Protokol z měření EXNF č.4

FJFI ČVUT – Katedra jaderných reaktorů

Téma : Měření absolutní emise radionuklidových zdrojů neutronů Manganová lázeň

Datum Jméno Spolupracovníci19.4.2011 Adam Polák Iveta Matějů, Michal Kuna

Zadání:

1) Určit aktivitu odebraného vzorku z manganové lázně pomocí gama-spektrometrického

systému

2) Určit aktivitu celé manganové lázně z poměru objemů vzorku a celé lázně

3) Spočítat emisní četnost manganové lázně ze znalosti její aktivity a účinnosti

4) Určit poločas rozpadu 56Mn z průběhu četnosti měřené scintilačním detektorem

Pomůcky a přístroje:

neutronový zdroj AmBe o aktivitě 148 GBq (vnější rozměry ⌀ 25 mm, h=60mm, tloušťka stěn

nerez. obalu 2mm), manganová lázeň - sférická nádoba vyrobená z plexiglasu, objem nádoby cca

150 l, nádoba vyplněna vodným roztokem MnSO 4 o hustotě 1,20 g/ml, obsah soli (odparku činí 0,215

g/g roztoku), software pro gama-spektrometrickou analýzu Genie 2000

Obrázek 1 : Schéma a fotka manganové lázně

Úvod:

Účinnost detekce neutronů závisí na jejich energetickém spektru. Jelikož je obtížné tuto

závislost přesně stanovit, je snaha užívat pro absolutní stanovení emise metody prakticky nezávislé

na energetickém spektru neutronů. Jednou z nich je metoda manganové lázně. Měření probíhá tak,

že neutronový zdroj je vložen do středu manganové lázně, tedy do moderujícího prostředí. Rychlé

neutrony jsou zpomaleny hlavně při srážkách s vodíkovými jádry a převážně jako tepelné jsou

absorbovány v lázni. Důležitá je reakce na manganu. 55Mn pohlcuje neutrony a vzniká 56Mn, který

se přeměňuje s poločasem rozpadu 2,5785 h. Necháme-li zdroj v lázni po dobu jednoho dne, tedy po

dobu asi deseti poločasů rozpadu, dosáhneme téměř nasycené aktivity manganu. Následně můžeme

pomocí gama-spektometrického systému studovat aktivitu vzorku z manganové lázně a nakonec

určit emisní četnost použitého neutronového zdroje.

Teoretická část:

A. Reakce na manganu

Reakcí, kterou v lázni sledujeme, je absorpce neutronů manganem. Ten se následně rozpadá

za emise gama záření, které budeme měřit a tak zpětně zjišťovat aktivitu.

(1)

V manganové lázni samozřejmě nedochází pouze k této reakci, ale také k reakcím neutronů s H, S, O

a k úniku neutronů z lázně. Tyto reakce a ztráty (také například absorpce v materiálu nádoby) je

třeba zohlednit při výpočtu emisní četnosti zdroje.

Při rozpadu manganu podle rovnice (1), mohou mít gama kvanta různé energie, podle toho z jakých

hladin atom přecházel do základní hladiny. Při gama-spektrometrii tak budeme pozorovat peaky pro

různé hodnoty energií, každé energii pak odpovídá určitá relativní emisní účinnost na rozpad jádra

produktu pro gama o této energii. Zde je uvedena tabulka energií nejvýraznějších kvant

emitovaných při rozpadu 56Mn :

Eγ [keV] Iγ [%]

846,771 98,9

1810,772 27,2

2113,123 14,3

Tabulka 1 : Energie emitované při rozpadu 56Mn a příslušné relativní emisní účinnosti

Samotnou aktivaci manganu provádíme tak, že necháme zdroj v manganové lázni po několik

poločasů rozpadu. Dosáhneme tak saturované aktivity, tzn. že se neutrony v manganu absorbují

stejně rychle jako se mangan rozpadá. Po odstranění zdroje z lázně pak bude logicky následovat

exponenciální pokles aktivity manganu, neboť ten se rozpadá podle klasického zákonu radiaktivního

rozpadu a žádný nový 56Mn se již netvoří. Tento průběh je znázorněn na obrázku 2:

Obrázek 2 : Vývoj aktivity manganu v závislosti na čase (saturace za přítomnosti zdroje,

exponenciální pokles po vyjmutí zdroje)

B. Výpočet aktivity

Jak již bylo řečeno, aktivitu lázně budeme zjišťovat tak, že odebereme vzorek z lázně,

zjistíme jeho aktivitu a poté dopočítáme aktivitu pro celou lázeň. K určení aktivity vzorku můžeme

využít jeden nebo i více peaků. V našem měření jsme použili všechny tři peaky uvedené v tabulce 1.

Při gama-spektroskopii musíme určit plochu peaku S E dané energie E a také efektivitu

detektoru eff E pro tuto energii. Efektivitu detektoru pro danou energii budeme zjišťovat z

kalibrační křivky detektoru, která je získána na základě měření kalibračního vzorku radionuklidů.

Dále je třeba znát jednotlivé doby oddělující části našeho měření, a to :

t real . . . . . . doba měření

t live . . . . . . doba měření s opravou na mrtvou dobu

t irr . . . . . . doba ozařování

t cool . . . . . . doba uplynulá od konce ozařování do začátku měření

Výslednou aktivitu zkoumaného vzorku pak určíme ze vztahu :

A = .S E.

t livet real

eff E. I E.1−e− .tirr .e− .tcool .1−e−.t real

(2)

C. Emisní četnost

Jelikož je naším cílem určit emisní četnost zdroje a ne jenom aktivitu manganové lázně, je

třeba zjištěnou aktivitu korigovat činitely na vlivy jako únik neutronů z lázně = L , podíl

neutronů, které prodělávají reakce (n,) na O a reakce (n,) a (n,p) na S = f 1 , a také podíl

tepelných neutronů zachycených manganem ku neutronům zachyceným ostatními jádry (H, S, O a

nečistoty) = f . Výsledná emisní četnost je tak podíl aktivity manganové lázně a účinnosti lázně.

Rozepíšeme-li jednotlivé korekční činitele, mužeme psát vztah pro emisní četnost jako :

S =A

f 1− f 1−L (3)

D. Statistika

Protože zjistíme emisní četnost pomocí tří různých peaků, pro každý s jinou chybou,

budeme jako výslednou hodnotu počítat takzvaný vážený průměr a standartní odchylku od

váženého průměru podle vztahů :

S =∑i=1

N

S i / i2

∑i=1

N

1/i2

a S = 1

∑i=1

N

1/i2 (4)

Postup:

Jak již bylo zmíněno, je k dosažení nasycené aktivity manganu potřeba několik poločasů

rozpadu. Poločas rozpadu 56Mn je 2,5785 h. Zdroj jsme vložili do manganové lázně v pondělí

18.4.2011 v 9:12. Měření jsme pak prováděli následující den od 9h. Zdroj jsme vyjmuli z lázně v 8:57.

V 9:01 a začali jsme měřit četnost registrovaných kvant asi metr od lázně pomocí

scintilačního detektoru. Toto měření probíhalo celý následující den a mělo 2 cíle. Z naměřeného

exponenciální poklesu jsme mohli zpětně spočíst poločas rozpadu manganu, ale také nám sloužilo ke

sledování aktivity lázně při míchání. Šlo o to, že mangan se více aktivuje v bližších vrstvách vůči

zdroji. Tudíž když jsme nejdříve změřili dávkový příkon v blízkosti lázně, byl menší než po tom, co

jsme lázeň promíchali.

Promíchání roztoku v lázni bylo důležité z toho důvodu, abychom měli homogenní rozložení

aktivovaného manganu a tudíž aby námi odebraný vzorek byl reprezentativní a mohli jsme

předpokládat stejnou objemovou aktivitu vzorku jako i celé lázně. Míchání jsme prováděli

probubláváním vzduchu ze spodní části lázně. Měřením dozimetrické situace v blízkosti lázně se

potvrdilo mírné zvýšení dávkového příkonu po promíchání (4,3 S/h ⇒ 4,6 S/h).

Po promíchání jsme tak mohli přistoupit k odběru vzorku. Vzorek jsme odebírali do

Marinelliho nádoby o objemu 450 mL. Nádobu jsme zvážili před a po odebrání vzorku a poté určili

odebraný objem.

Gama-spektrometrická analýza měla 2 části. První byla určení ploch peaků pro tři

nejvýraznější energie (viz tab.1) a druhá byla kalibrace, neboli zjištění kalibrační křivky. Její

znalost nám dovolila určit efektivitu detektoru pro danou energii.

Výsledky měření:

Naměřenými výstupními daty tohoto měření byly časy, kdy se odehrávala jaká část měření,

měření hmotnosti vzorku a především plochy peaků při gamaspektrometrické analýze.

Hledané časy jsme určili na základě našeho zápisu při měření a také jako výstup

spektrometrické analýzy :

t real = 2323 s

t live = 2289 s

t irr = 1425 min

t cool = 62 min

Před odběrem jsme zvážili suchou prázdnou nádobu a určili její hmotnost jako

m0 = 134,83±0,01 g . Po odběru pak nádoba se vzorkem měla hmotnost

m1 = 649,15±0,01 g .

Ze spektometrické analýzy jsme nalezli plochy peaků pro tři vybrané energie s jejich chybou :

Eγ [keV] S [–] abs. chyba [–]

846,771 1,49 E+05 466

1810,772 2,02 E+04 163

2113,123 9,41 E+03 104

Tabulka 2 : Plochy peaků a jejich chyby pro vybrané energie měřeného vzorku

Zpracování:

A. Určení poměru objemu vzorku a objemu lázně

Hmotnost vzorku tak byla m = m1−m0 = 514,32±0,02 g . Ze známé hustoty roztoku

jsme dopočetli objem vzorku : V vz = 429±4 mL . Poměr celkového objemu (150 L) a objemu

vzorku jsme tak určili jako K = 350±5 . Pro aktivitu lázně tak platí Alázeň = K.Avzorek (5)

B. Gama-spektrometrická analýza, kalibrační křivka detektoru

Gama-spektrometrie nám dovolila určit plochy peaků vybraných energií (viz tab.2). Tento

detektor ovšem nefunguje stejně pro všechny energie gama záření. Je tudíž třeba použít kalibrační

křivku ke korekci ploch peaků. Ke korekci jsme použili kalibrační vzorek. Závislost efektivity

detektoru jsme proložili kalibrační křivkou a extrapolací pak získali hodnoty efektivity detektoru

pro hodnoty energie našich peaků manganu.

Graf 1 : kalibrační křivka detektoru při gama-spektrometrii

Kalibrační funkce mi vyšla :

fit = e^(-235,1+154,6*ln(x)-38,21*ln(x)^2+4,158*ln(x)^3-0,1689*ln(x)^4)

V následující tabulce jsou shrnuty plochy peaků s chybami jejich určení, relativní emisní účinnost na

rozpad jádra produktu pro dané gama a příslušné efektivity detektoru :

Eγ [keV] Iγ [-] S [-] abs. chyba [-] εeff [-] abs.chyba [-]

E1 846,771 0,989 1,49 E+05 466 0,0100 0,0005

E2 1810,772 0,272 2,02 E+04 163 0,0039 0,0005

E3 2113,123 0,143 9,41 E+03 104 0,0027 0,0005

Tabulka 3 : Efektivity detektoru pro jednotlivé energie

C. Výpočet aktivity a emisní četnosti

Když se nyní podíváme na vztah (2), vidíme, že již máme vše potřebné k výpočtu aktivity

našeho vzorku. Přepočtem ze vztahu (5) pak dostaneme aktivitu celé lázně a nakonec ze vztahu (3)

dopočteme emisní četnost. součinitele ve vztahu tři je nutno spočítat v nějakém numerickém

modelu, například pomocí MCNP. My jsme za součitele brali hodnoty, které jsme dostali v zadání :

f = 0,37581 , f 1 = 0,03674 a L = 0,00547 .

Pro jednotlivé peaky tak dostáváme aktivity a emisní četnosti uvedené v následující tabulce:

Eγ [keV] Avz [Bq] Alázeň [Bq] S [Bq]

E1 846,771 9,2±0,6 E+003 3,2±0,2 E+006 8,9±0,7 E+006

E2 1810,772 1,2±0,2 E+004 4,1±0,6 E+006 1,4±0,2 E+007

E3 2113,123 1,5±0,3 E+004 5±1 E+006 1,8±0,4 E+007

Tabulka 4 : Výsledné hodnoty aktivit a emisní četnosti při výpočtů ze tří různých peaků manganu

Jak bylo řečeno na začátku, budeme z těchto hodnot počítat vážený průměr a směrodatnou

odchylku váženého průměru pomocí vztahů (4). Výslednou hodnotu emisní četnosti jsme určili :

S = 1,0±0,1 .107Bq

D. Poločas rozpadu 56Mn

Na scintilačním detektoru jsme měřili četnost částic (gama) přibližně metr od lázně po dobu

jednoho dne po vyndání zdroje. Zjistili jsme jasně očekávaný exponencielní pokles. Z tohoto průběhu

můžeme zpětně určit poločas rozpadu 56Mn. Do grafu 2 jsem vynesl zjištěnou závislost, kterou jsem

nafitoval exponencielou. Fitoval jsem až od asi 100. minuty, tzn. až skončilo měření, protože

například promíchávání exponencielní pokles narušuje. Hodnoty prokládáme funkcí ve tvaru :

y = A B∗e−C∗t , kde konstanta A vyjadřuje pozadí v místě měření.

Graf 2 : Pokles aktivity roztoku v manganové lázni

Z fitu jsme získali hodnotu poločasu rozpadu T 1 /2 exp = 2,62±0,05 h ,

která koresponduje s tabelovanou hodnotou T 1 /2 tab = 2,579 h .

Závěr:

V tomto měření jsme si ověřili jak je možné určit emisní četnost neutronového zdroje. Určili

jsme emisní četnost námi použitého zdroje : S = 1,0±0,1 .107Bq . Také jsme se seznámili s

gamma-spektrometrickou analýzou. Emisní četnost jsme určovali pomocí manganové lázně. Použili

jsme korekční koeficienty vypočtené v MCNP. Přesto zůstávají v měření jisté neurčitosti. Neznáme

přesně celkový podíl uniklých neutronů, při modelování v MCNP počítáme s ideální koulí, což je jen

přiblížení reálné lázně, která má otvory,... Také vliv promíchání vnáší do měření jistou neurčitost.

Asi by bylo dobré kdyby k míchání docházelo kontinuálně během saturace. Mimo určení emisní

četnosti jsme také zpětně dopočítávali poločas rozpadu manganu. Nalezená hodnota odpovídá

hodnotě tabelované.

Literatura:[1]: Králík M.: Absolutní stanovení emise neutronů z radionuklidových zdrojů pomocí manganové

lázně, Dostupné z WWW : <http://www.iaea.org/inis/collection/NCLCollectionStore/_Public/05/-

-134/5134102.pdf>

[2]: Rataj J. : EXNF_chyby_mereni_interakce_neutronu_2011.ppt