Ɇz‡ÄÀÌÆ]˘½ÂfÀ§Âf§½Â̇y|̈¯y|ÀËm€§†yÃ{z¨f‡yz]½€Ìa...
TRANSCRIPT
118-127/ 1395 / مرداد و شهریور3، شماره 18شهرکرد/ دوره مجله دانشگاه علوم پزشکی
مقاله پژوهشی
E-mail: [email protected]، 038-33302990 تلفن: -محیط بهداشت مهندسی گروه -شهرکرد پزشکی علوم دانشگاه -شهرکرد: نویسنده مسئول*
118
سازی بهینه: فتوفنتون اکسیداسیون فرآیند از استفاده با پیرن (a) بنزو تجزیه
آزمایش طراحی از استفاده با تصفیه شرایط
4مردانی گشتاسب، 3احمدی علی، 2صادقی رمضان، 2اربابی محسن ،٭2فدایی عبدالمجید، 1زاده کیانی مهسا
علوم دانشگاه، محیط بهداشت مهندسی گروه2؛ ایران، شهرکرد، شهرکرد یپزشک علوم دانشگاه، محیط بهداشت مهندسی گروه ،دانشجو1
سلولی و دارویی گیاهان تحقیقات مرکز4 ؛ایران، شهرکرد، شهرکرد پزشکی علوم دانشگاه، اپیدمیولوژی گروه3؛ایران، شهرکرد، شهرکرد پزشکی .ایران، شهرکرد، شهرکرد پزشکی علوم دانشگاه، لکولیوم
23/1/95 :پذیرشتاریخ 28/9/94 تاریخ دریافت:
مقدمه: PAHsایحلقهچندآروماتیکهایهیدروکربن
وشوندمییافتهاآبیهمهدرمعمولطوربه
ییزاسرطانجملهازبسیاریخطرات راییزاجهش،
(.1)دارندهمراهبهزندهموجوداتبقیهوانسانبرای
،آبیهایاکوسیستمبهPAHsورودراهترینمهم
نشتکارخانجاتوخانگیهایفاضالبیافتنراه
PAHsحاویخامنفت ،مراتعوهاجنگلسوزیآتش،
هایسیستمتخلیه،هامیکروارگانیسمتوسطPAHsتولید
هایکشتیتوازنآبورودوکشاورزیوخانگیزباله
باشدمیهاآببهکشنفت محیطدرPAHsشاخص.
بنزنحلقه5دارایکهاستپیرن(a)بنزوزیست
پیرنمشتقصورتهب،مولکولاین.استخوردهجوش
شودمینامگذاری بنزنحلقهیکاگرمفهومینظراز.
پیرن(a)بنزومولکول،شوداضافهپیرندرپیوندبهدیگر
ب 2)آیدمیدسته قطبیغیرترکیب(. وگریزآب،
دربنابراین؛استزیستیغیروزیستیجزیهتبهمقاوم
چکیده: رپایدا و زا سرطان، سمی بسيار های آالینده جمله از، (PAHs) ای حلقه چند آروماتيک های هيدروکربن زمينه و هدف:
، زیست محيط در ها آن پایداری و پائين حالليت علت به همچنين ؛اند شده ساخته بنزنی حلقه چند یا 2 از که باشند می که است پيرن (a) بنزو گروه این ترکيب ترین پرخطر. گيرند می قرار( POPs) پایدار آلی های آالینده دسته در
از استفاده با پيرن (a) بنزو تجزیه ميزان تحقيق این در. است هشد یيدأت جهانی بهداشت سازمان توسط آن زایی سرطان .گرفت قرار بررسی مورد آزمایش طراحی از استفاده با تصفيه شرایط سازی بهينه و فتوفنتون اکسيداسيون فرآیند pH، ر ليترميلی گرم ب 5/4، 5/3، 5/2، 5/1، 5/0 پيرن (a) بنزو اوليه غلظت اثر، تجربی مطالعه این در :یبررس روش
ر مقدا و ميلی موالر 45/0، 35/0، 25/0، 15/0، 05/0 آهن سولفات مقدار، دقيقه 5، 15، 25، 35، 45 تابش زمان، 3 بهينهH2O2 5/0 ،5/1 ،5/2 ،5/3 ،5/4 مرکب آماری روش از استفاده با نمونه 31. گرفت قرار بررسی مورد ميلی موالر
ستون به مجهز( HPLC) باال کارایی با مایع کروماتوگرافی دستگاه از استفاده اب پيرن (a) بنزو غلطت. شد تعيين مرکزی18C افزار نرم از استفاده با ها داده تحليل و تجزیه. شد گيری اندازه Design Expert شد انجام. و افزایش تابش زمان و H2O2، آهن سولفات مقدار افزایش با پيرن (a) بنزو حذف راندمان که داد نشان نتایج ها: افتهی، پيرن (a) بنزوميلی گرم بر ليتر 5/3 شرایط در حذف کارآیی کثراحد. یافت کاهش پيرن (a) بنزو غلظت افزایش با
.آمد دسته ب %93، دقيقه 45 تابش زمان و هيدروژن راکسيدپميلی موالر 9/2، آهن سولفاتميلی موالر 35/0 آبی های ل محلو از پيرن (a) بنزو حذف در موثر روش یک فتوفنتون فرآیند، آمده دسته ب نتایج طبق :یريگ جهينت
.داد انجام تر بزرگ س مقيا در را پاک فرآیند این توان می، موثر عملياتی عوامل سازی بهينه با و است باال. کارایی با مایع کروماتوگرافی، جامد فاز استخراج، پيرن (a) بنزو های کليدی: اژهو
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
مهسا کیانی زاده و همکاران فتوفنتون ونیداسینداکسیبا استفاده از فرآ رنیپ (a) بنزو هیتجز
119
این.گیردمیقرار(POPs)پایدارآلیهایآالیندهدسته
همانساندراحتماالًوآزمایشگاهیحیواناتدرماده
3)استزاسرطان حداکثرآالیندهسطحمیزان(.
(MCL آبدرپیرن(a)بنزومورددرEPAبرای(
باشد.میppb2/0آشامیدنی
ازاستفاده،هاآالیندهنوعاینکاهشهایراهازییک
فرآیندکهاستپیشرفتهاکسیداسیونمانندشیمیاییهایروش
(Advanced OxidationProcess)پیشرفتهاکسیداسیون
حذفوپاکسازیبرایسریعوجدیدروشعنوانبه
.استشدهطراحیگازهاوجامدات،مایعاتازهاآالینده
هایآلودگیازباالییمقادیردارایکهمناطقیدرمعموالً
PAHsاستفادهپاکسازیبرایروشایناز،باشدمی
فرآیند،پیشرفتهاکسیداسیونهایروشبیناز(.4)شودمی
استگرفتهقرارتوجهموردUV/Fe(II)/H2O2فتوفنتون
آهنهاینمکباشدهفعالهیدروژنپراکسیدشاملکه
حذفباعثهیدروکسیلهایرادیکالتولیدباکهباشدمی
5)شودمیهاآالینده بهنسبتفتوفنتونروشهایمزیت(.
،بودناقتصادیدیگرفتوشیمیاییاکسیداسیونفرآیندهای
،باشندآروماتیکیترکیباتاگرخصوصاًآنکارآیی
محصوالتتولیدوانرژیکممصرف،کمگذاریسرمایه
6)باشدمیH2OوCO2نندماضرربیفرآیندی در(.
صورتزیرهایواکنشUV/Fe(II)/H2O2فتوفنتونفرآیند
(.5،7)کندمیهیدروکسیلرادیکالتولیدوگیردمی
(1 H2O2+ hv+→ 2OH
o
(2 Fe2+
+ H2O2→ Fe3+
+ OH-+HO
o
Ledakowiczحذفرویبریامطالعههمکارانو
پیرن(a)بنزوترکیبات ازاستفادهبالورنفوکریزن،
دادندانجامآبیهایلمحلوازH2O2/UVروش در.
oدمایوثانیه600تا240زمانیبازدهC20،بهینهمقدار
پراکسید pHوموالر01/0هیدروژن تعیین5/2بهینه
.(8)گردید
Homenارزیابیمنظوربهیامطالعههمکارانو
،آبیهایمحلولازپیرن(a)بنزوحذفسنجیامکان
دادندانجامفنتونروشازاستفادهبا مختلفعوامل.
قراربررسیمورددماو H2O2، Fe(II)غلظتجملهاز
گرفت ازH2O2غلظتافزایشباکهدادنشاننتایج.
ازFe(II)ارمقدافزایش،لیتردرگرممیلی50به20
به30ازدماافزایشباولیتردرگرممیلی50/5به75/2
(.9)رسید%100بهحذفدرصدگرادسانتیدرجه70
اکسیداسیونفرآیندکهدهدمینشانتحقیقات
تاکنوناما؛بودهمؤثرپیرن(a)بنزوتصفیهدرپیشرفته
فرآیندازاستفادهباحذفمورددراندکیمطالعات
استشدهانجامفتوفنتون وجودکهاینبهتوجهبا.
سطحیهایآبآلودگیموجبآلیهایهیدروکربن
وانسانسالمتیبرایتهدیدی.شودمیزمینیزیرو
گرددمیحیواناتسایر کاربردیهایروشازاستفاده،
بنابراین؛داردزیادیبسیاراهمیتهاآنتجزیهبرای
پیشرفتهاکسیداسیونفرآیندبررسی،مطالعهاینازهدف
شرایطسازیبهینهوپیرن(a)بنزوتجزیهدرفتوفنتون
باشدمیآزمایشطراحیازاستفادهباتصفیه منظوربدین.
زمان،آالیندهاولیهغلظتنظیرمختلففاکتورهایثیرأت
وآهنسولفاتمقدار،هیدروژنپراکسیدمقدار،تابش
pHمطالعهموردفتوفنتونفرآیندانجامروندرب3بهینه
.گرفتقرار
:بررسی روشنمونهازکهبودتجربییمطالعهیکمطالعهاین
1000سنتتیک لیتر بر گرم استفادهپیرن(a)بنزومیلی
گردید شرکتساختپیرن(a)بنزوتحقیقایندر.
الدریچزیگما 7H2O2)(FeSo4آهن، هیدروژن،
H2O2پراکسید سدیمهیدروکسیدسولفوریکاسید،
pHتنظیمبرای) شرکتساختمتانولواستونیتریل(،
.گردیداستفادهآلمانمرک
باپیرن(a)بنزوسنتتیکهایمحلولمرحلههردر
میلیگرم5/0،5/1،5/2،5/3،5/4نظرموردهایغلظت
تحقیقاتبهتوجهبامطالعهایندر(.10)شدساختهبرلیتر
محلولافزودنبا.شدگرفتهنظردر3اسیدیpH،گذشته
11-13)گردیدتنظیمpHاسیدسولفوریک فرآینددر(.
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
1395 / مرداد و شهریور3، شماره 18شهرکرد/ دوره مجله دانشگاه علوم پزشکی
120
افزایشبازیرا؛دارداهمیتاسیدیpHانتخابفتوفنتون
pHاکسیدکنندگیخاصیتH2O2وکندمیپیداکاهش
II)آهن باعثوکندمیرسوبهیدروکسیدصورتبه(
درکافیکاتالیزورهمچنین؛شودمیبشتاانتقالکاهش
مطالعهایندردالیلهمینبه.ماندنخواهدباقیعملمحیط
pH(14،15)نشدگرفتهنظردرمتغیرعنوانبه.
،05/0آبه7آهنسولفاتمعینغلظتسپس
15/0 ،25/0 ،35/0 (a)بنزومحلولبامیلیموالر45/0،
هیدروژنپراکسیدحجمسپس؛(16)گردیدمخلوطپیرن
5/0نیازمورد ،5/1 ،5/2 ،5/3 موالر5/4، آنبهمیلی
شددادهقرارناپیوستهراکتوردرنمونه(.17)گردیداضافه
5،15هایزماندرآزمایشو دردقیقه25،35،45،
گردیدانجاممحیطدمایشرایط UVCالمپاز. فشار،
هلولدرکهآرداشرکتاختسW125ومتوسط
استفادهتابشمنبععنوانبه،شددادهقرارکوارتزایشیشه
.(16-18)گردید
ازنمونهاستخراجومزاحمعواملحذفبرای
شیمیاییباندهایتوسطآنسطحکهSPEجامدفازروش
برای.گردیداستفاده،اندشدهپر(18C)اکتادیدسیلسیالن
عبورستونهرزامتانوللیترمیلی5ابتداSPEسازیآماده
عبورستونازنیزرادیونیزهآبلیترمیلی5سپس؛شدداده
نهایتدروگذراندهستونازرانمونهآنمتعاقبوداده
نمونهوشددادهعبورستونازاستونیتریللیترمیلی1
(.19،20)گردیدآوریجمعلولهدرحاصل
بامایعکروماتوگرافیدستگاهبهیینهانمونه
در18CستونوUVآشکارسازبا(HPLC)باالکارایی
معادالتبهتوجهباوشدتزریقنانومتر254موجطول
ب کالیبراسیوننمودارازآمدهدسته باقیماندهمقدار،
(.19)گردیدمحاسبهپیرن(a)بنزو
مرکبطرحمدلازنمونهتعدادتعیینبرای
(Central Composite Design= CCDمرکزی استفاده(
آالیندهاولیهغلظتمتغیر4مدلایندر.شد مقدار،
H2O2،گرفتهنظردرتماسزمانوآبه7آهنسولفات
شد .شدوردآبرنمونه31آزمایشاتبراینمونهتعداد.
آزمایشطراحیسطوحومتغیرها1شمارهجدولدر
(.21،22)استآمدهعاملهربرای
3 بهينه PHدر عامل هر برای آزمایش طراحی سطوح و هامتغير :1 شماره جدول
متغيرهای مستقل سطوح
2- 1- 0 1+ 2+
X1 غلظت آالینده )ميلی گرم در ليتر( 5/4 5/3 5/2 5/1 5/0
X2 )دقيقه( زمان 45 35 25 15 5
X3 سولفات آهن )ميلی مول( 45/0 35/0 25/0 15/0 05/0
X4 )ميلی مول( وژنپراکسيدهيدر 5/4 5/3 5/2 5/1 5/0
:شداستفاده(1)معادلهازبهینهشرایطبینیپیشبرای
(1) Y= β0 + Ʃ βj Xi + Ʃ βjj Xj2 + Ʃ βjk Xj Xk
،شدهبینیپیشپاسخراندمان:Yآندرکه
β0:تقاطعنقطه ،βj:خطیریبض ،βjj:ضریبمجذور،
βjk:برهمکنشضریب ،Xi ،Xj2 ،Xj ،Xk سطح:
.باشدمیمستقلمتقیرهای
آزمایشات،سیستمیکخطایازجلوگیریجهت
آزمونازاستفادهباضرایب.شدانجامتصادفیصورتبه
نهاییمدلقابلیت.شدآنالیز(ANOVA)واریانسآنالیز
قراربررسیموردDesign Expertافزارنرمازاستفادهبا
خریدیباالهزینهآماریمدلاینازاستفادهدلیل.گرفت
حجمکاهشواستخراجنیازموردوسایل،پیرن(a)بنزو
(.23،24)باشدمینمونه
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
مهسا کیانی زاده و همکاران فتوفنتون ونیداسینداکسیبا استفاده از فرآ رنیپ (a) بنزو هیتجز
121
:ها یافتهمقدار،آالیندهاولیهغلظتاثرفتوفنتونفرآینددر
H2O2،قراربررسیموردتابشزمانوآبه7آهنسولفات
2)دومدرجهفرمولیچندمعادلهیککهگرفت برای(
براندمانبینیپیش متغیرهایازعملکردییکعنوانه
بونگوناگ شدگرفتهکاره بینیپیشبهمربوطنتایج.
.استشدهآورده2شمارهجدولدرراندمان
:(2) Y= - 48958/44 + 92262/1 PAH + 13095/17 H2O2 + 47619/115 Fe + 21310/2 Time – 31250/0 PAH × H2O2
+ 62500/0 PAH × Fe - 00625/0 PAH × Time + 37500/4 H2O2 × Fe+ 00625/0 H2O2 × Time + 18750/0 Fe×
Time – 65327/0 PAH2 – 27827/1 H2O2
2 - -82738/152 Fe2 – 012783/0 Time
2
متغيرها از شده انتخاب متفاوت سطوح راندمان :2 شماره جدول
راندمان حذف پيش بينی
)درصد( شده
راندمان حذف مشاهده
)درصد( شده
زمان تابش
)دقيقه(
سولفات آهن
)ميلی موالر(
هيدروژن پراکسيد
)ميلی موالر(
غلظت اوليه
)ميلی گرم بر ليتر(
شماره
آزمایش
46 48 15 15/0 5/3 5/1 1
25 26 15 15/0 5/1 5/1 2
77 76 25 25/0 5/4 5/2 3
59 59 25 25/0 5/2 5/2 4
61 61 25 25/0 5/2 5/2 5
60 60 25 25/0 5/2 5/2 6
86 87 35 35/0 5/3 5/3 7
65 64 25 45/0 5/2 5/2 8
61 60 25 25/0 5/2 5/0 9
58 60 15 35/0 5/3 5/1 10
34 35 15 35/0 5/1 5/1 11
53 52 25 25/0 5/2 5/4 12
32 31 25 25/0 5/0 5/2 13
87 87 45 25/0 5/2 5/2 14
60 5/59 25 25/0 5/2 5/2 15
79 79 35 15/0 5/3 5/1 16
91 92 35 35/0 5/3 5/1 17
61 61 25 25/0 5/2 5/2 18
41 43 15 15/0 5/3 5/3 19
42 41 25 05/0 5/2 5/2 20
60 60 25 25/0 5/2 5/2 21
22 20 5 25/0 5/2 5/2 22
56 58 35 15/0 5/1 5/1 23
53 54 15 35/0 5/3 5/3 24
74 75 35 15/0 5/3 5/3 25
52 53 35 15/0 5/1 5/3 26
67 68 35 35/0 5/1 5/1 27
63 64 35 35/0 5/1 5/3 28
31 33 15 35/0 5/1 5/3 29
21 22 15 15/0 5/1 5/3 30
60 60 25 25/0 5/2 5/2 31
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
1395 / مرداد و شهریور3، شماره 18شهرکرد/ دوره مجله دانشگاه علوم پزشکی
122
آورده3شمارهجدولدرواریانسآنالیزنتایج
R،نتایجمطابق.استشده(a)بنزوحذفبرایشدهتنظیم2
توسعهمدلکهمعناستبداناینوبوده99/0حدودپیرن
همچنین؛باشدمیراندمانکاملبینیپیشبهقادریافته
درFوPازاستفادهباضریبهربودنداریمعنمیزان
.استشدهدادهنشانجدول
پيرن (a) های مورد آزمایش برای حذف بنزو نتایج آناليز واریانس داده: 3 جدول شماره
متغيرها مجموعه مربعات ترتيبی درجه آزادی مربع حسابی P قدارم F مقدار
مدل 25/10328 14 73/737 0001/0 21/328
21/48 0001/0 38/108 1 38/108 PAH (mg/L)
35/1341 0001/0 04/3015 1 04/3015 H2O2 (mM)
84/337 0001/0 38/759 1 38/759 Fe (mM)
02/2805 0001/0 04/6305 1 04/6305 Time (min)
70/0 4167/0 56/1 1 56/1 PAH (mg/L) × H2O2 (mM)
028/0 8697/0 063/0 1 063/0 PAH (mg/L) × Fe (mM)
028/0 8697/0 063/0 1 063/0 PAH (mg/L) × Time (min)
36/1 2602/0 06/3 1 06/3 H2O2 (mM) × Fe (mM)
028/0 8697/0 063/0 1 063/0 H2O2 (mM) × Time (min)
25/0 6237/0 56/0 1 56/0 Fe (mM) × Time (min)
43/5 0332/0 20/12 1 20/12 PAH2 (mg/L)2
79/20 0003/0 72/46 1 72/46 H2O22 (mM)2
71/29 0001/0 79/66 1 79/66 Fe2 (mM)2
79/20 0003/0 72/46 1 72/46 Time2 (min)2
R-Sq= 99/0 R-Sq (adj)= 98/0
غلظتثیرأتبهمربوطنتایج1شمارهنموداردر
حذفمیزاندرتابشزمانوپیرن(a)بنزواولیه
شدهدادهنشانفتوفنتونروشازاستفادهباپیرن(a)بنزو
بیشترین،شودمیمشاهدهنموداردرکهطورهمان.است
زمانولیتردرگرممیلی5/0غلظتدرحذفراندمان
.گرددمیهمشاهددقیقه45تابش
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
مهسا کیانی زاده و همکاران فتوفنتون ونیداسینداکسیبا استفاده از فرآ رنیپ (a) بنزو هیتجز
123
پيرن و زمان تابش (a) پيرن در برابر غلظت بنزو (a) راندمان حذف بنزودرصد سطحی اسخپ :1نمودار شماره
.3بهینه PHمیلی مول و 25/0میلی مول، مقدار سولفات آهن 5/2هیدروژن مقدار پراکسید
مقدارثیرأتبهمربوطنتایج2شمارهنموداردر
میزاندرهیدروژنراکسیدپمقداروآهنسولفات
استشدهدادهنشانپیرن(a)بنزوحذف طورهمان.
آهنسولفاتافزایششودمیمشاهدهنموداردرکه
حذفراندمانافزایشباعثهیدروژنپراکسیدو
مولمیلی5/4مقداردرحذفراندمانبیشترین.دشومی
آهنسولفاتمولمیلی45/0وهیدروژنپراکسید
.گرددمیمشاهده
پيرن در برابر مقدار پراکسيد هيدروژن و مقدار سولفات آهن (a) راندمان حذف بنزودرصد سطحی اسخپ :2 نمودار شماره
.3بهینه PHدقیقه و 25میلی گرم در لیتر، زمان تابش 5/2پیرن (a) غلظت بنزو
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
1395 / مرداد و شهریور3، شماره 18شهرکرد/ دوره مجله دانشگاه علوم پزشکی
124
:بحثبرایمطالعهموردیپارامترهامطالعهایندر
فتوفنتونفرآیند پیرن(a)بنزوظتغل، پراکسیدمقدار،
.شدگرفتهنظردرتابشزمانوآهنسولفات،هیدروژن
صورتبهمتغیرهاکلیهآماریروشایندر
بنابراین؛گیرندمیقراربررسیموردترکیبیوهمزمان
،افزارنرمتوسطشدهطراحیآزمایشاتبیندرباید
یکسانغلظتجزبهآنمتغیرهایکلیهکهآزمایشاتی
بررسیراغلظتاثربتوانتاکردمقایسهراباشدمی
10شمارهآزمایشاتدر2شمارهجدولبهتوجهبا.کرد
مقدار،لیتردرگرممیلی5/3و5/1آالیندهغلظت24و
مولمیلی5/3هیدروژنپراکسید 35/0آهنسولفات،
دقیقه15تابشزمانومولمیلی حذفراندمان،
و15آزمایشدریاآمددستبه%54و%60ترتیببه
لیتردرگرممیلی5/4و5/2آالیندهغلظت12 مقدار،
مولمیلی5/2هیدروژنپراکسید 25/0آهنسولفات،
دقیقه25تابشزمانومولمیلی حذفراندمان،
نشاننتایجبنابراین؛آمددستبه%52و%5/59ترتیببه
کارآییپیرن(a)بنزوغلظتافزایشباکهدهندمی
تشکیلکهاستایناصلیعلت.یابدمیکاهشفرآیند
،شدهاضافهآالیندهغلظتبرایهیدروکسیلرادیکال
دسترسدرهیدروکسیلرادیکالبنابراین؛استثابت
(.25)استناکافیآالیندهباالیهایغلظتتجزیهبرای
با،دگردیمشاهده1شمارهنموداردرکهطورهمان
.یافتکاهشحذفراندمان،آالیندهغلظتافزایش
و22،6آزمایشاتدر2هشمارجدولبهتوجهبا
5تابشزمان14 ثابتمتغیرهاکلیهودقیقه45و25،
دستهب87و22،60ترتیببهحذفراندمان.باشندمی
جزبهمتغیرهاکلیه23و2شمارهآزمایشاتدروآمد
باشندمیثابتتابشزمان دقیقه35و15هایزماندر.
ب%58و%26ترتیببهحذفراندمان ؛آمددسته
تابشزمانافزایشباکهدهندمینشاننتایجبنابراین
یابدمیافزایشحذفراندمان شدهانجامتحقیقدر.
فرآیندکاراییبررسیمنظوربهانشوروهمکاراندتوسط
صنعتیهایفاضالبازرنگیموادفحذدرفتوفنتون
بهرزمانافزایشکهشدمشخص برداریه بهمنجر،
باکهگردیدنظرموردآالیندهحذفراندمانافزایش
(.21)باشدمیهماهنگتحقیقایندرشدهیافتنتیجه
باگردیدمشاهده2شمارهنموداردرکهطورهمان
.تیافافزایشحذفراندمان،تابشزمانافزایش
برهیدروژنپراکسیدمقدارثیرأتبررسیمنظوربه
آزمایشاتدر2شمارهجدولبهتوجهباحذفراندمان
13شماره هیدروژنپراکسیدمقدارترتیببهکه3و4،
5/0 ثابتمتغیرهابقیهوبودهمولمیلی5/4و5/2،
و%59،%31آزمایشاتایندرحذفراندمان،باشدمی
که10و11شمارهآزمایشاتدریاآمددستبه76%
مولمیلی5/3و5/1هیدروژنپراکسیدمقدارترتیببه
ایندرحذفراندمان،باشندمیثابتمتغیرهابقیهوبوده
آزمایشاتکلیهدر.آمددستبه%60و%35آزمایشات
افزایشهیدروژنپراکسیدافزایشباحذفراندمان
پراکسیدمقدارافزایشباکهاستینااصلیعلت.یافت
هیدروژن تولیدیهیدروکسیلهایرادیکالمقدار،
یابدمیافزایش ازحاصلنتایجباآمدهدستبهنتایج.
استفادهباسمی(Microcystim-LR)میکروسیستیتجزیه
مطابقتمکزیکدرفتوفنتونوفنتونفرآیندهایاز
26)دارد مشاهده2شمارهنموداردرکهطورهمان(.
هیدروژنپراکسیدمقدارافزایشبا،گردید راندمان،
.یافتافزایشحذف
17و16آزمایشدر2شمارهجدولبهتوجهبا
بقیهوبودهمولمیلی35/0و15/0آهنسولفاتمقدار
باشندمیثابتمتغیرها و%79ترتیببهحذفراندمان،
20،6شمارهآزمایشاتدرینهمچنوآمددستبه92%
مولمیلی45/0و05/0،25/0آهنسولفاتمقدار14و
باشندمیثابتمتغیرهابقیهوبوده حذفراندمان،
کهطورهمان.آمددستبه%64و%60،%41ترتیببه
راندمانآهنسولفاتمقدارافزایشبا،شودمیمشاهده
بهآندارمقافزایشبااما؛یابدمیافزایشحذف
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
مهسا کیانی زاده و همکاران فتوفنتون ونیداسینداکسیبا استفاده از فرآ رنیپ (a) بنزو هیتجز
125
.شودنمیمشاهدهحذفدرچندانییرثأتمولمیلی45/0
ایقهوهرامحلولرنگآهنسولفاتافزایشچون
UVاشعهجذبباعثشدهایجادکدورتوکرده
حذفراندمانافزایشیروندکاهشباعثوگرددمی
میلی45/0بهمولمیلی35/0مقدارافزایشباوشودمی
مشاهدهحذفراندمانافزایش%2نهاتآهنسولفاتمول
6،27)گرددمی ازحاصلنتایجباآمدهدستبهنتایج(.
ازاستفادهباصنعتیشدهسازیشبیهفاضالبتصفیه
آمریکادرهمکارانوDoparتوسطفتوفنتونفرآیند
28)داردهمخوانی 2شمارهنموداردرکهطورهمان(.
،هیدروژنپراکسیدمقدارافزایشاب،گردیدمشاهده
.یافتافزایشحذفراندمان
:گیری نتیجهفتوفنتونفرآیندکهدهدمینشانآزمایشنتایج
کهباشدمیآبیهایمحلولازپیرن(a)بنزوحذفبهقادر
گیردمیصورتکنندهاکسیدعواملتولیداثردرعملاین
پراکسیدمقدارافزایشوآالیندهغلظتکاهشباو
هیدروژن راندمانتابشزمانوآهنسولفاتمقدار،
یابدمیافزایشحذف شرایطدرحذفکارآییکثراحد.
لیتر5/3 بر گرم پیرن(a)بنزومیلی موالر35/0، میلی
آهنسولفات ،9/2 موالر هیدروژنپراکسیدمیلی ،pH
.باشدمی%93،دقیقه45تابشزمانو3بهینه
:قدردانی و تشکر
دانشجوینامهپایانازبخشیحاصلمقالهاین
حمایتباکهباشدمی1393-01-73-2293شمارهبا
علومدانشگاهفناوریوتحقیقاتمحترممعاونت
مقالهایننویسندگان.استشدهاجراشهرکردپزشکی
دانندمیالزمخودبر دلیلبهمحترممسئولیناز،
اینانجامدرمعنویومالیهایحمایتوهمکاری
.نمایندزاریسپاسگتحقیق
بع:منا1. Anyakora C, Ogbeche A, Palmer P, Coker H. Determination of polynuclear aromatic
hydrocarbons in marine samples of Siokolo Fishing Settlement. J Chromatogr A. 2005;
1073(1-2): 323-30.
2. Wu A, Xu D, Lu D, Penning TM, Blair IA, Harvey RG. Synthesis of 13 C 4-labelled oxidized
metabolites of the carcinogenic polycyclic aromatic hydrocarbon benzo[a]pyrene. Tetrahedron.
2012; 68(35).
3. Glaze W, Kang J, Ziegler S, editors. Treatment of hazardous waste chemicals using AOPs.
Proc 10th Ozone World Congress, March 1991, Monaco; 1991.
4. Duesterberg CK, Waite TD. Kinetic modeling of the oxidation of p-hydroxybenzoic acid by
Fenton's reagent: implications of the role of quinones in the redox cycling of iron. Environ Sci
Technol. 2007; 41(11): 4103-10.
5. Kusic H, Koprivanac N, Bozic AL, Selanec I. Photo-assisted Fenton type processes for the
degradation of phenol: a kinetic study. J Hazard Mater. 2006; 136(3): 632-44.
6. Ghaly MY, Hartel G, Mayer R, Haseneder R. Photochemical oxidation of p-chlorophenol by
UV/H2O2 and photo-Fenton process. Waste Manag. 2001; 21(1): 41-7.
7. Chen F, Xie Y, He J, Zhao J. Photo-Fenton degradation of dye in methanolic solution under
both UV and visible irradiation. J Photochem Photobiol. 2001; 138(2): 139-46.
8. Ledakowicz S, Miller JS, Olejnik D. Oxidation of PAHs in water solutions by ultraviolet
radiation combined with hydrogen peroxide. Int J PhotoenergY. 1999; 1(1): 55-60.
9. Homem V, Dias Z, Santos L, Alves A. Preliminary feasibility study of benzo(a)pyrene
oxidative degradation by Fenton treatment. J Environ Public Health. 2009; 2009: 149034.
10. G R E E Ana MKCS, Emerole GO. Contamination of surface waters by polycyclic aromatic
Journal of Environmental Health Research hydrocarbons in two Nigerian coastal communities.
J Environ Health Res. 11(2).
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
1395 / مرداد و شهریور3، شماره 18شهرکرد/ دوره مجله دانشگاه علوم پزشکی
126
11. Lucas MS, Peres JA. Decolorization of the azo dye Reactive Black 5 by Fenton and
photo-Fenton oxidation. Dyes Pigm. 2006; 71(3): 236-44.
12. Ebrahiem EE, Al-Maghrabi MN, Mobarki AR. Removal of organic pollutants from
industrial wastewater by applying photo-Fenton oxidation technology. Arabian J Chem. 2013.
13. Loures CC, Izário Filho HJ, Samanamud GRL, Souza AL, Salazar RF, Peixoto AL, et al.
Performance evaluation of photofenton and fenton processes for dairy effluent treatment. Int
Rev Chem Eng. 2013; 5(4): 280-8.
14. Feng F, Xu Z, Li X, You W, Zhen Y. Advanced treatment of dyeing wastewater towards
reuse by the combined Fenton oxidation and membrane bioreactor process. J Environ Sci. 2010;
22(11): 1657-65.
15. Ghosh P, Samanta AN, Ray S. Reduction of COD and removal of Zn 2+ from rayon
industry wastewater by combined electro-Fenton treatment and chemical precipitation.
Desalination. 2011; 266(1): 213-7.
16. Mehrasbi MR, Safa S, Mahvi AH, Assadi A, Mohammadi H. Application of photo-Fenton
process for COD removal from wastewater produced from surfactant-washed oil-contaminated
(TPH) soils. Iran J Environ Healt. 2012; 5(3): 295-306.
17. Jamshidi N, Torabian A, Azimi A, Nabi Bidhendi G, Jafarzadeh MT. Investigation of
phenol removal in aqueous solutions using advanced photochemical oxidation (APO). J Water
and Wastewater. 2009; 72: 24-9.
18. Matos TAdF, Dias ALN, Reis ADP, Silva MRAd, Kondo MM. Degradation of Abamectin
Using the Photo-Fenton Process. Int J Chem Eng. 2012.
19. Titato GM, Lancas FM. Optimization and validation of HPLC-UV-DAD and HPLC-APCI-MS
methodologies for the determination of selected PAHs in water samples. J Chromatogr Sci. 2006;
44(1): 35-40.
20. Manoli E, Samara C. Polycyclic aromatic hydrocarbons in natural waters: Sources,
occurrence and analysis. Trends Analyt Chem. 1999; 18(6): 417-28.
21. Khataeea AR, Kasirib MB, Alidokht L. Application of response surface methodology in the
optimization of photocatalytic removal of environmental pollutants using nanocatalysts.
Environ Technol. 2011; 33(15-16): 1669-84.
22. Myers RH, Montgomery DC, Anderson-Cook CM. Response surface methodology: process
and product optimization using designed experiments: John Wiley and Sons; 2016.
23. Veisi F, Veisi A. Modeling Bisphenol A Removal from Aqueous Solution by Activated
Carbon and Eggshell. J Mazandaran Univ Med Sci. 2013; 22(2):129-38.
24. Ghafoori S, Mehrvar M, Chan P. Optimisation of photo‐Fenton‐like degradation of aqueous
polyacrylic acid using Box‐Behnken experimental design. Can J Chem Eng. 2014; 92(1):
97-108.
25. Daneshvar N, Behnajady M, Asghar YZ. Photooxidative degradation of 4-nitrophenol
(4-NP) in UV/H 2 O 2 process: Influence of operational parameters and reaction mechanism. J
Hazard Mater. 2007; 139(2): 275-9.
26. Bandala ER, Martinez D, Martinez E, Dionysiou DD. Degradation of microcystin-LR toxin
by Fenton and Photo-Fenton processes. Toxicon. 2004; 43(7): 829-32.
27. Torrades F, García-Montaño J. Using central composite experimental design to optimize the
degradation of real dye wastewater by Fenton and photo-Fenton reactions. Dyes Pigm. 2014;
100: 184-9.
28. Dopar M, Kusic H, Koprivanac N. Treatment of simulated industrial wastewater by
photo-Fenton process. Part I: The optimization of process parameters using design of
experiments (DOE). Chem Eng J. 2011; 173(2): 267-79.
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7
Journal of Shahrekord University of Medical Sciences
(J Shahrekord Univ Med Sci) 2016; 18(3): 118-127. Original article
127
Cite this article as: Kianizadeh M, Fadaei A, Arbabi M, Sadeghi R, Ahmadi A. Degradation
of benzo (a) pyrene by photo-fenton oxidation process: Optimization of treatment conditions
using experimental design. J Shahrekord Univ Med Sci. 2016; 18(3): 118-127.
*Corresponding author:
Environmental Health Engineering Dept., Shahrekord University of Medical Sciences,
Shahrekord, I.R. Iran. Tel: 0098938133302990, E-mail: [email protected]
Degradation of benzo (a) pyrene by photo-fenton oxidation process:
Optimization of treatment conditions using experimental design
Kianizadeh M
1, Fadaei A
2*, Arbabi M
2, Sadeghi R
2, Ahmadi A
3, Mardani G
4
1Student, Environmental Health Engineering, Shahrekord University of Medical Sciences,
Shahrekord, I.R. Iran; 2 Environmental Health Engineering Dept., Shahrekord University of
Medical Sciences, Shahrekord, I.R. Iran; 3Epidemiology Dept., Shahrekord University of
Medical Sciences, Shahrekord, I.R. Iran; 4Cellular and Molecular Research Center, Medical Plant
Research Center, Shahrekord University of Medical Sciences, Shahrekord, I.R. Iran. Received: 19/Dec/2015 Accepted: 10/July/2016
Background and aims: Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are among the most toxic and
carcinogenic, made up of two or more benzene ring. Also, due to low solubility and viable
pollutants in the environment, they are in class Organic Pollutants Persistent (POPs). The most
hazardous compound of this group is benzo (a) pyrene, the carcinogenicity of which has been
approval by the World Health Organization. In this study, degradation of benzo (a) pyrene was
examined using Photo-Fenton Oxidation Process and optimization of treatment conditions using
experimental design.
Methods: In this experimental study, the effect of initial concentration benzo (a) pyrene 0.5, 1.5,
2.5, 3.5, 4.5 mg/L, optimal pH 3, exposure time 5, 15, 25, 35, 45 min, the amount of iron sulfate,
0.05, 0.15, 0.25, 0.35, 0.45 mM, and H2O2 levels 0.5, 1.5, 2.5, 3.5, 4.5 mM in Photo-Fenton
process. 31 samples were determined using the central composite testing method. The
concentration of benzo (a) pyrene was measured by high performance liquid chromatography
(HPLC) device equipped with column C18. Data were analyzed using the software Design
Expert.
Results: Results showed that the removal efficiency of benzo (a) pyrene increased with increases
in iron sulfate, H2O2 ,and Exposure Time but it reduced with elevating benzo (a) pyrene
concentration. A maximum removal efficiency of 93 percent was obtained in the following
conditions: 3.5 mg/L of benzo (a) pyrene, 0.35 mM of iron sulfate, 2.9 mM of hydrogen
peroxide, and an exposure time of 45 min.
Conclusion: According to the results, Photo Fenton process is an effective method to remove
benzo (a) pyrene from the aqueous solution; with optimizing the effective operational
parameters, these clean processes can be implemented in large-scale. Keywords: Benzo (a) pyrene, Solid phase extraction, Chromatography high pressure liquid.
Dow
nloa
ded
from
jour
nal.s
kum
s.ac
.ir a
t 13:
07 +
0430
on
Tue
sday
Sep
tem
ber
12th
201
7