PENGARUH PENAMBAHAN ASAM DODESILBENZENA

SULFONAT TERHADAP KARAKTERISTIK FISIKOKIMIA

SILIKA MESOPORI

Disusun Oleh:

YULI ASTUTIK

M0313079

SKRIPSI

Diajukan untuk memenuhi sebagian persyaratan memperoleh derajat

Sarjana Sains Kimia

FAKULTAS MATEMATIKA DAN ILMU PENGETAHUAN ALAM

UNIVERSITAS SEBELAS MARET

SURAKARTA

Januari, 2018

brought to you by COREView metadata, citation and similar papers at core.ac.uk

provided by Sebelas Maret Institutional Repository

ii

iii

PERNYATAAN

Dengan ini saya menyatakan bahwa skripsi saya yang berjudul

“PENGARUH PENAMBAHAN ASAM DODESILBENZENA SULFONAT

TERHADAP KARAKTERISTIK FISIKOKIMIA SILIKA MESOPORI” belum

pernah diajukan untuk memperoleh gelar kesarjanaan di suatu perguruan tinggi dan

sepanjang pengetahuan saya juga belum pernah ditulis atau dipublikasikan oleh

orang lain, kecuali yang secara tertulis diacu dalam naskah ini dan disebutkan dalam

daftar pustaka.

Surakarta, 7 Januari 2018

YULI ASTUTIK

iv

PENGARUH PENAMBAHAN ASAM DODESILBENZENA SULFONAT

TERHADAP KARAKTERISTIK FISIKOKIMIA SILIKA MESOPORI

YULI ASTUTIK

Program Studi Kimia, Fakultas Matematika dan Ilmu Pengetahuan Alam,

Universitas Sebelas Maret, Jl. Ir. Sutami 36A Surakarta 57126

ABSTRAK

Telah dilakukan studi pengaruh penambahan asam dodesilbenzena

sulfonat (DBSA) dalam sintesis silika mesopori. Penelitian ini bertujuan untuk

mengetahui pengaruh penambahan DBSA terhadap karakteristik fisikokimia silika

hasil sintesis dengan metode sol gel. Penelitian dilakukan dengan mereaksikan

prekursor TEOS dalam larutan misel DBSA (1%, 3% dan 6%) (b/v) dengan proses

pengadukan pada suhu 60°C selama 10 jam. Cetakan DBSA dihilangkan dengan

pencucian dalam campuran etanol/asam asetat glasial 95/5 (v/v) selama 30 menit.

Pengaruh penambahan DBSA diamati pada ikatan silanol dan siloksan

menggunakan fourier transform infrared spectrometer (FTIR), analisis komposisi

unsur dengan energy dispersive X-ray (EDX) dan kristalinitas dengan X-ray

diffraction (XRD). Porositas dengan surface area analyzer (SAA), karakter

morfologi dengan scanning electron microscope (SEM) dan nilai keasaman dengan

metode gravimetri.

Hasil penelitian menunjukkan bahwa partikel silika hasil sintesis memiliki

gugus silanol (Si–OH) dan siloksan (Si–O–Si). Adanya penambahan DBSA

menurunkan luas permukaan silika dan menggeser distribusi ukuran pori ke jejari

pori yang lebih besar sekitar 5-60 nm dengan meningkatnya konsentrasi DBSA

yang ditambahkan. Luas permukaan silika mesopori adalah sebesar 216,45 m2/g

(silika tanpa surfaktan); 193,62 m2/g (silika-DBSA 1%); 185,20 m2/g (silika-DBSA

3%) dan 110,72 m2/g (silika-DBSA 6%). Morfologi dari silika-DBSA semakin

homogen berbentuk butiran-butiran kecil (grain) dengan ukuran partikel sekitar

60-340 nm. Keasaman material berupa asam Brønsted (gugus –O–H dari Si–OH)

semakin menurun dengan meningkatnya konsentrasi DBSA.

Kata kunci: DBSA, karakteristik fisikokimia, metode sol gel, silika mesopori

v

THE EFFECT OF DODECYLBENZENE SULFONIC ACID ADDITION

ON THE PHYSICOCHEMICAL CHARACTERISTICS

OF MESOPOROUS SILICA

YULI ASTUTIK

Department of Chemistry, Faculty of Mathematics and Natural Science,

Sebelas Maret University, Jl. Ir. Sutami 36A Surakarta 57126

ABSTRACT

The effect of dodecylbenzene sulfonic acid (DBSA) addition in

mesoporous silica synthesis has been studied. The aims of this research is to

determine the effect of DBSA on the physicochemical characteristics of silica

synthesis using sol-gel method. The research was conducted by reacting TEOS

precursors in DBSA micellar solution (1%, 3% and 6%, w/v) with stirring at 60°C

for 10 hours. The DBSA templates were removed by washing in a ethanol/acetic

acid glacial mixture 95/5 (v/v) for 30 minutes. The effect of DBSA addition on the

mesoporous silica was observed on the silanol and siloxane bonds using fourier

transform infrared spectrometer (FTIR), elemental compositions analysis with

energy dispersive X-ray (EDX) and crystallinity by X-ray diffraction (XRD).

Porosity of silica was characterized using surface area Analyzer (SAA),

morphological characters with Scanning Electron Microscope (SEM) and acidity

value with gravimetric method.

The results showed that the synthesized silica has silanol (Si–OH) and

siloxane (Si–O–Si) groups. The addition of DBSA decreased surface area of silica

and shifted the pore size distribution to larger pore range of 5-60 nm with increasing

DBSA concentrations. The surface area of mesoporous silica were 216.45 m2/g

(silica without surfactant); 193.62 m2/g (silica-DBSA 1%); 185.20 m2/g (silica-

DBSA 3%); 110.72 m2/g (silica-DBSA 6%). Morphology of silica-DBSA had a

more homogeneous in the form of small grains with particle sizes of about 60-340

nm. The acidity of material in the form of Brønsted acid (–O–H group from Si–OH)

decreased with increasing concentration of DBSA.

Keywords: DBSA, physicochemical characteristics, sol-gel method, mesoporous

silica

vi

MOTTO

“WAMAA ‘INDALLAHI KHOIR”

“Dan apa yang disisi Allah adalah lebih baik”

(Q.S. Ali Imran: 198)

vii

PERSEMBAHAN

Karya ini saya persembahkan untuk

Ibu , Bapak, Kakak dan Keponakan tercinta

Terimakasih atas segala dukungan, motivasi dan doa yang selalu engkau curahkan

disepertiga malam. Terimakasih atas setiap tetesan keringat bapak dan ibu hingga

saya sampai seperti sekarang ini. Terimakasih kepada kakak-kakakku dan ponakan-

ponakanku yang InsyaAllah bulan ini tambah satu. Terimakasih telah menjadi

mood boosterku.

Indonesia Bright Foundation (IBF)

Teruntuk orang tua keduaku Bapak Sutrisno, Ibu Hartiningsih, Om Nunung dan

teman-teman IBF, terimakasih atas motivasi-motivasi, beasiswa dan doa yang

selalu diberikan selama dibangku sekolah sampai kuliah.

Teman-teman Riset Seperjuanganku

Teruntuk Arika, Yuliana, Vanani, Maya, Alika, Intan, Nonik dan Salma,

terimakasih atas segala ilmu dan semangat yang senantiasa ditularkan serta

terimakasih untuk teman-teman lab anorganik atas kerjasamanya.

Keluarga Kimia 2013

Terimakasih untuk Kimia 2013 telah menjadi keluarga keduaku ditanah perantauan

ini.

Motivatorku

Terimakasih untuk Santika, Arika, Sofa, Fifi, Ulik, Valista, Meyta, Nurul, Rofiah,

Ratna, Aulia, Ivon, Naila, Murti, Upik, Hani, Linda, Anisa Rokhim, Putri, Nikmah

dan Yusica atas segala motivasi dan pengingatan kepada kebaikan, semoga kelak

Allah mengumpulkan kita di Jannah-Nya. Aamiin.

viii

KATA PENGANTAR

Puji syukur kehadirat Allah SWT yang telah melimpahkan rahmat,

karunia, dan ridha-Nya sehingga penulis dapat menyelesaikan penulisan skripsi.

Sholawat serta salam senantiasa tercurahkan kepada Rasulullah SAW beserta

keluarganya sebagai pembawa risalah Islam kepada seluruh umat manusia.

Dalam penyusunan laporan ini, penulis tidak lepas dari bimbingan,

pengarahan dan bantuan dari berbagai pihak, maka pada kesempatan ini penulis

menyampaikan ucapan terima kasih kepada:

1. Dr. Triana Kusumaningsih, M.Si selaku Kepala Prodi Kimia FMIPA UNS.

2. Dr. Dian Maruto Widjonarko, M.Si selaku Pembimbing 1. Terimakasih

atas ilmu, motivasi, semangat dan bimbingan yang sangat bermanfaat bagi

penulis.

3. Teguh Endah Saraswati, M.Sc., Ph.D selaku Pembimbing 2 sekaligus

Pembimbing Akademik. Terimakasih atas motivasi, nasehat, ilmu dan

bimbingan yang sangat bermanfaat bagi penulis.

4. Dr. Khoirina Dwi Nugrahaningtyas, M.Si selaku kepala Laboratorium

Kimia FMIPA UNS.

5. Bapak dan Ibu dosen Prodi FMIPA UNS yang sabar memberikan ilmunya.

6. Bapak, ibu, kakak dan keluarga saya yang telah memberikan doa dan

dukungan.

7. Keluarga Kimia 2013, para operator alat serta senior Ozi Adi Saputra, S.Si,

terimakasih atas ilmu dan arahan yang diberikan kepada penulis.

8. Semua pihak yang telah membantu dan memberikan dukungan kepada

penulis yang tidak dapat penulis sebutkan satu persatu.

Penulis menyadari bahwa skripsi ini masih jauh dari kesempurnaan,

sehingga penulis mengharapkan kritik dan saran yang bersifat membangun demi

hasil yang lebih baik lagi. Penulis juga berharap skripsi ini dapat bermanfaat dan

memberi tambahan ilmu bagi pembaca. Aamiin.

Surakarta, 7 Januari 2018

Yuli Astutik

ix

DAFTAR ISI

Halaman

HALAMAN JUDUL .............................................................................. i

HALAMAN PENGESAHAN ................................................................ ii

PERNYATAAN ..................................................................................... iii

HALAMAN ABSTRAK ........................................................................ iv

HALAMAN ABSTRACT ...................................................................... v

HALAMAN MOTTO ............................................................................. vi

HALAMAN PERSEMBAHAN ............................................................. vii

KATA PENGANTAR ............................................................................ viii

DAFTAR ISI .......................................................................................... ix

DAFTAR GAMBAR .............................................................................. xi

DAFTAR TABEL .................................................................................. xiii

DAFTAR LAMPIRAN .......................................................................... xiv

BAB I PENDAHULUAN ..................................................................... 1

A. Latar Belakang Masalah..................................................... 1

B. Perumusan Masalah ........................................................... 3

1. Identifikasi Masalah ..................................................... 3

2. Batasan Masalah ........................................................... 5

3. Rumusan Masalah ........................................................ 6

C. Tujuan Penelitian ............................................................... 6

D. Manfaat Penelitian ............................................................. 6

BAB II LANDASAN TEORI ................................................................ 7

A. Tinjauan Pustaka ............................................................... 7

1. Struktur dan Karakteristik Silika .................................. 7

2. Sintesis Silika Mesopori ............................................... 11

3. Cetakan Surfaktan pada Sintesis Silika Mesopori ....... 14

B. Kerangka Pemikiran.......................................................... 20

C. Hipotesis ........................................................................... 21

BAB III METODOLOGI PENELITIAN ............................................... 22

A. Metode Penelitian ............................................................. 22

x

B. Tempat dan Waktu Penelitian ........................................... 22

C. Alat dan Bahan Penelitian ................................................. 22

1. Alat ............................................................................... 22

2. Bahan ............................................................................ 23

D. Prosedur Penelitian ........................................................... 23

1. Sintesis Silika Mesopori dengan Metode Sol Gel ........ 23

2. Pengaruh Penambahan DBSA pada Sintesis Silika

Mesopori ...................................................................... 24

E. Teknik Pengumpulan dan Analisis Data ........................... 25

1. Teknik Pengumpulan Data ........................................... 25

2. Teknik Analisis Data .................................................... 25

BAB IV HASIL PENELITIAN DAN PEMBAHASAN ........................ 27

A. Sintesis Silika Mesopori tanpa Cetakan Surfaktan ........... 27

1. Morfologi ..................................................................... 27

2. Struktur Atom ............................................................... 28

3. Karakteristik Material Silika ........................................ 32

B. Pengaruh Penambahan DBSA terhadap Material Silika ... 35

1. Morfologi ..................................................................... 35

2. Gugus Fungsi ............................................................... 36

3. Komposisi Unsur .......................................................... 39

4. Kristalinitas .................................................................. 40

5. Luas Permukaan, Volume Pori, Kapasitas Adsorpsi N2

dan Distribusi Pori ........................................................ 41

6. Keasaman Total Spesifik .............................................. 45

BAB V KESIMPULAN DAN SARAN ................................................ 47

A. Kesimpulan ....................................................................... 47

B. Saran ................................................................................. 47

DAFTAR PUSTAKA ............................................................................. 48

LAMPIRAN ........................................................................................... 53

xi

DAFTAR GAMBAR

Halaman

Gambar 1. Struktur silika gel (Oscik, 1982) ........................................ 8

Gambar 2. Pola XRD dari partikel SiO2 (Stanley & Samson, 2014) .. 8

Gambar 3. Spektra FTIR dari partikel silika ....................................... 9

Gambar 4. Karakter morfologi silika (a) dan komposisi unsur silika

(b) (Lee et al., 2015; Stanley & Samson, 2014) ............... 10

Gambar 5. Foto mikro dari material MCM-41 (Beck et al., 1992) ..... 12

Gambar 6. Struktur TEOS (MSDS TEOS No-CAS 78-10-4) ............. 12

Gambar 7. Mekanisme reaksi pembentukan silika (Brinker & Scherer,

1990) .................................................................................... 13

Gambar 8. Urutan fasa dari sistem biner surfaktan-air (Broekhoff,

1979) ................................................................................. 14

Gambar 9. Struktur surfaktan asam dodesilbenzena sulfonat (MSDS

DBSA No-CAS 121-65-3) ................................................ 15

Gambar 10. Model cetakan kooperatif dari pembentukan mesofasa

silika-surfaktan (Huo et al., 1994) .................................... 16

Gambar 11. Interaksi penggunaan surfaktan anionik dalam sintesis

silika mesopori (Yokoi & Tatsumi, 2007) ........................ 17

Gambar 12. Grafik isoterm adsorpsi-desorpsi N2 dari silika mesopori

-SDBS, -SDS dan -LAS (Yokoi et al., 2004) ................... 19

Gambar 13. Karakter morfologi silika mesopori (Gai et al., 2016) .... 20

Gambar 14. Pencitraan SEM dari silika mesopori tanpa surfaktan ..... 28

Gambar 15. Spektra FTIR dari (a) prekursor TEOS dan (b) silika tanpa

surfaktan ............................................................................ 28

Gambar 16. Hasil analisis EDX silika mesopori tanpa surfaktan ......... 30

Gambar 17. Difraktogram (a) JCPDS SiO2 no 29-0085 dan (b) silika

tanpa surfaktan .................................................................. 31

Gambar 18. N2 isoterm adsorpsi-desorpsi dari silika tanpa surfaktan. 32

Gambar 19. Lebar pori partikel silika tanpa surfaktan ........................ 33

xii

Gambar 20. Spektra FTIR dari silika mesopori (a) sebelum dan (b)

setelah adsorpsi amonia .................................................... 34

Gambar 21. Hasil analisis SEM (a) silika tanpa surfaktan, (b) silika-

DBSA 1%, (c) silika-DBSA 3% dan (d) silika-DBSA 6%. 36

Gambar 22. Spektra FTIR (a) silika tanpa surfaktan, (b) silika-DBSA

1%, (c) silika-DBSA 3% dan (d) silika-DBSA 6% setelah

penghilangan DBSA ......................................................... 37

Gambar 23. Spektra FTIR dari (a) DBSA, (b) Komposit silika-DBSA

dan (c) silika setelah penghilangan DBSA ....................... 38

Gambar 24. Hasil analisis EDX (a) silika mesopori tanpa surfaktan,

(b) silika-DBSA 1%, (c) silika-DBSA 3% dan (d) silika-

DBSA 6%.......................................................................... 40

Gambar 25. Difraktogram (a) JCPDS no 290085 SiO2, (b) silika tanpa

surfaktan, (c) silika-DBSA 1%, (d) silika-DBSA 3% dan

(e) silika-DBSA 6% .......................................................... 41

Gambar 26. Grafik adsorpsi-desorpsi N2 dari silika mesopori hasil

sintesis tanpa surfaktan dan variasi DBSA 1%, 3%, 6%

(ads:adsorpsi, des:desorpsi) .............................................. 42

Gambar 27. Distribusi pori dari silika tanpa surfaktan, silika-DBSA

1%; silika-DBSA 3% dan silika-DBSA 6% ..................... 43

Gambar 28. Dugaan mekanisme pembentukan silika mesopori ........... 44

Gambar 29. Spektra FTIR dari silika tanpa surfaktan, silika-DBSA 1%,

silika-DBSA 3% dan silika-DBSA 6% setelah adsorpsi

amonia ................................................................................. 46

xiii

DAFTAR TABEL

Halaman

Tabel 1. Karakteristik Silika Amorf (Surdia & Saito, 2000) ...................... 7

Tabel 2. Karakteristik DBSA (MSDS DBSA No-CAS 121-65-3) ............. 15

Tabel 3. Pita Serapan dari TEOS ................................................................ 29

Tabel 4. Pita Serapan dari Partikel Silika (SiO2) ........................................ 29

Tabel 5. Karakteristik Silika Mesopori tanpa Surfaktan ............................. 33

Tabel 6. Puncak Serapan dari Silika Setelah Penghilangan DBSA ............ 37

Tabel 7. Perbandingan Serapan dari Silika Sebelum dan Setelah

penghilangan DBSA ..................................................................... 38

Tabel 8. Data Komposisi Kimia dari Silika Hasil Sintesis dengan Analisis

EDX .............................................................................................. 40

Tabel 9. Hasil Analisis SAA dari Partikel Silika Mesopori ........................ 43

Tabel 10. Keasaman Total Silika Mesopori ................................................ 46

xiv

DAFTAR LAMPIRAN

Halaman

Lampiran 1. Diagram Alir Penelitian .......................................................... 53

Lampiran 2. Perhitungan Molaritas surfaktan DBSA ................................. 55

Lampiran 3. Foto silika hasil sintesis .......................................................... 57

Lampiran 4. Hasil perhitungan SEM silika hasil sintesis ........................... 57

Lampiran 5. Spektra FTIR komposit silika-DBSA (sebelum penghilangan

DBSA) ................................................................................... 64

Lampiran 6. Hasil analisis SEM-EDX silika hasil sintesis ......................... 66

Lampiran 7. Standar JCPDS SiO2 amorf .................................................... 67

Lampiran 8. Perhitungan keasaman total spesifik material ........................ 68