application of pixrf in the analysis of archaeological glazed tiles

7
Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles M. Lamehi-Rachti * , P. Oliaiy, J. Rahighi, F. Shokouhi, M. Fakhrai Van de Graa Laboratory, AEOI, P.O. Box 14155-1339, Tehran, Iran Received 24 April 2001; received in revised form 24 July 2001 Abstract The proton-induced X-ray ¯uorescence PIXRF) technique is a powerful tool for elemental analysis and pigment identi®cation. A reaction chamber for the production of intense mono-energetic X-rays by proton impact on thick pure targets was constructed. The X-rays from Ti, Fe, Cu, Zr, Mo and Ag targets passing through a thin Kapton window, were used for elemental analysis of various Iranian tile glazes. The tiles belong to various well-known Iranian mon- uments built in 13±19th century. Since the analysis is performed outside vacuum, there is no serious limitation for the sample size under study. Quantitative analysis was performed using an iterative method. Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. Keywords: PIXRF; Archaelogy; Iranian glazed tiles 1. Introduction Particle-induced X-ray emission PIXE) is a well established technique for elemental analysis of various types of samples, such as biological, min- eral, industrial and archaeological [1]. The speed and accuracy of PIXE are its major advantages. It does however suer from a few drawbacks, namely diculties in sample preparation, sample size limitation and possible radiation damage due to the highly ionizing particles. Although these problems can be overcome by employing a rather more complicated instrumentation proton-induced X-ray ¯uorescence PIXRF) can equally prove to be useful in these respects [2±5]. In this technique, the ionizing particles bombard a primary target which in turn is the source of X-ray. The emitted X-rays can then excite the sample under investi- gation positioned outside or inside) the vacuum chamber. In addition to being a nondestructive method, the PIXRF target can also be considered as a tunable source of X-rays. With this technique one can examine a sample in any state of matter solid, liquid or gas), the sample size and shape is not restricted, the region of interest on large samples is easily identi®ed and sample positioning is relatively simple. Problems associated with the beam, such as measuring the beam intensity on the sample itself, charge buildup and beam heating, are eliminated. Since the sample is positioned outside the vacuum chamber the possible sample Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B 184 2001) 430±436 www.elsevier.com/locate/nimb * Corresponding author. Tel.: +98-21-61-38-24-50; fax: +98- 21-80-23-547. E-mail address: [email protected] M. Lamehi- Rachti). 0168-583X/01/$ - see front matter Ó 2001 Elsevier Science B.V. All rights reserved. PII: S 0 1 6 8 - 5 8 3 X 0 1 ) 0 0 7 9 1 - 1

Upload: m-lamehi-rachti

Post on 16-Sep-2016

213 views

Category:

Documents


0 download

TRANSCRIPT

Page 1: Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles

���������� � �� �� � ��� ������� � �������������� ������ �����

�� ������������� �� �� ������� � �������� �� !��"�#��� �� ��"����

��� �� ����� ������� � ����� ���� ��� ����������� ������� ����

�����$�� %& ����� %''() �����$�� � ��$���� ��� %& #�� %''(

��������

*�� ��������#��� ���� +#�������� ,�� ��- �����.#� �� � ��/��#� ���� �� �������� ������� �� ������

�����0������ � ������� ����1�� �� ��� ����#���� � ����� ������������ ����� 1� ����� ������ � ����" �#��

������� /�� �����#����� *�� ����� ��� *�� ��� 2#� 3�� �� �� �� ������� ������ ����#�� � ��� 4���� /���/�

/��� #��� �� �������� ������� � $����#� ����� ���� ������� *�� ����� 1���� �� $����#� /����"�/ ����� ���

#���� 1#��� � (56(7�� ���#��� !��� ��� ������� �� �������� �#����� $��##�� ����� �� � �����#� ��������� �� ���

������ ���� #��� ��#��� 8#�������$� ������� /�� �������� #��� � �������$� ������� � %''( 9���$��� !����� :�;�

��� ������ �����$���

�� ���!" �� ��) ����������) ����� ������ �����

� ���� ������

�����������#��� ���� ������� ,�� 9- �� �/��� ����1������ �����.#� �� �������� ������� �$����#� ����� � �������� �#�� �� 1���������� �������� ��#������ �� �������������� <(=� *�� ������� ���#���� � �� 9 ��� ��� ��>�� ��$������� ������ ��/�$�� �#?�� ��� � �/ ���/1��"�� �������@�#����� � ������ ����������� ������ ������������� �� �����1�� �������� ������ �#� ����� ������ ������ ���������� �����#�� ��������1���� �� 1� �$������ 1� �������� � ���������� ����������� ����#������� ��������#���

���� +#�������� ,�� ��- �� �.#���� ���$� ��1� #��#� � ����� �������� <%6A=� � ���� �����.#����� ������ ��������� 1��1��� � ������� ������/���� � �#� �� ��� ��#��� � ����� *�� ������� ����� �� ��� �B���� ��� ������ #��� �$���������� ��������� �#����� ,�� �����- ��� $��##�����1��� � ������� �� 1��� � ������#���$�������� ��� �� �� ������ �� ���� 1� ����������� � �#�1�� ��#��� � ������ C��� ���� �����.#��� �� �B���� � ������ � �� ����� � ������,������ ��.#�� �� ���-� ��� ������ ���� �� ����� ���� ����������� ��� ����� � ������� � ������������ �� ������ �����0�� �� ������ ����������� ������$��� ������� ���1���� ���������� /��� ���1���� �#�� �� ����#��� ��� 1��� ������� � ��������� ������ ������ 1#���#� �� 1��� ���������� ���������� !��� ��� ������ �� ����������#����� ��� $��##� ����1�� ��� �����1�� ������

D#����� ����#���� �� ������� � ������� �������� : (E& ,%''(- &5'6&5F

///�����$�������G������G��1

�2���������� �#����� *���H I7E�%(�F(�5E�%&�A') �BH I7E�

%(�E'�%5�A&J�

��#�$% �����!!" �������K�������������� ,�� �������

������-�

'(FE�AE5 G'(GL � ��� ��� ������ � %''( 9���$��� !����� :�;� ��� ������ �����$���

���H ! ' ( F E � A E 5 , ' ( - ' ' J 7 ( � (

Page 2: Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles

$��������� ���� �� ��#�� �� ������������ � ����/��" ��� �1�$� �����.#� /�� �������� �� ������� .#�������$� ������� � ����� ��� ��������������� ���� ������� ��� $����#� ����� � ���� *��.#�������$� ������� � ������������� ������ ����� ��� $��� ��������� �#1>��� �� ��� 1�� ��� �#1>���� � #�1�� � �������� /��"� � ��� ���� <F6E=�

� ������������ ����� ��� �� �����

*�� �B��������� ���#� �� ��� ������ /��" �����/ � ���� (� *�� ������� ����1�� ������� �� �#1���� 1�B (' �� ���� � %�A ��; ����� 1������ ��� �9�� ;� �� M���? ����������� �������� � ��� �� 1��1���� ��� ������� *�� ������������ �� /����� �� � ������ �B��� ��������#��� ����� 1��� ��������� *�� ������ ������ �� ������������ #� �� ����� �������� !�$� ��?���� �������������� �� 1� �������� � ��� 1���� � ��� ������� ���� ������ *��� �� 1� ��� /����#� 1���"����� $��##�� *�� ������ ������� � ��� ������������ �� ��� ����� �� ���� ��� ����� 1���������� �� 1� �B����� /�� ��� ��� �������

*����� ������ �� �������� 1� � +�/ � /��������#�� ��� ������ ������� *� ����#�� ��� 1����������� ��� ������ ������ �� ��� $��##�����1�� /��� ��#����� ��� ��� 1��� ���� �������� ����� ������� ��� ��� ������ ���$� ��� �������� ����1�� �� 7'� /��� ������� �� ��� �����1��� ����#�� � F �� �������� 4���� ��� � J�� ����"���� ����� ��� ��� ���������� 1� ����B����� ����������� *�� ������ #��� ��#�� ����������� �� � ������� � E �� ��� ��� ������������� ,���� (-� � !�,��- �������� ������� ��� +#��������� ����� /��� � ����� �����#��� � (A'�; �� F�& "�;� ���� ������� ��� ��������� ��������� /��� � ����#��� 1���� %4 �#���������������� ,�2�-� *� �#������ ��� ���" �� %�7F "�;�#� �� ���� �B�������� ��� ��� ���#� ��� ��������� �� 1� "��� �/�� 1� � /��" 1#� ������ +�/� ������ ��� ��� � ��� ����������� 1��� �1��� �#���� � #� �� (' �� /�� #��� �� NN����OO���#���� ������� ,2#� ��-� ��� ���� ���#����������� ,3�� *�- ��� 1��� �#���� /�� ������� �� %��� *�� ����� ������ � /�� ��������� %''' �2�P��� *�� ��� 2#� 3�� �� �� �� ������� /�������� ������ ����" �������� /� ����#��� ���

���� (� !�������� $��/ � ��� �� �� �B��������� ���#�� 9���� ���� ����#��� ������� ��� �����1��� � ��� ������ �������

&� �#��$�'�(��$ �� �%� ) *+(%� ��!��� ��� &���� $� �� !� '�!� � �,� -.//�0 ��/1��2 &5(

Page 3: Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles

����#���� ����� � �������������� ����� � �������������� ����� % �� 5 ���/ ��� ����#��� ������� 4� �� ������� ��������$���� ���� ��� �����#��� ����#���� ����� �� ����� ������ ����"������ �� ����� ���� �1������� ���@����� ������ ������ ����#���� ����� � ���� ������ ���1�� ����#������ � ���� & � ������� �� �� �������#� � � ������ ���� �� ���/ #��� *�� 2# �� 3�4���� �B�������� � �B����� �� 9 ������#���� ��� ���� ������ �� ���/ �� ����������*�� ����� ����� � ��� ������ �� �B������� 9 ������� � � ������ �$������ /�� (�A��;� � �B�� ��� � (&' �� ����" 4���� /��#���� �� ���/ � ���� &� ��� ������$��� � �B������� 9 ������� �� 1����� ��� ���� � �� �� ������#� � ������� ,�� (76%7-� 1#� �#� �� ���

�#��1����� ����������� �� ������ � ,�� �B��������-� �� �� ���/� 1����� ������$���� ���"� �����/ � ������� ,�� (A6(J- ��� ������� ������ ��� �� ������#�� /������ � ��� �B����� �� 9������#�� ����� ��������� ��� $��� ��/�

� ������������ ��������

8#�������$� ������� /�� �� #��� ����������#�� �� �������� 1� 2������ �� ��� <7=� *��#�1�� � +#������� ������ ��� ������ ���B����� 1� � ������������ ���� � ����� �' �� �� ����" ����� �� �� � ����� � � �� �B������� ��

��� � �'�������'������

����(

�B�

�����'� ��

����(

� �B�

������� ��

����%

�� �(�

� /���� 3 �� ��� ����������� ������ �� ��� +#�������� ����� � ������ � � ��� ����� � ��������#�������� 1� ��� 1������ ����� ������������� ��� ������� � ��� ���� #���� �� ��� ����������� � ������ � � ��� ������� � ��� ������������� ���'� �� ����� ��� ��� ���� �1����������@����� �� ��� ����� � ����� �' �� ���

���#��� ���� ��� ����������� ����� �� ����������� ���� ��� ��� ������ �� � ������ ����� ������ �� �0����� ����"� ��������� 9.� ,(-��$��

�� � �'�������'����'� � �������� �%�

���� �� � #���� � �������� �� 1� /����� ������ � �

� ������� /��� ����� 1��� ��� ���� �1�������� ���@���� � ���� � ����� � � �������� P�� �#1����#���

���'� � �'�������'�� �5�/� 0�

�� � �����'��

� ���'� � ������ � � �&�

*�� ����� ���'� �� ���#��� ��� ��� ����#������ � �#�� �������� �� �� 1� ��� ���� ��� ���+#������� +#B ������ �� ������� �� ��� �����

���� %� Q���� � NN4�OO +#�������� ���� $���#� ������ #�1���

�B����� 1� *�� ��� 2#� 3�� �� �� ���

���� 5� Q���� � NN�OO +#�������� ���� $���#� ������ #�1���

�B����� 1� *�� ��� 2#� 3�� �� �� ���

&5% &� �#��$�'�(��$ �� �%� ) *+(%� ��!��� ��� &���� $� �� !� '�!� � �,� -.//�0 ��/1��2

Page 4: Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles

������ � ������ � � ��� ������� 1#� ���� ��������� �� ������ �� ���� ������� � ��� ��������� ���� �1�$� �.#����� � �������� ������ /��������� � ����� �� ����#���� �� <('=� *� ����� /����/� ���#��� ���� ��� ������� ����� ������� � 7'R!��% �� ('R ��%�5� ���� �1������� ���@����� ����� � �#�� � ������ /�� ����#������ #������ �#1������ ���� <((=� P��� �� �� ����� ����� ����#����� ���� ����#���� ���@����� ����������� ���(� /�� ���#���� ���(� �� 1� #��� ��#� �� ����#���� ���%�� �� �� ���#��� ���� ��� ����B����� ������� � ��� ����� ��� � ��� ����������� � �B���� *��� ������#�� ��� 1�� ���$�� ��1� ��$������ *�� ���@����� ���'� /�� �����#��� �� � #�1�� � ������������ �������� ������ ������� �� /���� ��� 4������ +#������������ /��� �� �$����1��� ��� $��#� � ���'� /������$�� 1� ������������ #��� ��� ���� ���������������� �1������� ���@���� � <((=� *������������� /�� ����� �������� � ��������B����� /��� *� �����

� ������� �� ���������

*�� ������� � ����� ,������ 1���"- ��#���#����� ��� #�� �� ��������� � ��� ���� 1��" ������������� �������� *���� /��� #��� �� ��������

$����#� ��#���� ��� ��� ����� ���� � ����*�� ���" � � ���������� ��#�� � ��/ ����� /�����#���#���� #��� �� ��������� �� ��/ ����

���� &� 2�������� 1��/�� �� �� �������� #��� *�� 2# �� 3� 4���� ���� �B������� ,#����- �� � �B����� �� 9 ������#�

,��/��- � ���� ��#�� ���� ��� !������� S����

���� A� ��� � ��� ���/�� ��� ������� � ��#���� ��#����

� ���� /��"H ,�- :�#� ���.#� ,*�1���� (A�� ���#��-� ,:-

!������� S��� ,!�������� 1����� � (&�� ���#��-� ,2-

M��������#�"�� 2����� ,�����#���� (F�� ���#��-� ,S(-

9�������� T����� ,M���$�� �������� � (E�� ���#��-� ,S%-

!����� ���.#� ,M���$�� �� � (7�� ���#��-� ,9(- 4���>��

:����� ,9����� ������ � (J�� ���#��-� ,9%- ���� ���.#�

,9����� 1����� � (J�� ���#��-� ,95- S>���� ���.#�

,9����� 1��/�� ((�� �� (E�� ���#��-� ,9&- ��������

2�����1��� ,9����� 1����� � (E�� ���#��-� ,�- *�"��

���$������" ,4��������� �� � (7�� ���#��-�

&� �#��$�'�(��$ �� �%� ) *+(%� ��!��� ��� &���� $� �� !� '�!� � �,� -.//�0 ��/1��2 &55

Page 5: Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles

��$� �$��$�� � �#�� � /����#� $������� ����� �� ������� #��������� � ��� ��������� �� �����#���#��� �����.#��� � ���� ������� /� /���

��� �� �����1#�� �� ��� �1�$� �1>����$��� *�������������� ��� � ��� �� ���/ � ���� A� *��������� � $����#� ��#����� ��� /���� �#�������� /��� ��"� ��� ���� ���"��� *�� ����� ��/���� ������ ����� ��#���� 1���� �� �� ��1��" �� (5�� ���#�� �2 �� ��� ������� � ����A� �� � �B����� � ��������� �������� � ����������� � � ������� ���� ��� NN���>�����4��1�#�OO ,:�#� ���.#�- � *�1��� �� ���/ � ���� F�S#� �� #����#� ����������� � ��?���� ����������� �������� ��� �� ���������� �����������#�/��� ��� ���� � �����#����� *������#������������� � ���� ������� /�� �������� �� ��������� ��� ��� � ����� �������� ���#��� � ���� ������ ��� �������� � *�1�� (� � ���� J �� ��������� �1����� ��� �#� ��?���� ��#�� ����� ������/� �����#�� ��� ������ ��� �������� ��� ��?������ 1��/�� ��� ���������� � ���� ������� ���1$��#�� � ������#� S( ��� ���������� � ��� ��������1�� ������ ��� ���� � ����� ������������� ���� �� :� S%� � �������� ��� ����������� � 2�� 1��� ��� ��� ������� � ��� ��#�������� $����� #� �� � ����� � ('� � *�1�� (� /������� ��� ���#��� � .#�������$� ������� �� ������� ������ �� ������� ������� ��� �����B /�����#��� �� 1� ��%�5 �� !��%� �� ��� ��� ������������ � ��� �������� ��� � �B���� *�� ������� ��� ���#��� � ���� ,D�%�- /�� �� ������

���� F� ���������� � � ������� ���� ��� NN:�#� ���.#�OO �

*�1����

���� J� �� �� ������#� �� �#� ��?���� ��#�� ����� ��������� ��� �� :� S% �� S(� *�� ������� �#� �� 2# ���� �B������� ���/

����� ��?������ �� /��� �� ����� �������#���

&5& &� �#��$�'�(��$ �� �%� ) *+(%� ��!��� ��� &���� $� �� !� '�!� � �,� -.//�0 ��/1��2

Page 6: Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles

*�1��

(

���#����

�����

������������$����#�������

�����,�

R-

��#��

�2�

�#��

!2�

42�

*�

2�

��

2�

2#

3

��

!

�1

�$%�4!(�%��"�+�5+�$!�

:�

(&

6'�EF

'�FE

'�JE

66

6'�(A

6/�,6

66

/��/

2�2/

21

(F

66

'�J%

(�A

'�'5

66

'�A7

'�''J

���

6'�'7&

/���

���,

9%�

(J

66

(�7

%�5

'�%5

66

'�5%

'�''7

.��

'�('

66

.,��

951

(5

66

5�'

&�'

'�'5

66

'�5&

6���

66

/�62

6���

95�

%'

66

5�7

A�'

'�'A

66

'�&(

'�''7

��,

66

/�,�

���,

9&�

(E

66

(�(

(�&

66

6'�('

6/���

'�'&

6/�.�

��2.

��

%'

6'�J&

'�(F

(�J

66

6'�F5

6/���

'�'(A

6/�.�

��2,

�$%�4!(�%��"�7+��

�1

(A

66

%�(

%�'

66

6(�(F

/��6

'�'(A

66

'�%&

(�'&

:�

(&

%�%

'�5F

'�A%

(�&

66

6'�&

/�/�

'�'7

6'�'%J

'�'(

'�5J

S(1

(E

66

'�5%

'�&F

66

6'�J

/���

'�'F%

66

'�''%

5�%%

S%1

(7

66

'�AF

'�F%

66

6'�%%

/�,6

'�'(5

'�A&

6'�''5

(�5%

9(�

(J

66

5�&

A�A

66

6'�J(

/���

'�'7E

66

'�(

'�7%

951

(5

66

&�%

A�A

'�'E

66

(�7A

/�.�

66

'�'E&

'�'&

'�(%

�$%�4!(�%��" �%%�

S(1

(E

66

'�(5

'�5(

66

'�''A

'�'7

66

66

/�/��

��,�

9%�

(J

66

'�AE

A6

66

'�%J

'�''F

66

6/��6

./�6

�$%�4!(�%��"%�(3

S(1

(E

66

'�AA

(�%

'�'&

6���

'�55

6'�'%A

66

'�''%

'�&

951

(E

66

&�%

&�A

'�'E

6���

'�AJ

6'�'5J

66

'�'5

'�5J

�$%�4!(�%��" �$��

�1

(A

66

'�5

'�5

6'�'%A

6'�&

'�'(%

66

'�''E

/�/.�

'�&J

*����

��������

�����

���

��$����

���

���

�����������

�������������

��$��

���������

�*����

�������������

����������1#������

1*������

/�����������

1���

�����#��������

��������

�����������

������������

���#

����

����

��������

����

�*����

����

����1�1��"

������

����

��/

�������

����

&� �#��$�'�(��$ �� �%� ) *+(%� ��!��� ��� &���� $� �� !� '�!� � �,� -.//�0 ��/1��2 &5A

Page 7: Application of PIXRF in the analysis of archaeological glazed tiles

����� ���� �� �?��� ���� �� ����� ������ ������������ �� �� �� �����1������� �� ��������*��� �� 1� ��� � *�1�� % /���� /� ��$� �����D�%� �� ��� �����B �� $����� ��� ���������� ������ �� ��� /������ �� �� �+#��� ��� ����������� � ����� �� ��>�� ��������

9������ �#�� �� !�� ��� 2�� 4 �� ������ �1/��� ��� ��>�� ������#�� � ��"�������� �������/������ ����� ������� �#�� �� 2�� 2#� ! ��� ��$� ��� �������������� ����� � ������� �#�������� ���/ ���� �� ��� ���� ������ ��� ����������� � ����� ������� $����� /������ S#� �������B �?����� ���#���� � ���� �1������� ����0����� ����� ������#� ������� �� ������������������ ��� ������$� ���#���� ������ � ������������������ �� 1� ��������� �� 1� AR �� ������������ ������ ��� (R �� ('R �� ������������ ��/�� ��� (R�

�������� �������

C� ���" S�� �� ;�����#��� S������� � ��������� 2���� �� 2����$���� � 2#��#��� T����

���� �� ��� �� :��������#�� ��� ���� ������ ���������#�������� ����� � ���� ��������

�� �������

<(= !���9� ����� ��� 2���1���� �� 9H � D�$�� *����.#�

�� 9������� �������� C����� D�/ Q��"� (7EE�

<%= �� M������� �� :������#� �999 *���� D#��� !���� D!�5'

,(7E5- (%J(�

<5= ���� �����"� S� 2�#����� ��9� �������� D#��� �����

�� ����� : & ,(7E&- (%'�

<&= 3� 3�����#� C� ��"��� Q� T#����� Q� �#>��� *���

2������ D#��� ����� �� ����� : JA ,(775- 77�

<A= *� 4������� *� ����������� ���� !�������� %% ,(775-

%A%�

<F= ��:� ����� ��!� *���� ������������ 57 ,(- ,(77J-

&(�

<J= ��!� *���� ������������ 5( ,%- ,(7E7- ((A�

<E= � ������� �� ;��������!��� �� M������;������ *� ��������

������������ 57 ,(- ,(77J- %5�

<7= �� 2������� ���� T���� M�9� M������ �� � ��������

!�8�M� �����1������ ����� ���� %(5 ,5- ,(77%- ((J�

<('= M��� �������� �� 2�������� 8#�������$� ���� ��#�����

���� ������� *����� �� ����������� C����� D�/ Q��"�

(77&�

<((= 9� !����� T��� ������� D#��� S��� *�1��� � J ,(7J'-

AFA�

*�1�� %

���#��� �� ��� �������� ������� � �����/ ������ ����� /��� D�%� ����� �� ��� �����B �� $����#� �����������

��#��� 4 2� �� 2� ! �1 D�%�

S( '�(5 '�5( '�'7 6 '�'&& &�E5 'R

'�(5 '�5( '�'EA 6 '�'&& &�E AR

'�(%7 '�5'E '�'E& 6 '�'&5 &�JA ('R

'�(%J '�5'& '�'E% 6 '�'&5 &�FJ (AR

9% '�AE A '�%J '�''F '�(J %'�J 'R

'�AE &�7 '�%F& '�''F '�(J %'�F AR

'�AJ &�7( '�%F% '�''F '�(J %'�&F ('R

'�AF &�EJ '�%F '�''F '�(J %'�%5 (AR

&5F &� �#��$�'�(��$ �� �%� ) *+(%� ��!��� ��� &���� $� �� !� '�!� � �,� -.//�0 ��/1��2