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Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im GrundwasserDenitrifikation im GrundwasserVoraussetzungen, Stoffumsätze, Nachhaltigkeit
‐ grundlegende Forschung in Niedersachsen in den `80er und `90er Jahren ‐
Prof. Dr. Jürgen BöttcherInstitut für Bodenkunde
Leibniz Universität Hannover
1
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Vereinfachter N‐Kreislauf
N2
sphäre
Atmos
Norg
er
NHoden
dwasse
NH4
NO3
BoGrun
2
NO3
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Voraussetzungen
Verfrachtung von Nitrat ins Grundwasser: Sickerwasserbildung
Durchschnittlicher Wasserhaushalt eines ebenen Standorts
(Klima: Großraum Hannover, Boden: sandig Acker)Boden: sandig, Acker)
3
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Voraussetzungen
Verfrachtung von Nitrat ins Grundwasser: Sickerwasserbildung
Ackerstandorte im Raum Hannover
Löss‐ und 120 ‐ 150 mm pro JahrLehmböden 120 150 mm pro Jahr
Sandböden 200 ‐ 250 mm pro Jahr
4nach Renger et al. (1986)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Voraussetzungen
Mittlere nutzungsabhängige Nitratkonzentration im Sickerwasserdb d h b ldSandböden im Fuhrberger Feld
5nach Ringe et al. (2003), Strebel & Böttcher (1989) und Strebel et al. (1993)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Voraussetzungen
und Mischungseffekt der Förderung
Grundwasserströmungin einem porösen Aquifer Q
n
CNAGWN
n
jjj
jjNOjj
NO
NAGWN
CNAGWNC
1
1,3
3
6
Mischungsrechnung nach Böttcher und Strebel (1985)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Voraussetzungen
Nitrat‐Mischkonzentration im Rohwasser eines FörderbrunnensFlächenanteil Acker 0 ‐ 100 % / Flächenanteil Kiefernforst 100 ‐ 0 %
(alles Sandböden)
Grenzwert TVOGrenzwert TVO
7
Mischungsrechnung nach Böttcher und Strebel (1985)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Voraussetzungen
Nitrat‐Mischkonzentration im Rohwasser eines Förderbrunnensl h l k / l h l f fFlächenanteil Acker 0 ‐ 100 % / Flächenanteil Kiefernforst 100 ‐ 0 %
Fazit: In Grund‐ bzw. Rohwässern der Lockergesteinsgebiete
Grenzwert TVO
Fazit: In Grund bzw. Rohwässern der Lockergesteinsgebiete Norddeutschlands ist überwiegend mit Nitratkonzen‐trationen über dem Grenzwert der TVO zu rechnen!Grenzwert TVO
8
Mischungsrechnung nach Böttcher und Strebel (1985)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze
Nitratkonzentrationen in Grundwässern hydrostratigraphischer Einheiten
9aus Kunkel et al. (2002)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze
Nitratkonzentrationen in Grundwässern hydrostratigraphischer Einheiten
10aus Kunkel et al. (2002)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze
Sulfatkonzentrationen in Grundwässern hydrostratigraphischer Einheiten
11aus Kunkel et al. (2002)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze
Nitrat‐/Sulfatkonzentrationen in Grundwässern hydrostratigraphischer Einheiten
F i b i i d i Ni k iFazit: verbreitet unerwartet niedrige Nitratkonzentrationenund „unnatürlich“ hohe Sulfatkonzentrationen Nitratverbrauch / Sulfatbildung im Grundwasser Nitratverbrauch / Sulfatbildung im Grundwasser
NitratSulfat
12aus Kunkel et al. (2002)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Näh B h Ni bb d S lf bild iNähere Betrachtungen zu Nitratabbau und Sulfatbildung im Grundwasser am Beispiel der
Fallstudie Fuhrberger FeldFallstudie Fuhrberger Feld
b A f d 1980 J hbegonnen Anfang der 1980er Jahre
13
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Der Anlass
300
Stoffkonzentrationen im Rohwasser von Br. 1, WW Fuhrberg-1] 250
300Critical Limit for Sulfatein Drinking water ?
on [
mg
L-
150
200 Sulfate
once
ntra
ti
100
150
?C iti l Li it f Nit tCo
0
50Nitrate
?Critical Limit for Nitratein Drinking Water
14Year1960 1970 1980 1990 20000
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Die Initiatoren
Dr Walter Kölle Dr. Otto StrebelDr. Walter KölleStadtwerke Hannover AG
Dr. Otto Strebel† 2003
Bundesanstalt fürGeowissenschaften und Rohstoffe
Hannover15
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Wo?
Jungmoränen-landschaft
Altmoränen-landschaft
FuhrbergerFeld
Löß-landschaften
Berg- undHügelländer
16
Karte: BGR, Hannover
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
M ltil l
Vertikalschnitt (Süd ‐ Nord) durch den Aquifer
ca 100fach überhöht
40
Multilevel-Messstellen Förder-
brunnen 1
ca. 100fach überhöht
40
30GW-St30
20r NN
(m
)
Stromlinien
20
10
Höh
e üb
e
10
Kreidezeitliche Tonsteine
17
0
0 3000 6000
Kreidezeitliche Tonsteine
Distanz (m)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
M ltil l
Vertikalschnitt (Süd ‐ Nord) durch den Aquifer
ca 100fach überhöht
40
Multilevel-Messstellen Förder-
brunnen 1
ca. 100fach überhöht
40
30GW-St
Ideales Untersuchungsgebiet:30
20r NN
(m
)
Stromlinien• Böden und Aquifer typisch für weite Gebiete Norddeutschlands
20
10
Höh
e üb
e • gut getrennte Bereiche einheitlicher Nutzung (Forst, Acker)
• umfangreiche Vorarbeiten zu Bodenwasserhaushalt, Stoffauswaschung 10
Kreidezeitliche Tonsteine
g , g
18
0
0 3000 6000
Kreidezeitliche Tonsteine
Distanz (m)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Typische NO3‐ und SO4‐Tiefenfunktionen (Messstelle N 10 in Ackerumgebung)
NO3-Konzentration (mg L-1)
0 50 100 150 2000
SO4-Konzentration (mg L-1)
0 100 200 300 4000
(Messstelle N 10, in Ackerumgebung)
Nitrat
4
-2
0Sulfat
4
-2
0
OF
(m)
8
-6
-4
8
-6
-4
ser
bereich
Tief
e un
ter G
O
12
-10
-8
12
-10
-8
Ackerw
ass
wartungsb
T
16
-14
-125-83 11-837-8411-843-87
-16
-14
-12A Er
19-18
-16 11-886-91
-18
-16
nach Strebel et al. (1993), verändert
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Typische NO3‐ und SO4‐Tiefenfunktionen (Messstelle in Ackerumgebung)
NO3-Konzentration (mg L-1)
0 50 100 150 2000
SO4-Konzentration (mg L-1)
0 100 200 300 4000
(Messstelle in Ackerumgebung)
schematisiertNitrat
4
-2
0Sulfat
4
-2
0
NO3 (mg L-1)
0 20 40 60 80 100 1200
SO4 (mg L-1)
0 50 100 150 200 250
schematisiert
OF
(m)
8
-6
-4
8
-6
-4
ser -8
-6
-4
-2
0
Tief
e un
ter G
O
12
-10
-8
12
-10
-8
Ackerw
ass
-18
-16
-14
-12
-10nitrate sulfate
T
16
-14
-125-83 11-837-8411-843-87
-16
-14
-12A 18
Denitrifikation
20-18
-16 11-886-91
-18
-16
nach Strebel et al. (1993), verändert
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Denitrifikation mit reduzierten Schwefelverbindungen (Sulfide)
N (N O)2
Stöchiometrie:
N O3NitratO2H2Fe52
4SO102N7H43NO142FeS5
Fe S2Sulfide
Thiobacillus denitrificans
Faktor NO3 SO4 : 1.1
Fe2+ SO42-
Thiobacillus denitrificans
21
nach Kölle et al. (1983)
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Sulfat-Bildungsvermögen Sulfat-Bildungsvermögen
Bohrung P 878
Sulfat-Bildungsvermögen(kg SO4 m
-3)
0 1 2 30
Bohrung N 12
Sulfat-Bildungsvermögen(kg SO4 m
-3)
0 1 2 30
Sulfatbildungsvermögen des Sedimentmaterials
= umsetzbare Sulfide Bohrung P 878(Waldumgebung)
-5
Bohrung N 12(Ackerumgebung)
-5
= umsetzbare Sulfide
Voraussetzung für die Denitrifikation
(m)
-10 -10
Tief
e (
-15 -15
-20 -20
22-25 -25
nach Kölle et al. (1985, 1990), verändert
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Sulfat-Bildungsvermögen Sulfat-Bildungsvermögen
Bohrung P 878
Sulfat-Bildungsvermögen(kg SO4 m
-3)
0 1 2 30
Bohrung N 12
Sulfat-Bildungsvermögen(kg SO4 m
-3)
0 1 2 30
Sulfatbildungsvermögen des Sedimentmaterials
= umsetzbare Sulfide Bohrung P 878(Waldumgebung)
-5
Bohrung N 12(Ackerumgebung)
-5
= umsetzbare Sulfide
Voraussetzung für die Denitrifikation
(m)
-10 -10
Tief
e (
-15 -15
-20 -20Unterschiede in größerer Tiefe beruhen auf „normaler“ räumlicher Heterogenität
23-25 -25
nach Kölle et al. (1985, 1990), verändert
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Sulfat-Bildungsvermögen Sulfat-Bildungsvermögen
Bohrung P 878
Sulfat-Bildungsvermögen(kg SO4 m
-3)
0 1 2 30
Bohrung N 12
Sulfat-Bildungsvermögen(kg SO4 m
-3)
0 1 2 30
Sulfatbildungsvermögen des Sedimentmaterials
= umsetzbare Sulfide Bohrung P 878(Waldumgebung)
-5
Bohrung N 12(Ackerumgebung)
-5
= umsetzbare Sulfide
Voraussetzung für die Denitrifikation
(m)
-10 -10Oberflächennahe Unterschiede deuten auf Verbrauch der
Ä
Tief
e (
-15 -15
Sulfide durch Nitrat aus Äckern hin!
-20 -20Unterschiede in größerer Tiefe beruhen auf „normaler“ räumlicher Heterogenität.
24-25 -25
nach Kölle et al. (1985, 1990), verändert
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Stoffumsätze ‐ Fallstudie Fuhrberger Feld
Sulfat-Bildungsvermögen(k SO -3)
Sulfat-Bildungsvermögen(k SO -3)
Multilevel-
Bohrung P 878(Waldumgebung)
(kg SO4 m-3)
0 1 2 30
Bohrung N 12(Ackerumgebung)
(kg SO4 m-3)
0 1 2 30
40
Messstellen Förder-brunnen 1
(Waldumgebung)
-5
(Ackerumgebung)
-5
30GW-Strom
(m)
-10 -10
20ber N
N (
m) omlinien
wichtig:Graphik „horizontal“
Tief
e
-15 -15
10
Höh
e üb
pinterpretieren,nicht „vertikal“!
-20 -20
0Kreidezeitliche Tonsteine schematische Projektion,
d ß t b h-25 -25
0
0 3000 6000
Distanz (m) 25
werder maßstabs‐ nochstandortgerecht
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Aspekte zur Nachhaltigkeit der Denitrifikation:
• Aufbrauch des Sulfidvorrats
• Bedeutung der Denitrifikation mit Kohlenstoffverbindungeng g
• Freisetzung von Schadstoffen
26
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Aufbrauch des Sulfidvorrats: Modellrechnungen für eine 1d‐Stromröhre
Multilevel-Messstellen Förder-
brunnen 1
40
30GW-St30
20ber N
N (
m)
Stromlinien
10
Höh
e üb
0Kreidezeitliche Tonsteine
27
0 3000 6000
Distanz (m)schematische Projektion, nicht maßstabsgerecht
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Aufbrauch des Sulfidvorrats: Modellrechnungen für eine 1d‐Stromröhre
nach 20 Jahren250
nach 220 Jahren
on
200
250
onze
ntra
tio
100
150
Sulfid-S (g m-3)
Ko
50
(g )SO4 (mg L-1)
NO3 (mg L-1)
Abstand (m)
0 500 1000 1500 2000 25000
Abstand (m)
0 500 1000 1500 2000 2500
28aus Böttcher et al. (1989), verändert
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Aufbrauch des Sulfidvorrats: Modellrechnungen für eine 1d‐Stromröhre
nach 20 Jahren250
nach 220 Jahren
on
200
250Die Modellrechnungen zeigen:
• Der Sulfidvorrat wird im Zuge der Denitrifikation aufgebraucht
onze
ntra
tio
100
150
Sulfid-S (g m-3)
Der Sulfidvorrat wird im Zuge der Denitrifikation aufgebraucht
• für die vereinfachte Stromröhre dauert der Nitratdurchbruch > 200 Jahre
Ko
50
(g )SO4 (mg L-1)
NO3 (mg L-1)• Befund steht im Einklang mit Gebietsmodellierungen von Duynisveld et al. (1993)
Abstand (m)
0 500 1000 1500 2000 25000
Abstand (m)
0 500 1000 1500 2000 2500
29aus Böttcher et al. (1989), verändert
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Bedeutung der Denitrifikation mit Kohlenstoffverbindungen (Corg)
In pleistozänen Grundwasserleitern sind (fast) immer feste und gelösteIn pleistozänen Grundwasserleitern sind (fast) immer feste und gelöste organische Kohlenstoffverbindungen vorhanden, aber in niedrigen Konzentrationen (0.1 ‐ 1 Gew. % Corg in Fuhrberg).
• Denitrifikation mit Corg ist aus Oberböden gut bekannt
• 5 CH O + 4 NO ‐ 2 N + 4 HCO ‐ + CO + 3 H O (nach Rivett et al 2008)• 5 CH2O + 4 NO3 2 N2 + 4 HCO3 + CO2 + 3 H2O (nach Rivett et al. 2008)
• puffert H+‐Ionen, hebt also den pH‐Wert, wegen HCO3‐‐Bildung3
30
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Bedeutung der Denitrifikation mit Kohlenstoffverbindungen (Corg)
kein Trend zu Faktoren <
NO3 (mg L-1)
0 100 200
SO4 (mg L-1)
0 100 200 300 400
K (mg L-1)
0 20 40
Denitrifikation mit Corgunbedeutend
Nitrat
0 100 200
) -4
-2Sulfat
0 100 200 300 400
-4
-2Kalium
0 20 40
-4
-2(NO3 + SO4)/K
0 5 10 15 20
) -4
-2
Tief
e u.
GO
F (m
-6 -6 -6
5/83 iefe
u. G
OF
(m)
-6
T
-10
-8
-10
-8
-10
-811/837/8411/843/8711/88
Ti-10
-8
Faktor
31Fallstudie Fuhrberger Feld, Messstelle N10, Denitrifikation mit Sulfiden in ca. 5 – 7 m Tiefe
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Bedeutung der Denitrifikation mit Kohlenstoffverbindungen (Corg)
NO3 (mg L-1)
0 100 200
SO4 (mg L-1)
0 100 200 300 400
K (mg L-1)
0 20 40
Anhand der Felddaten (in situ) der Fallstudie Fuhrberger Feld ist festzustellen:
• Der Denitrifikation mit Corg kommt offensichtlich keine große Bedeutung zuNitrat
0 100 200
) -4
-2Sulfat
0 100 200 300 400
-4
-2Kalium
0 20 40
-4
-2(NO3 + SO4)/K
0 5 10 15 20
) -4
-2Der Denitrifikation mit Corg kommt offensichtlich keine große Bedeutung zu
• auch an nicht vorhandener pH‐Erhöhung (keine Abb.) zu erkennen
Tief
e u.
GO
F (m
-6 -6 -6
5/83 iefe
u. G
OF
(m)
-6• Befund steht im Einklang mit Literatur (Rivett et al. 2008)
T
-10
-8
-10
-8
-10
-811/837/8411/843/8711/88
Ti-10
-8
Faktor
• ein Ersatz des Nitratabbaus nach Sulfidaufbrauch durch Corg‐Denitrifikation ist daher nicht wahrscheinlich
32Messstelle N10 im FF, Denitrifikation mit Sulfid in ca. 5 – 7 m Tiefe• Ausnahmen an Sonderstandorten (z.B. in Flussauen) sind denkbar
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Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Freisetzung von Schadstoffen
‐ klimarelevantes Spurengas N2O
33
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Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Freisetzung von Schadstoffen
‐ klimarelevantes Spurengas N2O
obligatorisches Zwischenprodukt bei der Reduktion von NO3 zu N2:
N(V+)O3‐ N(III+)O2
‐ N(II+)O 0,5 N2(I+)O 0,5 N2
(0)
g p 3 2
Gefahr der N2O‐Entgasung
Treibhauspotential CO2 : N2O2 2gleich 1 : ca. 270 !!
üb di N O P bl ik b i h D R W ll i A hl !
34
über die N2O‐Problematik berichtet Dr. R. Well im Anschluss!
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Freisetzung von Schadstoffen
‐ klimarelevantes Spurengas N2O
‐ Schwermetalle
Schwermetalle sind als Beimengungen in vielen geogenen Sulfiden enthalten.
35
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Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Freisetzung von Schadstoffen: Schwermetalle mittlere Konzentrationim Sickerwasser
Denitrifikationszone
SO4‐Reduktionsszone
36aus Strebel et al. (1993)Arsen ist kein SM! Es wird trotzdem mit aufgeführt.
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Freisetzung von Schadstoffen: Schwermetalle
Anhand der Felddaten (in situ) der Fallstudie Fuhrberger Feld ist festzustellen:• Bei der Denitrifikation mit Sulfiden werden darin enthaltene Schwermetalle freigesetzt
• Da das System „Grundwasserleiter“ meist eine tiefere, stark reduzierende Zone hat, werden Schwermetalle dort festgelegt (z.T. als neu gebildete Sulfide)Sulfide)
• Die beiden gegenläufigen Prozesse führen dazu, dass im Brunnen‐Rohwasser keine erhöhten Schwermetallkonzentrationen festzustellen warenkeine erhöhten Schwermetallkonzentrationen festzustellen waren
• Bei weiterem Vordringen der Denitrifikationszone in die Tiefe (durch Verlust d S lfid i b i h) d b h d k d i d
37aus Strebel et al. (1993)
des Sulfidvorrats im oberen Bereich) und Abnahme der stark reduzierenden Zone können erhöhte Schwermetallkonzentrationen im Brunnen‐Rohwasser die Folge sein
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Denitrifikation im Grundwasser: Nachhaltigkeit
Fazit Nachhaltigkeit
Die Denitrifikation im Grundwasser ist nicht nachhaltig, weil sie
• die endlichen Vorräte an Sulfiden verbraucht,
• die Grundwasserqualität ungünstig beeinflusst (Sulfathärte)die Grundwasserqualität ungünstig beeinflusst (Sulfathärte),
• und mit der Freisetzung von Schadstoffen verbunden ist.
Unbestreitbar schafft sie aber zeitweise Erleichterung in der h l d bl kschwierig zu lösenden Nitratproblematik.
38
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit und Geduld!Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit und Geduld!
39
Institut für BodenkundeDenitrifikation im Grundwasser
Denitrifikation im Grundwasser
Literaturverzeichnis
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