npo radon

УНИКАЛЬНЫЕ ВОЗМОЖНОСТИ ЖИДКОСЦИНТИЛЛЯЦИОННОЙ СПЕКТРОМЕТРИИ ПРИ

ОПРЕДЕЛЕНИИ РАДИОНУКЛИДОВ ЕСТЕСТВЕННОГО ПРОИСХОЖДЕНИЯ В ПРИЛОЖЕНИИ К

ПРОФЕССИОНАЛЬНОМУ ТЕСТУ МАГАТЭ-2008-3

Тихомиров В.А., Каширин И.А., Малиновский С.В., Соболев А.И.

ГУП Мос НПО «Радон»,Москва

Наименование пробы

Определяемые

радионуклиды

Характеристика

пробы

IAEA-01

IAEA-02

226Ra

234U

238U

Водный раствор

IAEA-03

IAEA-04

IAEA-05

∑α

∑βВодный раствор

IAEA-06

210Pb

226Ra

230Th

234U

238U

Твердая матрица

(Фосфогипс)

IAEA-

2008-3

Профессиональный тест МАГАТЭ-2008-3

«Определение природных радионуклидов

в зараженной воде и фосфогипсе»

Декабрь 2008 - апрель 2009 г.

Оборудование

Жидкосцинтилляционный спектрометр:Tri-Carb 3170 TR/SL (“PerkinElmer Life Sciences”, Finland);

Гамма-спектрометр: “Canberra”(100%, USA);

Альфа-спектрометр: “Canberra”(PIPS, 4-х канальный, USA)

ЖС-коктейли:

Ultima Gold AB, Insta-Fluor, (“PerkinElmer Life Sciences”, Finland),

Экстрактивные коктейли и экстрагенты:

ALPHAEX, URAEX, THOREX, POLEX (“ETRAC”),

HDEHP (“Merck”), DIPEX (“Eichrom Industries, Inc.”)

Образцовые радионуклидные растворы трассеров:133Ba, 147Sm, 232U, 230Th (РИАН, ОИЯИ)

IAEA-

2008-3

Схема экспресс-метода определения природных радионуклидов U и 226Ra в зараженной воде с

использованием ЖС спектрометрии

IAEA-

2008-3

Органическ. фракция (U)

+147Sm

Органическ.фракция (Th)

Предварительный экспресс-анализ аликвоты пробы на ЖСС(оценка тушения, состава, удельной активности)

Выбор необходимых трассеров и расчет активности для контроля радиохимического выхода; добавление их в

анализируемый раствор (232U, 133Ba)

Экстракционное извлечение изотопов U экстрагентом “URAEX”

из 0.5 М H2SO4

Экстракционное извлечение изотопов Th экстрагентом “THOREX” из 3 М H2SO4

Экстракционное извлечение 210Poэкстрагентом “POLEX” из 7.5 М

H3PO4 – 0.01M HCl

Водный остаток после всех экстракций (133Ba, 210Pb, 226Ra)

Измерение на ЖС спектрометре

Обработка программой “RadSpectraDec”

Органическ.фракция (Po)

РадиохимияУточняющий

анализ

226Ra 234,238U

α-спектрометрия (PIPS)

А. Определение природных радионуклидов (U, Ra)

в водных пробах IAEA-01 и IAEA-02.

Экспресс-анализ без радиохимии

IAEA-

2008-3

0 9 18 27 36 45 54 63 72 81 900.

0.9

1.8

2.7

3.6

4.5

5.4

6.3

7.2

8.1

9.

226Ra+234U

238U

Группы каналов

А

0 9 18 27 36 45 54 63 72 810.

0.9

1.8

2.7

3.6

4.5

5.4

6.3

7.2

8.1

9.

226Ra+234U

238U


Б

Суммарные спектры проб IAEA-01 (21.3 г) (А) и IAEA-02 (21.4 г) (Б) ,

измеренные на ЖСС “Tri-Carb 3170 TR/SL” после концентрирования

упариванием. Расшифровка спектров программой “RadSpectraDec”.

Экспресс-анализ: экстракция+ЖСС. Пробы воды IAEA-01 и 02. Определение изотопов U.

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 1100.

0.9

1.8

2.7

3.6

4.5

5.4

6.3

7.2

8.1

9.

232U

234U

238U

147Sm


А

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 1100.

0.7

1.4

2.1

2.8

3.5

4.2

4.9

5.6

6.3

7.

232U

234U238U

147Sm


Б

IAEA-

2008-3

Расшифровка ЖС спектров изотопов U, выделенных с помощью экстрактивного

сцинтиллятора “URAEX”. А-проба IAEA-01 (53.007 г), Б -проба IAEA-02 (46.209 г). 232U-трассер радиохимического выхода. 147Sm добавлен для корректировки

спектрального сдвига сцинтилляционных альфа-пиков.

Экспресс-анализ: экстракция+ЖСС. Пробы воды IAEA-01 и 02.

Определение 226Ra.

IAEA-

2008-3

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900.

0.6

1.2

1.8

2.4

3.

3.6

4.2

4.8

5.4

6.

226Ra

133Ba


А

0 10 20 30 40 50 60 70 80 900.

0.7

1.4

2.1

2.8

3.5

4.2

4.9

5.6

6.3

7.

226Ra

133Ba


Б

А-проба IAEA-01 (53.007 г), Б- проба IAEA-02 (46.209 г).

Расшифровка ЖС спектров остатков водных фракций (133Ba, 210Pb, 226Ra) после последовательного извлечения изотопов U, Th и Po.

133Ba добавлен в качестве трассера радиохимического выхода Ra.

Уточняющий анализ проб воды IAEA-01 и 02 с использованием

радиохимического извлечения и ЖСС. Определение 226Ra.

IAEA-

2008-3

Расшифровка ЖС спектров извлеченного из проб 226Ra. 133Ba добавлен в

качестве трассера радиохимического выхода Ra.

А-проба IAEA-01 (51.44 г), Б- проба IAEA-02 (43.48 г).

0 8 16 24 32 40 48 56 64 72 800.

0.7

1.4

2.1

2.8

3.5

4.2

4.9

5.6

6.3

7.

226Ra

133Ba

222Rn+DP


А

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 1100.

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.

226Ra

133Ba

222Rn+DP


Б

Результаты определения природных радионуклидов в водных пробах IAEA-01 и IAEA-02.

IAEA-

2008-3

№ пробы

Р/н состав

ДанныеIAEA,Бк/кг

Неопред-сть IAEA,Бк/кг

ДанныеРАЭЦ

«Радон»,Бк/кг

Неопред-сть РАЭЦ

«Радон», Бк/кг

Итоговаяоценкатеста

IAEA-01

226Ra234U238U

0.690.560.36

0.040.020.01

0.600.480.39

0.050.040.04

+++

IAEA-02

226Ra234U238U

1.931.2

1.25

0.090.040.04

1.721.031.15

0.120.10.1

+++

Критерий достоверности:

Критерий точности:

Схема определения интегральной альфа/бета активности в пробах окружающей среды

Проба воды,

V=200 мл

Проба воды,

V=1-5 мл

Упаривание

Измерительный

флакон, 20 мл

Перенос с

измерением

объемаСцинт. коктейль,

Ultima Gold AB, 10мл л

Смыв, 2-5 мл

0.1 М HCl

Предварительное

измерение (5 мин)

(tSIE, активность)

Выбор D, измерение в

режиме А/В

разделения

Суммарный

α-спектр

Суммарный

β-спектр

Обработка

“RadSpectraDec”

Корректировка

результатов с

учетом % ошибочной

идентификации

IAEA-

2008-3

Б. Определение суммарной альфа/бета активности в водных

пробах IAEA-03, IAEA-04 и IAEA-05.

IAEA-

2008-3

Экспресс- анализ без альфа/бета разделения.

Суммарный спектр пробы IAEA-03, измеренный на ЖСС “Tri-Carb 3170

TR/SL”после концентрирования упариванием.

А-спектр 40 г пробы, Б- спектр 72 г пробы.

0 9 18 27 36 45 54 63 72 810.

0.7

1.4

2.1

2.8

3.5

4.2

4.9

5.6

6.3

7.


Б

∑α

∑β

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 1100.

0.5

1.

1.5

2.

2.5

3.

3.5

4.

4.5

5.

А


Проба IAEA-03.

Определение суммарной альфа/бета активности в водной

пробе IAEA-03.

Режим α/β дискриминирования

IAEA-

2008-3

Разделенные альфа- (А) и бета-(Б) спектры пробы IAEA-03 (72 г),

измеренные в режиме альфа/бета дискриминирования (D=115). Время

измерения-1500 мин.

0 9 18 27 36 45 54 63 72 810.

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.

А

∑α


0 9 18 27 36 45 54 63 72 810.

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.

∑β

Б



пробе IAEA-04.

Режимы: нормальный и α/β дискриминирования

IAEA-

2008-3

ЖСС анализ пробы IAEA-04 (31 г). А-суммарный спектр пробы, измеренный в

нормальном режиме измерения после концентрирования упариванием. Б-

разделенный альфа-спектр, С- бета-спектр, измеренные в режиме альфа/бета

дискриминирования (D=122). Время измерения-600 мин.

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 1300.

0.7

1.4

2.1

2.8

3.5

4.2

4.9

5.6

6.3

7.

А

∑β

∑α


0 9 18 27 36 45 54 63 72 810.

2.

4.

6.

8.

10.

12.

14.

16.

18.

20.

Б


∑α

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 1001100.

0.4

0.8

1.2

1.6

2.

2.4

2.8

3.2

3.6

4.

С


∑β


пробе IAEA-05.

Режимы: нормальный и α/β дискриминирования

IAEA-

2008-3

ЖСС анализ пробы IAEA-05 (54 г). А-суммарный спектр пробы, измеренный в

нормальном режиме измерения после концентрирования упариванием. Б-

разделенный бета-спектр, С- альфа-спектр, измеренные в режиме альфа/бета

дискриминирования (D=118). Время измерения-600 мин.

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 1200.

0.8

1.6

2.4

3.2

4.

4.8

5.6

6.4

7.2

8.


А

∑α

∑β

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 1001100.

0.4

0.8

1.2

1.6

2.

2.4

2.8

3.2

3.6

4.


Б

∑β

0 9 18 27 36 45 54 63 72 810.

2.

4.

6.

8.

10.

12.

14.

16.

18.

20.


С

∑α

Результаты определения суммарной альфа/бетаактивности в водных пробах IAEA-03, IAEA-04 и IAEA-05.

IAEA-

2008-3

№

пробы

Измеряемый

параметр

Данные

IAEA,

Бк/кг

Неопред-сть

IAEA,

Бк/кг

Данные

РАЭЦ

«Радон»,

Бк/кг


РАЭЦ

«Радон»,

Бк/кг

Итоговая

оценка

теста

IAEA-

03

∑α

∑β

<0.2

<0.3

-

-

0.13

0.50

0.02

0.08

+

-

IAEA-

04

∑α

∑β

3.93

15.7

0.08

0.3

3.1

13.5

0.3

1.1

+

+

IAEA-

05

∑α

∑β

7.68

30.7

0.15

0.6

7.2

32.2

0.5

2.5

+

+

Схема определения природных радионуклидов210Pb,226Ra,230Th,234,238U в фосфогипсе (проба IAEA-06)

IAEA-

2008-3

Предварительный экспресс-анализ после выщелачивания (растворения) навески

фосфогипса на ЖСС (оценка состава, удельной активности)

Выбор необходимых трассеров (232U, 133Ba), внесение в пробу, гомогенизация

Экстракционное извлечение изотопов Uэкстрагентом “URAEX” из 0.5 М H2SO4;+Sm; ЖСС; программа “RadSpectraDec”

Экстракционное извлечение изотопов Thэкстрагентом “THOREX” из 3 М H2SO4;+Sm; ЖСС; программа “RadSpectraDec”

Экстракционное извлечение 210Poэкстрагентом “POLEX” из системы

7.5 М H3PO4 – 0.01M HCl;

Водный остаток после всех экстракций (133Ba, 210Pb, 226Ra);

ЖСС; программа “RadSpectraDec”

Анализ на ЖС спектрометре :

Проба IAEA-06

(фосфогипс)

Радиохимическоеизвлечение радионуклидов

(уточняющий анализ):

Уточняющий анализ на гамма-спектрометре “Canberra” (210Pb,

226Ra)

210Pb 226Ra 230Th 234,238U

Анализ на ЖС спектрометре;

программа “RadSpectraDec”

Анализ на альфа-

спектрометре“Canberra”

С. Определение природных радионуклидов

(Pb, Ra, Th, U) в фосфогипсе (проба IAEA-06).

Экспресс-анализ без радиохимии

IAEA-

2008-3

Суммарный спектр пробы фосфогипса IAEA-06, измеренный на ЖСС

“Tri-Carb 3170 TR/SL” после растворения навески 0.3 г с помощью

микроволновой технологии

0 6 12 18 24 30 36 42 48 54 600.

0.4

0.8

1.2

1.6

2.

2.4

2.8

3.2

3.6

4.


210Pb

∑226Ra,230Th,234,238U

Анализ пробы фосфогипса IAEA-06 с помощью экстракционной технологии и ЖСС.

Определение изотопов U:

IAEA-

2008-3

Расшифровка спектра фракции изотопов U, выделенных из фосфогипса (0.5 г)

экстрактивным сцинтиллятором “URAEX”. 232U-добавлен в качестве трассера

радиохимического выхода. 147Sm добавлен для корректировки спектрального

сдвига сцинтилляционных альфа-пиков.

0 8 16 24 32 40 48 56 64 72 800.

0.2

0.4

0.6

0.8

1.

1.2

1.4

1.6

1.8

2.


238U

234U

232U

147Sm


Определение изотопов Th:

IAEA-

2008-3

Расшифровка спектра фракции изотопов Th, выделенных из фосфогипса (0.5 г)

экстрактивным сцинтиллятором “THOREX”. 147Sm добавлен для корректировки

спектрального сдвига сцинтилляционных альфа-пиков. Радиохимический выход 230Th определен по 234Th/234mPa в предположении, что они находятся в

радиоактивном равновесии с 238U. (Предположение оказалось ошибочным).

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 1300.

0.9

1.8

2.7

3.6

4.5

5.4

6.3

7.2

8.1

9.


230Th

147Sm

234Th/234mPa


Определение 210Pb, 226Ra.

IAEA-

2008-3

Расшифровка спектра фракции водного остатка (40K, 133Ba, 210Pb, 210Po, 226Ra)

после выделения изотопов U и Th. 133Ba-добавлен в качестве трассера

радиохимического выхода 210Pb и 226Ra.

0 8 16 24 32 40 48 56 64 72 800.

1.

2.

3.

4.

5.

6.

7.

8.

9.

10.


210Pb

133Ba

226Ra

210Po

40K

Уточняющий анализ пробы фосфогипса IAEA-06

использованием радиохимического извлечения и ЖСС.

Определение 226Ra.

IAEA-

2008-3

Расшифровка суммарного ЖС спектра после радиохимического

извлечения 226Ra из фосфогипса (5.04 г). КХВ=75%.

133Ba использован в качестве трассера радиохимического выхода 226Ra .

0 8 16 24 32 40 48 56 64 72 800.

2.

4.

6.

8.

10.

12.

14.

16.

18.

20.


133Bа

226Rа

222Rn+DP

Уточняющий анализ пробы фосфогипса IAEA-06

использованием радиохимического извлечения и ЖСС.

Определение 210Pb.

IAEA-

2008-3

Расшифровка суммарного ЖС спектра после радиохимического

извлечения 210Pb из фосфогипса (5.04 г). КХВ=54% по гравиметрическому

методу.

0 4 8 12 16 20 24 28 320.

2.

4.

6.

8.

10.

12.

14.

16.

18.

20.


210Pb

210Bi

Результаты определения природных радионуклидов

в пробе фосфогипса IAEA-06.

IAEA-

2008-3

№

пробы

Р/н

составДанные

IAEA,

Бк/кг


IAEA,

Бк/кг

Данные

РАЭЦ

«Радон»,

Бк/кг


РАЭЦ

«Радон»,

Бк/кг

Итоговая

оценка

теста

IAEA

-06

210Pb

226Ra

230Th

234U

238U

680

780

211

120

120

29

31

4.5

4.5

5.5

720

670

120

110

111

70

60

11

10

10

+

+

-

+

+

Общий результат. IAEA-

2008-3

Суммарное количество определений-17;Положительных результатов -15;Отрицательных-2

Основные результаты получены с использованием ЖСС.

Уточняющие анализы: радиохимия+ЖСС+α-спектрометрия,

γ-спектрометрия (210Pb, 226Ra)

Ошибки:1 - При определении суммарной альфа/бета активности пробы IAEA-03 было

недостаточно исследуемого материала (всего 100 мл) при сравнительно низкой

концентрации альфа- и бета- излучающих радионуклидов; провести

параллельное определение не представлялось возможным. Для анализа такой

активности методом ЖСС необходимо ~200 мл пробы.

2 - При определении 230Th в фосфогипсе (IAEA-06) для оценки химвыхода

изотопов Th были выбраны 234Th/234mPa в предположении, что они находятся в

радиоактивном равновесии с определенным 238U. Предположение о

равновесии оказалось ошибочным. Нужно было взять 232Th.

Иллюстрация возможности использования одного из изотопов Th в качестве трассера при определении химвыхода в методе ЖСС.

IAEA-

2008-3

Расшифровка ЖС спектра суммы изотопов Th после жидкостно-

жидкостной экстракции (Минимально затушенный счетный образец).

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 110 120 1300.

1.2e+4

2.4e+4

3.6e+4

4.8e+4

6.e+4

7.2e+4

8.4e+4

9.6e+4

1.08e+5

1.2e+5

Группы

228Th

230Th

232Th

234Th/234mPa

ГУП Мос НПО «Радон»

СПАСИБО

ЗА

ВНИМАНИЕ!

npo radon

Documents