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VII CAIQ 2013 y 2das JASP
AAIQ Asociación Argentina de Ingenieros Químicos - CSPQ
CARACTERIZACIÓN DEL MOVIMIENTO DEL SÓLIDO EN UN
REACTOR TRIFÁSICO DE LECHO FLUIDIZADO A PARTIR DE LA
TRAYECTORIA AXIAL DE UN TRAZADOR RADIACTIVO
RECONSTRUIDA UTILIZANDO DETECTORES ALINEADOS Gabriel Salierno
1, Mauricio Maestri
1, Stella Piovano
1, Miryan Cassanello
1, María
Angélica Cardona2,3
, Daniel Hojman2
y Héctor Somacal2,3
1Laboratorio de Reactores y Sistemas para la Industria - LaRSI, Dto. Industrias, FCEyN, UBA.
Int. Güiraldes 2620, C1428BGA C.A.B.A. 2Laboratorio de Diagnóstico por Radiaciones – LADiR, Dto.de Física, Centro Atómico
Constituyentes, Comisión Nacional de Energía Atómica (CNEA). 3ECyT, Universidad Nacional de San Martín, San Martín, Argentina
E-mail: [email protected]
Resumen. Este trabajo presenta una nueva técnica no invasiva para extraer
información relevante de la fluidodinámica de un reactor trifásico de lecho
fluidizado. Propone utilizar una variante de la técnica conocida como
Radioactive Particle Tracking (RPT), simplificándola como para que sea
posible implementarla en equipos industriales. Emplea el mismo conjunto
de detectores pero los utiliza alineados verticalmente al lado del equipo que
se estudia. Tiene la ventaja de no requerir una etapa de calibración, la cual
es muy complicada de realizar en un equipo industrial en operación.
Además, con el mismo arreglo de detectores y una fuente externa se puede
obtener información complementaria. Empleando la técnica propuesta, se
determinan características del movimiento de un lecho de partículas de
carbón activado suspendido en agua y fluidizado por la circulación de aire
en un amplio rango de velocidades.
Palabras clave: Detectores axialmente alineados, Trazadores radiactivos,
Fluidodinámica en columnas de burbujeo.
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1. Introducción
Los reactores trifásicos de lecho fluidizado o columnas de burbujeo con sólidos en
suspensión se utilizan fundamentalmente en petroquímica (hidrocraqueo, síntesis
Fischer-Tropsch), y en biotecnología (fermentaciones con células inmovilizadas, cultivo
de algas). Presentan las ventajas de ser de construcción simple, operar en forma
prácticamente isotérmica, tener bajas limitaciones a la transferencia de masa entre fases,
y permitir el agregado y remoción de sólidos sin detener la operación del reactor (Shaik
y Al-Dahhan, 2013; Martínez et al., 2010; Park y Fan, 2007). Sin embargo, el diseño,
escalado y control de estos reactores es complicado debido a la compleja interacción
entre fases, que ocasiona retromezclado y atrición de los sólidos suspendidos, y a las
dificultades en la caracterización del movimiento de los mismos que permita formular
modelos más detallados (Iliuta y Larachi, 2012; Hamidipour et al., 2012).
En las últimas décadas, se han desarrollado técnicas no invasivas para estudiar el
movimiento de las distintas fases presentes en un reactor trifásico de lecho fluidizado
sin interferir con su operación. Entre ellas, las metodologías que proveen información
más exhaustiva son los distintos tipos de tomografía, particularmente, tomografía de
transmisión, tomografía eléctrica y tomografías de emisión de partículas únicas. Estas
últimas son conocidas como “Positron Emission Particle Tracking” (PEPT) y
“Radioactive Particle Tracking” (RPT). La técnica de RPT es más versátil y aplicable en
equipos de gran tamaño dado que no está acotada en energía. Sin embargo, requiere una
etapa de calibración, que dificulta su implementación en un ambiente industrial
(Chaouki et al., 1997). El presente trabajo propone un método que permite extraer
información de utilidad para el diseño y monitoreo de reactores fluidizados gas-líquido-
sólido utilizando una variante de la técnica de RPT que, si bien provee menos
información, elimina la etapa de calibración y puede implementarse en equipos
industriales. Se determina la componente axial de la trayectoria de un trazador en libre
movimiento dentro del equipo y, aplicando luego técnicas de minería de datos, se
estiman características de la hidrodinámica subyacente, como distribución de holdup de
sólido, transiciones de flujo, tiempo de mezcla, coeficientes de dispersión axial, entre
otros. En el trabajo se midió además la distribución de holdup de gas mediante
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densitometría gamma utilizando el arreglo de detectores y una fuente sellada externa a
fin de comparar los resultados obtenidos con las dos técnicas.
2. Parte experimental
La metodología propuesta requiere un arreglo de detectores de centelleo alineados
verticalmente junto al equipo que se analiza. La Figura 1 ilustra un esquema del sistema
utilizado. Los detectores registran en forma simultánea la intensidad de radiación
emitida por una partícula trazadora que representa al sólido en suspensión y que se torna
radiactiva por bombardeo de neutrones. El trazador empleado es una esfera hueca de
polipropileno que contiene una astilla de oro, diseñada para que su densidad y
mojabilidad sean similares a las de las partículas que conforman el lecho fluidizado.
El trazador se prepara en frío y luego es activado en el reactor nuclear RA1 del Centro
Atómico Constituyentes (CNEA) para dar 198
Au (t1/2≈ 2.7 d, E=412 keV), que es un
emisor de fotones gamma. En este trabajo se utilizaron trazadores con una intensidad de
aproximadamente 40Ci.
Fig. 1: Esquema del montaje experimental.
Para las experiencias se utilizó una suspensión en agua de carbón activado granular
(dp≈1mm), fluidizada por circulación de aire a través de una columna de 0,1m de
diámetro y 1,2m de alto. El volumen de lecho en reposo es el 5% del volumen de agua.
Se utilizaron 14 detectores de NaI(Tl) alineados en la dirección axial, provistos de la
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electrónica asociada necesaria para determinar el número de fotones con energías
cercanas a la del fotopico de los rayos gamma característicos del radioisótopo trazador.
La velocidad superficial del aire que fluidiza se varió entre 0,010 y 0,130 m/s. Los
detectores registraron simultáneamente series temporales de intensidad de radiación a
una frecuencia de 100Hz durante 1h para cada velocidad del gas.
A partir de las series temporales obtenidas por el sistema de detección, se determina la
componente axial de la trayectoria del trazador considerando que la intensidad de
fotones gama medidos es fuertemente dependiente de la distancia que separa al trazador
del detector. La dependencia de la intensidad de la señal (el número de cuentas que
registran los detectores) con la distancia del trazador al detector es una función mono
modal cuyo pico es muy pronunciado (Tsoulfanidis, 1995). En consecuencia, dada la
geometría del equipo y la localización de los detectores, aquel que se encuentra más
próximo al trazador registrará en los 10ms de tiempo de muestreo un mayor número de
fotones. El procedimiento de reconstrucción asigna al trazador la posición axial del
centro del detector que acusa la máxima señal y, si dos detectores comparten el mismo
orden de magnitud de señal (con un 25% de tolerancia), se asigna a la partícula una
posición axial ubicada equidistante de las coordenadas axiales de los centros de dichos
detectores. Una descripción detallada de la metodología de asignación se puede
encontrar en Salierno et al. (2012). Este procedimiento de reconstrucción brinda 2N-1
posiciones posibles (donde N es el número de detectores del que consta el arreglo). Al
haber utilizado 14 detectores, se discretiza la trayectoria axial del trazador en 27
posiciones posibles que cubren la expansión del lecho.
3. Resultados
3.1 Mezclado del sólido
Es importante caracterizar el mezclado de sólidos en reactores trifásicos de lecho
fluidizado a fin de analizar cuales son las condiciones de concentración y temperatura
medias que rodean a las partículas catalíticas o reactivas.
La entropía de Shannon es un estadístico que está relacionado con la homogeneidad
de una distribución de probabilidad; si se aplica sobre la distribución de probabilidad de
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encontrar a la partícula trazadora, que representa a los sólidos en suspensión, en las
distintas posiciones discretas puede ser usada como un índice de mezclado.
A fin de estimar el grado de mezclado del sólido, definimos el cuantificador (t)
relacionando la entropía instantánea de la distribución con la máxima que se podría
alcanzar para el número de bines o secciones consideradas en la discretización (Guida et
al., 2010, Salierno el al., 2013).
(1)
Donde N es el número de detectores, 2N-1 es el número de posiciones discretas
reconstruidas a partir del arreglo de detectores, pi(t) es la frecuencia instantánea de la
posición i-ésima (con i perteneciendo a los números naturales entre 1 y 2N-1). La
magnitud (t) toma valores entre 0 y 1 debido a que la entropía de Shannon está
normalizada por el valor que corresponde a la máxima entropía posible, unívocamente
relacionada con la distribución equiprobable.
Dado que el sistema alcanza un estado pseudo estacionario (donde las características
globales no cambian significativamente) de manera rápida y asumiendo la condición de
ergodicidad, que implica que la trayectoria del trazador cruzando a distintos tiempos por
una dada posición axial representa la de otras partículas, podemos dividir a la serie
temporal de posiciones en varias trayectorias de manera de obtener, para cada posición,
una adecuada población estadística y de allí calcular la entropía de Shannon instantánea.
La Figura 2 muestra un conjunto de trayectorias del trazador que inician en la misma
posición axial a distintos tiempos y representarían la trayectoria de distintas partículas.
Asimismo, muestra la evolución temporal del cuantificador (t). Se observa que el
cuantificador (t) alcanza un valor asintótico menor a 1; igual resultado surge al
analizar las otras velocidades examinadas. Cabe mencionar que el valor asintótico que
puede alcanzar la entropía de Shannon está relacionado con la distribución axial de
sólido que se establece una vez que se llega el estado pseudo-estacionario para una dada
condición de operación. Como el sólido no se distribuye homogéneamente en todo el
lecho pues su densidad es de 2200 kg/m3 y se está fluidizando con aire, no es posible
alcanzar la entropía máxima dada por una distribución equiprobable del sólido en todas
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las posiciones axiales. En la Figura 3 se han representado los valores asintóticos del
cuantificador (t) calculados para todas las velocidades de gas empleadas. Se incluye
además en la figura el valor de este cuantificador estimado a partir de trayectorias de un
trazador cuya densidad es igual a la del agua (Salierno et al., 2013), que claramente
ilustra la diferencia en la distribución de sólidos de distinta densidad que se establece en
la columna de burbujeo frente a la circulación de gas.
Fig. 2: Trayectorias del trazador que inician en la misma posición axial a distintos tiempos (a). Entropía de Shannon
asociada a cada tiempo (b). Velocidad de gas: 0,064 m/s.
Fig. 3: Valores asintóticos de la entropía de Shannon normalizada (cuantificador (t)) en función de la velocidad de
gas obtenidas en el presente trabajo y utilizando un trazador cuya densidad es igual a la del agua.
(a)
(b)
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Teniendo en cuenta que la dependencia de la entropía de Shannon con el tiempo es
prácticamente monótona creciente, alcanzando un único valor estacionario
independientemente del punto de inyección, un criterio robusto para determinar al
tiempo de mezcla de sólidos es encontrar la primer porción de curva donde la pendiente
se aproxima significativamente al cero, y el valor promedio de esa porción (de por
ejemplo 100 eventos) no difiere significativamente del valor del plateau; esta doble
condición se impone para evitar valores espurios ya que hay casos donde la función
alcanza un máximo superior al plateau y luego se estabiliza.
En la Figura 4 se ilustra el procedimiento para determinar el tiempo de mezcla de
sólidos para tres velocidades de gas.
Fig. 4: Criterio de determinación de tiempo de mezcla de sólido. El primer punto de la primer pendiente (obtenida a
partir de 100 eventos consecutivos) que vale significativamente cero y está significativamente cerca de la asíntota
(con un 95% de confianza) se puede considerar un estimador de tiempo de mezcla.
Los valores calculados de esta manera para todas las condiciones experimentales
examinadas se presentan en la Figura 5. Se observa una diferencia de hasta el 100%
entre los valores de tiempos de mezcla para distintas posiciones de inyección, lo cual es
un indicio de que existen posiciones preferenciales para la carga de sólidos en la
columna. El segundo cuartil de la columna parecería ser la mejor opción en todas las
condiciones en el caso de que se quiera maximizar la rapidez del mezclado
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macroscópico. Naturalmente la mezcla toma más tiempo para las velocidades de gas
más bajas; en el rango correspondiente a fluidización turbulenta, los tiempos de
mezclado prácticamente no difieren entre sí. Si el sólido suspendido tiene densidad
próxima a la del agua, los tiempos de mezcla son generalmente inferiores (Salierno et
al., 2013).
Fig. 5: Tiempos de mezcla de sólido determinados considerando distintas posiciones axiales de inicio de trayectorias
que indicarían la posición de “inyección” de sólidos dentro de la columna.
3.2 Transición de régimen de flujo
A bajas velocidades de gas, la tendencia del carbón a decantar prácticamente no se ve
afectada por el flujo de gas. El comportamiento resultante es el régimen de burbuja con
una alta concentración de sólido en la parte inferior de la columna; el valor asintótico de
la entropía de Shannon que corresponde al estado pseudo estacionario es
consecuentemente bajo. En el intervalo estudiado de velocidades de gas se observa una
transición a un régimen de fluidización turbulenta (Park y Fan, 2007). El valor
asintótico de la entropía asociado al régimen de fluidización turbulenta es bastante
superior y estable a través del tiempo en comparación con el observado en régimen de
burbuja. Un curioso y útil aspecto de este estadístico es que al aumentar el flujo de gas,
dentro del rango de velocidades correspondientes al régimen de burbuja, éste escala con
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una intensidad mayor que dentro del rango correspondiente al régimen de fluidización
turbulenta. Se puede aprovechar éste cambio de pendientes para encontrar la velocidad
crítica de transición de régimen de flujo. En la Figura 6, se observa que,
independientemente de la posición inicial del conjunto de trayectorias utilizadas para
estimar la entropía, la velocidad de gas crítica donde existe el cambio de régimen de
flujo es la misma.
Fig. 6: Entropía de Shannon asintótica en función de la velocidad de gas. Se observa que la transición de régimen de
flujo es la misma independientemente del punto de partida de las trayectorias. El valor obtenido se corresponde con el
determinado por observación visual.
3.3 Coeficiente de dispersión del sólido
El coeficiente de dispersión (D) de un sólido fluidizado puede ser estimado a partir de
la relación de Einstein para la divergencia de trayectorias al azar (Feder, 1988),
considerando su equivalencia con un coeficiente de difusión superado el tiempo de
correlación (Monin y Yaglom, 1971).
(2)
Donde es la varianza de las trayectorias con centro en el punto inicial zo al
cabo de un período de tiempo τ. Dicho período de tiempo se selecciona de manera tal
que su relación con la varianza sea aproximadamente lineal. En la Figura 7 se representa
la varianza de las trayectorias en función del tiempo. El coeficiente de dispersión axial
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de sólido resulta ser la mitad de la pendiente de la porción lineal del gráfico de .
Los puntos iniciales de las trayectorias consideradas se toman en la parte baja de la
columna a fin de tener una población significativa de partículas para garantizar
confianza en la determinación de la varianza a cada tiempo.
Fig. 7: Varianza axial entre trayectorias que parten del mismo punto de partida en función del tiempo transcurrido. El
coeficiente de dispersión axial es la pendiente de la primera parte lineal de la curva.
En la Figura 8 se representa la dependencia con la velocidad del gas de los
coeficientes de dispersión axial de sólidos determinados de acuerdo a lo descripto en la
Figura 7. Como es razonable esperar, se observa un efecto positivo de la velocidad del
gas sobre el coeficiente de dispersión axial de sólidos.
Fig. 8: Coeficientes de dispersión axial de sólidos en función de la velocidad de gas.
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3.4 Distribución axial de contenido de sólidos
Dado que la partícula radiactiva fue manipulada de manera tal que imite las
propiedades de densidad y mojabilidad del carbón, y asumiendo la condición de
ergodicidad, la distribución axial de sólidos en la columna estaría relacionada con la
frecuencia normalizada de ocurrencias del trazador en distintas alturas, obtenida a partir
de la trayectoria determinada por el seguimiento de una única partícula.
(3)
Donde s,zi es un estimador del holdup de sólido en la altura Zi; p(zi) es la probabilidad
determinada a partir de la frecuencia de ocurrencias y s,o es el holdup de sólido global
en la columna. En la Figura 9, se presentan los perfiles de holdup de sólido
determinados en esta forma para distintos caudales de gas.
Fig. 9: Perfil axial de fracciones volumétricas de sólido para distintas velocidades de gas.
A partir de las medidas de distribución axial de sólidos, se puede calcular la energía
potencial promedio del sólido suspendido.
(4)
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Donde s es la densidad del sólido, g es la aceleración de la gravedad, Zi es la altura
de la i-ésima porción de columna considerada y pZi es la probabilidad de encontrar a una
partícula a la altura Zi.
3.5 Distribución axial de las fracciones volumétricas de gas y líquido
Para obtener la distribución axial de fracciones volumétricas de gas se puede efectuar
densitometría con el mismo arreglo experimental pero usando una fuente externa
localizada manualmente enfrente de cada uno de los detectores. En nuestro caso se
utilizó 241
Am (60 keV). En general, en una densitometría se requiere de (m-1) fuentes de
radiación distintas, donde m es el número de fases del sistema. La ventaja de estudiar el
sistema carbón-agua es que, al tener coeficientes de atenuación muy similares a 60 keV
(0,39 y 0,21 cm-1
) y conocerse de antemano la relación de fases condensadas (5%v/v de
carbón activado poroso en agua), se puede utilizar una sola fuente de radiación gamma
considerando el mismo coeficiente de atenuación efectivo para ambas fases
condensadas. De esa manera, la relación de fase gas a fase condensada se puede obtener
determinando la atenuación media del medio multifásico.
(5)
(6)
Donde Io e IL son, respectivamente, las intensidades de radiación gamma en las
condiciones g = 1 (columna vacía) y L = 1 (columna llena de agua). El contenido de
líquido se puede obtener fácilmente por balance de masa ya que el contenido global de
solidos (5% v/v) y su distribución fueron determinadas previamente. En la Figura 10 se
presentan los perfiles axiales de fracciones volumétricas de cada una de las fases
presentes en la columna para distintas velocidades de gas.
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Fig. 10: Perfiles axiales de fracciones volumétricas de fases líquida, gaseosa y sólida para distintas
velocidades de gas, obtenidos mediante densitometría y corregidos considerando la distribución axial de
fracciones volumétricas de sólido.
4. Conclusiones
La reconstrucción aproximada de la trayectoria axial del movimiento de un trazador
de sólidos, utilizando un sistema de detectores alineados verticalmente junto a la
columna de burbujeo con sólidos en suspensión, permite extraer de manera no invasiva
información útil para el diseño y control de la operación de estos equipos. Dado que no
requiere una etapa de calibración, este sistema puede ser empleado para monitoreo y
diagnóstico de la operación de un equipo industrial.
La entropía de Shannon obtenida a partir de las trayectorias determinadas por la
técnica propuesta resulta una excelente herramienta para la determinación cuantitativa
de tiempos de mezcla, de la posición más adecuada de carga de sólidos y de la
velocidad de gas donde ocurre una transición entre regímenes de flujo. Asimismo, se
pueden determinar perfiles axiales de fracciones volumétricas de sólido y, asistidos por
densitometría gamma, la de las otras fases presentes.
Reconocimientos
Los autores agradecen el financiamiento de la Universidad de Buenos Aires y de
CONICET. También desean reconocer el apoyo del personal del reactor RA1 del Centro
Atómico Constituyentes – CNEA.
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