optimisation des parametres du modele castem

M. TUPIN et al.– Club Cast3m /30 novembre 2018

Marc Tupin, Emilie Emmanuel,

Sofyane Bouali, Sandra Geara DMN/SEMI

Frantz Martin DPC/SCCME

Clément Berthinier DM2S/SEMT

Fabrice Gaudier DM2S/STMF

| PAGE 1

OPTIMISATION DES PARAMETRES

DU MODELE CASTEM

D’ABSORPTION-DESORPTION

D’HYDROGENE DES GAINES

AVEC LES OUTILS DU LOGICIEL

URANIE

M. TUPIN et al.– Club Cast3m /30 novembre 2018 | 2

Etapes du cycle de vie d’un assemblage combustible

CONTEXTE GÉNÉRAL CYCLE DU COMBUSTIBLE

Centre de

recyclage de la

Hague ORANO

M. TUPIN et al.– Club Cast3m /30 novembre 2018 3

Garner, Top Fuel (2007)

• Zircaloy-4 : Zr-1,3Sn-0,2Fe-0,1Cr-O

• M5 : Zr-1Nb-O

CORROSION DES GAINESFACTEUR LIMITANT LE TEMPS DE SÉJOUR

| 3

Matériaux de gainage : alliages Zircaloy-4 et M5

oxyde (~90 µm)

rim d’hydrures

Zy-4

Coupes transversales d’un crayon de Zircaloy-4

oxydés 6 cycles en réacteur [Bossis, ASTM (2005)]

Processus de corrosion :

dégradation des propriétés

mécaniques de la gaine

Zr + 2 H2O ZrO2 + 2 H2

Problématique de sûreté et industrielle :

Corrosion des gaines en Zy4 : facteur limitant la durée de vie des crayons en réacteur limite fixée par ASN : 52 GWJ/tU


Etapes du cycle de vie d’un assemblage combustible

CONTEXTE GÉNÉRAL CYCLE DU COMBUSTIBLE

Centre de

recyclage de la

Hague ORANO

M. TUPIN et al.– Club Cast3m /30 novembre 2018 11/07/2014

Requête de

l’Autorité de

Sureté Nucléaire

Identification du

terme source de

l’hydrogène dans les

colis de transport

Quantité H dans

oxyde formé sur

alliages Zr à haut

burn-up ?

| 5

RELACHEMENT D’HYDROGENE EN TRANSPORT

matrice métallique oxyde

Hydruration progressive

Diffusion H

dans la matrice + précipitation

Absorption

Désorption

Objectifs :

- Modéliser/simuler l’absorption

d’hydrogène par les gaines en

réacteur

- Modéliser/simuler la désorption de

l’hydrogène des gaines au cours du

transport


REX : couche d’oxyde non homogène

6

| 6

matrice métallique Site de type 1

solubilité s1, D1

+ constante

cinétique de

désorption

oxyde

Site de type 3 :

solubilité s3, D3

Hydruration progressive

Modélisation et simulation de l’absorption : Cast3m (DM2S)

Site de type 2

solubilité s2, D2

Diffusion H

dans la matrice + précipitation

MODELISATION ET SIMULATION


Zone 2 : 1 µmZone 1 : 0,5µm

Extérieur

| 7

Zone 3 : 200 µm

(métal)

MODÈLE D’ABSORPTION ET DE DESORPTION

DE L’HYDROGÈNE

Matériau Zircaloy-4 : corrosion 50 j en conditions REP (eau-360°C)

1,5 µm d’oxyde

Zone 1 Zone 4 (métal) Zone 2

Extérieur

Zone 3



DE L’HYDROGÈNE

ad

k

kad HSH

ad

de

222

21

0

2

1;min122

2

2

sat

H

HHad

sat

H

sat

H

Hde

sat

H

H

ad

adad

ad

adad

C

C

P

PkC

C

CkC

Dissociation à l’interface

Désorption Adsorptionsat

H

sat

H iadCC

Désorption Adsorption

Equivalence « Adsorbé » & « Interstitiel »

TR

Ekk de

dede exp0

TR

Ekk ad

adad exp0

| 8

Zone 2Zone 1

Extérieur

Zone 3 métal

𝑚/𝑠 𝑚/𝑠


j

H

HH

H

t

CCD

t

Cj

ii

i

Diffusion interstitielle dans le volume

Terme source

de couplage

avec les pièges

ij

k

kji SHSH

jc

jl

1111

1;min11;min11

sat

H

H

j

H

l

j

H

sat

H

H

c

H

j i

ij

j

j

i

i

j

j

C

C

N

Ck

N

C

C

Ck

t

C

N

Piégeage dans le volume

Capture Libération Capture Libération

TR

Ekk

j

jj

c

cc exp0

TR

Ekk

j

jj

l

ll exp0

1/𝑠

1/𝑠


DE L’HYDROGÈNE

| 9

Zone 1

Extérieur

Zone 3 métalZone 2


ad

k

kad HSH

ad

de

222

ij

k

kji SHSH

jc

jl



Désorption

Adsorption

Capture

Libération

Capacité volumique du piège

TR

Ekk de

dede exp0

TR

Ekk ad

adad exp0

TR

Ekk

j

jj

c

cc exp0

TR

Ekk

j

jj

l

ll exp0

| 10

⇒ 𝑘𝑑𝑒 = Exp(−15.4).Exp −35000

𝑅𝑇

⇒ 𝑘𝑎𝑑 =Exp(7.82).Exp −136000

𝑅𝑇

𝑚/𝑠

𝑚/𝑠

⇒ 𝑘𝑐= Exp(17.8).Exp −15000

𝑅𝑇1/𝑠

1/𝑠⇒ 𝑘𝑙= Exp(40.5).Exp −310000

𝑅𝑇

𝑁𝑝1_𝑠𝑎𝑡 = 900 mol/m3

Diffusion Zone 1

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

Diffusion Zone 2

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

Diffusion Zone 3 (métal)

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

𝐶𝐻𝑖_𝑠𝑎𝑡 = 1800 mol/m3𝐶𝐻𝑖_𝑠𝑎𝑡 = 1800 mol/m3𝐶𝐻𝑖_𝑠𝑎𝑡 = 1800 mol/m3

𝐷𝐻_𝑍2 = Exp −22.1 .Exp −100000

𝑅𝑇𝐷𝐻_𝑍3 = Exp −7.67 .Exp −

175000


22400

𝑅𝑇


16 paramètres d’entrée


DE L’HYDROGÈNE

M. TUPIN et al.– Club Cast3m /30 novembre 2018 11/07/2014| 11

Tester les performances du modèle sur la base de données

expérimentales :

concentration d’hydrogène dans l’oxyde de zirconium formé en

réacteur

distribution d’hydrogène dans l’oxyde

énergies des sites d’interaction de l’hydrogène dans l’oxyde

vitesse de désorption de l’hydrogène de l’oxyde aux températures

d’intérêt (pas du métal)



Zone 2 : 1 µmZone 1 : 0,5µm

Extérieur

Zone 3 : métal


DE L’HYDROGÈNE

Matériau Zircaloy-4 : corrosion 50 j en conditions REP (eau à 360°C)

1.5 µm d’oxyde

1. Absorption de deutérium par exposition isotopique en eau lourde (4j)

Profil SIMS de D dans la couche

2. Mesure vitesse de désorption en situation de décrochement ou en isotherme

Profil SIMS de D après TTh

3. Thermodésorption complète du deutérium en rampe de T

Démarche expérimentale

| 12


Etape 1

EXPERIENCE VS SIMULATION

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

0 5 10-7

1 10-6

1.5 10-6

2 10-6

Hi_exp (mol/m3)Hi_simu (mol/m3)

0 5 10-7

1 10-6

1.5 10-6

2 10-6

Con

ce

ntr

atio

n H

(m

ol/m

3)

prof.ondeur (m) 200

400

600

800

1000

1200

1400

0

2 104

4 104

6 104

8 104

1 105

1.2 105

0 1 105

2 105

3 105

4 105

5 105

0 1 105

2 105

3 105

4 105

5 105

T[K] PH2[Pa]

T[K

]

PH

2[P

a]

t[s]

t[s]

chargement

4j D2O

Profils de D

dans

l’oxyde





3. Thermodésorption complète de deutérium en rampe de T



200

300

400

500

600

700

0

2 104

4 104

6 104

8 104

1 105

1.2 105

3.6 105

3.8 105

4 105

4.2 105

4.4 105

3.6 105

3.8 105

4 105

4.2 105

4.4 105

T[K] PH2[Pa]

T[K

]

PH

2[P

a]

t[s]

t[s]

Vitesse de

désorptiondésorption

en decT et en

isoT

0

1 10-12

2 10-12

3 10-12

4 10-12

5 10-12

6 10-12

7 10-12

8 10-12

0 1 104

2 104

3 104

4 104

5 104

6 104

Flux H2_Simul

Flux_H2-exp (mol/cm2/s)

Flu

x H

2 (

mol/cm

2/s

)

t [s]





3. Thermodésorption complète de l’hydrogène en rampe de T

Etape 2



200

300

400

500

600

700

0

2 104

4 104

6 104

8 104

1 105

1.2 105

3.6 105

3.8 105

4 105

4.2 105

4.4 105

3.6 105

3.8 105

4 105

4.2 105

4.4 105

T[K] PH2[Pa]

T[K

]

PH

2[P

a]

t[s]

t[s]

Profils de D

dans

l’oxyde

après TTH

0

320

640

960

1280

1600

0 5 10-7

1 10-6

1.5 10-6

2 10-6

[H]_Simul

[H]_Exp

[H]

(mo

l/m

3)

profondeur (m)






Etape 2



200

400

600

800

1000

1200

1400

0

2 104

4 104

6 104

8 104

1 105

1.2 105

4.2 105

4.3 105

4.4 105

4.5 105

4.2 105

4.3 105

4.4 105

4.5 105

T[K] PH2[Pa]

T[K

]

PH

2[P

a]

t[s]

t[s]

Désorption

complète

0

1 10-11

2 10-11

3 10-11

4 10-11

5 10-11

6 10-11

2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000

Flux_H2 _simu (mol/cm2/s)

Flux_H2_exp (mol/cm2/s)

Flu

x_H

2 (

mo

l/cm

2/s

)

t [s]






Etape 3


Problème : comment optimiser les paramètres ?

Quel outil utiliser ?


URANIE : PLATEFORME INCERTITUDES ET OPTIMISATION DU CEA/DEN

| 18

• Interface utilisateur : Scripts C++, python ou fichier Xml


OPTIMISATION DES PARAMETRES AVEC URANIE

j

H

HH

H

t

CCD

t

Cj

ii

i


Terme source

de couplage

avec les piègesDiffusion Zone 1

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

Zone 1 : 180 µm (métal)

Extérieur

⇒ 𝐷𝐻= 10−7.Exp −35000

𝑅𝑇

𝑚2

𝑠

ad

k

kad HSH

ad

de

222


Désorption

Adsorption

TR

Ekk ad

adad exp0 2 paramètres à optimiser

𝑘𝑑𝑒𝑠 = 𝑘𝑑𝑒𝑠0 .Exp −

𝐸𝑎_𝑑𝑒𝑠

𝑅𝑇(m.s-1)

| 19


OPTIMISATION DES PARAMÈTRES AVEC URANIE

Démarche

- Base de données expérimentales 5 expériences de TDS en rampe de température sur matériau

brut de fabrication (15 wt ppm H)

| 20

3°C/min - 23°C/min

7°C/min - 27°C/min10°C/min

Critère : écart entre expérience (rouge) et simulation (bleu)

RR1 RR2 RR3

RR4

Critère à optimiser :

RESULTAT = RR1+RR2+RR3+RR4+RR5RR5



Démarche numérique

- Données expérimentales 5 expériences de TDS sur matériau

- Deux méthodes d’URANIE Echantillonnage et optimisation

| 21

10

12

14

16

18

20

2.2 105

2.3 105

2.4 105

2.5 105

2.6 105

ln(k_des)

ln(k

°_d

es)

Ea_des

(kJ/mol)

10

12

14

16

18

20

2.2 105

2.3 105

2.4 105

2.5 105

2.6 105

ln(k

°_d

es)

Ea_des

(kJ/mol)

Echantillonnage : 100 points Optimisation « locale »

Domaine d’investigation :

- ln(k°des) : [10; 20]

- Ea_des : [220; 260] ( kJ/mol)

optim. différentes suivant valeurs de départ

pb : pas de minimum global

temps de calcul par point ~30 min


Optimisation de la constante de désorption : cartographie du critère

vallée de minima

décroissance du critère minimum sur le bord du domaine d’investigation

pas de minimum global sur le domaine investigué

extension du domaine de 260 à 300 kJ/mol


Objectif : minimum global ?

| 22



vallée de minima

décroissance du critère minimum sur le bord du domaine d’investigation

pas de minimum global sur le domaine investigué

extension du domaine de 300 à 320 kJ/mol



| 23





Régression linéaire de

ln(k°des) vs Ea_des

Extension de la

régression

| 24





minimum global situé à :

Ea_des = 290 kJ/mol

Détermination de k°des par la régression linéaire : k°des = 1.77x1010 m. s-1

Ea_min

| 25


BILAN ET PERSPECTIVES

- Développement d’un module de diffusion dans CASTEM permettant

de faire du transport multi-constituant

- Intégration des équations de diffusion du type MacNabb et Foster

avec prise en compte du piégeage

- Prise en compte de réactions d’interface

CASTEM

LIMITES ET PERSPECTIVES

- discontinuité de concentration (à saturation CHi_sat) : problème de

convergence

- Système statique en terme de structure de couches

situation de corrosion : croissance de la couche d’oxyde et absorption

d’hydrogène


BILAN ET PERSPECTIVES

- Outil performant pour optimisation

- Optimisation possible pour des systèmes comprenant plus d’une dizaine de

paramètres

- Nombreuses possibilités et modules réseau de neurones

- Uranie ne reproduit pas l'arborescence de l'étude

Passer par un script (.bat, .bash, ...)

- Problème quand CASTEM s’arrête au cours de la séquence des 5 essais (timeout)

- Couplage Uranie/Castem opérationnel même sous Windows

- A terme : utiliser les réseaux de neurones à la place de CASTEM pour l'étape

d'optimisation

URANIE

LIMITES ET DIFFICULTES


| PAGE 28

CEA Saclay | 15

Novembre 2013

MERCI DE VOTRE ATTENTION


URANIE : FOCUS SUR LES RESEAUX DE NEURONES (BACK UP)



DE L’HYDROGÈNE

ad

k

kad HSH

ad

de

222

21

0

2

1;min122

2

2

sat

H

HHad

sat

H

sat

H

Hde

sat

H

H

ad

adad

ad

adad

C

C

P

PkC

C

CkC


Désorption Adsorptionsat

H

sat

H iadCC

Désorption Adsorption

Equivalence « Adsorbé » & « Interstitiel »

TR

Ekk de

dede exp0

TR

Ekk ad

adad exp0

Zone 2Zone 1

Extérieur

Zone 3

𝑚/𝑠 𝑚/𝑠

Zone 4 (métal)


j

H

HH

H

t

CCD

t

Cj

ii

i


Terme source

de couplage

avec les pièges

Zone 1

Extérieur

Zone 4 (métal) Zone 3Zone 2

ij

k

kji SHSH

jc

jl

1111

1;min11;min11

sat

H

H

j

H

l

j

H

sat

H

H

c

H

j i

ij

j

j

i

i

j

j

C

C

N

Ck

N

C

C

Ck

t

C

N


Capture Libération Capture Libération

TR

Ekk

j

jj

c

cc exp0

TR

Ekk

j

jj

l

ll exp0

1/𝑠

1/𝑠


DE L’HYDROGÈNE


ad

k

kad HSH

ad

de

222

ij

k

kji SHSH

jc

jl



Désorption

Adsorption

Capture

Libération

Capacité volumique du piège

TR

Ekk de

dede exp0

TR

Ekk ad

adad exp0

TR

Ekk

j

jj

c

cc exp0

TR

Ekk

j

jj

l

ll exp0

⇒ 𝑘𝑑𝑒 = Exp(−12.5).Exp −35000

𝑅𝑇

⇒ 𝑘𝑎𝑑 =Exp(12.82).Exp −105000

𝑅𝑇

𝑚/𝑠

𝑚/𝑠

⇒ 𝑘𝑐= Exp(−2.83).Exp −30400

𝑅𝑇1/𝑠

1/𝑠⇒ 𝑘𝑙= Exp(40.5).Exp −312000

𝑅𝑇

𝑁𝑝1_𝑠𝑎𝑡 = 200 mol/m3

Diffusion Zone 1

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

Diffusion Zone 3

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

Diffusion Zone 2

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

Diffusion Zone 4

TR

EDD iH

ii

D

HH exp0

𝐶𝐻𝑖_𝑠𝑎𝑡 = 2700 mol/m3 𝐶𝐻𝑖_𝑠𝑎𝑡 = 2700 mol/m3𝐶𝐻𝑖_𝑠𝑎𝑡 = 2700 mol/m3𝐶𝐻𝑖_𝑠𝑎𝑡 = 2700 mol/m3

𝐷𝐻_𝑍1 = Exp −27.7 .Exp −33000


33000


172000

𝑅𝑇𝐷𝐻_𝑍4 = Exp −16 .Exp −

40000

𝑅𝑇


18 paramètres d’entrée


DE L’HYDROGÈNE

M. TUPIN et al.– Club Cast3m /30 novembre 2018 11/07/2014


Etude de la désorption d’hydrogène des couches d’oxyde épaisses

(~30-35 µm : Zircaloy-4 corrodé 1200 j en conditions REP)

- mesure de la quantité moy. d’hydrogène dans les couches épaisses par ERDA :

~2 % at. d’H dans l’oxyde (~ 2700 mol/m3)

- mesure des vitesses de désorption en conditions isothermes, 250, 360 et 440 °C


Métal Métal

oxyde35 µm




- Mesure de la quantité d’H dans les couches

Profil d’absorption d’H après chargement

- Vitesse de désorption en conditions isothermes

- Profil d’H dans la couche après désorption

250

300

350

400

450

500

550

600

650

0

2 104

4 104

6 104

8 104

1 105

1.2 105

0 2 105

4 105

6 105

8 105

0 2 105

4 105

6 105

8 105

T(K) P(H2)

T(K

)

P(H

2)

t [s]

t [s]

Étape de

chargement

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

3500

0 5 10-6

1 10-5

1.5 10-5

2 10-5

2.5 10-5

3 10-5

3.5 10-5

Hi (mol/m3) [Hi] (mol/m3)

Hi (m

ol/m

3)

X (m)


250

300

350

400

450

500

550

600

650

0

2 104

4 104

6 104

8 104

1 105

1.2 105

6.25 105

6.375 105

6.5 105

6.625 105

6.25 105

6.375 105

6.5 105

6.625 105

T(K) P(H2)

T(K

)

P(H

2)

t [s]

t [s]

désorption

isoT

6h à 360°C

0

2 10-10

4 10-10

6 10-10

8 10-10

1 10-9

1.2 10-9

1.4 10-9

0

2 10-10

4 10-10

6 10-10

8 10-10

1 10-9

1.2 10-9

1.4 10-9

4000 8000 1.2 104

1.6 104

2 104

2.4 104

2.8 104

4000 8000 1.2 104

1.6 104

2 104

2.4 104

2.8 104

Flux_H2_simu (mol/cm2/s) Flux_H2_exp (mol/cm2/s)

Flu

x_H

2_sim

u (

mo

l/cm

2/s

) Flu

x_H

2_e

xp

(mo

l/cm

2/s

)

t-t0 (s)

t-t0 (s)








250

300

350

400

450

500

550

600

650

0

2 104

4 104

6 104

8 104

1 105

1.2 105

6.25 105

6.375 105

6.5 105

6.625 105

6.25 105

6.375 105

6.5 105

6.625 105

T(K) P(H2)

T(K

)

P(H

2)

t [s]

t [s]

Profil

après

désorption

isoT

0

500

1000

1500

2000

2500

3000

0 8.75 10-6

1.75 10-5

2.625 10-5

3.5 10-5

Hi (m

ol/m

3)

X (m)







optimisation des parametres du modele castem

Documents