laser nanoseconde dans des cristaux non-linéaires de...
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Frank WAGNER 1, Guillaume DUCHATEAU 2,
Jean-Yves NATOLI 1 et Mireille COMMANDRÉ 1
1 Equipe ILM, Institut Fresnel, Marseille, France.
2 CELIA, Talence, France.
Modèle pour l’endommagement
laser nanoseconde dans des
cristaux non-linéaires de KTP
JNCO 2013 2
Quelques remarques sur KTiOPO4 (KTP)
Historique
Utilisé depuis les années 1980
KTP est le cristal le plus utilisé
pour la conversion IR Vert
Transparent de 350 nm à 4.5 µm
Non linéarité: d(KTP) 8 d(KDP)
Propriétés
Croissance par
méthode de flux
Non-hygroscopique
x (a)
y (b)
z (c)
KTP
nz >> ny > nx, ferroélectrique
Optiquement biaxial
et de structure orthorhombique
Relativement haute conductivité
ionique selon l’axe z
JNCO 2013 3
Conditions de notre étude
La source laser utilisée
Laser Q-switch
multimode longitudinal
Enveloppe de 6 ns avec
pics de quelques 10 ps
Mode de test utilisé
S-on-1 : Probabilité d’endommagement
après S pulses (200 à 10 000 pulses).
* Fluence = Densité d’énergie par pulse et par unité de surface (J/cm2)
Les endommagements observés
Formation de plasma,
micro-cassures,
micro trous
Seu
il e
xp
.
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0
Pro
babili
té
d'e
nd
om
ma
gem
ent
Fluence (J/cm 2 )
P(F)
Le seuil d’endommagement dépend du
matériau et des conditions de mesure.
micro-cassures, (Détection par imagerie)
(Applications: marquage, LIBS, PIV, photoluminescence …)
JNCO 2013 4 4
Les précurseurs d’endommagement
Le postulat…
La pente des courbes
P(F) dépend de la taille
du faisceau laser.
L’endommagement ns est
causé par des précurseurs
d’endommagement
nanométriques présents
dans le matériau.
Champ optique au seuil
<< Champ pour
claquage diélectrique
Morphologie près du seuil
dans les couches minces
P = Probabilité qu’un
précurseur soit irradié
au-dessus de son seuil
Modèles de présence de
précurseurs
KTP
…et ses origines
JNCO 2013 5 5
Les séries d’expériences
L’investigation expérimentale a été menée par Anne Hildenbrand
pendant sa thèse 2005 – 2008. (Collab.: Cristal Laser, Thales, CNES)
1. Variation de la qualité cristalline (absorption et conductivité ionique)
Dans KTP, comme dans RTP, l’endommagement est anisotrope :
Une variation de la direction de propagation est sans influence;
Les cristaux sont plus résistants à la polarisation Z
2. Variation du nombre de pulses (mode S-on-1)
3. Endommagement en présence de conversion de fréquence
(efficacité SHG)
Plusieurs séries d’expériences ont été effectuées:
Important pour le développement du modèle:
Autres observations intéressantes:
JNCO 2013 6 Endommagement intrinsèque 6
Deux méthodes de
croissance différentes
Variation de la qualité cristalline (RTP)
Deux zones de croissance dans un même cristal
Courbes d’endomm. identiques
Conductivités ioniques selon Z
très différentes : facteur 1000
Fluence (J/cm2)
Fluence (J/cm2) P
robabili
té d
’endom
m.
Pro
babili
té d
’endom
m.
Ombre
portée
JNCO 2013 7
Effet de fatigue
sur le seuil
Nombre de pulses S 1 100 1000
Seuil
d’e
ndom
m.
exp
. e
n J
/cm
2
20
0
10
10
Endommagement multi-pulse : S-on-1
Effet de « fatigue »
fort jusqu’à 50 pulses
Courbes S-on-1
classiques
Courbes P(F)
Avec paramètre S
Fluence F en J/cm2
0 10 20
Pro
ba
bili
té
d’e
nd
om
m. p
1
0
0.5
Bcp de courbes
avec peu de points
P(S)
augmente
Modification du matériau
(précurseur) par les
pulses précédents
Interprétation standard:
JNCO 2013 8
S-on-1 : Test d’un modèle statistique
Un simple effet statistique peut expliquer les données !
• L’observation d’un « effet de fatigue » n’est pas en contradiction
avec un mécanisme d’endommagement intrinsèque.
• Le matériau « perd la mémoire » après chaque impulsion.
Explication alternative
Fit aux données :
Seulement UN
paramètre de fit
p1, pour chaque
PF(S)
Nombre de pulses S
p(S
)
0
1
0 2000 1000
Nombre de pulses S
p(S
)
0
1
0 150 100 50
P(S) = 1 - (1-p1)S
Re-échantillonnage statistique avec
probabilité mono-pulse (p1) constante:
JNCO 2013 9
Endommagement en SHG
Conversion
Pompe IR: Résidu pompe
Faisceau pompe Gaussien
de diam. 2pompe
Faisceau généré avec diamètre
réduit 2gen = 2pompe / 2
Finc
FVert
FIR
1064 nm 532 nm
Généré
r = efficacité énergétique EVert / Einc dans le cristal près de la sortie
Finc = Fluence du faisceau pompe (dans le cristal)
et Einc = Energie du pulse correspondant
FVert = 2 r Finc FIR = (1 – r) Finc
Paramètres de l’expérience
Fluences individuelles
JNCO 2013 10
SHG : Résultats expérimentaux bruts
Efficacité r (%)
Se
uil
ap
pro
xim
atif d
e flu
en
ce
incid
en
te T
inc (
J/c
m2)
Le seuil diminue fortement
quand FVert augmente.
Beaucoup de mélanges
sont plus problématiques
que du Vert pur (7 J/cm2).
L’effet de fatigue en IR
cause des déviations.
Le mécanisme d’endommagement est fortement coopératif.
Guide to the eye
JNCO 2013 11
Conclusions partielles
Les interprétations isolées
Qualité cristalline sans
influence dans RTP
Observations
Dans KTP et RTP :
Propagation sans influence;
Polarisation z plus résistante
Dans KTP et RTP :
Fatigue « statistique » en IR,
pas de fatigue à 532 nm
Endommagement intrinsèque
Précurseurs
d’endommagement transitoires
KTP moins résistant au
mélanges qu’à l’IR pur,
ou même qu’au Vert pur.
Mécanisme collaboratif
(synergie entre les deux l)
Influence de l’anisotropie
du cristal
JNCO 2013 12 12
Le modèle global
Modèle global
Endommagement
intrinsèque
Etape 2:
Activation
KTP avant irradiation
Précurseurs
d’endommagement
Initiation d’un
dommage
Etape 1:
Création
532 nm 1064 nm
Conclusions partielles
JNCO 2013 13
Temps E
ne
rgie
Bande de valence
Etat des centres colorés
Etape 1 : Génération de
centres colorés instables
Le modèle physique
Un grand nombre d’études
fondamentales existent pour KTP
Bande de
conduction
Matériau à fort
couplage photon-phonon
Possibilité de génération
d’un centre coloré instable
Etape 2 : Chauffage des
électrons de conduction
Déstabilisation des centres
colorés par le phonon 270 cm-1
Absorption intrinsèque
pour hn 3.50 eV.
Formulation quantitative sous la forme d’EQUATIONS BILANS,
en termes de TAUX VOLUMIQUES pour les différentes transitions.
JNCO 2013 14
Equations bilans du modèle global
Taux volumique
de génération des préc.
23
Prec GreenGreenIRIR FaFaR
Taux volumique
d’activation des préc. PrecPrecAct RFbRFbR GreenGreenIRIR
a b
L’endommagement est initié si le taux d’activation RAct dépasse une
valeur seuil RAct, C Avec on obtient:
3324
Greenb
b
a
a
GreenIRb
b
GreenIRa
a
IR TTTTTTKIR
Green
IR
Green
IR
Green
IR
Green
)(, IRIRCAct baRK
Le seuil d’endommagement pour l’IR pur permet de fixer K : K = TIR4
Le modèle a trois paramètres : K, a et b
JNCO 2013 15
Les paramètres a et b du modèle
Formulation habituelle de
l’ionisation multi-photon :
3
0
3
3IR Gen, IRIR FanR Paramètre a
Avec la formule empirique
a 2800 J/cm2
)1(311910 m
m cm2m sm-1, on obtient :
b 1/16 L’efficacité de ce mécanisme
suit une loi en l4
Fort couplage photon-phonon
photon – phonon – électron
Paramètre b Chauffage des électrons de
conduction par un mécanisme
de type:
JNCO 2013 16
Comparaison aux données expérimentales
Une fois la valeur K fixée telle que le seuil TIR PUR = 11 J/cm2,
IL N’Y A PLUS DE PARAMETRE DE LIBRE DANS LE MODELE.
Le bon accord entre la modélisation et les données montre
que le mécanisme d’endommagement proposé est validé !
(D’autres mécanismes ont été testés également.)
Efficacité en SHG r (%)
Se
uil
ap
pro
xim
atif d
e
flu
en
ce
Tin
c (
J/c
m2)
pa
ram
ètr
e g
Fluence FIR (J/cm2) Efficacité en SHG r (%) Fluence FIR (J/cm2)
JNCO 2013 17 17
Comparaison à KDP
Initiation :
KTP (1064 nm & 532 nm) KDP (351 nm)
MPA dans KTP SPA dans défaut
Génération et de défauts pendant le pulse ns
Interaction des défauts générés
avec la fin de l’impulsion
Disparition complète
des défauts générés
dans nos conditions
de mesure
Accumulation des
défauts générés ?
Possibilité de recuit
des défauts
préexistants
Fatigue /
conditionnement :
JNCO 2013 18 18
Résumé et conclusions
Le mécanisme d’endommagement peut être décrit par des
équations bilan ce qui permet une description quantitative du
comportement sous irradiation avec un mélange des deux longueurs
d’ondes 1064 nm et 532 nm.
Pour KTP, dans nos conditions de mesure, le mécanisme
d’endommagement comprend deux étapes successives qui
peuvent chacune être activée par l’une ou l’autre des longueurs
d’onde.
L’endommagement par laser nanoseconde dans KTP est dû aux
propriétés intrinsèques du matériau.
JNCO 2013 19
Remerciements
JNCO 2013 20
Références
Mélanges : Appl. Opt. 50, 4509 (2011).
Fatigue : KTiOPO4 : SPIE 7132, 71320Y (2008).
LiB3O5 : Opt. Express 18, 26791 (2010).
Qualité cristalline RTP : Opt. Express 17, 18263 (2009).
Anisotropie : Appl. Opt. 48, 4263 (2009).
Appl. Phys. Lett. 99, 231111 (2011).
Modèle :
Résultats expérimentaux et interprétations partielles :
Opt. Eng. 47, 083603 (2008).
Métrologie :