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Diffusion des neutrons
Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)
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A quoi servent les neutrons ? Interaction neutron-matière Diffraction Neutrons polarisés Diffusion inélastique
Plan du cours
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A quoi servent les neutrons ?
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o No charge
o Massive particle
o Spin ½
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Do they interact with matter ?
Yes but weakly …
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b= scattering length • positive or negative • depends on the isotope
Scattering strength
Interaction forte : le neutron entre au cœur du noyau (« noyau composé »)
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Interaction magnétique dipolaire entre le spin du neutron et les moments magnétiques au sein de l’échantillon
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Diffraction ?
supposes l ~ a Wavelength of the neutron = a few Å
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q
d
Phase difference Bragg law
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Spectroscopy ?
supposes E ~ energy of elementary excitations in solids
Energy of thermal neutrons
E = a few meV
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a
Detector
Incident neutron flux
Nombre de neutrons dans le détecteur
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Thermal neutrons Allow
Diffraction & Spectroscopy
o Structure cristalline, magnétique o Dynamique : relaxation, excitations
collectives
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In Europe: Reactors ILL-Grenoble (France) LLB-Saclay (France) FRMII-Munich (Germany) HMI-Berlin (Germany) Spallation sources ISIS-Didcot (UK) PSI-Villigen (Switzerland)
But also: Dubna (Russia), JPARC (Japan) SNS, DOE labs (USA), ANSTO (Australia) Canada, India, …
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235U
1n
![Page 15: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/15.jpg)
The reactor provides a spectrum of neutrons with different Ei We need to select an incident energy
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9 beam tubes
• 4 thermal
• 2 hot
• 3 cold
9 guides for cold neutrons
Hot source
Cold source
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Hot Neutrons Liquid and single crystal structures
Thermal Neutrons Condensed matter
Cold neutrons Condensed matter
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![Page 19: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/19.jpg)
q
d
Incident beam
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Monochromator
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Monochromator
o Should not absorb
o High reflectivity
o d-spacing must be ok
o Large single crystals
o « Cheap » …
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Monochromator
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Monochromator
![Page 24: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/24.jpg)
Monochromator
![Page 25: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/25.jpg)
Monochromator
![Page 26: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/26.jpg)
How to select an incident energy ?
Other possibilities : Velocity selector
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How to select an incident energy ?
Produced a bunch of neutrons with a given incident energy
a = W t = W d/v
v
d
Other possibilities : Disk Chopper
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Basic neutron spectrometer
If this is giving you a really hard time, give it a good kick (and you will feel better)
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Basic neutron spectrometer
wavevector spin energy Neutrons are plane waves
Incident neutrons
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Basic neutron spectrometer
Scattered neutrons
Incident neutrons
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Basic neutron spectrometer
Scattering wavevector
Energy conservation
Energy transfer
Scattered neutrons
Incident neutrons
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Diffractometer
Incident neutron flux
Scattering angle
1. gain energy (up to infinity) 1. loose energy (up to )
Scattered neutrons in a given solid angle can :
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Diffractometer
Most of the neutrons keep their energy : « elastic scattering »
This is the Bragg law !!
Detector
Scattering angle = 2q
Incident neutron flux
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Diffractometer
2q
Detector bank
Incident neutron flux
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Diffractometer
Unit cell and space group
![Page 36: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/36.jpg)
Inelastic scattering
The neutrons gain or loose energy : « inelastic scattering »
To select a single , one has to « analyze » the scattered beam with an appropiate energy filter Once and are chosen, select by varying a
a
Detector
Incident neutron flux
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Inelastic scattering
detector
Incident neutrons
Case 1 : single crystal analyzer
a
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Case 1 : single crystal analyzer (Bragg law)
Inelastic scattering
![Page 39: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/39.jpg)
Inelastic scattering
Detector bank
Fast neutrons
Slow Neutrons Elastic response
Incident neutron pulse
Case 2 : « time of flight » analyzer
a
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Inelastic scattering
Case 2 : « time of flight » analyzer
a
Incident neutron pulse
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Choose Q
Once and are chosen, select by varying a
a
Detector
Incident neutron flux
a
![Page 42: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/42.jpg)
There is just one known wavevector in the lab geometry :
Inelastic scattering
How to select the wavevector for a given energy transfer ?
a
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Inelastic scattering
a
Q
Rotate the sample to let coincide Q with Q Useless if the sample is a powder, mandatory if the sample is a single crystal
How to select the wavevector for a given energy transfer ?
![Page 44: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/44.jpg)
Detailed balance
At T=0 K: the system is in its ground state
Ground state
excited state
Absence of symmetry between creation and annihilation processes
![Page 45: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/45.jpg)
Triple axis
![Page 46: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/46.jpg)
Time of flight
![Page 47: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/47.jpg)
Electronics
Control Software
Detector
Positionning
Data storage
Data treatment
An instrument consists in …
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Et c’est sans danger …. ou presque
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Cross section
Interaction neutron-matière
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Cross section
Probability for the incident neutron to be in the si spin state
Probability for the target to be in the initial state l
Density of accessible states kf
Incident flux
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Cross section, nuclear interaction
Nuclear interaction with nuclei
b= scattering length • positive or negative • depends on the isotope
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Cross section, nuclear interaction
Frozen lattice
Unit cell Atom in the cell
Nothing moves
« simple » definition of the structure factor
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Cross section, nuclear interaction
Vibrating lattice
Harmonic approximation
Debye-Waller factor
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Cross section, nuclear interaction
Elastic term
Series expansion
Inelastic term : phonons
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Cross section, nuclear interaction
Intensity ≠ 0 (Bkg) if ki-kf = Q Ei-Ef = w(Q)
Phonons in PbTe
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Cross section, magnetic interaction
Dipolar field created by the spin (and orbital motion) of unpaired electrons
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Cross section, magnetic interaction
Unit cell position Form factor of unpaired electrons in a given orbital (tabulated)
Atomic positions within the unit cell
Debye-waller factor (thermal motion of the ions)
o Spin-spin correlation function o spin components perp to Q (dipolar interaction) o w(k) for spin waves in close analogy with the case of phonons
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Diffusion inélastique des neutrons Et excitations collectives
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Phonons
Harmonic forces : Sum the forces Dynamics
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Phonons
Monoatomic chain Fourier Transfrom Dispersion relation
Brillouin zone centers
Brillouin zone boundary
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Phonons
Di-atomic chain Fourier transform: for each k, eigenvalue problem:
Acoustic mode In phase Vibrations
Optical mode Out of phase Vibrations
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Phonons
General case Normal coordinates: Fourier transform: for each k, eigenvalue problem:
Dynamical matrix dimension
Longitudinal transverse
o Square of a frequency o associated « direction » (polarisation)
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Phonons
o Phonons are bosons
o « detailed balance »
o Dynamical structure factor
o Selection rule
Bose-Einstein
Cross section
Creation Annihilation
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CaF2
![Page 65: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/65.jpg)
CaF2
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CaF2
![Page 67: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/67.jpg)
CaF2
![Page 68: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/68.jpg)
CaF2
![Page 69: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/69.jpg)
CaF2
![Page 70: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/70.jpg)
Remember
is periodic. It suffices to study it in a single Brillouin zone
! These points are equivalent regarding the dispersion relation But have different neutron cross sections
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Remember
Longitudinal phonon s :
t k
Q
Brillouin zone centers t = Brillouin zone node = Bragg peak position k = wavevector within the Brillouin zone
![Page 72: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/72.jpg)
Remember
t
k
Q
Brillouin zone centers
Transverse phonon s :
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Summary
The dispersion of phonons can be measured in (Q,w) space by means of inelastic neutron scattering With the help of a model, it becomes possible to measure physical parameteres as force constants
![Page 74: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/74.jpg)
Spin excitation
Exchange : Heisenberg Hamiltonian
![Page 75: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/75.jpg)
Spin excitation
Exchange : Heisenberg Hamiltonian Spins ordering below Néel temperature
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Spin excitation
Exchange : Heisenberg Hamiltonian Spins ordering below Néel temperature Equation of motion
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Cross section
Cross section
Creation Annihilation
o Spin waves are almost bosons
o « Detailed balance »
o Dynamical structure factor
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Ferromagnet
Neutron cross section From quantization of the equation of motion
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Ferromagnet
Static response (Bragg peak) With a different geometrical factor (best seen if Qz = 0, in contrats with the inelastic response)
Detailed balance
Dirac functions along the dispersion
Dynamical structure factor (Form factor, Debye, geometry)
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Ferromagnet
Detailed balance
Dirac functions along the dispersion
Dynamical structure factor (Form factor, Debye, geometry)
![Page 81: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/81.jpg)
Ferromagnet
Real space
Reciprocal space
t = Bragg peak position k = wavevector in the first Brillouin zone
![Page 82: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/82.jpg)
Ferromagnet
!
Real space
Reciprocal space
These points are equivalent regarding the dispersion relation But have different neutron cross sections
![Page 83: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/83.jpg)
Ferromagnet
Dispersion relation
Intensity superimposed on the dispersion relation, depends on the neutron cross section
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Antiferromagnet
Dispersion relation
Intensity superimposed on the dispersion relation, depends on the neutron cross section
![Page 85: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/85.jpg)
Summary
The dispersion of spin waves can be measured in (Q,w) space by means of inelastic neutron scattering With the help of a model, it becomes possible to measure physical parameteres as exchange constants
![Page 86: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/86.jpg)
Example 1
Spin dynamics in LaSrMnO3
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Example : manganites
Jc
Jab
Jc ~ 0.5 meV
Jab ~ -0.8 meV
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Example : manganites
In the metallic state : spin wave in a metal ?
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Example 2
Spin dynamics in triangular lattice
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Example : triangular lattice
J
2
3
1
120° Néel order 3 spins per unit cell : 3 branches
1, 2 : correlations between in plane spin components 3 : correlations between out of plane spin components
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Example : triangular lattice
2
3
1
Gap J
3 spins per unit cell : 3 branches
1, 2 : correlations between in plane spin components 3 : correlations between out of plane spin components
![Page 92: Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay)gdr-mico.cnrs.fr/UserFiles/file/Ecole 14/SPetit_neutrons.pdf · Ecole du GDR MICO, Mai 2014 S. Petit (CEA-Saclay) A quoi servent les](https://reader036.vdocuments.site/reader036/viewer/2022090609/605f4eb55c38e211dc29c09b/html5/thumbnails/92.jpg)
Example : triangular lattice
J
y
z
Q perpendicular to the hexagonal (yz) plane allows observing the branches corresponding to correlations between in plane spin components
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Example : triangular lattice
J
z
y Q in the (yz) hexagonal case, restores intensity on the branch corresponding to correlations between in plane spin components
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Example : triangular lattice
0
5
10
15
20
0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5
(q,0,0)
Deduce microscopic parameters from experiments J = 2.5 meV D = 0.5 meV
YMnO3
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Example : triangular lattice
YMnO3 YbMnO3
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Example : 1D magnets
Example 4
Spin dynamics in 1D systems
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Example : 1D magnets
Dans certains systèmes, les fluctuations empêchent l’ordre magnétique de s’installer. Les excitations ne sont plus du tout des ondes de spin … Frustration, basse dimension, spin quantique =1/2, 1
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Example 5
Crystal field
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Anisotropy of magnetic moments
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Example 6
Ondes de spin dans Un système géométriquement frustré Er2Ti2O7
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Er2Ti2O7
XY spins & AF interactions (J > 0)
Extensive degeneracy
Archetype of magnetic « geometric » frustration :
the pyrochlore lattice (Re2Ti2O7)
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« y3 »
Palmer Chalker
states
Er2Ti2O7
« y2 »
« y1 »
y2 is selected among degenerate XY states.
Why ? Is it « Order by disorder » ?
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IN5 Xcrystal mode Full S(Q,w) in 2
days
« However »
One l One T One H
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H= 2.5T (b) H=0 (a)
S(Q,w) calculated in RPA
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References
[1] P.W. Anderson, Phys. Rev. 83, 1260 (1951)
[2] R. Kubo, Phys. Rev. 87, 568 (1952)
[3] T. Oguchi, Phys. Rev 117, 117 (1960)
[4] D.C. Mattis, Theory of Magnetism I, Springer Verlag, 1988
[5] R.M. White, Quantum Theory of Magnetism, Springer Verlag, 1987
[6] A. Auerbach, Interacting electrons and Quantum Magnetism, Springer
Verlag, 1994.