Parametryzacja anizotropii magnetycznej . . . . . . . . . . . . . . . . . 513.6 Reorientacja osi ªatwego namagnesowania . . . . . . . . . . . . . . . . . 553.7 Inne rodzaje anizotropii w warstwach (III,Mn)V . . . . . . . . . . . . . 593.8 Podsumowanie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72

4 Sprz¦»enie antyferromagnetyk/ferromagnetyk w dwuwarstwach MnO/(Ga,Mn)As 754.1 Opis próbek i eksperymentu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79

vi SPIS TRE�CI

4.2 Pomiary magnetometryczne . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 814.3 Anizotropia jednokierunkowa rezonansu ferromagnetycznego . . . . . . 844.4 Zale»no±¢ anizotropii jednokierunkowej od temperatury . . . . . . . . . 884.5 Efekty przemagnesowania . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 904.6 Podsumowanie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97

5 Sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe w heterostrukturach (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As 995.1 Opis próbek i eksperymentu . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1015.2 Opis zjawiska . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1025.3 Przypadek silnego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego . . . . . . . . . . . . 1115.4 Przypadek sªabego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego . . . . . . . . . . . . 1145.5 Podsumowanie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 122

6 Podsumowanie 125

Rozdziaª 1

Wst¦p

1.1 Póªprzewodniki magnetycznePóªprzewodniki magnetyczne stanowi¡ szerok¡ rodzin¦ materiaªów ª¡cz¡cych ty-

powe dla póªprzewodników cechy struktury pasmowej i przewodnictwa elektrycznego� tzn. (prawie)caªkowite zapeªnienie pasm, mo»liwe dwa rodzaje no±ników itp. �z para- lub ferromagnetycznymi wªasno±ciami materii. Szczególnie interesuj¡c¡ grup¦w±ród póªprzewodników magnetycznych stanowi¡ krysztaªy dwuatomowych zwi¡zków,w których cz¦±¢ kationów macierzystego materiaªu zostaªa zast¡piona jonami pier-wiastków metali przej±ciowych lub tzw. ziem rzadkich [1], a ¹ródªem magnetyzmu s¡zlokalizowane momenty spinowe niecaªkowicie zapeªnionych powªok 3d (dla atomówmetali przej±ciowych) lub 4f (dla atomów ziem rzadkich). Takie �rozcie«czone� póª-przewodniki magnetyczne s¡ najcz¦±ciej oparte na zwi¡zkach II-VI (np. CdTe, ZnS)oraz III-V (np. GaAs, InP), a jako domieszki magnetyczne stosuje si¦ jony manganu,kobaltu, »elaza, chromu itp., przy czym warto podkre±li¢ wyj¡tkow¡ pozycj¦ zwi¡zkówz manganem pozostaj¡cych najbardziej �pªodnymi� naukowo przedstawicielami póª-przewodników magnetycznych.1 Dlatego w dalszej cz¦±ci niniejszej rozprawy dyskusjazostanie ograniczona do krysztaªów (III,Mn)V.

Materiaªy (III,Mn)V s¡ badane od lat 60-tych ubiegªego wieku [2, 3] i wówczasbyªy to otrzymywane równowagowymi metodami Czochralskiego lub Bridgmana obj¦-to±ciowe krysztaªy domieszkowane na stosunkowo niskim poziomie: przykªadowo kon-centracja manganu w arsenku galu nie przekraczaªa 0.01 %, czyli okoªo 2 ·1018 cm−3 [4].Poza wynikami jednej grupy badawczej [5, 6], która w roku 1984 doniosªa o uzyskaniumetod¡ Bridgmana krysztaªów (Ga,Mn)Sb o koncentracji jonów magnetycznych si¦ga-j¡cej 10 %, z reguªy próby uzyskania materiaªów (III,Mn)V o wysokiej (rz¦du kilkuprocent) zawarto±ci manganu ko«cz¡ si¦ niepowodzeniem i dostarczaj¡ niejednorod-nych fazowo krysztaªów, w których wytr¡cenia zwi¡zków manganu i anionów grupyV s¡ otoczone niskodomieszkowan¡ osnow¡ (III,Mn)V. Niemniej technologie Czochral-skiego i Bridgmana s¡ wci¡» z powodzeniem stosowane m.in. w celu ustalenia granicyrównowagowej rozpuszczalno±ci manganu w póªprzewodnikach III-V oraz w badaniach

1W tym miejscu warto wspomnie¢ o innych póªprzewodnikach magnetycznych, których magnetyzmnie ma jednak charakteru �rozcie«czonego�. S¡ to np. siarczki i selenki europu lub magnetyczne spineleZnCr2Se4.

2 Wst¦p

Rysunek 1.1: Schematyczny diagram fazowy dla warstw arsenku galu z manganemotrzymywanych metod¡ epitaksji z wi¡zek molekularnych; na podstawie [15].

korelacji przestrzennych pomi¦dzy jonami wbudowanymi w sie¢ krystaliczn¡.2 Osob-nego podej±cia technologicznego doczekaªy si¦ domieszkowane manganem azotki III-N,których wysoka temperatura topnienia � si¦gaj¡ca nawet 2500 � � nie pozwala nazastosowanie tradycyjnych technologii wzrostu równowagowego. W tym przypadku zsukcesem zastosowano tzw. metod¦ ammonotermaln¡ (AMMONO) [7, 8] i metod¦transportu chemicznego [9], dzi¦ki którym mo»liwe jest wprowadzenie nawet 1 % man-ganu do sieci krystalicznej GaN.

Znacz¡cy post¦p w technologii otrzymywania póªprzewodników (III,Mn)V przynio-sªy metody nierównowagowe takie jak epitaksja z wi¡zek molekularnych (MBE, ang.molecular beam epitaxy), a dokªadniej jej tzw. niskotemperaturowa odmiana. Pro-ces MBE zastosowany np. do uzyskania (Ga,Mn)As w warunkach optymalnych dlawzrostu macierzystego krysztaªu GaAs (t.j. przy temperaturze podªo»a okoªo 600 �)prowadzi do formowania wytr¡ce« metalicznego MnAs [10�14], co czyni niemo»liwymuzyskanie koncentracji domieszek manganu na poziomie wy»szym ni» 0.1 %. Sytuacjaulega istotnej zmianie, je±li temperatur¦ podªo»a obni»y si¦ do okoªo 250 �. Wów-czas mo»na otrzyma¢ warstwy (III,Mn)V o koncentracji manganu rz¦du kilku procenti stosunkowo du»ej, rz¦du 1019−1020 cm−3, koncentracji swobodnych no±ników (obszarmetaliczny wykresu fazowego na Rys. 1.1). W przypadku póªprzewodników (III,Mn)Vmetod¦ LT-MBE (ang. low temperature-MBE ) zastosowano pierwszy raz w roku 1989dla (In,Mn)As uzyskuj¡c warstwy o koncentracji manganu okoªo 3 % [16]. W kolej-nych latach proces LT-MBE okazaª si¦ skuteczn¡ technologi¡ otrzymywania krysztaªów(Ga,Mn)As [17�19] z kilkuprocentowymi koncentracjami jonów magnetycznych, a nie-dawno obni»enie temperatury podªo»a poni»ej 200 � pozwoliªo na domieszkowaniearsenku galu na poziomie nawet 20 procent koncentracji manganu [20, 21].

2Informacja od T. Sªupi«skiego.

1.2 Arsenek galu z manganem 3

1.2 Arsenek galu z manganemNajbardziej typowym i jednocze±nie najlepiej poznanym przedstawicielem �rozcie«-

czonych� póªprzewodników magnetycznych jest (Ga,Mn)As, którego unikalne wªasno±ci�zyczne wynikaj¡ z poª¡czenia cech materiaªów, których jest hybryd¡: póªprzewodniko-wego GaAs i metalicznego ferromagnetyka MnAs [22]. (Ga,Mn)As � podobnie jak innezwi¡zki z rodziny (III,Mn)As � krystalizuje w typowej dla macierzystego, niedomiesz-kowanego arsenku galu kubicznej strukturze blendy cynkowej.3 Badania rentgenowskie[10, 17, 25] pokazuj¡, »e w dost¦pnym technologicznie zakresie staªa sieci (Ga,Mn)Asdobrze speªnia prawo Vegarda i liniowo skaluje si¦ z koncentracj¡ manganu [15] przyj-muj¡c warto±ci pomi¦dzy 5.6572 Å dla niskotemperaturowego GaAs oraz 6.014 Å dlaMnAs [16]. Epitaksjalne krysztaªy (Ga,Mn)As s¡ caªkowicie napr¦»one ze wzgl¦du naniedopasowanie parametru sieciowego (Ga,Mn)As i podªo»a, którym � w przewa»aj¡-cej wi¦kszo±ci prac eksperymentalnych � jest póªizolacyjny arsenek galu o orientacjikrystalogra�cznej (001). W takim przypadku warstwy (Ga,Mn)As, maj¡ce wi¦ksz¡staª¡ sieci ni» GaAs, s¡ poddane ±ci±liwemu napr¦»eniu w pªaszczy¹nie, co jednocze-±nie oznacza tetragonalne rozci¡gni¦cie komórki elementarnej wzdªu» kierunku wzrostu(przy zaªo»eniu, »e odksztaªcenia zachowuj¡ce obj¦to±¢ s¡ mechanizmem dominuj¡-cym). Praktyk¡ technologiczn¡ jest, »e nie hoduje si¦ warstw (Ga,Mn)As bezpo±redniona podªo»u GaAs (001), ale stosuje si¦ seri¦ wysoko- i niskotemperaturowych buforów.W szczególno±ci mog¡ to by¢ bufory o wi¦kszej staªej sieci ni» (Ga,Mn)As � np. z(In,Ga)As � co umo»liwia zmian¦ charakteru napr¦»enia w pªaszczy¹nie warstwy ze±ci±liwego na rozci¡gliwy (patrz Rys. 1.2).

Rysunek 1.3 przedstawia schemat pasm energetycznych (w pobli»u centrum strefyBrillouina) dla póªprzewodnika o strukturze krystalicznej blendy cynkowej, z wypi-sanymi parametrami struktury pasmowej arsenku galu. W przypadku epitaksjalnychwarstw (Ga,Mn)As, oprócz wywoªanego oddziaªywaniem spin-orbita cz¦±ciowego znie-sienia degeneracji pasma walencyjnego w punkcie Γ, mamy do czynienia z dodatkowym,niewielkim rozszczepieniem podpasm dziur ci¦»kich (HH) i lekkich (LH) ze wzgl¦duna napr¦»enie wynikaj¡ce z niedopasowania parametru sieciowego (Ga,Mn)As i pod-ªo»a/bufora [27]. Wówczas kolejno±¢ podpasm HH i LH w punkcie Γ zale»y od znakunapr¦»enia w pªaszczy¹nie warstwy: pod dziaªaniem napr¦»enia o ±ci±liwym charakte-rze � czyli np. dla (Ga,Mn)As/GaAs � podpasmo dziur ci¦»kich jest na Rys. 1.3poªo»one wy»ej ni» podpasmo dziur lekkich; dla przypadku rozci¡gliwego napr¦»eniaw pªaszczy¹nie warstwy � np. dla (Ga,Mn)As/(In,Ga)As � kolejno±¢ jest odwrotna.

Atomy poszczególnych pierwiastków skªadowych stopu (Ga,Mn)As maj¡ nominalnienast¦puj¡ce kon�guracje elektronowe: [Ar]3d104s2p1 dla galu, [Ar]3d54s2 dla manganui [Ar]3d104s2p3 dla arsenu. Zatem naturaln¡ pozycj¡ dla wbudowanego w sie¢ GaAsmanganu jest w¦zeª podsieci galowej, gdzie dwa elektrony 4s manganu mog¡ zast¡pi¢w tworzeniu wi¡za« dwa elektrony 4s galu [28, 29]. Poziom 3d manganu le»y gª¦boko wpa±mie walencyjnym (kilka eV poni»ej jego wierzchoªka) i elektrony tej powªoki nie bior¡udziaªu w transporcie. Jednak ze wzgl¦du na brak � w porównaniu do podstawionegoatomu galu � elektronu na powªoce 4p, mangan dziaªa jako pªytki akceptor o energii

3(Ga,Mn)N i pokrewne azotki krystalizuj¡ w heksagonalnej strukturze wurcytu, ale uzyskiwane s¡równie» warstwy (Ga,Mn)N o strukturze blendy cynkowej [23, 24].

4 Wst¦p

Rysunek 1.2: Powstawanie napr¦»e« w warstwach epitaksjalnych. Hodowanie mate-riaªu o staªej sieci wi¦kszej od parametru sieciowego podªo»a � np. (Ga,Mn)As naGaAs � powoduje (przy zaªo»eniu staªej obj¦to±ci komórki elementarnej) powstanie±ciskaj¡cego napr¦»enia w pªaszczy¹nie warstwy i rozci¡gaj¡cej dystorsji wzdªu» kie-runku wzrostu. W przypadku epitaksji materiaªu o staªej sieci mniejszej od staªejsieci podªo»a � np. (Ga,Mn)As na (In,Ga)As � mamy do czynienia z rozci¡gaj¡cymnapr¦»eniem w pªaszczy¹nie warstwy.

wi¡zania dziury okoªo 100 meV [2]. Dominuj¡cym stanem ªadunkowym domieszkiMnGa w epitaksjalnych warstwach (Ga,Mn)As jest Mn2+, czyli centrum zjonizowanegoakceptora A− [30, 31], które silnie wi¡»¡c na swej powªoce elektron wprowadza dokrysztaªu dziur¦ pasmow¡. Funkcje falowe tych no±ników w pobli»u wierzchoªka pasmawalencyjnego s¡ zbudowane z orbitali typu p anionów As (analogicznie funkcje faloweelektronów z dna pasma przewodnictwa maj¡ dominuj¡cy charakter orbitali typu skationów). Oprócz dziury pasmowej centrum A− jest równie» ¹ródªem zlokalizowanegomomentu magnetycznego, dzi¦ki pi¦ciu niesparowanym elektronom (S = 5/2, L = 0)na powªoce 3d.

Inne stany ªadunkowe podstawieniowego manganu � tzn. centra Mn3+ (d4) iMn2++dziura, które wyst¦puj¡ np. w obj¦to±ciowych krysztaªach GaAs:Mn [2, 32�34] � nie zostaªy zaobserwowane w epitaksjalnych warstwach (Ga,Mn)As [30, 35].Znaczna cz¦±¢ jonów manganu (nawet do 20 %) lokuje si¦ natomiast w poªo»eniachmi¦dzyw¦zªowych [36, 37] jako podwójnie zjonizowany donor D++ [38]. Innym typo-wym centrum w krysztaªach GaAs i (Ga,Mn)As otrzymywanych metod¡ niskotempe-raturowego wzrostu MBE jest defekt antystrukturalny AsGa [39]. Celem zapewnieniatzw. dwuwymiarowego wzrostu MBE, materiaªy LT-GaAs, LT-(Ga,Mn)As i im po-krewne hodowane s¡ w warunkach nadmiarowego st¦»enia arsenu, co przekªada si¦ na1−2 procentow¡ nadwy»k¦ atomów tego pierwiastka w otrzymywanych warstwach [40].Nadmiarowy arsen podstawia jako donor atomy galu, przy czym mo»liwe s¡ dwa stany

1.3 Ferromagnetyzm w (Ga,Mn)As 5

Rysunek 1.3: Schemat pasm energetycznych arsenku galu w pobli»u punktu Γ strefyBrillouina. Podpasma walencyjne zostaªy oznaczone w ramach przybli»enia parabo-licznego jako dziury ci¦»kie (HH), lekkie (LH) i odszczepione wskutek oddziaªywaniaspin-orbita (SOH). Parametry struktury pasmowej na podstawie [26].

ªadunkowe takiego centrum: As0Ga i As+Ga [39, 41].4

1.3 Ferromagnetyzm w (Ga,Mn)AsZarówno krysztaªy obj¦to±ciowe jak i niskodomieszkowane warstwy póªprzewodni-

ków (III,Mn)V s¡ paramagnetykami. Dopiero opanowanie technologii LT-MBE otrzy-mywania materiaªów III-V domieszkowanych manganem na poziomie przynajmniejkilku procent pomogªo w uzyskaniu warstw, które wykazuj¡ dalekozasi¦gowe uporz¡d-kowanie o charakterze ferromagnetycznym. Obecnie znanych jest kilka póªprzewodni-ków z rodziny (III,Mn)V b¦d¡cych ferromagnetykami (patrz Tab. 1.1), a w±ród nicharsenek galu z manganem charakteryzuje si¦ najwy»sz¡ temperatur¡ TC przej±cia fa-zowego paramagnetyk/ferromagnetyk. Dost¦pne modele teoretyczne przewiduj¡ mo»-liwo±¢ uzyskania krysztaªów, które b¦d¡ ferromagnetykami w temperaturze pokojowej(tzn. TC > 300 K) [51�53], jednak dotychczas nie udaªo si¦ potwierdzi¢ eksperymental-nie tych przewidywa«. Nale»y podkre±li¢, »e chodzi tu o tzw. �rozcie«czony� ferroma-gnetyzm, czyli »e spontaniczne namagnesowanie jest wywoªane oddziaªywaniem mi¦dzyjonami manganu w jednofazowym krysztale (III,Mn)V a nie pochodzi od wytr¡ce« ob-cych faz ferromagnetycznych takich jak MnAs, MnSb, czy MnxNy [10, 12, 54�58].5

4Dla kompletno±ci opisu nale»y doda¢, »e nadmiarowy, niestechiometryczny arsen mo»e równie»wbudowywa¢ si¦ do sieci krystalicznej w poªo»eniach mi¦dzyw¦zªowych [42, 43].

5Dodajmy jeszcze, »e niepochodz¡cy od wytr¡ce« �rozcie«czony� ferromagnetyzm wyst¦puje rów-nie» w warstwach i heterostrukturach na bazie póªprzewodników (II,Mn)VI [59�64], przy czym zaob-serwowane temperatury Curie nie przekraczaªy 10 K.

6 Wst¦p

materiaª TC (K) Ref.(Ga,Mn)As 173 [44](In,Mn)As 90 [45]

(In,Ga,Mn)As 110 [46](In,Mn)Sb 9 [47](Ga,Mn)P 65 [48](In,Mn)P 25 [49](Ga,Mn)N 8 [50]

Tablica 1.1: Odkryte dotychczas ferromagnetyczne póªprzewodniki (III,Mn)V i zaob-serwowane dla tych materiaªów rekordowe temperatury krytyczne TC przej±cia para-magnetyk/ferromagnetyk.

Temperatura krytyczna przej±cia paramagnetyk/ferromagnetyk oraz inne wªasno±cimagnetyczne warstw (III,Mn)V zale»¡ w bardzo istotnym stopniu od precyzyjnej kon-troli warunków epitaksji w komorze MBE, a przede wszystkim temperatury podªo»a.W ci¡gu pierwszych kilku lat bada« ferromagnetycznego arsenku galu z manganemudaªo si¦ uzyska¢ warstwy o temperaturze Curie okoªo 110 K [65], ale warto±¢ ta oka-zaªa si¦ trudn¡ do przekroczenia granic¡ w kolejnych latach. Dodatkowo uzyskiwanepróbki charakteryzowaªy si¦ wyra¹nie zani»on¡ warto±ci¡ momentu magnetycznego matprzypadaj¡cego na jeden atom manganu: okoªo 2− 3µB wobec oczekiwanej dla Mn2+

warto±ci 5µB [66�68]. Obserwacje te powi¡zano z obecno±ci¡ mi¦dzyw¦zªowego man-ganu MnI, który nie tylko jest centrum podwójnego donora D++ obni»aj¡cym koncen-tracj¦ swobodnych dziur (kompensacja elektryczna), ale dodatkowo sprz¦ga si¦ anty-ferromagnetycznie z jonami manganu wbudowanymi w podsieci galowej [69, 70], w tensposób redukuj¡c wypadkowy moment magnetyczny badanej warstwy (kompensacjamagnetyczna).6 Sposobem na dalsz¡ optymalizacj¦ wielko±ci TC i mat po zako«cze-niu procesu wzrostu, okazaªo si¦ wygrzewanie wyhodowanych próbek w temperaturzeokoªo 200 − 250 � [68, 71�73]. Prowadzi to do zmniejszenia koncentracji MnI, którycharakteryzuj¡c si¦ stosunkowo wysok¡ mobilno±ci¡ w sieci GaAs, pod dziaªaniem tem-peratury migruje w kierunku powierzchni warstwy [74], gdzie ulega pasywacji np. wreakcji z tlenem [73]. Skutkiem wygrzewania jest nie tylko wzrost koncentracji p dziurpasmowych [72, 75], ale równie» polepszenie parametrów magnetycznych próbki (TC imat). Wªa±nie dzi¦ki wygrzewaniu uzyskano dotychczas rekordow¡ temperatur¦ Curiedla �rozcie«czonego� ferromagnetyka (Ga,Mn)As wynosz¡c¡ 173 K [44], ale w tym miej-scu nale»y wspomnie¢, »e dla warstw GaAs z tzw. δ-domieszkowaniem (ang. δ-doping)jonami manganu zaobserwowano TC si¦gaj¡ce nawet 250 K [76].

Wspomniana wy»ej korelacja mi¦dzy koncentracj¡ dziur a temperatur¡ przej±ciaparamagnetyk/ferromagnetyk (wy»sze p oznacza wy»sze TC) nie jest tylko fenomeno-logiczn¡ obserwacj¡, ale � zgodnie z aktualnym stanem wiedzy � wskazuje na klu-czow¡ rol¦ swobodnych no±ników w indukowaniu uporz¡dkowania ferromagnetycznegow materiaªach (III,Mn)V. Mamy tu do czynienia z dwoma podukªadami spinowymi:

6Magnetycznie pasywuj¡cym centrum jest tak»e defekt antystrukturalny AsGa [66].

1.3 Ferromagnetyzm w (Ga,Mn)As 7

zlokalizowanymi spinami S elektronów powªoki d jonów manganu oraz spinami zde-lokalizowanych dziur pasmowych σσσ, których funkcje falowe s¡ zbudowane z orbitalitypu p. St¡d siªa oddziaªywania wymiennego pomi¦dzy spinami tych podukªadów wformalizmie hamiltonianu Heisenberga

H = −N0Jp-dx〈S(z)〉σ(z) (1.1)

jest opisywana caªk¡ wymiany Jp-d.7 W powy»szym wzorze skorzystano z przybli»e«pola ±redniego (MFA, ang. mean �eld approximation) i krysztaªu wirtualnego (VCA,ang. virtual crystal approximation), które pozwoliªy przypisa¢ ka»demu w¦zªowi pod-sieci kationowej efektywny spin x〈S(z)〉 b¦d¡cy iloczynem koncentracji manganu x i±redniej termodynamicznej rzutu spinu manganu na o± kwantyzacji (N0 � koncentra-cja w¦zªów kationowych). Warto±¢ oraz znak caªki Jp-d dla epitaksjalnych warstw(Ga,Mn)As byªy wyznaczane przez wielu autorów z u»yciem ró»nych technik ekspe-rymentalnych (magnetooptyka, magnetotransport, fotoemisja [19, 77�81]) oraz analizteoretycznych [82]. Wi¦kszo±¢ z uzyskanych wyników wskazuje na antyferromagne-tyczny charakter sprz¦»enia p-d (Jp-d < 0, |N0Jp-d| ' 0.9 − 3.3 eV), chocia» nale»ypodkre±li¢, »e zagadnienie to pozostaje nie w peªni wyja±nione i wci¡» pojawiaj¡ si¦wyniki prac eksperymentalnych wskazuj¡cych na ferromagnetyczny rodzaj oddziaªy-wania mangan-dziura, czyli dodatni znak caªki wymiany Jp-d [83].8

Sprz¦»enie mangan-dziura mogªoby peªni¢ rol¦ indukuj¡c¡ dalekozasi¦gowe upo-rz¡dkowanie magnetyczne w (III,Mn)V zgodnie z modelem RKKY (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yoshida), w którym efektywne oddziaªywanie mi¦dzy zlokalizowanymi momen-tami magnetycznymi jest przenoszone przez zdelokalizowane no±niki. Wówczas caªkaefektywnego sprz¦»enia wymiennego pomi¦dzy zlokalizowanymi spinami jonów magne-tycznych [80] dana jest wzorem

JMn-Mn = −2m∗k4F

πh2J2p-d

sin (2kFr)− 2kFr cos (2kFr)

(2kFr)4 e−r/l, (1.2)

gdzie m∗ < 0 i l oznaczaj¡ (odpowiednio) mas¦ efektywn¡ i ±redni¡ drog¦ swobodn¡ no-±ników; kF = (3π2p)

1/3 � wektor falowy na poziomie Fermiego [85]; r = (4πxN0/3)−1/3

� ±rednia odlegªo±¢ mi¦dzy zlokalizowanymi spinami; x, p � koncentracje manga-nów i dziur. �atwo sprawdzi¢, »e dla typowego (Ga,Mn)As o koncentracji manganuxN0 ∼ 1021 cm−3 i koncentracji dziur p ∼ 1019 − 1020 cm−3 argument kFr oscylacjiRKKY jest istotnie mniejszy od warto±ci odpowiadaj¡cej pierwszemu miejscu zero-wemu funkcji (1.2). Zatem bez wzgl¦du na znak wielko±ci Jp-d efektywna caªka wymianyjest dodatnia, czyli � przy zachowaniu konwencji znaków z hamiltonianu (1.1) � in-dukowane, dalekozasi¦gowe uporz¡dkowanie ma charakter ferromagnetyczny. Jednakmechanizm RKKY w swej oryginalnej formie byª zaproponowany dla metali [86�88], wktórych caªka wymiany pomi¦dzy zlokalizowanym spinem a no±nikiem jest du»o mniej-

7Oddziaªywanie zlokalizowanych spinów manganu ze spinami elektronów pasma przewodnictwajest � analogicznie � opisywane caªk¡ wymiany Js-d, poniewa» funkcje falowe elektronów pasmaprzewodnictwa s¡ zbudowane z orbitali typu s.

8Ferromagnetyczne oddziaªywanie wymienne mangan-dziura zaobserwowano w obj¦to±ciowychkrysztaªach GaAs:Mn [84].

8 Wst¦p

sza od energii Fermiego. W przypadku póªprzewodników (III,Mn)V ta relacja jestodwrócona i dlatego zasadno±¢ stosowania do nich modelu RKKY nie jest oczywista.

Opisany wy»ej mechanizm zostaª rozwini¦ty w zaproponowanym przez Dietla po-dej±ciu [51, 89] uwzgl¦dniaj¡cym oddziaªywanie RKKY i dwucieczowy (ang. two �uid)model indukowanego nieporz¡dkiem przej±cia metal/izolator [90]. Przy zbli»aniu si¦ doprzej±cia Andersona-Motta od jego �metalicznej� strony zdelokalizowane stany no±ni-ków (tutaj: dziur pasmowych) ulegaj¡ stopniowej lokalizacji. Mamy zatem do czynieniaz dwoma typami (cieczami) dziur: swobodnymi lub prawie swobodnymi, których funk-cje falowe charakteryzuj¡ si¦ du»¡ rozci¡gªo±ci¡ przestrzenn¡, oraz zlokalizowanymi najonach manganu. W (Ga,Mn)As � ze wzgl¦du na optymalizacj¦ energii kulombow-skiej � dziura jest zlokalizowana na parze zjonizowanych akceptorów Mn2+ i poprzezoddziaªywanie wymiany podwójnej (ang. double exchange) [91] polaryzuje lokalnieukªad spinów manganowych tworz¡c z nimi tzw. zwi¡zany polaron magnetyczny [92�94]. Z drugiej strony, swobodne no±niki przenosz¡ oddziaªywanie pomi¦dzy polaronamizgodnie z mechanizmem RKKY, prowadz¡c w ten sposób do dalekozasi¦gowego upo-rz¡dkowania magnetycznego.

Nale»y podkre±li¢, »e nie ma jeszcze peªnej zgodno±ci je±li chodzi o wyja±nienie po-chodzenia uporz¡dkowania ferromagnetycznego w (Ga,Mn)As. W szczególno±ci wydajesi¦, »e mo»emy mie¢ do czynienia z ró»nymi mechanizmami indukowania ferromagne-tyzmu w ró»nych re»imach koncentracji dziur, poniewa» ferromagnetyzm obserwowanoeksperymentalnie tak»e w warstwach o póªprzewodnikowych a nawet izoluj¡cych wªa-sno±ciach elektrycznych [15, 80]. Mi¦dzy innymi z tego powodu rozwijane s¡ niezale»neod prac [51, 89] modele teoretyczne, które skupiaj¡ si¦ na �zyce formowania i perkolacjizwi¡zanych polaronów magnetycznych [95�99]. Jeszcze inne modele zwracaj¡ uwag¦na rol¦ nieporz¡dku oraz wywoªanych oddziaªywaniem kulombowskim przestrzennychkorelacji ustawie« domieszek magnetycznych [100�102], sugeruj¡c m.in. »e ograniczonynieporz¡dek mo»e powodowa¢ wzrost warto±ci temperatury krytycznej przej±cia para-magnetyk/ferromagnetyk [103, 104]. Bez wzgl¦du na sk¡din¡d istotne szczegóªy mecha-nizmu indukowania ferromagnetyzmu w (Ga,Mn)As i materiaªach pokrewnych, wszyst-kie dost¦pne modele teoretyczne wskazuj¡ na pochodzenie magnetyzmu od ukªadu cen-trów manganu Mn2+ oraz na kluczow¡ rol¦ dziur pasmowych w porz¡dkowaniu tegoukªadu spinowego.

1.4 Elektronika spinowaOpanowanie technologii otrzymywania warstw ferromagnetycznych póªprzewodni-

ków (III,Mn)V daªo uzasadniony impuls hipotezom na temat mo»liwo±ci zastosowaniatych materiaªów w urz¡dzeniach elektroniki spinowej [52, 105]. Tym bardziej, »e naprzestrzeni niespeªna dwóch dekad, które min¦ªy od uzyskania pierwszych warstw fer-romagnetycznych (III,Mn)V [16] nast¡piª znacz¡cy post¦p w kierunku speªnienia przezte materiaªy fundamentalnego z punktu widzenia zastosowa« wymogu, by temperaturaprzej±cia fazowego paramagnetyk/ferromagnetyk (znacznie) przekraczaªa temperatur¦pokojow¡. Dane przedstawione w Tab. 1.1 jasno wskazuj¡, »e ten cel jest jeszcze odle-gªy, a nale»y doda¢, »e nie jest to jedyna i mo»e nie najwa»niejsza przeszkoda na dro-

1.4 Elektronika spinowa 9

Rysunek 1.4: Przekrój struktury podstawowych urz¡dze« spintronicznych: zaworu spi-nowego (SVD) i magnetycznego zª¡cza tunelowego (MTJ). AFM i FM oznaczaj¡ (od-powiednio) antyferromagnetyk i ferromagnetyk. W zakresie pól magnetycznych wªa-±ciwych dla funkcjonowania urz¡dzenia, warstwa antyferromagnetyka utrzymuje staª¡orientacj¦ namagnesowania w sprz¦»onej z ni¡ górnej warstwie ferromagnetycznej (tzw.efekt exchange bias ; patrz Rozdziaª 4). Wówczas nat¦»enie pr¡du pªyn¡cego w he-terostrukturze jest modulowane poprzez zmian¦ orientacji namagnesowania w dolnejwarstwie ferromagnetycznej.

dze do wykorzystania materiaªów (III,Mn)V w produktach konsumenckich. Nie mniejobok stricte poznawczych motywacji, elektronika spinowa pozostaje jedn¡ z gªównychsiª nap¦dzaj¡cych wci¡» intensywne badania póªprzewodników ferromagnetycznych,które doprowadziªy m.in. do odkrycia tak interesuj¡cych zjawisk �zycznych, jak in-dukowany ±wiatªem [106] lub polem elektrycznym ferromagnetyzm [107], sterowanapolem elektrycznym szeroko±¢ magnetycznej p¦tli histerezy [108], czy wstrzykiwaniespolaryzowanych spinowo no±ników z (III,Mn)V do heterozª¡cz póªprzewodnikowych[109�111].

Ide¡ przewodni¡ elektroniki spinowej (lub krócej: spintroniki) jest wykorzystaniemagnetycznych (spinowych) wªasno±ci materii w technologiach informatycznych [112�114] i w tak szerokim rozumieniu dziedzina ta � nazywana równie» magnetoelektro-nik¡ � jest ju» realizowana np. w opartych na zjawisku gigantycznego magnetooporu(GMR, ang. giant magnetoresistance) gªowicach dysków twardych czy nieulotnychpami¦ciach magnetycznych [115, 116]. Warto jednak zwróci¢ uwag¦ na szczególn¡ po-zycj¦ spintroniki póªprzewodnikowej (ang. all-semiconductor spintronics), która maszanse poª¡czy¢ dwie wci¡» rozdzielne dziedziny: przechowywania informacji (pami¦cimasowe) oraz ich przetwarzania (procesory). W celu zintegrowania w jednym moduleelektronicznym funkcji obliczeniowych z pami¦ci¡ masow¡ potrzeba �budulca� ª¡cz¡-cego cechy póªprzewodników i magnetyków, dlatego materiaªy (III,Mn)V i im pokrewnewydaj¡ si¦ naturalnym kandydatem do takich zastosowa«.

Do podstawowych elementów funkcjonalnych elektroniki spinowej nale»¡ zaworyspinowe (SVD, ang. spin valve device) oraz magnetyczne zª¡cza tunelowe (MTJ, ang.magnetic tunnel junction) [117]. Gªówn¡ cz¦±ci¡ tych struktur s¡ rozdzielone niemagne-tyczn¡ przekªadk¡ dwie warstwy ferromagnetyczne, przy czym w przypadku SVD prze-kªadka jest przewodz¡ca, a w MTJ stanowi barier¦ tunelow¡ (patrz Rys. 1.4). Pomimo

10 Wst¦p

odmiennego mechanizmu modulowania transportu � dziaªanie SVD jest oparte na zja-wisku gigantycznego magnetooporu [118], podczas gdy w MTJ mamy do czynienia ztunelowym magnetooporem (TMR, ang. tunnel magnetoresistance) [119] � nat¦»eniepr¡du pªyn¡cego przez oba zª¡cza zale»y od kierunku wektorów namagnesowania wwarstwach ferromagnetycznych, osi¡gaj¡c warto±¢ maksymaln¡ dla orientacji równole-gªej i minimum dla orientacji antyrównolegªej.

1.5 Ogólna idea rozprawyPrzedstawiony wy»ej krótki opis zaworu spinowego i magnetycznego zª¡cza tune-

lowego pozwala wskaza¢ szereg zjawisk �zycznych peªni¡cych kluczow¡ rol¦ z punktuwidzenia projektowania i dziaªania takich struktur. Do najbardziej istotnych nale»yzjawisko anizotropii magnetycznej, czyli � najogólniej � nietrywialna zale»no±¢ �odpo-wiedzi� magnetycznej danego materiaªu od kierunku przyªo»onego zewn¦trznego polamagnetycznego. Nale»y równie» zwróci¢ uwag¦ na istotno±¢ oddziaªywania antyfer-romagnetyk/ferromagnetyk, sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego i ró»nych mechanizmówprzemagnesowania w ferromagnetykach. Wszystkie te aspekty zostan¡ poruszone w ni-niejszej rozprawie, która po±wi¦cona jest zbadaniu zjawiska anizotropii magnetycznejw pojedynczych warstwach oraz heterostrukturach na bazie póªprzewodników magne-tycznych takich jak (Ga,Mn)As lub materiaªy pokrewne.

Jedn¡ z gªównych metod stosowanych w badaniach anizotropii magnetycznej jestrezonans ferromagnetyczny (FMR, ang. ferromagnetic resonance). W Rozdziale 2 zo-stan¡ przedstawione podstawy i sposób implementacji tej techniki eksperymentalnej,która nie tylko pozwala na jako±ciow¡ charakteryzacj¦ danego ferromagetyka (np. po-przez okre±lenie kierunków osi ªatwego namagnesowania), ale umo»liwia równie» na ilo-±ciow¡ parametryzacj¦ anizotropowych wªasno±ci magnetycznych badanych materiaªówi struktur. Kolejne rozdziaªy prezentuj¡ wyniki bada« rezonansu ferromagnetycznegow strukturach epitaksjalnych bazuj¡cych na (III,Mn)V. Rozdziaª 3 dotyczy anizotro-pii magnetycznej w pojedynczych warstwach (Ga,Mn)As i (In,Ga,Mn)As, ze szczegól-nym uwzgl¦dnieniem kierunków osi ªatwego namagnesowania oraz ich relacji do syme-trii i deformacji sieci krystalicznej w epitaksjalnych materiaªach (III,Mn)V. Nast¦pniew Rozdziale 4 analizowany jest wpªyw sprz¦»enia antyferromagnetyk/ferromagnetyk(AFM/FM) na anizotropowe wªasno±ci magnetyczne dwuwarstw MnO/(Ga,Mn)As,gdzie opisano m.in. zaobserwowane zjawiska anizotropii jednokierunkowej i exchangebias. Wreszcie w Rozdziale 5 opisano badania sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego w struk-turach FM/NM/FM na przykªadzie (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As.

Wyniki omówione w tej rozprawie zostaªy cz¦±ciowo opublikowane w nast¦puj¡cychartykuªach:

� K. Dziatkowski, M. Palczewska, T. Sªupi«ski, and A. Twardowski, Ferromagneticresonance in epitaxial InGaMnAs: Angle- and temperature-dependent studies,Phys. Rev. B 70, 115202 (2004).

� K. Dziatkowski, Z. Ge, X. Liu, and J. K. Furdyna, Identi�cation of unidirectio-

1.5 Ogólna idea rozprawy 11

nal anisotropy in exchange-biased MnO/GaMnAs bilayers using ferromagneticresonance, Appl. Phys. Lett. 88, 142513 (2006).

� K. Dziatkowski, Z. Ge, X. Liu, J. K. Furdyna, and A. Twardowski, Asymmetricmagnetization reversal in the exchange-biased MnO/(Ga,Mn)As heterostructurestudied by ferromagnetic resonance, Acta Phys. Polon. A 110, 319 (2006).

� K. Dziatkowski, Z. Ge, X. Liu, J. K. Furdyna, B. Clerjaud, and A. Twardow-ski, Ferromagnetic Resonance Study of Exchange Coupled (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As Heterostructures, Acta Phys. Polon. A 112, 227 (2007).

12 Wst¦p

Rozdziaª 2

Rezonans ferromagnetyczny

2.1 Opis zjawiska

Rezonans ferromagnetycznego (FMR, ang. ferromagnetic resonance) jest jednym zlicznych kolektywnych zjawisk w ciele staªym. W tym szczególnym przypadku mamydo czynienia z rezonansowymi przej±ciami pomi¦dzy rozszczepionymi polem magne-tycznym poziomami spinowymi w obecno±ci dalekozasi¦gowego uporz¡dkowania ferro-magnetycznego. Wªa±nie uporz¡dkowanie ferromagnetyczne sprawia, »e wzbudzeniedotyczy caªego ukªadu spinowego (kolektywno±¢), co odró»nia ten efekt od rezonansuparamagnetycznego ESR (ang. electron spin resonance), który polega na nieskorelowa-nych przej±ciach mi¦dzy poziomami spinowymi w wielu (ale izolowanych) domieszkachmagnetycznych.

2.1.1 Hamiltonian fal spinowych

Stan ukªadu N :=∑

r spinów umieszczonych w zewn¦trznym polu magnetycznymopisany jest nast¦puj¡cym hamiltonianem

H = HZeeman + Hwym + Hdipol, (2.1)

14 Rezonans ferromagnetyczny

gdzie

HZeeman = −γhH(z)0

∑r

S(z)r

Hwym = −1

2

∑

r,r′r6=r′

Jrr′Sr · Sr′ = −1

2

∑

r,r′r6=r′

Jrr′

[1

2

(S+

r S−r′ + S−r S+r′

)+ S(z)

r S(z)r′

]

Hdipol =1

2γ2h2

∑

r,r′r6=r′

Sr · Sr′

|r− r′|3 −3[Sr · (r− r′)

] [Sr′ · (r− r′)

]

|r− r′|5

= (2.2)

=1

2γ2h2

∑

r,r′r6=r′

12

(S+

r S−r′ + S−r S+r′

)+ S

(z)r S

(z)r′

%3−

−3[

12

(S+

r %− + S−r %+)

+ S(z)r %(z)

] [12

(S+

r′%− + S−r′%

+)

+ S(z)r′ %(z)

]

%5

,

a operatory skªadowych spinu S+r = S

(x)r + iS

(y)r , S−r = S

(x)r − iS

(y)r i S

(z)r speªniaj¡

nast¦puj¡ce reguªy komutacyjne [120]:[S+

r , S−r′]

= 2δrr′S(z)r

[S(z)

r , S+r′

]= δrr′S

+r

[S(z)

r , S−r′]

= −δrr′S−r . (2.3)

Wyja±nijmy, »e czªon zeemanowski tego hamiltonianu zostaª zapisany w ogólnej formieuwzgl¦dniaj¡cej zarówno przypadki równolegªej (γ > 0) jak i antyrównolegªej (γ < 0)wzajemnej orientacji wektorów spinowego momentu p¦du hS i spinowego momentumagnetycznego m = γhS.1 Wówczas dobrze znan¡ posta¢ wzoru Zeemana mo»naprzeksztaªci¢ w nast¦puj¡cy sposób

−B ·m = − (H + 4πM) · γhS =⇒ −γhH · S, (2.4)

gdzie strzaªk¡ oznaczono fakt pomini¦cia czªonu M ·S, gdy» w (2.1) czªon zeemanowskiopisuje oddziaªywanie umieszczonych w pró»ni spinów wyª¡cznie z zewn¦trznym polemmagnetycznym, podczas gdy oddziaªywanie mi¦dzy spinami jest uwzgl¦dnione w pozo-staªych wyrazach hamiltonianu.2 Powy»szy wzór � zapisany dla pojedynczego obiektu� zostaª w (2.2) zastosowany dla ukªadu spinów w zewn¦trznym polu magnetycznymH0 ‖ ~z b¦d¡cym równie» osi¡ kwantyzacji, a sumowanie przebiega po wszystkich, wyra-»onych w jednostkach h momentach spinowych Sr indeksowanych wektorem poªo»eniar. Drugi czªon hamiltonianu (2.1) dotyczy mi¦dzyspinowego sprz¦»enia wymiennego o

1Przykªadowo dla elektronu (czynnik »yromagnetyczny γ < 0) mamy do czynienia z antyrównole-gªym ustawieniem wektorów S i m, podczas gdy dla protonu (γ > 0) S i m s¡ równolegªe; patrz np.http://physics.nist.gov/cuu/index.html

2Zastosowany tutaj i poni»ej ukªad jednostek CGS jest wci¡» bardzo popularny w badaniach ma-teriaªów magnetycznych, st¡d bierze si¦ warto±¢ 4π we wzorze B = H + 4πM.

2.1 Opis zjawiska 15

staªej Jrr′ > 0, które peªni rol¦ indukuj¡c¡ dalekozasi¦gowy porz¡dek ferromagnetyczny.Wreszcie trzeci wyraz pochodzi od oddziaªywania dipolowego mi¦dzy spinowymi mo-mentami magnetycznymi (wielko±ci %, %+, %− i %(z) oznaczaj¡ dªugo±¢ i poszczególneskªadowe wektora % = r− r′).

Ze wzgl¦du na skwantowanie skªadowych spinowych mo»na zde�niowa¢ operatorDr := S − S

(z)r , którego warto±ci wªasne dr nazywane s¡ dewiacjami na spinie Sr

i odpowiadaj¡ ró»nicy mi¦dzy maksymaln¡ mo»liw¡ warto±ci¡ S rzutu spinu na o±kwantyzacji ~z a aktualn¡ warto±ci¡ operatora S

(z)r na spinie o indeksie r. Nietrudno

zauwa»y¢, »e odpowiadaj¡cy warto±ci dr stan wªasny | · · · dr · · · 〉 jest równie» stanemwªasnym operatora S

(z)r

S(z)r | · · · dr · · · 〉 =

(S − Dr

)| · · · dr · · · 〉 = (S − dr) | · · · dr · · · 〉 (2.5)

oraz »e speªnia nast¦puj¡c¡ relacj¦3

S(z)r S+

r | · · · dr · · · 〉 ={[

S(z)r , S+

r

]+ S+

r S(z)r

}| · · · dr · · · 〉 =

={

S+r + S+

r (S − dr)}| · · · dr · · · 〉 = (2.6)

= {S − (dr − 1)} S+r | · · · dr · · · 〉.

Z równa« (2.5) i (2.6) wynika, »e S − (dr − 1) jest warto±ci¡ wªasn¡ operatora S(z)r ,

która odpowiada zarówno stanowi S+r | · · · dr · · · 〉 jak i | · · · (d− 1)r · · · 〉, czyli

S+r | · · · dr · · · 〉 ∝ | · · · (d− 1)r · · · 〉. (2.7)

Operator S+r ma zatem cechy operatora anihilacji dla dewiacji na spinie o indeksie

r (w podobny sposób mo»na pokaza¢, »e operator S−r ma cechy operatora kreacji).Analogia mi¦dzy S+

r i S−r a operatorami a i a† znanymi z hamiltonianu kwantowegooscylatora harmonicznego nie jest peªna, poniewa» komutator

[S+

r , S−r′]

= 2δrr′S(z)r jest

operatorem a nie liczb¡ [120]. Jednak w przypadku kolektywnych wzbudze« ukªaduspinowego w niskich temperaturach � gdy namagnesowanie tego ukªadu niewiele ró»nisi¦ od namagnesowania nasycenia i Msat−M (T, H) ¿ Msat, bo wszystkie spiny s¡ pra-wie równolegªe do kierunku pola magnetycznego H0 � dewiacje spinowe s¡ niewielkie,zatem warto±¢ oczekiwana S

(z)r na ka»dym spinie mo»e by¢ przybli»ona maksymaln¡

warto±ci¡ wªasn¡ S tego operatora [121]. Pozwala to zde�niowa¢ operatory anihilacji ikreacji dla dewiacji spinowych

ar :=1√2S

S+r , a∗r :=

1√2S

S−r (2.8)

speªniaj¡ce poprawn¡ reguª¦ komutacyjn¡ [ar, a∗r′ ] = δrr′ ; patrz Rys. 2.1. Na mocy

3Stan | · · · dr · · · 〉 jest w ogólno±ci funkcj¡ skªadowych wszystkich spinów ukªadu. Jednak operatorDr i inne indeksowane danym wektorem r dziaªaj¡ tylko na skªadowych spinu o tym szczególnymindeksie.


Rysunek 2.1: Dziaªanie operatorów kreacji a∗r i anihilacji ar dewiacji spinowych naumieszczony w polu magnetycznym H0 obiekt o spinowej liczbie kwantowej S. Ró»nedªugo±ci pustych czerwonych strzaªek oznaczaj¡ warto±ci wªasne mS operatora S

(z)r

rzutu momentu spinowego na o± kwantyzacji. Peªna czerwona strzaªka pokazuje, któryze stanów jest aktualnie obsadzony. Z lewej strony podano równie» warto±ci wªasneoperatora dewiacji spinowych Dr.

de�nicji (2.8) oraz ogólnych wªasno±ci operatorów momentu p¦du [122] mo»na expliciteokre±li¢ dziaªanie operatorów ar i a∗r na stan ukªadu | · · · dr · · · 〉:

ar| · · · dr · · · 〉 =

√d

(1− d− 1

2S

)| · · · (d− 1)r · · · 〉 '

√d| · · · (d− 1)r · · · 〉 (2.9)

a∗r| · · · dr · · · 〉 =

√(d + 1)

(1− d

2S

)| · · · (d + 1)r · · · 〉 '

√d + 1| · · · (d + 1)r · · · 〉,

gdzie ponownie skorzystano z faktu, »e w re»imie niskich temperatur dewiacje spinowed s¡ maªe w porównaniu z maksymaln¡ warto±ci¡ S rzutu spinu na o± kwantyzacji(d/S ¿ 1). Mo»na pokaza¢ [120], »e stany |0 · · · dr · · · 0〉 opisuj¡ce dewiacje na spinie odanym indeksie r (odpowiednik wzbudze« jednocz¡stkowych) nie s¡ stanami wªasnymihamiltonianu (2.1). Zatem stany wzbudzone ukªadu nie s¡ zlokalizowane na jednymkonkretnym spinie, ale zbudowane s¡ z dewiacji na wszystkich spinach i maj¡ naprawd¦kolektywny charakter, co na pocz¡tku tego Rozdziaªu byªo stwierdzone bez podaniadowodu. Wówczas dla potrzeb niniejszej rozprawy dotycz¡cej materiaªów, którychferromagnetyzm pochodzi od momentów spinowych rozªo»onych w periodycznej siecikrystalicznej,4 warto skorzysta¢ z rozwini¦cia w szereg Fouriera operatorów anihilacji

4W przypadku �rozcie«czonych� ferromagnetyków (III,Mn)V nale»y pami¦ta¢ o wspomnianych wRozdziale 1 przybli»eniach pola ±redniego MFA i krysztaªu wirtualnego VCA, dzi¦ki którym ka»demuw¦zªowi podsieci kationowej mo»emy przypisa¢ efektywny moment spinowy x〈S(z)〉 i skorzysta¢ zwªasno±ci periodyczno±ci sieci krystalicznej (patrz str. 7).


i kreacji

ar =1√N

∑

k

akeik·r, a∗r =

1√N

∑

k

a∗ke−ik·r (2.10)

oraz z odpowiednich transformacji odwrotnych

ak =1√N

∑r

are−ik·r, a∗k =

1√N

∑r

a∗reik·r, (2.11)

które b¦d¡c operatorami anihilacji i kreacji w przestrzeni odwrotnej speªniaj¡ odpo-wiedni¡ reguª¦ komutacyjn¡ [ak, a

∗k′ ] = δkk′ [120]. Sumowanie w równaniach (2.10)

przebiega stref¦ Brillouina przestrzeni odwrotnej po wszystkich dozwolonych wekto-rach falowych, które s¡ skwantowane zgodnie z periodycznymi warunkami brzegowymiBorna-von Karmana. Efektem dziaªania operatora kreacji a∗k na ukªad spinowy w staniejednorodnego nasycenia |0〉 jest wzbudzenie pojedynczej dewiacji spinowej rozªo»onejw caªej trójwymiarowej sieci krystalicznej w postaci fali o wektorze falowym k. Analo-gicznie, caªkowita liczba dewiacji spinowych w ukªadzie mo»e by¢ zredukowana o 1 zapomoc¡ operatora anihilacji ak, który zmniejsza amplitud¦ fali o wektorze falowym k.

Hamiltonian (2.1) wyra»ony przez operatory anihilacji i kreacji w przestrzeni od-wrotnej przyjmuje ogóln¡ posta¢ [123]

H = E0 +∑

k

(Aka

∗kak + Bkaka−k + B∗

ka∗ka∗−k

), (2.12)

gdzie skorzystano ze wspomnianego wcze±niej niskotemperaturowego przybli»eniaHolsteina-Primako�a, które pozwala pomin¡¢ wyrazy rz¦du wy»szego ni» iloczyny ope-ratorów a∗, a oraz sprowadzi¢ hamiltonian spinowy do postaci zbli»onej do hamilto-nianu wielowymiarowego kwantowego oscylatora harmonicznego

∑k hωk

(a†kak + 1

2

).5

Jednak obecno±¢ w (2.12) czªonów mieszaj¡cych stany o wektorach falowych k i −k(wprowadzonych przez oddziaªywanie dipolowe) sprawia, »e nie jest to przypadek nieza-le»nych oscylatorów. Nietrudno sprawdzi¢, »e zarówno stan |0〉 o energii E0, opisuj¡cysytuacj¦ nasycenia ukªadu spinowego wzdªu» kierunku zewn¦trznego pola magnetycz-nego H0, jak i generowane z niego operatorem kreacji fale dewiacji spinowych a∗k|0〉nie s¡ stanami wªasnymi powy»szego hamiltonianu. Jednak za pomoc¡ transformacjiBogoliubova [124] operator (2.12) mo»na zdiagonalizowa¢ do nast¦puj¡cej postaci

H = E ′0 +

∑

k

Ekα∗kαk, (2.13)

gdzie E ′0 = E0+

12

∑k

(√A2

k − 4B2k − Ak

)i Ek =

√A2

k − 4B2k, a u»yte nowe operatory

5Warto wspomnie¢, »e czªony wy»szego rz¦du s¡ istotne z punktu widzenia np. procesów relaksacjiczy temperaturowej zale»no±ci namagnesowania [124].


kreacji i anihilacji s¡ kombinacjami liniowymi operatorów a i a∗:(

αk

α∗−k

)=

(ξk χk

χ∗k ξk

)(ak

a∗−k

). (2.14)

Teraz ogólnemu stanowi wªasnemu |ψ〉 =∏

k (α∗k)nk |0′〉 powy»szego hamiltonianu spi-

nowego odpowiada energia

〈ψ|H|ψ〉 = E ′0 +

∑

k

nkEk. (2.15)

Zauwa»my, »e energia E ′0 stanu podstawowego |0′〉 zale»y od wspóªczynników Bk. Ozna-

cza to, »e w obecno±ci dalekozasi¦gowego oddziaªywania dipol-dipol, stan podstawowyw ogólno±ci nie musi by¢ stanem nasycenia ukªadu spinowego wzdªu» osi kwantyza-cji. Sytuacja zmienia si¦, gdy zewn¦trzne pole magnetyczne i/lub ferromagnetycznesprz¦»enie wymienne s¡ na tyle silne, »e oddziaªywanie dipolowe mo»e by¢ zaniedbane.Wówczas podstawowym stanem wªasnym powy»szego hamiltonianu jest stan jednorod-nego nasycenia |0〉.6

2.1.2 Mod jednorodnyNa Rysunku 2.2 schematycznie przedstawiono opisan¡ wyra»eniem (2.15) zale»no±¢

dyspersyjn¡ fal spinowych (magnonów) wzbudzanych w ferromagnetycznym izolato-rze.7 W zakresie najdªu»szych wektorów falowych (czyli najkrótszych dªugo±ci fal),k¡t odchylenia mi¦dzy dwoma spinami zlokalizowanymi na s¡siaduj¡cych w¦zªach siecikrystalicznej jest na tyle du»y, »e sprz¦»enie wymienne dominuje nad oddziaªywaniemdipol-dipol. To ostatnie mo»e by¢ wówczas zaniedbane, dlatego kolektywne wzbu-dzenia spinowe o du»ych k nazywa si¦ czasem modami wymiennymi (ang. exchangemodes) fal spinowych. W re»imie najkrótszych ale niezerowych wektorów falowych(czyli w okolicach ±rodka strefy Brillouina) k¡ty odchylenia mi¦dzy spinami, a tymsamym oddziaªywanie wymienne, s¡ zaniedbywalne. Ponadto dªugo±ci fal magnonóws¡ porównywalne z rozmiarami caªego ukªadu spinowego, co w obecno±ci dominuj¡cegooddziaªywania dipolowego sprawia, »e istotne staje si¦ uwzgl¦dnienie prawdziwych wa-runków brzegowych, które zostaªy implicite zaniedbane w punkcie 2.1.1. W takimprzypadku zaªamuje si¦ zastosowana wcze±niej konwencja pªaskich fal dewiacji spi-nowych, a energie wzbudzanych magnonów s¡ ±ci±le okre±lone przez symetri¦ próbki igeometri¦ eksperymentu. Takie wzbudzenia nazywane s¡ modami magnetostatycznymilub modami Walkera.

Szczególnym przypadkiem s¡ magnony o zerowym wektorze falowym, czyli tzw.mod jednorodny rezonansu ferromagnetycznego. Kolektywne wzbudzenie pojedynczej

6Dodajmy, »e w szczególnym przypadku uformowania ukªadu spinowego w ksztaªt, dla któregotzw. tensor demagnetyzacji jest proporcjonalny do macierzy jednostkowej (np. dla kuli), wkªadoddziaªywania dipolowego ma charakter izotropowy i nawet w niskich polach magnetycznych stanempodstawowym ukªadu spinowego jest |0〉.

7Przypadek metalicznych ferromagnetyków wymaga osobnego podej±cia ze wzgl¦du na efekty pr¡-dów wirowych w gazie Fermiego swobodnych no±ników [125].


Rysunek 2.2: Zale»no±¢ dyspersyjna magnonów.

dewiacji spinowej rozªo»onej jednorodnie po wszystkich spinach ukªadu umieszczonegow zewn¦trznym polu magnetycznym H0 powoduje niewielkie odchylenie wektora caªko-witego momentu magnetycznego m od kierunku H0. Skr¦caj¡cy moment siªy, który si¦wówczas pojawia, wywoªuje precesj¦ wektora m wokóª H0 opisan¡ równaniem Landaua-Lifszyca:

dmdt

= γm×H0. (2.16)

Przy braku sprz¦»enia ukªadu spinowego z otoczeniem, precesja trwaªaby w niesko«czo-no±¢, jednak w rzeczywistej sytuacji wektor namagnesowania wraca po pewnym czasiedo orientacji równolegªej do kierunku pola magnetycznego (relaksacja). Ten schema-tyczny opis zwraca uwag¦ na podstawowy warunek obserwacji zjawiska rezonansu ferro-magnetycznego: ukªad spinowy w stanie podstawowym musi by¢ jednorodnie nasycony.Jednak w punkcie 2.1.1 pokazano, »e w obecno±ci oddziaªywania dipol-dipol stanempodstawowym ogólnego hamiltonianu spinowego (2.13) o dowolnych wspóªczynnikachAk i Bk nie jest stan nasycenia |0〉. Ponadto hamiltonian (2.13) nie uwzgl¦dnia wpªywuinnych czynników na energi¦ ukªadu spinowego, np. efektów brzegowych. W sko«czo-nych próbkach dalekozasi¦gowe oddziaªywanie mi¦dzy dipolami magnetycznymi prowa-dzi do powstania niejednorodno±ci w postaci struktury domenowej [120], ale mo»na jeªatwo usun¡¢ przyªo»ywszy dostatecznie silne zewn¦trzne pole magnetyczne. Wówczasmo»na tak»e zaniedba¢ wkªad wspóªczynników Bk do energii stanu podstawowego. Zpowodu ograniczono±ci ukªadu spinowego mo»emy mie¢ równie» do czynienia z efek-tami pinningu spinów na powierzchni próbki, zatem w praktyce stan podstawowy niejest namagnesowany ±ci±le jednorodnie. Niemniej dla potrzeb niniejszej rozprawy, któradotyczy warstw i heterostruktur epitaksjalnych, mo»na zasadnie zaniedba¢ zwi¡zane zpinningiem niejednorodno±ci, gdy» liczba spinów w obj¦to±ci warstwy znacznie prze-


Rysunek 2.3: Rozszczepienie spinowych poziomów energetycznych w polu magnetycz-nym H0. Mod jednorodny rezonansu ferromagnetycznego odpowiada przej±ciu o regulewyboru ∆mS = ±1 ze stanu nasycenia do stanu, w którym pojedyncza dewiacja spi-nowa jest jednorodnie rozªo»ona po caªym ukªadzie. Takiemu przej±ciu odpowiadaenergia |γ| hH0 dostarczana przez foton o cz¦sto±ci ω.

wy»sza liczb¦ spinów na brzegach próbki.8

Z punktu widzenia kwantowego opisu rezonansu ferromagnetycznego, kolektywnewzbudzenie pojedynczej dewiacji spinowej rozªo»onej jednorodnie po caªym ukªadzieodpowiada przej±ciu mi¦dzy dwoma rozszczepionymi w polu magnetycznym H0 sta-nami spinowymi, które � ze wzgl¦du na kolektywno±¢ i jednorodno±¢ zjawiska �s¡ rozci¡gni¦te na caª¡ próbk¦. Jak ju» pisali±my powy»ej, stanem podstawowymtego przej±cia jest sytuacja nasycenia, natomiast w stanie ko«cowym wypadkowy spinukªadu jest zmniejszony o jeden (w jednostkach h). Mamy zatem do czynienia zdobrze znanym zjawiskiem przej±¢ kwantowych o regule wyboru ∆mS = ±1, gdziemS = −S,−S + 1, . . . , S − 1, S jest magnetyczn¡ spinow¡ liczb¡ kwantow¡ obiektuo spinie S, przy czym w rezonansie ferromagnetycznym wielko±¢ S oznacza caªkowityspin ukªadu, a nie spin pojedynczych domieszek wchodz¡cych w jego skªad. Zmianaenergii ukªadu zwi¡zana z takim przej±ciem opisana jest znanym wzorem

∆E = |γ| hH0, (2.17)

a energia ∆E = hω dostarczana jest przez foton o cz¦sto±ci ω; patrz Rys. 2.3.

8Efekty pinningu s¡ bardziej istotne w badaniach magnetycznych nanoklasterów.

2.2 Technika eksperymentalna 21

Rysunek 2.4: Schemat blokowy typowego spektrometru ESR (na podstawie [127]).

2.2 Technika eksperymentalnaPosta¢ równania (2.17) jednoznacznie sugeruje, »e naturaln¡ technik¡ eksperymen-

taln¡ w badaniach modu jednorodnego FMR jest mikrofalowa spektroskopia rezonansuspinowego ESR. Rzeczywi±cie, pierwsze � przeprowadzone przez J. H. E. Gri�thsa �badania rezonansu ferromagnetycznego polegaªy na pomiarach zmian dobroci mikro-falowej wn¦ki rezonansowej, której jedna ze ±cianek byªa galwanicznie pokryta mate-riaªem ferromagnetycznym [126]. W takim eksperymencie ukªad jest wzbudzany przezfoton mikrofalowego pola elektromagnetycznego, którego energia hω odpowiada ener-gii przej±cia mS → mS − 1, a moment p¦du równy h jest ¹ródªem dewiacji spinowej.Schemat funkcjonalny typowego spektrometru ESR przedstawiony jest na Rys. 2.4.Mikrofale generowane s¡ w klistronie, który umo»liwia regulacj¦ mocy i (w bardzo ogra-niczonym zakresie) cz¦sto±ci promieniowania. Nast¦pnie � poprzez separuj¡cy ¹ródªomikrofal od bloku detekcyjnego cyrkulator � kierowane s¡ do prostopadªo±ciennej, od-biciowej wn¦ki rezonansowej, gdzie oddziaªuj¡ z ferromagnetyczn¡ próbk¡. Odbity odwn¦ki sygnaª promieniowania mikrofalowego zostaje przez cyrkulator skierowany dodetektora, który mierzy zmian¦ dobroci wn¦ki zwi¡zan¡ z absorpcj¡ promieniowaniaprzez próbk¦. Wn¦ka rezonansowa umieszczona jest mi¦dzy nabiegunnikami elektroma-gnesu wytwarzaj¡cego jednorodne pole magnetyczne H0. Praktyk¡ eksperymentaln¡jest, »e w do±wiadczeniach rezonansowych przeprowadzanych w spektrometrach ESRprzemiatane jest pole magnetyczne H0 a nie cz¦sto±¢ mikrofal ω. Wynika to z faktu, »ewytwarzanie i kontrola mikrofal w szerokim zakresie ich cz¦sto±ci, s¡ nieporównywalnie


Rysunek 2.5: Schematyczna posta¢ linii rezonansu ferromagnetycznego: Hrez � polerezonansowe, ∆Hpp � szeroko±¢ linii.

trudniejsze � lub wr¦cz niemo»liwe � od uzyskania ¹ródªa jednostajnie zmiennegow czasie pola magnetycznego. Mi¦dzy nabiegunnikami elektromagnesu znajduj¡ si¦dodatkowe cewki, tzw. modulacyjne, które wytwarzaj¡ sinusoidalnie zmienne pole ma-gnetyczne o maªej amplitudzie i cz¦sto±ci rz¦du 104− 105 Hz. Pole modulacyjne, którema ten sam kierunek co pole H0 elektromagnesu, sprawia, »e blok detekcyjny zamiastzaabsorbowanej mocy promieniowania mikrofalowego P rejestruje jej pochodn¡ po polumagnetycznym dP/dH0. Ponadto, w celu badania zjawisk �zycznych w niskich tem-peraturach � np. FMR w ferromagnetykach o TC znacznie ni»szych ni» temperaturapokojowa � wewn¡trz wn¦ki rezonansowej umieszcza si¦ przepªywowy kriostat helowy.

Warunek rezonansu (2.17) mo»e by¢ speªniony dla ró»nych par wielko±ci ω i H0,jednak najbardziej popularnym zakresem energii fotonów jest tzw. pasmo X o cz¦sto-±ci promieniowania elektromagnetycznego okoªo 9 GHz (pole rezonansowe dla obiektuo czynniku Landego prawie swobodnego elektronu g = 2.0023 [128] wynosi wówczasokoªo 3.2 kOe). Wynika to z kompromisowej optymalizacji funkcjonalno±ci i ªatwo±ciu»ytkowania. U»ycie ¹ródªa mikrofal o wy»szej cz¦sto±ci wymaga silniejszych pól ma-gnetycznych. Ponadto wi¦ksze ω oznacza krótsz¡ dªugo±¢ fali mikrofal a tym samymmniejsze rozmiary wn¦ki, co utrudnia preparatyk¦ próbek. Z drugiej strony korzystanieze spektrometru wyposa»onego w ¹ródªo mikrofal o cz¦sto±ci ni»szej ni» 9 GHz poci¡gaza sob¡ ni»sze warto±ci stosowanych pól magnetycznych, co wprowadza ograniczeniena szeroko±¢ linii rezonansowych, które mo»na bada¢.

Posta¢ linii rezonansowej otrzymywanej w eksperymencie FMR przedstawiono sche-matycznie na Rys. 2.5. Jak wspomniano wy»ej, spektrometr rezonansu spinowego re-jestruje pochodn¡ absorbowanej mocy promieniowania mikrofalowego po polu magne-tycznym: dP/dH. W zwi¡zku z tym linia rezonansowa nie ma �dzwonowego� ksztaªtu

2.2 Technika eksperymentalna 23

krzywej Lorentza, lecz jest jej pochodn¡. Pole rezonansowe Hrez odpowiada punktowi,w którym nast¦puje zmiana wypukªo±ci/wkl¦sªo±ci linii rezonansowej i w którym drugapochodna d2P/dH2 osi¡ga warto±¢ minimaln¡. Nietrudno sprawdzi¢, »e jest to punktrównowa»ny maksimum krzywej Lorentza. Szeroko±¢ linii rezonansowej wygodnie jestzde�niowa¢ jako odlegªo±¢ pomi¦dzy jej ekstremami (ang. peak-to-peak): ∆Hpp. Wiel-ko±¢ ta nie jest to»sama z szeroko±ci¡ poªówkow¡ ∆H1/2 funkcji Lorentza, ale wi¡»e si¦z ni¡ nast¦puj¡c¡ zale»no±ci¡ [129]:

∆H1/2 = 31/2∆Hpp. (2.18)

Powy»szy opis i de�nicje dotycz¡ linii o idealnie lorentzowskim pro�lu. W rzeczy-wisto±ci linie rezonansu ferromagnetycznego wykazuj¡ ksztaªty du»o bardziej zªo»one,zwªaszcza w przypadku b¦d¡cych przedmiotem zainteresowania tej rozprawy materia-ªów (III,Mn)V. Ich postaci nie musz¡ by¢ ±ci±le lub w ogóle zgodne z pochodn¡ funkcjiLorentza, ze wzgl¦du na superpozycj¦ linii i skomplikowanego tªa lub wpªyw efektów,których rezultatem s¡ krzywe b¦d¡ce pochodnymi splotu funkcji Lorentza i Gaussa.Ponadto linia bardzo cz¦sto jest asymetryczna. Wówczas dla peªnego opisu ksztaªtutrzeba uwzgl¦dni¢ wy»sze � od poªo»enia i szeroko±ci � momenty linii [129].

Prezentowane w niniejszej rozprawie wyniki pomiarów rezonansu ferromagnetycz-nego zostaªy uzyskane w nast¦puj¡cych laboratoriach spektrometrii ESR: w InstytucieTechnologii Materiaªów Elektronicznych w Warszawie (laboratorium dr M. Palczew-skiej i mgr M. Pawªowskiego), na University of Notre Dame w USA (grupa prof.J. K. Furdyny), oraz na Université Pierre et Marie Curie w Pary»u (laboratoriumprof. B. Clerjaud). Wszystkie trzy spektrometry � dwa �rmy Bruker i jeden �rmyVarian � wykorzystuj¡ klistrony generuj¡ce mikrofale pasma X,9 o regulowanej mocysi¦gaj¡cej 200 mW. Maksymalne dost¦pne pola magnetyczne wynosiªy odpowiednio13, 7 i ponad 20 kOe. Dzi¦ki temu mo»liwe byªo rejestrowanie linii FMR w szero-kim zakresie zmienno±ci ich pól rezonansowych, co w kolejnych rozdziaªach oka»e si¦typow¡ cech¡ zjawiska rezonansu ferromagnetycznego. Jeden z wymienionych wy»ejukªadów (ITME) byª wyposa»ony w umieszczony we wn¦ce rezonansowej marker polamagnetycznego � Al2O3:Cr3+. Widmo ESR Al2O3:Cr3+ cechuj¡ dwie ostre linie re-zonansowe pozwalaj¡ce na precyzyjne okre±lenie warto±ci i zmian pól rezonansowychbadanych materiaªów. Jednak z punktu widzenia prezentowanych tutaj bada«, któredotycz¡ szerokich linii o bardzo du»ej zmienno±ci pól rezonansowych, tak dokªadnepomiary nie byªy konieczne i wystarczaªo okre±lenie warto±ci pola magnetycznego napodstawie pomiarów hallotronowych. Spektrometry we wszystkich trzech laboratoriachbyªy wyposa»one w przepªywowe kriostaty helowe umo»liwiaj¡ce obni»enie tempera-tury do 3 − 5 K. Próbki byªy wprowadzane do kriostatu wewn¡trz kwarcowych rureklub przymocowane do kwarcowych pr¦tów.

Spektroskopia mikrofalowa rezonansu ferromagnetycznego jest jedn¡ z wielu technikeksperymentalnych stosowanych w badaniach anizotropii magnetycznej, by wspomnie¢tylko magnetometri¦ SQUID (ang. superconducting quantum interference device), roz-

9W zakresie cz¦sto±ci pasma X (okoªo 9 GHz) gª¦boko±¢ wnikania mikrofal do ferromagnetycznego(Ga,Mn)As o kilkuprocentowej koncentracji jonów manganu wynosi okoªo 2 µm [130], czyli znaczniewi¦cej ni» typowa grubo±¢ warstw (Ga,Mn)As badanych metod¡ rezonansu ferromagnetycznego.


praszanie Brillouina (ang. Brillouin light scattering), czy magnetooptyczne pomiaryefektu Kerra (MOKE, ang. magnetooptic Kerr e�ect). Jedn¡ z zalet metody FMR jestjej wysoka czuªo±¢, si¦gaj¡ca nawet 1010 spinów (uporz¡dkowanych ferromagnetycznie)[131]. Mo»liwe jest rejestrowanie przesuni¦cia linii rezonansowej o wielko±ci pojedyn-czych Oe, co odpowiada wysokiej rozdzielczo±ci energetycznej rz¦du 10−7 − 10−6 eV.Natomiast w pomiarach relaksacji namagnesowania mo»liwe jest uzyskanie rozdziel-czo±ci czasowej do 10−10 s. Niemniej rezonans ferromagnetyczny � jak ka»da technikaeksperymentalna � ma równie» pewne wady i ograniczenia. Jedn¡ z nich jest re-jestrowanie zmian absorpcji mikrofal nie tylko od poddanej badaniu próbki, ale odwszystkiego co znajduje si¦ we wn¦ce. Mamy tu na my±li np. holder i substancjemocuj¡ce (kleje, ta±my). Fakt ten, w poª¡czeniu ze wspomnian¡ powy»ej wysok¡ czu-ªo±ci¡, sprawia, »e wyniki pomiarów FMR s¡ niezwykle podatne na zaburzenia ze stronynieintencjonalnych domieszek i zabrudze«, zatem bardzo istotne jest dobranie oprzy-rz¡dowania daj¡cego mo»liwie maªy sygnaª absorpcyjny. Innym ograniczeniem jest�caªkowy� charakter techniki FMR, która �bada� caª¡ próbk¦ i nie wyró»nia (bezpo-±rednio) wpªywu mi¦dzypowierzchni, niejednorodno±ci, czy podªo»a, na którym byªawyhodowana badana struktura. Wreszcie stosunkowo wysokie pola magnetyczne sto-sowane w eksperymentach rezonansowych mog¡ sprawia¢, »e uzyskiwane wyniki b¦d¡zaburzone np. przez efekty magnetostrykcyjne.

2.3 Anizotropia magnetyczna w cienkich warstwachferromagnetycznych

Anizotropia magnetyczna oznacza fakt zale»no±ci odpowiedzi magnetycznej ukªadu(czyli np. takich wielko±ci �zycznych jak namagnesowanie, podatno±¢ magnetyczna,histereza itp.) od kierunku przyªo»onego pola magnetycznego, a jednym z najistot-niejszych efektów z tym zwi¡zanych jest obecno±¢ tzw. osi ªatwego namagnesowania,czyli wyró»nionych kierunków, dla których dany ferromagnetyk mo»na nasyci¢ w naj-ni»szym polu magnetycznym. W tej cz¦±ci rozprawy zostan¡ omówione ¹ródªa ró»nychanizotropii magnetycznych obserwowanych w cienkich warstwach ferromagnetyków.

2.3.1 Anizotropia ksztaªtuOddziaªywanie dipolowe mi¦dzy klasycznymi momentami magnetycznymi jest na

tyle dªugozasi¦gowe, »e energia wybranego spinu zale»y (w ró»nym oczywi±cie stopniu)od wpªywu wszystkich spinów ukªadu. Dodatkowo oddziaªywanie to ma charakterwyra¹nie anizotropowy: jak wynika z wyrazu Hdipol hamiltonianu (2.1-2.2) energiapary równolegªych spinów ustawionych wzdªu» ª¡cz¡cej je osi jest mniejsza ni» w przy-padku orientacji prostopadªej; patrz Rys. 2.6. �atwo sprawdzi¢, »e sytuacja, w którejdwa równolegªe spiny zorientowane s¡ wzdªu» ª¡cz¡cej je osi, odpowiada globalnemuminimum energii takiej pary. W analogiczny sposób energia jednorodnie namagnesowa-nej, cienkiej warstwy b¦dzie zminimalizowana, gdy wypadkowy moment magnetycznyukªadu b¦dzie zorientowany w pªaszczy¹nie warstwy, a osi¡gnie warto±¢ maksymaln¡dla kierunku prostopadªego (pomijamy tutaj wpªyw innych oddziaªywa« mi¦dzy spi-

2.3 Anizotropia magnetyczna w cienkich warstwach ferromagnetycznych 25

nami oraz ewentualn¡ struktur¦ domenow¡). Je±li b¦dziemy dodawa¢ kolejne warstwydo ukªadu, to wpªyw spinów �nad� i �pod� pierwsz¡ warstw¡ sprawi, »e kierunek pro-stopadªy b¦dzie coraz mniej ró»niª si¦ od kierunków w pªaszczy¹nie. Ostatecznie dlaprzypadku sze±ciennego ukªadu spinów oka»e si¦, »e wszystkie trzy osie sze±cianu s¡równowa»nymi kierunkami o tej samej, minimalnej energii oddziaªywania dipolowego.Te jako±ciow¡ dyskusj¦ szczególnego przypadku mo»na uogólni¢ stwierdzeniem, »e przybraku pola zewn¦trznego równowagowa orientacja wypadkowego momentu magnetycz-nego zale»y od ksztaªtu, w który ten ukªad spinów jest uformowany. St¡d nazwaanizotropia ksztaªtu stosowana zamiennie z okre±leniem anizotropia demagnetyzacji.Zauwa»my, »e dla cienkiej warstwy ferromagnetyka anizotropia ksztaªtu wyró»nia nieo± ale caª¡ pªaszczyzn¦ ªatwego namagnesowania, któr¡ jest pªaszczyzna próbki, za±kierunek normalny do powierzchni warstwy jest osi¡ trudn¡.

Celem zobrazowania wpªywu ksztaªtu ukªadu spinowego na jego energi¦ (Rys. 2.6),skorzystali±my ze szczególnego przypadku uporz¡dkowania spinów w kwadratowej sieciprzestrzennej. Jednak ze wzgl¦du na dªugozasi¦gowe oddziaªywania dipol-dipol, anizo-tropia demagnetyzacji ma charakter makroskopowy i jej ogólny opis mo»e by¢ przepro-wadzony w uj¦ciu ci¡gªego o±rodka ferromagnetycznego. Przybli»enie to pozostaje uza-sadnione dopóki grubo±¢ próbki nie zostanie zredukowana do kilku warstw atomowych[132] i jest poni»ej wykorzystane przy ilo±ciowej parametryzacji zjawiska anizotropiiksztaªtu (patrz pkt. 2.3.3 niniejszego Rozdziaªu).

Rysunek 2.6: Pochodzenie anizotropii ksztaªtu: ze wzgl¦du na kierunkowy charakteroddziaªywania dipolowego, energia ukªadu dwóch równolegªych spinów jest najmniej-sza, je±li te spiny skierowane s¡ równolegle do ª¡cz¡cej je osi. Podobnie energia cienkiejwarstwy momentów magnetycznych jest zminimalizowana, gdy caªkowity moment ma-gnetyczny le»y w pªaszczy¹nie warstwy.


2.3.2 Anizotropia krystalicznaWmakroskopowym uj¦ciu ci¡gªego o±rodka magnetycznego anizotropia ksztaªtu nie

zale»y od orientacji spinów ukªadu wzgl¦dem osi krystalogra�cznych. Z inn¡ sytuacj¡mamy do czynienia w przypadku anizotropii (magneto)krystalicznej, która jest w spo-sób ±cisªy funkcj¡ symetrii uporz¡dkowania spinów w sieci przestrzennej. Teraz energiaukªadu spinowego zale»y od orientacji wektora wypadkowego momentu magnetycznegowzgl¦dem gªównych osi krystalogra�cznych. Tym samym od typu sieci krystalicznejb¦d¡ zale»e¢ kierunki ªatwego namagnesowania, którymi � przykªadowo � dla siecikubicznych s¡ osie 〈100〉.

Je±li chodzi o mikroskopowy mechanizm wywoªuj¡cy anizotropi¦ magnetokrysta-liczn¡, to indukuj¡ce anizotropi¦ ksztaªtu oddziaªywanie dipol-dipol mo»e równie» �ze wzgl¦du na swój kierunkowy charakter � dodawa¢ do anizotropii magnetycznejprzyczynek zale»ny od orientacji namagnesowania wzgl¦dem sieci krystalicznej. Wprzypadku struktur kubicznych suma energii oddziaªywania dipolowego po wszystkichspinach zeruje si¦. Wkªad ten mo»e by¢ niezerowy dla materiaªów o obni»onej symetrii(np. dla struktury heksagonalnej), jednak nawet w tym przypadku wpªyw oddziaªy-wania dipolowego jest za maªy, by wytªumaczy¢ obserwowane efekty anizotropii ma-gnetokrystalicznej [132]. Równie» zde�niowane równaniem (2.1-2.2) heisenbergowskiesprz¦»enie wymienne mi¦dzy spinami nie mo»e powodowa¢ anizotropii magnetokry-stalicznej. Energia zwi¡zana z tym oddziaªywaniem jest proporcjonalna do iloczynuskalarnego, który z kolei nie zale»y od orientacji spinów wzgl¦dem osi sieci krystalicznej.

W przypadku materiaªów, których ferromagnetyzm pochodzi od zlokalizowanychjonów, naturalnym kandydatem jest sprz¦»enie spin-orbita i tzw. anizotropia jednojo-nowa (ang. single ion anisotropy). �ródªem namagnesowania w takim ferromagnetykus¡ spiny elektronów powªoki d lub f, które z drugiej strony posiadaj¡ równie» orbi-talny moment p¦du, sprz¦»ony z sieci¡ krystaliczn¡ poprzez otaczaj¡ce atomy (tzw.ligandy). Pole ligandów, którego symetria zale»y od typu sieci krystalicznej, powodujerozszczepienie atomowych poziomów energetycznych, tak »e dla ró»nych typów sieciotrzymujemy ró»ne stany orbitalne poziomu podstawowego jonu magnetycznego. Wten sposób moment magnetyczny caªego ferromagnetyka b¦d¡cy wypadkow¡ spinówjonowych �czuje� sie¢ krystaliczn¡ poprzez anizotropowy moment orbitalny.

Jednak w warstwach ferromagnetycznego (Ga,Mn)As jon manganu wyst¦puje jakocentrum zjonizowanego akceptora A− [30] w stanie, którego pi¦¢ elektronów walen-cyjnych na powªoce 3d ma wypadkowy orbitalny moment p¦du L = 0. Dodatkowopomiary rezonansu ESR przeprowadzone dla warstw paramagnetycznego (Ga,Mn)Aspokazaªy, »e skªadowe hamiltonianu spinowego s¡ o dwa rz¦dy wielko±ci za maªe, abyanizotropia jednojonowa mogªa wyja±ni¢ eksperymentalnie obserwowan¡ anizotropi¦krystaliczn¡ w (Ga,Mn)As [133]. Przedstawiony wy»ej mechanizm indukowania anizo-tropii krystalicznej trzeba uzupeªni¢ o specy�k¦ �rozcie«czonych� ferromagnetyków wrodzaju (Ga,Mn)As. W ich ukªadzie spinowym dalekozasi¦gowe uporz¡dkowanie prze-noszone jest przez dziury pasmowe, które oprócz spinu sprz¦»onego oddziaªywaniemp-d z jonami manganu posiadaj¡ równie» niezerowy orbitalny moment p¦du l = 1.Charakter dziur jest zdeterminowany przez ksztaªt, rozszczepienie i inne wªasno±ci pa-sma walencyjnego, a dzi¦ki sprz¦»eniu spin-orbita równie» przez struktur¦ krystaliczn¡

2.3 Anizotropia magnetyczna w cienkich warstwach ferromagnetycznych 27

i jej ewentualne deformacje. Te anizotropowe wªasno±ci � obecne w oddziaªywaniup-d � s¡ niejako �przenoszone� na zlokalizowane spiny jonów manganu i w ten sposóbenergia ukªadu spinowego zale»y od orientacji wypadkowego momentu magnetycznegowzgl¦dem osi krystalogra�cznych. W ramach tego modelu mo»na uzyska¢ stosunkowodobr¡ zgodno±¢ (co do rz¦du wielko±ci) teoretycznych staªych anizotropii z warto±ciamieksperymentalnymi [89]. Dodatkowo liczne prace do±wiadczalne wykazaªy zale»no±¢anizotropii magnetycznej w (Ga,Mn)As od koncentracji dziur pasmowych, co potwier-dza kluczow¡ rol¦ tych no±ników w indukowaniu anizotropii magnetokrystalicznej [134�136].

2.3.3 Ilo±ciowa parametryzacja anizotropii magnetycznejZamieszczon¡ powy»ej jako±ciow¡ dyskusj¦ wpªywu ksztaªtu i struktury krysta-

licznej próbki na anizotropi¦ magnetyczn¡ mo»na uczyni¢ bardziej formaln¡ w uj¦ciug¦sto±ci energii swobodnej Helmholtza, a podej±cie to b¦dziemy � za przegl¡dow¡ pu-blikacj¡ M. Farle [131] � nazywa¢ modelem MAE (ang. magnetic anisotropy energy).Dla wektora namagnesowania M w zewn¦trznym polu magnetycznym H0 g¦sto±¢ ener-gii swobodnej opisana jest dobrze znanym wzorem

FZeeman = −M ·H0. (2.19)

Obliczaj¡c wkªad anizotropii ksztaªtu do g¦sto±ci energii swobodnej namagnesowaniamo»na skorzysta¢ z przybli»enia ci¡gªego o±rodka ferromagnetycznego. Wówczas napodstawie równa« Maxwella otrzymujemy [137]

Fksztaªt = − 1

2V

∫

V

M ·Hwewndv, (2.20)

gdzie caªkowanie odbywa si¦ po caªej obj¦to±ci ukªadu V . Pole wewn¡trz próbkiHwewn nie zawiera wkªadu od uwzgl¦dnionego powy»ej zewn¦trznego pola magnetycz-nego i oznacza efektywne pole wynikaj¡ce z oddziaªywa« dipolowych pomi¦dzy spinamiukªadu. Ze wzgl¦du na dªugozasi¦gowe i anizotropowe cechy oddziaªywania dipol-dipol,konkretna posta¢ Hwewn zale»y od ksztaªtu, w który uformowany jest ukªad spinowy.Mo»na pokaza¢ [120], »e dla jednorodnie namagnesowanej elipsoidy obrotowej zachodzirelacja

Hwewn = −NM, (2.21)

gdzie N jest diagonalnym10 tensorem demagnetyzacji, którego sumuj¡ce si¦ do 4π skªa-dowe zale»¡ od stosunku dªugo±ci póªosi elipsoidy. Dla potrzeb niniejszej rozprawytraktuj¡cej o warstwach magnetycznych, energi¦ swobodn¡ anizotropii ksztaªtu mo»naprzybli»y¢ przypadkiem niesko«czonej, cienkiej pªaszczyzny. Odpowiada to zdegenero-wanej elipsoidzie o jednej zerowej i dwóch niesko«czonych póªosiach. Wówczas tensordemagnetyzacji ma tylko jedn¡ niezerow¡, równ¡ 4π, skªadow¡ dla osi odpowiadaj¡cej

10Oczywi±cie tensor N nie b¦dzie diagonalny, je±li ukªad wspóªrz¦dnych zostanie zde�niowany inaczejni» osie gªówne elipsoidy.


Rysunek 2.7: De�nicja k¡tów biegunowego (θM) i azymutalnego (φM) wektora nama-gnesowania M wzgl¦dem osi krystalogra�cznych.

kierunkowi prostopadªemu do powierzchni warstwy (np. ~z), a g¦sto±¢ energii swobodnejopisana jest wzorem

Fksztaªt = 2π[M (z)

]2= −2πM2 sin2 θM + const, (2.22)

gdzie θM oznacza k¡t biegunowy mi¦dzy wektorem namagnesowania M a osi¡ ~z; patrzRys. 2.7. W dalszych rozwa»aniach czªon staªy powy»szego wzoru zostanie pomini¦ty,tak by warto±¢ Fksztaªt = 0 odpowiadaªa kierunkowi prostopadªemu do pªaszczyznywarstwy.

G¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania zwi¡zana z dowoln¡ struktur¡ krysta-liczn¡ zadana jest ogólnym wzorem

Fstruktura =∞∑i=0

k2i

∑p,q,r≥0

p+q+r=i

[λ(x)

]2p [λ(y)

]2q [λ(z)

]2r, (2.23)

gdzie wielko±ci λ(ν) s¡ kosinusami kierunkowymi wektora namagnesowania M wzgl¦demwersorów ukªadu wspóªrz¦dnych. Dla krysztaªów kubicznych wzór (2.23) przyjmujenast¦puj¡c¡ posta¢ [138]

Fstruktura = k0 + k4s + k6p + k8s2 + k10sp + k12

(s3 + p2

)+ k14s

2p +

+k16

(s4 + sp2

)+ k18

(s3p + p3

)+ k20

(s5 + s2p2

)+ . . . , (2.24)

gdzie s =[λ(x)

]2 [λ(y)

]2+

[λ(x)

]2 [λ(z)

]2+

[λ(y)

]2 [λ(z)

]2 i p =[λ(x)

]2 [λ(y)

]2 [λ(z)

]2.Epitaksjalne warstwy (III,Mn)As � b¦d¡ce przedmiotem zainteresowania niniejszejrozprawy � krystalizuj¡ w kubicznej strukturze blendy cynkowej, dla której w prze-wa»aj¡cej wi¦kszo±ci przypadków wystarczy uwzgl¦dni¢ czªon staªy k0 i kubiczny k4srozwini¦cia (2.24). Jednak ze wzgl¦du na wywoªan¡ niedopasowaniem sieciowym te-

2.4 Anizotropia rezonansu ferromagnetycznego 29

tragonaln¡ dystorsj¦ sieci krystalicznej epitaksjalnego (III,Mn)As, powy»szy wzór naFstruktura musi by¢ uzupeªniony wyrazem o symetrii ni»szej ni» kubiczna, proporcjo-nalnym do

[λ(ν)

]2. Ostatecznie dla caªkowicie napr¦»onej warstwy (III,Mn)As g¦sto±¢energii swobodnej namagnesowania zadana jest wzorem [131]

Fstruktura = −K2⊥ cos2 θM − 1

2K4⊥ cos4 θM − 1

8K4‖ (3 + cos 4φM) sin4 θM, (2.25)

gdzie θM i φM oznaczaj¡ odpowiednio k¡t biegunowy i azymutalny wektora nama-gnesowania. Ze wzgl¦du na obni»enie symetrii z kubicznej do tetragonalnej, zamiastjednej staªej anizotropii mamy do czynienia z trzema. Staªe K4⊥ i K4‖ opisuj¡ wkªadkubiczny do anizotropii i dla idealnej struktury kubicznej te dwa parametry byªybysobie równe. Staªa K2⊥ wyst¦puje przy wyrazie kwadratowym w kosinusach kierunko-wych, który b¦dziemy nazywa¢ anizotropi¡ jednoosiow¡, w tym przypadku pochodz¡c¡od tetragonalnego znieksztaªcenia sieci krystalicznej wzdªu» kierunku wzrostu. Staªeanizotropii K4⊥, K4‖, K2⊥ maj¡ wymiar g¦sto±ci energii, a ich warto±ci cz¦sto poda-wane s¡ w jednostkach erg/cm3, które mog¡ by¢ maªo intuicyjne. Dlatego zamiastKν (ν = 4 ⊥, 4 ‖, 2 ⊥) wygodniej jest u»ywa¢ parametrów maj¡cych wymiar polamagnetycznego

Hν =2Kν

M, (2.26)

gdzie M jest namagnesowaniem nasycenia. Ilekro¢ w dalszej cz¦±ci b¦dzie mowa o�staªych anizotropii� b¦dziemy mieli na my±li wielko±ci Kν , podczas gdy okre±lenia�pola anizotropii� b¦dziemy u»ywa¢ dla Hν . Dodatkowo zauwa»my, »e dzi¦ki u»yciuparametrów Hν , caªkowity wzór na g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania � czylisum¦ wkªadów zeemanowskiego (2.19), anizotropii ksztaªtu (2.22) i magnetokrystalicz-nej (2.25) � mo»na podzieli¢ przez warto±¢ namagnesowania nasycenia M i wówczasotrzymujemy bardziej intuicyjny wzór na efektywne pole magnetyczne dziaªaj¡ce we-wn¡trz ferromagnetyka.

2.4 Anizotropia rezonansu ferromagnetycznegoRównie» rezonans ferromagnetyczny mo»e wykazywa¢ anizotropowe zachowanie.

�atwo zauwa»y¢, »e gdy moment magnetyczny m oddziaªuje tylko z zewn¦trznympolem H0, to � przy ustalonej cz¦sto±ci mikrofal ω � warunek rezonansu (2.17)jest speªniony przez t¦ sam¡ warto±¢ nat¦»enia pola magnetycznego bez wzgl¦du nakierunek tego pola. Jest to zatem przypadek peªnej izotropii rezonansu FMR. Jednakw ogólnym przypadku musimy uwzgl¦dni¢ opisane wy»ej wkªady od ksztaªtu próbki istruktury krystalicznej. Czynniki te nie tylko mody�kuj¡ warto±¢ (efektywnego) polamagnetycznego �odczuwanego� przez próbk¦, tak »e mo»e ono znacznie ró»ni¢ si¦ odzewn¦trznego pola H0, ale dodatkowo wpªyw ten ma charakter stricte anizotropowy.Mo»na zatem spodziewa¢ si¦, »e warto±¢ pola magnetycznego, przy którym obserwujesi¦ rezonans FMR, b¦dzie silnie zale»aªa od kierunku, w którym przyªo»ono zewn¦trznepole H0. I wªa±nie to b¦dziemy nazywa¢ anizotropi¡ rezonansu ferromagnetycznego.


Rysunek 2.8: Trzy prostopadªe pªaszczyzny (kolor czerwony), dla których zwykle wy-konuje si¦ pomiary anizotropii rezonansu ferromagnetycznego w warstwach (III,Mn)As.

Zgodnie z praktyk¡ eksperymentaln¡, pomiary FMR w cienkich warstwach ferro-magnetycznych przeprowadza si¦ w trzech prostopadªych pªaszczyznach: jedn¡ z nichjest pªaszczyzna warstwy (001) a dwie pozostaªe s¡ do niej prostopadªe � zwykle s¡to pªaszczyzny, których normalnymi s¡ osie [110] i [110] b¦d¡ce kraw¦dziami ªupliwo-±ci GaAs (patrz Rys. 2.8). Zale»no±¢ pola rezonansowego od k¡ta φH zewn¦trznegopola magnetycznego nazywa si¦ anizotropi¡ azymutaln¡ lub pªaszczyznow¡, podczasgdy wyniki pomiarów wykonanych w funkcji k¡ta θH okre±la si¦ mianem anizotropiibiegunowej lub pozapªaszczyznowej. W ten sposób mo»liwe jest poznanie charakteruanizotropii rezonansu ferromagnetycznego oraz okre±lenie kierunków osi ªatwego nama-gnesowania, którym w zale»nych od orientacji pomiarach FMR odpowiadaj¡ minimapola rezonansowego.

2.4.1 Równanie ruchu wektora namagnesowaniaOprócz dostarczenia jako±ciowych informacji na temat kierunków ªatwego namagne-

sowania, pomiary FMR w trzech prostopadªych pªaszczyznach sªu»¡ równie» wyznacze-niu staªych anizotropii w ramach opisanego w pkt. 2.3.3 fenomenologicznego modeluenergii swobodnej namagnesowania. Aby ten cel osi¡gn¡¢ trzeba rozwi¡za¢ równanieLandaua-Lifszyca ruchu wektora namagnesowania M w polu magnetycznym11

dMdt

= γM×H. (2.27)

Pole H jest efektywnym polem magnetycznym uwzgl¦dniaj¡cym nie tylko pole ze-wn¦trzne H0, ale równie» wpªyw anizotropii magnetycznej. Równanie ruchu w powy»-szej postaci mo»na uzupeªni¢ o czªon opisuj¡cy wpªyw procesów relaksacji

dMdt

= γM×H− G

γM2

(M× dM

dt

)(2.28)

11Podkre±lmy raz jeszcze, »e zgodnie z przyj¦t¡ w tej rozprawie nomenklatur¡ czynnik »yromagne-tyczny γ mo»e przyjmowa¢ zarówno warto±ci dodatnie jak i ujemne.


i wówczas jest to tzw. równanie Landaua-Lifszyca-Gilberta, w którym G oznacza pa-rametr tªumienia (parametr Gilberta). Jednak w poni»szych rachunkach ograniczymysi¦ do równania ruchu wektora namagnesowania w postaci (2.27).

Wektory pola magnetycznego i namagnesowania maj¡ nast¦puj¡ce postaci w sfe-rycznym ukªadzie wspóªrz¦dnych:

H = H

sin θH cos φH

sin θH sin φH

cos θH

, M = M

sin θM cos φM

sin θM sin φM

cos θM

. (2.29)

K¡ty biegunowe θH, θM i azymutalne φH, φM � zde�niowane na Rys. 2.7 � opisuj¡kierunek wektora efektywnego pola magnetycznego oraz odpowiadaj¡c¡ mu orienta-cj¦ wektora namagnesowania. Powy»ej wielokrotnie wspominano, »e ze zjawiskiemrezonansu ferromagnetycznego zwi¡zane s¡ maªe odchylenia wektora namagnesowaniaod kierunku pola magnetycznego, zatem k¡ty θM, φM mo»na zapisa¢ w nast¦puj¡cejpostaci

θM = θH + ϑ(t), φM = φH + ϕ(t), (2.30)

gdzie ϑ(t) i ϕ(t) s¡ zale»nymi od czasu odchyleniami M od H. Podstawiaj¡c (2.29) i(2.30) do równania Landaua-Lifszyca (2.27) otrzymujemy

dϑ

dt= γH sin θH sin ϕ (2.31)

dϕ

dt= −γH (cos θH − sin θH cos θM cos ϕ/ sin θM) .

Z drugiej strony pochodne cz¡stkowe energii swobodnej

F = −M ·H = − cos θH cos θM − cos ϕ sin θH sin θM (2.32)

po k¡tach ϑ i ϕ dane s¡ nast¦puj¡cymi wzorami

∂F

∂ϑ= HM (cos θH sin θM − sin θH cos θM cos ϕ) (2.33)

∂F

∂ϕ= HM sin θH sin θM sin ϕ,

sk¡d dzi¦ki porównaniu z (2.31) otrzymujemy ukªad równa«

Mdϑ

dt=

γ

sin θM

∂F

∂ϕ(2.34)

Mdϕ

dt= − γ

sin θM

∂F

∂ϑ.

Poniewa» mamy do czynienia z maªymi wychyleniami wektora M z poªo»enia równo-


wagi, to mo»emy skorzysta¢ z rozwini¦cia energii swobodnej w szereg Taylora

F = F0 +1

2

(∂2F

∂ϑ2

∣∣∣∣eq

ϑ2 + 2∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

ϑϕ +∂2F

∂ϕ2

∣∣∣∣eq

ϕ2

)+ . . . , (2.35)

aby (ograniczywszy si¦ do wyrazów kwadratowych) wyznaczy¢ pochodne F po k¡tachϑ i ϕ

∂F

∂ϑ=

∂2F

∂ϑ2

∣∣∣∣eq

ϑ +∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

ϕ,∂F

∂ϕ=

∂2F

∂ϕ2

∣∣∣∣eq

ϕ +∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

ϑ, (2.36)

które po podstawieniu do (2.34) daj¡

Mdϑ

dt=

γ

sin θM|eq

(∂2F

∂ϕ2

∣∣∣∣eq

ϕ +∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

ϑ

)(2.37)

Mdϕ

dt= − γ

sin θM|eq

(∂2F

∂ϑ2

∣∣∣∣eq

ϑ +∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

ϕ

).

Przy zaªo»eniu harmonicznego charakteru odchylenia wektora namagnesowania

ϑ = ϑ0eiωt, ϕ = ϕ0e

iωt (2.38)

ukªad równa« (2.37) przyjmuje posta¢

iωMϑ0 =γ

sin θM|eq

(∂2F

∂ϕ2

∣∣∣∣eq

ϕ0 +∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

ϑ0

)(2.39)

iωMϕ0 = − γ

sin θM|eq

(∂2F

∂ϑ2

∣∣∣∣eq

ϑ0 +∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

ϕ0

).

Jest to jednorodny ukªad równa« w zmiennych ϑ0, ϕ0, a warunkiem istnienia jegonietrywialnych rozwi¡za« jest znikanie wyznacznika:

(ω

γ

)2

=1

M2 sin2 θM

∣∣eq

∂2F

∂ϑ2

∣∣∣∣eq

∂2F

∂ϕ2

∣∣∣∣eq−

(∂2F

∂ϑ∂ϕ

∣∣∣∣eq

)2 . (2.40)

2.4.2 Modelowanie anizotropii rezonansu ferromagnetycznego

Warunek (2.40) jest podstawowym równaniem ilo±ciowego opisu anizotropii rezo-nansu FMR w ramach fenomenologicznego modelu anizotropii magnetycznej MAE:cz¦sto±¢ rezonansowa ω poprzez g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania F jest po-wi¡zana ze staªymi anizotropii magnetycznej K2⊥, K4‖, K4⊥ (patrz pkt. 2.3.3). Prawastrona równania (2.40) musi by¢ obliczona dla równowagowej orientacji wektora nama-


Rysunek 2.9: Blokowy schemat procedury wyznaczania teoretycznej warto±ci pola re-zonansowego Hrez dla zadanej orientacji zewn¦trznego pola magnetycznego θH, φH,namagnesowania nasycenia M , cz¦sto±ci mikrofal ω, czynnika »yromagnetycznego γoraz wybranych staªych anizotropii K2⊥, K4‖ i K4⊥.

gnesowania, której odpowiada minimum g¦sto±ci energii swobodnej:

∂F

∂ϑ= 0,

∂F

∂ϕ= 0 (2.41)

∂2F

∂ϑ2> 0,

∂2F

∂ϕ2> 0.

Poniewa» w pomiarach anizotropii FMR z u»yciem spektrometru rezonansu spinowegouzyskiwanym wynikiem jest zale»no±¢ pola rezonansowego Hrez (a nie cz¦sto±ci ω) odkierunku zewn¦trznego pola magnetycznego, to w praktyce równanie (2.40) musi by¢przeksztaªcone tak, by otrzyma¢ odwikªan¡ funkcj¦ o ogólnej postaci

Hrez := Hrez(θH, φH,M, θ

(eq)M , φ

(eq)M , K2⊥, K4‖, K4⊥, ω, γ

), (2.42)

gdzie odpowiadaj¡ce poªo»eniu równowagi k¡ty θ(eq)M , φ

(eq)M zadane s¡ warunkami (2.41).

Schemat procedury obliczeniowej jest szczegóªowo przestawiony na Rys. 2.9. Dla da-nych parametrów anizotropii K2⊥, K4‖ i K4⊥, namagnesowania nasycenia M , cz¦sto±cimikrofal ω oraz czynnika »yromagnetycznego γ wyznaczana jest ze wzoru (2.42) zale»-no±¢ funkcyjna pola rezonansowego od orientacji wektora namagnesowania:Hrez (θM, φM). Ten wynik u»yty jest w warunkach (2.41) w celu znalezienia równowago-wej orientacji namagnesowania zadanej przez k¡ty θ

(eq)M , φ

(eq)M . Wówczas ze wzoru (2.42)

mo»na obliczy¢ odpowiadaj¡c¡ tej orientacji liczbowa warto±¢ pola rezonansowego Hrez.Caªa procedura powtarzana jest dla wszystkich »¡danych orientacji zewn¦trznego polamagnetycznego czyli par k¡tów θH, φH.12

Zgodnie z opisan¡ wy»ej procedur¡ wyznaczono przedstawione na Rys. 2.10 zale»-no±ci pola rezonansowego dla trzech prostopadªych pªaszczyzn (od lewej): (110), (110)i (001). W panelu (a) pokazano przypadek cienkiej warstwy ferromagnetycznej bezuwzgl¦dnienia anizotropii magnetokrystalicznej. Oddziaªywanie dipolowe i wywoªana

12Poni»ej oka»e si¦, »e ukryty w γ czynnik Landego g równie» mo»e by¢ traktowany jako parametrdopasowania modelu MAE do danych FMR uzyskanych z do±wiadczenia.


pol

e re

zona

nsow

e

k t azymutalny k t biegunowy[110][100][110][110] [001]

strukturakubiczna

strukturakubiczna

+dystorsja

tetragonalna

cienkawarstwa

(e)

(a)

(b)

(c)

(d)

Rysunek 2.10: Teoretyczne krzywe anizotropii pola rezonansowego FMR w funkcjiorientacji zewn¦trznego pola magnetycznego, uzyskane z równania (2.40) w ramachfenomenologicznego modelu g¦sto±ci energii swobodnej namagnesowania (pkt. 2.3.3):(a) przypadek cienkiej warstwy ferromagnetyka (tylko anizotropia ksztaªtu); (b) anizo-tropia magnetokrystaliczna ferromagnetyka o strukturze kubicznej; (c)-(e) anizotropiamagnetokrystaliczna dla struktury kubicznej z tetragonaln¡ (rozci¡gaj¡c¡) dystorsj¡wzdªu» kierunku [001]. W pkt. (b)-(e) nie uwzgl¦dniono anizotropii ksztaªtu. Czarnestrzaªki zaznaczaj¡ kierunki ªatwego namagnesowania, którym odpowiadaj¡ minimapola rezonansowego; strzaªki szare � kierunki trudnego namagnesowania. Koloremczerwonym przedstawiono orientacj¦ zewn¦trznego pola magnetycznego. Parametrymodelu MAE u»yte dla uzyskania powy»szych wykresów zostaªy zebrane w Tab. 2.1.

nim anizotropia ksztaªtu sprawiaj¡, »e pªaszczyzna warstwy (001) jest pªaszczyzn¡wielu mo»liwych kierunków ªatwego namagnesowania (minimum pola rezonansowego),podczas gdy kierunek normalny [001] jest kierunkiem trudnym (maksimum pola re-zonansowego). Na kolejnym panelu (b) przedstawiono zale»no±¢ pola rezonansowegodla ferromagnetyka o idealnej strukturze kubicznej, bez anizotropii ksztaªtu. W tymprzypadku równowa»nymi kierunkami ªatwego namagnesowania s¡ gªówne osie kubicz-nej komórki elementarnej 〈100〉, a kierunkami trudnymi s¡ osie diagonalne 〈111〉. Wobecno±ci niewielkiej, tetragonalnej, rozci¡gaj¡cej dystorsji wzdªu» [001] � panel (c)� o± odksztaªcenia [001] przestaje by¢ ªatwym kierunkiem namagnesowania równowa»-nym osiom [100] lub [010], ale wci¡» pozostaje kierunkiem �ªatwiejszym� w porównaniudo kierunków trudnych. Te ostatnie w miar¦ powi¦kszania dystorsji � panel (d) �


panel M (emu/cm3) H4⊥ (Oe) H4‖ (Oe) H2⊥ (Oe)(a) 35 0 0 0(b) 0 500 500 0(c) 0 500 500 251(d) 0 500 500 628(e) 0 500 500 2513

Tablica 2.1: Parametry modelu MAE u»yte dla uzyskania krzywych anizotropii przed-stawionych na Rys. 2.10.

zbli»aj¡ si¦ do osi [001], aby przy dostatecznie silnym odksztaªceniu � panel (e) �utworzy¢ jeden trudny kierunek wzdªu» [001].

Zauwa»my, »e efekt podobny do tego, jaki powoduje na Rys. 2.10(c)-(e) tetra-gonalna dystorsja, mo»e by¢ wywoªany przez uwzgl¦dnienie w panelu (b) anizotropiiksztaªtu z panelu (a). Jak wynika z tego ostatniego, anizotropia ksztaªtu nie zmieniak¡towej zale»no±ci pola rezonansowego w pªaszczy¹nie warstwy, ale czyni kierunek nor-malny do warstwy � w naszym przypadku [001] � bardziej trudnym. To spostrze»enieznajduje swoje ilo±ciowe odbicie w umieszczonych w pkt. 2.3.3 wzorach na g¦sto±¢ ener-gii swobodnej namagnesowania. We wzorach (2.22) i (2.25) s¡ wyrazy (odpowiednio)sin2 θM i cos2 θM, przy czym w (2.25) jest to wªa±nie czªon, który odpowiada istnieniutetragonalnej dystorsji. Je±li wspomniane czªony wzorów (2.22) i (2.25) sprowadzimydo podobnej postaci, to otrzymamy:

−2πM2 sin2 θM −K2⊥ cos2 θM = −2πM2 +(2πM2 −K2⊥

)cos2 θM = (2.43)

=

(2πM2 − H2⊥M

2

)cos2 θM + const =

M

2(4πM −H2⊥) cos2 θM + const.

Zatem w praktyce dopasowywania modelu do danych do±wiadczalnych u»ywa si¦ efek-tywnego parametru 4πMe� := 4πM − H2⊥, a pole anizotropii H2⊥ mo»na wyznaczy¢po ustaleniu w osobnym eksperymencie (np. dzi¦ki magnetometrii SQUID) warto±cinamagnesowania nasycenia M .

Rozdziaª 3

Rezonans ferromagnetyczny wpojedynczych warstwach (III,Mn)V

Pierwsze próby zbadania rezonansu FMR w �rozcie«czonych� póªprzewodnikach fer-romagnetycznych podj¦to wkrótce po opanowaniu technologii otrzymywania epitaksjal-nych warstw (III,Mn)V wykazuj¡cych dalekozasi¦gowy porz¡dek magnetyczny, jednakpróby te nie przyniosªy zadowalaj¡cych rezultatów: albo próbki, których ferromagne-tyzm zostaª potwierdzony pomiarami magnetometrii SQUID, nie wykazywaªy »adnegosygnaªu rezonansu FMR, albo otrzymywane widma zmieniaªy si¦ jako±ciowo od próbkido próbki, tak »e nie mo»na byªo wyci¡gn¡¢ konsekwentnie spójnych wniosków. Obec-nie wydaje si¦, »e problemy te wynikaªy ze sªabej jako±ci badanych ówcze±nie warstw,gdy» np. ewentualne niejednorodno±ci skªadu mogªy by¢ istotn¡ przeszkod¡ dla ge-nerowania modu jednorodnego rezonansu ferromagnetycznego, który � jak pisali±myw Rozdziale 2 � jest kolektywnym wzbudzeniem caªego ukªadu spinowego. Wraz zudoskonalaniem niskotemperaturowego wzrostu MBE materiaªów (III,Mn)V oraz ja-ko±ci samych próbek otrzymywanych w takim procesie, udaªo si¦ uzyska¢ jednoznacznewyniki eksperymentów FMR [139, 140]. Ten Rozdziaª po±wi¦cony jest wªa±nie zjawi-sku rezonansu ferromagnetycznego w pojedynczych cienkich warstwach (III,Mn)V orazroli tego typu eksperymentów w badaniach anizotropii magnetycznej �rozcie«czonych�póªprzewodników ferromagnetycznych.

3.1 Opis próbekPróbki, dla których uzyskano wyniki prezentowane w tym Rozdziale, skatalogo-

wano w Tabeli 3.1, a na Rys. 3.1 schematycznie przedstawiono ich strukturalne prze-kroje. Warstwy (Ga,Mn)As zostaªy wyhodowane na podªo»ach GaAs, których kierunekwzrostu byª równolegªy lub nachylony pod niewielkim k¡tem (2, 4 i 5 stopni) wzgl¦-dem osi krystalogra�cznej [001] arsenku galu. W tym drugim przypadku, pochyleniekierunku wzrostu byªo skierowane w stron¦ osi [110] (patrz Rys. 3.2). Próbki mie-szanego póªprzewodnika In0.53Ga0.47As z manganem wyhodowano na podªo»u InP oorientacji (001), którego staªa sieci (∼ 5.87 Å [141]) odpowiada staªej sieci (In,Ga)Aso proporcji skªadu In:Ga badanych warstw. Aby uzyska¢ próbki o mo»liwie najlep-

38 Rezonans ferromagnetyczny w pojedynczych warstwach (III,Mn)V

1 2 3 4 5 6symbol materiaª/podªo»e x d (nm) TC (K) Msat

(emucm3

)

SL-A1† (Ga,Mn)As/GaAs(001) 0.027 200 70 28SL-B1† (In,Ga,Mn)As/InP(001) 0.046 50 70 42SL-B2† (In,Ga,Mn)As/InP(001) 0.088 50 110 80SL-C1‡ (Ga,Mn)As/GaAs(001) 0.034 46 60 35SL-C2‡ (Ga,Mn)As/GaAs(001) 2° 0.027 46 65 28SL-C3‡ (Ga,Mn)As/GaAs(001) 4° �∗ 46 62 �∗

SL-C4‡ (Ga,Mn)As/GaAs(001) 5° 0.058 46 60 59

Tablica 3.1: Warstwy epitaksjalne, dla których otrzymano wyniki prezentowane wRozdziale 3. W drugiej kolumnie, oprócz rodzaju ferromagnetycznego materiaªu, po-dano rodzaj i orientacj¦ krystalogra�czn¡ podªo»a. Próbki serii SL-C o numerach2-4 zostaªy wyhodowane na podªo»ach wyci¦tych z krysztaªu GaAs w taki sposób, byo± wzrostu byªa pod k¡tem (odpowiednio) 2, 4 i 5 stopni wzgl¦dem osi [001]; patrzRys. 3.2. Pochylenie byªo skierowane w stron¦ osi [110]. W kolumnie trzeciej podanokoncentracj¦ jonów manganu. Kolumny czwarta, pi¡ta i szósta zawieraj¡ odpowiednioinformacj¦ o grubo±ci warstw, temperaturze krytycznej przej±cia fazowego ferroma-gnetyk/paramagnetyk i namagnesowaniu nasycenia. † � warstwy wyhodowane przezdr T. Sªupi«skiego w Kanagawa Academy of Science and Technology (Japonia); patrzrównie» [46]. ‡ � warstwy wyhodowane przez dr X. Liu z University of Notre Dame(USA). ∗ � brak danych.

Rysunek 3.1: Przekroje strukturalne próbek skatalogowanych w Tab. 3.1.

3.2 Widmo rezonansu FMR 39

Rysunek 3.2: Schematyczne przedstawienie sko±nych podªo»y póªizolacyjnego arsenkugalu, na których wyhodowano warstwy serii SL-C. K¡t sko±no±ci przedstawiony narysunku jest wi¦kszy od rzeczywistego.

szych wªasno±ciach strukturalnych, domieszkowane manganem krysztaªy (Ga,Mn)Asi (In,Ga,Mn)As nie byªy hodowane bezpo±rednio na podªo»ach, ale jednej lub dwóchwarstwach buforowych. W tym celu wykorzystano niemagnetyczne materiaªy, macie-rzyste dla danego póªprzewodnika ferromagnetycznego: GaAs i (In,Ga)As.

Pomiary magnetometrii SQUID � zarówno namagnesowania resztkowego w funk-cji temperatury Mrem (T ) jak i p¦tli histerezy M(H) � wykazaªy obecno±¢ dalekoza-si¦gowego uporz¡dkowania ferromagnetycznego. Przykªadowe wyniki takich pomia-rów przedstawiono na Rys. 3.3 i 3.4. Wyznaczone z niskopolowych zale»no±ciMrem (T ) temperatury krytyczne (Curie) przej±cia ferromagnetyk/paramagnetyk wy-nosiªy 60 − 70 K dla (Ga,Mn)As i 70 − 110 K dla (In,Ga,Mn)As, natomiast warto±cinamagnesowania nasycenia, które odczytano z przebiegów histerezy M(H), wahaªy si¦w zakresie 28− 80 emu/cm3.

3.2 Widmo rezonansu FMRNa rysunku 3.5 przedstawiono typowe widmo rezonansu FMR otrzymane dla po-

jedynczej warstwy ferromagnetycznego póªprzewodnika (III,Mn)V. Jest to pojedynczalinia, której pole rezonansowe Hrez mo»e � przy obrocie pola magnetycznego wzgl¦demosi krystalogra�cznych próbki � zmienia¢ si¦ w bardzo szerokim zakresie: od 500 donawet 12000 Oe. W j¦zyku efektywnego czynnika Landego odpowiada to zakresowiwarto±ci ge� od okoªo 13 do 0.5. W poprzednim Rozdziale zostaªy szeroko opisaneczynniki (anizotropia ksztaªtu i magnetokrystaliczna), które wpªywaj¡ na warto±¢ ob-serwowanego pola rezonansowego i czyni¡ j¡ istotnie ró»n¡ od warto±ci oczekiwanejna podstawie równania rezonansu (2.17) uwzgl¦dniaj¡cego tylko zewn¦trzne pole ma-


SL-B2

0 40 80 120 160 2000

20

40

60

80

M (

em

u/c

m3)

T (K)

-4 0 4-100-500

50100

H (kOe)

M (

em

u/c

m3)

0 40 80 120 160 2000

5

10

15

20

25

M (

em

u/c

m3)

T (K)

-5 0 5-60-300

3060

M (

em

u/c

m3)

H (kOe)

SL-B1

Rysunek 3.3: Wyniki pomiarów magnetometrii SQUID wykonanych na warstwach(In,Ga,Mn)As. Gªówne wykresy przedstawiaj¡ zale»no±¢ namagnesowania resztkowegow funkcji temperatury, natomiast we wstawkach pokazano p¦tle histerezy. Dane z le-wego panelu uzyskano dla pola magnetycznego wzdªu» kierunku [110], z prawego panelu� wzdªu» [110]. Pomiary wykonaª T. Sªupi«ski w Kanagawa Academy of Science andTechnology.

0 40 80 120 160 2000

5

10

15

20

25

-4 0 4-40

-20

0

20

40

M (

em

u/c

m3)

T (K)

M (

em

u/c

m3)

H (kOe)

0 40 80 120 160 2000

4

8

12

16

20

-5 0 5-30

-15

0

15

30

M (

em

u/c

m3)

T (K)

M (

em

u/c

m3)

H (kOe)

SL-A1 SL-C1

Rysunek 3.4: Wyniki pomiarów magnetometrii SQUID wykonanych na warstwach(Ga,Mn)As. Gªówne wykresy przedstawiaj¡ zale»no±¢ namagnesowania resztkowegow funkcji temperatury, natomiast we wstawkach pokazano p¦tle histerezy. Dane zlewego panelu uzyskano dla pola magnetycznego wzdªu» kierunku [110], z prawego pa-nelu � wzdªu» [110]. Pomiary wykonali: T. Sªupi«ski w Kanagawa Academy of Scienceand Technology (dla próbki SL-A1) i Z. Ge na University of Notre Dame (dla próbkiSL-C1).

3.2 Widmo rezonansu FMR 41

0 1 2 3 4 5 6

sygn

a F

MR

, dP/dH

(jed

n. u

mow

ne)

pole magnetyczne, H (kOe)

rezonansferromagnetyczny

zabrudzeniakriostatu

(Ga,Mn)As, SL-C1T = 4 K

Rysunek 3.5: Typowe widmo rezonansu ferromagnetycznego w epitaksjalnych war-stwach (III,Mn)V.

gnetyczne. Wpªyw anizotropii magnetycznej jest dominuj¡cy, ale warto wspomnie¢,»e znane s¡ równie» inne mechanizmy � np. rozpraszanie dwumagnonowe, ang. twomagnon scattering [124] � które powoduj¡ zmian¦ obserwowanej warto±ci Hrez wzgl¦-dem warto±ci odpowiadaj¡cej czynnikowi Landego g = 2 (w naszym przypadku jestto okoªo 3.2 kOe). Jednak przy dyskusji przesuni¦¢ linii FMR obserwowanych w na-szych eksperymentach wpªyw wy»ej wymienionych efektów mo»na zasadnie zaniedba¢na mocy niskotemperaturowego przybli»enia Holsteina-Primako�a, które w pkt. 2.1.1Rozdziaªu 2 pozwoliªo na pomini¦cie w hamiltonianie (2.12) czªonów odpowiedzialnychza zjawiska rozpraszania mi¦dzymagnonowego.

Linie rezonansu FMR s¡ stosunkowo szerokie (∆Hpp rz¦du setek Oe), zwªaszczaw porównaniu z szeroko±ciami linii rezonansu paramagnetycznego ESR dla przej±¢∆mS = ±1 jonu manganu w GaAs, które wynosz¡ typowo kilkadziesi¡t Oe [28]. Modjednorodny rezonansu ferromagnetycznego jest kolektywnym i koherentnym wzbudze-niem caªego ukªadu spinowego i jako taki jest bardzo podatny na wpªyw niedoskona-ªo±ci struktury krystalicznej czy powierzchni, dlatego mo»na spodziewa¢ si¦ istotnegowpªywu zaburze« wynikaj¡cych np. z niejednorodno±ci skªadu chemicznego na szero-ko±¢ linii rezonansu FMR. Warto jednak zwróci¢ uwag¦, »e korzystaj¡c z nierówno±ciMandelsztama-Tamma [142]

δE · δτ ≥ h

2(3.1)

formuªuj¡cej heisenbergowsk¡ zasad¦ nieoznaczono±ci dla stanu kwantowego o nieozna-czono±ci energii δE i czasie »ycia δτ , mo»na oszacowa¢ czas relaksacji namagnesowaniaze stanu wzbudzonego do stanu nasycenia. Dla linii rezonansu FMR o szeroko±ci (przy-kªadowo) 500 Oe otrzymujemy czas relaksacji rz¦du 100 ps, warto±¢ porównywaln¡ zcharakterystycznym czasem relaksacji spin-sie¢ w arsenku galu z manganem [143�145].


3.3 Anizotropia biegunowaNa Rys. 3.6 przedstawiono zmienno±¢ widma rezonansu ferromagnetycznego w

funkcji orientacji zewn¦trznego pola magnetycznego H dla warstw (Ga,Mn)As i(In,Ga,Mn)As. Na obu panelach maksimum pola rezonansowego Hrez zaobserwowanodla prostopadªego kierunku pola H, a minimum dla orientacji pªaszczyznowej. Tenostatni przypadek � zgodnie z tym co napisano wcze±niej w Rozdziale 2 � odpowiadakierunkowi osi ªatwego namagnesowania, wida¢ zatem, »e dla obu serii widm pokaza-nych na Rys. 3.6 (ale równie» dla próbek SL-B1 i SL-C1) o± ªatwego namagnesowaniale»y w pªaszczy¹nie warstwy. Zauwa»my, »e chocia» kierunki ªatwe obu paneli Rys. 3.6s¡ równolegªe do pªaszczyzny (001), to jednak odpowiadaj¡ ró»nym osiom krystalo-gra�cznym w tej pªaszczy¹nie. Jest to ±wiadectwo zªo»onej anizotropii pªaszczyznowej(azymutalnej) badanych materiaªów, co zostanie szczegóªowo omówione w punkcie 3.4niniejszego Rozdziaªu.1

1Po prawej stronie Rys. 3.6 widoczna jest równie» � dla H ‖ [001] � dodatkowa sªaba linia, któr¡mo»na przypisa¢ rezonansowi fal spinowych (magnonów); patrz Rozdziaª 2. Badania magnonów wwarstwach (III,Mn)V prowadzone s¡ zwykle dla próbek o grubo±ciach wi¦kszych ni» te, które byªyprzedmiotem naszych pomiarów [130, 146, 147], dzi¦ki czemu mo»na zaobserwowa¢ przynajmniej kilka

rezonans fal spinowych#

1 2 3 4 5

90

0

[110]

kt b

iegun

owy,

H (sto

pnie)


[001]

0 2 4 6

[100]

[001] 0

kt b

iegun

owy,

H (sto

pnie)


90(Ga,Mn)As

***

SL-B2SL-A1

*markery pola magnetycznego

linia rezonansu ferromagnetycznego

(In,Ga,Mn)As

#

Rysunek 3.6: Anizotropia pozapªaszczyznowa rezonansu ferromagnetycznego warstw(Ga,Mn)As i (In,Ga,Mn)As: zale»no±¢ widma FMR do k¡ta biegunowego θH zewn¦trz-nego pola magnetycznego.

3.3 Anizotropia biegunowa 43

próbka Hdemag (Oe) H[001] (Oe) HEA (Oe)(H[001] −HEA

)/Hdemag

SL-A1 352 6040 800 14.9SL-B1 528 3840 1930 3.6SL-B2 1005 4300 2120 2.2SL-C1 440 5120 890 9.6

Tablica 3.2: Porównanie pól demagnetyzacji Hdemag z ró»nic¡ pól rezonansu FMRotrzymanych dla zewn¦trznego pola magnetycznego prostopadle do pªaszczyzny war-stwy (H[001]) i wzdªu» osi ªatwego namagnesowania (HEA).

Przy okazji dyskusji Rys. 2.10 w Rozdziale 2 zostaªo powiedziane, »e zarówno ani-zotropia ksztaªtu cienkiej warstwy ferromagnetycznej o orientacji (001), jak i tetrago-nalne, rozci¡gaj¡ce znieksztaªcenie kubicznej struktury krystalicznej wzdªu» kierunkuwzrostu [001] sprawiaj¡, »e najtrudniejszym kierunkiem namagnesowania (maksimumHrez) jest o± [001], a o± lub osie ªatwe (minimum Hrez) s¡ równolegªe do pªaszczy-zny próbki. Wszystkie wymienione w Tab. 3.1 warstwy ferromagnetyczne maj¡ staªesieci wi¦ksze od poprzedzaj¡cych je buforów oraz podªo»y, i zgodnie z tym co napi-sano wy»ej w pkt. 1.2 s¡ caªkowicie napr¦»one, a ich struktura krystaliczna � celemdopasowania parametru sieciowego � ulega dystorsji: ±ciskaj¡cej w pªaszczy¹nie war-stwy i rozci¡gaj¡cej wzdªu» kierunku wzrostu (przy zaªo»eniu zachowania obj¦to±cikomórki elementarnej); patrz Rys. 1.2. Zatem sama informacja o poªo»eniach ekstre-mów pola rezonansowego w funkcji k¡ta biegunowego θH nie pozwala na jednoznacznestwierdzenie, który z wkªadów do anizotropii magnetycznej � anizotropia ksztaªtu czyanizotropia magnetokrystaliczna � jest czynnikiem dominuj¡cym w obserwowanychzale»no±ciach Hrez (θH). Podstawowym testem jest oszacowanie pola demagnetyzacjipªaskiej warstwy ferromagnetyka o namagnesowaniu M :

Hdemag = 4πM. (3.2)

Korzystaj¡c z modelu przedstawionego w pkt. 2.3-2.4 mo»na sprawdzi¢, »e wielko±¢(3.2) jest równa ró»nicy pól rezonansowych dla H ‖ [001] (θH = 0) i H ⊥ [001](θH = π/2) przy pomini¦ciu anizotropii ksztaªtu [85]. W Tab. 3.2 zebrano warto±cipól demagnetyzacji Hdemag próbek SL-A1, SL-B1, SL-B2, SL-C1 i porównano je z ró»ni-cami pól rezonansowych FMR zaobserwowanych dla pola magnetycznego skierowanegoprostopadle do powierzchni warstwy H[001] oraz wzdªu» osi ªatwego namagnesowaniaHEA.2 Dla warstw, o których mowa w tym Rozdziale, pola demagnetyzacji Hdemag nieprzekraczaj¡ 1 kOe i s¡ od 2 do nawet 15 razy mniejsze od ró»nicy H[001]−HEA. Zatemczynnikiem decyduj¡cym o pªaszczyznowej orientacji kierunku ªatwego namagnesowa-nia w warstwach (Ga,Mn)As/GaAs i (In,Ga,Mn)As/InP jest anizotropia magnetokry-

linii fal spinowych.2Poni»ej w pkt. 3.4.2 zostanie pokazane, »e o± ªatwego namagnesowania mo»e by¢ ró»nie zoriento-

wana w pªaszczy¹nie warstwy, dlatego nie de�niujemy tutaj jej orientacji wzgl¦dem osi krystalogra-�cznych.


staliczna, a ±ci±lej wywoªana niedopasowaniem sieciowym tetragonalna dystorsja.3Podobne wnioski mo»na wyci¡gn¡¢ z magnetotransportowych eksperymentów pla-

narnego efektu Halla (PHE, ang. planar Hall e�ect), które dla warstw SL-C1 � SL-C4zostaªy przeprowadzone na University of Notre Dame (USA) przez W. L. Lim [148, 149].Dla próbek o niezerowej sko±no±ci podªo»a (SL-C2 � SL-C4) p¦tle histerezy oporupoprzecznego Rxy (H) mierzonego w 4-punktowej kon�guracji Halla w obecno±ci ze-wn¦trznego pola magnetycznego le»¡cego w pªaszczy¹nie warstwy, wykazaªy wyra¹n¡asymetri¦ (patrz Rys. 3.7), któr¡ jednoznacznie powi¡zano z niezerow¡ skªadow¡ pro-stopadª¡ (w stosunku do powierzchni warstwy) namagnesowania, a tym samym zezjawiskiem anomalnego efektu Halla (AHE, ang. anomalous Hall e�ect). W przy-padku dominuj¡cego wpªywu anizotropii ksztaªtu taka sytuacja nie miaªaby miejsca,poniewa» wektor namagnesowania byªby ±ci±le równolegªy do powierzchni próbki. Je±lijednak czynnik ksztaªtu jest sªaby w porównaniu do anizotropii magnetokrystalicznej,wówczas osie ªatwego namagnesowania s¡ równolegªe do [100], [010] i �wystaj¡� z po-wierzchni warstw (patrz Rys. 3.2), wi¦c w tych przypadkach wektor namagnesowaniama niezerow¡ prostopadª¡ skªadow¡.4

3W tej analizie nie uwzgl¦dniono wyhodowanych na sko±nych podªo»ach próbek SL-C2 � SL-C4,dla których zaobserwowano bardzo ciekaw¡ zale»no±¢ warto±ci pola rezonansowego H[001] od kierunkumikrofalowego pola magnetycznego (patrz pkt. 3.7 tego Rozdziaªu). Z tego powodu nie mo»na jedno-znacznie okre±li¢ warto±ci H[001] dla potrzeb bie»¡cej dyskusji wpªywu anizotropii ksztaªtu i magne-tokrystalicznej na kierunek osi ªatwego namagnesowania.

4Analogiczna obserwacja �wystaj¡cych� osi ªatwego namagnesowania byªa raportowana dla

-0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4-100

-50

0

50

100

opór

pop

rzec

zny,

Rxy

()


(Ga,Mn)As, SL-C4T = 4KJ II [110]

Rysunek 3.7: P¦tla histerezy poprzecznego magnetooporu dla warstwy (Ga,Mn)Aswyhodowanej na sko±nym podªo»u GaAs. Asymetryczne przesuni¦cia gaª¦zi p¦tli s¡nast¦pstwem obecno±ci niezerowej prostopadªej skªadowej wektora namagnesowaniai zjawiska anomalnego efektu Halla. K¡t mi¦dzy kierunkiem pªyn¡cego pr¡du J akierunkiem pola magnetycznego H (le»¡cego w pªaszczy¹nie warstwy) wynosiª 17°.Pomiary wykonaª W. L. Lim na University of Notre Dame [148, 149].

3.3 Anizotropia biegunowa 45

Innym bezpo±rednim testem sprawdzaj¡cym wpªyw anizotropii ksztaªtu na pªasz-czyznow¡ orientacj¦ osi ªatwego namagnesowania jest zbadanie warstw (III,Mn)V wy-hodowanych na buforach o ró»nych staªych sieci, tak by móc porówna¢ krysztaªy oró»nym charakterze tetragonalnej dystorsji. Prace takie zostaªy przeprowadzone przezX. Liu z University of Notre Dame (USA) dla warstw (Ga,Mn)As wyhodowanych na bu-forach GaAs i (In,Ga)As [151]. W pierwszym przypadku � jak ju» wspomniano wy»ejw pkt. 1.2 Rozdziaªu 1 � materiaª ferromagnetyczny ma wi¦ksz¡ staª¡ sieci od GaAs,dlatego ulega ±ciskaj¡cemu (rozci¡gaj¡cemu) znieksztaªceniu w pªaszczy¹nie (prosto-padle) do pªaszczyzny warstwy. W drugim przypadku to bufor (In,Ga)As ma staª¡sieci wi¦ksz¡ ni» (Ga,Mn)As, dlatego charakter napr¦»enia jest odwrotny. W pracy[151] zaobserwowano, »e dla warstw (Ga,Mn)As/GaAs osie ªatwego namagnesowaniale»¡ w pªaszczy¹nie próbki, podczas gdy dla warstw (Ga,Mn)As/(In,Ga)As pojedyn-cza o± ªatwa jest skierowana prostopadle do pªaszczyzny próbki, pomimo niew¡tpliwejobecno±ci anizotropii ksztaªtu cienkiej warstwy.

Jest to szczególny przypadek ogólnej zasady, »e w epitaksjalnych warstwach(III,Mn)V kierunek osi ªatwego namagnesowania jest zdeterminowany przede wszyst-kim przez anizotropi¦ magnetokrystaliczn¡: dla ±ciskaj¡cego napr¦»enia w pªaszczy¹-nie warstwy o± ªatwa jest równolegªa do pªaszczyzny wzrostu, w przypadku napr¦»e-nia rozci¡gaj¡cego � prostopadªa. Obserwacje te zostaªy potwierdzone we wszyst-kich eksperymentach FMR przeprowadzonych przez autora, równie» dla próbek, którenie s¡ przedmiotem zainteresowania niniejszej rozprawy. Oprócz cytowanych powy-»ej wyników bada« rezonansu ferromagnetycznego i planarnego efektu Hall, reguªata znajduje potwierdzenie w wielu innych pracach eksperymentalnych odwoªuj¡cychsi¦ do pomiarów magnetometrii SQUID, magnetotransportowych lub magnetooptycz-nych [136, 152�155]. W tym miejscu nale»y jednak wspomnie¢ o wa»nym wyj¡tkuraportowanym w pracach [27, 156, 157], które donosz¡ o wynikach magnetometriiSQUID dla warstw (Ga,Mn)As/GaAs i (Al,Ga,Mn)As/(Al,Ga)As wykazuj¡cych pro-stopadª¡ (wzgl¦dem pªaszczyzny próbki) orientacj¦ osi ªatwego namagnesowania (wnajni»szych temperaturach, okoªo 4 K), pomimo ±ciskaj¡cej dystorsji w pªaszczy¹niewzrostu. M. Sawicki i wspóªautorzy pracy [27] jako szczególn¡ okoliczno±¢ sprzyja-j¡c¡ obserwacji prostopadªej osi ªatwego namagnesowania w epitaksjalnych warstwach(III,Mn)V/III-V wskazuj¡ nisk¡ koncentracj¦ no±ników (dziur pasmowych). W obecno-±ci ±ciskaj¡cego napr¦»enia w pªaszczy¹nie podstawowym stanem pasma walencyjnegojest podpasmo dziur ci¦»kich. Dlatego przy maªej koncentracji swobodne no±niki przyj-muj¡ przede wszystkim wªasno±ci ci¦»kodziurowe i ich spiny s¡ skierowane prostopadledo powierzchni próbki. Wówczas sprz¦»one wymiennie ze spinami dziur spiny jonówmanganu, aby zminimalizowa¢ energi¦ caªego ukªadu spinowego, równie» musz¡ by¢ zo-rientowane prostopadle do powierzchni warstwy (ale antyrównolegle do kierunku spinówdziur). Ta interpretacja jest zgodna z zaobserwowan¡ w pracy [157] korelacj¡ mi¦dzyprostopadªym kierunkiem osi ªatwego namagnesowania w (Al,Ga,Mn)As/(Al,Ga)As aizoluj¡cym charakterem wªasno±ci transportowych badanych warstw. Na mocy opi-sywanego tutaj mechanizmu, w próbkach o rozci¡gaj¡cym napr¦»eniu w pªaszczy¹niewarstwy � np. (Ga,Mn)As/(In,Ga)As lub (In,Mn)As/GaSb � i w obecno±ci maªej

(Ga,Mn)As hodowanego na podªo»u GaAs (311) [150].


koncentracji no±ników, swobodne dziury b¦d¡ miaªy charakter dziur lekkich, którychspiny s¡ równolegªe do powierzchni próbki. Wówczas mo»na oczekiwa¢ pªaszczyzno-wej orientacji osi ªatwego namagnesowania, co zostaªo zaobserwowane dla niektórychwarstw (In,Mn)As/GaSb [158]. Dodajmy jeszcze, »e w takich szczególnych ukªadach(III,Mn)V/III-V z nisk¡ koncentracj¡ swobodnych dziur, o± ªatwego namagnesowaniaulega reorientacji wraz ze wzrostem temperatury: z kierunku prostopadªego do pªasz-czyznowego [27, 156] lub odwrotnie [158], w zale»no±ci od rodzaju wywoªanego epitaksj¡napr¦»enia.

3.4 Anizotropia azymutalnaNa pocz¡tku pkt. 3.3 tego Rozdziaªu zauwa»yli±my, »e chocia» przedstawione na

Rys. 3.6 serie zale»no±ci widm FMR od k¡ta biegunowego wykazaªy pªaszczyznow¡orientacj¦ osi ªatwego namagnesowania, to w obu przypadkach te osie ªatwe s¡ skiero-wane wzdªu» ró»nych kierunków krystalogra�cznych w pªaszczy¹nie warstwy: [100] i[110]. Ró»nica ta jest ±wiadectwem zªo»onej pªaszczyznowej (azymutalnej) anizotropiiwarstwowych póªprzewodników (III,Mn)V.

3.4.1 Anizotropie kubiczna i jednoosiowaZgodnie ze wzorem (2.25) opisuj¡cymi g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania

dla tetragonalnie znieksztaªconej kubicznej struktury krystalicznej, wywoªana napr¦-»eniami dystorsja nie znosi czterokrotnej symetrii krysztaªu w pªaszczy¹nie warstwy.Dlatego nale»y si¦ spodziewa¢ podobnej czterokrotnej symetrii zarówno w zale»no±cig¦sto±ci energii swobodnej F od k¡ta azymutalnego φM wektora namagnesowania (dlazewn¦trznego pola magnetycznego H = 0), jak i w zale»no±ci pola rezonansowego Hrezod k¡ta azymutalnego φH zewn¦trznego pola magnetycznego. Rzeczywi±cie, przedsta-wione na Rys. 3.8 teoretyczne krzywe F (φM) i Hrez (φH) wyra¹nie wykazuj¡ symetri¦obrotu o 90°: mamy do czynienia z dwiema równowa»nymi, wzajemnie prostopadªymiosiami ªatwego namagnesowania ([100] i [010]) oraz z dwiema równowa»nymi, wzajem-nie prostopadªymi osiami trudnymi ([110] i [110]). Dodajmy dla jasno±ci, »e mowajest o ªatwych (trudnych) osiach a nie kierunkach, których s¡ dwa dla ka»dej osi: np.kierunki [100] i [100] dla osi [100].

Porównuj¡c Rys. 3.8 z przedstawionymi na Rys. 3.9 eksperymentalnymi zale»no-±ciami widm FMR od k¡ta azymutalnego φH z ªatwo±ci¡ uzyskujemy potwierdzenieobecno±ci czterech minimów pola rezonansowego czyli czterech kierunków ªatwego na-magnesowania zarówno dla warstw (Ga,Mn)As jak i (In,Ga,Mn)As. Jednak mo»nazauwa»y¢, »e minima Hrez, które wedªug teorii (Rys. 3.8) odpowiadaj¡ osiom krysta-logra�cznym [100] i [010], na rysunku przedstawiaj¡cym wyniki eksperymentu nie s¡do nich ±ci±le równolegªe. Kolejna istotna ró»nica mi¦dzy Rysunkami 3.8 i 3.9 pojawiasi¦ przy analizie maksimów pola rezonansowego Hrez dla kierunków [110], [110]. NaRys. 3.9 wyra¹nie wida¢ dwie pary nierównowa»nych maksimów i symetri¦ obrotu o180°, w przeciwie«stwie do czterokrotnej (90°) symetrii przewidywa« teoretycznych.Okazuje si¦, »e zarówno zmiany w poªo»eniach kierunków ªatwego namagnesowania,

3.4 Anizotropia azymutalna 47

030

60

90

120

150180

210

240

270

300

330

[100] g sto energii swobodnej, F( M)

pole rezonansowe, Hrez( M)

[100]

[010]

Rysunek 3.8: Otrzymane na podstawie wzorów (2.25) i (2.40) wykresy g¦sto±ci ener-gii swobodnej F od k¡ta azymutalnego φM wektora namagnesowania (kolor czer-wony) oraz pola rezonansowego Hrez od k¡ta azymutalnego φH zewn¦trznego pola ma-gnetycznego (kolor niebieski). U»yte parametry anizotropii magnetycznej wynosiªy:M = 35 emu/cm3, K4⊥ = K4‖ = 500 Oe, K2⊥ = −2073 Oe. Zale»no±¢ g¦sto±ci energiiswobodnej obliczono dla H = 0. Po prawej stronie u doªu schematycznie zaznaczonokierunki gªównych osi krystalogra�cznych.

jak i ró»ne warto±ci pola rezonansowego Hrez w jego maksimach [110] i [110], s¡ dwomaobjawami tego samego efektu: anizotropii jednoosiowej (UA, ang. uniaxial anisotropy)w pªaszczy¹nie warstwy.

Anizotropia jednoosiowa w pªaszczy¹nie � czyli brak symetrii obrotu o 90° � niema zwi¡zku z symetri¡ struktury krystalicznej badanych próbek, poniewa» tetrago-nalna dystorsja, której s¡ one poddane wskutek niedopasowania sieciowego, powodujedwuosiowe (ang. biaxial) napr¦»enie w pªaszczy¹nie warstwy (patrz Rys. 1.2), niezmie-niaj¡ce równowa»no±ci par osi [100], [010] i [110], [110].5 Badania epitaksjalnych próbek(Ga,Mn)As w szerokim zakresie ich grubo±ci [160] pokazaªy, »e anizotropia jednoosiowaw pªaszczy¹nie nie jest zale»na od grubo±ci warstwy, zatem zjawisko to jest �obj¦to-±ciow¡� cech¡ krysztaªów (III,Mn)V i nie mo»na go opisa¢ w kategoriach anizotropiipowierzchniowej. Niektórzy badacze twierdz¡ [27], »e anizotropia jednoosiowa wynikaz ró»nicy mi¦dzypowierzchni (III,Mn)V/bufor i (III,Mn)V/pró»nia, czyli zªamania sy-metrii góra-dóª, które interpretuj¡ w kategoriach zmiany symetrii grupy punktowejkrysztaªu z tetragonalnej D2d do C2v. Jednak wydaje si¦ rozs¡dnym oczekiwa¢, »e efekt

5Dla celów niniejszej rozprawy okre±lenie �anizotropia jednoosiowa w pªaszczy¹nie� zostaªo zare-zerwowane dla anizotropii rozró»niaj¡cej kierunki [110] i [110], gdy» tylko taki rodzaj pªaszczyznowejanizotropii jednoosiowej byª zaobserwowany przez autora rozprawy. Dodajmy jednak, »e niedawnozaobserwowano równie» anizotropi¦ jednoosiow¡ znosz¡c¡ równowa»no±¢ kierunków [100] i [010], istot-nie sªabsz¡ od wspomnianej powy»ej. Zgodnie z wiedz¡ autora rozprawy jest to dotychczas jedynyprzypadek innego rodzaju anizotropii jednoosiowej w litych warstwach (III,Mn)V [159].


Rysunek 3.9: Anizotropia pªaszczyznowa rezonansu ferromagnetycznego warstw(Ga,Mn)As i (In,Ga,Mn)As: zale»no±¢ widma FMR do k¡ta azymutalnego φH ze-wn¦trznego pola magnetycznego. Nale»y pami¦ta¢, »e linie rezonansowe rejestrowanespektrometrem ESR maj¡ ksztaªt pochodnej krzywej absorpcyjnej (patrz Rys. 3.5).Dlatego ka»da linia rezonansowa na tym rysunku jest przedstawiona jako para kolorówjasny-ciemny odpowiadaj¡ca parze maksimum-minimum.

braku symetrii góra-dóª równie» powinien male¢ ze wzrostem grubo±ci warstwy, gdycoraz wi¦ksze znaczenie ma pozostaj¡ca bez zmian lokalna symetria otoczenia danegojonu magnetycznego. Jak ju» wspomnieli±my wy»ej, w badaniach do±wiadczalnych nieobserwuje si¦ redukcji UA ze wzrostem grubo±ci ferromagnetycznej warstwy (III,Mn)V.Ponadto wyniki prac [160, 161] wskazuj¡, »e warstwy (Ga,Mn)As o grubo±ci nawet 7 µms¡ tetragonalnie znieksztaªcone i w peªni napr¦»one, co zdaje si¦ wyklucza¢ � jakoewentualne ¹ródªo UA � jeszcze inny mechanizm: anizotropow¡ relaksacj¦ napr¦»e«.Warto w tym miejscu wspomnie¢ o do±wiadczalnych badaniach dyfrakcji promieniowa-nia rentgenowskiego, magnetometrii SQUID i magnetooporu [162�165] raportuj¡cychobecno±¢ anizotropowej relaksacji napr¦»e« oraz indukowanej w ten sposób anizotropiijednoosiowej w pªaszczy¹nie, jednak prace te nie dotyczyªy litych warstw (Ga,Mn)Asale wydªu»onych, prostok¡tnych mikromagnesów litogra�cznie preparowanych na ba-zie epitaksjalnego (Ga,Mn)As. Niektóre prace teoretyczne traktuj¡ anizotropi¦ jedno-osiow¡ w pªaszczy¹nie warstwy jako efekt napr¦»e« ±cinaj¡cych [166]. Takie podej±cieumo»liwia analiz¦ cytowanych powy»ej danych eksperymentalnych dotycz¡cych lito-gra�cznie indukowanej anizotropii w pªaszczy¹nie warstwy [162�164]. Trzeba jednakpami¦ta¢, »e modelowanie za pomoc¡ napr¦»e« ±cinaj¡cych anizotropii jednoosiowejobserwowanej na Rys. 3.9 i w szeregu innych prac do±wiadczalnych dotycz¡cych litych

3.4 Anizotropia azymutalna 49

warstw (III,Mn)V [130], cho¢ technicznie mo»liwe, nie jest w chwili obecnej uzasad-nione ze wzgl¦du na brak dowodów do±wiadczalnych na istnienie napr¦»e« ±cinaj¡cychw epitaksjalnych warstwach (III,Mn)V oraz ze wzgl¦du na trudno±ci ze wskazaniemmikroskopowej przyczyny takich napr¦»e«.

Kolejna z hipotez dotycz¡cych mikroskopowego mechanizmu odpowiedzialnego zapowstawanie anizotropii jednoosiowej w pªaszczy¹nie warstwy � sformuªowana w [160]oraz niezale»nie przez T. Sªupi«skiego w jednej z prac autora niniejszej rozprawy [167]� odwoªuje si¦ do specy�cznej rekonstrukcji powierzchni (001) arsenku galu, któramo»e promowa¢ korelacj¦ ustawie« jonów manganu (w postaci dimerówMn-Mn) wzdªu» osi [110] lub [110]. Wedªug M. Sawickiego i wspóªautorów pracy[136] taka dimeryzacja mo»e wywoªa¢ niewielk¡ trygonaln¡ dystorsj¦, która pozwalaopisa¢ obserwowan¡ anizotropi¦ jednoosiow¡. Ze wzgl¦du na dwuwymiarowy (warstwapo warstwie) charakter wzrostu MBE, korelacje ustawie« jonów manganu s¡ niejakoreprodukowane w kolejnych warstwach atomowych [160], co sprawia, »e UA jest wªasno-±ci¡ �obj¦to±ciow¡� a nie powierzchniow¡. Nale»y podkre±li¢, »e korelacja ustawie«, nieoznacza formowania si¦ wytr¡ce« czy klasterów manganu, które mogªyby by¢ wykryte±rodkami bada« dyfrakcyjnych, lecz chodzi tutaj o wyró»nienie pewnych kierunków,tak »e jony manganu nie s¡ rozªo»one ±ci±le losowo, ale nie tworz¡ jeszcze agregatów.

3.4.2 O± ªatwego namagnesowaniaWspóªistnienie anizotropii kubicznej (dwuosiowej) oraz jednoosiowej w pªaszczy¹nie

warstw (III,Mn)V jest czynnikiem decyduj¡cym o orientacji osi ªatwego namagnesowa-nia, a ró»ne ilo±ciowe relacje mi¦dzy tymi dwoma typami anizotropii prowadz¡ dojako±ciowo odmiennych ustawie« osi ªatwych wzgl¦dem gªównych kierunków krystalo-gra�cznych. Na Rys. 3.10 przedstawiono zale»no±ci pól rezonansowych Hrez od k¡taazymutalnego φH zewn¦trznego pola magnetycznego dla dwóch warstw (In,Ga,Mn)As.6W przypadku próbki SL-B1 wida¢ wyra¹nie obecno±¢ zarówno anizotropii dwuosiowej(symetria obrotu o 90° dla minimów Hrez okoªo kierunków [100] i [010]) jak i jedno-osiowej (nierównowa»ne maksima dla kierunków [110] i [110]). Dwie równowa»ne osieªatwe s¡ zorientowane w pobli»u kierunków [100] i [010] zgodnie z tym, czego nale»yoczekiwa¢ dla kubicznej � cho¢ nieznacznie znieksztaªconej tetragonalnie � struk-tury krystalicznej. Próbka SL-B2 wykazuje jako±ciowo odmienne wªasno±ci anizotropiimagnetycznej w pªaszczy¹nie. Kierunki [100] i [010] nie s¡ ju» osiami ªatwego nama-gnesowania; co wi¦cej, nie s¡ ju» kierunkami wyró»nionymi w »aden inny sposób: aniprzez minimum ani przez maksimum pola rezonansowego. Ekstrema Hrez odpowiadaj¡teraz kierunkom [110] i [110], przy czym pierwszy z nich stanowi minimum a drugimaksimum pola rezonansowego.7 Na prawym panelu Rys. 3.10 praktycznie nie ma

6Chocia» nie jest to wa»ne z punktu widzenia bie»¡cej dyskusji dotycz¡cej relacji ilo±ciowych po-mi¦dzy anizotropiami kubiczn¡ i jednoosiow¡, to dodajmy istotny sk¡din¡d fakt, »e obie próbki seriiSL-B zostaªy wyhodowane w nominalnie identycznych warunkach.

7Dodajmy, »e w eksperymentach FMR przeprowadzanych dla innych próbek przypisanie kierunkowi[110] minimum a kierunkowi [110] maksimum pola rezonansowego mo»e by¢ odwrócone, ze wzgl¦duna inn¡ orientacj¦ anizotropii jednoosiowej. Wydaje si¦ rozs¡dnym oczekiwanie, »e anizotropia jed-noosiowa w pªaszczy¹nie � bez wzgl¦du na jej wci¡» niewyja±nione pochodzenie � nie �preferuje�kierunku [110] nad [110]; patrz np. [168, 169].


0 45 90 135 1801.5

2.5

3.5

4.5

pole

rezo

nans

owe,

Hrez (

kOe)

kat azymutalny, H (stopnie)

[100][110][010][110][100]

(In,Ga,Mn)AsT = 5 K

0 45 90 135 1801.5

2.5

3.5

4.5

pole

rezo

nans

owe,

Hrez (

kOe)

k t azymutalny, H (stopnie)

[100][110][010][110][100]SL-B1 SL-B2

(In,Ga,Mn)AsT = 5 K

Rysunek 3.10: Anizotropia pªaszczyznowa rezonansu ferromagnetycznego warstw(In,Ga,Mn)As wyhodowanych w nominalnie identycznych warunkach.

±ladu obecno±ci symetrii obrotu o 90° czyli anizotropii dwuosiowej i mamy tutaj doczynienia z pojedyncz¡ osi¡ ªatwego namagnesowania zorientowan¡ wzdªu» [110].

Tak ró»ny charakter pªaszczyznowej anizotropii magnetycznej warstw SL-B1 i SL-B2 mo»na wyja±ni¢ odwoªuj¡c si¦ do przedstawionego w Rozdziale 2 modelu anizotropiirezonansu ferromagnetycznego. W tym celu trzeba uzupeªni¢ wzór (2.25), opisuj¡cyzwi¡zan¡ ze struktur¡ krystaliczn¡ g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania, o czªonopisuj¡cy wpªyw anizotropii jednoosiowej w pªaszczy¹nie:

FUA = −K2‖ sin2(φM − π

4

)sin2 θM. (3.3)

Czynnik π/4 powy»szego równania okre±la o± anizotropii i mógªby by¢ zmieniony np.w celu uwzgl¦dnienia raportowanej przez K. Papperta i wspóªautorów pracy [159] ani-zotropii jednoosiowej rozró»niaj¡cej kierunki [100] i [010]. Zale»no±¢ od k¡ta bieguno-wego θM wskazuje na pªaszczyznowy charakter anizotropii jednoosiowej, a parametrK2‖ = H2‖M/2 mo»e przyjmowa¢ zarówno dodatnie jak i ujemne warto±ci, co odpo-wiada zmianie osi anizotropii pomi¦dzy [110] i [110] (patrz Rys. 3.11). Podkre±lmywyra¹nie, »e równanie (3.3) ma pochodzenie stricte fenomenologiczne i byªo ju» wielo-krotnie wykorzystywane dla opisu anizotropii jednoosiowej obserwowanej w badaniachFMR metalicznych ferromagnetyków [131]. O ile wzór (2.25) odnosiª si¦ do strukturykrystalicznej i jej znieksztaªce«, to w chwili obecnej nie mo»na jeszcze poda¢ »ad-nego wyprowadzenia czy cho¢ mikroskopowego uzasadnienia wzoru (3.3) ze wzgl¦duna wci¡» nieznane pochodzenie anizotropii jednoosiowej w (III,Mn)V. Uwzgl¦dniwszyczªon (3.3) w modelu anizotropii FMR mo»emy obliczy¢ teoretyczne krzywe zale»no±ciHrez (φH) dla ró»nych warto±ci parametru H2‖. Na Rys. 3.11 wida¢ wyra¹nie, »e wraz

3.5 Parametryzacja anizotropii magnetycznej 51

0 45 90 135 180

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (jed

n. u

mow

ne)


[100][110][010][110][100]

+

H2II = 0

-

Rysunek 3.11: Teoretyczne krzywe pªaszczyznowej anizotropii rezonansu ferromagne-tycznego dla ró»nych warto±ci parametru anizotropii jednoosiowej H2‖: zale»no±¢pola rezonansowego Hrez od k¡ta azymutalnego φH zewn¦trznego pola magnetycz-nego. U»yte staªe anizotropii wynosiªy: M = 35 emu/cm3, H4⊥ = H4‖ = 500 Oe,H2⊥ = −2073 Oe, H2‖ = −1600,−1200, . . . , 1200, 1600 Oe. Kolorem zielonym za-znaczono przypadek H2‖ = 0. Czerwone linie pomagaj¡ prze±ledzi¢ ewolucj¦ orientacjikierunków ªatwego namagnesowania (minimów Hrez), których poªo»enia w szczególnychprzypadkach H2‖ = 0,±1600 Oe oznaczono czerwonymi strzaªkami.

ze wzrostem warto±ci bezwzgl¦dnej∣∣H2‖

∣∣ minima pola rezonansowego � a tym samymosie ªatwego namagnesowania � odsuwaj¡ si¦ stopniowo od kierunków [100] i [010], a»przy dostatecznie du»ej warto±ci parametru anizotropii jednoosiowej dwa minima ª¡cz¡si¦ w jedno dla kierunku [110] lub [110]. Zatem obserwowana na Rys. 3.10 jako±ciowaró»nica w symetrii anizotropii azymutalnej rezonansu ferromagnetycznego, jest tak na-prawd¦ konsekwencj¡ odmiennej ilo±ciowej relacji anizotropii dwuosiowej (kubicznej) ijednoosiowej.

3.5 Parametryzacja anizotropii magnetycznejOpisany w Rozdziale 2 fenomenologiczny model anizotropii rezonansu ferromagne-

tycznego wykorzystywali±my dotychczas tylko dla wyja±nienia pochodzenia obserwo-wanych zale»no±ci k¡towych pola rezonansowego Hrez. Nast¦pnym krokiem jest próbailo±ciowej parametryzacji anizotropii magnetycznej za pomoc¡ wspóªczynników g¦sto-±ci energii swobodnej namagnesowania: H4⊥, H4‖, H2⊥ (lub 4πMe�), H2‖. Okazuje si¦,»e dla celów ilo±ciowego opisu równie» czynnik Landego g mo»e a czasami powinien


by¢ traktowany jako parametr dopasowania [151].8 Ukªad spinowy warstw (III,Mn)Vskªada si¦ z dwóch podukªadów: spinów jonów manganu i spinów dziur pasma walen-cyjnego. Te dwa podukªady mog¡ charakteryzowa¢ si¦ ró»nymi warto±ciami (a nawetró»nym znakiem) czynnika Landego, dlatego w dyskutowanym tutaj modelu mamy doczynienia z efektywnym czynnikiem ge�, zadanym wzorem [170]

nMnµMn + nhµhge�

=nMnµMn

gMn+

nhµhgh

, (3.4)

gdzie nν , µν i gν oznaczaj¡ koncentracj¦, moment magnetyczny i czynnik Landegojonów manganu (ν = Mn) i dziur (ν = h).9

Powstaje w tymmiejscu pytanie, czy ilo±ciowy opis anizotropii magnetycznej warstw(III,Mn)V z u»yciem pi¦ciu, a wi¦c stosunkowo licznych, parametrów jest jednoznaczny.Przy ustalonej warto±ci czynnika Landego g = 2 mo»na spróbowa¢ skorzysta¢ z przybli-»aj¡cego zaªo»enia, »e dla zewn¦trznego pola magnetycznego H skierowanego wzdªu»kierunków [100], [110], [110], [001] wektor namagnesowania jest � w warunkach rów-nowagi � równolegªy do H. Na mocy tego przybli»enia mo»na wyprowadzi¢ ukªadczterech równa« [131]

(ω

γ

)2

=(H[100] + H4‖

) (H[100] + H4‖ + 4πMe� +

H2‖2

)

(ω

γ

)2

=(H[110] −H4‖ −H2‖

) (H[110] +

H4‖2

+ 4πMe�

)(3.5)

(ω

γ

)2

=(H[110] −H4‖ + H2‖

) (H[110] +

H4‖2

+ 4πMe� + H2‖

)

(ω

γ

)2

=(H[001] + H4⊥ − 4πMe�

) (H[001] + H4⊥ − 4πMe� −H2‖

),

wi¡»¡cych warto±ci pola rezonansowego uzyskane dla gªównych kierunków krystalo-gra�cznych H[100], H[110], H[110], H[001] z parametrami anizotropowej g¦sto±ci energiiswobodnej: H4⊥, H4‖, H2⊥, H2‖. Wówczas znajomo±¢ wielko±ci H[100], H[110], H[110],H[001] pozwala na jednoznaczne oszacowanie pól anizotropii. Uzyskane w ten sposóbwarto±ci parametrów H4⊥, H4‖, H2⊥, H2‖ nazwali±my oszacowaniem, gdy» umo»liwiaj¡one dopasowanie modelu w sposób, który w wi¦kszo±ci przypadków jest niezadowala-j¡cy, je±li uwzgl¦dni si¦ warto±ci pola rezonansowego Hrez dla kierunków innych ni»

8W tym miejscu analiza czynników »yromagnetycznego γ i Landego g zostaªa ograniczona doprzypadku 0 > γ = −gµBh; µB � magneton Bohra.

9M. Rubinstein i wspóªautorzy pracy [139] wskazuj¡, »e dla temperatur bliskich TC, gdy tªumie-nie precesji podukªadu dziurowego jest na tyle silne, »e momenty magnetyczne dziur �natychmiast�przyjmuj¡ poªo»enie równowagi, wzór (3.4) mo»na zast¡pi¢ nast¦puj¡cym wzorem:

nMnµMn + nhµhge�

=nMnµMn

gMn.

Niemniej pkt. 3.5 niniejszego Rozdziaªu dotyczy analizy wyników uzyskanych w najni»szych tempe-raturach, do których stosuje si¦ wzór (3.4).

3.5 Parametryzacja anizotropii magnetycznej 53

0 30 60 902.0

2.5

3.0

3.5

4.0

4.5

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)k t biegunowy, H (stopnie)

SL-B2

(In,Ga,Mn)AsT = 5 K

0 45 90 135 1802.0

2.5

3.0

3.5

4.0

4.5 eksperyment model

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)

kat azymutalny, H (stopnie)

[100][110][010][110][100] [110][001]

Rysunek 3.12: Dane do±wiadczalne (kolor czerwony) i teoretyczne krzywe (kolor niebie-ski) anizotropii rezonansu ferromagnetycznego dla warstwy (In,Ga,Mn)As. Parametrydopasowania (H4⊥ = −359 Oe, H4‖ = 409 Oe, H2⊥ = −253 Oe, H2‖ = −1190 Oe)zostaªy uzyskane z równa« (3.5) przyj¡wszy ge� = 2. �atwo zauwa»y¢, »e wykonane wten sposób dopasowanie jest niezadowalaj¡ce.

[100], [110], [110], [001]; patrz Rys. 3.12. Wªa±nie ta obserwacja doprowadziªa do kon-kluzji [134], »e warto±¢ wspóªczynnika Landego ferromagnetycznych warstw (III,Mn)Vmo»e odbiega¢ od warto±ci gMn = 2 typowej dla jonu manganu i czynnik ge� jest rów-nie» parametrem dopasowania w omawianym tutaj modelu. Dlatego wªa±ciwy opisilo±ciowy anizotropii rezonansu ferromagnetycznego powinien opiera¢ si¦ na: (a) da-nych eksperymentalnych zebranych nie tylko dla gªównych kierunków krystalogra�cz-nych, ale dla przynajmniej dwóch a optymalnie trzech prostopadªych pªaszczyzn oraz(b) na procedurze przedstawionej na Rys. 2.9, z uwzgl¦dnieniem � jako parametrówdopasowania � wprowadzonej w pkt. 3.4.1 anizotropii jednoosiowej w pªaszczy¹nieH2‖ oraz czynnika Landego ge�.10 Przeprowadzone w ten sposób dopasowanie, opróczniew¡tpliwych zalet formalnych wynikaj¡cych z braku arbitralnych zaªo»e«, pozwaladodatkowo uzyska¢ interesuj¡ce informacje o zale»no±ci kierunku wektora namagneso-wania od orientacji wektora zewn¦trznego pola magnetycznego: φ

(eq)M (φH) i θ

(eq)M (θH).

Na Rys. 3.13 przedstawiono eksperymentalne zale»no±ci pola rezonansu FMR odk¡tów azymutalnego i biegunowego dla próbek SL-A1, SL-B1, SL-B2 oraz teoretycznekrzywe Hrez (φH), Hrez (θH) dopasowane na podstawie modelu MAE z u»yciem metodynajmniejszych kwadratów; odpowiednie warto±ci parametrów dopasowania zebrano w

10Dobr¡ praktyk¡ jest u»ycie jako danych pocz¡tkowych warto±ci pól anizotropii otrzymanych dlage� = 2 dzi¦ki opisanemu powy»ej przybli»eniu równolegªych wektorów M i H dla gªównych kierunkówkrystalogra�cznych.


0.5

2.0

3.5

5.0

6.5 eksperyment model

[100]

[110]

[110]

SL-A1

0.5

2.0

3.5

5.0

6.5

[100]

[001]

(Ga,Mn)AsT = 5 K

1.50

2.25

3.00

3.75

4.50 SL-B1

[100]

[110]

[110]

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)

1.50

2.25

3.00

3.75

4.50(In,Ga,Mn)AsT = 5 K

[100]

[001]

0 45 90 135 1801.50

2.25

3.00

3.75

4.50 SL-B2

[100]

[110]

[110]

k t azymutalny, H (stopnie)0 30 60 90

1.50

2.25

3.00

3.75

4.50(In,Ga,Mn)AsT = 5 K

[110]

[001]

k t biegunowy, H (stopnie)

Rysunek 3.13: Dane do±wiadczalne (kolor czerwony) i teoretyczne krzywe (kolor nie-bieski) anizotropii rezonansu ferromagnetycznego warstw (Ga,Mn)As i (In,Ga,Mn)As.Parametry dopasowania zamieszczono w Tab. 3.3. Kolorem zielonym oznaczono gªównekierunki krystalogra�czne.

3.6 Reorientacja osi ªatwego namagnesowania 55

próbka H4⊥ (Oe) H4‖ (Oe) H2⊥ (Oe) H2‖ (Oe) ge�SL-A1 226± 146 1291± 230 −2714± 672 −394± 31 1.980± 0.006SL-B1 655± 22 834± 92 −1018± 18 −852± 9 1.945± 0.001SL-B2 −178± 40 195± 44 −314± 3 −1196± 9 1.9340± 0.0003

Tablica 3.3: Parametry anizotropii magnetycznej uzyskane z dopasowania modelu dowyników eksperymentów rezonansu ferromagnetycznego przeprowadzonych dla warstw(Ga,Mn)As (próbka SL-A1) i (In,Ga,Mn)As (próbki SL-B1, SL-B2). Dane do±wiad-czalne i dopasowane krzywe przedstawiono na Rys. 3.13.

Tab. 3.3.11 Wida¢, »e opisany powy»ej model oparty o parametry g¦sto±ci energiiswobodnej namagnesowania bardzo dobrze opisuje obserwowane anizotropowe wªasno-±ci rezonansu ferromagnetycznego, a porównanie dwóch dolnych paneli Rys. 3.13 zwynikami przedstawionymi powy»ej na Rys. 3.12 wyra¹nie wskazuje na konieczno±¢uwzgl¦dnienia efektywnego czynnika Landego ge� jako parametru dopasowania. Wartozwróci¢ uwag¦ na fakt, »e przedstawiona procedura dopasowania okazaªa si¦ skutecznaw przypadku danych do±wiadczalnych o bardzo odmiennych zale»no±ciach Hrez od φH

i θH, co ±wiadczy o uniwersalno±ci tego opisu.

3.6 Reorientacja osi ªatwego namagnesowaniaNa Rys. 3.14 przedstawiono zale»no±ci temperaturowe pól rezonansowych otrzy-

manych dla charakterystycznych kierunków anizotropii rezonansu FMR w próbkachSL-B1 i SL-B2. Zgodnie z oczekiwaniami, wraz ze wzrostem temperatury od 5 K dotemperatury krytycznej TC wszystkie serie danych zbli»aj¡ si¦ (niekoniecznie w sposóbmonotoniczny) do warto±ci Hrez = 3.2 kOe, która odpowiada efektywnemu czynnikowiLandego ge� = 2 rezonansu paramagnetycznego jonów manganu. Nietrudno zauwa-»y¢, »e w obszarze T > TC mamy wci¡» do czynienia z niezerow¡ anizotropi¡ warto±cipola rezonansowego Hrez, co wynika z metodologii pomiarów warto±ci temperatury kry-tycznej. Jest ona wyznaczana na podstawie zale»nych od temperatury danych nama-gnesowania resztkowego Hrem (T ) mierzonych magnetometrem SQUID w sªabym polumagnetycznym rz¦du 10− 100 Oe, podczas gdy eksperymenty FMR prowadzone s¡ wpolach magnetycznych rz¦du kilku kOe � na tyle silnych, by nawet dla T > TC obecnebyªo niezerowe namagnesowanie próbki, dzi¦ki któremu mo»liwe jest zaobserwowanieanizotropii rezonansu FMR.12

W przypadku warstwy SL-B1 zaobserwowano ciekaw¡ zmian¦ zale»no±ci tempera-turowych w okolicach T ∼ 30 K. Poni»ej tej warto±ci pole rezonansowe dla H ‖ [100]

11Nie przedstawiamy tutaj prób dopasowania modelu MAE do wyników bada« FMR przeprowa-dzonych dla próbek SL-C1 � SL-C4, ze wzgl¦du na dodatkowe rodzaje anizotropii ujawnione podczastych pomiarów. Zostan¡ one omówione w pkt. 3.7 niniejszego Rozdziaªu.

12Dla T > TC mamy równie» do czynienia z niezerow¡ anizotropi¡ jednojonow¡, której efekty w(Ga,Mn)As s¡ jednak o dwa rz¦dy wielko±ci mniejsze od anizotropii obserwowanych w badaniach FMR[133]; patrz str. 26.


0 20 40 60 801

2

3

4

5

[001] [110] [110] [100]

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)

temperatura, T (K)

TC

g = 2

0 40 80 120 1601

2

3

4

5

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)temperatura, T (K)

SL-B1 SL-B2

TC

g = 2

Rysunek 3.14: Zale»no±¢ pól rezonansu FMR od temperatury (punkty) dla gªównychkierunków krystalogra�cznych warstw (In,Ga,Mn)As (próbki SL-B1 i SL-B2). Ci¡gªelinie dodano celem uwydatnienia zaobserwowanych trendów. Liniami przerywanymizaznaczono: pole rezonansowe odpowiadaj¡ce czynnikowi Landego g = 2 (poziomo)oraz temperatury krytyczne TC przej±cia ferromagnetyk/paramagnetyk (pionowo).

jest mniejsze ni» dla H ‖ [110], podczas gdy dla T > 30 K ta relacja jest odwrócona:H[100] > H[110]. Je±li dla T > 30 K prze±ledzi si¦ anizotropi¦ pªaszczyznow¡ czyli za-le»no±¢ pola rezonansowego Hrez od k¡ta azymutalnego φH, to oka»e si¦, »e w tymzakresie temperatur minimum Hrez (φH) � czyli o± ªatwego namagensowania � nieodpowiada ju» kierunkowi [100] lub jemu równowa»nym, ale �przesun¦ªo� si¦ do [110](patrz Rys. 3.15). Analogiczny efekt zmiany orientacji osi ªatwego namagnesowaniazaobserwowano równie» dla (Ga,Mn)As w badaniach magnetometrii SQUID [27, 171�174], a dzi¦ki technice magnetooptycznego obrazowania U. Welp i wspóªautorzy pracy[173] w bezpo±redni sposób pokazali ci¡gª¡ zmian¦ k¡ta azymutalnego φM wektora na-magnesowania wraz ze wzrostem temperatury od 10 K do okoªo TC/2 = 30 K, powy»ejktórej o± ªatwa nie zmieniaªa ju» kierunku i pozostawaªa w orientacji równolegªej do[110]. Zarówno w badaniach autora rozprawy jak i cytowanych powy»ej [27, 171�174]mamy do czynienia z magnetycznym przej±ciem fazowym drugiego rz¦du, dla któregoparametrem porz¡dku jest k¡t φM. To przej±cie fazowe nazywa si¦ cz¦sto reorientacj¡osi ªatwego namagnesowania [100] → [110] (SRT, ang. spin reorientation transition).13

13Dodajmy dla ogólno±ci, »e nazwa �reorientacja osi ªatwego namagnesowania� jest równie» sto-sowana do okre±lenie innej zmiany osi ªatwej: z orientacji prostopadªej do równolegªej wzgl¦dempªaszczyzny wzrostu; patrz np. [27, 130]. W »adnej z badanych przez nas próbek nie zaobserwowa-li±my tego efektu, co mo»na tªumaczy¢ stosunkowo wysok¡ koncentracj¡ swobodnych no±ników. Nastronie 45 pisali±my, »e warstwy (Ga,Mn)As o niskiej koncentracji dziur pasmowych mog¡ wykazywa¢w najni»szych temperaturach prostopadª¡ o± ªatwego namagnesowania, która obraca si¦ do kierunku

3.6 Reorientacja osi ªatwego namagnesowania 57

0 45 90 135 1801.50

2.25

3.00

3.75

4.50

T = 5 K T = 54 Keksperyment model

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)


SL-B1(In,Ga,Mn)As

Rysunek 3.15: Anizotropia pªaszczyznowa rezonansu ferromagnetycznego (punkty)warstwy (In,Ga,Mn)As (próbka SL-B1) zmierzona w temperaturach 5 K i 54 K. Ci¡gªekrzywe zostaªy dopasowane na podstawie modelu MAE. Parametry dopasowania dlaT = 5 K zostaªy zamieszczone w Tab. 3.3; parametry dopasowania dla T = 54 Kbyªy nast¦puj¡ce: H4‖ = 85 ± 102 Oe, H2⊥ = 176 ± 2 Oe, H2‖ = −557 ± 85 Oe,ge� = 2.001± 0.0005 (parametr H4⊥ nie wpªywa na anizotropi¦ pªaszczyznow¡). Zielo-nymi strzaªkami oznaczono poªo»enia minimów Hrez czyli osi ªatwego namagnesowania.

W pkt. 3.4.2 zostaªo pokazane, »e orientacja osi ªatwego namagnesowania w pªasz-czy¹nie warstw (III,Mn)V jest zdeterminowana przez relacj¦ ilo±ciow¡ pomi¦dzy po-lami anizotropii dwuosiowej H4‖ i jednoosiowej H2‖. Mo»na zasadnie przypuszcza¢,»e bilans tych parametrów nie musi by¢ taki sam dla wszystkich warunków ekspery-mentalnych i w szczególno±ci mo»e zmienia¢ si¦ wraz z temperatur¡. Zauwa»my, »e wprzedstawionych na Rys. 3.15 danych do±wiadczalnych dla T = 54 K praktycznie niema ±ladu po charakterystycznej dla struktury FCT symetrii obrotu o 90°. Wyniki teprzypominaj¡ raczej zale»no±¢ sin2 (φM − π/4), analogiczn¡ do wzoru (3.3) opisuj¡cegoczªon g¦sto±ci energii swobodnej namagnesowania zwi¡zany z anizotropi¡ jednoosiow¡w pªaszczy¹nie. Dla T > 30 K anizotropia azymutalna próbki SL-B1 ma prawie wy-ª¡cznie jednoosiowy charakter, co znajduje potwierdzenie w porównaniu pól anizotropiiuzyskanych z dopasowania modelu MAE do obu serii danych do±wiadczalnych przed-stawionych na Rys. 3.15. W niskich temperaturach (patrz Tab. 3.3) wielko±ci H4‖ i∣∣H2‖

∣∣ s¡ porównywalne w granicach bª¦du do±wiadczalnego, podczas gdy dla T = 54 Kstosunek

∣∣H2‖∣∣ /H4‖ wynosi ju» ponad 6, a dodatkowo pole anizotropii kubicznej H4‖

jest w granicach bª¦du porównywalne z zerem.Zjawisko reorientacji [100] → [110] osi ªatwego namagnesowania w epitaksjalnych

warstwach (III,Mn)V wci¡» nie jest w peªni wyja±nione. Mi¦dzy innymi dlatego, »e jestono ±ci±le zwi¡zane z anizotropi¡ jednoosiow¡ w pªaszczy¹nie, której pochodzenie pozo-

równolegªego wraz ze wzrostem temperatury. Jednak gdy koncentracja no±ników jest na tyle du»a, »eju» w niskiej temperaturze o± ªatwa le»y w pªaszczy¹nie � reorientacja nie zachodzi.


staje przedmiotem bada« i dyskusji. Zgodnie z wiedz¡ autora rozprawy, wszystkie do-st¦pne dotychczas dane eksperymentalne potwierdzaj¡ obraz indukowanej temperatur¡reorientacji [100] → [110] jako przej±cia mi¦dzy dwoma zakresami o ró»nej symetrii do-minuj¡cej anizotropii: kubicznej (niska temperatura) i jednoosiowej (wysoka tempera-tura). K. Y. Wang i wspóªautorzy pracy [172] twierdz¡, »e przej±cie SRT [100] → [110]jest nast¦pstwem ró»nej zale»no±ci parametrów H4‖ i H2‖ od warto±ci namagnesowania(a tym samym od temperatury). Wykonane przez nich pomiary magnetometrii SQUIDwykazaªy nast¦puj¡ce proporcjonalno±ci: H4‖ ∝ M3.8±0.2 i H2‖ ∝ M2.1±0.1. W takichokoliczno±ciach oraz przy zaªo»eniu H4‖ >

∣∣H2‖∣∣ dla T = 0, anizotropia kubiczna jest

dominuj¡cym czynnikiem w zakresie niskich temperatur, ale jej wpªyw zanika ze wzro-stem temperatury (spadkiem namagnesowania) istotnie szybciej ni» efekty zwi¡zane zanizotropi¡ jednoosiow¡. Wówczas w zakresie wysokich temperatur dominuj¡c¡ ani-zotropi¡ jest ta ostatnia, a przej±cie SRT zachodzi (wedªug [172]), gdy H4‖ =

∣∣H2‖∣∣.

Cytowan¡ analiz¦ trudno pogodzi¢ z parametrami anizotropii magnetycznej uzyska-nymi dla próbki SL-B1, dla której w niskich temperaturach zachodzi nast¦puj¡ca re-lacja

∣∣H2‖∣∣ ∼ H4‖. Zgodnie z [172] nale»aªoby oczekiwa¢, »e reorientacja osi ªatwego

namagnesowania zajdzie w temperaturze niewiele wi¦kszej od 5 K lub nie b¦dzie ob-serwowana w ogóle, a anizotropia azymutalna b¦dzie miaªa jednoosiowy charakter dlawszystkich T > 5 K. Mimo to przej±cie SRT dla warstwy SL-B1 zaobserwowano i to do-piero w temperaturze okoªo 26 K. Inne wyja±nienie zjawiska reorientacji [100] → [110]osi ªatwego namagnesowania podaj¡ K. Hamaya i wspóªautorzy prac [161, 171, 174].Na podstawie pomiarów magnetometrii SQUID i zmiennopolowej podatno±ci magne-tycznej, sugeruj¡ obecno±¢ w badanych przez nich próbkach (Ga,Mn)As dwóch ma-gnetycznych faz: w osnowie o kubicznym charakterze anizotropii magnetycznej (osieªatwego namagnesowania 〈100〉) miaªyby by¢ zawieszone klastery o anizotropii typowojednoosiowej z osiami ªatwymi [110] lub [110]. Te klastery powinny cechowa¢ si¦ wy»-szymi w stosunku do osnowy koncentracjami podstawieniowego manganu i swobodnychno±ników, co sprzyja wzmocnieniu anizotropii jednoosiowej [161, 174, 175], a tak»e pod-wy»szeniu temperatury krytycznej przej±cia ferromagnetyk/paramagnetyk. Wówczasreorientacja osi ªatwego namagnesowania zachodziªaby w temperaturze TC osnowy, gdyreszta materiaªu (czyli klastery) pozostaj¡ wci¡» w fazie ferromagnetycznej. Jednakobecno±¢ dwóch magnetycznych faz ferromagnetycznego (Ga,Mn)As pozostaje wci¡»przedmiotem kontestacji [172], podobnie jak inne cytowane tutaj hipotezy dotycz¡cemikroskopowego mechanizmu reorientacji [100] → [110] osi ªatwego namagnesowania.

Warto w tym miejscu postawi¢ pytanie, dlaczego warstwy SL-B1 i SL-B2, które byªywytworzone w nominalnie identycznych warunkach, charakteryzuj¡ si¦ tak ró»nymiwªasno±ciami anizotropii magnetycznej zwªaszcza w niskich temperaturach (Rys. 3.10).Dla T = 5 K anizotropia azymutalna pierwszej z nich (SL-B1) ma cechy zarównokubiczne (dwuosiowe) jak i jednoosiowe, podczas gdy w przypadku próbki SL-B2 za-le»no±¢ pola rezonansowego Hrez od k¡ta azymutalnego φH wykazuje typow¡ dla ani-zotropii jednoosiowej symetri¦ obrotu o 180°. Zauwa»my dla warstwy SL-B2, »e wniskich temperaturach pole anizotropii jednoosiowej w pªaszczy¹nie

∣∣H2‖∣∣ jest sze±cio-

krotnie wi¦ksze od pola anizotropii kubicznej H4‖ (patrz Tab. 3.3), a je±li ponadtoporówna si¦ parametry

∣∣H2‖∣∣ i H4‖ obu warstw (In,Ga,Mn)As, to ªatwo jest stwier-

dzi¢ zaniedbywalny wpªyw anizotropii kubicznej w próbce SL-B2. Wyniki uzyskane

3.7 Inne rodzaje anizotropii w warstwach (III,Mn)V 59

dla (In,Ga,Mn)As jasno wskazuj¡ na niezwykle istotny wpªyw nawet niewielkich zmianwarunków wzrostu MBE na magnetyczne wªasno±ci warstw otrzymywanych t¡ me-tod¡. Do±wiadczenie autora rozprawy w badaniach rezonansu FMR epitaksjalnychpróbek (III,Mn)V pokazaªo m.in. »e: (1) nie wszystkie warstwy, których wªasno±ci fer-romagnetyczne zostaªy potwierdzone w badaniach SQUID wykazuj¡ sygnaª rezonansuferromagnetycznego; (2) nominalnie identyczne warunki wzrostu nie daj¡ gwarancjiuzyskania takich samych lub cho¢by podobnych próbek. Wedªug T. Sªupi«skiego,który jest autorem cz¦±ci próbek poddanych badaniom dla celów niniejszej rozprawy,krytycznym parametrem wzrostu MBE jest temperatura podªo»a i mo»liwo±¢ jej pre-cyzyjnej kontroli. Okazuje si¦, »e w przypadku (In,Ga,Mn)As zakres temperatur, dlaktórych mo»na otrzyma¢ warstwy wykazuj¡ce dalekozasi¦gowe uporz¡dkowanie ferro-magnetyczne, jest rz¦du tylko kilku stopni. Je±li do tego uwzgl¦dni si¦ nieuniknionywpªyw dodatkowego nieporz¡dku krystalicznego wynikaj¡cego z faktu, »e póªprzewod-nik (In,Ga)As jest stopem oraz wspomniane przy okazji dyskusji pochodzenia jedno-osiowej anizotropii magnetycznej niejednorodno±ci fazowe lub korelacje ustawie« jonówmanganu, to dochodzi si¦ do wniosku, »e ju» na etapie wytwarzania warstw (III,Mn)Vkontrola wªasno±ci magnetycznych tych materiaªów jest niezadowalaj¡ca.

3.7 Inne rodzaje anizotropii w warstwach (III,Mn)VOpisane w pkt. 3.5 wyniki eksperymentów rezonansu ferromagnetycznego w epi-

taksjalnych póªprzewodnikach (III,Mn)V przedstawiªy stosunkowo zªo»ony charakteranizotropii magnetycznej tych materiaªów. Jednak okazuje si¦, »e nawet w tak pro-stych strukturalnie ukªadach jak pojedyncze warstwy póªprzewodników ferromagne-tycznych, anizotropowe wªasno±ci magnetyczne mog¡ � pod pewnymi warunkami �ulec dalszej komplikacji, co zostanie zaprezentowane poni»ej na przykªadzie serii warstw(Ga,Mn)As wyhodowanych na podªo»ach GaAs, których kierunek wzrostu byª odchy-lony od osi krystalogra�cznej [001] (próbki serii SL-C w Tab. 3.1).

Pierwotnym celem tych bada« byªo sprawdzenie mo»liwo±ci kontroli anizotropiimagnetycznej na etapie epitaksji MBE. Na Rys. 3.16 przedstawiono uzyskane dlawarstw SL-C1 � SL-C4 wyniki pomiarów anizotropii pªaszczyznowej (azymutalnej)rezonansu ferromagnetycznego, wraz z krzywymi dopasowanymi zgodnie z modelemMAE. Parametry dopasowania zebrano w Tab. 3.4. Wszystkie serie danych s¡ dosiebie bardzo podobne i wydaje si¦, »e w zbadanym zakresie k¡ta sko±no±ci podªo»aη = 0 − 5° odchylenie kierunku wzrostu od osi krystalogra�cznej [001] nie powodujeznacz¡cych zmian anizotropii rezonansu FMR w pªaszczy¹nie. W ogólno±ci mo»naspodziewa¢ si¦ dodatkowej anizotropii wynikaj¡cej z formowania si¦ stopni atomowychna powierzchni warstwy hodowanej na sko±nym podªo»u (patrz Rys. 3.17). Odst¦p Lpomi¦dzy poszczególnymi stopniami zale»y od k¡ta sko±no±ci η w nast¦puj¡cy sposób:

L =aMLtan η

, (3.6)

gdzie aML oznacza grubo±¢ pojedynczej warstwy atomowej. Dla warstw o powierzch-niowo centrowanej kubicznej strukturze krystalicznej, anizotropia zwi¡zana ze stop-


0 90 180 270 3600

1

2

3

4

0 90 180 270 3600

1

2

3

4

0 90 180 270 3600

1

2

3

4

0 90 180 270 3600

1

2

3

4

eksperyment model

po

le re

zona

nsow

e, H

rez (k

Oe)


SL-C1 SL-C2

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)


SL-C3

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)


SL-C4

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)


Rysunek 3.16: Dane do±wiadczalne (kolor czerwony) i teoretyczne krzywe (kolor nie-bieski) anizotropii azymutalnej rezonansu ferromagnetycznego warstw (Ga,Mn)As wy-hodowanych na sko±nych podªo»ach GaAs. Parametry dopasowania zamieszczono wTab. 3.4.

próbka H4‖ (Oe) 4πMe� (Oe) H2‖ (Oe)SL-C1 1589± 24 1860± 45 255± 30SL-C2 1720± 89 1859± 49 278± 42SL-C3 1688± 123 1835± 46 282± 44SL-C4 1608± 92 1860± 41 282± 36

Tablica 3.4: Parametry anizotropii magnetycznej uzyskane z dopasowania modeluMAE do wyników eksperymentów rezonansu ferromagnetycznego przeprowadzonychdla warstw (Ga,Mn)As wyhodowanych na sko±nych podªo»ach GaAs. Pomini¦ty para-metr H4⊥ nie mody�kuje anizotropii pªaszczyznowej. Dla czynnika Landego przyj¦towarto±¢ g = 2 ze wzgl¦du na nieuwzgl¦dnienie w dopasowaniu danych anizotropii bie-gunowej (pozapªaszczyznowej). Wyniki pomiarów i dopasowane krzywe przedstawionona Rys. 3.16.


Rysunek 3.17: Stopnie atomowe warstwy (Ga,Mn)As hodowanej na sko±nym podªo»uGaAs; η � k¡t sko±no±ci podªo»a, L � odlegªo±¢ mi¦dzy stopniami atomowymi. Ko-lorem czerwonym przedstawiono orientacje gªównych osi krystalogra�cznych.

niami atomowymi (ang. step anisotropy), które s¡ równolegªe do osi [110], zadana jestnast¦puj¡cym wzorem na g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania [176]

Fstopnie = − κ

2aMLLd

[sin2 θM (1− sin 2φM) + 3 cos2 θM+ (3.7)

+ sin 2θM (cos φM − sin φM)] ,

gdzie 2Kstopnie := κ2aMLLd

jest parametrem ilo±ciowym tej anizotropii, a d oznacza gru-bo±¢ próbki. W przypadku anizotropii pªaszczyznowej (θH = θM = π/2) powy»szywzór upraszcza si¦ do postaci

−2Kstopnie (1− sin 2φM) ∝ sin2(φM − π

4

). (3.8)

Wida¢ zatem, »e w pªaszczy¹nie warstwy sko±no±¢ podªo»a powinna mody�kowa¢przede wszystkim anizotropi¦ jednoosiow¡ zadan¡ powy»ej wzorem (3.3).14 Ponie-wa» dla maªych warto±ci η tangens tego k¡ta mo»na przybli»y¢ pierwszym wyrazemrozwini¦cia w szereg Taylora (tan η ≈ η), wówczas obserwowana zale»no±¢ anizotropiijednoosiowej w pªaszczy¹nie od k¡ta sko±no±ci podªo»a byªaby liniowa:

κ

2aMLLd=

κ tan η

2a2MLd

≈ κ

2a2MLd

η. (3.9)

Jak wynika z Rys. 3.18, na którym przedstawiono zale»no±¢ pól anizotropii od k¡taη, parametr H2‖ nieznacznie ro±nie pod wpªywem sko±no±ci podªo»a, jednak zmiana

14Wniosek ten potwierdzaj¡ równie» obliczenia M. Cinala i A. Umerskiego wykonane w modeluciasnego wi¡zania (ang. tight-binding model) dla warstw kobaltu FCC(001) na sko±nych podªo»achCu(001) [177]. W pracy tej pokazano wywoªan¡ obecno±ci¡ stopni atomowych zmian¦ anizotropiijednoosiowej w pªaszczy¹nie wzrostu.


0 1 2 3 4 50.2

0.3

1.5

1.6

1.7

1.8

1.9

2.0 H4II 4 Meff H2II

pole

ani

zotro

pii (

kOe)

k t sko no ci pod o a, (stopnie)

Rysunek 3.18: Zale»no±¢ umieszczonych w Tab. 3.4 pól anizotropii azymutalnej(punkty) od k¡ta η sko±no±ci podªo»a warstw (Ga,Mn)As. Ci¡gªe linie dodano dlauwydatnienia zaobserwowanych trendów.

ta jest mniejsza od bª¦du do±wiadczalnego wielko±ci H2‖. Ponadto je±li przyjmiemyza prawdziwy opisany w pkt. 3.4.1 hipotetyczny mechanizm powstawania anizotro-pii jednoosiowej w pªaszczy¹nie wskutek korelacji ustawie« dimerów manganu wzdªu»[110] lub [110], to ze wzrostem k¡ta sko±no±ci η nale»aªoby równie» oczekiwa¢ istot-nych dysproporcji w ustawieniach jonów magnetycznych dla [110], [110] i te dwie osiepowinny ró»ni¢ si¦ coraz bardziej. Dlatego trudno jest jednoznacznie stwierdzi¢, czymamy tu do czynienia z wpªywem anizotropii stopni atomowych, czy te» z mody�kacj¡wbudowywania jonów manganu.

Je±li chodzi o parametry H4‖ i 4πMe�, to efekty wywoªane sko±no±ci¡ podªo»a s¡bardziej widoczne, a w dodatku zale»no±ci H4‖ (η) i 4πMe� (η) s¡ niemonotoniczne: dlaη = 2° mo»na bez trudu zauwa»y¢ maksimum pola H4‖ anizotropii kubicznej i mini-mum staªej 4πMe�. Przypomnijmy, »e ten ostatni parametr równy jest 4πM−H2⊥ czyliwypadkowej anizotropii ksztaªtu cienkiej warstwy o namagnesowaniu M oraz prosto-padªej anizotropii jednoosiowej wywoªanej niedopasowaniem sieciowym. Korzystaj¡c zzebranych w Tabelach 3.1 i 3.4 warto±ci namagnesowania M oraz parametru 4πMe�,wykre±lono na Rys. 3.19 zale»no±¢ parametru H2⊥ = 4π (M −Me�) w funkcji k¡tasko±no±ci η, która okazaªa si¦ z dobrym przybli»eniem liniowa, zatem obserwowana naRys. 3.18 niemonotoniczno±¢ wielko±ci 4πMe� (η) byªa nast¦pstwem ró»nych warto-±ci namagnesowania próbek serii SL-C. Poniewa» wzory (2.25) i (3.7) zawieraj¡ wyrazyproporcjonalne do cos2 θM, to przedstawione na Rys. 3.19 dane odpowiadaj¡ sumarycz-nej anizotropii jednoosiowej, uwzgl¦dniaj¡cej zarówno tetragonaln¡ dystorsj¦ strukturykrystalicznej jak i wpªyw stopni atomowych na powierzchni warstwy. Ta wypadkowa


0 1 2 3 4 5-1.5

-1.4

-1.3

-1.2

-1.1

-1.0

pole

ani

zotro

pii, H

2 (k

Oe)


(Ga,Mn)AsT = 5 K

Rysunek 3.19: Zale»no±¢ parametru prostopadªej anizotropii jednoosiowej H2⊥ od k¡taη sko±no±ci podªo»a warstw SL-C1, SL-C2 i SL-C4. Nie umieszczono warto±ci polaH2⊥ dla η = 4° (próbka SL-C3) z powodu braku informacji o warto±ci namagnesowanianasycenia tej warstwy (patrz Tab. 3.1). Ci¡gªa prosta zostaªa dodana dla uwydatnienialiniowego trendu.

anizotropia jest skalowana przez czynnik

K2⊥ +3κ

2aMLLd≈ K2⊥ +

3κ

2a2MLd

η. (3.10)

Porównanie Rys. 3.19 z linow¡ zale»no±ci¡ wzoru (3.10) � w którym znowu skorzy-stano z przybli»enia maªych k¡tów sko±no±ci tan η ≈ η � prowadzi do wniosku, »eobserwowane zmiany pªaszczyznowej anizotropii magnetycznej próbek SL-C rzeczywi-±cie maj¡ swoje ¹ródªo w formowaniu si¦ stopni atomowych na powierzchni warstwwyhodowanych na sko±nych podªo»ach.15.

Chocia» anizotropia pªaszczyznowa (azymutalna) warstw (Ga,Mn)As jest w ba-danym tutaj zakresie k¡ta η ≤ 5° tylko w niewielkim stopniu mody�kowana przezsko±no±¢ podªo»a GaAs, to okazuje si¦, »e nawet tak niewielkie odchylenie kierunkuwzrostu od osi [001] powoduje bardzo istotn¡ komplikacj¦ anizotropii pozapªaszczy-znowej. Na Rys. 3.20 przedstawiono zebrane dla próbek SL-C1 � SL-C4 zale»no±cipola rezonansowego Hrez od k¡ta biegunowego θH zewn¦trznego pola magnetycznego,

15Znacznie trudniej zrozumie¢ niemonotoniczne zachowanie parametru anizotropii kubicznej H4‖,gdy» wzór (3.7) nie zawiera »adnego czªonu o tej symetrii. W chwili obecnej musimy powstrzyma¢si¦ od prób wyja±nienia obserwowanej zale»no±ci H4‖ (η) tym bardziej, »e zakres zmienno±ci polaH4‖ jest porównywalny z wielko±ci¡ do±wiadczalnych bª¦dów wyznaczenia warto±ci tego parametru,zatem nie ma pewno±ci, czy rzeczywi±cie staªa anizotropii kubicznej zale»y od k¡ta sko±no±ci w sposóbprzedstawiony na Rys. 3.18


którego orientacja byªa zmieniana w dwóch prostopadªych pªaszczyznach: (110) i (110).Nietrudno zauwa»y¢, »e dla H le»¡cego w pªaszczy¹nie (110) � czyli zawieraj¡cej kie-runek wzrostu i o± [001] (patrz Rys. 3.2) � krzywa anizotropii biegunowej ulega wrazze wzrostem k¡ta sko±no±ci η stopniowej deformacji w zakresie k¡tów biegunowychbliskich 0 i 180°. Z kolei krzywa Hrez (θH) uzyskana dla H le»¡cego w pªaszczy¹nie(110) pozostaje symetryczna i jako±ciowo niezmieniona. Okazuje si¦, »e asymetryczne(wzgl¦dem θH = 0) znieksztaªcenie obserwowane dla pªaszczyzny (110) jest równie»nast¦pstwem anizotropii zwi¡zanej ze stopniami atomowymi na powierzchni warstwy.Na Rys. 3.21 zamieszczono teoretyczne krzywe Hrez (θH) uzyskane na podstawie mo-delu MAE, dla którego g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania (2.25) uzupeªnionoo czªon

− κ

2aMLLdsin 2θM (cos φM − sin φM) (3.11)

b¦d¡cy trzecim wyrazem wzoru (3.7). Wyra¹nie wida¢, »e krzywe teoretyczne dla polamagnetycznego H le»¡cego w pªaszczy¹nie (110) odtwarzaj¡ obserwowane w do±wiad-czeniu narastanie asymetryczno±ci ksztaªtu zale»no±ci Hrez (θH) wraz ze wzrostem war-to±ci k¡ta η; podobnie wyniki modelu dla pªaszczyzny (110) jako±ciowo zgadzaj¡ si¦ zdanymi eksperymentalnymi przedstawionymi po lewej stronie Rys. 3.20. Wyniki po-dobne do tych z Rys. 3.20 raportowano równie» dla warstw (Ga,Mn)As wyhodowanychna sko±nym podªo»u o tzw. wysokim indeksie krystalogra�cznym: GaAs(311); patrz[178]. Celem wyja±nienia w ramach modelu MAE asymetrycznej deformacji zale»no±ciHrez (θH), C. Bihler i wspóªautorzy pracy [178] uzupeªnili g¦sto±¢ energii swobodnejnamagnesowania (2.25) dodatkowym czªonem o symetrii jednoosiowej, której ¹ródªemmiaªaby by¢ wywoªana niedopasowaniem sieciowym tetragonalna dystorsja sieci krysta-licznej (przy zaªo»eniu w peªni napr¦»onego wzrostu MBE). Jednak sama ró»nica para-metrów sieciowych (Ga,Mn)As i GaAs nie mo»e wytªumaczy¢ przedstawionej powy»ejsystematycznej zale»no±ci anizotropii magnetycznej od k¡ta sko±no±ci. Nale»y raczejprzypuszcza¢, »e napr¦»enie warstw (Ga,Mn)As wyhodowanych na sko±nym GaAs jestmody�kowane wskutek formowania si¦ stopni atomowych na powierzchni próbki, co wkonsekwencji prowadzi do zaobserwowanych w niniejszej rozprawie oraz w pracy [178]komplikacji anizotropii magnetycznej.

Na Rys. 3.22 pokazano do±wiadczalne wyniki pomiarów biegunowej anizotropiirezonansu ferromagnetycznego uzyskane dla warstwy SL-C4 w dwóch wzajemnie pro-stopadªych pªaszczyznach (s¡ to dane z dwóch skrajnie dolnych paneli Rys. 3.20).Pªaszczyzny krystalogra�czne (110) i (110) maj¡ wspóln¡ o± [001], zatem� bez wzgl¦duna specy�k¦ zale»no±ci k¡towych Hrez (θH) obserwowanych w tych dwóch pªaszczyznach� dla kierunków [001] i [001] obie serie danych powinny osi¡ga¢ t¦ sam¡ warto±¢ pola re-zonansowego. Wbrew oczekiwaniom przedstawione na Rys. 3.22 do±wiadczalne krzyweHrez (θH) nie przecinaj¡ si¦. Ró»nica ∆H

[001]rez pól rezonansowych zarejestrowanych dla

θH = 0 w dwóch kon�guracjach eksperymentalnych (mierzona tak jak to pokazano naRys. 3.22) narasta kwadratowo z k¡tem sko±no±ci η w badanym przez nas zakresie0 − 5° (patrz Rys. 3.23), niemniej dla niewielkich warto±ci η trudno stwierdzi¢, czyparaboliczna zale»no±¢ funkcyjna wynika z mikroskopowej specy�ki mechanizmu od-powiedzialnego za powstawanie tego efektu, czy te» jest to jedynie dowód na to, »e


0 90 180 270 3603.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5


3.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5H II (110)

[110] [001] [110]

3.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5H II (110)

[110]

SL-C1[001][110]

= 0o

(Ga,Mn)AsT = 5 K

3.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5

3.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5

= 2o

SL-C2

3.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5

3.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5

= 4o

SL-C4

SL-C3

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)

0 90 180 270 3603.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5

= 5o

Rysunek 3.20: Anizotropia pozapªaszczyznowa rezonansu ferromagnetycznego dlawarstw (Ga,Mn)As wyhodowanych na sko±nych podªo»ach GaAs (próbki serii SL-C).Po lewej stronie (kolor czerwony) zamieszczono wyniki zebrane dla zewn¦trznego polamagnetycznego le»¡cego w pªaszczy¹nie (110), po prawej (kolor niebieski) � w pªasz-czy¹nie (110). Kolorem zielonym podano k¡t η odchylenia kierunku wzrostu od osikrystalogra�cznej [001].


0 90 180 270 360

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (je

dn. u

mow

ne)

H II (110)

0 90 180 270 360

H II (110)


Rysunek 3.21: Teoretyczne krzywe pozapªaszczyznowej anizotropii rezonansu ferro-magnetycznego uzyskane przy uwzgl¦dnieniu wpªywu anizotropii stopni atomowych.Kolorem czerwonym przedstawiono wyniki dla pola magnetycznego le»¡cego w pªasz-czy¹nie (110), kolorem niebieskim � w pªaszczy¹nie (110). Dla ustalenia uwagi po-mini¦to efekty zwi¡zane z anizotropi¡ jednoosiow¡ w pªaszczy¹nie oraz anizotropi¡ksztaªtu. U»yto nast¦puj¡cych parametrów g¦sto±ci energii swobodnej namagnesowa-nia dla struktury FCT: H4‖ = H4⊥ = 500 Oe, K2⊥ = −1257 Oe. Parametr anizotropiistopni atomowych Hstopnie :=

Kstopnie2aMLLd

/M2

zmieniano w zakresie 0 − 40 Oe z krokiem5 Oe. Kolorem zielonym zaznaczono kierunek narastania Hstopnie a tym samym kieru-nek narastania k¡ta sko±no±ci η.

∆H[001]rez jest parzyst¡ funkcj¡ k¡ta sko±no±ci, któr¡ w zakresie maªych η mo»na przybli-

»y¢ kwadratowym wyrazem rozwini¦cia w pot¦gowy szereg Taylora. Gdy zewn¦trznepole magnetyczne H jest równolegªe do [001], jedynym czynnikiem rozró»niaj¡cym dys-kutowane tutaj kon�guracje ukªadu eksperymentalnego jest kierunek mikrofalowegopola magnetycznego Hrf, które w ka»dej sytuacji jest prostopadªe do H i równolegªedo osi obrotu próbki: dla H ‖ (110) mamy Hrf ‖ [110], dla H ‖ (110) � Hrf ‖ [110](patrz Rys. 3.24). W dotychczasowej analizie pole magnetyczne promieniowania mikro-falowego gigahercowej cz¦sto±ci byªo traktowane wyª¡cznie jako czynnik zaburzaj¡cy,wywoªuj¡cy precesj¦ momentu magnetycznego wokóª poªo»enia równowagi i nie byªouwzgl¦dniane w bilansie pola magnetycznego �odczuwanego� przez próbk¦. Odpowied¹magnetyczna ukªadu pobudzanego zmiennym polem Hrf zdeterminowana jest przeztensor dynamicznej podatno±ci magnetycznej χrf, którego skªadowe zale»¡ od lokalnej


0 90 180 270 3603.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5

rezH [001]

H II (110) H II (110)

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)


(Ga,Mn)As SL-C4 ( = 5o)T = 5 K

[001]

Rysunek 3.22: Anizotropia pozapªaszczyznowa rezonansu ferromagnetycznego dla war-stwy (Ga,Mn)As wyhodowanej na podªo»u GaAs o k¡cie sko±no±ci η = 5° (próbkaSL-C4) Kolorem czerwonym przedstawiono wyniki dla pola magnetycznego le»¡cegow pªaszczy¹nie (110), kolorem niebieskim � w pªaszczy¹nie (110). Kolorem zielonymzaznaczono o± [001].

0 1 2 3 4 50

100

200

300

400

rez

H [0

01] (O

e)

eksperyment 28.8+10.5 2


(Ga,Mn)AsT = 5 K

Rysunek 3.23: Kolor czerwony (punkty): ró»nica pól rezonansowych zarejestrowanychdla θH = 0 (H ‖ [001]) w dwóch ró»nych kon�guracjach eksperymentalnych przedsta-wionych na Rys. 3.24. Kolorem niebieskim pokazano dopasowan¡ parabol¦.


Rysunek 3.24: Wzajemna orientacja staªego Hdc (kolor czerwony) i mikrofalowego Hrf(kolor niebieski) pola magnetycznego dla dwóch dyskutowanych kon�guracji ekspery-mentalnych.

krzywizny powierzchni g¦sto±ci energii swobodnej F (θM, φM) [179, 180]. Dlatego wogólno±ci warto±¢ pola rezonansowego Hrez jest równie» funkcj¡ nat¦»enia i orientacjipola mikrofalowego. Poniewa» dla mocy mikrofal stosowanych w niniejszej rozpra-wie (Prf < 25 mW) nat¦»enie pola Hrf nie przekracza 1 Oe, zatem dotychczasowepodej±cie zaniedbuj¡ce wpªyw pola wysokiej cz¦sto±ci byªo w peªni uzasadnione, aprzedstawione w podrozdziaªach 3.4-3.6 dane eksperymentalne nie wykazywaªy »adnejzale»no±ci wzgl¦dem orientacji pola Hrf o mocy Prf = 2 mW.16 Pomiary anizotropiirezonansu FMR dla próbek serii SL-C zostaªy przeprowadzone w warunkach ekspe-rymentalnych analogicznych do tych, jakie zastosowano w przypadku warstw SL-A iSL-B, cho¢ z u»yciem wy»szej mocy mikrofal Prf = 25 mW. Nie zmienia to jednakfaktu, »e przedstawiona na Rys. 3.23 ró»nica pól rezonansowych dla pªaszczyzn (110) i(110) � si¦gaj¡ca nawet 300 Oe � o co najmniej 2 rz¦dy wielko±ci przewy»sza warto±¢pola magnetycznego wysokiej cz¦sto±ci Hrf, dlatego samo uwzgl¦dnienie w równaniach(2.27) wypadkowego pola H + Hrf nie mo»e przynie±¢ wyja±nienia dla zaskakuj¡codu»ych warto±ci ∆H

[001]rez . Wielko±¢ obserwowanych ró»nic pola rezonansowego mo»e

wskazywa¢, »e kluczow¡ rol¦ w tym zjawisku odgrywaj¡ nieliniowe wªasno±ci magne-tyczne. W dziedzinie warstw metalicznych ferromagnetyków znanych jest wiele prac �zarówno eksperymentalnych jak i teoretycznych � dotycz¡cych nieliniowego oddziaªy-wania promieniowania elektromagnetycznego z ferromagnetykiem i warto tutaj wspo-mnie¢ chocia»by o takich zjawiskach jak indukowana namagnesowaniem generacja dru-giej harmonicznej (MSHG, ang. magnetization-induced second harmonic generation)[181�186] czy nieliniowy magnetooptyczny efekt Kerra (NL-MOKE, ang. nonlinearmagnetooptical Kerr e�ect) [187�192]. W tym drugim przypadku k¡ty skr¦cenia pªasz-czyzny polaryzacji mog¡ nawet o 3 rz¦dy wielko±ci przewy»sza¢ zmiany obserwowane w

16Dodajmy, »e autorowi rozprawy nie s¡ znane »adne publikacje na temat rezonansu ferromagnetycz-nego w warstwach (III,Mn)V, które donosiªyby o istotnej zale»no±ci pola rezonansowego od orientacjimikrofalowego pola magnetycznego.


liniowym efekcie Kerra [190]. W materiaªach o obj¦to±ciowej strukturze zachowuj¡cejlokaln¡ symetri¦ inwersji, nieliniowe zjawiska magnetyczne s¡ generowane wyª¡czniena powierzchniach i interfejsach (gdzie ta symetria jest zªamana), dlatego technikieksperymentalne oparte na MSHG i NL-MOKE s¡ niezwykle przydatne w badaniachpowierzchniowego magnetyzmu [193]. Znanym jest m.in. fakt, »e hodowanie warstw lubheterostruktur z metalicznych ferromagnetyków na sko±nych podªo»ach np. krzemu czywolframu istotnie wzmacnia nieliniow¡ odpowied¹ magnetyczn¡ badanych materiaªów[185, 194, 195] oraz »e nat¦»enie tej odpowiedzi zale»y od wzajemnej orientacji wektoranamagnesowania i wektorów pól fali elektromagnetycznej [189, 196].

Wydaje si¦, »e analogiczne mechanizmy mog¡ le»e¢ u podstaw przedstawionych naRys. 3.23 wyj¡tkowo du»ych wielko±ci ró»nicy pól rezonansowych ∆H

[001]rez dla hodo-

wanych na sko±nym arsenku galu warstw ferromagnetycznego (Ga,Mn)As, przy czymw tym przypadku obserwowane efekty byªyby nast¦pstwem nieliniowego charakterupodatno±ci magnetycznej χ a nie wzgl¦dnej przenikalno±ci dielektrycznej ε. Dla po-trzeb przedstawionego w Rozdziale 2 teoretycznego opisu rezonansu ferromagnetycz-nego przyj¦to implicite prawdziwo±¢ liniowego zwi¡zku pomi¦dzy polem magnetycznymH a namagnesowaniem M:

M = χH, (3.12)

gdzie wektor H = Hdc+Hrf zawiera zarówno staªe jak i mikrofalowe pole magnetyczne,a podatno±¢ χ = {χαβ} jest tensorem drugiego rz¦du. Jednak w ogólno±ci odpowied¹magnetyczna ukªadu mo»e by¢ bardziej skomplikowan¡ i wówczas skªadowe wektoranamagnesowania zadane s¡ w postaci nast¦puj¡cego rozwini¦cia

Mµ = χ(1)µαHα + χ

(2)µαβHαHβ + χ

(3)µαβγHαHβHγ + . . . , (3.13)

gdzie wielko±ci χ(i) s¡ tensorami i-tego rz¦du. Dla ustalenia uwagi przyjmijmy, »e polewymuszaj¡ce H zawiera skªadniki periodyczne tylko o jednej cz¦sto±ci ω. Niezerowetensory rz¦du wy»szego ni» 1 sprawiaj¡, »e odpowied¹ magnetyczna ukªadu (skªadowewektora namagnesowania) zawiera � oprócz czynników o periodyczno±ci ω � skªad-niki o cz¦sto±ciach b¦d¡cych caªkowit¡ wielokrotno±ci¡ cz¦sto±ci fundamentalnej i wªa-±nie ta cecha jest podstaw¡ zjawiska generacji wy»szych harmonicznych. Jednak zpunktu widzenia zaobserwowanej przez nas zale»no±ci rezonansu FMR w (Ga,Mn)Asod kierunku mikrofalowego pola magnetycznego istotne s¡ nie wy»sze harmoniczne aleodpowied¹ magnetyczna na cz¦sto±ci podstawowej ω oraz skªadowa staªa. S.-C. Lim iwspóªautorzy pracy [197] pokazali, »e obecne w rozwini¦ciu (3.13) tensory podatno±ciχ(i) rz¦dów wy»szych ni» 1 rzeczywi±cie mody�kuj¡ namagnesowanie na cz¦sto±ci ω izerowej. Szczególnie ciekawy jest ten drugi efekt nazywanym optycznym prostowaniem(OR, ang. optical recti�cation), w którym warto±¢ staªej skªadowej namagnesowaniajest zmieniona pod wpªywem pola mikrofalowego. Dla kon�guracji eksperymentalnej,w której wektory staªego Hdc i mikrofalowego Hrf pola magnetycznego s¡ wzajem-nie prostopadªe, dodatkowa skªadowa namagnesowania generowana w efekcie OR jestrównie» prostopadªa do pola Hdc (cho¢ nie musi by¢ równolegªa do pola wysokiej cz¦-sto±ci Hrf). W ten sposób wypadkowy wektor namagnesowania ulega odchyleniu od


kierunku równowagi odpowiadaj¡cego minimum energii swobodnej, co w nast¦pstwiemody�kuje obserwowan¡ warto±¢ pola rezonansowego. Warto równie» zwróci¢ uwag¦na wpªyw wy»szych rz¦dów rozwini¦cia (3.13) na odpowied¹ magnetyczn¡ o periodycz-no±ci podstawowej ω. W tym przypadku do tensora liniowej podatno±ci χ(1) dochodziczynnik tego samego rz¦du ale zale»ny od nat¦»enia mikrofalowego pola magnetycz-nego. Zmiana podatno±ci magnetycznej o cz¦sto±ci ω musi poci¡gn¡¢ za sob¡ zmian¦warto±ci pola rezonansu FMR obserwowanego na tej samej cz¦sto±ci, niemniej dodatekdo χ(1) pochodzi od skªadnika χ(3) rozwini¦cia (3.13), dlatego mo»na spodziewa¢ si¦,»e efekt ten jest jeszcze sªabszy ni» zjawisko optycznego prostowania. Cytowane tutajzjawiska nieliniowe zostaªy przedstawione wyª¡cznie w charakterze hipotez, do którycho±mieliªa nas silna zale»no±¢ ró»nicy pól rezonansowych ∆H

[001]rez od k¡ta sko±no±ci, a

tak»e zaobserwowane w ostatnich latach zjawisko indukowanej namagnesowaniem nieli-niowo±ci optycznej w (Ga,Mn)As [198�200]. Jednak wydaje si¦ nie ulega¢ w¡tpliwo±ci,»e podanie wyczerpuj¡cego wyja±nienia wyj¡tkowo zªo»onej anizotropii rezonansu fer-romagnetycznego warstw (Ga,Mn)As hodowanych na sko±nym arsenku galu wymagauwzgl¦dnienia specy�ki dynamicznej podatno±ci magnetycznej tych materiaªów. Bada-nia takie wykraczaj¡ daleko poza temat niniejszej rozprawy, a zwªaszcza poza mo»liwo-±ci u»ywanej przez nas techniki eksperymentalnej, gdy» rezonans ferromagnetyczny niejest podstawow¡ metod¡ w badaniach podatno±ci magnetycznej wysokiej cz¦sto±ci.17

Na zako«czenie analizy pozapªaszczyznowej anizotropii rezonansu FMR próbek se-rii SL-C nale»y jeszcze wyja±ni¢ przemilczany w dotychczasowej dyskusji wzrost polarezonansowego Hrez w pobli»u θ = 0, 180°, czyli dla (prawie)równolegªej orientacji ze-wn¦trznego pola magnetycznego i osi krystalogra�cznej [001] (patrz Rys. 3.25). Zwcze±niejszego Rys. 3.20 wyra¹nie wynika, »e jest to wspólna cecha wszystkich próbekserii SL-C i nie zale»y od warto±ci k¡ta podªo»a η. Ponadto wydaje si¦, »e jest toefekt �skupiony� wokóª osi [001] i zale»ny wyª¡cznie od k¡ta biegunowego θH, który niemody�kuje anizotropii rezonansu ferromagnetycznego w pªaszczy¹nie warstwy albo tenwpªyw jest zaniedbywalny. Próby opisania w ramach modelu MAE przedstawionych naRys. 3.25 zale»no±ci anizotropowych próbki SL-C1 (η = 0°) nie daªy rezultatu. Oka-zuje si¦, »e tak w¡skie maksimum Hrez (θH) nie mo»e by¢ odtworzone przez ten model,dopóki za wzór opisuj¡cy g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania we¹miemy z roz-wini¦cia (2.24) tylko czªony zawieraj¡ce pot¦gi rz¦du 2 i 4 funkcji trygonometrycznychk¡ta biegunowego θH (czyli tzw. czªony jednoosiowy i kubiczny). Uzupeªniwszy do-tychczasowy wzór (2.25) na g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania o wy»sze czªonyrozwini¦cia (2.24), np. H8

2

(sin2 θM cos2 θM + sin4 θM

4

)2

, mo»na uzyska¢ pokazane naRys. 3.26 krzywe biegunowej anizotropii FMR z charakterystycznym maksimum polarezonansowego Hrez wokóª θ = 0, 180°. Poniewa» �dokªadna� posta¢ energii swobodnejnamagnesowania F dla struktury kubicznej jest zadana szeregiem (2.24), to nie mo»naa priori wykluczy¢ przypadku, w którym wy»sze rz¦dy tego rozwini¦cia wnios¡ istotn¡mody�kacj¦ do zale»no±ci k¡towych pola rezonansowego. Nie zmienia to jednak faktu,»e dotychczas »adne ze znanych autorowi rozprawy wyników bada« rezonansu FMR

17Bardziej przydatn¡ mogªaby by¢ technika eksperymentalna nazywana network analyzer FMRumo»liwiaj¡ca badanie dynamicznej podatno±ci magnetycznej w gigahercowym zakresie cz¦sto±ci;patrz np. [201].


0 90 180 270 3603.0

3.5

4.0

4.5

5.0

5.5 H II (110) H II (110)

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)


(Ga,Mn)As SL-C1 ( = 0o)T = 5 K

[001]

Rysunek 3.25: Anizotropia pozapªaszczyznowa rezonansu ferromagnetycznego dla war-stwy (Ga,Mn)As wyhodowanej na podªo»u GaAs o k¡cie sko±no±ci η = 0° (próbkaSL-C1). Kolorem czerwonym przedstawiono wyniki dla pola magnetycznego le»¡cegow pªaszczy¹nie (110), kolorem niebieskim � w pªaszczy¹nie (110). Kolorem zielonymzaznaczono dyskutowane w tek±cie maksimum pola rezonansowego.

w ferromagnetycznych póªprzewodnikach (III,Mn)V � zarówno wªasnych jak i innychautorów � nie wykazywaªy takich wªasno±ci. Wszelkie dost¦pne w literaturze dane eks-perymentalne dotycz¡ce anizotropii magnetycznej w materiaªach (III,Mn)V, uzyskanerównie» z innych ni» FMR metod eksperymentalnych, byªy z powodzeniem opisywaneprzy ograniczeniu wzoru (2.24) do czªonów jednoosiowego oraz kubicznego.18 Tymtrudniej jest wskaza¢ powód, dla którego w badanych przez nas próbkach serii SL-Cskªadowe anizotropii magnetycznej wy»szych rz¦dów miaªaby cechowa¢ niespotykanawcze±niej intensywno±¢.

Chocia» w chwili obecnej nie jeste±my w stanie poda¢ satysfakcjonuj¡cego opisudanych przedstawionych na Rys. 3.20, nasze wyniki wskazuj¡, »e warstwy (III,Mn)Vhodowane na sko±nych podªo»ach mog¡ by¢ dobrym ukªadem dla badania ciekawychzjawisk oddziaªywania ferromagnetyków z polem elektromagnetycznym. Ponadto do-bór odpowiedniego podªo»a warstw (III,Mn)V mo»e by¢ dla tych materiaªów dodat-kow¡, wart¡ rozwa»enia ±cie»k¡ manipulacji anizotropii magnetycznej lub innych wªa-sno±ci �zycznych. Nieliczne dost¦pne prace na temat warstw (III,Mn)V hodowanych nasko±nych podªo»ach donosz¡ np. o bardziej efektywnym wprowadzaniu domieszek man-ganu do arsenku galu [150] lub o mo»liwo±ci zaprojektowania 4-warto±ciowej pami¦cimagnetycznej (MRAM, ang. magnetic random access memory)

18Chocia» mo»na znale¹¢ w literaturze eksperymentalne przykªady obecno±ci wy»szych rz¦dów ani-zotropii magnetycznej w ferromagnetykach, np. w mieszanych krysztaªach Tb1-xDyxZn o kubicznejstrukturze chlorku cezu [202, 203].


0 90 180 270 3602.5

3.0

3.5

4.0

4.5

H II (110),(110)

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)


Rysunek 3.26: Teoretyczna krzywa anizotropii biegunowej otrzymana z modeluMAE dla energii swobodnej namagnesowania (2.24) uzupeªnionej o czªon ósmegorz¦du H8

2

(sin2 θM cos2 θM + sin4 θM

4

)2

. U»yto nast¦puj¡cych parametrów dopasowania:H2⊥ = −1257 Oe, H4⊥ = H4‖ = 500 Oe, H8 = 400 Oe. Wyniki uzyskane dla H ‖ (110)i H ‖ (110) s¡ identyczne, poniewa» nie uwzgl¦dniono wpªywu anizotropii jednoosiowejw pªaszczy¹nie.

na bazie (Ga,Mn)As [148, 149].

3.8 PodsumowaniePowy»ej zostaªy przedstawione wyniki eksperymentów rezonansu ferromagnetycz-

nego wykonanych dla warstw epitaksjalnych (Ga,Mn)As i (In,Ga,Mn)As. Zidenty�ko-wano ró»ne rodzaje anizotropii magnetycznej charakterystyczne dla ferromagnetykówo strukturze FCT: kubiczn¡ � wynikaj¡c¡ z podstawowej symetrii struktury krysta-licznej, jednoosiow¡ prostopadª¡ � b¦d¡c¡ nast¦pstwem niedopasowania sieciowegowarstwa/podªo»e oraz jednoosiow¡ w pªaszczy¹nie, której pochodzenie jest wci¡» przed-miotem bada« i dyskusji. Zaobserwowano ciekawe efekty ró»nej orientacji osi ªatwegonamagnesowania w pªaszczy¹nie wzrostu (dla najni»szych temperatur) oraz zale»nejod temperatury reorientacji osi ªatwej, oba wywoªane przez zmian¦ ilo±ciowego bilansuwymienionych wy»ej skªadowych anizotropii magnetycznej. Okazaªo si¦, »e w dys-kusji wspomnianych efektów oraz innych wªasno±ci magnetycznych póªprzewodników(III,Mn)V mo»na z dobrym przybli»eniem zaniedba¢ wpªyw anizotropii ksztaªtu, któraw przypadku epitaksjalnych materiaªów (III,Mn)V jest zdominowana przez anizotropi¦magnetokrystaliczn¡.

Badania typowych warstw (III,Mn)V uzupeªniono o pomiary FMR przeprowadzonedla próbek (Ga,Mn)As wyhodowanych na sko±nych podªo»ach GaAs. Dzi¦ki temu za-obserwowano wpªyw obecno±ci powierzchniowych stopni atomowych na azymutaln¡ i

3.8 Podsumowanie 73

biegunow¡ anizotropi¦ magnetyczn¡. Jeszcze bardziej interesuj¡cym wynikiem oka-zaªa si¦ silna zale»no±¢ rejestrowanego pola rezonansowego od kierunku mikrofalowegopola magnetycznego, co spekulatywnie powi¡zano z mo»liw¡ nieliniowo±ci¡ odpowiedzimagnetycznej.

Rozdziaª 4

Sprz¦»enieantyferromagnetyk/ferromagnetyk wdwuwarstwach MnO/(Ga,Mn)As

Niniejszy Rozdziaª b¦dzie po±wi¦cony zjawisku magnetycznego sprz¦»enia mi¦dzy-powierzchniowego w strukturach epitaksjalnych, które skªadaj¡ si¦ z pary warstw oró»nym charakterze dalekozasi¦gowego uporz¡dkowania ich ukªadów spinowych: jednaz warstw jest ferromagnetykiem (FM), podczas gdy druga jest antyferromagnetykiem(AFM). Wyj¡tkowe wªasno±ci magnetyczne takich ukªadów po raz pierwszy zaobser-wowano w 1956 roku dla proszkowego kobaltu (ferromagnetyk), którego nanometrycz-nej wielko±ci ziarna byªy otoczone warstw¡ tlenku kobaltu CoO (antyferromagnetyk)[204]. Autorzy pracy [204] � Meiklejohn i Bean � przeprowadziwszy magnetome-tryczne pomiary p¦tli histerezy w temperaturze 77 K pokazali, »e je±li wspomnianyproszek CoO/Co schªodzono w obecno±ci pola magnetycznego (FC, ang. �eld cooling),to zmierzona p¦tla histerezy M (H) byªa odsuni¦ta poziomo z poªo»enia symetrycz-nego wzgl¦dem H = 0 w kierunku ujemnych pól magnetycznych (patrz Rys. 4.1).1 Tesame pomiary powtórzone dla próbki schªodzonej bez obecno±ci pola magnetycznego(ZFC, ang. zero �eld cooling) daªy w wyniku p¦tl¦ histerezy poªo»on¡ symetryczniewzgl¦dem H = 0. Kolejn¡ wa»n¡ obserwacj¡ byªo stwierdzenie zale»no±ci szeroko±cip¦tli histerezy (koercji) od rodzaju chªodzenia: w procesie FC otrzymano szersz¡ p¦tl¦histerezy ni» w eksperymencie ZFC.

Przez dªugi czas odkrycie Meiklejohna i Beana oraz zachodz¡ce na mi¦dzypo-wierzchni AFM/FM procesy interpretowano w nast¦puj¡cy sposób (patrz Rys. 4.2).Próbka jest wst¦pnie schªadzana bez pola magnetycznego poni»ej temperatury Cu-rie TC ferromagnetyka, która dla ukªadu AFM/FM takiego jak CoO/Co jest wy»szaod temperatury Néela TN antyferromagnetyka. Nast¦puje samorzutne uporz¡dkowanieukªadu spinowego ferromagnetyka, a wª¡czone teraz pole magnetyczne wymusza pewn¡orientacj¦ wypadkowego momentu magnetycznego materiaªu FM. Nast¦pnie jest konty-

1Kierunki �ujemny� i �dodatni� zde�niowane zostaªy w pracy [204] wzgl¦dem kierunku pola przy-ªo»onego w trakcie chªodzenia: �dodatni�=�równolegªy� a �ujemny�=�antyrównolegªy�. Konwencja taobowi¡zuje w caªo±ci literatury dotycz¡cej sprz¦»enia antyferromagnetyk/ferromagnetyk i równie» wniniejszej rozprawie.

76Sprz¦»enie antyferromagnetyk/ferromagnetyk w dwuwarstwach

MnO/(Ga,Mn)As

Rysunek 4.1: Schemat zjawiska exchange bias : kolorem czerwonym przedstawiono p¦tl¦histerezy heterostruktury AFM/FM po schªodzeniu jej w polu magnetycznym (FC);kolorem niebieskim � bez pola magnetycznego (ZFC). Zaznaczono równie» de�nicjeprzesuni¦cia HEB i szeroko±ci HC p¦tli histerezy.

Rysunek 4.2: Indukowane chªodzeniem w polu H sprz¦»enie mi¦dzypowierzchniowe wdwuwarstwie AFM/FM o TN < TC i ferromagnetycznym charakterze oddziaªywaniaspinów interfejsu.

77

nuowane chªodzenie, tym razem w polu magnetycznym. Po przekroczeniu TN zachodzispontaniczne uporz¡dkowanie ukªadu spinowego antyferromagnetyka, ale w taki spo-sób, by spiny antyferromagnetyka b¦d¡ce najbli»ej interfejsu byªy skierowane zgodniez charakterem sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego ª¡cz¡cego obie warstwy.2 Gdy dlatak przygotowanej próbki zostanie zmierzona p¦tla histerezy M (H), to odwrócone polemagnetyczne o dostatecznie du»ym nat¦»eniu sprawi, »e odwróci si¦ równie» kierunekwypadkowego momentu magnetycznego materiaªu FM. Kon�guracja ukªadu spinowegoantyferromagnetyka pozostanie jednak (zasadniczo) niezmieniona, dlatego najbli»szeinterfejsowi spiny ferromagnetyka i antyferromagnetyka s¡ wzajemnie zorientowane wsposób, który jest energetycznie niekorzystny z punktu widzenia ª¡cz¡cego je sprz¦»e-nia wymiennego. Wida¢ zatem, »e w warunkach FC spiny materiaªu AFM mog¡ by¢¹ródªem wzrostu lub spadku (zale»nie od kierunku pola H) energii ferromagnetycznegoukªadu spinowego. Innymi sªowy, spiny antyferromagnetyka s¡ jakby ¹ródªem dodat-kowego pola magnetycznego (ang. bias �eld). Z tego wªa±nie powodu � oraz dlatego,»e zaobserwowany efekt jest wywoªany obecno±ci¡ sprz¦»enia wymiennego mi¦dzy spi-nami warstw AFM i FM � zjawisko to nazwano exchange bias (EB). Kolejnych 50 latbada« tego efektu pokazaªo, »e procesy zachodz¡ce na mi¦dzypowierzchni AFM/FMmog¡ by¢ du»o bardziej skomplikowane ni» to przedstawiono na Rys. 4.2, ale nazwaexchange bias przyj¦ªa si¦ i funkcjonuje w literaturze do dzi±.3

Od czasu pierwszej obserwacji efektu exchange bias w CoO/Co znaleziono wieleinnych materiaªów � antyferromagnetyków i ferromagnetyków � mog¡cych tworzy¢pary AFM/FM wykazuj¡ce analogiczne wªasno±ci. Tab. 4.1 zawiera list¦ wielu (cho¢absolutnie nie wszystkich) zwi¡zków i stopów, dla których potwierdzono eksperymen-talnie, »e mog¡ wywoªywa¢ (antyferromagnetyki) lub by¢ poddane (ferrimagnetyki)zjawisku exchange bias. Lista ta nie uwzgl¦dnia ferromagnetyków metalicznych, po-

2Dla ustalenia uwagi na Rys. 4.2 pokazano przypadek ferromagnetycznego sprz¦»enia mi¦dzypo-wierzchniowego, ale nie jest to reguª¡

3Autorowi rozprawy nie jest znane »adne tªumaczenie nazwy exchange bias na j¦zyk polski.

tlenkowe AFM NiO, CoO, (Co,Ni)O, FeO, Fe2O3, (Fe,Ni)O,Cr2O3

metaliczne AFM FeMn, NiMn, (Fe,Ni)Mn, (Fe,Mn)Rh, RhMn,CoMn, Cr, CrMn, (Cr,Mn)Pt, (Cr,Mn)Rh,(Cr,Mn)Cu, (Cr,Mn)Pd, (Cr,Mn)Ir, (Cr,Mn)Ni,CrMnCo, CrMnTi, PtMn, PdMn, PdPtMn,IrMn, CrAl, α-Mn

nietlenkowe, niemetaliczne AFM FeS, FeF2, MnF2, CrNferrimagnetyki jako AFM∗ TbCo, TbFe, DyCo, Fe3O4

ferrimagnetyki jako FM∗ Fe3O4

Tablica 4.1: Przykªadowe zwi¡zki i stopy, dla których potwierdzono eksperymental-nie efekt exchange bias ; ∗ferrimagnetyki byªy z powodzeniem stosowane zarówno jakomateriaª indukuj¡cy (AFM) i poddany (FM) temu zjawisku. �ródªo: [205].


MnO/(Ga,Mn)As

niewa» praktycznie dla ka»dego z nich mo»na by zaobserwowa¢ omawiane efekty podwarunkiem znalezienia antyferromagnetyka tworz¡cego sprz¦»on¡ z nim par¦. Wie-lo±¢ badanych pod k¡tem exchange bias materiaªów wynika z ju» urzeczywistnionychoraz przewidywanych aplikacji par AFM/FM w elektronice, a obszar stosowalno±citakich sprz¦»onych struktur obejmuje m.in. trwaªe magnesy, magnetyczne no±niki in-formacji, stabilizatory domenowe w gªowicach magnetycznych opartych na zjawiskuanomalnego magnetooporu, itp. W Rozdziale 1 wspomniano natomiast inny, obecnieniezwykle wa»ny sposób wykorzystania antyferromagnetyka sprz¦»onego z ferromagne-tykiem: chodzi o warstwy stabilizuj¡ce albo przypinaj¡ce (ang. pinning) kierunekwektora momentu magnetycznego w strukturach typu zawór spinowy (SVD) czy ma-gnetyczne zª¡cze tunelowe (MTJ). Dodajmy jeszcze, »e chocia» najwcze±niej odkryteukªady AFM/FM charakteryzowaªy si¦ zwykle temperatur¡ Curie TC wy»sz¡ od tem-peratury Néela TC, to obecnie ta bardzo liczna rodzina materiaªów obejmuje równie»przypadki o odwrotnej relacji temperatur krytycznych, czyli TC < TN.

Nadzieje zwi¡zane z potencjalnymi zastosowaniami póªprzewodników ferromagne-tycznych w urz¡dzeniach elektroniki spinowej � pisali±my o tym w Rozdziale 1 � pr¦-dzej czy pó¹niej musiaªy doprowadzi¢ do pytania o wyst¦powanie zjawiska exchange biasw strukturach na bazie (Ga,Mn)As czy materiaªów pokrewnych. Pierwsze próby ekspe-rymentalne byªy po±wi¦cone heterostrukturom MnTe/(Ga,Mn)As,MnTe/GaAs/(Ga,Mn)As, (Zn,Mn)Se/(Ga,Mn)As i (Zn,Mn)Se/GaAs/(Ga,Mn)As [206].Jedna z faz telurku manganu (o kubicznej strukturze blendy cynkowej) jest antyfer-romagnetykiem tzw. trzeciego rodzaju (AFM-III) o temperaturze Néela okoªo 70 K[207, 208]. Podobnie stop (Zn,Mn)Se mo»e wykazywa¢ ró»ny, zale»ny od koncentra-cji manganu charakter uporz¡dkowania magnetycznego: paramagnetyzm, stan szkªaspinowego, ale równie» antyferromagnetyzm (AFM-III). W tym ostatnim przypadkuwarto±¢ temperatury krytycznej TN jest oczywi±cie funkcj¡ koncentracji jonów magne-tycznych. Pomiary magnetometrii SQUID przeprowadzone przez autorów pracy [206]w procesie FC wykazaªy dla MnTe/GaAs/(Ga,Mn)As istotny wpªyw antyferromagne-tycznego MnTe na szeroko±¢ p¦tli histerezy (Ga,Mn)As. Co wi¦cej, koercja histerezyHC okazaªa si¦ niemonotoniczn¡ funkcj¡ grubo±ci przekªadki GaAs dGaAs, tzn. dla dGaAsrównej okoªo 1.5 monowarstwy warto±¢ HC osi¡gaªa maksimum równe okoªo 110 Oe,podczas gdy w granicach dGaAs → 0 i dGaAs → ∞ koercja byªa prawie dwukrotniemniejsza (okoªo 60 Oe). Niemniej jednak cytowane badania nie wykazaªy »adnegoprzesuni¦cia p¦tli histerezy wzgl¦dem H = 0, co jest podstawow¡ cech¡ charaktery-styczn¡ zjawiska exchange bias (przesuni¦cie p¦tli b¦dziemy oznacza¢ HEB).

Sukces przyniosªy przeprowadzone przez grup¦ N. Samartha (Pennsylvania StateUniversity) badania dwuwarstw MnO/(Ga,Mn)As [209]. Tlenek manganu jest antyfer-romagnetykiem o temperaturze krytycznej okoªo 120 K, przy czym nale»y pami¦ta¢,»e warto±¢ ta odpowiada obj¦to±ciowym krysztaªom MnO; dla epitaksjalnych warstwMnO temperatura Néela TN nie jest znana i a priori mo»e mie¢ inn¡ warto±¢ ni»w przypadku obj¦to±ciowym. Raportowane w [209] eksperymenty magnetometrycznewykazaªy wyra¹ny efekt exchange bias w warunkach FC: HEB ≈ 200 Oe. Ponadtocykliczne powtarzanie pomiarów p¦tli histerezy M (H) � czyli tzw. trenowanie (ang.training) � nie redukowaªo warto±ci pola przesuni¦cia HEB wskazuj¡c na stosunkowosilne sprz¦»enie AFM/FM. Przy podgrzewaniu przesuni¦cie p¦tli malaªo stopniowo, by

4.1 Opis próbek i eksperymentu 79

wreszcie zanikn¡¢ w temperaturze okoªo 48 K. Temperatura TB, w której HEB osi¡gawarto±¢ zerow¡, b¦dziemy nazywa¢ temperatur¡ blokowania (ang. blocking tempera-ture).4

4.1 Opis próbek i eksperymentuMagnetometria SQUID jest najbardziej rozpowszechnion¡ jednak nie jedyn¡ tech-

nik¡ eksperymentaln¡ stosowan¡ w badaniach sprz¦»onych ukªadów AFM/FM. W lite-raturze cz¦sto raportowane s¡ wyniki uzyskane z pomiarów podatno±ci magnetycznejoraz rezonansu ferromagnetycznego i wªa±nie ta ostatnia metoda dostarczyªa wi¦kszo-±ci danych przedstawionych w niniejszym Rozdziale. W Tab. 4.2 skatalogowano próbkiMnO/(Ga,Mn)As, które byªy przedmiotem naszych bada«, a schematyczny przekrójstruktury ka»dej z nich zostaª pokazany na Rys. 4.3. Podobnie jak w przypadku pró-bek omawianych w Rozdziale 3, warstwy (Ga,Mn)As nie byªy hodowane bezpo±redniona póªizolacyjnych podªo»ach GaAs, lecz ich epitaksja zostaªa poprzedzona wyhodowa-niem sekwencji dwóch buforów: wysoko- i niskotemperaturowego GaAs. Ostatecznie,we wszystkich próbkach ferromagnetyczny (Ga,Mn)As zostaª przykryty cienk¡, okoªo15-nanometrow¡ warstw¡ (poli)krystalicznego manganu,5 która po wyj¦ciu próbki zkomory MBE zostaªa utleniona do MnO, gdy» warstwa samego manganu � pomimo»e jest on antyferromagnetykiem � nie wywoªuje efektu exchange bias w (Ga,Mn)As[211]. Raportowane w pracy [212] badania dyfrakcji elektronów i promieniowania rent-genowskiego w strukturach Mn/GaAs(001) wykazaªy nast¦puj¡c¡ wzajemn¡ orientacj¦osi krystalogra�cznych manganu i arsenku galu:

4Pod koniec roku 2006 H. T. Lin i wspóªautorzy pracy [210] donie±li o obserwacji efektu exchangebias w (Ga,Mn)As sprz¦»onym wymiennie z antyferromagnetycznym Ir0.2Mn0.8.

5Uporz¡dkowanie krystaliczne warstwy manganu zostaªo stwierdzone na podstawie analizy dyfrak-togramów RHEED.

symbol struktura dAFM (nm) dFM (nm) x Msat(emucm3

)

DL-1 MnO/(Ga,Mn)As/GaAs 15 15 0.035 36DL-2 MnO/(Ga,Mn)As/GaAs 15 30 0.026 27DL-3 MnO/(Ga,Mn)As/GaAs 15 60 0.025 25

Tablica 4.2: Heterostruktury epitaksjalne, dla których otrzymano wyniki prezento-wane w Rozdziale 4. W kolejnych kolumnach podano: symbol próbki; struktur¦próbki; wyznaczon¡ z pomiarów odbicia promieniowania X grubo±¢ dAFM warstwy an-tyferromagnetycznego MnO; wyznaczon¡ na podstawie dyfraktogramów RHEED gru-bo±¢ dFM warstwy ferromagnetycznego (Ga,Mn)As; koncentracj¦ x jonów manganuw (Ga,Mn)As; namagnesowanie nasycenia Msat próbki. Temperatura Curie warstw(Ga,Mn)As wahaªa si¦ w zakresie 60− 70 K. Wszystkie próbki zostaªy wyhodowane wlaboratorium prof. J. K. Furdyny na University of Notre Dame (USA).


MnO/(Ga,Mn)As


[001]Mn ‖ [001]GaAs[100]Mn ‖ [110]GaAs[010]Mn ‖ [110]GaAs.

Obserwacja ta zostanie wykorzystana pod koniec niniejszego Rozdziaªu przy zaªo»eniu,»e zachowuje wa»no±¢ równie» po utlenieniu manganu do MnO.

W tym miejscu warto zwróci¢ uwag¦ na inne szczegóªy wzrostu dwuwarstwMnO/(Ga,Mn)As. Zgodnie z metod¡, któr¡ opisuj¡ K. F. Eid i wspóªautorzy prac[209, 211, 213], warstwa manganu powinna by¢ hodowana w oddzielnej, wolnej odarsenu komorze MBE, aby unikn¡¢ formowania si¦ warstwy MnAs na powierzchni(Ga,Mn)As. Alternatywnie, przed epitaksj¡ manganu próbka (Ga,Mn)As/GaAs po-winna by¢ przesuni¦ta do komory buforowej na czas obni»ania ci±nienia arsenu wkomorze. Ju» samo zdejmowanie próbki Mn/(Ga,Mn)As z uchwytu maszyny MBEwymaga podgrzania i w ten sposób nast¦puje przynajmniej cz¦±ciowe utlenienie man-ganu do MnO. Niemniej intencjonalne i kontrolowane wygrzewanie po wzro±cie jestwskazane, aby uzyska¢ efekt sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego w przygotowywanejheterostrukturze. Przestrzeganie opisanej powy»ej procedury � zastosowanej rów-nie» dla uzyskania próbek omawianych w niniejszym Rozdziale � wydaje si¦ w chwiliobecnej warunkiem koniecznym dla otrzymania dwuwarstw MnO/(Ga,Mn)As, któres¡ wymiennie sprz¦»one i wykazuj¡ce efekt exchange bias. Nale»y jednak przyzna¢, »ezgodnie z technologiczn¡ praktyk¡ grup badawczych J. K. Furdyny (University of No-tre Dame) i N. Samartha (Pennsylvania State University) powtarzalno±¢ uzyskiwaniatakich sprz¦»onych heterostruktur jest wci¡» niezadowalaj¡ca.

W dalszej cz¦±ci niniejszego Rozdziaªu zostan¡ przedstawione wyniki do±wiadczalneuzyskane zarówno dla procesów ZFC jak i FC. W tym drugim przypadku próbki byªychªodzone w polu magnetycznym HFC o nat¦»eniu 1 kOe, zorientowanym � w przewa-»aj¡cej wi¦kszo±ci przypadków � wzdªu» osi krystalogra�cznej [110].6 Nat¦»enie i kie-

6Tylko na ko«cu tego Rozdziaªu zostan¡ przedstawione wyniki dla innej orientacji pola HFC, cozostanie wyra¹nie podkre±lone.

4.2 Pomiary magnetometryczne 81

Rysunek 4.4: Orientacja próbek serii DL w magnesie spektrometru podczas wykony-wania pomiarów omawianych w niniejszym Rozdziale. O± krystalogra�czna [110] byªapionow¡ osi¡ obrotu.

runek pola HFC byªy takie same dla eksperymentów magnetometrii SQUID i rezonansuferromagnetycznego. Podczas wykonywania pomiarów FMR próbki byªy zorientowanewewn¡trz wn¦ki rezonansowej w sposób przedstawiony na Rys. 4.4. Taka biegunowakon�guracja, w której pole magnetyczne le»y w pªaszczy¹nie (110), zapewnia zdecy-dowanie lepszy � w porównaniu do orientacji azymutalnej H ‖ (001) � stosuneksygnaª/szum, jednocze±nie umo»liwiaj¡c zmian¦ kierunku pola magnetycznego z [110]na przeciwn¡ [110]. Wªa±nie poprzez obrót próbki o 180° uzyskiwano �ujemne� (wzgl¦-dem kierunku HFC) warto±ci pola magnetycznego. Je±li nie napisano inaczej, pomiaryrezonansu ferromagnetycznego wykonano w najni»szej dost¦pnej temperaturze 4 K.Eksperymenty zale»ne od temperatury prowadzono w taki sposób, by temperaturawzrastaªa monotonicznie od 4 K. Dla osi¡gni¦cia tego celu stosowano tylko ograni-czanie przepªywu ciekªego helu oraz (w bardzo ograniczonym stopniu) podgrzewanie,nie u»ywano natomiast kontrolera PID (ang. proportional-integral-derivative), którymógªby spowodowa¢ oscylacje temperatury. Jak to si¦ oka»e poni»ej, mierzone w danejtemperaturze wªasno±ci magnetyczne dwuwarstw MnO/(Ga,Mn)As istotnie zale»¡ odhistorii chªodzenia.

4.2 Pomiary magnetometryczneWykonane przez Z. Ge (University of Notre Dame) eksperymenty magnetometrii

SQUID potwierdziªy obecno±¢ dalekozasi¦gowego uporz¡dkowania ferromagnetycznegowe wszystkich próbkach serii DL i na podstawie pomiarów temperaturowej zale»no-±ci namagnesowania resztkowego w niskim polu magnetycznym (10 Oe) ustalono, »etemperatury Curie badanych struktur wahaj¡ si¦ w zakresie 60 − 70 K. Na Rys. 4.5


MnO/(Ga,Mn)As

-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0-40

-20

0

20

40

dFM

15 nm (DL-1) 30 nm (DL-2) 60 nm (DL-3)

nam

agne

sow

anie

, M (e

mu/

cm3 )


MnO/(Ga,Mn)AsT = 5 KHFC = 1 kOe

Rysunek 4.5: Zmierzone w procesie FC p¦tle histerezy sprz¦»onych dwuwarstwMnO/(Ga,Mn)As.

przedstawiono p¦tle histerezy magnetycznej M (H) zmierzone dla wszystkich trzechpróbek w warunkach FC. Wida¢ wyra¹ne przesuni¦cie p¦tli histerezy wzdªu» (pozio-mej) osi pola magnetycznego, co jednoznacznie wskazuje, »e nasze heterostrukturyMnO/(Ga,Mn)As rzeczywi±cie stanowi¡ wymiennie sprz¦»on¡ par¦ AFM/FM. Ponadtoprezentowane wyniki pomiarów SQUID wykazuj¡ jeszcze inny, typowy dla sprz¦»onychdwuwarstw efekt: poszerzenie p¦tli histerezy. Je±li wykre±li si¦ zale»no±¢ parametrówprzesuni¦cia HEB i szeroko±ci HC p¦tli od grubo±ci dFM warstwy ferromagnetycznego(Ga,Mn)As (patrz Rys. 4.6), to bez trudu mo»na zauwa»y¢, »e obie wielko±ci szybkomalej¡ ze wzrostem dFM. Jak podaj¡ J. Nogués i I. K. Schuller jest to charakterystycznacecha zjawiska exchange bias, potwierdzona dla wielu sprz¦»onych ukªadów AFM/FM,w których grubo±¢ warstwy ferromagnetycznej nie byªa przesadnie maªa (zwykle niemniejsza ni» kilka nanometrów) [205]. Jednak w przypadku systemów AFM/FM opar-tych na metalicznych ferromagnetykach obie wielko±ci � HEB i HC � zale»¡ od gru-bo±ci warstwy ferromagnetycznej jak 1/dFM [214], podczas gdy w naszym przypadkuprzesuni¦cie p¦tli zanika zdecydowanie szybciej ni» jej szeroko±¢. Na Rys. 4.6 wy-kre±lono dopasowane do eksperymentalnych danych krzywe (1/dFM)α, których para-metrem dopasowania byª wykªadnik α. Z metody najmniejszych kwadratów uzyskanonast¦puj¡ce warto±ci parametru dopasowania: α = 2.9 ± 0.5 dla HEB i α = 1.0 ± 0.2dla HC. Trudno wytªumaczy¢ tak du»¡ ró»nic¦ tempa zaniku przesuni¦cia i szeroko-±ci p¦tli histerezy, zwªaszcza w sytuacji, gdy sam mikroskopowy mechanizm redukcjiHEB i HC pozostaje przedmiotem dyskusji [205]. Jednak rozs¡dnym jest oczekiwa¢,»e wpªyw antyferromagnetyka na przylegaj¡c¡ warstw¦ ferromagnetyka b¦dzie malaªwraz ze wzrostem grubo±ci tej ostatniej i wªa±nie na tej podstawie efekt exchange biasjest klasy�kowany jako jedno z tzw. zjawisk blisko±ci (ang. proximity phenomena).

W poprzednim punkcie wspomniane zostaªo tzw. trenowanie, czyli cykliczne wyko-nywanie pomiarów p¦tli histerezy M (H). W wi¦kszo±ci ukªadów AFM/FM bazuj¡cych

4.2 Pomiary magnetometryczne 83

0 20 40 60 800

100

200

300

400 HEB

para

met

ry p

tli h

iste

rezy

(Oe)

grubo warstwy (Ga,Mn)As, dFM (nm)

HC (1/dFM)1.0 ± 0.2

(1/dFM)2.9 ± 0.5

Rysunek 4.6: Zale»no±¢ przesuni¦cia HEB i szeroko±ci HC p¦tli histerezy strukturMnO/(Ga,Mn)As od grubo±ci warstwy ferromagnetycznej dFM. Dopasowane krzywepokazuj¡ odmienne tempo zaniku obu wielko±ci.

na metalicznych ferromagnetykach (patrz np. [215] dla NiO/NiFe2O4) takie trenowa-nie powoduje stopniow¡ redukcj¦ efektu exchange bias, tzn. z ka»dym powtórzonympomiarem p¦tla histerezy przesuwa si¦ w kierunku poªo»enia H = 0, by ostateczniezaj¡¢ pozycj¦ symetryczn¡ wzgl¦dem ±rodka ukªadu wspóªrz¦dnych (patrz Rys. 4.7).Najbardziej prawdopodobne wyja±nienie tego zachowania odwoªuje si¦ do reorientacjidomen antyferromagnetyka zachodz¡cej w ka»dym cyklu p¦tli histerezy [205]. Zgodniez t¡ hipotez¡ kolejne przemagnesowania powoduj¡ �odsprz¦ganie� od ferromagnetykakolejnych domen AFM, co w nast¦pstwie prowadzi do stopniowego zmniejszania si¦caªkowitego sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego. Jak ju» wspominali±my prace grupyN. Samartha z Pennsylvania State University nie wykazaªy »adnego efektu trenowaniaw badanych przez nich dwuwarstwach MnO/(Ga,Mn)As. Przeprowadzili±my analo-giczne pomiary SQUID dla naszych próbek i rzeczywi±cie nie zaobserwowali±my re-dukcji wielko±ci HEB dla p¦tli histerezy o rozpi¦to±ci −1 ↔ 1 kOe. Podobnie pomiaryplanarnego efektu Halla wykonane przez Z. Ge i W. L. Lim (University of Notre Dame)w cyklu −2 ↔ 2 kOe nie wykazaªy dla próbek serii DL efektu trenowania. Jednak sy-tuacja zmieniªa si¦ caªkowicie, gdy eksperymenty magnetometrii SQUID powtórzonodla próbki DL-1 w szerokim cyklu −10 ↔ 10 kOe. Tym razem zaobserwowano wy-ra¹ny efekt trenowania, czyli stopniowy powrót p¦tli histerezy do poªo»enia H = 0.Wytªumaczeniem mo»e by¢ wzmocniona reorientacja domen antyferromagnetycznegoMnO w sytuacji, gdy zakres pól magnetycznych rozci¡gni¦to poza warto±¢ HDW od-powiadaj¡ca energii 180-stopniowej ±ciany domenowej w MnO. Wielko±¢ HDW zadanajest nast¦puj¡cym wzorem

HDW =4KAFMAAFM

MsatdFM, (4.1)


MnO/(Ga,Mn)As

Rysunek 4.7: Idea efektu trenowania ukªadów AFM/FM: rejestrowane jedna pod dru-giej p¦tle histerezy magnetycznej M (H) przesuwaj¡ si¦ stopniowo w kierunku poªo»e-nia H = 0, a ich szeroko±¢ (koercja) ulega redukcji.

gdzie KAFM i AAFM oznaczaj¡ staªe anizotropii i wymiany antyferromagnetyka. DlaMnO te wielko±ci wynosz¡ KAFM ≈ 3.2 · 104 erg/cm3 i AAFM ≈ 4.37 · 10−7 erg/cm[216, 217], co w rezultacie daje (dla próbki DL-1) warto±¢ HDW ≈ 9 kOe mieszcz¡c¡si¦ we wspomnianym wy»ej zakresie −10 ↔ 10 kOe. Zatem wzmo»ona reorientacjadomen MnO dla H > HDW mo»e by¢ czynnikiem decyduj¡cym o wyst¡pieniu efektutrenowania, nale»y jednak zaznaczy¢, »e powy»sze oszacowania s¡ bardzo zgrubne istosunkowo spekulacyjne w obliczu faktu, »e struktura domenowa MnO nie jest dobrzepoznana.

4.3 Anizotropia jednokierunkowa rezonansu ferroma-gnetycznego

Typowe widma FMR sprz¦»onych dwuwarstw MnO/(Ga,Mn)As zostaªy pokazanena Rys. 4.8 zarówno dla eksperymentów ZFC jak i FC, w obu przypadkach dla dwóchprzeciwnych orientacji pola magnetycznego: H ‖ [110] i H ‖ [110]. O ile wyniki zprocesu ZFC s¡ analogiczne do prezentowanych w Rozdziale 3 � gdy wszystkie anizo-tropowe zale»no±ci rezonansu ferromagnetycznego wykazywaªy symetri¦ obrotu o 180stopni i przykªadanie pola magnetycznego w dwóch, wzajemnie przeciwnych kierunkachnie zmieniaªo warto±ci pola rezonansowego � to po schªodzeniu w polu HFC ‖ [110]otrzymujemy dwa ró»ne widma dla H ‖ [110] i H ‖ [110]. Symetria obrotu o 180 stopnizostaje zªamana, co mo»na rówie» opisywa¢ w kategoriach pojawienia si¦ dodatkowejanizotropii. Jest to tzw. anizotropia jednokierunkowa (ang. unidirectional anisotropy),nazywana tak od faktu, »e wprowadza ona rozró»nienie mi¦dzy dwoma kierunkami(zwrotami) jednej osi. Dla jasno±ci dodajmy, »e w niniejszym Rozdziale (podobnie jak

4.3 Anizotropia jednokierunkowa rezonansu ferromagnetycznego 85

1 2 3 4 5

sygn

a F

MR

, dP

/dH

(jed

n. u

mow

ne)


FC

H II [110]

2·HUD

zabrudzeniakriostatu linia ESR

linia FMRMnO/(Ga,Mn)As, DL-1T = 5 KZFC

H II [110]

Rysunek 4.8: Widma rezonansu ferromagnetycznego próbki DL-1 (dFM = 15 nm)otrzymane w procesach ZFC (góra) i FC (dóª) dla dwóch przeciwnych kierunków polamagnetycznego. Pole chªodzenia w procesie FC wynosiªo 1 kOe i byªo zgodne z krysta-logra�cznym kierunkiem [110]. Na dolnym panelu zaznaczono de�nicj¦ pola anizotro-pii jednokierunkowej HUD. Widoczna jest równie» linia rezonansu paramagnetycznegoESR o czynniku Landego g ≈ 2, której pochodzenia nie udaªo si¦ ustali¢.

w poprzednim) mowa jest zawsze o anizotropii ferromagnetycznego skªadnika dwuwar-stwy AFM/FM, gdy» eksperymentalna technika FMR bada wªasno±ci ferromagnetyka.7

Przeprowadzili±my szereg pomiarów FMR identycznych do tych, których wyniki s¡zamieszczone na Rys. 4.8, dla przeciwnych orientacji pola HFC przyªo»onego podczaschªodzenia. Za ka»dym razem, gdy kierunek pola HFC zmieniano z [110] na [110], od-wróceniu ulegaªa kolejno±¢ widm z Rys. 4.8. Innymi sªowy, pole rezonansowe widmaFMR mierzonego w polu magnetycznym H równolegªym do pola chªodzenia HFC byªozawsze mniejsze od pola rezonansowego otrzymanego z pomiaru przeprowadzonego dlaantyrównolegªej orientacji H i HFC, co pozostaje w zgodzie z wynikami eksperymen-tów SQUID. Przypomnijmy, »e w badaniach magnetometrycznych p¦tla histerezy byªaprzesuni¦ta w ujemn¡ stron¦ osi H, tak jakby warstwa ferromagnetyczna �odczuwaªa�pewne dodatkowe pole magnetyczne skierowane zgodnie ze zwrotem pola chªodzenia.W podobny sposób dodatkowe pole spowoduje, »e linia rezonansu FMR zmierzonaw kon�guracji równolegªej do HFC b¦dzie zaobserwowana w zewn¦trznym polu H o

7Sk¡din¡d ciekawe mogªoby by¢ u»ycie bli¹niaczej techniki rezonansu antyferromagnetycznego [137]w badaniach sprz¦»onych ukªadów AFM/FM.


MnO/(Ga,Mn)As

nat¦»eniu mniejszym ni» dla kon�guracji antyrównolegªej.8Okazuje si¦ jednak, »e w omawianych eksperymentach SQUID i FMR �odczuwane�

przez próbk¦ dodatkowe pole jest zasadniczo ró»n¡ wielko±ci¡. Na Rys. 4.9 wykre±lonozale»no±¢ staªej anizotropii jednokierunkowej HUD � de�niowanej jako poªowa ró»nicypól rezonansowych linii FMR zarejestrowanych dla przeciwnych kierunków pola magne-tycznego [218, 219] � w funkcji grubo±ci dFM warstwy (Ga,Mn)As. Wida¢, »e warto±¢pola HUD nie tylko odbiega ilo±ciowo od przedstawionego na Rys. 4.6 przesuni¦ciap¦tli histerezy HEB, ale wykazuje ponadto inn¡ zale»no±¢ funkcyjn¡: pole anizotropiijednokierunkowej zanika zdecydowania wolniej, jak (1/dFM)1.07±0.04. Od porównywaniaparametrów HEB i HUD wªa±ciwsze jest zwrócenie uwagi na energetyczne staªe mi¦dzy-powierzchniowego sprz¦»enia, odpowiednio JSQUID i JFMR [205]:

JSQUID = HEBMsatdFM

JFMR = HUDMsatdFM. (4.2)

Obliczone ze wzorów (4.2) staªe sprz¦»enia przedstawiono na Rys. 4.10. W zakresiesªabego oddziaªywania mi¦dzypowierzchniowego (czyli du»ych grubo±ci ferromagne-tyka) parametry JSQUID i JFMR s¡ porównywalne w granicach bª¦du do±wiadczalnego.Natomiast dla silnego oddziaªywania (czyli najmniejszej warto±ci dFM) staªa sprz¦»e-nia uzyskana z pomiarów magnetometrii znacznie przewy»sza t¦ wyznaczon¡ z danychFMR. Uwa»amy, »e ró»nice te nie s¡ przypadkowe i wynikaj¡ z zasadniczej odmienno-±ci eksperymentalnych metod magnetometrii SQUID i rezonansu ferromagnetycznego.

8Do±wiadczenia przeprowadzone dla przeciwnych orientacji pola chªodzenia s¡ ponadto testem, »eobserwowana anizotropia jednokierunkowa nie wynika np. z osobliwo±ci struktury krystalicznej, alejest rzeczywi±cie indukowana przez sprz¦»enie AFM/FM.

0 20 40 60 800

25

50

75

100

HUD

(1/dFM)1.07 ± 0.04

pole

ani

zotro

pii j

edno

kier

unko

wej

, HU

D (O

e)


MnO/(Ga,Mn)AsT = 5 K

Rysunek 4.9: Zale»no±¢ pola anizotropii jednokierunkowej HUD od grubo±ci dFM war-stwy ferromagnetycznego (Ga,Mn)As. Dopasowana krzywa pokazuje trend zaniku pa-rametru HUD.

4.3 Anizotropia jednokierunkowa rezonansu ferromagnetycznego 87

0 20 40 60 800.000

0.004

0.008

0.012

JSQUID

sta

e sp

rzen

ia m

idz

ywar

stw

oweg

o, (e

rg/c

m2 )


MnO/(Ga,Mn)AsT = 5 K

JFMR

Rysunek 4.10: Zale»no±¢ staªych sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego J uzyskanych zeksperymentów SQUID i FMR od grubo±ci dFM warstwy ferromagnetyka.

Pierwsza z nich � w zastosowaniu do bada« zjawiska exchange bias � anga»uje nie-odwracalny w sensie histerezy proces przemagnesowania warstwy ferromagnetycznej,podczas gdy druga metoda polega na badaniu powierzchni g¦sto±ci energii swobodnejza pomoc¡ maªych i odwracalnych wychyle« wypadkowego momentu magnetycznegoz poªo»enia równowagi. Dodatkowo obie techniki do±wiadczalne �operuj¡� w zupeª-nie ró»nych, rozª¡cznych zakresach pola magnetycznego i tym samym na innym stanieukªadu spinowego. Jak o tym pisali±my w Rozdziale 2, warunkiem koniecznym wyst¡-pienia zjawiska FMR jest stan nasycenia próbki, a sam rezonans obserwuje si¦ w polachmagnetycznych rz¦du 1−10 kOe. Natomiast pola H obejmowane przez p¦tle histerezySQUID s¡ zwykle zdecydowanie mniejsze od 1 kOe ze wzgl¦du na stosunkowo maªepola koercji, ponadto przemagnesowywana warstwa ferromagnetyczna mo»e wykazy-wa¢ struktur¦ domenow¡ i ukªad spinowy nie musi by¢ a priori nasycony. Mo»liwo±¢wyst¦powania ró»nic w staªych sprz¦»enia AFM/FM otrzymanych odmiennymi meto-dami eksperymentalnymi zostaªa równie» potwierdzona w badaniach teoretycznych, bywspomnie¢ tutaj chocia»by H. Xi i wspóªautorów pracy [220], w której przeanalizowanopomiarowe techniki SQUID, FMR i dynamicznej podatno±ci magnetycznej. Jednymz wyników ich pracy jest obserwacja, »e staªe JSQUID i JFMR ró»ni¡ si¦ w zakresie sil-nego oddziaªywania mi¦dzypowierzchniowego i zbiegaj¡ ku sobie wraz z redukcj¡ siªysprz¦»enia, co pozostaje w zgodzie z wynikami przedstawionymi na Rys. 4.10.

Na zako«czenie niniejszego punktu dodajmy jeszcze, »e pomiary rezonansu ferroma-gnetycznego nie wykazaªy »adnego efektu trenowania, tzn. nie zaobserwowano redukcjistaªej anizotropii jednokierunkowej HUD w kolejnych, cyklicznie powtarzanych parachpomiarów H ‖ [110] i H ‖ [110]. W obliczu omawianych wcze±niej eksperymentówmagnetometrii SQUID wynik ten nie jest zaskoczeniem, gdy» ka»de widmo FMR byªorejestrowane w zakresie pól magnetycznych mniejszych od 7 kOe, czyli nieprzekracza-j¡cych warto±ci HDW ≈ 9 kOe; patrz wzór (4.1).


MnO/(Ga,Mn)As

4.4 Zale»no±¢ anizotropii jednokierunkowej od tem-peratury

Zarówno eksperymenty magnetometrii SQUID jak i rezonansu ferromagnetycznegopokazaªy, »e oddziaªywanie mi¦dzypowierzchniowe sprz¦»onej pary MnO/(Ga,Mn)Asjest stosunkowo silne i wyj¡tkowo odporne na przemiatanie polem magnetycznym,czego dowodem jest fakt, »e w obu technikach do±wiadczalnych nie zaobserwowanoefektu trenowania dla pól magnetycznych si¦gaj¡cych nawet 7 kOe. Dlatego te» kolej-nym krokiem w naszych badaniach byªo okre±lenie zakresu temperatur, w których dwu-warstwy MnO/(Ga,Mn)As wykazuj¡ charakterystyczn¡ dla oddziaªywania AFM/FManizotropi¦ jednokierunkow¡. Na Rys. 4.11(a) zamieszczono warto±ci pól rezonanso-wych Hrez uzyskanych w nast¦puj¡cej procedurze: Próbk¦ DL-1 schªodzono w stan-dardowym polu magnetycznym HFC = 1 kOe, HFC ‖ [110] do stabilnej temperaturyokoªo 4 K. Nast¦pnie powoli podgrzewano próbk¦ do temperatury, w której ró»nicapól rezonansowych dla linii FMR mierzonych w przeciwnych polach magnetycznychbyªa ju» niezauwa»alna, jednak nie mogªa to by¢ temperatura wy»sza od TC. Podczaswygrzewania zarejestrowano pary widm rezonansowych dla kilkunastu warto±ci tempe-ratury (seria 1 na Rys. 4.11). Po wyª¡czeniu pola magnetycznego ponownie schªodzonopróbk¦ do najni»szej i ustabilizowanej temperatury, by nast¦pnie kolejny raz rozpocz¡¢wygrzewanie, w trakcie którego rejestrowano widma FMR (seria 2 na Rys. 4.11). Po-niewa» w przypadku ka»dej pary widm jedno z nich byªo zawsze zmierzone w odrobin¦innej temperaturze ni» drugie, dlatego zebrane dane pola rezonansowego Hrez zinter-

0 15 30 452.2

2.4

2.6

2.8

3.0

3.2

0 15 30 45-50

0

50

100

150

seria 1

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)

temperatura, T (K)

(a)

seria 2

MnO/(Ga,Mn)As, DL-1T = 5 K

(b)

pole

ani

zotro

pii

jedn

okie

runk

owej

, HU

D (O

e)

temperatura, T (K)

TB

Rysunek 4.11: (a) Zale»no±¢ temperaturowa pól rezonansowych odczytanych z widmFMR próbki DL-1 rejestrowanych dla dwóch przeciwnych orientacji pola magnetycz-nego: H ‖ [110] i H ‖ [110]. Wykonano dwie serie pomiarów celem ustalenia podatno±cisprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego na dziaªanie temperatury. �1 seria� oznacza wynikipomiarów wykonanych w trakcie pierwszego wygrzewania; �2 seria� � analogicznie dladrugiego wygrzewania. (b) Warto±ci pola anizotropii jednokierunkowej otrzymane pointerpolacji danych z panelu (a). Zielon¡ strzaªk¡ oznaczono temperatur¦ blokowania.

4.4 Zale»no±¢ anizotropii jednokierunkowej od temperatury 89

polowano dla arbitralnie wybranych warto±ci temperatury, w ten sposób umo»liwiaj¡cwykre±lenie pola anizotropii jednokierunkowej; patrz Rys. 4.11(b). Uzyskana w tejprocedurze zale»no±¢ HUD (T ) okazaªa si¦ niemonotoniczna. W pierwszej serii danychz Rys. 4.11(b) warto±¢ pola anizotropii jednokierunkowej pocz¡tkowo narasta, by osi¡-gn¡¢ szerokie maksimum dla T ≈ 10 K. Dla jeszcze wy»szych temperatur HUD malejestosunkowo szybko i prawie liniowo, i wreszcie w TB ≈ 40 K zanika (temperaturablokowania). Warto±¢ ta do±¢ dobrze odpowiada warto±ci temperatury blokowaniawyznaczonej dla MnO/(Ga,Mn)As za pomoc¡ megnetometru SQUID (okoªo 48 K);równie» cytowane powy»ej prace [209, 213] dostarczaj¡ zbli»onych danych (∼ 50 K).Powstaje pytanie, dlaczego temperatura blokowania nie jest równa ni»szej z pary tem-peratur TC, TN? Taka odpowiednio±¢ � TB = min (TC, TN) � rzeczywi±cie zachodziw przypadku ukªadów AFM/FM otrzymywanych przez naªo»enie warstwy ferroma-gnetyka na lity krysztaª antyferromagnetyczny. Jednak dla granularnego antyferro-magnetyka, jakim jest MnO na (Ga,Mn)As, sytuacja jest inna. W temperaturachmin (TC, TN) > T > TB ka»dy krystalit antyferromagnetyka jest silnie podatny na �uk-tuacje termiczne i oddziaªuje tylko z warstw¡ ferromagnetyczn¡, a nie z otoczeniemAFM. Poni»ej TB krystality zostaj¡ �zablokowane� (st¡d nazwa), co w nast¦pstwie pro-wadzi do niezerowego wypadkowego sprz¦»enia caªej polikrystalicznej warstwy AFM zlit¡ warstw¡ FM [221].

Zgodnie z wiedz¡ autora rozprawy jest to pierwsza obserwacja niemonotonicznej za-le»no±ci anizotropii jednokierunkowej HUD dwuwarstw AFM/FM od temperatury, s¡jednak liczne prace raportuj¡ce podobne zachowanie przesuni¦cia HEB p¦tli histerezySQUID [222�224]. Okazuje si¦, »e zjawisko to wyst¦puje w przewa»aj¡cej wi¦kszo±ci wukªadach AFM/FM o TC < TN, a przypomnijmy, »e relacja ta jest speªniona równie»w przypadku pary MnO/(Ga,Mn)As.9 C. Hou i wspóªautorzy pracy [224] analizuj¡coddziaªywanie granularnego antyferromagnetyka z ferromagnetyczn¡ warstw¡ pokazali,»e wyst¦powanie niemonotoniczno±ci w HEB (T ) jest silnie zdeterminowane przez ani-zotropi¦ magnetyczn¡ antyferromagnetyka. Zgodnie z ich interpretacj¡, maksimumkrzywej HEB (T ) odpowiada temperaturze, w której wielko±¢

r =JAFM-FM

KAFMdAFM(4.3)

zmienia ze wzrostem temperatury warto±¢ z r > 1/2 na r < 1/2 (JAFM-FM � staªasprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego; KAFM, dAFM staªa anizotropii i grubo±¢ warstwyantyferromagnetyka). Okazuje si¦ jednak, »e w omawianym tutaj przypadku próbkiDL-1 parametr r jest mniejszy od 0.1 ju» w najni»szych temperaturach (patrz dane zRys. 4.10), co poddaje w w¡tpliwo±¢ przystawanie opisu [224] i naszych wyników. Wchwili obecnej wydaje si¦, »e motorem niemonotonicznego zachowania krzywej HUD (T )w heterostrukturze MnO/(Ga,Mn)As mo»e by¢ dyskutowana w podrozdziale 3.6 szcze-gólna wªasno±¢ ferromagnetycznego (Ga,Mn)As: reorientacja osi ªatwego namagneso-wania. Przypomnijmy, »e w warstwach (Ga,Mn)As, które w najni»szych temperaturachmaj¡ o± ªatw¡ skierowan¡ wzdªu» krystalogra�cznego kierunku [100], podgrzewanie

9W sprz¦»onych ukªadach o TC > TN niemonotoniczno±¢ zale»no±ci HEB (T ) obserwowano zdecy-dowanie rzadziej; patrz np. [225]


MnO/(Ga,Mn)As

próbki skutkuje obrotem tej osi do kierunku [110] lub [110]. Jest to nast¦pstwo zmianybilansu anizotropii magnetycznych o ró»nych symetriach: kubicznej i jednoosiowej. Bi-lans ten mody�kuje nie tylko równowagow¡ orientacj¦ momentu magnetycznego, ale marównie» znacz¡cy wpªyw na warto±¢ indukowanego mi¦dzypowierzchniowym oddziaªy-waniem pola anizotropii jednokierunkowej [219]. Tak wi¦c niemonotoniczne zachowanieHUD (T ) w MnO/(Ga,Mn)As jest najprawdopodobniej odbiciem �rywalizacji� mi¦dzykubicznym i jednoosiowym skªadnikiem anizotropii magnetycznej ferromagnetyka.10

Co ciekawe, pogrzanie próbki do temperatury, w której znika HUD i jej ponowneschªodzenie bez pola magnetycznego, chocia» powoduje redukcj¦ parametru anizotropiijednokierunkowej, to jednak nie wygasza go caªkowicie i HUD jest w ilo±ciowo znacz¡-cej mierze odtworzone na Rys. 4.11 (seria 2). Sprz¦»enie mi¦dzypowierzchniowe wheterostrukturze MnO/(Ga,Mn)As okazuje si¦ nie tylko wyj¡tkowo odporne na prze-miatanie polem magnetycznym (jak to pokazano w podrozdziale 4.3), ale równie» sto-sunkowo trwaªe w odniesieniu do dziaªania temperatury, oczywi±cie pod warunkiem,»e nie zostaªa przekroczona temperatura Curie ferromagnetycznego (Ga,Mn)As.11 Po-nadto seria 2 na Rys. 4.11 jest niemonotoniczna w sposób podobny do serii 1, cowyklucza sytuacj¦, w której maksimum HUD (T ) serii 1 pochodziªoby ze specy�cznej,metastabilnej kon�guracji spinów, �zamro»onej� przez poprzedzaj¡ce seri¦ 1 chªodze-nie w polu magnetycznym. Gdyby tak byªo, przeprowadzone po serii 1 wygrzewaniepowinno �uwolni¢� spiny i w serii 2 nie obserwowaliby±my maksimum HUD (T ).

4.5 Efekty przemagnesowaniaPrzedstawione powy»ej wyniki ukazuj¡ rezonans ferromagnetyczny jako bardzo u»y-

teczn¡ metod¦ w badaniach wªasno±ci magnetycznych wymiennie sprz¦»onych hetero-struktur AFM/FM, szczególnie w obliczu potwierdzonego eksperymentalnie i teore-tycznie faktu, »e ró»ne techniki do±wiadczalne mog¡ dostarcza¢ istotnie odmiennychwarto±ci staªych sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego. Dlatego te» u»ywanie alterna-tywnych i komplementarnych metod jest ze wszech miar wskazane. Ten sam paradyg-mat b¦dzie zastosowany w niniejszym, ostatnim punkcie Rozdziaªu 4, gdzie zostan¡zaprezentowane wyniki bada« efektów przemagnesowania i histerezy magnetycznej, alezbadanych za pomoc¡ techniki rezonansu ferromagnetycznego. Nale»y zdecydowaniepodkre±li¢, »e opisane tutaj podej±cie nie stanowi konkurencji dla uznanych i niezwyklepªodnych metod magnetometrycznych, np. SQUID czy VSM (ang. vibrating samplemagnetometer), lecz mo»e stanowi¢ ich dopeªnienie. W szczególnych przypadkach jestrównie» ¹ródªem ciekawych i unikatowych wyników, co zostanie pokazane poni»ej.

Na Rys. 4.12(a)-(b) zamieszczono widma rezonansu ferromagnetycznego próbkiDL-1 uzyskane w procesach ZFC i FC dla dwóch przeciwnych orientacji pola magne-tycznego. S¡ to dane analogiczne do przedstawionych wcze±niej na Rys. 4.8, jednak

10Dla ogólno±ci dodajmy, »e w dyskusji mo»liwych mechanizmów prowadz¡cych do obserwowanejzale»no±ci HUD (T ) nie mo»na przecie» a priori wykluczy¢ sytuacji, w której niemonotonicznie zale»neod temperatury wªasno±ci interfejsu MnO/(Ga,Mn)As sprawi¡, »e równie» HUD (T ) b¦dzie wykazy-waªo niemonotoniczne zachowanie.

11Dokªadniej: pod warunkiem, »e temperatura nie jest wy»sza od ni»szej z wielko±ci TC, TN.

4.5 Efekty przemagnesowania 91

0 2 4 6

sygn

a F

MR

, dP

/dH

(jed

n. u

mow

ne)

(b) FC

H II [110] H II [110]

(a) ZFC MnO/(Ga,Mn)As, DL-1T = 5 K

n+5n+4n+3

n+1n+2

(c) FC


n

Rysunek 4.12: Widma FMR próbki DL-1 zarejestrowane w procesie ZFC (a) i FC (b)dla dwóch przeciwnych orientacji pola magnetycznego. Strzaªkami zaznaczono odpo-wiednie pola rezonansowe. W zakresie najni»szych pól magnetycznych widoczne s¡struktury zwi¡zane z przemagnesowaniem próbki. (c) Widma FMR zebrane dla po-kazania wpªywu historii przemiatania polem magnetycznym na ksztaªt niskopolowychstruktur.


MnO/(Ga,Mn)As

tym razem uzupeªnione o b¦d¡cy przedmiotem naszego zainteresowania zakres naj-ni»szych pól magnetycznych. Wªa±nie w tym obszarze wyra¹nie widoczne s¡ ostre,rampowe struktury, których obecno±¢ lub brak s¡ � jak ustalili±my � bez w¡tpieniazale»ne od historii przykªadania pola magnetycznego; patrz Rys. 4.12(c). Je»eli dwakolejne pomiary zostaªy wykonane dla przeciwnych orientacji pola H, to �rampa� jestwidoczna w drugim z rejestrowanych widm i jest to przypadek widma oznaczonegona Rys. 4.12(c) przez �n+3�. Natomiast je±li po zarejestrowaniu widma z �ramp¡�kolejne pomiary zostaªy wykonane dla tego samego kierunku pola magnetycznego, todrugie i nast¦pne widmo nie ma �rampy� w zakresie niskopolowym, co mo»na beztrudu zauwa»y¢ w przypadkach �n��n+2� lub �n+3��n+5�. Jednoznaczna zale»no±¢wyst¦powania niskopolowych struktur od historii przemiatania polem magnetycznymwskazuje, »e mamy do czynienia ze zjawiskiem wywoªanym przemagnesowaniem próbki[226]. Przypomnijmy, »e rejestrowany w spektrometrze ESR/FMR sygnaª jest propor-cjonalny do pochodnej dP/dH absorbowanej mocy mikrofal, a ksztaªt linii rezonansuferromagnetycznego jest okre±lony przez cz¦±¢ urojon¡ podatno±ci magnetycznej χ.Zaobserwowane w niskich polach struktury s¡ bardzo silne i niew¡tpliwie ±wiadcz¡o du»ych zmianach absorbowanej mocy, jednak �rampy� te nie maj¡ rezonansowegopro�lu pochodnej krzywej Lorentza lub Gaussa. Dlatego nie nale»y ich wi¡za¢ z jakim-kolwiek przej±ciem pomi¦dzy dwoma poziomami energetycznymi, ale raczej trzeba jeinterpretowa¢ w kategoriach nierezonansowej absorpcji promieniowania przez próbk¦.Takie efekty byªy i s¡ badane w ró»nych przewodz¡cych materiaªach magnetycznych(m.in. metalicznych ferromagnetykach, nadprzewodnikach) pod nazw¡ magnetyczniemodulowanej absorpcji mikrofal (MMMA; ang. magnetically modulated microwave ab-sorption) [227�230]. W tym przypadku straty mocy mikrofal okre±lone s¡ wzoremKrebsa [231�233]

dP

dH∝ E2

rfdR

dH(4.4)

i wynikaj¡ z oddziaªywania próbki z elektryczn¡ a nie magnetyczn¡ skªadow¡ pro-mieniowania mikrofalowego. Co prawda wkªadaj¡c próbk¦ do spektrometru staramysi¦ umie±ci¢ j¡ mo»liwie w centrum wn¦ki rezonansowej, gdzie znika skªadowa Erf, tojednak pole elektryczne pozostaje niezerowe poza tym miejscem. Zauwa»my, »e wzórKrebsa (4.4) jest proporcjonalny nie tylko do nat¦»enia mikrofalowego pola elektrycz-nego, ale równie» do pochodnej oporu dR

dH, dlatego konkretny ksztaªt niskopolowych

struktur widm FMR b¦dzie zale»aª wªa±nie od tej wielko±ci.Po ustaleniu, »e obecne w widmach FMR �rampy� s¡ odzwierciedleniem procesu

przemagnesowania, nast¦pnym krokiem jest znalezienie odpowiedniej p¦tli histerezy.Mo»na j¡ wykre±li¢ na podstawie zamieszczonych na Rys. 4.12(c) widm �n��n+1�i �n+3��n+4�, uwzgl¦dniaj¡c jednak specy�k¦ spektrometru ESR/FMR, który dajew wyniku pochodn¡ dP

dH(H) dzi¦ki zastosowaniu równolegªego do H modulacyjnego

pola magnetycznego Hmod (patrz Rozdziaª 2). Gdy dla uzyskania �ujemnych� warto±cipola magnetycznego próbka jest obracana o 180°, to zmienia si¦ jej orientacja zarównowzgl¦dem pola staªego H jaki i modulacyjnego Hmod. Dlatego niskopolowe strukturyzarejestrowane w �ujemnych� polach nale»y odwróci¢ góra/dóª, tak by znak pochodnejdPdH

zgadzaª si¦ w caªym zakresie. Rysunek 4.13 przedstawia otrzymane w ten sposób


-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0

sygn

a F

MR

, dP

/dH

(jed

n. u

mow

ne)

ZFC

MnO/(Ga,Mn)As, DL-1T = 4 K

H II [110]


FC

H II [110]

Rysunek 4.13: P¦tle histerezy FMR dwuwarstwy MnO/(Ga,Mn)As uzyskane w proce-sach ZFC (góra) i FC (dóª). Pole chªodzenia byªo przyªo»one równolegle do krystalo-gra�cznej osi [110].

p¦tle histerezy FMR próbki DL-1 dla procesów ZFC i FC. Okazuje si¦, »e podobniejak w pomiarach magnetometrii SQUID, p¦tla zarejestrowana w warunkach FC jestprzesuni¦ta poziomo w kierunku ujemnych pól magnetycznych, z tym »e warto±¢ tegoprzesuni¦cia � wynosz¡ca okoªo 100 Oe � odpowiada warto±ci pola anizotropii jed-nokierunkowej HUD ≈ 90 Oe a nie przesuni¦ciu p¦tli SQUID HEB ≈ 180 Oe. Dodajmyjeszcze, »e p¦tla histerezy FMR ewoluuje z temperatur¡ w sposób typowy dla sprz¦-»onych ukªadów AFM/FM, tzn. zmienia si¦ jej przesuni¦cie wzgl¦dem H = 0 orazszeroko±¢, co zostaªo pokazane na Rys. 4.14.

Odmienne warto±ci przesuni¦¢ p¦tli histerezy SQUID i FMR to nie jedyna ró»nicajak¡ mo»na dostrzec porównuj¡c wyniki eksperymentów przemagnesowania wykona-nych tymi dwiema metodami. P¦tla histerezy FMR z procesu FC jest zaskakuj¡coasymetryczna:12 po jej ujemnej stronie mo»na zauwa»y¢ wyra¹ne wypªaszczenie roz-dzielaj¡ce ujemn¡ kraw¦d¹ p¦tli na dwa stopnie, podczas gdy na kraw¦dzi dodatniej niema »adnego plateau. Zatem proces przemagnesowania przebiega w inny sposób na ro-sn¡cej (dodatniej) i malej¡cej (ujemnej) gaª¦zi histerezy. Co wi¦cej, ró»nica ta jest nie-w¡tpliwie wywoªywana przez mi¦dzypowierzchniowe sprz¦»enie wymienne AFM/FM,poniewa» p¦tla histerezy zarejestrowana w warunkach ZFC ma caªkowicie symetryczny

12Chodzi tutaj o symetri¦/asymetri¦ odbicia p¦tli wzgl¦dem jej pionowej osi, a nie o asymetrycznepoªo»enie wzgl¦dem H = 0.


MnO/(Ga,Mn)As

-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0

4 K


MnO/(Ga,Mn)AsDL-1

H II [110]

T32 K

H II [110]

Rysunek 4.14: Wywoªana temperatur¡ ewolucja niskopolowych struktur w widmachFMR sprz¦»onej heterostruktury MnO/(Ga,Mn)As. Pomiary wykonano w procesie FC,a temperatura byªa zmieniana z krokiem 4 K. Niebieskimi liniami oznaczono szeroko±¢i poªo»enie ±rodka p¦tli histerezy dla dwóch skrajnych przypadków.

ksztaªt. Analogiczny do omawianego eksperyment przeprowadzili±my dla pola H i polachªodzenia HFC zorientowanych równolegle do krystalogra�cznej osi [100] zamiast do-tychczasowej [110]. Uzyskana w tej kon�guracji p¦tla histerezy FMR (Rys. 4.15) wyka-zaªa zdecydowanie gorsz¡ charakterystyk¦ sygnaª/szum � co jest typowe dla orientacjiazymutalnej � jednak równie» w tym przypadku p¦tla jest przesuni¦ta z H = 0 w kie-runku ujemnych pól magnetycznych i ma asymetryczny ksztaªt: cho¢ plateau s¡ obecnena obu kraw¦dziach, to jedno z nich jest zdecydowanie szersze ni» drugie. Oddzielneeksperymenty przeprowadzone dla przeciwnych kierunków pola chªodzenia (tzn. dla parkierunków [110] i [110], [100] i [100]) potwierdziªy, »e asymetria p¦tli histerezy FMRnie jest zwi¡zana z osobliwo±ciami struktury krystalicznej lub skªadu chemicznego, alema jednoznaczny zwi¡zek z oddziaªywaniem mi¦dzypowierzchniowym AFM/FM: dlaH ‖ HFC ‖ [110] (lub [110]) wypªaszczenie zawsze wyst¦powaªo po ujemnej stroniep¦tli, dla H ‖ HFC ‖ [100] (lub [100])) plateau po ujemnej stronie byªo zawsze szersze.

Autorowi rozprawy nie s¡ znane »adne publikacje donosz¡ce o obserwacji anizotro-


-0.5 0.0 0.5

H II [100] H II [100]

sygn

a F

MR

, dP/

dH (j

edn.

um

owne

)


MnO/(Ga,Mn)As, DL-1T = 4 KHFC II [100]

Rysunek 4.15: P¦tla histerezy FMR dwuwarstwy MnO/(Ga,Mn)As uzyskana w proce-sie FC dla pola chªodzenia przyªo»onego równolegle do krystalogra�cznej osi [100].

powej histerezy z u»yciem techniki rezonansu ferromagnetycznego, niemniej szereg ba-da« magnetometrycznych zostaªo po±wi¦conych temu zjawisku.13 Jeden z najbardziejznacz¡cych wyników eksperymentalnych uzyskano dla sprz¦»onych wymiennie dwu-warstw MnF2/Fe, dla których pomiary SQUID wykazaªy asymetryczn¡ p¦tl¦ histerezyz plateau na jednej z kraw¦dzi [236]. To czy wypªaszczenie znajduje si¦ po ujemnej czydodatniej stronie p¦tli zale»y tylko od nat¦»enia pola chªodzenia HFC, dlatego dla na-szych potrzeb odwoªamy si¦ tylko do przypadku maªych warto±ci HFC, które indukuj¡w MnF2/Fe ujemne przesuni¦cie p¦tli i plateau na jej ujemnej gaª¦zi. Asymetria hi-sterezy MnF2/Fe zostaªa wyja±niona dzi¦ki pomiarom re�ektometrii spolaryzowanychneutronów (PNR, ang. polarized neutron re�ectometry), metodzie eksperymentalnejdostarczaj¡cej informacji o wielko±ci wzajemnie prostopadªych skªadowych wypadko-wego namagnesowania [237]. Dla pola chªodzenia przyªo»onego pod k¡tem 45° do osianizotropii zbli¹niaczonych (ang. twinned) domen antyferromagnetycznego MnF2, po-miary PNR wykazaªy jako±ciowo ró»ny mechanizm przemagnesowania na przeciwnychkraw¦dziach p¦tli histerezy warstwy Fe. Na przeci¦ciu narastaj¡cej (dodatniej) gaª¦zip¦tli histerezy z osi¡ M = 0 oba skªadniki wektora namagnesowania zanikaj¡, co ozna-cza, »e warstwa Fe skªada si¦ z wielu domen o ró»nych orientacjach lokalnego momentumagnetycznego i »e liczba domen o wzajemnie przeciwnych momentach magnetycznychjest w przybli»eniu taka sama. Z drugiej strony, gdy o± M = 0 jest przecinana przezmalej¡c¡ (ujemn¡) gaª¡¹ p¦tli, tylko skªadowa równolegªa do przyªo»onego pola znika,podczas gdy ta prostopadªa osi¡ga warto±¢ namagnesowania nasycenia. Oznacza to,»e na ujemnej gaª¦zi p¦tli warstwa Fe jest w stanie jednodomenowym, którego wektornamagnesowania obraca si¦ z jednego stanu nasycenia (równolegªego do H) do drugiego(antyrównolegªego do H); jest to tzw. mod koherentnej rotacji Stonera-Wohlfartha. Na

13Równie» badania magnetooporu wykazaªy anizotropowe wªasno±ci histerezy, patrz np. [234, 235].


MnO/(Ga,Mn)As

tej kraw¦dzi p¦tli histerezy plateau odpowiada pewnej po±redniej, stabilnej orientacjinamagnesowania (tzn. lokalnemu minimum energii swobodnej). Nale»y zaznaczy¢, »epojawienie si¦ i szeroko±¢ wypªaszczenia w bardzo znacz¡cym stopniu zale»y od struk-turalnej jako±ci próbki, tzn. im lepsza próbka tym szersze plateau. W szczególno±ciwypªaszczenie mo»e zanikn¡¢ caªkowicie dla próbek o niedostatecznej jako±ci krysta-licznej, nawet je±li badania PNR wykazuj¡ koherentny mod przemagnesowania [236].

Aby móc porówna¢ cytowane efekty asymetrycznego przemagnesowania w MnF2/Fez przedstawionymi w niniejszej rozprawie wynikami bada« dwuwarstwMnO/(Ga,Mn)As, nale»y najpierw ustali¢ charakter anizotropii magnetycznej w MnO.Tlenek manganu, który w pokojowej temperaturze jest krysztaªem o kubicznej syme-trii chlorku sodu, po schªodzeniu poni»ej temperatury Néela TN podlega niewielkiejkompresji wzdªu» kierunków krystalogra�cznych typu 〈111〉 (ang. exchange stric-tion) [238]. W stanie antyferromagnetycznym jest podzielony na maªe obszary �ka»dy odpowiadaj¡cy jednej z czterech osi 〈111〉 � w których spiny manganu le»¡w pªaszczy¹nie prostopadªej do osi dystorsji [239], np. w pªaszczy¹nie (111), któradla ustalenia uwagi b¦dzie omawiana poni»ej. Konkretna orientacja spinów Mn wpªaszczy¹nie (111) pozostaje wci¡» przedmiotem kontrowersji [240�242], lecz jako mo»-liwe uwa»ane s¡ dwie kon�guracje, w których momenty magnetyczne s¡ równolegledo [110], [101], [011] lub [211], [112], [121]; patrz Rys. 4.16(a).14 Z punktu widzeniami¦dzypowierzchniowego sprz¦»enia w MnO/(Ga,Mn)As istotne s¡ wªasno±ci magne-tyczne w pªaszczy¹nie (001) tlenku manganu, która jest równie» pªaszczyzn¡ (001) dla(Ga,Mn)As. Okazuje si¦, »e obie alternatywne kon�guracje spinów Mn w MnO two-rz¡ � w rzutowaniu na pªaszczyzn¦ wzrostu (001) � elipsy o tej samej gªównej osi[110]MnO. Zatem [110]MnO ‖ [010](Ga,Mn)As stanowi efektywn¡ o± anizotropii antyferro-magnetycznego MnO na pªaszczy¹nie (001). Przeprowadziwszy tak¡ sam¡ analiz¦ dlapozostaªych trzech osi dystorsji typu 〈111〉 dochodzi si¦ do ostatecznego rezultatu, »ewielodomenowa, granularna warstwa MnO wyhodowana na (Ga,Mn)As ma w pªasz-czy¹nie wzrostu wypadkow¡ anizotropi¦ o dwóch prostopadªych osiach wzdªu» kierun-ków [100](Ga,Mn)As i [010](Ga,Mn)As, jest to zatem anizotropia o dwuosiowej (�kubicznej�)symetrii.

Teraz mo»na wróci¢ do porównania wyników uzyskanych dla MnO/(Ga,Mn)As zpracami [236, 237]. W jednym z naszych eksperymentów (Rys. 4.13) pole chªodzeniabyªo przyªo»one wzdªu» kierunku [110](Ga,Mn)As, czyli pod k¡tek 45° do osi anizotro-pii antyferromagnetyka, tak samo jak w cytowanych badaniach MnF2/Fe. W tymprzypadku na ujemnej (malej¡cej) gaª¦zi p¦tli histerezy przemagnesowanie zachodziªopoprzez koherentny obrót namagnesowania � co zostaªo uwidocznione przez plateau� podczas gdy na dodatniej (narastaj¡cej) gaª¦zi mieli±my do czynienia z tworzeniemi przesuwaniem ±cian domenowych. Kolejne podobie«stwo mi¦dzy MnO/(Ga,Mn)As iMnF2/Fe wynika z analizy danych dla HFC ‖ [100](Ga,Mn)As, czyli równolegle do jed-nej a prostopadle do drugiej osi anizotropii MnO. Na Rys. 4.15 wida¢ wypªaszcze-

14Wyja±nijmy, »e dotychczas w tym akapicie byªa mowa o kierunkach i pªaszczyznach krystalo-gra�cznych MnO, które przynajmniej cz¦±ciowo nie pokrywaj¡ si¦ z odpowiednikami w GaAs; patrzpocz¡tek niniejszego Rozdziaªu. Poni»ej b¦d¡ zastosowane odpowiednie indeksy dla rozró»nienia kie-runków w obu materiaªach, wyj¡tkami bez indeksów b¦d¡ kierunek [001] i pªaszczyzna (001), które s¡wspólne dla MnO i GaAs.

4.6 Podsumowanie 97

Rysunek 4.16: (a) Dwie mo»liwe kon�guracje spinów manganu w pªaszczy¹nie (111)MnO: [110], [101], [011] (kolor zielony) i [211], [112], [121] (kolor czerwony). (b) Rzutlewego panelu na pªaszczyzn¦ wzrostu (001) dwuwarstwy MnO/(Ga,Mn)As. Dªugo±¢ka»dej z linii jest proporcjonalna do dªugo±ci rzutu spinu manganu o danej orientacji.Elipsy narysowane liniami przerywanymi pokazuj¡ symetri¦ wypadkowego �dziaªania�spinów manganu MnO w pªaszczy¹nie (001).

nia po obu stronach p¦tli histerezy, co w bezpo±redni sposób wyklucza mechanizmprzemagnesowania poprzez domeny, a tym samym jest w zgodzie z wynikami bada«Fitzsimmonsa i wspóªautorów pracy [237], którzy dla analogicznej kon�guracji HFCw MnF2/Fe zaobserwowali, »e na obu p¦tlach histerezy przemagnesowanie zachodziw koherentnym modzie Stonera-Wohlfartha. W obliczu powy»szej dyskusji alterna-tywne mechanizmy przemagnesowania � tworzenie i przesuwanie ±cian domenowychoraz koherentna rotacja namagnesowania nasycenia � mog¡ w chwili obecnej stanowi¢najbardziej prawdopodobne wyja±nienie obserwowanej asymetrii p¦tli histerezy FMR,jednak nale»y przyzna¢, »e nasza analiza nie jest poparta tak silnymi dowodami eks-perymentalnymi jak prace [236, 237] wykorzystuj¡ce re�ektometri¦ spolaryzowanychneutronów PNR. Opisana analogia mi¦dzy MnO/(Ga,Mn)As i MnF2/Fe ma ponadtopewne niewyja±nione sprzeczno±ci (np. dlaczego nie wida¢ wyra¹nego plateau w na-szych pomiarach magnetometrii SQUID; patrz Rys. 4.5), dlatego podana jest tutaj wcharakterze prezentacji ciekawego i wci¡» nieeksploatowanego obszaru bada«.

4.6 PodsumowaniePrzeprowadzone z u»yciem metod rezonansu ferromagnetycznego i magnetometrii

SQUID badania wªasno±ci magnetycznych heterostruktur MnO/(Ga,Mn)As, wykazaªy� poprzez obserwacj¦ efektów exchange bias i anizotropii jednokierunkowej � obec-no±¢ indukowanego chªodzeniem w polu mi¦dzypowierzchniowego sprz¦»enia wymien-


MnO/(Ga,Mn)As

nego. Oddziaªywanie AFM/FM okazaªo si¦ odporne na przemiatanie polem magnetycz-nych rz¦du nawet 7 kOe (brak efektu trenowania) oraz stosunkowo trwaªe w odniesieniudo wpªywu temperatury. Uzyskane warto±ci staªej sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowegosi¦gaªy 0.01 erg/cm2 dla próbki o najmniejszej grubo±ci (Ga,Mn)As, przy czym nale»ypodkre±li¢, »e wyniki uzyskane we wspomnianych dwóch technikach eksperymentalnychró»niªy si¦ w istotny sposób.

Ko«cz¡ce niniejszy Rozdziaª wyniki pomiarów przemagnesowania wykonane metod¡FMR wykazaªy ciekaw¡ asymetri¦ p¦tli histerezy. Porównanie danych z dost¦pn¡ lite-ratur¡ sugeruje, »e dla MnO/(Ga,Mn)As w warunkach FC mamy do czynienia z dwomajako±ciowo ró»nymi procesami przemagnesowania zachodz¡cymi na przeciwnych gaª¦-ziach p¦tli histerezy: tworzeniem/przesuwaniem ±cian domenowych oraz koherentn¡rotacj¡ Stonera-Wohlfartha.

Rozdziaª 5

Sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe wheterostrukturach(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As

W Rozdziale 1 niniejszej rozprawy opisano pokrótce budow¦ i zasad¦ dziaªaniapodstawowych urz¡dze« operacyjnych elektroniki spinowej: zaworu spinowego (SVD) imagnetycznego zª¡cza tunelowego (MTJ). Przypomnijmy, »e oba urz¡dzenia skªadaj¡si¦ z dwóch warstw ferromagnetycznych (FM) przedzielonym niemagnetycznym (NM)przewodnikiem � w przypadku SVD � lub izolatorem � dla MTJ � a ich funkcjonal-no±¢ opiera si¦ na zale»no±ci nat¦»enia pr¡du przepªywaj¡cego przez tak¡ struktur¦ odwzajemnej orientacji wektorów namagnesowania warstw FM. Jest zatem oczywistym,»e zrozumienie anizotropii, sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego i innych wªasno±ci magne-tycznych heterostruktur FM/NM/FM jest warunkiem wst¦pnym dla ich aplikacyjnegosukcesu.

Pierwsze prace eksperymentalne na temat sprz¦»onych ukªadów FM/NM/FM ba-zuj¡cych na arsenku galu z manganem pojawiªy si¦ w roku 1997, wkrótce po opanowa-niu technologii otrzymywania ferromagnetycznego (Ga,Mn)As i dotyczyªy uzyskanychmetod¡ LT-MBE supersieci (wielowarstw) z przekªadk¡ AlAs [79]. Pocz¡tkowo wa»-nym zagadnieniem byªo ustalenie, czy metoda LT-MBE rzeczywi±cie pozwala na precy-zyjn¡ kontrol¦ struktury krystalicznej i skªadu chemicznego w (Ga,Mn)As/(Al,Ga)As,tzn. czy sk¡din¡d zawsze obecna dyfuzja nie rozmywa za bardzo strukturalnego ichemicznego pro�lu supersieci. Eksperymenty dyfrakcji rentgenowskiej pokazaªy, »etaka kontrola jest mo»liwa i osi¡galna [79, 243, 244], chocia» pó¹niejsze badania ska-ningowej mikroskopii tunelowej (ang. cross-sectional scanning tunneling microscope)wykazaªy dla wielowarstw (Ga,Mn)As/GaAs, »e nawet do 20% manganu mo»e dyfun-dowa¢ do warstwy niemagnetycznej [245]. W kolejnych latach po±wi¦cono badaniu he-terostruktur (Ga,Mn)As/NM wiele uwagi, skupionej w szczególno±ci na zagadnieniachporz¡dku magnetycznego i mi¦dzywarstwowego sprz¦»enia wymiennego. Z pomoc¡ ró»-nych technik do±wiadczalnych � m.in. magnetometrii SQUID [79], magnetotransportu[243, 246] i magnetooptyki [247] � wykazano, »e b¦d¡ce skªadowymi supersieci war-stwy (Ga,Mn)As wykazuj¡ dalekozasi¦gowe uporz¡dkowanie ferromagnetyczne, o ile

100Sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe w heterostrukturach

(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As

ich grubo±¢ przekracza 5− 7 nm.1 Jednak porz¡dek magnetyczny wewn¡trz pojedyn-czej warstwy FM nie determinuje jeszcze ewentualnej obecno±ci i rodzaju sprz¦»eniapomi¦dzy ferromagnetycznymi skªadowymi supersieci. Okazuje si¦, »e w wielowar-stwach bazuj¡cych na (Ga,Mn)As takie mi¦dzywarstwowe oddziaªywanie rzeczywi±cieistnieje i prowadzi w caªej supersieci do ferromagnetycznego ustawienia warstwowychmomentów magnetycznych, nawet je±li próbka byªa schªodzona poni»ej temperaturyCurie bez pola magnetycznego [249], a korelacje mi¦dzywarstwowe, podobnie jak ferro-magnetyczny porz¡dek wewn¡trz warstw (Ga,Mn)As, s¡ indukowane przez swobodneno±niki (dziury pasmowe) [250�253].

Jednocze±nie, bo ju» od 1998 roku, prowadzone byªy badania b¦d¡cych przed-miotem naszego zainteresowania sprz¦»onych ukªadów z pojedyncz¡ niemagnetyczn¡przekªadk¡ [254]. Zakres prac eksperymentalnych ograniczony byª gªównie do po-miarów magnetotransportowych i (rzadziej) magnetometrycznych w heterostrukturze(Ga,Mn)As/(Al,Ga)As/(Ga,Mn)As, która dla dowolnego skªadu Al/Ga w przekªadcestanowi magnetyczne zª¡cze tunelowe.2 Równie» w tym przypadku potwierdzono ferro-magnetyczny charakter sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego i niew¡tpliw¡ rol¦ swobodnychno±ników w przenoszeniu oddziaªywania [258], ale szczegóªy tego mechanizmu s¡ wci¡»badane. M. Adell i wspóªautorzy pracy [259] przeprowadzili eksperymenty spektrosko-pii fotoelektronów dla interfejsu (Ga,Mn)As/GaAs pokazuj¡c brak jakiejkolwiek nieci¡-gªo±ci pasm walencyjnych obu materiaªów (czyli znikanie tzw. valence band o�set), coumo»liwiaªoby swobodne penetrowanie struktury przez dziury pasmowe. Jednak inniautorzy wskazuj¡ w tym kontek±cie na kluczow¡ rol¦ wynosz¡cej 87 − 140 meV ró»-nicy poªo»e« poziomu Fermiego w (Ga,Mn)As i dna pasma walencyjnego GaAs, którastanowi energetyczn¡ barier¦ dla wstrzykiwania no±ników z (Ga,Mn)As do niedomiesz-kowanego arsenku galu [260]. Nie bez znaczenia jest te» wpªyw dyfuzji manganu z(Ga,Mn)As do GaAs. Jak ju» wspomnieli±my, nawet 20 % skªadu jonów magnetycz-nych mo»e dyfundowa¢ do GaAs sprawiaj¡c, »e intencjonalnie niedomieszkowana prze-kªadka GaAs zawiera istotn¡ z punktu widzenia mi¦dzywarstwowego oddziaªywaniailo±¢ akceptorów manganowych i dziur, jednak dostatecznie maªo, by przekªadka pozo-staªa niemagnetyczna [245]. Równie» teoretyczne obliczenia przeprowadzone w modeluk · p Luttingera-Kohna dla supersieci (Ga,Mn)As/GaAs sugeruj¡, »e chocia» wi¦kszo±¢ªadunku no±ników zlokalizowana jest w warstwach (Ga,Mn)As, to jednak niezerowakoncentracja dziur mo»e lokowa¢ si¦ w niemagnetycznych przekªadkach [261].

W przypadku najbardziej interesuj¡cej nas struktury (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)Aspomiary transportowe wykazaªy w temperaturze 0.4 K wspóªczynnik tunelowego ma-gnetooporu (TMR, ang. tunneling magnetoresistance) si¦gaj¡cy 290% [262], co zgod-nie z wiedz¡ autora jest w chwili obecnej warto±ci¡ rekordow¡ dla zª¡cz MTJ na baziepóªprzewodników ferromagnetycznych. Prace teoretyczne donosz¡ o niemonotonicz-

1Opublikowane w roku 2002 doniesienie o obserwacji ferromagnetyzmu w 2-nanometrowych war-stwach (Ga,Mn)As supersieci (Ga,Mn)As/GaAs [248] zostaªo zwery�kowane jako efekt du»ej dyfuzjimanganu z (Ga,Mn)As do GaAs [245]. W przypadku wielowarstw o bardzo krótkim okresie (ang.short period superlattices) dyfuzja jonów magnetycznych na poziomie 20% mo»e wprowadzi¢ do GaAsdostatecznie du»o manganu, by intencjonalnie niemagnetyczny materiaª uczyni¢ ferromagnetykiem.

2Warto w tym miejscu wspomnie¢ badania bardziej skomplikowanych ukªadów, np. (Ga,Mn)As/AlAs/(In,Ga)As/AlAs/(Ga,Mn)As [255, 256] czy (Ga,Mn)As/AlAs/(Ga,Mn)As/AlAs/(Ga,Mn)As[257].

5.1 Opis próbek i eksperymentu 101

nej zale»no±ci TMR od grubo±ci niemagnetycznej bariery [263], wskazuj¡c tym samymna mo»liwo±¢ optymalizacji wspóªczynnika tunelowego magnetooporu poprzez odpo-wiednie zaprojektowanie zª¡cza. Przykªadowo obliczenia wykonane dla heterostrukturz podwójn¡ barier¡ podaj¡ TMR si¦gaj¡cy 800 % w przypadku (Ga,Mn)As/AlAs/GaAs/AlAs/(Ga,Mn)As [256] i nawet 106 % dla (Ga,Mn)As/AlAs/(Ga,Mn)As/AlAs/(Ga,Mn)As [257].

5.1 Opis próbek i eksperymentuChocia» niektóre z dost¦pnych prac eksperymentalnych odnosz¡ si¦ do ogólnie ku-

bicznego charakteru anizotropii magnetycznej w (Ga,Mn)As (patrz np. [264]), to do-tychczas brakuje peªnego jako±ciowego i ilo±ciowego opisu anizotropii w strukturachtypu SVD i MTJ zbudowanych na bazie póªprzewodników (III,Mn)V. W szczególno-±ci autorowi rozprawy nie s¡ znane »adne publikacje raportuj¡ce badania rezonansuferromagnetycznego w heterostrukturach (III,Mn)V/NM/(III,Mn)V, chocia» metodaFMR jest od lat z powodzeniem stosowana w eksperymentalnych badaniach ukªadówFM/NM/FM na bazie metalicznych ferromagnetyków (patrz np. [265] i referencje w tejpracy). W niniejszym Rozdziale zostan¡ zaprezentowane wyniki bada« anizotropii rezo-nansu ferromagnetycznego w sprz¦»onych strukturach(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As. Pro�l strukturalny próbek � wykonanych w labo-ratorium prof. J. K. Furdyny z University of Notre Dame (USA) � zamieszczono naRys. 5.1, a w Tab. 5.1 zebrano ich podstawowe charakterystyki. Mieli±my do dyspozy-cji seri¦ czterech zª¡cz o ró»nej grubo±ci dNM niemagnetycznego GaAs (3−12 nm), pod-czas gdy grubo±ci warstw ferromagnetycznych ka»dej próbki wynosiªy 9 i 14 nm. Po-dobnie jak w przypadku warstw prezentowanych w poprzednich Rozdziaªach, równie»próbki serii TL byªy wyhodowane na sekwencji dwóch buforów z nisko- i wysokotem-




symbol struktura dFM (nm) dNM (nm) x

TL-1 (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As 14 i 9 3 0.038TL-2 (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As 14 i 9 6 0.049TL-3 (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As 14 i 9 9 0.056TL-4 (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As 14 i 9 12 0.049

Tablica 5.1: Struktury epitaksjalne, dla których otrzymano wyniki prezentowane wRozdziale 5. W kolejnych kolumnach podano: symbol próbki; struktur¦ próbki; gru-bo±¢ dFM warstw ferromagnetycznego (Ga,Mn)As; grubo±¢ dNM przekªadki niemagne-tycznego GaAs; koncentracj¦ x jonów manganu w (Ga,Mn)As (intencjonalnie: 0.05).Wszystkie próbki zostaªy wyhodowane w laboratorium prof. J. K. Furdyny na Univer-sity of Notre Dame (USA).

peraturowego arsenku galu, a nie bezpo±rednio na podªo»u póªizolacyjnego GaAs(001).Warstwy ferromagnetycznego (Ga,Mn)As byªy intencjonalnie domieszkowane na pozio-mie 5 %, jednak pó¹niejsze badania strukturalne wykazaªy pomi¦dzy poszczególnymipróbkami ró»nice skªadu w zakresie 3.8− 5.6 %. Dla caªej serii próbek proces wzrostubyª monitorowany in situ za pomoc¡ re�ekometrii RHEED (ang. re�ection high energyelectron di�raction), która potwierdziªa rekonstrukcj¦ powierzchni typu 1 × 2 i dobr¡krystalogra�czn¡ jako±¢ otrzymanych struktur.3 Wszystkie eksperymenty rezonansuferromagnetycznego przeprowadzono w laboratorium prof. B. Clerjaud z UniversitéPierre et Marie Curie�Institut des NanoSciences de Paris (Francja). W tym celu wy-korzystano spektrometr �rmy Varian pracuj¡cy w pa±mie X (9.3 GHz, moc mikrofal25 mW) wyposa»ony w przepªywowy kriostat helowy. Widma FMR rejestrowano wnajni»szej dost¦pnej temperaturze 3− 4 K. Zgodnie z opisan¡ w Rozdziale 2 metodo-logi¡ pomiarów anizotropii w (III,Mn)V, pole magnetyczne byªo zmieniane w trzechró»nych pªaszczyznach � (010), (110) i (110) � tak by uzyska¢ informacje o warto±cipola rezonansowego dla gªównych kierunków krystalogra�cznych: [100], [110], [110],[001].

5.2 Opis zjawiskaPodobnie jak w dziedzinie pojedynczych warstw ferromagnetyków, rezonans FMR

jest jedn¡ z najbardziej popularnych i u»ytecznych metod w eksperymentalnych ba-daniach oddziaªuj¡cych wymiennie trójwarstw FM/NM/FM. Promieniowanie mikro-falowe spektrometru ESR/FMR wzbudza ukªady spinowe obu warstw ferromagne-tycznych, jednak ze wzgl¦du na obecno±¢ sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego rejestrowanewidma nie s¡ zwykª¡ superpozycj¡ widm dwóch ferromagnetycznych skªadowych struk-tury, ale obserwowane rezonanse � jak to zostanie pokazane w niniejszym podrozdziale� s¡ ró»nymi wzbudzeniami próbki jako caªo±ci.

3Wszystkie informacje na temat procesu technologicznego uzyskano od X. Liu i Z. Ge z Universityof Notre Dame (USA).


Okazuje si¦, »e przedstawiony w Rozdziale 2 fenomenologiczny model rezonansu fer-romagnetycznego mo»na równie» zastosowa¢ do opisu zjawiska FMR w trójwarstwachFM/NM/FM, oczywi±cie po pewnych mody�kacjach uwzgl¦dniaj¡cych wi¦ksz¡ zªo»o-no±¢ takich struktur. Z punktu widzenia bie»¡cego opisu, punktem wyj±cia jest g¦sto±¢4energii swobodnej namagnesowania [266]

F = da [FZeeman (Ma) + Fksztaªt (Ma) + Fstruktura (Ma)] +

+db [FZeeman (Mb) + Fksztaªt (Mb) + Fstruktura (Mb)] + (5.1)

+JIECMa ·MbMaMb

,

gdzie di oznacza grubo±¢ i-tej warstwy ferromagnetycznej. FZeeman, Fksztaªt, Fstruktura s¡zde�niowanymi w pkt 2.3.3 Rozdziaªu 2 obj¦to±ciowymi g¦sto±ciami energii swobod-nej, zwi¡zanymi (odpowiednio) z oddziaªywaniem Zeemanowskim, anizotropi¡ ksztaªtui struktur¡ krystaliczn¡. Zapis F··· (Mi) oznacza, »e obj¦to±ciowa g¦sto±¢ energii swo-bodnej jest funkcj¡ orientacji wektora namagnesowania i-tej warstwy, podczas gdy staªeanizotropii K4‖, K4⊥, K2‖, K2⊥ s¡ takie same dla obu warstw.5 Ostatni czªon opisujemi¦dzywarstwowe oddziaªywanie wymienne (IEC, ang. interlayer exchange coupling),przy czym ograniczyli±my si¦ tutaj do podstawowego i dominuj¡cego wkªadu w tzw.dwuliniowej (ang. bilineal) postaci Heisenberga. Znane s¡ wyniki prac do±wiadczalnychraportuj¡cych zaobserwowanie bardziej zªo»onego oddziaªywania mi¦dzywarstwowegoo tzw. dwukwadratowej (ang. biquadratical) postaci J (2)

IEC

(M1·M2

M1M2

)2

, jednak zawsze jestto czynnik towarzysz¡cy oddziaªywaniu dwuliniowemu i sªabszy od tego ostatniego oprzynajmniej dwa rz¦dy wielko±ci [267, 268].

Ruch wektorów namagnesowania Ma, Ma opisany jest równaniami Landaua-Lifszyca

dMadt

= γMa ×Ha,dMbdt

= γMb ×Hb, (5.2)

w których Ha i Ha oznaczaj¡ efektywne pola magnetyczne �odczuwane� przez dwie war-stwy ferromagnetyczne. Chocia» zewn¦trzne pole magnetyczne H0 i (jak zaªo»yli±my)parametry anizotropii magnetycznej s¡ w obu warstwach takie same, to jednak efek-tywne pola Hi mog¡ si¦ ró»ni¢ poniewa» jest w nich uwzgl¦dnione wzajemne oddziaªy-wanie mi¦dzy warstwami. Z tego powodu w równaniach (5.2) wprowadzono rozró»nie-nie wektorów Hi dla dwóch ferromagnetycznych skªadowych struktury FM/NM/FM.Nast¦pnie powtarzaj¡c obliczenia z pkt. 2.4.1 Rozdziaªu 2 dla ka»dego z równa« (5.2)i uwzgl¦dniaj¡c bardziej rozbudowan¡ posta¢ rozwini¦cia g¦sto±ci energii swobodnej w

4Zauwa»my, »e jest to energia swobodna struktury FM/NM/FM na jednostk¦ powierzchni jejprzekroju w pªaszczy¹nie wzrostu.

5Jest to pewne przybli»enie, gdy» w rzeczywistej sytuacji eksperymentalnej ferromagnetyczne skªa-dowe struktury FM/NM/FM nie s¡ nigdy identyczne, dlatego w ogólno±ci mo»na rozwa»a¢ ró»newarto±ci staªych anizotropii obu warstw. Takie podej±cie b¦dzie oczywi±cie wymogiem, gdy warstwyferromagnetyczne wykonane s¡ z ró»nych materiaªów.



szereg Taylora

F = F0 +1

2

(∂2F

∂ϑ2a

∣∣∣∣eq

ϑ2a + 2

∂2F

∂ϑa∂ϕa

∣∣∣∣eq

ϑaϕa +∂2F

∂ϕ2a

∣∣∣∣eq

ϕ2a +

∂2F

∂ϑ2b

∣∣∣∣eq

ϑ2b+

+2∂2F

∂ϑb∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϑbϕb +∂2F

∂ϕ2b

∣∣∣∣eq

ϕ2b + 2

∂2F

∂ϑa∂ϑb

∣∣∣∣eq

ϑaϑb (5.3)

+2∂2F

∂ϕa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϕaϕb + 2∂2F

∂ϑa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϑaϕb + 2∂2F

∂ϑb∂ϕa

∣∣∣∣eq

ϑbϕa

)+ . . .

otrzymujemy ukªad czterech równa« liniowych6

Mdϑadt

=γ

da sin θa|eq

(∂2F

∂ϑa∂ϕa

∣∣∣∣eq

ϑa+∂2F

∂2ϕa

∣∣∣∣eq

ϕa+∂2F

∂ϑb∂ϕa

∣∣∣∣eq

ϑb+∂2F

∂ϕa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb

)

Mdϕadt

=−γ

da sin θa|eq

(∂2F

∂ϑ2a

∣∣∣∣eq

ϑa+∂2F

∂ϑaϕa

∣∣∣∣eq

ϕa+∂2F

∂ϑa∂ϑb

∣∣∣∣eq

ϑb+∂2F

∂ϑa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb

)(5.4)

Mdϑbdt

=γ

db sin θb|eq

(∂2F

∂ϑa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϑa+∂2F

∂ϕaϕb

∣∣∣∣eq

ϕa+∂2F

∂ϑb∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϑb+∂2F

∂2ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb

)

Mdϕbdt

=−γ

db sin θb|eq

(∂2F

∂ϑa∂ϑb

∣∣∣∣eq

ϑa+∂2F

∂ϑbϕa

∣∣∣∣eq

ϕa+∂2F

∂ϑ2b

∣∣∣∣eq

ϑb+∂2F

∂ϑb∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb

)

na wychylenia ϑi, ϕi wektorów namagnesowania Mi z orientacji odpowiadaj¡cych kie-runkom pól efektywnych Hi:

θa = θHa + ϑa (t) , φa = φHa + ϕa (t) , (5.5)θb = θHb + ϑb (t) , φb = φHb + ϕb (t) .

Dzi¦ki zaªo»eniu harmonicznego charakteru maªych odchyle« wektorów namagnesowa-nia

ϑa = ϑa0eiωt, ϕa = ϕa0e

iωt, ϑb = ϑb0eiωt, ϕb = ϕb0e

iωt (5.6)

wyra»enia (5.4) przyjmuj¡ posta¢ jednorodnego ukªadu równa« na amplitudy

6Wyja±nijmy, »e w przypominanych z Rozdziaªu 2 obliczeniach wyst¦puje obj¦to±ciowa g¦sto±¢energii swobodnej i wªa±nie pochodne tej wielko±ci powinny by¢ zastosowane do rozwi¡zania równaniaLandaua-Lifszyca, tak by zachowana zostaªa zgodno±¢ jednostek. Dlatego we wzorze (5.4) i kolejnychzadana przez (5.1) powierzchniowa g¦sto±¢ energii swobodnej jest dzielona przez da lub db.


wychyle« ϑi0 i ϕi0:

iωMϑa0 =γ

da sin θa|eq

(∂2F

∂ϑa∂ϕa

∣∣∣∣eq

ϑa0+∂2F

∂2ϕa

∣∣∣∣eq

ϕa0+∂2F

∂ϑb∂ϕa

∣∣∣∣eq

ϑb0+∂2F

∂ϕa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb0

)

iωMϕa0 =−γ

da sin θa|eq

(∂2F

∂ϑ2a

∣∣∣∣eq

ϑa0+∂2F

∂ϑaϕa

∣∣∣∣eq

ϕa0+∂2F

∂ϑa∂ϑb

∣∣∣∣eq

ϑb0+∂2F

∂ϑa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb0

)(5.7)

iωMϑb0 =γ

db sin θb|eq

(∂2F

∂ϑa∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϑa0+∂2F

∂ϕaϕb

∣∣∣∣eq

ϕa0+∂2F

∂ϑb∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϑb0+∂2F

∂2ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb0

)

iωMϕb0 =−γ

db sin θb|eq

(∂2F

∂ϑa∂ϑb

∣∣∣∣eq

ϑa0+∂2F

∂ϑbϕa

∣∣∣∣eq

ϕa0+∂2F

∂ϑ2b

∣∣∣∣eq

ϑb0+∂2F

∂ϑb∂ϕb

∣∣∣∣eq

ϕb0

).

Powy»szy ukªad posiada nietrywialne rozwi¡zania, gdy znika jego wyznacznik(

ω

γ

)4

− w1|eq(

ω

γ

)2

+ w2|eq = 0, (5.8)

którego wspóªczynniki w1 i w2 � obliczane w (5.8) dla poªo»enia równowagi � zadanes¡ nast¦puj¡cymi wzorami:

w1 =

∂2F∂θ2a

∂2F∂φ2a

−(

∂2F∂θaφa

)2

d2aM

2 sin2 θa+

∂2F∂θ2

b∂2F∂φ2

b−

(∂2F

∂θbφb

)2

d2bM

2 sin2 θb+ 2

∂2F∂θa∂θb

∂2F∂φa∂φb

− ∂2F∂θa∂φb

∂2F∂θb∂φa

dadbM2 sin θa sin θb

w2 =1

d2ad

2bM

4 sin2 θa sin2 θb

[(∂2F

∂θa∂θb

∂2F

∂φa∂φb

)2

+

(∂2F

∂θa∂φa

∂2F

∂θb∂φb

)2

+ (5.9)

+

(∂2F

∂θa∂φb

∂2F

∂θb∂φa

)2

−(

∂2F

∂θa∂θb

)2∂2F

∂φ2a

∂2F

∂φ2b−

(∂2F

∂φa∂φb

)2∂2F

∂θ2a

∂2F

∂θ2b−

−(

∂2F

∂θa∂φa

)2∂2F

∂θ2b

∂2F

∂φ2b−

(∂2F

∂θa∂φb

)2∂2F

∂θ2b

∂2F

∂φ2b−

(∂2F

∂θb∂φa

)2∂2F

∂θ2a

∂2F

∂φ2a

+

+∂2F

∂θ2a

∂2F

∂φ2a

∂2F

∂θ2b

∂2F

∂φ2b

+ 2∂2F

∂θ2a

∂2F

∂φa∂φb

(∂2F

∂θb∂φb

)2

+

+2∂2F

∂θa∂φa

∂2F

∂θa∂φb

∂2F

∂φa∂φb

∂2F

∂θb∂θb+ 2

∂2F

∂θa∂θb

∂2F

∂θa∂φb

∂2F

∂φa∂φb

∂2F

∂θb∂φb+

+2∂2F

∂θa∂θb

∂2F

∂θa∂φa

∂2F

∂θb∂φa

∂2F

∂θb∂φb− 2

∂2F

∂θa∂φa

∂2F

∂θb∂φb

∂2F

∂θa∂θb

∂2F

∂φa∂φb−

−2∂2F

∂θa∂φa

∂2F

∂θb∂φb

∂2F

∂θa∂φb

∂2F

∂θb∂φa− 2

∂2F

∂θa∂θ2

∂2F

∂φa∂φb

∂2F

∂θa∂φb

∂2F

∂θb∂φa

].

Równanie (5.8) jest fundamentalnym warunkiem rezonansu ferromagnetycznego w sprz¦-»onych wymiennie strukturach FM/NM/FM i w ten sposób jest analogiem wzoru (2.40)z Rozdziaªu 2. Tym razem jest to równanie wielomianowe nie drugiego a czwartego



stopnia w pot¦gach cz¦sto±ci rezonansowej ω lub pola rezonansowego Hrez (ta ostatniawielko±¢ jest ukryta w powierzchniowej g¦sto±ci energii swobodnej F ), jednak maksy-malnie dwa z czterech pierwiastków równania (5.8) speªniaj¡ warunki zadane takimwielko±ciom �zycznym jak cz¦sto±¢ i nat¦»enie pole magnetyczne, tzn. s¡ rzeczywistei nieujemne.

Na Rys. 5.2 zamieszczono otrzymane z powy»szych równa« zale»no±ci dyspersyjneω (H) modu jednorodnego rezonansu FMR w sprz¦»onej strukturze FM/NM/FM, ob-liczone dla ró»nych orientacji pola magnetycznego wzgl¦dem osi krystalogra�cznychsieci FCT. Przypomnijmy, »e w klasycznym eksperymencie ESR/FMR cz¦sto±¢ mi-krofal jest staªa a zmieniana jest warto±¢ nat¦»enia pola magnetycznego H, zatem naRys. 5.2 obserwowanym rezonansom odpowiadaj¡ przeci¦cia krzywych dyspersyjnych zpoziom¡ lini¡ ω/ |γ| = const, która w naszych pomiarach prowadzonych w tzw. pa±mieX (ω/2π ≈ 9.25 GHz) jest zlokalizowana na poziomie okoªo 3.3 kOe. Wida¢ wyra¹nie,»e w przypadku niezerowego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego dla ka»dego z kierunkówpola H mo»liwe jest zarejestrowanie widm z dwiema liniami rezonansowymi o ró»nychwarto±ciach pola Hrez i to wªa±nie jest podstawow¡, najbardziej charakterystyczn¡ ce-ch¡ zjawiska FMR w warstwach potrójnych FM/NM/FM. W tym miejscu trzeba jasnopowiedzie¢, jakim wzbudzeniom odpowiadaj¡ te dwie linie rezonansowe. Nie s¡ to li-nie niezale»nych rezonansów ferromagnetycznych ka»dej z warstw FM, tak jak to byªorozumiane w Rozdziale 3. Nie mamy równie» do czynienia z sytuacj¡, w której li-

0 2 4 6 8 100

2

4

6

H II [100] H II [110]

czst

o m

ikro

falo

wa,

/

| | (k

Oe)


H II [001]

pasmo X (~ 9 GHz)

Rysunek 5.2: Zale»no±ci dyspersyjne dla struktury FM/NM/FM, w której warstwy fer-romagnetyczne maj¡ grubo±ci 9 i 14 nm. We wzorze (5.1) na powierzchniow¡ g¦sto±¢energii swobodnej u»yto nast¦puj¡cych parametrów: H4‖ = 700 Oe, H4⊥ = −1200 Oe,H2‖ = 0, Me� = 300 emu/cm3, JIEC−3·10−4 erg/cm2. Kolory czerwony i niebieski ozna-czaj¡ dwa ró»ne mody rezonansu FMR; kolor zielony � pole rezonansowe dla pasma Xw warunkach caªkowicie izotropowych (efektywny czynnik Landego ge� = 2). Czarneznaczniki wskazuj¡ odpowiadaj¡ce rezonansom przeci¦cia zale»no±ci dyspersyjnych zprost¡ ω/ |γ| = const.


nia obserwowana w ni»szym polu odpowiada wzbudzeniu dªugofalowego magnonu (falispinowej), na podobie«stwo tych obserwowanych np. w pracach [140, 269]. Mówimytutaj o dwóch ró»nych wzbudzeniach struktury FM/NM/FM jako caªo±ci, tzn. wzbu-dzeniach sumarycznego ukªadu spinowego obu warstw. S¡ to mody zachowuj¡ce stanjednorodny w ka»dej z warstw FM, jednak � ja to si¦ oka»e za chwil¦ � nie musi tooznacza¢ stanu jednorodnego w caªej próbce.

Zauwa»my, »e bez wzgl¦du na znak sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego, jeden z rezonan-sów (przeci¦¢) ma miejsce zawsze w tym samym polu magnetycznym (patrz Rys. 5.3).Jest to tzw. mod akustyczny (ang. acoustic mode) rezonansu ferromagnetycznego, wktórym momenty magnetyczne obu warstw FM wzbudzane s¡ z poªo»enia równowagido stanu równolegªej precesji (w fazie), jak to pokazano na Rys. 5.4. W tym wzbudze-niu pochodz¡cy z oddziaªywania mi¦dzywarstwowego wkªad do energii sumarycznegoukªadu spinowego (5.1) jest zachowany, poniewa» nie zmienia si¦ k¡t pomi¦dzy wekto-rami namagnesowania dwóch warstw ferromagnetycznych, a ewentualna zmiana znakustaªej sprz¦»enia JIEC odpowiada tylko przesuni¦ciu skali energii. Dlatego warto±¢pola rezonansowego modu akustycznego nie zale»y od tego czy mamy do czynienia zesprz¦»eniem ferromagnetycznym czy antyferromagnetycznym. Odmienna sytuacja mamiejsce w przypadku drugiego z mo»liwych do zaobserwowania wzbudze«. Jak wynikaz Rys. 5.3 warto±¢ pola rezonansowego odpowiadaj¡ca drugiemu rezonansowi zale»yod rodzaju (znaku) oddziaªywania wymiennego, tak wi¦c w tym przypadku nie mo-»emy mie¢ do czynienia z równolegªym ustawieniem momentów magnetycznych warstwFM w stanie wzbudzonym. Jest to tzw. mod optyczny (ang. optic mode) rezonansuferromagnetycznego, przedstawiony schematycznie na Rys. 5.4: wektory namagneso-wania precesuj¡ w przeciwfazie wokóª poªo»enia równowagi.7 Je±li mamy do czynienia zferromagnetycznym (antyferromagnetycznym) sprz¦»eniem mi¦dzywarstwowym, to dlaustalonych warto±ci k¡ta odchylenia δ i pola magnetycznego H stan wzbudzony moduoptycznego charakteryzuje si¦ wi¦ksz¡ (mniejsz¡) energi¡ ni» stan wzbudzony moduakustycznego. W eksperymentalnej technice ESR/FMR � gdzie cz¦sto±¢ rezonansowapromieniowania mikrofalowego jest staªa � oznacza to, »e dla sprz¦»enia ferroma-gnetycznego (antyferromagnetycznego) linia rezonansowa modu optycznego b¦dzie wy-st¦powa¢ w ni»szych (wy»szych) polach magnetycznych ni» linia modu akustycznego;patrz Rys. 5.3. Separacja ∆HIEC obu linii b¦dzie oczywi±cie zale»na od warto±ci staªejsprz¦»enia JIEC. Dla zadanego k¡ta mi¦dzy wektorami namagnesowania Ma i Mb zwi¡-zany z oddziaªywaniem wymiennym czªon wzoru (5.1) wprowadza w przypadku moduoptycznego jakby dodatkowe pole magnetyczne, którego nat¦»enie jest proporcjonalnedo JIEC:

∆HIEC ∝ JIEC. (5.10)

Obok odmiennej zale»no±ci pól rezonansowych od znaku i warto±ci staªej sprz¦»eniaJIEC, mody akustyczny i optyczny ró»ni¡ si¦ równie» intensywno±ci¡, która dla ka»dej

7Mod optyczny jest w pewnym sensie fal¡ spinow¡, gdy» przy takim wzbudzeniu wektor falowy ksumarycznego ukªadu spinowego struktury FM/NM/FM jest niezerowy.



0

2

4

6

FM (JIEC < 0)

H II [100] H II [110]

H II [001]

pasmo X (~ 9 GHz)

0 2 4 6 8 100

2

4

6

H II [100] H II [110]

czst

o m

ikro

falo

wa,

/

| | (k

Oe)


H II [001]

pasmo X (~ 9 GHz)

0

AFM (JIEC > 0)

Rysunek 5.3: Zale»no±ci dyspersyjne dla struktury FM/NM/FM z ferromagnetycznym(górny panel) i antyferromagnetycznym (dolny panel) sprz¦»eniem mi¦dzywarstwowym.Kolory czerwony i niebieski oznaczaj¡ odpowiednio mod akustyczny i optyczny. Prze-rywane pionowe linie pokazuj¡, »e bez wzgl¦du na znak staªej sprz¦»enia JIEC modakustyczny wyst¦puje zawsze w tym samym polu magnetycznym. Mod optyczny zmie-nia swoje poªo»enie wzgl¦dem modu akustycznego zale»nie od charakteru (znaku) od-dziaªywania mi¦dzywarstwowego. U»yte parametry g¦sto±ci energii swobodnej nama-gnesowania: da = 9 nm, db = 14 nm, H4‖ = 700 Oe, H4⊥ = −1200 Oe, H2‖ = 0,Me� = 300 emu/cm3, JIEC = ±1 · 10−4 erg/cm2.


Rysunek 5.4: Mod akustyczny (precesja w fazie) i optyczny (precesja w przeciwfazie)rezonansu ferromagnetycznego w sprz¦»onych strukturach FM/NM/FM. Zaznaczonorównie» orientacje staªego i mikrofalowego pola magnetycznego.

z dwóch obserwowanych linii FMR zadana jest wzorem [270]:

I ∝ (daMa,rf + dbMb,rf)2

(da + db)(daM2

a,rf + dbM2b,rf

) , (5.11)

gdzie symbole Mi,rf oznaczaj¡ wielko±ci oscyluj¡cych z mikrofalow¡ cz¦sto±ci¡ prostopa-dªych do H skªadowych wektorów namagnesowania. Powy»szy wzór ilo±ciowo opisujefakt, »e dane wzbudzenie mo»e by¢ zaobserwowane w eksperymencie FMR tylko wtedy,gdy charakteryzuje si¦ ono nieznikaj¡c¡ oscyluj¡c¡ skªadow¡ wielko±ci

∑i diMi,rf, b¦-

d¡cej wypadkowym momentem magnetycznym struktury na jednostk¦ powierzchni jejprzekroju w pªaszczy¹nie wzrostu. Je±li zaªo»ymy, »e wªasno±ci magnetyczne (w tymnamagnesowanie) obu warstw s¡ takie same, to na mocy przybli»enia maªych warto±cik¡ta odchylenia δ wyra»enie (5.11) przyjmuje posta¢

I ∝ 1

2δ2

(da ± dbda + db

)2

, (5.12)

przy czym znak plus odpowiada modowi akustycznemu, a znak minus � optycz-nemu. Widzimy zatem, »e mod akustyczny cechuje si¦ wi¦ksz¡ intensywno±ci¡ ni»mod optyczny i w szczególno±ci ten ostatni zanika w przypadku symetrycznej (da = db)struktury FM/NM/FM.8 Bior¡c pod uwag¦ t¦ obserwacj¦ oraz opisan¡ powy»ej zale»-no±¢ poªo»enia modu optycznego od rodzaju (znaku) i warto±ci staªej oddziaªywania

8Dla ogólno±ci dodajmy, »e zaobserwowanie modu optycznego w �idealnie� symetrycznej strukturzeFM/NM/FM jest mo»liwe w pomiarach tzw. równolegªego pompowania (ang. parallel pumping), tzn.gdy pole mikrofalowe jest zorientowane równolegle do staªego pola magnetycznego.



Rysunek 5.5: Kolejno±¢ linii rezonansowych modu akustycznego (kolor czerwony) ioptycznego (kolor niebieski) dla przeciwnych znaków staªej mi¦dzywarstwowego sprz¦-»enia wymiennego JIEC. Przedstawiono równie» ró»nic¦ intensywno±ci obu linii rezo-nansowych.

wymiennego JIEC, na Rys. 5.5 pokazano jakiego rodzaju widm rezonansu ferromagne-tycznego mo»na si¦ spodziewa¢ w badaniach sprz¦»onych warstw potrójnych, natomiastw Tab. 5.2 zebrano opisow¡ charakterystyk¦ linii rezonansowych modu akustycznego ioptycznego.

sprz¦»enie ferromagnetyczne sprz¦»enie antyferromagnetyczneJIEC < 0 JIEC > 0

mod du»a intensywno±¢akustyczny Hrez,ak nie zale»y od |JIEC|

kolejno±¢ linii: kolejno±¢ linii:mod Hrez,ak > Hrez,opt Hrez,ak < Hrez,opt

optyczny maªa intensywno±¢Hrez,opt zale»y od |JIEC|

Tablica 5.2: Charakterystyka dwóch linii rezonansowych obserwowanych w widmieFMR struktury FM/NM/FM, dla przeciwnych znaków staªej sprz¦»enia mi¦dzywar-stwowego JIEC. Hrez,ak i Hrez,opt oznaczaj¡ warto±ci pól rezonansowych odpowiedniodla modu akustycznego i optycznego.

5.3 Przypadek silnego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego 111

5.3 Przypadek silnego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego

Spo±ród dost¦pnych naszym badaniom struktur(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As próbka TL-1 cechuje si¦ najcie«sz¡ przekªadk¡ niema-gnetycznego GaAs (dNM = 3 nm), dlatego mo»na spodziewa¢ si¦, »e efekty sprz¦»eniami¦dzywarstwowego b¦d¡ w tym przypadku szczególnie widoczne. Na Rys. 5.6 przed-stawiono wyniki eksperymentów rezonansu ferromagnetycznego przeprowadzonych dlapróbki TL-1 w warunkach opisanych w pkt. 5.1. Pomiary wykonano dla pola ma-gnetycznego H zorientowanego równolegle do gªównych kierunków krystalogra�cznychw pªaszczy¹nie wzrostu i w przypadku wszystkich trzech kierunków � a w rzeczywi-sto±ci dla dowolnej orientacji pola H w pªaszczy¹nie (001) � zaobserwowana zostaªapojedyncza linia rezonansowa modu akustycznego, pomimo »e mamy do czynienia z

0 1 2 3 4

H II [110]


(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)AsTL-1, dNM = 3 nmT = 4 K

H II [100]

H II [110]

sygn

a F

MR

, dP/

dH (j

edn.

um

owne

)

Rysunek 5.6: Widma rezonansu ferromagnetycznego struktury(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o grubo±ci niemagnetycznej przekªadki dNM = 3 nm(próbka TL-1) dla pola magnetycznego H przyªo»onego wzdªu» trzech gªównychkierunków krystalogra�cznych w pªaszczy¹nie wzrostu (001).



dwiema, przestrzennie odseparowanymi warstwami ferromagnetycznego (Ga,Mn)As.9Okazuje si¦, »e dla dNM ≤ 3 nm sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe jest na tyle silne, byw kon�guracji H ‖ (001) wymusi¢ na caªej strukturze (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)Aszachowanie to»same z zachowaniem pojedynczej warstwy arsenku galu z manganemo pewnych efektywnych wªasno±ciach magnetycznych. Tak¡ sytuacj¦ b¦dziemy dalejnazywa¢ stanem peªnego sprz¦»enia. Warto w tym miejscu doda¢ za Heinrichem i Co-chranem [265], »e warto±ci efektywnych parametrów (np. staªych anizotropii) w peªnisprz¦»onego ukªadu FM/NM/FM zadane s¡ wa»onymi namagnesowaniem ±rednimi od-powiednich wielko±ci dla poszczególnych warstw.

Chocia» peªne sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe prowadzi do identycznego zachowaniasi¦ momentów magnetycznych obu warstw FM i pojawienia si¦ pojedynczej linii rezo-nansu ferromagnetycznego dla H ‖ (001), to w przypadku prostopadªej orientacji polamagnetycznego (H ‖ [001]) zaobserwowano dwie linie rezonansowe (Rys. 5.7) o zbli»o-nych intensywno±ciach. Ta ostatnia wªasno±¢ nie zgadza si¦ z opisanymi w podrozdziale5.2 oczekiwaniami, »e mody akustyczny i optyczny cechuj¡ wyra¹nie ró»ne nat¦»enia.Zgodnie ze wzorem (5.12), stosunek intensywno±ci obu modów Iopt/Iak w strukturzeFM/NM/FM o grubo±ciach warstw ferromagnetycznych 14 i 9 nm powinien by¢ rz¦du0.05, podczas gdy w omawianym eksperymencie wspóªczynnik ten wyniósª ponad 0.8.Wyja±nienie pochodzenia dwóch linii w widmie FMR zarejestrowanym dla H ‖ [001]przynosi obserwacja zachowania obu rezonansów w funkcji k¡ta biegunowego przyªo»o-nego pola magnetycznego. Rysunek 5.8 przedstawia ewolucj¦ widm FMR próbki TL-1

9W dalszej cz¦±ci niniejszego Rozdziaªu poka»emy obecno±¢ modu optycznego dla pozostaªychpróbek serii TL, zatem brak dodatkowej linii w widmach pokazanych na Rys. 5.6 nie wynika z niewy-starczaj¡cej czuªo±ci aparatury.

7 8 9 10 11

sygn

a F

MR

, dP

/dH

(jed

n. u

mow

ne)


(Ga,Mn)As / GaAs / (Ga,Mn)AsTL-1, dNM = 3 nmT = 4 K, H II [001]

mod jednorodny FMR

mod fal spinowych

Rysunek 5.7: Widmo rezonansu ferromagnetycznego struktury(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o grubo±ci niemagnetycznej przekªadki dNM = 3 nm(próbka TL-1) dla pola magnetycznego H przyªo»onego wzdªu» kierunku wzrostu[001].

5.3 Przypadek silnego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego 113

Rysunek 5.8: Ewolucja widm rezonansu ferromagnetycznego struktury(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o grubo±ci niemagnetycznej przekªadki dNM = 3 nm(próbka TL-1). Kierunek pola magnetycznego H byª zmieniany w krystalogra�cznejpªaszczy¹nie (110). Dla H przyªo»onego w pobli»u kierunku wzrostu [001] (θH = 0)widoczne s¡ dwie linie rezonansowe � odpowiadaj¡ce modowi jednorodnemu i modowifal spinowych � które �zlewaj¡ si¦� w jedn¡ lini¦ dla θH okoªo 15°.

pod wpªywem zmiany orientacji pola H w pªaszczy¹nie (110). Wida¢ wyra¹nie, »eobecne dla H ‖ [001] dwie linie rezonansowe stopniowo zbli»aj¡ si¦ do siebie wraz z od-chylaniem pola magnetycznego od kierunku wzrostu, by wreszcie dla krytycznego k¡tabiegunowego θH,c ≈ 15° poª¡czy¢ si¦ si¦ w jedn¡ lini¦, która byªa dyskutowana powy»ejdla kon�guracji pªaszczyznowej. Zachowanie to jest typowe dla rezonansu fal spinowych(SWR, ang. spin wave resonance) w (Ga,Mn)As [130]. Przypomnijmy z Rozdziaªu 2,»e pod poj¦ciem fal spinowych rozumiemy kolektywne wzbudzenia ukªadu spinowegonios¡ce niezerowy wektor falowy k i b¦d¡ce uogólnieniem przedmiotu zainteresowanianiniejszej rozprawy: modu jednorodnego o k = 0. Zaprezentowane np. w pracach[146, 147] szczegóªowe badania SWR w (Ga,Mn)As wykazaªy jako±ciowo identyczn¡ doRys. 5.8 ewolucj¦ widm rezonansowych, przy czym ze wzgl¦du na maªe grubo±ci warstw(Ga,Mn)As naszych próbek zaobserwowali±my tylko jedn¡ dodatkow¡ lini¦ (jeden modfali spinowej).10 Na Rys. 5.8 linia rezonansowa wyst¦puj¡ca w wy»szych polach magne-tycznych jest t¡ sam¡, która byªa zarejestrowana dla H ‖ (001) i odpowiada modowi

10Patrz przypis na stronie 43.



akustycznemu, czyli równolegªej precesji momentów magnetycznych obu warstw FM, aponiewa» mówimy o wzbudzeniu jednorodnym, oznacza to automatycznie równolegª¡precesj¦ wszystkich spinów struktury. Linia rezonansowa obecna w ni»szych polachmagnetycznych i tylko dla θH < θH,c jest manifestacj¡ niejednorodnego modu fali spi-nowej k 6= 0, przy czym nale»y podkre±li¢, »e jest to wzbudzenie wspólne dla obuwarstw. Zatem po raz kolejny wida¢, »e sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe w próbce TL-1jest na tyle silne, »e caªa struktura zachowuje si¦ efektywnie jak pojedyncza warstwaferromagnetycznego (Ga,Mn)As i wªa±ciwo±¢ ta dotyczy nie tylko modu jednorodnegoFMR ale równie» niejednorodnych wzbudze« fal spinowych.

Peªne mi¦dzywarstwowe sprz¦»enie, które zaobserwowali±my dla próbki(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o najcie«szej barierze niemagnetycznego GaAs, jest do±¢zaskakuj¡cym rezultatem, je±li porówna si¦ je z dost¦pnymi wynikami bada« teoretycz-nych. Obliczenia Sankowskiego i Kacman [251] wskazuj¡, »e w dost¦pnym nam zakresiegrubo±ci przekªadki, oddziaªywanie mi¦dzywarstwowe w strukturze(Ga,Mn)As/GaAs o zbli»onej koncentracji manganu powinno by¢ stosunkowo sªabe,zwªaszcza w obliczu faktu, »e cytowane obliczenia dotycz¡ koncentracji swobodnychdziur przekraczaj¡cych 1020 cm−3, czyli istotnie wi¦kszych ni» zwykle dost¦pne w bada-niach eksperymentalnych. Wyja±nieniem dla obserwowanego eksperymentalnie silnegosprz¦»enia jest najprawdopodobniej wspominana ju» wielokrotnie dyfuzja manganu z(Ga,Mn)As do intencjonalnie niemagnetycznej bariery [245]: na skutek dyfuzji i rozmy-cia chemicznego pro�lu struktury przekªadka GaAs jest efektywnie w¦»sza ni» zaªo»onow technologicznym procesie MBE.

5.4 Przypadek sªabego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowegoSytuacja jako±ciowo inna od opisywanej w poprzednim podrozdziale ma miejsce w

przypadku struktur (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o wi¦kszej grubo±ci niemagnetycz-nej bariery GaAs. Rys. 5.9 przedstawia widma FMR próbki TL-4(dNM = 12 nm) dla pola magnetycznego H przyªo»onego w pªaszczy¹nie wzrostu (001)wzdªu» krystalogra�cznych kierunków [100], [110] i [110]. Za ka»dym razem widmoskªada si¦ z dwóch linii rezonansowych, przy czym jedna z nich charakteryzuje si¦ zde-cydowanie wi¦ksz¡ amplitud¡ ni» druga, dlatego mo»na je zasadnie przypisa¢ modomakustycznemu (silna linia) i optycznemu (sªaba linia). Dla próbek TL-2 (dNM = 6 nm)i TL-3 (dNM = 9 nm) zarejestrowano widma bardzo podobne do tych z Rys. 5.9, jed-nak o innej w ka»dym przypadku ró»nicy ∆HIEC pól rezonansowych obu linii. NaRys. 5.10 wykre±lono warto±ci pól rezonansowych uzyskanych w kon�guracji H ‖ (001)dla wszystkich próbek serii TL. Mo»na bez trudu zauwa»y¢, »e dla H ‖ [110] i H ‖ [110]linia modu silnego (akustycznego) praktycznie nie zmienia poªo»enia w funkcji grubo-±ci dNM niemagnetycznej przekªadki GaAs a tym samym w funkcji staªej sprz¦»eniami¦dzywarstwowego JIEC. Zachowanie to jest zgodne z opisanymi w podrozdziale 5.2oczekiwaniem, »e wzbudzenie akustyczne nie narusza równolegªego ustawienia wekto-rów namagnesowania obu ferromagnetycznych warstw struktury FM/NM/FM, zatemewentualna zmiana warto±ci staªej JIEC nie mody�kuje pola rezonansowego obserwo-wanej linii. Zachowanie linii rezonansowych zarejestrowanych dla H ‖ [100] nie jest ju»

5.4 Przypadek sªabego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego 115

0 2 4 6

H II [110]

(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)AsTL-4, dNM = 12 nmT = 4 K


linie rezonansu FMR

H II [100]

sygn

a F

MR

, dP/dH

(jed

n. u

mow

ne)

H II [110]

zabrudzeniakriostatu

Rysunek 5.9: Widma rezonansu ferromagnetycznego struktury(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o grubo±ci niemagnetycznej przekªadki dNM = 12 nm(próbka TL-4) dla pola magnetycznego H przyªo»onego wzdªu» trzech gªównychkierunków krystalogra�cznych w pªaszczy¹nie wzrostu (001).

tak klarowne, ale identy�kacj¦ modu akustycznego mo»na potwierdzi¢ dzi¦ki wyra¹nejró»nicy intensywno±ci obu linii.

Druga z obserwowanych linii jest wyra¹nie sªabsza, a jej poªo»enie (pole rezonan-sowe) zale»y od grubo±ci bariery GaAs, co wskazuje na optyczny charakter tego modu.Zwró¢my jednak uwag¦, »e kolejno±¢ linii modu akustycznego i optycznego zmieniasi¦ wraz z obrotem przyªo»onego pola magnetycznego: dla H ‖ [100] mod akustycznyjest obserwowany w wy»szych polach, co jest typowe dla ferromagnetycznego sprz¦-»enia mi¦dzywarstwowego (patrz Rys. 5.5), podczas gdy dla H ‖ [110] i H ‖ [110]kolejno±¢ linii jest odwrócona � taka, jakiej mo»na by spodziewa¢ si¦ dla oddziaªy-wania antyferromagnetycznego. Jest to wynik wyj¡tkowo zaskakuj¡cy, gdy» trudnosobie wyobrazi¢ tak radykaln¡, jako±ciow¡ zmian¦ charakteru sprz¦»enia w struktu-rze (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As przy obrocie pola magnetycznego o 45°. Ponadtoró»nica pól rezonansowych modu optycznego i akustycznego � przy ustalonej orienta-cji pola magnetycznego � zmienia si¦ z grubo±ci¡ przekªadki w sposób odmienny od



3 6 9 120

1

2

3

4

5

mod akustyczny(silny)

mod optyczny(s aby)

mod optyczny(s aby)

H II [100] H II [110] H II [110]

pole

rezo

nans

owe,

Hre

z (kO

e)

grubo warstwy niemagnetycznego GaAs, dNM (nm)

(Ga,Mn)As / GaAs / (Ga,Mn)AsT = 5 K

mod akustyczny(silny)

Rysunek 5.10: Warto±ci pól rezonansu ferromagnetycznego w strukturach(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o ró»nej grubo±ci dNM niemagnetycznej bariery GaAs.Kolory odpowiadaj¡ poszczególnym orientacjom pola magnetycznego H wzdªu» gªów-nych kierunków krystalogra�cznych w pªaszczy¹nie wzrostu (001).

tego, co przewiduje zamieszczona wcze±niej analiza teoretyczna. W podrozdziale 5.2napisali±my, »e separacja linii ∆HIEC jest proporcjonalna do staªej sprz¦»enia mi¦dzy-warstwowego JIEC; patrz wzór (5.10). Nale»aªoby zatem oczekiwa¢, »e w przypadkubadanej przez nas serii struktur (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As ró»nica pól rezonan-sowych obu modów b¦dzie liniowo male¢ ze wzrostem grubo±ci GaAs. Na Rys. 5.11wykre±lono uzyskan¡ z eksperymentu zale»no±¢ moduªu separacji linii |∆HIEC| w funk-cji grubo±ci niemagnetycznej bariery GaAs dNM. Dla wszystkich gªównych kierunkówkrystalogra�cznych (w tym dla kierunku wzrostu [001]) wyra¹nie wida¢, »e wbrew ocze-kiwaniom ró»nica pól rezonansowych nieliniowo narasta wraz z grubo±ci¡ przekªadki idla dNM > 9 nm zaczyna nasyca¢ si¦. Dodatkowo separacja linii |∆HIEC| zmienia si¦od jednego kierunku pola magnetycznego do drugiego, chocia» na teoretycznych wy-kresach 5.2 i 5.3 ró»nica pól rezonansowych jest zale»na wyª¡cznie od warto±ci staªejsprz¦»enia mi¦dzywarstwowego JIEC.

W obliczu tych rozbie»no±ci nasuwa si¦ pytanie o poprawno±¢ identy�kacji zareje-strowanych dwóch linii rezonansowych w kategoriach modów akustycznego i optycz-nego. Mo»e ka»da z tych linii odpowiada �zwyczajnemu� rezonansowi ferromagnetycz-nemu w jednej z ferromagnetycznych warstw struktury(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As? W takim przypadku zasadnym byªoby oczekiwa¢, »estosunek caªkowitych intensywno±ci (ang. integral intensity) [129]

IaIb∝ App,a∆H2

pp,aApp,b∆H2

pp,b(5.13)

dwóch linii o amplitudach App,i i szeroko±ciach ∆Hpp,i b¦dzie w przybli»eniu równy


3 6 9 12

0

1

2

3

H II [100] H II [110] H II [110] H II [001]

sepa

racj

a lin

ii,

|H

IEC| (

kOe)

grubo warstwy niemagnetycznego GaAs, dNM (nm)

(Ga,Mn)As / GaAs / (Ga,Mn)AsT = 4 K

Rysunek 5.11: Zale»no±¢ moduªu separacji linii rezonansowych modów optycznego iakustycznego |∆HIEC| od grubo±ci niemagnetycznej przekªadki dNM dla ró»nych orien-tacji pola magnetycznego. Ci¡gªe linie dodano dla uwydatnienia obserwowanych tren-dów.

stosunkowi grubo±ci warstw da/db ≈ 1.5, poniewa» caªkowita intensywno±¢ modu jed-norodnego rezonansu FMR jest proporcjonalna do liczby spinów ukªadu ferromagne-tycznego

ni =MSdi

52gµB

, (5.14)

gdzie M i S oznaczaj¡ odpowiednio namagnesowanie i pole powierzchni obu warstwferromagnetycznych, g � czynnik Landego, µB � magneton Bohra. Okazuje si¦ jed-nak, »e w naszym eksperymencie stosunek caªkowitych intensywno±ci dwóch zaobser-wowanych linii wynosi � w zale»no±ci od orientacji pola magnetycznego i grubo±ciprzekªadki � od okoªo 1 do ponad 16 ze ±redni¡ 4.3 ± 1.8, czyli zdecydowanie wi¦cejni» wspomniana powy»ej warto±¢ da/db. W szczególno±ci trudno byªoby w ten spo-sób wytªumaczy¢ dysproporcj¦ intensywno±ci linii pokazanych na Rys. 5.9. Powy»szadyskusja skªania nas ku stwierdzeniu, »e nie mamy tu do czynienia z prost¡ superpo-zycj¡ linii �zwykªych� rezonansów FMR dla oddzielnych warstw ferromagnetycznych,lecz rzeczywi±cie z dwoma ró»nymi wzbudzeniami caªej sprz¦»onej wymiennie struk-tury, chocia» natura tych wzbudze« mo»e by¢ przynajmniej cz¦±ciowo odmienna odprzewidywa« modelu z podrozdziaªu 5.2. We wspomnianym modelu przyj¦li±my mil-cz¡ce zaªo»enie, »e k¡ty wychyle« wektorów namagnesowania z poªo»enia równowagis¡ dla modów akustycznego oraz optycznego identyczne i wªa±nie to zaªo»enie zostaniezwery�kowane poni»ej. Pami¦taj¡c, »e bez wzgl¦du na warto±¢ staªej sprz¦»enia JIECmod akustyczny powinien � dla ustalonej orientacji pola H wzgl¦dem osi krystalo-gra�cznych � wyst¦powa¢ w tym samym co do warto±ci polu magnetycznym, mo»nakorzystaj¡c z u±rednionych po próbkach danych pola rezonansowego wyznaczy¢ para-



pola H ‖ [100] H ‖ [110] H ‖ [110] H ‖ [001]rezonansowe (Oe) 1140± 70 2290± 100 2340± 40 8600± 300

pola H2‖ 4πMe� H4‖ H4⊥anizotropii (Oe) −20± 11 4110± 40 699± 9 −1210± 60

Tablica 5.3: Cz¦±¢ górna: u±rednione pola rezonansowe modu akustycznego zbadanychstruktur (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As dla ró»nych orientacji pola magnetycznego H.Cz¦±¢ dolna: parametry anizotropii magnetycznej uzyskane na podstawie u±rednionychdanych z dopasowania modelu MAE; czynnik Landego g = 2.

metry anizotropii krystalicznej. Uzyskane w ten sposób warto±ci zebrano w Tab. 5.3.Nale»y w tym miejscu przypomnie¢ z podrozdziaªu 5.2, »e korzystamy z przybli»eniaidentycznych wªasno±ci magnetycznych (anizotropii i namagnesowania) dwóch warstwferromagnetycznych danej próbki.11 W kolejnym kroku dzi¦ki znajomo±ci parametrówanizotropii krystalicznej mo»na � dla ustalonej orientacji pola magnetycznego H �zapisa¢ ró»nic¦ energii stanu wzbudzonego i podstawowego zarówno modu akustycz-nego jak i optycznego

∆E = S [F (δak)− F (0)] (5.15)∆E = S [F (δopt)− F (0)] ,

gdzie δak i δopt s¡ k¡tami wychyle« wektora namagnesowania z poªo»enia równowagiodpowiednio przy wzbudzeniu akustycznym i optycznym; S � powierzchnia struktury,F � g¦sto±¢ energii swobodnej.12 Poniewa» oba mody wzbudzane s¡ przez promienio-wanie o tej samej energii, to wielko±ci zadane wzorami (5.15) s¡ sobie równe:

F (δak)− F (0)− F (δopt) + F (0) = 0. (5.16)

Pod warunkiem zaobserwowania dwóch linii rezonansowych równanie analogiczne dopowy»szego mo»na zapisa¢ dla ka»dego z kierunków pola magnetycznego H pami¦-taj¡c, »e para k¡tów δak i δopt b¦dzie inna w ka»dym przypadku. Przypomnijmy zRozdziaªu 2, »e w eksperymentach rezonansu ferromagnetycznego mamy do czynieniaz bardzo maªymi wychyleniami wektora namagnesowania z poªo»enia równowagi. Dla-tego dla ka»dego kierunku pola H równanie (5.16) mo»na rozwin¡¢ w szereg Taylorawzgl¦dem δak i δopt, by nast¦pnie ograniczy¢ analiz¦ do wyrazów zerowego i drugiegorz¦du w k¡tach wychylenia. Okazuje si¦, »e to przybli»enie nie tylko upraszcza posta¢

11Podkre±lmy, »e chodzi o zachowanie identycznych wªasno±ci w ramach danej struktury(Ga,Mn)/GaAs/(Ga,Mn)As, a nie pomi¦dzy próbkami. Zmienno±¢ wªasno±ci próbek jest uwzgl¦d-niona poprzez u±rednianie.

12Dla jasno±ci zapisu we wzorach (5.15) pomini¦to pozostaªe zmienne g¦sto±ci energii swobodnej� t.j. równowagow¡ orientacj¦ wektora namagnesowania, orientacj¦ pola H, parametry anizotropiikrystalicznej, staª¡ sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego, grubo±ci warstw � gdy» s¡ one takie same dlamodu akustycznego i optycznego.


funkcyjn¡ równania (5.16), ale ponadto pozwala zast¡pi¢ dwa ró»ne k¡ty wychyleniajedn¡ zmienn¡ rδ := δak/δopt, co jest szczególnie korzystne z punktu widzenia niniej-szej analizy, której przedmiotem zainteresowania nie s¡ konkretne warto±ci δak i δopt,ale relacja zachodz¡ca mi¦dzy tymi wielko±ciami. Wówczas równanie (5.16) przyjmujeogóln¡ posta¢

JIEC = ai − bir2δ , (5.17)

gdzie warto±ci wspóªczynników ai i bi zale»¡ od kierunku, wzdªu» którego przyªo-»ono pole magnetyczne oraz � oczywi±cie � od wszystkich wielko±ci wspólnych ta-kich jak parametry anizotropii itp. Na Rys. 5.12 wykre±lono opisane równaniem(5.17) parabole JIEC (rδ) dla czterech gªównych kierunków krystalogra�cznych struk-tury (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o grubo±ci niemagnetycznej przekªadkidNM = 12 nm (próbka TL-4). Warto±ci wspóªczynników bi wskazuj¡, »e te parabolenigdy si¦ nie przetn¡. Nie istnieje wspólna dla wszystkich kierunków para warto±ci(JIEC, rδ), a w szczególno±ci nie mo»e zaistnie¢ zaªo»ony implicite w podrozdziale 5.2przypadek równych sobie k¡tów wychylenia δak i δopt, któremu na Rys. 5.12 odpowiadapionowa linia rδ = 1. Wida¢, »e linia ta przecina dwie z czterech parabol (kierunkiH ‖ [100] i H ‖ [001]) w ujemnym zakresie staªej sprz¦»enia JIEC, a kolejne dwie(kierunki H ‖ [110] i H ‖ [110]) � po stronie dodatniej, zatem aby dla δak = δopt od-tworzy¢ obserwowan¡ w eksperymencie FMR zmienn¡ kolejno±¢ modów akustycznegoi optycznego, sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe musiaªoby zmienia¢ charakter z ferro- naantyferromagnetyczny przy obrocie pola magnetycznego.

Wykluczywszy a priori tak¡ mo»liwo±¢ mo»na jednak znale¹¢ inne wyja±nienie wyni-

0 1 2 3-4x10-4

0

4x10-4

8x10-4

b[001] = 0.002005

b[110] = 0.000878

b[110] = 0.000817 H II [100] H II [110] H II [110] H II [001]

sta

a sp

rze

enia

, JIE

C (e

rg/c

m2 )

r = ak / opt

b[100] = 0.001092

(Ga,Mn)As / GaAs / (Ga,Mn)AsdNM = 12 nm, TL-4

Rysunek 5.12: Parabole wykre±lone na podstawie równania (5.17): zale»no±¢ staªejsprz¦»enia mi¦dzywarstwowego JIEC od stosunku rδ k¡tów wychylenia wektorów nama-gnesowania dla modów akustycznego δak i optycznego δopt. Przerywane proste odpo-wiadaj¡ przypadkom: rδ = 1 (pionowa) i JIEC = −10−4 erg/cm2 (pozioma).



ków naszych pomiarów. Na Rys. 5.12 wykre±lono lini¦ poziom¡, dla pewnej arbitralniewybranej warto±ci staªej sprz¦»enia JIEC = −10−4 erg/cm2. Przecina ona wszystkieparabole w zakresie ferromagnetycznego oddziaªywania mi¦dzywarstwowego, ale dlaró»nych warto±ci parametru rδ: dla kierunków H ‖ [100] i H ‖ [001] mamy rδ < 1,podczas gdy dla kierunków H ‖ [110] i H ‖ [110] jest rδ > 1. Ka»dy z tych dwóchprzypadków odpowiada odmiennej kon�guracji wektorów namagnesowania w modzieakustycznym i optycznym: dla rδ < 1 mod akustyczny charakteryzuje si¦ dªu»sz¡ ni»mod optyczny skªadow¡ M‖ wypadkowego namagnesowania wzdªu» kierunku równo-wagowego, dla rδ > 1 relacja dªugo±ci skªadowej podªu»nej M‖ jest odwrócona. Takorelacja wielko±ci rδ i M‖ poci¡ga za sob¡ istotne konsekwencje, je±li chodzi o zeema-nowskie rozszczepienie poziomów energetycznych Ei (H) ukªadu spinowego, gdy» dladanego stanu i nachylenie prostej Ei (H) jest tym wi¦ksze, im dªu»sza jest skªadowanamagnesowania wzdªu» H. Wªa±nie na Rys. 5.13 przedstawiono zale»no±¢ od polaH poziomów energetycznych stanu podstawowego, stanu wzbudzonego akustycznego istanu wzbudzonego optycznego dla ukªadu spinowego struktury TL-4 (dNM = 12 nm)przy ró»nych orientacjach pola magnetycznego wzgl¦dem osi krystalogra�cznych orazdla wybranej powy»ej warto±ci staªej sprz¦»enia JIEC = −10−4 erg/cm2.13 Bez trudumo»na spostrzec, »e serie danych odpowiadaj¡ce parom kierunków H ‖ [100], H ‖ [001]oraz H ‖ [110], H ‖ [110] wykazuj¡ zasadniczo odmienn¡ relacj¦ warto±ci energii sta-nów akustycznego i optycznego: w pierwszym przypadku mamy Eak < Eopt, w drugim� Eak > Eopt. Efekt ten mo»e by¢ spowodowany wyª¡cznie istotnymi zmianami bi-lansu energetycznego anizotropii krystalicznej i oddziaªywania mi¦dzywarstwowego wbadanej próbce TL-4. Próbka TL-3 (dNM = 9 nm) wykazaªa jako±ciowo takie same wªa-sno±ci, dlatego mo»na stwierdzi¢, »e dla grubo±ci przekªadki niemagnetycznego GaAs zzakresu 9− 12 nm (i wi¦kszych) wymienne sprz¦»enie mi¦dzywarstwowe w strukturze(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As jest nie tylko dostatecznie sªabe by mo»na byªo zaobser-wowa¢ mod optyczny rezonansu ferromagnetycznego, ale na tyle maªe, »e w niektórychprzypadkach (H ‖ [110] i H ‖ [110]) bilans energetyczny stanu wzbudzonego wskazujejako energetycznie korzystne nierównolegªe ustawienie wektorów namagnesowania obuwarstw skªadowych struktury.14

Przedstawiona powy»ej analiza k¡tów wychylenia wektorów namagnesowania mo»ewydawa¢ si¦ nadmiernie zniuansowana. Jednak poprawna identy�kacja charakteruoraz zachowania obserwowanych w eksperymencie ró»nych modów jest wst¦pnym i nie-

13Wyja±nienie: Aby móc wykre±li¢ zeemanowsko rozszczepione poziomy energetyczne, zadan¡ wzo-rem (5.1) g¦sto±¢ energii swobodnej namagnesowania F trzeba pomno»y¢ przez powierzchni¦ próbkiS. Dla realistycznych warto±ci S ∼ 0.1 cm2 zakres wywoªanej polem magnetycznym zmienno±ci ener-gii F · S o kilkana±cie rz¦dów wielko±ci przewy»sza energi¦ kwantu promieniowania mikrofalowego.W takim przypadku na Rys. 5.13 wszystkie linie pokrywaªyby si¦. Dlatego dla potrzeb niniejszejdyskusji wykorzystano nierealistyczn¡ warto±¢ S = 10−13 cm2, która pozwala wyra¹nie rozszczepi¢linie poziomów energetycznych. Nie zmienia to jednak w »adnym stopniu stosowalno±ci Rys. 5.13 doomawianych wyników eksperymentalnych.

14Przypomnijmy z podrozdziaªu 5.2, »e gdyby k¡ty wychylenia wektorów namagnesowania z poªo»e-nia równowagi byªy w modach akustycznym i optycznym identyczne (rδ = 1), wówczas proste Eak (H)i Eopt (H) byªyby wzgl¦dem siebie równolegªe, a ró»nica pól rezonansowych obu modów ∆HIEC byªabytaka sama dla wszystkich orientacji pola H i zale»na wyª¡cznie od warto±ci parametru JIEC. Ponadto� dla ferromagnetycznego sprz¦»enia, JIEC < 0 � stan optyczny musiaªby zawsze charakteryzowa¢ si¦energi¡ powi¦kszon¡ wzgl¦dem energii stanu akustycznego o wkªad od sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego.


5 6 7 8 9 10

H II [001]

ener

gia,

Ei (

jedn

. um

owne

)

pole magnetyczne, H (kOe)0.5 0.7 0.9 1.1 1.3 1.5

ener

gia,

Ei (

jedn

. um

owne

)


H II [100]

2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

H II [110]

stan podstawowy wzbudzenie akustyczne wzbudzenie optyczne

ener

gia,

Ei (

jedn

. um

owne

)


(Ga,Mn)As / GaAs / (Ga,Mn)AsdNM = 12 nm, TL-4

2.0 2.4 2.8 3.2 3.6 4.0

H II [110]

ener

gia,

Ei (

jedn

. um

owne

)


Rysunek 5.13: Rozszczepienie zeemanowskie poziomów energetycznych ukªadu spino-wego struktury (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As o grubo±ci przekªadki dNM = 12 nm dlaró»nych kierunków zewn¦trznego pola magnetycznego. Kolory czarny, czerwony i nie-bieski oznaczaj¡ odpowiednio stan podstawowy, stan wzbudzenia akustycznego i stanwzbudzenia optycznego. Zielone strzaªki wskazuj¡ na miejsca speªniaj¡ce warunek rezo-nansu. Przyj¦ta warto±¢ staªej sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego: JIEC = −10−4 erg/cm2.



zb¦dnym wymogiem dla wykorzystania danych FMR do okre±lenia wªasno±ci magne-tycznych struktur FM/NM/FM. Nie ulega w¡tpliwo±ci, »e w przypadku wyników na-szych bada« automatyczne zastosowanie sk¡din¡d uznanego i u»ytecznego lecz jednakuproszczonego modelu z podrozdziaªu 5.2, skutkowaªoby faªszyw¡ konkluzj¡ zmianycharakteru (znaku) sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego w (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)Asprzy obrocie zewn¦trznego pola magnetycznego. Nale»y jeszcze podkre±li¢, »e cyto-wany w podrozdziale 5.2 sposób interpretacji widm FMR sprz¦»onych heterostruktur iwielowarstw FM/NM byª kontestowany równie» przez innych autorów, by wspomnie¢chocia»by teoretyczne prace H. Puszkarskiego i S. Mamicy, którzy zwracaj¡ uwag¦ namo»liwo±¢ wyst¦powania tzw. powierzchniowych wzbudze« akustycznych i optycznych(w odró»nieniu od omawianych powy»ej wzbudze« obj¦to±ciowych).

Poprawna identy�kacja modów jest warunkiem wst¦pnym lecz niestety niewystar-czaj¡cym dla peªnego wykorzystania zebranych przez nas danych eksperymentalnych.Zauwa»my, »e równanie (5.17) zawiera dwie niewiadome: staª¡ sprz¦»enia JIEC i sto-sunek k¡tów odchyle« rδ. Analogiczne równania mo»na zapisa¢ dla innych kierunkówpola H pod warunkiem zaobserwowania dwóch linii rezonansowych. Chocia» staªasprz¦»enia JIEC jest wspóln¡ niewiadom¡ wszystkich takich równa«, to jednak ka»dez nich jest równie» zale»ne od nieznanego i w ka»dym przypadku innego parametrurδ. Tak wi¦c wykonanie pomiarów dla kilku orientacji pola magnetycznego nie rozwi¡-zuje problemu niejednoznaczno±ci rozwi¡zania równania (5.17). Rozwi¡zaniem byªobyprzeprowadzenie pomiarów rezonansu ferromagnetycznego w kilku ró»nych pasmachcz¦sto±ci mikrofal, czyli � inaczej mówi¡c � szczegóªowe zbadanie zale»no±ci dys-persyjnej ω (H).15 Niemniej bazuj¡c na danych uzyskanych z naszych eksperymentówmo»na oszacowa¢ warto±¢ staªej sprz¦»enia JIEC, korzystaj¡c np. z Rys. 5.12. Winteresuj¡cym nas przypadku ferromagnetycznego oddziaªywania mi¦dzywarstwowego(JIEC < 0), tylko dla |JIEC| ≤ 2 · 10−4 erg/cm2 zachodzi sytuacja, w której paraboleodpowiadaj¡ce kon�guracjom H ‖ [100], H ‖ [001] znajduj¡ si¦ po stronie rδ < 1 aparabole H ‖ [100], H ‖ [001] � po stronie rδ > 1. Przypomnijmy, »e jest to wymógzaobserwowania ró»nej kolejno±ci linii rezonansowych modów akustycznego i optycz-nego dla ró»nych orientacji pola H. Mo»na zatem stwierdzi¢, »e w przypadku sªabosprz¦»onych struktur (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As staªa oddziaªywania mi¦dzywar-stwowego nie przekracza (co do moduªu) wspomnianej warto±ci 2 · 10−4 erg/cm2. Toodgórne ograniczenie jest zgodne z dost¦pnym w literaturze danymi eksperymental-nymi i teoretycznymi, które dla zakresu grubo±ci przekªadki dNM = 9− 12 nm (próbkiTL-3 i TL-4) wskazuj¡, »e JIEC nie przekracza 1 · 10−4 erg/cm2 [251, 254].

5.5 PodsumowanieW niniejszym Rozdziale omówiono dotychczas jedyne (zgodnie z wiedz¡ autora) wy-

niki bada« rezonansu ferromagnetycznego w trójwarstwach(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As b¦d¡cych ukªadami prototypowymi dla zaworów spino-wych SVD i magnetycznych zª¡cz tunelowych MTJ na bazie póªprzewodników ferroma-

15Nasze badania wykonane dla jednego pasma cz¦sto±ci mikrofal (9.25 GHz) odpowiadaj¡ tylkojednemu z poziomych (ω = const) przekrojów zale»no±ci dyspersyjnej ω (H) na Rys. 5.2.

5.5 Podsumowanie 123

gnetycznych. Wykazano, »e struktury te rzeczywi±cie wykazuj¡ wymiennie sprz¦»eniemi¦dzywarstwowe. Dzi¦ki wykonaniu pomiarów na serii próbek o ró»nej grubo±ci dNMniemagnetycznej przekªadki GaAs udaªo si¦ okre±li¢ zakresy silnego(dNM ≤ 3 nm) i sªabego (dNM ≥ 9 nm) sprz¦»enia. W pierwszym z tych przy-padków zaobserwowano tak silne oddziaªywanie, »e warstwa potrójna FM/NM/FMzachowywaªa si¦ jak pojedyncza warstwa ferromagnetycznego arsenku galu z manga-nem, dlatego okre±lono to mianem peªnego sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego. W zakre-sie sªabych sprz¦»e« widma FMR wykazaªy obecno±¢ dwóch ró»nych wzbudze« suma-rycznego ukªadu spinowego struktur (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As: mody akustycznyi optyczny. Niespodziewana zmiana kolejno±ci linii rezonansowych obu modów do-prowadziªa do mody�kacji przyj¦tego wcze±niej modelu interpretacji widm FMR wsprz¦»onych warstwach potrójnych, a w konsekwencji do konkluzji, »e w przypadkustruktur (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As poprawna identy�kacja linii rezonansowychwymaga uwa»nej analizy bilansu energetycznego anizotropii magnetokrystalicznej isprz¦»enia mi¦dzywarstwowego. Wydaje si¦, »e zaobserwowanie i wyja±nienie tak sub-telnych efektów byªo mo»liwe jedynie dzi¦ki wariacyjnej specy�ce techniki rezonansuferromagnetycznego bazuj¡cej na maªych, odwracalnych wzbudzeniach ukªadu spino-wego z poªo»enia równowagi, co uwa»amy za szczególn¡ przewag¦ metody FMR nadstaªopolowymi (ang. dc �eld) technikami magnetometrycznymi (patrz: porównaniemetod SQUID i FMR w pkt. 4.3). Pomimo skomplikowanej zale»no±ci dyspersyjnejwzbudze« magnetycznych w (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As, której jednoznaczne po-znanie wymaga przeprowadzenia bada« w przynajmniej dwóch pasmach cz¦sto±ci mi-krofal, udaªo si¦ oszacowa¢ warto±¢ staªej sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego na poziomie∼ 1 · 10−4 erg/cm2.

Rozdziaª 6

Podsumowanie

Powy»ej zostaªy zaprezentowane wyniki bada« pojedynczych warstw ferromagne-tycznych póªprzewodników (Ga,Mn)As i (In,Ga,Mn)As, heterostrukturMnO/(Ga,Mn)As oraz warstw potrójnych (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As. Wykonanepomiary rezonansu ferromagnetycznego miaªy na celu poznanie oraz zrozumienie ani-zotropii magnetycznej w ukªadach b¦d¡cych skªadnikami i/lub prototypami podstawo-wych elementów funkcjonalnych spintroniki: zaworu spinowego (SVD) i magnetycznegozª¡cza tunelowego (MTJ).

Eksperymenty przeprowadzone na pojedynczych warstwach (III,Mn)V wykazaªy, »eanizotropia magnetyczna zwi¡zana ze struktur¡ krystaliczn¡ tych materiaªów zdecydo-wanie dominuje nad anizotropi¡ ksztaªtu, a orientacja osi ªatwego namagnesowania jestzdeterminowana przez ilo±ciowy bilans anizotropii magnetokrystalicznych o ró»nej sy-metrii: kubicznej i jednoosiowej. W tym ostatnim przypadku szczególne znaczenie maanizotropia jednoosiowa w pªaszczy¹nie wzrostu, której obecno±ci nie mo»na wytªuma-czy¢ na podstawie analizy symetrii i znieksztaªce« struktury krystalicznej. W chwiliobecnej wydaje si¦, »e anizotropia ta mo»e mie¢ swoje ¹ródªo w korelacjach ustawie«jonów magnetycznych.

Wykazali±my, »e zªo»ona anizotropia magnetyczna materiaªów (III,Mn)V mo»e by¢nie tylko zidenty�kowana jako±ciowo, ale równie» parametryzowana ilo±ciowo przy po-mocy modelu MAE opartego na analizie g¦sto±ci energii swobodnej namagnesowania.Ten fenomenologiczny a jednak skuteczny model pozwala wyznaczy¢ charakterystycznestaªe skªadników anizotropii o ró»nych symetriach (kubiczna, jednoosiowa, . . . ) i ró»-nym pochodzeniu (tetragonalna dystorsja, ksztaªt próbki, . . . ). Co wi¦cej, na przykªa-dzie warstw (Ga,Mn)As wyhodowanych na sko±nych podªo»ach GaAs zostaªo pokazane,»e model MAE mo»na rozszerzy¢ na przypadki o jeszcze bardziej skomplikowanej anizo-tropii, nie trac¡c � przy zachowaniu nale»ytej ostro»no±ci � ilo±ciowej jednoznaczno±ciopisu.

Nast¦pnie poddano badaniom heterostruktury zªo»one z ferromagnetycznego(Ga,Mn)As i antyferromagnetycznego tlenku manganu MnO. Zarówno eksperymentymagnetometrii SQUID jak i rezonansu ferromagnetycznego dowiodªy istnienia mi¦-dzypowierzchniowego sprz¦»enia wymiennego, które prowadzi do pojawienia si¦ no-wego rodzaju anizotropii magnetycznej, tzw. anizotropii jednokierunkowej, objawia-j¡cej si¦ zªamaniem symetrii (niektórych) wªasno±ci magnetycznych wzgl¦dem obrotu

126 Podsumowanie

o 180 stopni. Zgodnie z wiedz¡ autora rozprawy byªa to pierwsza obserwacja anizo-tropii jednokierunkowej w materiaªach (III,Mn)V. W kolejnym kroku zbadano podat-no±¢ sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego ukªadu MnO/(Ga,Mn)As na przemiataniepolem magnetycznym (tzw. efekt trenowania) i wpªyw temperatury. W przypadkuobu eksperymentów pokazano, »e anizotropia jednokierunkowa jest zjawiskiem sto-sunkowo trwaªym i odpornym na wpªyw w/w czynników. Zaobserwowano równie»niespodziewan¡ asymetri¦ p¦tli histerezy FMR, któr¡ wst¦pnie przypisano ró»nym me-chanizmom przemagnesowania zachodz¡cym w tych heterostrukturach: koherentnejrotacji Stonera-Wohlfartha oraz nukleacji i propagacji ±cian domenowych. Analiza ilo-±ciowa umo»liwiªa okre±lenie warto±ci staªej sprz¦»enia mi¦dzypowierzchniowego dlaukªadu MnO/(Ga,Mn)As.

Wreszcie przeprowadzono pomiary rezonansu ferromagnetycznego w strukturach(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As, zgodnie z wiedz¡ autora pierwsze tego rodzaju bada-nia dla potrójnych warstw FM/NM/FM na bazie ferromagnetycznych póªprzewodni-ków (III,Mn)V. Systematyczne eksperymenty wykonane dla próbek o ró»nej grubo-±ci przekªadki niemagnetycznego GaAs wykazaªy obecno±¢ sprz¦»enia mi¦dzywarstwo-wego pomi¦dzy warstwami (Ga,Mn)As, nawet w przypadku ich separacji na odlegªo±¢12 nm. W zakresie najmniejszych grubo±ci przekªadki GaAs (nie wi¦cej ni» 3 nm)zaobserwowano, »e struktura (Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As jest w peªni sprz¦»ona izachowuje si¦ de facto jak pojedyncza warstwa (Ga,Mn)As. Tak silne sprz¦»enie po-wi¡zano z prawdopodobn¡ redukcj¡ rzeczywistej grubo±ci niemagnetycznej warstwyGaAs na skutek dyfuzji manganu z (Ga,Mn)As. Dzi¦ki tym pomiarom mo»na byªookre±li¢ zale»ne od grubo±ci przekªadki zakresy silnego i sªabego sprz¦»enia w ukªadzie(Ga,Mn)As/GaAs/(Ga,Mn)As, co ma zasadnicze znaczenie z punktu widzenia kon-troli orientacji namagnesowania w sprz¦»onych warstwach (Ga,Mn)As a tym samymfunkcjonalno±ci struktur typu SVD i MTJ. Mo»liwe byªo równie» ilo±ciowe oszacowaniewarto±ci staªej sprz¦»enia mi¦dzywarstwowego.

Zaprezentowane w niniejszej rozprawie badania ukazaªy rezonans ferromagnetycznyjako bardzo skuteczne narz¦dzie sªu»¡ce jako±ciowej identy�kacji oraz ilo±ciowej para-metryzacji anizotropii magnetycznych w póªprzewodnikach ferromagnetycznych. Jaksi¦ okazaªo jest to metoda niezwykle uniwersalna, któr¡ mo»na stosowa¢ w badaniachzarówno prostych, jednowarstwowych próbek jak i zªo»onych heterostruktur. Na szcze-góln¡ uwag¦ zasªuguje fakt wysokiej czuªo±ci wzbudze« ukªadu spinowego (takich jakmod jednorodny FMR) na niewielkie nawet zmiany wªasno±ci magnetycznych, dzi¦kiczemu mo»liwe byªo rozpoznanie subtelnych efektów w rodzaju omawianych w Roz-dziale 5 odmiennych nachyle« wektorów namagnesowania dla ró»nych orientacji ze-wn¦trznego pola magnetycznego. Jest to warta podkre±lenia przewaga wariacyjnej me-tody rezonansu ferromagnetycznego nad staªopolowymi technikami magnetometrycz-nymi. Nie nale»y absolutnie uwa»a¢ bada« FMR jako alternatywy dla magnetometriiSQUID, bez której pomocy nie mo»na np. jednoznacznie odseparowa¢ efektów po-chodz¡cych od anizotropii ksztaªtu i dystorsji tetragonalnej (patrz podrozdziaª 3.3).Jednak zdaniem autora rozprawy, technika rezonansu ferromagnetycznego � od lat zuznaniem stosowana w dziedzinie metalicznych ferromagnetyków � pozostaje metod¡niedocenian¡ w badaniach póªprzewodników ferromagnetycznych.

Na zako«czenie warto jeszcze raz przywoªa¢ ide¦ warstwowych urz¡dze« spintro-

127

nicznych SVD i MTJ, które nadaªy �szkielet� przeprowadzonym przez nas badaniom.Ewentualny sukces zastosowania ferromagnetycznych póªprzewodników (III,Mn)V welektronice musi by¢ posadowiony na czterech �larach. Pierwszym i najbardziej oczy-wistym jest uzyskanie materiaªów (III,Mn)V o temperaturze Curie znacznie przekra-czaj¡cej warto±¢ 300 K. Zagadnienie to si¦ga daleko poza tematyk¦ niniejszej rozprawy,dlatego przyznamy tylko, »e cel ten wydaje si¦ w chwili obecnej do±¢ odlegªy i nadziejezwi¡zane z zastosowaniem �rozcie«czonych� póªprzewodników ferromagnetycznych welektronice s¡ aktualnie du»o bardziej ostro»ne i wywa»one ni» w pierwszych latachuzyskiwania ferromagnetycznych stopów póªprzewodnikowych.

Drugim �larem jest opisanie, parametryzacja i kontrola anizotropii magnetycznejw ferromagnetykach z rodziny (III,Mn)V. Nale»y podkre±li¢, »e wysiªkiem licznychgrup badawczych osi¡gni¦to wiele w tej dziedzinie, cho¢ bez w¡tpienia pozostaj¡ wci¡»niewyja±nione zjawiska, by wspomnie¢ tylko nieznane pochodzenie anizotropii jedno-osiowej w pªaszczy¹nie wzrostu. Powy»ej zostaªo pokazane, »e nawet najbardziej fun-damentalna z punktu widzenia zastosowa« wªasno±¢ ferromagnetyków, tzn. orientacjaosi ªatwego namagnesowania, jest w materiaªach (III,Mn)V pod istotnym wpªywemanizotropii jednoosiowej w pªaszczy¹nie. Pod¡»aj¡c za sugestiami wyartykuªowanymiw niniejszej rozprawie oraz publikacjach innych autorów, i» anizotropia ta ma swoje¹ródªo w korelacjach ustawie« jonów magnetycznych w stadium wcze±niejszym od for-mowania si¦ wytr¡ce« (klasterów), mo»na doj±¢ do wniosku, »e rozwi¡zanie tej zagadkib¦dzie najprawdopodobniej wymagaªo zastosowania technik eksperymentalnych bazu-j¡cych na oddziaªywaniu foton-fonon i badaniu szczegóªów drga« sieci krystalicznej.

Kolejnym, trzecim �larem jest istnienie oraz mo»liwo±¢ indukowania oddziaªywaniami¦dzywarstwowego w wymienionych powy»ej strukturach. W niniejszej rozprawie zo-staªo ono wykazane zarówno w odniesieniu do sprz¦»enia AFM/FM � na przykªadzieantyferromagnetycznego MnO oraz ferromagnetycznego (Ga,Mn)As � jak i sprz¦»eniatrójwarstw FM/NM/FM, w naszym przypadku na bazie (Ga,Mn)As. O ile drugiemu ztych przypadków po±wi¦cono liczne prace eksperymentalne oraz teoretyczne, to struk-tury AFM/FM na bazie materiaªów (III,Mn)V s¡ jeszcze sªabo poznane i np. mikrosko-powy mechanizm sprz¦»enia w MnO/(Ga,Mn)As pozostaje niewyja±niony. Dodatkowopowtarzalno±¢ uzyskiwania takich próbek jest wci¡» niezadowalaj¡ca. Z tego punktuwidzenia szczególnie przydatne mog¡ okaza¢ si¦ badania neutronowe oraz mikroskopiiprzekrojowej (ang. cross-sectional microscopy) mog¡ce na±wietli¢ magnetyczne wªasno-±ci mi¦dzypowierzchni MnO/(Ga,Mn)As, gdy» uzasadnionym wydaje si¦ oczekiwanie,»e poznanie kon�guracji ukªadu spinowego na zª¡czu AFM/FM jest kluczowe dla kon-troli oddziaªywania mi¦dzypowierzchniowego.

Wreszcie czwartym �larem jest co±, co w j¦zyku angielskim okre±lane jest mianemtechnological feasibility, czyli (mówi¡c najogólniej) realno±¢ zaprojektowania i realizacjiprocesu technologicznego, który prowadziªby do efektywnej, ªatwo skalowalnej produk-cji urz¡dze« na bazie materiaªów (III,Mn)V. Trzeba przyzna¢, »e zagadnienie to jestsªabo je±li w ogóle obecne w dyskusjach �zyków na temat zastosowa« rezultatów ichprac i zdaniem autora � nie b¦d¡cego wszak osob¡ kompetentn¡ w dziedzinie technolo-gii produkcji itp. � zmiana tego stanu rzeczy mogªaby wnie±¢ pewn¡ �warto±¢ dodan¡�.Jednak badania podstawowe � a wªa±nie nim po±wi¦cona jest ta rozprawa � nawetje±li inspirowane s¡ potencjalnymi zastosowaniami, nie powinny by¢ na nich skupione.

128 Podsumowanie

Dlatego ich tematyka i sposób prowadzenia »adn¡ miar¡ nie mog¡ by¢ �zakªadnikami�sukcesu aplikacyjnego.

Bibliogra�a

[1] J. K. Furdyna, Diluted magnetic semiconductors, J. Appl. Phys. 64, R29 (1988).

[2] R. A. Chapman and W. G. Hutchinson, Photoexcitation and Photoionizationof Neutral Manganese Acceptors in Gallium Arsenide, Phys. Rev. Lett. 18, 443(1967).

[3] L. J. Vieland, Behavior of Manganese in GaAs, J. Appl. Phys. 33, 2007 (1962).

[4] B. Clerjaud, Transition-metal impurities in III-V compounds, J. Phys. C: SolidState Phys. 18, 3615 (1985).

[5] S. Basu and T. Adhikari, Bulk growth, composition and morphology of galliummanganese antimonide � a new ternary alloy system, J. Alloys Comp. 205, 81(1994).

[6] T. Adhikari and S. Basu, Carrier-induced ferromagnetic ordering in Ga1�xMnxSb,a new III�Mn�V semimagnetic semiconductor, J. Magn. Magn. Mater. 161,282 (1996).

[7] R. Dwili«ski, R. Doradzi«ski, J. Garczy«ski, L. Sierzputowski, J. M. Baranowski,and M. Kami«ska, AMMONO method of GaN and AlN production, Diam. Rel.Mat. 7, 1348 (1998).

[8] M. Zaj¡c, J. Gosk, E. Grzanka, S. Stelmach, M. Palczewska, A. Wysmoªek,K. Korona, M. Kami«ska, and A. Twardowski, Ammonothermal synthesis ofGaN doped with transition metal ions (Mn,Fe,Cr), J. Alloys Comp. , (accepted)(2007).

[9] T. Szyszko, G. Kamler, B. Strojek, G. Weisbrod, S. Podsiadªo, L. Adamowicz,W. G¦bicki, J. Szczytko, A. Twardowski, and K. Sikorski, Growth of bulkGa1�xMnxN single crystals, J. Cryst. Growth 233, 631 (2001).

[10] A. van Esch, L. van Bockstal, J. de Boeck, G. Verbanck, A. S. van Steenbergen,P. J. Wellmann, B. Grietens, R. Bogaerts, F. Herlach, and G. Borghs, Interplaybetween the magnetic and transport properties in the III-V diluted magneticsemiconductor Ga1�xMnxAs, Phys. Rev. B 56, 13103 (1996).

[11] J. de Boeck, R. Oesterholt, H. Bender, A. van Esch, C. Bruynseraede, C. vanHoof, and G. Borghs, Controlled formation of nanoscale MnAs magnetic clustersin GaAs, J. Magn. Magn. Mater. 156, 148 (1996).

130 BIBLIOGRAFIA

[12] J. de Boeck, R. Oesterholt, A. van Esch, H. Bender, C. Bruynseraede, C. vanHoof, and G. Borghs, Nanometer-scale magnetic MnAs particles in GaAs grownby molecular beam epitaxy, Appl. Phys. Lett. 68, 2744 (1996).

[13] P. J. Wellmann, J. M. Garcia, J. L. Feng, and P. M. Petro�, Formation of na-noscale ferromagnetic MnAs crystallites in low-temperature grown GaAs, Appl.Phys. Lett. 71, 2532 (1997).

[14] H. Akinaga, J. de Boeck, G. Borgh, S. Miyanishi, A. Asamitsu, W. van Roy,Y. Tomioka, and L. H. Kuo, Negative magnetoresistance in GaAs with magneticMnAs nanoclusters, Appl. Phys. Lett. 72, 3368 (1998).

[15] H. Ohno, Properties of ferromagnetic III-V semiconductors, J. Magn. Magn.Mater. 200, 110 (1999).

[16] H. Munekata, H. Ohno, S. von Molnar, A. Segmuller, L. L. Chang, and L. Esaki,Diluted magnetic III-V semiconductors, Phys. Rev. Lett. 63, 1849 (1989).

[17] H. Ohno, A. Shen, F. Matsukura, A. Oiwa, A. Endo, S. Katsumoto, and Y. Iye,(Ga,Mn)As: a new diluted magnetic semiconductor based on GaAs, Appl. Phys.Lett. 69, 363 (1996).

[18] T. Hayashi, M. Tanaka, T. Nishinaga, and H. Shimada, Magnetic and magne-totransport properties of new III-V diluted magnetic semiconductors: GaMnAs,J. Appl. Phys. 81, 4865 (1997).

[19] K. Ando, T. Hayashi, M. Tanaka, and A. Twardowski, Magneto-optic e�ect ofthe ferromagnetic diluted magnetic semiconductor Ga1�xMnxAs, J. Appl. Phys.83, 6548 (1998).

[20] S. Ohya, K. Ohno, and M. Tanaka, Magneto-optical and magnetotransport pro-perties of heavily Mn-doped GaMnAs, Appl. Phys. Lett. 90, 112503 (2007).

[21] D. Chiba, Y. Nishitani, F. Matsukura, and H. Ohno, Properties of Ga1�xMnxAswith high Mn composition (x > 0.1), Appl. Phys. Lett. 90, 122503 (2007).

[22] R. R. Gaªkazka, Póªprzewodniki póªmagnetyczne, Post. Fiz. 28, 601 (1977).

[23] S. V. Novikov, K. W. Edmonds, L. X. Zhao, A. D. Giddings, K. Y. Wang, R. P.Campion, C. R. Staddon, M. W. Fay, Y. Han, P. D. Brown, M. Sawicki, B. L.Gallagher, and C. T. Foxon, Mn doping and p-type conductivity in zinc-blendeGaMnN layers grown by molecular beam epitaxy, J. Vac. Sci. Technol. B 23,1294 (2005).

[24] K. W. Edmonds, S. V. Novikov, M. Sawicki, R. P. Campion, C. R. Staddon, A. D.Giddings, L. X. Zhao, K. Y. Wang, T. Dietl, C. T. Foxon, and B. L. Gallagher,p-type conductivity in cubic (Ga,Mn)N thin �lms, Appl. Phys. Lett. 86, 152114(2005).

BIBLIOGRAFIA 131

[25] T. Hayashi, M. Tanaka, T. Nishinaga, H. Shimada, H. Tsuchiya, and Y. Otuka,(Ga,Mn)As: GaAs-based III�V diluted magnetic semiconductors grown by mo-lecular beam epitaxy, J. Cryst. Growth 175/176, 1063 (1997).

[26] Landölt-Bornstein, Numerical Data and Functional Relationships in Science andTechnology, volume III/7a, Springer�Verlag, 1982.

[27] M. Sawicki, F. Matsukura, A. Idziaszek, T. Dietl, G. M. Schott, C. Ruester,C. Gould, G. Karczewski, G. Schmidt, and L. W. Molenkamp, Temperaturedependent magnetic anisotropy in (Ga,Mn)As layers, Phys. Rev. B 70, 245325(2004).

[28] N. Almeleh and B. Goldstein, Electron Paramagnetic Resonance of Manganesein Gallium Arsenide, Phys. Rev. 128, 1568 (1962).

[29] R. Shioda, K. Ando, T. Hayashi, and M. Tanaka, Local structures of III-V dilutedmagnetic semiconductors Ga1�xMnxAs studied using extended x-ray-absorption�ne structure, Phys. Rev. B 58, 1100 (1998).

[30] J. Szczytko, A. Twardowski, K. �wi¡tek, M. Palczewska, M. Tanaka, T. Hayashi,and K. Ando, Mn impurity in Ga1�xMnxAs epilayers, Phys. Rev. B 60, 8304(1999).

[31] C. L. Chang, K. Mahalingam, N. Otsuka, M. R. Melloch, and J. M. Woodall,Precipitation of arsenic in doped GaAs, J. Electron. Mater. 22, 1413 (1993).

[32] J. Schneider, U. Kaufmann, W. Wilkening, M. Baeumler, and F. Köhl, Electronicstructure of the neutral manganese acceptor in gallium arsenide, Phys. Rev. Lett.59, 240 (1987).

[33] M. Linnarsson, E. Janzén, B. Monemar, M. Kleverman, and A. Thilderkvist,Electronic structure of the GaAs:MnGa center, Phys. Rev. B 55, 6938 (1997).

[34] T. Frey, M. Maier, J. Schneider, and M. Gehrke, Paramagnetism of the man-ganese acceptor in gallium arsenide, J. Phys. C: Solid State Phys. 21, 5539(1988).

[35] J. Okabayashi, A. Kimura, T. Mizokawa, A. Fujimori, T. Hayashi, and M. Ta-naka, Mn 3d partial density of states in Ga1�xMnxAs studied by resonant pho-toemission spectroscopy, Phys. Rev. B 59, R2486 (1999).

[36] P. Trautman and J. M. Baranowski, Structure and metastability of the EL2defect in GaAs, J. Mod. Phys. B 9, 1263 (1995).

[37] K. M. Yu, W. Walukiewicz, T. Wojtowicz, I. Kuryliszyn, X. Liu, Y. Sasaki, andJ. K. Furdyna, E�ect of the location of Mn sites in ferromagnetic Ga1�xMnxAson its Curie temperature, Phys. Rev. B 65, 201303 (2002).

[38] F. Máca and J. Ma²ek, Electronic states in Ga1�xMnxAs: Substitutional versusinterstitial position of Mn, Phys. Rev. B 65, 235209 (2002).

132 BIBLIOGRAFIA

[39] M. Kami«ska, Z. Liliental-Weber, E. R. Weber, T. George, J. B. Kortringht,F. W. Smith, B. Y. Tsaur, and A. R. Calawa, Structural properties of As-richGaAs grown by molecular beam epitaxy at low temperatures, Appl. Phys. Lett.54, 1881 (1989).

[40] M. Kami«ska and E. R. Weber, Low Temperature GaAs: Electrical and OpticalProperties, Mat. Sci. Forum 83-87, 1033 (1992).

[41] M. O. Manasreh, D. C. Look, K. R. Evans, and C. E. Stutz, Infrared absorp-tion of deep defects in molecular-beam-epitaxial GaAs layers grown at 200�:Observation of an EL2-like defect, Phys. Rev. B 41, 10272 (1990).

[42] R. E. Viturro, M. R. Melloch, and J. M. Woodall, Optical emission propertiesof semi-insulating GaAs grown at low temperatures by molecular beam epitaxy,Appl. Phys. Lett. 60, 3007 (1992).

[43] M. Missous and S. P. O'Hagan, Nonstoichiometry and dopants related pheno-mena in low temperature GaAs grown by molecular beam epitaxy, J. Appl. Phys.75, 3396 (1994).

[44] K. Y. Wang, R. P. Campion, K. W. Edmonds, M. Sawicki, T. Dietl, C. T. Foxon,and B. L. Gallagher, Magnetism in (Ga,Mn)As Thin Films With TC Up To 173K, AIP Conf. Proc. 772, 333 (2005).

[45] T. Schallenberg and H. Munekata, Preparation of ferromagnetic (In,Mn)As witha high Curie temperature of 90 K, Appl. Phys. Lett. 89, 042507 (2006).

[46] T. Sªupi«ski, H. Munekata, and A. Oiwa, Ferromagnetic semiconductor(In,Ga,Mn)As with Curie temperature above 100 K, Appl. Phys. Lett. 80, 1592(2002).

[47] R. P. Panguluri, B. Nadgorny, T. Wojtowicz, W. L. Lim, X. Liu, and J. K. Fur-dyna, Measurement of spin polarization by Andreev re�ection in ferromagneticIn1�xMnxSb epilayers, Appl. Phys. Lett. 84, 4947 (2004).

[48] M. A. Scarpulla, B. L. Cardozo, R. Farshchi, W. M. H. Oo, M. D. McCluskey,K. M. Yu, and O. D. Dubon, Ferromagnetism in Ga1�xMnxP: Evidence for Inter-Mn Exchange Mediated by Localized Holes within a Detached Impurity Band,Phys. Rev. Lett. 95, 207204 (2005).

[49] P. Poddar, Y. Sahoo, H. Srikanth, and P. N. Prasad, Ferromagnetic ordering innanostructured Mn-doped InP, Appl. Phys. Lett. 87, 062506 (2005).

[50] E. Sarigiannidou, F. Wilhelm, E. Monroy, R. M. Galera, E. Bellet-Amalric,A. Rogalev, J. Goulon, J. Cibert, and H. Mariette, Intrinsic ferromagnetismin wurtzite (Ga,Mn)N semiconductor, Phys. Rev. B 74, 041306 (2006).

[51] T. Dietl, H. Ohno, F. Matsukura, J. Cibert, and D. Ferrand, Zener modeldescription of ferromagnetism in zinc-blende magnetic semiconductors, Science287, 1019 (2000).

BIBLIOGRAFIA 133

[52] T. Dietl, Dilute magnetic semiconductors: Functional ferromagnets, Nature Mat.2, 646 (2003).

[53] T. Jungwirth, K. Y. Wang, J. Ma²ek, K. W. Edmonds, J. Konig, J. Sinova,M. Polini, N. A. Goncharuk, A. H. MacDonald, M. Sawicki, A. W. Rushforth,R. P. Campion, L. X. Zhao, C. T. Foxon, and B. L. Gallagher, Prospects forhigh temperature ferromagnetism in (Ga,Mn)As semiconductors, Phys. Rev. B72, 165204 (2005).

[54] M. Zaj¡c, J. Gosk, E. Grzanka, M. Kami«ska, A. Twardowski, B. Strojek,T. Szyszko, and S. Podsiadªo, Possible origin of ferromagnetism in (Ga,Mn)N,J. Appl. Phys. 93, 4715 (2003).

[55] S. Sonoda, S. Shimizu, T. Sasaki, Y. Yamamoto, and H. Hori, Molecular beamepitaxy of wurtzite (Ga,Mn)N �lms on sapphire(0001) showing the ferromagneticbehaviour at room temperature, J. Cryst. Growth 237-239, 1358 (2002).

[56] N. Theodoropoulou, A. F. Hebard, M. E. O. C. R. Abernathy, S. J. Pearton,S. N. G. Chu, and R. G. Wilson, Unconventional Carrier-Mediated Ferromagne-tism above Room Temperature in Ion-Implanted (Ga,Mn)P:C, Phys. Rev. Lett.89, 107203 (2002).

[57] E. Abe, F. Matsukura, H. Yasuda, Y. Ohno, and H. Ohno, Molecular beamepitaxy of III�V diluted magnetic semiconductor (Ga,Mn)Sb, Physica E 7, 981(2000).

[58] T. Sasaki, S. Sonoda, Y. Yamamoto, K. Suga, S. Shimizu, K. Kindo, and H. Hori,Magnetic and transport characteristics on high Curie temperature ferromagnetof Mn-doped GaN, J. Appl. Phys. 91, 7911 (2002).

[59] T. Dietl, M. Sawicki, L. V. Khoi, J. Jaroszy«ski, P. Kossacki, J. Cibert, D. Fer-rand, S. Tatarenko, and A. Wasiela, Ferromagnetism in II-VI Compounds, Phys.Stat. Sol. (b) 229, 665 (2002).

[60] D. Ferrand, C. Bourgognon, J. Cibert, A. Wasiela, S. Tatarenko, Y. M.d'Aubigné, A. Bonnani, D. Stifter, H. Sitter, L. V. Khoi, S. Kole±nik, J. Ja-roszy«ski, M. Sawicki, T. Andrearczyk, and T. Dietl, Indication of ferromagneticordering in p-Zn1�xMnxTe, Physica B 284-288, 1177 (2000).

[61] T. Story, R. R. Gaª¡zka, R. B. Frankel, and P. A. Wol�, Carrier-concentration-induced ferromagnetism in PbSnMnTe, Phys. Rev. Lett. 56, 777 (1986).

[62] T. Dietl, A. Haury, and Y. M. d'Aubigné, Free carrier-induced ferromagnetism instructures of diluted magnetic semiconductors, Phys. Rev. B 55, R3347 (1997).

[63] D. Ferrand, J. Cibert, A. Wasiela, C. Bourgognon, S. Tatarenko, G. Fishman,T. Andrearczyk, J. Jaroszy«ski, S. Kole±nik, T. Dietl, B. Barbara, and D. Dufeu,Carrier-induced ferromagnetism in p-Zn1�xMnxTe, Phys. Rev. B 63, 085201(2001).

134 BIBLIOGRAFIA

[64] A. Haury, A. Wasiela, A. Arnoult, J. Cibert, S. Tatarenko, T. Dietl, andY. M. d'Aubigné, Observation of a Ferromagnetic Transition Induced by Two-Dimensional Hole Gas in Modulation-Doped CdMnTe Quantum Wells, Phys.Rev. Lett. 79, 511 (1997).

[65] H. Ohno, Making Nonmagnetic Semiconductors Ferromagnetic, Science 281,951 (1998).

[66] P. A. Korzhavyi, I. A. Abrikosov, E. A. Smirnova, L. Bergqvist, P. Mohn, R. Ma-thieu, P. Svedlindh, J. Sadowski, E. I. Isaev, Y. K. Vekilov, and O. Eriksson,Defect-Induced Magnetic Structure in Ga1�xMnxAs, Phys. Rev. Lett. 88, 187202(2002).

[67] S. J. Potashnik, K. C. Ku, R. Mahendiran, S. H. Chun, R. F., Wang, N. Samarth,and P. Schi�er, Saturated ferromagnetism and magnetization de�cit in optimallyannealed Ga1�xMnxAs epilayers, Phys. Rev. B 66, 012408 (2002).

[68] K. Y. Wang, K. W. Edmonds, R. P. Campion, B. L. Gallagher, N. R. S. Farley,C. T. Foxon, M. Sawicki, P. Bogusªawski, and P. Dietl, In�uence of the Mninterstitial on the magnetic and transport properties of (Ga,Mn)As, J. Appl.Phys. 95, 6512 (2004).

[69] J. Blinowski and P. Kacman, Spin interactions of interstitial Mn ions in ferro-magnetic GaMnAs, Phys. Rev. B 67, 121204 (2003).

[70] J. Ma²ek and F. Máca, Interstitial Mn in (Ga,Mn)As: Binding energy andexchange coupling, Phys. Rev. B 69, 165212 (2002).

[71] T. Hayashi, Y. Hashimoto, S. Katsumoto, and Y. Iye, E�ect of low-temperatureannealing on transport and magnetism of diluted magnetic semiconductor(Ga,Mn)As, Appl. Phys. Lett. 78, 1691 (2001).

[72] S. J. Potashnik, K. C. Ku, S. H. Chun, J. J. Berry, N. Samarth, and P. Schi�er,E�ects of annealing time on defect-controlled ferromagnetism in Ga1�xMnxAs,Appl. Phys. Lett. 79, 1495 (2001).

[73] K. W. Edmonds, P. Bogusªawski, K. Y. Wang, R. P. Campion, S. N. Novikov,N. R. S. Farley, B. L. Gallagher, C. T. Foxon, M. Sawicki, T. Dietl, M. B. Nardelli,and J. Bernholc, Mn Interstitial Di�usion in (Ga,Mn)As, Phys. Rev. Lett. 92,037201 (2004).

[74] B. J. Kirby, J. A. Borchers, J. J. Rhyne, K. V. O'Donovan, S. G. E. te Velthuis,S. Roy, C. Sanchez-Hanke, T. Wojtowicz, X. Liu, W. L. Lim, M. Dobrowolska,and J. K. Furdyna, Magnetic and chemical nonuniformity in Ga1�xMnxAs �lmsas probed by polarized neutron and x-ray re�ectometry, Phys. Rev. B 74, 245304(2006).

BIBLIOGRAFIA 135

[75] K. C. Ku, S. J. Potashnik, R. F. Wang, S. H. Chun, P. Schi�er, N. Samarth,M. J. Seong, A. Mascarenhas, E. Johnston-Halperin, R. C. Myers, A. C. Gossard,and D. D. Awschalom, Highly enhanced Curie temperature in low-temperatureannealed (Ga,Mn)As epilayers, Appl. Phys. Lett. 82, 2302 (2003).

[76] A. M. Nazmul, T. Amemiya, Y. Shuto, S. Sugahara, and M. Tanaka, HighTemperature Ferromagnetism in GaAs-Based Heterostructures with Mn deltaDoping, Phys. Rev. Lett. 95, 017201 (2005).

[77] B. Beschoten, P. A. Crowell, I. Malajovich, D. D. Awschalom, F. Matsukura,A. Shen, and H. Ohno, Magnetic Circular Dichroism Studies of Carrier-InducedFerromagnetism in Ga1�xMnxAs, Phys. Rev. Lett. 83, 3073 (1999).

[78] J. Szczytko, W. Mac, A. Twardowski, F. Matsukura, and H. Ohno, Antiferroma-gnetic p-d exchange in ferromagnetic Ga1�xMnxAs epilayers, Phys. Rev. B 59,12935 (1999).

[79] T. Hayashi, M. Tanaka, K. Seto, T. Nishinaga, and K. Ando, III�V based ma-gnetic(GaMnAs)/nonmagnetic(AlAs) semiconductor superlattices, Appl. Phys.Lett. 71, 1825 (1997).

[80] F. Matsukura, H. Ohno, A. Shen, and Y. Sugawara, Transport properties andorigin of ferromagnetism in (Ga,Mn)As, Phys. Rev. B 57, R2037 (1998).

[81] J. Okabayashi, A. Kimura, O. Rader, T. Mizokawa, A. Fujimori, T. Hayashi, andM. Tanaka, Core-level photoemission study of Ga1�xMnxAs, Phys. Rev. B 58,R4211 (1998).

[82] A. K. Bhattacharjee and C. B. a'la Guillaume, Model for the Mn acceptor inGaAs, Solid State Commun. 113, 17 (1999).

[83] R. Lang, A. Winter, H. Pascher, H. Krenn, X. Liu, and J. K. Furdyna, Polar Kerre�ect studies of Ga1�xMnxAs epitaxial �lms, Phys. Rev. B 72, 024430 (2005).

[84] J. Szczytko, W. Mac, A. Stachow, A. Twardowski, P. Becla, and J. Tworzydlo,The s,p-d exchange interaction in GaAs heavily doped with Mn, Solid StateCommun. 99, 927 (1996).

[85] C. Kittel, Wst¦p do �zyki ciaªa staªego, Wydawnictwo Naukowe PWN, 1999.

[86] M. A. Ruderman and C. Kittel, Indirect exchange coupling of nuclear magneticmoments by conduction electrons, Phys. Rev. 96, 99 (1954).

[87] T. Kasuya, Prog. Theo. Phys. Japan 16, 45 (1956).

[88] K. Yosida, Magnetic properties of Cu-Mn alloys, Phys. Rev. 106, 893 (1957).

[89] T. Dietl, H. Ohno, and F. Matsukura, Hole-mediated ferromagnetism in tetra-hedrally coordinated semiconductors, Phys. Rev. B 63, 195205 (2001).

136 BIBLIOGRAFIA

[90] M. A. Paalanen and R. N. Bhatt, Transport and thermodynamic propertiesacross the metal-insulator transition, Physica B 169, 223 (1991).

[91] C. Zener, Interaction between the d-Shells in the Transition Metals. II. Ferroma-gnetic Compounds of Manganese with Perovskite Structure, Phys. Rev. 82, 403(1951).

[92] T. Kasuya and A. Yanase, Anomalous Transport Phenomena in Eu-ChalcogenideAlloys, Rev. Mod. Phys. 40, 684 (1968).

[93] M. Nawrocki, R. Planel, G. Fishman, and R. Gaª¡zka, Exchange-Induced Spin-Flip Raman Scattering in a Semimagnetic Semiconductor, Phys. Rev. Lett. 46,735 (1981).

[94] H. Ohno, H. Munekata, T. Penney, S. von Molnár, and L. L. Chang, Magneto-transport properties of p-type (In,Mn)As diluted magnetic III-V semiconductors,Phys. Rev. Lett. 68, 2664 (1992).

[95] A. C. Durst, R. N. Bhatt, and P. A. Wol�, Bound magnetic polaron interactionsin insulating doped diluted magnetic semiconductors, Phys. Rev. B 65, 235205(2002).

[96] A. Kaminski and S. D. Sarma, Polaron Percolation in Diluted Magnetic Semi-conductors, Phys. Rev. Lett. 88, 247202 (2002).

[97] A. Kaminski and S. D. Sarma, Magnetic and transport percolation in dilutedmagnetic semiconductors, Phys. Rev. B 68, 235210 (2003).

[98] S.-R. E. Yang and A. H. MacDonald, Disorder and ferromagnetism in dilutedmagnetic semiconductors, Phys. Rev. B 67, 155202 (2003).

[99] V. I. Litvinov and V. K. Dugaev, Ferromagnetism in Magnetically Doped III-VSemiconductors, Phys. Rev. Lett. 86, 5593 (2001).

[100] C. Timm, Disorder e�ects in diluted magnetic semiconductors, J. Phys.: Con-dens. Matter 15, R1865 (2003).

[101] C. Timm, F. Schäfer, and F. von Oppen, Correlated Defects, Metal-InsulatorTransition, and Magnetic Order in Ferromagnetic Semiconductors, Phys. Rev.Lett. 89, 137201 (2002).

[102] R. N. Bhatt, M. Berciu, M. P. Kennett, and X. Wan, Diluted Magnetic Semi-conductors in the Low Carrier Density Regime, J. Supercond. Novel Magn. 15,71 (2002).

[103] M. Berciu and R. N. Bhatt, E�ects of Disorder on Ferromagnetism in DilutedMagnetic Semiconductors, Phys. Rev. Lett. 87, 107203 (2001).

[104] A. L. Chudnovskiy and D. Pfannkuche, In�uence of disorder on ferromagnetismin diluted magnetic semiconductors, Phys. Rev. B 65, 165216 (2002).

BIBLIOGRAFIA 137

[105] H. Akinaga and H. Ohno, Semiconductor spintronics, IEEE Trans. Nanotech. 1,19 (2002).

[106] S. Koshihara, A. Oiwa, M. Hirasawa, S. Katsumoto, Y. Iye, C. Urano, , H. Takagi,and H. Munekata, Ferromagnetic Order Induced by Photogenerated Carriers inMagnetic III-V Semiconductor Heterostructures of (In,Mn)As/GaSb, Phys. Rev.Lett. 78, 4617 (1997).

[107] H. Ohno, D. Chiba, F. Matsukura, T. Omiya, E. Abe, T. Dietl, Y. Ohno, andK. Ohtani, Electric-�eld control of ferromagnetism, Nature 408, 944 (2000).

[108] D. Chiba, M. Yamanouchi, F. Matsukura, and H. Ohno, Electrical Manipulationof Magnetization Reversal in a Ferromagnetic Semiconductor, Science 301, 943(2003).

[109] H. Ohno, N. Akiba, F. Matsukura, A. Shen, K. Ohtani, and Y. Ohno, Sponta-neous splitting of ferromagnetic (Ga,Mn)As valence band observed by resonanttunneling spectroscopy, Appl. Phys. Lett. 73, 363 (1998).

[110] P. V. Dorpe, Z. Liu, W. V. Roy, V. F. Motsnyi, M. Sawicki, G. Borghs, andJ. D. Boeck, Very high spin polarization in GaAs by injection from a (Ga,Mn)AsZener diode, Appl. Phys. Lett. 84, 3495 (2004).

[111] Y. Ohno, D. K. Young, B. Beschoten, F. Matsukura, H. Ohno, and D. D. Awscha-lom, Electrical spin injection in a ferromagnetic semiconductor heterostructure,Nature 402, 790 (1999).

[112] I. Zutic, J. Fabian, and S. D. Sarma, Spintronics: Fundamentals and applications,Rev. Mod. Phys. 76, 323 (2004).

[113] J. de Boeck and G. Borghs, Magnetoelectronics, Phys. World 4, 27 (1999).

[114] J. F. Gregg, Spin electronics � a review, J. Phys. D: Appl. Phys. 35, R121(2002).

[115] G. A. Prinz, Magnetoelectronics, Science 282, 1660 (1998).

[116] J. de Boeck, W. van Roy, J. Das, V. Motsnyi, Z. Liu, L. Lagae, H. Boeve,K. Dessein, and G. Borghs, Technology and materials issues in semiconductor-based magnetoelectronics, Semicond. Sci. Technol. 17, 342 (2002).

[117] S. A. Wolf, D. D. Awschalom, R. A. Buhrman, J. M. Daughton, S. von Molnár,M. L. Roukes, A. Y. Chtchelkanova, and D. M. Treger, Spintronics: A Spin-BasedElectronics Vision for the Future, Science 294, 1488 (2001).

[118] M. N. Baibich, J. M. Broto, A. Fert, F. N. V. Dau, F. Petro�, P. Etienne, G. Creu-zet, A. Friederich, and J. Chazelas, Giant magnetoresistance of (001)Fe/(001)Crmagnetic superlattices, Phys. Rev. Lett. 61, 002472 (1988).

138 BIBLIOGRAFIA

[119] A. M. Bratkovsky, Tunneling of electrons in conventional and half-metallic sys-tems: Towards very large magnetoresistance, Phys. Rev. B 56, 002344 (1997).

[120] A. Aharoni, Introduction to the Theory of Ferromagnetism, Oxford UniversityPress, 2000.

[121] T. Holstein and H. Primako�, Field Dependence of the Intrinsic Domain Magne-tization of a Ferromagnet, Phys. Rev. 58, 1098 (1940).

[122] L. I. Schi�, Mechanika Kwantowa, Pa«stwowe Wydawnictwo Naukowe, 1987.

[123] R. M. White, Kwantowa Teoria Magnetyzmu, Pa«stwowe Wydawnictwo Na-ukowe, 1979.

[124] L.-P. Lévy, Magnetism and Superconductivity, Springer-Verlag, 2000.

[125] J. Morkowski, Rezonans Ferromagnetyczny, in Radiospektroskopia ciaªa staªego,edited by J. Stankowski, Pa«stwowe Wydawnictwo Naukowe, 1975.

[126] J. H. E. Gri�ths, Anomalous high frequency resistance of ferromagnetic metals,Nature 158, 670 (1946).

[127] J. Stankowski and W. Hilczer, Wst¦p do spektroskopii rezonansów magnetycz-nych, Wydawnictwo Naukowe PWN, 2005.

[128] P. J. Mohr and B. N. Taylor, CODATA recommended values of the fundamentalphysical constants: 1998, Rev. Mod. Phys. 72, 351 (2000).

[129] C. P. Poole, Electron Spin Resonance. A Comprehensive Treatise on ExperimentalTechniques, Dover Publications, 1996.

[130] X. Liu and J. K. Furdyna, Ferromagnetic resonance in Ga1�xMnxAs dilute ma-gnetic semiconductors, J. Phys.: Condens. Matter 18, R245 (2006).

[131] M. Farle, Ferromagnetic resonance of ultrathin metallic layers, Rep. Prog. Phys.61, 755 (1998).

[132] M. T. Johnson, P. J. H. Bloemen, F. J. A. den Broeder, and J. J. de Vries,Magnetic anisotropy in metallic multilayers, Rep. Prog. Phys. 59, 1409 (1996).

[133] O. M. Fedorych, E. M. Hankiewicz, Z. Wilamowski, and J. Sadowski, Single ionanisotropy of Mn-doped GaAs measured by electron paramagnetic resonance,Phys. Rev. B 66, 045201 (2002).

[134] X. Liu, W. L. Lim, M. Dobrowolska, J. K. Furdyna, and T. Wojtowicz, Fer-romagnetic resonance study of the free-hole contribution to magnetization andmagnetic anisotropy in modulation-doped Ga1�xMnxAs/Ga1−yAlyAs:Be, Phys.Rev. B 71, 035307 (2005).

BIBLIOGRAFIA 139

[135] S. Lee, S. J. Chung, I. S. Choi, S. U. Yuldeshev, H. Im, T. W. Kang, W. L. Lim,Y. Sasaki, X. Liu, T. Wojtowicz, and J. K. Furdyna, E�ect of Be doping on theproperties of GaMnAs ferromagnetic semiconductors, J. Appl. Phys. 93, 8307(2003).

[136] M. Sawicki, K.-Y. Wang, K. W. Edmonds, R. P. Campion, C. R. Staddon, N. R. S.Farley, C. T. Foxon, E. Papis, E. Kami«ska, A. Piotrowska, T. Dietl, and B. L.Gallagher, In-plane uniaxial anisotropy rotations in (Ga,Mn)As thin �lms, Phys.Rev. B 71, 121302 (2005).

[137] A. H. Morrish, The Physical Principles of Magnetism, IEEE Press, 2001.

[138] D. Berling, S. Zabrocki, R. Stephan, G. Garreau, J. L. Bubendor�, A. Mehdaoui,D. Bolmont, P. Wetzel, C. Pirri, and G. Gewinner, Accurate measurement ofthe in-plane magnetic anisotropy energy function Ea(θ) in ultrathin �lms bymagneto-optics, J. Magn. Magn. Mater. 297, 118 (2006).

[139] M. Rubinstein, A. Hanbicki, P. Lubitz, M. Osofsky, J. J. Krebs, and B. Jonker,Ferromagnetic resonance in (Ga,Mn)As, J. Magn. Magn. Mater. 250, 164 (2002).

[140] Y. Sasaki, X. Liu, J. K. Furdyna, M. Palczewska, J. Szczytko, and A. Twardowski,Ferromagnetic resonance in GaMnAs, J. Appl. Phys. 91, 7484 (2002).

[141] P. Y. Yu and M. Cardona, Fundamentals of Semiconductors, Springer-Verlag,2005.

[142] L. I. Mandelsztam and I. E. Tamm, The uncertainty relation between energyand time in nonrelativistic quantum mechanics, J. Phys. (USSR) 9, 249 (1945).

[143] J. Wang, C. Sun, Y. Hashimoto, J. Kono, G. A. Khodaparast, L. Cywinski, L. J.Sham, G. D. Sanders, C. J. Stanton, and H. Munekata, Ultrafast magneto-opticsin ferromagnetic III�V semiconductors, J. Phys.: Condens. Matter 18, R501(2006).

[144] E. Rozkotová, P. Nahálková, P. N¥mec, V. Kolínský, D. Sprinzl, F. Trojánek,P. Malý, V. Novák, K. Olejník, and M. Cukr, Spin Relaxation of Electrons in(Ga,Mn)As, in XXXVI International School on the Physics of SemiconductingCompounds Jaszowiec 2007, Polish Academy of Sciences � Institute of Physics,2007.

[145] R. �ustavi£iute, S. Balakauskas, R. Adomavi£ius, A. Krotkus, and J. Sadow-ski, Electron Lifetime Measurement in GaMnAs with Subpicosecond TemporalResolution, in XXXVI International School on the Physics of SemiconductingCompounds Jaszowiec 2007, Polish Academy of Sciences � Institute of Physics,2007.

[146] X. Liu, Y. Y. Zhou, and J. K. Furdyna, Angular dependence of spin-wave reso-nances and surface spin pinning in ferromagnetic (Ga,Mn)As �lms, Phys. Rev.B 75, 195220 (2007).

140 BIBLIOGRAFIA

[147] Y. Y. Zhou, Y. J. Cho, Z. Ge, X. Liu, M. Dobrowolska, and J. K. Furdyna,Ferromagnetic Resonance Study of Ultra-thin Ga1�xMnxAs Films as a Functionof Layer Thickness, AIP Conf. Proc. 893, 1213 (2007).

[148] W. L. Lim, X. Liu, K. Dziatkowski, Z. Ge, S. Shen, J. K. Furdyna, and M. Do-browolska, E�ect of magnetic anisotropy on the transverse planar Hall resistanceof Ga1�xMnxAs �lms grown on vicinal GaAs substrates, Phys. Rev. B 74, 045303(2006).

[149] W. L. Lim, X. Liu, K. Dziatkowski, Z. Ge, S. Shen, J. K. Furdyna, and M. Do-browolska, Investigation of magnetocrystalline anisotropy by planar Hall e�ect inGaMnAs epilayers grown on vicinal GaAs substrates, J. Appl. Phys. 99, 08D505(200).

[150] K. Y. Wang, K. W. Edmonds, L. X. Zhao, M. Sawicki, R. P. Campion, B. L. Gal-lagher, and C. T. Foxon, (Ga,Mn)As grown on (311) GaAs substrates: Modi�edMn incorporation and magnetic anisotropies, Phys. Rev. B 72, 115207 (2005).

[151] X. Liu, Y. Sasaki, and J. K. Furdyna, Ferromagnetic resonance in Ga1�xMnxAs:E�ects of magnetic anisotropy, Phys. Rev. B 67, 205204 (2003).

[152] H. Munekata, A. Zaslavsky, P. Fumagalli, and R. J. Gambino, Preparation of(In,Mn)As/(Ga,Al)Sb magnetic semiconductor heterostructures and their ferro-magnetic characteristics, Appl. Phys. Lett. 63, 2929 (1993).

[153] A. Shen, H. Ohno, F. Matsukura, Y. Sugawara, N. Akiba, T. Kuroiwa, A. Oiwa,A. Endo, S. Katsumoto, and Y. Iye, Epitaxy of (Ga,Mn)As, a new dilutedmagnetic semiconductor based on GaAs, J. Cryst. Growth 175/176, 1069 (1997).

[154] D. Hrabovsky, E. Vanelle, A. R. Fert, D. S. Yee, J. P. Redoules, J. Sadowski,J. Kanski, and L. Ilver, Magnetization reversal in GaMnAs layers studied byKerr e�ect, Appl. Phys. Lett. 81, 2806 (2002).

[155] G. P. Moore, J. Ferré, A. Mougin, M. Moreno, and L. Däweritz, Magneticanisotropy and switching process in diluted Ga1�xMnxAs magnetic semiconductor�lms, J. Appl. Phys. 94, 4530 (2003).

[156] M. Sawicki, F. Matsukura, T. Dietl, G. M. Schott, C. Ruester, G. Schmidt,L. W. Molenkamp, and G. Karczewski, Temperature Peculiarities of MagneticAnisotropy in (Ga,Mn)As: The Role of the Hole Concentration, J. Supercond.Incorp. Novel Magn. 16, 7 (2003).

[157] K. Takamura, F. Matsukura, D. Chiba, and H. Ohno, Magnetic properties of(Al,Ga,Mn)As, Appl. Phys. Lett. 81, 2590 (2002).

[158] X. Liu, W. L. Lim, L. V. Titova, T. Wojtowicz, M. Kutrowski, K. J. Yee, M. Do-browolska, J. K. Furdyna, S. J. Potashnik, M. B. Stone, P. Schi�er, I. Vurga-ftman, and J. R. Meyer, External control of the direction of magnetization inferromagnetic InMnAs/GaSb heterostructures, Physica E 20, 370 (2004).

BIBLIOGRAFIA 141

[159] K. Pappert, S. Hümpfner, J. Wenisch, K. Brunner, C. Gould, G. Schmidt, andL. W. Molenkamp, Transport Characterization of the Magnetic Anisotropy of(Ga,Mn)As, arXiv:cond-mat/0611156v1 (2006).

[160] U. Welp, V. K. Vlasko-Vlasov, A. Menzel, H. D. You, X. Liu, J. K. Furdyna,and T. Wojtowicz, Uniaxial in-plane magnetic anisotropy of Ga1�xMnxAs, Appl.Phys. Lett. 85, 260 (2004).

[161] K. Hamaya, T. Watanabe, T. Taniyama, A. Oiwa, Y. Kitamoto, and Y. Yama-zaki, Magnetic anisotropy switching in (Ga,Mn)As with increasing hole concen-tration, Phys. Rev. B 74, 045201 (2006).

[162] J. Wenisch, C. Gould, L. Ebel, J. Storz, K. Pappert, M. J. Schmidt, C. Kumpf,G. Schmidt, K. Brunner, and L. W. Molenkamp, Control of magnetic ani-sotropy in (Ga,Mn)As by lithography-induced strain relaxation, arXiv:cond-mat/0701479v1 (2007).

[163] S. Hümpfner, M. Sawicki, K. Pappert, J. Wenisch, K. Brunner, C. Gould,G. Schmidt, T. Dietl, and L. W. Molenkamp, Lithographic engineering of aniso-tropies in (Ga,Mn)As, arXiv:cond-mat/0612439v1 (2006).

[164] S. Hümpfner, K. Pappert, J. Wenisch, K. Brunner, C. Gould, G. Schmidt, L. W.Molenkamp, M. Sawicki, and T. Dietl, Lithographic engineering of anisotropiesin (Ga,Mn)As, Appl. Phys. Lett. 90, 102102 (2007).

[165] M. Sawicki, K. Pappert, S. Hümpfner, J. Wenisch, K. Brunner, C. Gould,G. Schmidt, T. Dietl, and L. W. Molenkamp, Lithographic engineering of lo-cal magnetic anisotropy in (Ga,Mn)As, in XXXVI International School on thePhysics of Semiconducting Compounds Jaszowiec 2007, Polish Academy of Scien-ces � Institute of Physics, 2007.

[166] J. Zemen, T. Jungwirth, J. Wunderlich, and B. L. Gallagher, Uniaxial straincontrolling magnetic anisotropy in (Ga,Mn)As, in XXXVI International Schoolon the Physics of Semiconducting Compounds Jaszowiec 2007, Polish Academyof Sciences � Institute of Physics, 2007.

[167] K. Dziatkowski, M. Palczewska, T. Sªupi«ski, and A. Twardowski, Ferroma-gnetic resonance in epitaxial (In0.53Ga0.47)1�xMnxAs: Angle- and temperature-dependent studies, Phys. Rev. B 70, 115202 (2004).

[168] S. Balascuta, X. Liu, D. V. Baxter, J. Carini, T. Wojtowicz, Y. Sasaki,J. K. Furdyna, and M. Chipara, Ferromagnetic resonance investigations onGa0.965Mn0.035As �lm, J. Appl. Phys. 99, 113908 (2006).

[169] X. Liu, W. L. Lim, L. V. Titova, M. Dobrowolska, J. K. Furdyna, M. Kutrowski,and T. Wojtowicz, Perpendicular magnetization reversal, magnetic anisotropy,multistep spin switching, and domain nucleation and expansion in Ga1�xMnxAs�lms, J. Appl. Phys. 98, 063904 (2005).

142 BIBLIOGRAFIA

[170] R. K. Wangsness, Sublattice E�ects in Magnetic Resonance, Phys. Rev. 91, 1085(1953).

[171] K. Hamaya, T. Taniyama, Y. Kitamoto, T. Fujii, , and Y. Yamazaki, MixedMagnetic Phases in (Ga,Mn)As Epilayers, Phys. Rev. Lett. 94, 147203 (2005).

[172] K.-Y. Wang, M. Sawicki, K. W. Edmonds, R. P. Campion, S. Maat, C. T. Foxon,B. L. Gallagher, and T. Dietl, Spin Reorientation Transition in Single-Domain(Ga,Mn)As, Phys. Rev. Lett. 95, 217204 (2005).

[173] U. Welp, V. K. Vlasko-Vlasov, X. Liu, J. K. Furdyna, and T. Wojtowicz, Ma-gnetic Domain Structure and Magnetic Anisotropy in Ga1�xMnxAs, Phys. Rev.Lett. 90, 167206 (2003).

[174] K. Hamaya, T. Koike, T. Taniyama, T. Fujii, Y. Kitamoto, and Y. Yamazaki,Dynamic relaxation of magnetic clusters in a ferromagnetic (Ga,Mn)As epilayer,Phys. Rev. B 73, 155204 (2006).

[175] H. Kato, K. Hamaya, T. Taniyama, Y. Kitamoto, and H. Munekata, Signi�cantChange in In-Plane Magnetic Anisotropy of (Ga,Mn)As Epilayer Induced byLow-Temperature Annealing, Jpn. J. Appl. Phys. 43, L904 (2004).

[176] R. K. Kawakami, M. O. Bowen, H. J. Choi, E. J. Escorcia-Aparicio, and Z. Q.Qiu, E�ect of atomic steps on the magnetic anisotropy in vicinal Co/Cu(001),Phys. Rev. B 59, R5924 (1998).

[177] M. Cinal and A. Umerski, Magnetic anisotropy of vicinal (001) fcc Co �lms: Roleof crystal splitting and structure relaxation in the step-decoration e�ect, Phys.Rev. B 73, 184423 (2006).

[178] C. Bihler, H. Huebl, M. S. Brandt, S. T. B. Goennenwein, M. Reinwald, U. Wur-stbauer, M. Döppe, D. Weiss, and W. Wegscheider, Magnetic anisotropy ofGa1�xMnxAs thin �lms on GaAs (311)A probed by ferromagnetic resonance,Appl. Phys. Lett. 89, 012507 (2006).

[179] E. P. Valstyn, J. P. Hanton, and A. H. Morrish, Ferromagnetic Resonance ofSingle-Domain Particles, Phys. Rev. 128, 2078 (1962).

[180] U. Netzelmann, Ferromagnetic resonance of particulate magnetic recording tapes,J. Appl. Phys. 68, 1800 (1990).

[181] R.-P. Pan, H. D. Wei, and Y. R. Shen, Optical second-harmonic generation frommagnetized surfaces, Phys. Rev. B 39, 1229 (1989).

[182] V. Jähnke, U. Conrad, J. Güdde, and E. Matthias, SHG investigations of themagnetization of thin Ni and Co �lms on Cu(001), Appl. Phys. B 68, 485 (2004).

[183] G. D. Powell, J.-F. Wang, and D. E. Aspnes, Simpli�ed bond-hyperpolarizabilitymodel of second harmonic generation, Phys. Rev. B 65, 205320 (2002).

BIBLIOGRAFIA 143

[184] V. L. Brudny, W. L. Mochan, B. S. Mendoza, A. V. Petukhov, and T. Rasing,Magnetic dipolium model of magnetization-induced surface second harmonic ge-neration, IEEE Trans. Magn. 34, 1048 (1998).

[185] L. Carroll and J. F. McGilp, Phenomenology of magnetic second harmonic ge-neration from low symmetry surfaces and interfaces, Phys. Stat. Sol. (c) 0, 3046(2003).

[186] A. Kirilyuk and T. Rasing, Magnetization-induced-second-harmonic generationfrom surfaces and interfaces, J. Opt. Soc. Am. B 22, 148 (2005).

[187] W. Hübner, Theory of nonlinear surface magneto-optics for ferromagnetic nickel:E�ects of band structure and matrix elements, Phys. Rev. B 42, 11553 (1990).

[188] H. Zhao, D. Talbayev, G. Luepke, A. Hanbicki, C. Li, and B. Jonker, LargeNonlinear Kerr Angle in non-Centrosymmetric Fe/AlGaAs(001) Heterostructure,arXiv:cond-mat/0608572v1 (2006).

[189] K. Sato, A. Kodama, M. Miyamoto, A. V. Petukhov, K. Takanashi, S. Mitani,H. Fujimori, A. Kirilyuk, and T. Rasing, Anisotropic magnetization-inducedsecond harmonic generation in Fe/Au superlattices, Phys. Rev. B 64, 184427(2001).

[190] B. Koopmans, M. G. Koerkamp, T. Rasing, and H. van den Berg, Observation ofLarge Kerr Angles in the Nonlinear Optical Response from Magnetic Multilayers,Phys. Rev. Lett. 74, 3692 (1995).

[191] V. V. Pavlov, R. V. Pisarev, A. Kirilyuk, and T. Rasing, Observation of aTransversal Nonlinear Magneto-Optical E�ect in Thin Magnetic Garnet Films,Phys. Rev. Lett. 78, 2004 (1997).

[192] U. Pustogowa, W. Hübner, and K. H. Bennemann, Theory for the nonlinearmagneto-optical Kerr e�ect at ferromagnetic transition-metal surfaces, Phys.Rev. B 48, 8607 (1993).

[193] K. H. Bennemann, Theory for nonlinear magnetooptics in metals, J. Magn.Magn. Mater. 200, 679 (1999).

[194] W. Cheikh-Rouhou, L. C. Sampaio, B. Bartenlian, P. Beauvillain, A. Brun,J. Ferré, P. Georges, J.-P. Jamet, V. Mathet, and A. Stupakewicz, SHG ani-sotropy in Au/Co/Au/Cu/vicinal Si(111), J. Magn. Magn. Mater. 240, 532(2002).

[195] W. Cheikh-Rouhou, L. Sampaio, B. Bartenlian, P. Beauvillain, A. Brun, J. Ferré,P. Georges, J.-P. Jamet, V. Mathet, and A. Stupakewicz, Anisotropy of theoptical and magneto-optical response of Au/Co/Au/Cu multilayers grown onvicinal Si(111) surfaces, Appl. Phys. B 74, 665 (2002).

144 BIBLIOGRAFIA

[196] J. Reif, J. C. Zink, C.-M. Schneider, and J. Kirschner, E�ects of surface magne-tism on optical second harmonic generation, Phys. Rev. Lett. 67, 2878 (1991).

[197] S.-C. Lim, J. Osman, and D. R. Tilley, Calculation of nonlinear magnetic sucep-tibility tensors for a ferromagnet, J. Phys. D: Appl. Phys. 32, 755 (1999).

[198] Y. Ogawa, H. Akinaga, F. Takano, T. Arima, and Y. Tokura, Magnetization-induced Second-Harmonic Generation in Magnetic Semiconductor (Ga,Mn)As,J. Phys. Soc. Jpn. 73, 2389 (2004).

[199] K. Han, J. Kim, K. Yee, X. Liu, J. K. Furdyna, and F. Hache, Magnetization-induced optical nonlinearity in ferromagnetic GaMnAs, J. Appl. Phys. 101,063519 (2007).

[200] J. Kim, K. Han, K. Yee, X. Liu, J. K. Furdyna, and Y. S. Lim, Carrier Dynamicsand Magnetization-induced Nonlinearity in Ferromagnetic GaMnAs, AIP Conf.Proc. 893, 1207 (2007).

[201] G. Counil, J. Kim, T. Devolder, P. Crozat, C. Chappert, and A. Cebollada,Magnetic anisotropy of epitaxial MgO/Fe/MgO �lms studied by network analyzerferromagnetic resonance, J. Appl. Phys. 98, 023901 (2005).

[202] J. R. Cullen, M. Wun-Fogle, J. B. R. J. P. Teter, and A. E. Clark, Anomolous∆E e�ects in TbDyZn alloys, J. Appl. Phys. 79, 6216 (1996).

[203] J. R. Cullen, M. Wun-Fogle, J. P. Teter, J. B. Restor�, and A. E. Clark, Magne-tization and magnetostriction of Tb1�xDyxZn single crystals, J. Appl. Phys. 85,6250 (1999).

[204] W. H. Meiklejohn and C. P. Bean, New Magnetic Anisotropy, Phys. Rev. 102,1413 (1956).

[205] J. Nogués and I. K. Schuller, Exchange bias, J. Magn. Magn. Mater. 192, 203(1999).

[206] J. K. Furdyna, X. L. Y. Sasaki, S. J. Potashnik, and P. Schi�er, FerromagneticIII�Mn�V semiconductor multilayers: Manipulation of magnetic properties byproximity e�ects and interface design (invited), J. Appl. Phys. 91, 7490 (2002).

[207] T. M. Giebultowicz, P. Kªosowski, N. Samarth, H. Luo, J. K. Furdyna, andJ. J. Rhyne, Neutron-di�raction studies of zinc-blende MnTe epitaxial �lmsand MnTe/ZnTe superlattices: The e�ect of strain and dilution on a stronglyfrustrated fcc antiferromagnet, Phys. Rev. B 48, 12817 (1993).

[208] P. Kªosowski, T. M. Giebultowicz, J. J. Rhyne, N. Samarth, H. Luo, and J. K.Furdyna, Antiferromagnetism in epilayers and superlattices containing zinc-blende MnSe and MnTe, J. Appl. Phys. 70, 6221 (1991).

BIBLIOGRAFIA 145

[209] K. F. Eid, M. B. Stone, K. C. Ku, O. Maksimov, P. Schi�er, N. Samarth, T. C.Shih, and C. J. Palmstrøm, Exchange biasing of the ferromagnetic semiconductorGa1�xMnxAs, Appl. Phys. Lett. 85, 1556 (2004).

[210] H. T. Lin, Y. F. Chen, P. W. Huang, S. H. Wang, J. H. Huang, C. H. Lai, W. N.Lee, and T. S. Chin, Enhancement of exchange coupling between GaMnAs andIrMn with self-organized Mn(Ga)As at the interface, Appl. Phys. Lett. 89, 262502(2006).

[211] K. F. Eid, O. Maksimov, M. B. Stone, P. Schi�er, and N. Samarth,Annealing-dependence of Exchange Bias in MnO/Ga1�xMnxAs Heterostructures,arXiv:cond-mat/0409108v1 (2004).

[212] X. Jin, M. Zhang, G. S. Dong, M. Xu, Y. Chen, , X. Wang, X. G. Zhu, andX. L. Shen, Stabilization of face-centered-cubic Mn �lms via epitaxial growth onGaAs(001), Appl. Phys. Lett. 65, 3078 (1994).

[213] K. F. Eid, M. B. Stone, O. Maksimov, T. C. Shih, K. C. Ku, W. Fadgen, C. J.Palmstrøm, P. Schi�er, and N. Samarth, Exchange biasing of the ferromagneticsemiconductor (Ga,Mn)As by MnO (invited), J. Appl. Phys. 97, 10D304 (2005).

[214] D. Mauri, E. Kay, D. Scholl, and J. K. Howard, Novel method for determiningthe anisotropy constant of MnFe in a NiFe/MnFe sandwich, J. Appl. Phys. 62,2929 (1987).

[215] B. Negulescu, L. Thomas, M. Guyot, and C. Papusoi, Cooling �eld e�ect onexchange bias in NiO/NiFe2O4 bilayers, J. Optoelectron. Adv. Mater. 6, 719(1987).

[216] F. Ke�er and W. O'Sullivan, Problem of Spin Arrangements in MnO and SimilarAntiferromagnets, Phys. Rev. 108, 637 (1957).

[217] B. A. Coles, J. W. Orton, and J. Owen, Antiferromagnetic Exchange Interactionsbetween Mn2+ Ions in MgO, Phys. Rev. Lett. 4, 116 (1960).

[218] J. C. Scott, Ferromagnetic resonance studies in the bilayer systemNi0.80Fe0.20/Mn0.50Fe0.50 Exchange anisotropy, J. Appl. Phys. 57, 3681 (1985).

[219] A. Layadi, Exchange anisotropy: A ferromagnetic resonance study, Phys. Rev.B 66, 184423 (2002).

[220] H. Xi, R. M. White, and S. M. Rezende, Irreversible and reversible measurementsof exchange anisotropy, Phys. Rev. B 60, 14837 (1999).

[221] E. Fulcomer and S. H. Charap, Thermal �uctuation aftere�ect model for somesystems with ferromagnetic-antiferromagnetic coupling, J. Appl. Phys. 43, 4190(1972).

146 BIBLIOGRAFIA

[222] T. Lin, D. Mauri, N. Staud, C. Hwang, and J. K. Howard, Improved exchangecoupling between ferromagnetic Ni-Fe and antiferromagnetic Ni-Mn-based �lms,Appl. Phys. Lett. 65, 1183 (1994).

[223] J. W. Cai, K. Liu, and C. L. Chien, Exchange coupling in the paramagneticstate, Phys. Rev. B 60, 72 (1999).

[224] C. Hou, H. Fujiwara, K. Zhang, A. Tanaka, and Y. Shimizu, Temperature de-pendence of the exchange-bias �eld of ferromagnetic layers coupled with antifer-romagnetic layers, Phys. Rev. B 63, 024411 (2000).

[225] R. Jungblut, R. Coehoorn, M. T. Johnson, C. Sauer, P. J. van der Zaag, A. R.Ball, T. G. S. M. Rijks, J. aan de Stegge, and A. Reinders, Exchange biasingin MBE-grown Ni80Fe20/Fe50Mn50 bilayers, J. Magn. Magn. Mater. 148, 300(1995).

[226] S. F. Cheng, J. P. Teter, P. Lubitz, M. M. Miller, L. Hoines, J. J. Krebs, D. M.Schaefer, and G. A. Prinz, Factors a�ecting performance of NiO biased giantmagnetoresistance structures, J. Appl. Phys. 79, 6234 (1996).

[227] J. Stankowski, P. K. Kahol, N. S. Dalal, and J. S. Moodera, Possible Josephsonoscillations spectra and electron paramagnetic resonance of Cu2+ in Y-Ba-Cu-O,Phys. Rev. B 36, 7126 (1987).

[228] K. W. Blazey, K. A. Müller, J. G. Bednorz, , W. Berlinger, G. Amoretti, E. Bu-luggiu, A. Vera, and F. C. Matacotta, Low-�eld microwave absorption in thesuperconducting copper oxides, Phys. Rev. B 36, 7241 (1987).

[229] J. Stankowski, Application of MMMA method: dispersed superconductors andmagnetic nanolayers, Appl. Magn. Reson. 27, 251 (2004).

[230] J. Stankowski, F. Stobiecki, and M. Górska, Application of magnetically mo-dulated microwave absorption to study of giant magnetoresistance e�ect in theNi-Fe/Cu multilayer system, Appl. Magn. Reson. 24, 303 (2003).

[231] J. J. Krebs, P. Lubitz, A. Chaiken, and G. A. Prinz, Observation of magneticresonance modes of Fe layers coupled via intervening Cr (invited), J. Appl. Phys.67, 5920 (1990).

[232] J. J. Krebs, P. Lubitz, A. Chaiken, and G. A. Prinz, Magnetoresistance originfor nonresonant microwave absorption in antiferromagnetically coupled epitaxialFe/Cr/Fe(001) sandwiches, J. Appl. Phys. 69, 4795 (1991).

[233] A. Chaiken, G. A. Prinz, and J. J. Krebs, Magnetotransport study of Fe-Cr-Fesandwiches grown on ZnSe(100), J. Appl. Phys. 67, 4892 (1990).

[234] T. Gredig, I. N. Krivorotov, and E. D. Dahlberg, Magnetization reversal inexchange biased Co/CoO probed with anisotropic magnetoresistance, J. Appl.Phys. 91, 7760 (2002).

BIBLIOGRAFIA 147

[235] S. Brems, K. Temst, and C. V. Haesendonck, Origin of the Training E�ectand Asymmetry of the Magnetization in Polycrystalline Exchange Bias Systems,Phys. Rev. Lett. 99, 067201 (2007).

[236] C. Leighton, M. R. Fitzsimmons, P. Yashar, A. Ho�mann, J. Nogués, J. Dura,C. F. Majkrzak, and I. K. Schuller, Two-Stage Magnetization Reversal inExchange Biased Bilayers, Phys. Rev. Lett. 86, 4394 (2001).

[237] M. R. Fitzsimmons, P. Yashar, C. Leighton, I. K. Schuller, J. Nogués, C. F.Majkrzak, and J. A. Dura, Asymmetric Magnetization Reversal in Exchange-Biased Hysteresis Loops, Phys. Rev. Lett. 84, 3986 (2000).

[238] B. Morosin, Exchange Striction E�ects in MnO and MnS, Phys. Rev. B 1, 236(1970).

[239] W. L. Roth, Magnetic Structures of MnO, FeO, CoO, and NiO, Phys. Rev. 110,1333 (1958).

[240] D. Herrmann-Ronzaud, P. Burlet, and J. Rossat-Mignod, Equivalent type-IImagnetic structures: CoO, a collinear antiferromagnet, J. Phys. C: Solid StatePhys. 11, 2123 (1978).

[241] R. Bidaux, R. Conte, and J. A. Nasser, Magneto-elastic coupling by dipolarinteractions: Spin orientation in MnO, J. Appl. Phys. 50, 1683 (1979).

[242] J. D. Siegwarth, Mössbauer E�ect of Divalent Fe57 in NiO and MnO, Phys. Rev.155, 285 (1967).

[243] A. Shen, H. Ohno, F. Matsukura, H. C. Liu, N. Akiba, Y. Sugawara, T. Kuroiwa,and Y. Ohno, Superlattice and multilayer structures based on ferromagneticsemiconductor (Ga,Mn)As, Physica B 249/251, 809 (1998).

[244] T. Hayashi, M. Tanaka, K. Seto, T. Nishinaga, H. Shimada, H. Hayashi,and K. Niihara, Magnetotransport properties of new III�V-based magne-tic(GaMnAs)/nonmagnetic(AlAs) semiconductor superlattices, Physica E 2, 404(1998).

[245] A. Mikkelsen, L. Ouattara, H. Davidsson, , E. Lundgren, J. Sadowski, and O. Pa-cherova, Mn di�usion in Ga1�xMnxAs/GaAs superlattices, Appl. Phys. Lett. 85,4660 (2004).

[246] A. Shen, H. Ohno, F. Matsukura, Y. Sugawara, Y. Ohno, N. Akiba, and T. Kuro-iwa, (Ga,Mn)As/GaAs Diluted Magnetic Semiconductor Superlattice StructuresPrepared by Molecular Beam Epitaxy, Jpn. J. Appl. Phys. 36, L73 (1997).

[247] H. Shimizu and M. Tanaka, Blueshift of magneto-optical spectra and ferroma-gnetic ordering in (GaMn)As/AlAs ultrathin (< 5 nm) heterostructures, J. Appl.Phys. 91, 7487 (2002).

148 BIBLIOGRAFIA

[248] R. Mathieu, P. Svedlindh, J. Sadowski, K. �wi¡tek, M. Karlsteen, J. Kanski,and L. Ilver, Ferromagnetism and interlayer exchange coupling in short-period(Ga,Mn)As/GaAs superlattices, Appl. Phys. Lett. 81, 3013 (2002).

[249] H. K¦pa, J. Kutner-Pielaszek, A. Twardowski, C. F. Majkrzak, J. Sadowski,T. Story, and T. M. Giebultowicz, Ferromagnetism of GaMnAs studied by pola-rized neutron re�ectometry, Phys. Rev. B 64, 121302 (2001).

[250] S. J. Chung, S. Lee, I. W. Park, X. Liu, and J. K. Furdyna, Possible indicationof interlayer exchange coupling in GaMnAs/GaAs ferromagnetic semiconductorsuperlattices, J. Appl. Phys. 95, 7402 (2004).

[251] P. Sankowski and P. Kacman, Interlayer exchange coupling in (Ga,Mn)As-basedsuperlattices, Phys. Rev. B 71, 201303 (2005).

[252] M. A. Boselli, A. Ghazali, and I. C. da Cunha Lima, Ferromagnetism and cantedspin phase in AlAs/Ga1�xMnxAs single quantum wells: Monte Carlo simulation,Phys. Rev. B 62, 8895 (2000).

[253] M. A. Boselli, I. C. da Cunha Lima, and A. Ghazali, Magnetic ordering inGaAlAs:Mn double well structure, J. Appl. Phys. 87, 6439 (2000).

[254] N. Akiba, F. Matsukura, A. Shen, Y. Ohno, H. Ohno, A. Oiwa, S. Katsumoto,and Y. Iye, Interlayer exchange in (Ga,Mn)As/(Al,Ga)As/(Ga,Mn)As semicon-ducting ferromagnet/nonmagnet/ferromagnet trilayer structures, Appl. Phys.Lett. 73, 2122 (1998).

[255] S. Ohya, P. N. Hai, and M. Tanaka, Tunneling magnetoresistance in GaM-nAs/AlAs/InGaAs/AlAs/GaMnAs double-barrier magnetic tunnel junctions,Appl. Phys. Lett. 87, 012105 (2005).

[256] A. G. Petukhov, A. N. Chantis, and D. O. Demchenko, Resonant Enhancementof Tunneling Magnetoresistance in Double-Barrier Magnetic Heterostructures,Phys. Rev. Lett. 89, 107205 (2002).

[257] T. Hayashi, M. Tanaka, and A. Asamitsu, Tunneling magnetoresistance of aGaMnAs-based double barrier ferromagnetic tunnel junction, J. Appl. Phys. 87,4673 (2000).

[258] M. A. Boselli, I. C. da Cunha Lima, and A. Ghazali, Indirect exchange in(Ga,Mn)As bilayers via the spin-polarized inhomogeneous hole gas: Monte Carlosimulation, Phys. Rev. B 68, 085319 (2003).

[259] M. Adell, J. Adell, L. Ilver, J. Kanski, and J. Sadowski, Photoemission study ofthe valence band o�set between low temperature GaAs and (GaMn)As, Appl.Phys. Lett. 89, 172509 (2006).

[260] Y. Ohno, I. Arata, F. Matsukura, and H. Ohno, Valence band barrier at(Ga,Mn)As/GaAs interfaces, Physica E 13, 521 (2002).

BIBLIOGRAFIA 149

[261] S. C. P. Rodrigues, L. M. R. Scolfaro, J. R. Leite, I. C. da Cunha Lima, G. M.Sipahi, and M. A. Boselli, Charge and spin distributions in Ga1�xMnxAs/GaAsferromagnetic multilayers, Phys. Rev. B 70, 165308 (2004).

[262] D. Chiba, F. Matsukura, and H. Ohno, Tunneling magnetoresistance in(Ga,Mn)As-based heterostructures with a GaAs barrier, Phys. Rev. 21, 966(2004).

[263] Y. C. Tao, J. G. Hu, and H. Liu, Spin-polarized transport in diluted GaM-nAs/AlAs/GaMnAs ferromagnetic semiconductor tunnel junctions, J. Appl.Phys. 96, 498 (2004).

[264] Y. Higo, H. Shimizu, and M. Tanaka, Anisotropic tunneling magnetoresistancein GaMnAs/AlAs/GaMnAs ferromagnetic semiconductor tunnel junctions, J.Appl. Phys. 89, 6745 (2001).

[265] B. Heinrich and J. F. Cochran, Ultrathin metallic magnetic �lms: magneticanisotropies and exchange interactions, Adv. Phys. 42, 523 (1993).

[266] J. Lindner and K. Baberschke, In situ ferromagnetic resonance: an ultimatetool to investigate the coupling in ultrathin magnetic �lms, J. Phys.: Condens.Matter 15, R193 (2003).

[267] M. Rührig, R. Schäfer, A. Hubert, R. Mosler, J. A. Wolf, S. Demokritov, andP. Grünberg, Domain Observations on Fe-Cr-Fe Layered Structures. Evidencefor a Biquadratic Coupling E�ect, Phys. Stat. Sol. (a) 125, 635 (1991).

[268] M. E. Filipkowski, C. J. Gutierrez, J. J. Krebs, and G. A. Prinz, Temperaturedependence of the 90° coupling in Fe/Al/Fe(001) magnetic trilayers, J. Appl.Phys. 73, 5963 (1993).

[269] S. T. B. Goennenwein, T. Graf, T. Wassner, M. S. Brandt, M. Stutzmann,J. B. Philipp, R. Gross, M. Krieger, K. Zürn, P. Ziemann, A. Koeder, S. Frank,W. Schoch, and A. Waag, Spin wave resonance in Ga1�xMnxAs, Appl. Phys.Lett. 82, 730 (2003).

[270] Z. Zhang, L. Zhou, P. E. Wigen, and K. Ounadjela, Angular dependence of fer-romagnetic resonance in exchange-coupled Co/Ru/Co trilayer structures, Phys.Rev. B 50, 6094 (1994).

ph.d. thesis

Documents