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UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO NORTE CENTRO DE TECNOLOGIA DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA CIVIL CURSO DE ENGENHARIA AMBIENTAL ANA GABRIELA RODRIGUES DE SOUZA OCORRÊNCIA DE FÁRMACOS E COMPOSTOS DESREGULADORES ENDÓCRINOS NA ÁGUA TRATADA DA ETA JIQUI, NATAL/RN Natal RN 2019

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UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO NORTE

CENTRO DE TECNOLOGIA

DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA CIVIL

CURSO DE ENGENHARIA AMBIENTAL

ANA GABRIELA RODRIGUES DE SOUZA

OCORRÊNCIA DE FÁRMACOS E COMPOSTOS DESREGULADORES

ENDÓCRINOS NA ÁGUA TRATADA DA ETA JIQUI, NATAL/RN

Natal – RN

2019

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Ana Gabriela Rodrigues de Souza

Ocorrência de Fármacos e compostos Desreguladores de Endócrinos na água tratada da ETA

Jiqui, Natal/RN

Trabalho de Conclusão de Curso na modalidade

Monografia, submetido ao Departamento de

Engenharia Civil da Universidade Federal do

Rio Grande do Norte como parte dos requisitos

necessários para obtenção do Título de

Bacharel em Engenharia Ambiental.

Orientador (a):

Profª. Drª. Juliana Delgado Tinôco.

Natal – RN

2019

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Souza, Ana Gabriela Rodrigues de. Ocorrência fármacos e compostos desreguladores de endócrinosna água tratada da ETA Jiqui, Natal/RN / Ana Gabriela Rodriguesde Souza. - 2019. 55 f.: il.

Monografia (graduação) - Universidade Federal do Rio Grandedo Norte, Centro de Tecnologia, Curso de Engenharia Ambiental,Natal, RN, 2019. Orientadora: Profa. Dra. Juliana Delgado Tinôco.

1. Microcontaminantes emergentes - Monografia. 2.Micropoluentes orgânicos - Monografia. 3. Fármacos - Monografia.4. Desreguladores endócrinos - Monografia. 5. IQA-CCME -Monografia. I. Tinôco, Juliana Delgado. II. Título.

RN/UF/BCZM CDU 628.16

Universidade Federal do Rio Grande do Norte - UFRNSistema de Bibliotecas - SISBI

Catalogação de Publicação na Fonte. UFRN - Biblioteca Central Zila Mamede

Elaborado por Ana Cristina Cavalcanti Tinôco - CRB-15/262

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Ana Gabriela Rodrigues de Souza

Ocorrência de Fármacos e compostos Desreguladores de Endócrinos na água tratada da ETA

Jiqui, Natal/RN

Trabalho de Conclusão de Curso na modalidade

Monografia, submetido ao Departamento de

Engenharia Civil da Universidade Federal do

Rio Grande do Norte como parte dos requisitos

necessários para obtenção do Título de

Bacharel em Engenharia Ambiental.

Aprovado em 02 de Dezembro de 2019

Profa. Dra. Juliana Delgado Tinôco – Orientadora

Prof. Dr. Hélio Rodrigues dos Santos – Examinador interno

Prof. Dr. Julio Alejandro Navoni– Examinador externo

Natal-RN

2019

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AGRADECIMENTOS

Ao concluir esta etapa me sinto imensamente grata primeiramente a Deus, por ter me

proporcionado a vontade de adquirir novos conhecimentos, a curiosidade e o encantamento pelo

meu curso e, agora, profissão. Obrigada Deus por me mostrar o caminho.

Agradeço a minha família pelos momentos de lazer, alegria e suporte, principalmente a

minha mãe Ana Patrícia, por toda compreensão e companheirismo, e a minha avó Creusa, por

todo carinho demonstrado nesse período de conclusão de curso.

Sou imensamente grata ao meu namorado Victor Paiva, que apesar dos quilômetros de

distância que se faz presente atualmente, é meu maior companheiro! Obrigada por todo amor,

carinho, cumplicidade e suporte. Você me trouxe paz nos momentos necessários.

Agradeço a minha orientadora Juliana Delgado Tinôco pela oportunidade de participar

desta pesquisa, pelos conhecimentos compartilhados e pelo tempo dedicado ao auxílio desse

trabalho. Sou muito grata por todos os conhecimentos adquiridos.

Agradeço aos meus colegas de pesquisa Danilo Santos, Guilherme Diniz, Herisson

Campos e Leonard Gomes, por toda ajuda e parceria nesses mais de um ano de atividades, assim

como as bolsistas anteriores Mailde e Renata, pelos esclarecimentos quando necessário. E assim

como a todos os familiares e amigos que sempre acreditaram no meu potencial.

Aos meus amigos de curso Carolinne Negreiros, Clara Andrade, Guilherme Arruda e

Natália Marion: deu certo! Obrigada por todos os momentos juntos, por todas conversas,

questionamentos... vocês fizeram parte disso.

Agradeço aos profissionais do LARHISA, por todo apoio dado durante as etapas

laboratoriais da pesquisa; a CAERN, em especial aos operadores e técnicos de laboratório,

obrigada pela parceria. E também a todos os profissionais envolvidos da Universidade Federal

de Ouro Preto (UFOP).

Por fim, Agradeço a FUNASA pelo apoio financeiro concedido a UFOP via TED

10/2014 que proporcionou este trabalho.

Muito Obrigada.

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RESUMO

Os mananciais utilizados para abastecimento urbano da cidade de Natal/RN possuem

uma alta vulnerabilidade a cargas contaminantes devido à baixa cobertura do sistema de

esgotamento sanitário a algumas regiões do município, tornando-os potenciais fontes de

micropoluentes de interesse emergente. O objetivo deste trabalho foi avaliar a ocorrência de 24

microcontaminantes emergentes, sendo dezesseis fármacos e oito desreguladores endócrinos

(DE), na água tratada da ETA Jiqui-Natal-RN, além de analisar a qualidade desta água a partir

da aplicação do Índice de Qualidade da Água Canadense (IQA-CCME) incorporando ao cálculo

os microcontaminantes detectados como variáveis de interesse. O trabalho experimental

consistiu de coletas e análises físico-químicas e microbiológicas realizadas durante o período

de 18 meses. Os parâmetros analisados foram os fármacos Aciclovir, Bezafibrato, Cafeína,

Diclofenaco, Diltiazem, Genfibrozila, Ibuprofeno, Linezolida, Loratadina, Losartan,

Metformina, Naproxeno, Paracetamol, Prometazina, Propranolol, Sulfametozaxol, e os

desreguladores endócrinos 4-Octilfenol, 4-Nonilfenol, Bisfenol A, Dexametasona, Estradiol,

Estriol, Estrona e Etinilestradiol, além dos parâmetros físico-químicos e microbiológicos Cloro

Residual Livre, Cloretos, Coliformes Totais, Cor Aparente, Dureza Total, E. Coli, Ferro Total,

Nitrato, Nitrito, pH, Sólidos Totais Dissolvidos, Sulfatos e Turbidez, resultando em 37

parâmetros de controle. Entre os microcontaminantes emergentes monitorados foram

detectados 10 fármacos e 4 desreguladores endócrinos em pelo menos uma campanha de coleta.

Os fármacos detectados foram: Ibuprofeno, Naproxeno, Aciclovir, Sulfametoxazol, Propanolol,

Losartan, Genfibrozila, Metformina, Prometazina e Loratadina. Já em relação aos DEs foi

possível observar o 4-Octilfenol, 4-Nonilfenol, Bisfenol A e Estrona. O IQA-CCME calculado

foi de 91,19, o que confere a água tratada da ETA Jiqui, a categoria de BOA qualidade. Apesar

da detecção em água tratada, foi possível concluir que nenhum microcontaminante excedeu o

limite de exposição em comparação aos limites estabelecidos pelas Diretrizes Australianas para

Reciclagem de Água (fase 2/2008) para fins potáveis, do Governo Australiano, resultando em

nenhum risco significativo para a saúde do consumidor durante toda a vida útil de consumo

sendo realmente consistente com água de boa qualidade.

Palavras-chave: Microcontaminantes Emergentes, Micropoluentes Orgânicos, Fármacos,

Desreguladores Endócrinos, IQA-CCME.

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ABSTRACT

The water sources used for urban supply in the city of Natal/RN have a high

vulnerability to contaminant loads due to the low coverage of the sanitary sewage system in

some regions of the city, making them potential sources of micropollutants of emerging interest.

The objective of this study was to evaluate the occurrence of 24 emerging microcontaminants,

sixteen drugs and eight endocrine disruptors (ED), in the treated water of ETA Jiqui, Natal/RN,

besides to analyze the quality of this water from the application of the Water Quality Index

Canadian (WQI-CCME) incorporating microcontaminants detected as variables of interest in

the calculation. The experimental work consisted of collections and physicochemical and

microbiological analyses performed for 18 months. The parameters analyzed were the drugs

Aciclovir, Bezafibrate, Caffeine, Diclofenac, Diltiazem, Gemfibrozil, Ibuprofen, Linezolid,

Loratadine, Losartan, Metformin, Naproxen, Acetaminophen, Promethazine, Propranolol, and

Sulfamethoxazole. The Endocrine Disrupting were Compounds 4-Octylphenol, 4-nonylphenol,

Bisphenol A, Dexamethasone, Estradiol, Estriol, Estrone, and Ethinylestradiol, besides of the

physicochemical and microbiological parameters Free Residual Chlorine, Chlorides, Total

Coliforms, Apparent Color, Total Hardness, E. Coli, Total Iron, Nitrate, Nitrite, pH, Solids

Dissolved Totals, Sulfates, and Turbidity, resulting in 37 control parameters. Among the

emerging microcontaminants monitored, ten pharmaceuticals compounds and four endocrine

disrupters were detected in at least one collection campaign. The drugs detected were Ibuprofen,

Naproxen, Acyclovir, Sulfamethoxazole, Propanolol, Losartan, Gemfibrozil, Metformin,

Promethazine, and Loratadine. Regarding the ED, it was possible to observe 4-Octylphenol, 4-

Nonylphenol, Bisphenol A, and Estrone. The calculated WQI-CCME was 91.19, which reaches

the category of GOOD quality for the treated water of ETA Jiqui. Despite detection in treated

water, it was concluded that no microcontaminant has exceeded the exposure limit compared

to the limits set by the Australian Guidelines for Water Recycling (phase 2/2008), resulting in

no significant risk to consumer health over the entire life of the consumer, being consistent with

good quality water.

Keywords: Emerging Contaminants, Organic Micropollutants, Drugs, Pharmaceuticals

Compounds, Endocrine Disruptors, WQI-CCME.

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SUMÁRIO

1. INTRODUÇÃO ............................................................................................................. 10

1.1. Objetivo Geral .............................................................................................................. 13

1.2. Objetivos Específicos ................................................................................................... 13

2. FUNDAMENTAÇÃO TEÓRICA ................................................................................ 13

2.1. Estação de Tratamento de Água (ETA) ....................................................................... 13

2.2. Microcontaminantes Emergentes ................................................................................. 14

2.2.1. Fármacos ............................................................................................................... 17

2.2.2. Desreguladores Endócrinos ................................................................................... 20

2.3. Riscos Associados à ingestão de Micropoluentes na Água Tratada ............................ 23

2.4. Índice de Qualidade das Águas .................................................................................... 26

2.5. Regulamentação dos Micropoluentes Orgânicos ......................................................... 28

3. METODOLOGIA .......................................................................................................... 32

3.1. Área de Estudo ............................................................................................................. 32

3.2. Parâmetros de controle ................................................................................................. 34

3.3. Quantificação dos Fármacos e Desreguladores Endócrinos ....................................... 35

3.3.1. Coleta das Amostras .............................................................................................. 36

3.3.2. Procedimento de Filtração e Extração dos Analitos .............................................. 36

3.3.3. Análise Cromatográfica ......................................................................................... 37

3.4. Cálculo do IQA ........................................................................................................... 39

4. RESULTADOS E DISCUSSÃO .................................................................................. 41

4.1. Ocorrência de Fármacos ............................................................................................... 41

4.2. Ocorrência de Desreguladores Endócrinos .................................................................. 44

4.3. Análise do IQA-CCME ................................................................................................ 45

5. CONCLUSÕES .............................................................................................................. 48

REFERÊNCIAS .................................................................................................................... 50

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LISTA DE TABELAS

Tabela 1 – Classes majoritárias de entrada de micropoluentes no meio ambiente. ________ 15

Tabela 2 – Classes e estruturas dos fármacos analisados (continua). __________________ 18

Tabela 3 – Alguns fármacos e suas respectivas subclasses __________________________ 20

Tabela 4 – Compostos, Fórmulas Estruturais e Moleculares e o uso associado aos

Desreguladores Endócrinos analisados (continua). ________________________________ 22

Tabela 5 – Modo de atuar e local de atuação de alguns Desreguladores Endócrinos no

organismo humano. ________________________________________________________ 24

Tabela 6 – Risco Associado a Fármacos expostos no Inventário do Anexo III. __________ 25

Tabela 7 – Relação das normas de qualidade ambiental de alguns microcontaminantes

relacionados. ______________________________________________________________ 28

Tabela 8 – Substâncias para verificar o efeito de limpeza na Suíça (continua) __________ 29

Tabela 9 – Valores de Orientação à Saúde da Alemanha referente a alguns fármacos analisados.

________________________________________________________________________ 30

Tabela 10 – Algumas diretrizes da Australian National Guidelines for Water Recycling (Phase

2). ______________________________________________________________________ 31

Tabela 11 - Parâmetros de controle e número de amostras. _________________________ 34

Tabela 12 – Metodologias analíticas utilizadas para análise dos parâmetros físico-químicos e

microbiológicos. ___________________________________________________________ 34

Tabela 13 – Limites de Detecção (LD) e Quantificação (LQ) do método GCMS. ________ 38

Tabela 14 – Limites de Detecção (LD) e Quantificação (LQ) do método LCMS/MS._____ 38

Tabela 15 – Valor máximo, mediana, quantidade de vezes detectado e frequência de detecção

dos compostos farmacêuticos presentes na água tratada da ETA Jiqui. _________________ 41

Tabela 16 – Valor máximo, mediana, quantidade de vezes detectado e frequência de detecção

dos compostos desreguladores endócrinos presentes na água tratada da ETA Jiqui._______ 44

Tabela 17 – Monitoramento dos parâmetros físico-químicos e microbiológicos da água tratada

da ETA Jiqui. _____________________________________________________________ 46

Tabela 18 - Concentrações dos Micropoluentes Emergentes detectados, em ng/L, e suas

respectivas diretrizes estabelecidas pelo NRMMC, EPHC e NHMR (2008) do Governo

Australiano. ______________________________________________________________ 47

Tabela 19 – Resultado do Cálculo do IQA-CCME. _______________________________ 48

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LISTA DE FIGURAS

Figura 1 - Principais fontes e rotas de inserção dos micropoluentes no ambiente. ________ 16

Figura 2 – Mapa de Localização da Lagoa e ETA do Jiqui. _________________________ 33

Figura 3 - Aparato para extração em fase sólida de amostras de grandes volumes utilizando

pressão positiva. ___________________________________________________________ 37

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10

1. INTRODUÇÃO

Um número crescente de substâncias orgânicas de origem natural e sintética têm sido

avaliadas em ambientes aquáticos nas últimas décadas. Essas substâncias incluem

plastificantes, pesticidas, compostos antibacterianos, hormônios, produtos farmacêuticos,

drogas ilícitas, assim como produtos para cuidados pessoais (MACHADO, K. C. et al, 2016;

BENOTTI et al, 2009; LEUNG, et al, 2013).

Um caminho significativo para a entrada e a disseminação destas substâncias nos cursos

hídricos é, por exemplo, quando as substâncias são carreadas pelo escoamento superficial ou

advindas da água residual. Muitos produtos químicos industriais e cotidianos já foram

detectados em águas superficiais, subterrâneas e, até mesmo, em água tratada (GIGER, 2002;

BENOTTI et al, 2009; LIMA et al, 2017).

Estes compostos químicos são encontrados em frações vestigiais na ordem de 𝑛𝑔 𝐿−1 e

𝜇𝑔 𝐿−1, sendo por isso denominados micropoluentes ou microcontaminantes de interesse

emergente. Apesar das baixas concentrações, há grande preocupação com a possível capacidade

desses compostos de produzir efeitos adversos aos organismos expostos.

No Brasil, considera-se potável a água que atenda aos requisitos estabelecidos na

Portaria da Consolidação nº 5/2017, anexo XX, do Ministério da Saúde (BRASIL, 2017). No

entanto, essa norma não relaciona compostos como fármacos e desreguladores endócrinos em

seus padrões. Assim, é possível que uma água considerada potável apresente contaminação por

essas substâncias ainda não legisladas, as quais, podem ser potencialmente nocivas ao

ecossistema aquático e à saúde humana.

Fármacos são compostos biologicamente ativos em pequenas quantidades e alguns

efeitos podem ocorrer em doses muito inferiores àquelas utilizadas terapeuticamente, a

exposição em estágios de desenvolvimento humano em fase mais sensível (fetos, bebês e

crianças) pode ter efeitos em doses mais baixas do que a exposição durante outras fases da vida.

Também é limitada a compreensão acerca dos potenciais efeitos na saúde humana ocasionada

pela mistura de fármacos e outros químicos em baixos níveis, ao passo que as pessoas estão

expostas a complexas misturas de substâncias químicas e a maior parte dos estudos visa a um

químico por vez (SOARES, A. F. S.; LEÃO, M. M. D., 2015).

Em seres humanos e animais a desregulação endócrina é um mecanismo de efeito

relacionado ao funcionamento do sistema endócrino. A origem da hipótese da ação destes

micropoluentes deve-se a acontecimentos importantes, tais como, o aparecimento de câncer no

sistema reprodutivo de filhas de mulheres que usaram Dietilestilbestrol (DES) na gravidez,

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entre os anos de 1940 a 1970; anomalias no sistema reprodutivo observadas em jacarés que

habitavam um lago na Flórida contaminado com pesticidas e em estudos na Europa, Estados

Unidos e em outros países, indicando declínio da qualidade do sêmen e aumento de duas a

quatro vezes na incidência de câncer testicular (entre os anos de 1938 e 1990), associado com

a exposição do feto masculino a níveis supranormais de estrogênio, como o DES (BILA, D. M.;

DEZOTTI, M., 2007).

Pesquisas mostram que quantidades significativas de micropoluentes de interesse

emergente são liberados no ambiente, por exemplo, devido à disposição de efluentes brutos ou

mesmo tratados (GROSSELI, G. M., 2016; LIMA, D. R. S. et al., 2017; SOUZA, N. C., 2011).

De fato, algumas moléculas podem persistir o tempo suficiente para entrar nos sistemas de água

potável, pois as técnicas de tratamento de água implementadas atualmente não são destinadas à

remoção destes compostos. O potencial de efeitos adversos não deve, portanto, ser

negligenciado, principalmente porque pouco se sabe sobre os riscos ambientais ou à saúde

humana. Além disso, independentemente da ausência de riscos comprovados, a água potável

será sempre um grande foco de preocupação do consumidor, por se tratar de uma rota direta

para o corpo humano, para quaisquer compostos micropoluentes que possam estar presentes

(JONES, O. A.; LESTER, J. N.; VOULVOULIS, N, 2005).

Além da preocupação com a saúde acerca dos possíveis efeitos associados a ingestão

destes compostos, a presença destes novos contaminantes na água tratada, por menor que seja,

provavelmente contribuirá com a atitude já negativa do público em geral, em relação à

reutilização da água. Por isso, há razões para avanços em estudos toxicológicos e possíveis

limitações a exposição aos micropoluentes emergentes através da água tratada.

Essa provável adoção de padrões a exposição de diversos micropoluentes emergentes

na água tratada tem criado espaço no meio científico, com um crescimento abrangente em

estudos toxicológicos em diversos países (EPA, 2009; ECHA, 2019; L’ACADÉMIE

NATIONALE DE PHARMACIE, 2019; ANSES, 2019; UBA, 2019). Porém, nas legislações

de potabilidade analisadas nesta pesquisa pouco ou nenhum fármaco e/ou desregulador

endócrino possui padrão com restrição de presença na água potável, com exceção nas diretrizes

australianas de água reciclada para fins potáveis.

O controle da qualidade de um produto ou de um bem tem como objetivo,

fundamentalmente, atestar sua conformidade com normas e padrões preestabelecidos e isto não

se difere quando se trata da água. Uma forma de obter comparabilidade e representatividade

dos resultados na amostragem para o monitoramento da qualidade da água (seja bruta ou

tratada), com a possibilidade de demonstrar ou comunicar os padrões de qualidade do produto,

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é a utilização de indicadores de qualidade. Neste aspecto, os índices e indicadores ambientais

surgiram como resultado da crescente preocupação social com os aspectos ambientais e

tornaram-se fundamentais no processo decisório das políticas públicas e no acompanhamento

de seus efeitos, de forma sintética e acessível, para os tomadores de decisão. (MARQUES, M.

N. et al, 2007).

Entre os índices de qualidade de água para abastecimento público estão os criados pela

Companhia de Saneamento do Estado do Paraná (SANEPAR), que adota o Índice de Qualidade

da Água Produzida – (IQAP); e o Índice Geral de Qualidade de Água Distribuída (IQAD),

desenvolvido pela Companhia de Saneamento Básico do Estado de São Paulo (Sabesp). Além

destes índices utilizados para indicar o nível de qualidade da água tratada adotados no Brasil,

há o índice desenvolvido pelo Conselho Canadense do Ministério do Meio Ambiente (Canadian

Council of Ministers of the Environment – CCME), o IQA-CCME, no qual apresenta-se como

uma proposta de avaliação com características mais abrangentes, por permitir que o índice

aplicado ao monitoramento possa agregar todos os parâmetros que foram efetivamente medidos

e julgados necessários, que possuam diretrizes preestabelecidas, para se definir a qualidade do

corpo hídrico. Por conta da flexibilidade da metodologia, o IQA-CCME não impõe restrição

quanto ao número ou quais parâmetros físico-químicos devem ser medidos permitindo

modificar as variáveis analisadas de acordo com o interesse do estudo e/ou do tipo de água ou

corpo d’água avaliado (MARQUES, M. N. et al, 2007).

Em relação a área de estudo, na cidade de Natal/RN o abastecimento de água do

município é dividido em dois subsistemas: Norte e Sul. O Subsistema Sul é responsável pelo

atendimento das regiões Sul, Leste e Oeste de Natal, que corresponde geograficamente à área

da cidade que fica ao Sul do estuário do Rio Potengi (aqui denominada Zona Sul), onde residem

cerca de dois terços da população da cidade (PMSB, 2015). A Estação de Tratamento de Água

(ETA) Jiqui fornece cerca de 30% da água distribuída pelos subsistema Sul, sendo os 70%

restantes provenientes de poços artesianos (PMSB, 2015). Esta ETA trata a água proveniente

da Lagoa do Jiqui, que é alimentada por águas superficiais (Rio Pitimbu) e subterrâneas

(aquífero Dunas-Barreiras). A baixa cobertura, ou até mesmo, inexistência de sistema de

esgotamento sanitário a algumas zonas que compreende as bacias Hidrográficas dos mananciais

utilizados para captação, compromete a qualidade da água tornando-os potenciais fontes de

micropoluentes.

Inserido nesta problemática esta pesquisa foi norteada pelo questionamento se há

ocorrência de fármacos e/ou desreguladores endócrinos na água tratada fornecida pela Estação

de Tratamento de Água do Jiqui e como a presença destes novos contaminantes interferem na

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13

qualidade da água a ser distribuída a população natalense, levando em consideração as diretrizes

australianas para incorporação dos fármacos e desreguladores endócrinos como variáveis no

cálculo do IQA-CCME.

1.1. OBJETIVO GERAL

O objetivo deste trabalho foi avaliar a ocorrência de dezesseis fármacos e oito

desreguladores endócrinos na água tratada da ETA Jiqui-Natal-RN.

1.2. OBJETIVOS ESPECÍFICOS

- Comparar as concentrações de fármacos e desreguladores endócrinos detectados na

água tratada da ETA Jiqui-Natal-RN com os valores preconizados nas Diretrizes Australianas

para Reciclagem de Água fase 2/2008 do Governo Australiano.

- Avaliar a qualidade da água tratada da ETA Jiqui-Natal-RN, a partir da aplicação do

Índice de Qualidade da Água Canadense (IQA-CCME) com a incorporação dos

microcontaminantes detectados como variáveis de interesse emergente;

2. FUNDAMENTAÇÃO TEÓRICA

2.1. ESTAÇÃO DE TRATAMENTO DE ÁGUA (ETA)

Os sistemas de tratamento de água no Brasil tem o objetivo de adequar a água bruta aos

padrões estabelecidos na Portaria da Consolidação nº 5/2017, anexo XX, do Ministério da

Saúde. A escolha da tecnologia mais adequada deve ser guiada pelos seguintes fatores: i)

características da água bruta; ii) custos envolvidos; iii) manuseio e confiabilidade dos

equipamentos; iv) flexibilidade operacional; v) localização geográfica e características da

população (LIBÂNIO, M., 2010).

As principais tecnologias de tratamento para a adequação da água para o consumo

humano adotadas no Brasil são: Filtração em múltiplas etapas (FIME), filtração direta

ascendente (FDA), filtração direta descendente (FDD), dupla filtração (DF), floto-filtração (FF)

e ciclo completo (CC) (BERNARDO, L. DI; PAZ, L. P. S., 2010).

Estas tecnologias de tratamento para potabilização de água, normalmente utilizadas no

país, não são adequadas para promover a remoção de micropoluentes. O método convencional

para tratamento de águas de abastecimento, denominado de “ciclo completo”, constitui a técnica

mais complexa dentre as que são atualmente adotadas no país e não remove, de forma eficiente,

uma série de micropoluentes orgânicos, tais como agrotóxicos, fármacos, produtos de higiene

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14

pessoal e outros (SOARES, A. F. S.; LEÃO, M. M. D., 2015).

Nessa modalidade de tratamento a água bruta é coagulada geralmente com um sal de

alumínio ou de ferro e, na sequência, floculada (coagulação-floculação). Esses métodos, se bem

conduzidos, são eficientes na remoção dos sólidos que conferem turbidez e cor às águas. No

entanto, têm-se mostrado ineficientes para a remoção de micropoluentes emergentes, ao passo

que várias tecnologias de tratamento avançado, tais como ozonização, processos avançados de

oxidação (POA), adsorção em carvão ativado, osmose reversa e nanofiltração, mostraram-se

mais eficientes. Cabe ressaltar que tais técnicas de tratamento ainda não apresentam viabilidade

econômica, se aplicadas em grande escala (SOARES, A. F. S.; LEÃO, M. M. D., 2015).

A norma de potabilidade também é restrita, no que concerne ao estabelecimento de

padrões para esses contaminantes. Assim, a água pode atender aos requisitos da portaria de

potabilidade, isto é, ser considerada potável, e não estar isenta de substâncias possivelmente

maléficas à saúde (SOARES, A. F. S.; LEÃO, M. M. D., 2015).

No que se refere a área de estudo desta pesquisa, a ETA Jiqui possui como tecnologia o

método de filtração direta descendente (FDD), de ciclo incompleto, por lhe faltar as fases de

floculação e decantação. Possui apenas os processos de coagulação química, filtração e

desinfecção através de cloro. Esta unidade é responsável pelo tratamento da água que irá

abastecer parte da Zona Sul de Natal e sua capacidade é de 2.000 m³/h de água tratada (PMSB,

2015).

2.2. MICROCONTAMINANTES EMERGENTES

Os microcontaminantes emergentes (ME), também nominados micropoluentes

orgânicos, compreendem uma ampla classe de substâncias de origem antropogênica e natural

presentes em produtos consumidos, como remédios, cosméticos, produtos de limpeza,

pesticidas, etc. ou excretados, como hormônios, metabólitos, resíduos farmacêuticos não

metabolizados, entre outros. Essas substâncias apresentam propriedades toxicológicas,

persistentes e bioacumulativas que podem causar efeitos negativos no meio ambiente e/ou nos

organismos vivos. Ocorrências em ambientes aquáticos têm sido observadas nas últimas

décadas, tornando-os preocupação de abrangência mundial pela possibilidade de causar

malefícios tanto à saúde humana quanto ambiental (PONÇANO, V. M. e PLOSNKI, G. A.,

2019; ALVES, T. C.; GIRARDI, R. PINHEIRO, A., 2017).

Atualmente centenas de substâncias classificadas como contaminantes de interesse

emergente estão presentes no ambiente, impulsionando a comunidade científica em não

somente identificar a ocorrência dos micropoluentes nos compartimentos ambientais, mas

Page 16: ANA GABRIELA RODRIGUES DE SOUZA - repositorio.ufrn.br

15

também procurar entender a rota de inserção e seu destino no ambiente, assim como avaliar a

sua toxicidade potencial a biota (GROSSELI, G. M., 2016). Na Tabela 1 estão categorizadas e

identificadas as principais fontes de origem desta classe de contaminantes nos corpos hídricos.

Tabela 1 – Classes majoritárias de entrada de micropoluentes no meio ambiente.

Classes Descrição Fontes Principais

Fármacos

Anti-inflamatórios não estereoidais (NSAIDs),

anticonvulsantes, antibióticos, antidepressivos,

estimulantes, analgésicos, drogas psiquiátricas,

diuréticos, antidiabéticos, antihipertensivos,

contrastes de raio-X, etc.

Efluentes sanitários (águas amarelas e

pretas) e efluentes hospitalares;

escoamento superficial a partir de criações

de animais confinados e aquicultura.

Produtos de

Higiene Pessoal

Fragrâncias, desinfetantes, filtros solares e

repelentes.

Efluentes sanitário (águas cinzas),

piscinas, efluentes hospitalares,

escoamento superficial a partir de criações

de animais confinados e aquicultura.

Desreguladores

Endócrinos

Estrógenos

Efluente sanitário e escoamento

superficial a partir de criações de animais

confinados e aquicultura.

Surfactantes não-iônicos Efluentes sanitário (águas cinzas)

Plastificantes e retardantes de chama Efluentes industriais e sanitários (pela

lixiviação do material)

Inseticidadas, fungicidas e herbicidas

Efluente sanitário (limpeza imprópria de

jardins, escoamento superficial de áreas de

jardim, rodovias, e escoamento superficial

agropecuário.

Fonte: Adaptado de Luo et al. (2014).

Como podemos observar na Tabela 1, as principais fontes de introdução dos

contaminantes orgânicos no ambiente provêm das atividades antrópicas, principalmente através

dos efluentes sanitários, industriais e hospitalares. Além disso, também segundo Grosseli

(2016), o escoamento superficial e o vazamento de fossas sépticas e aterros sanitários também

atuam como fontes de dispersão desses contaminantes orgânicos.

As rotas de inserção de fármacos e de outros microcontaminantes orgânicos no ambiente

é abrangente e complexa. A Figura 1 ilustra, por meio de um fluxo simplificado, as principais

vias de entrada no meio ambiente.

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16

Figura 1 - Principais fontes e rotas de inserção dos micropoluentes no ambiente.

Fonte: Autoria Própria.

A preocupação com microcontaminantes tem aumentado expressivamente nos últimos

anos. Estes poluentes estão presentes no meio ambiente em concentrações na ordem de 𝑛𝑔 𝐿−1 e

𝜇𝑔 𝐿−1 e a grande preocupação está relacionada com a possibilidade de produzir efeitos

adversos aos organismos expostos mesmo em concentrações muito baixas.

Fármacos e desreguladores endócrinos são classes de micropoluentes muito

investigadas devido, principalmente, a possibilidade de serem ligeiramente transformadas,

permanecer na forma inalterada ou ainda conjugados com outras moléculas, além de interferir

no sistema endócrino de humanos e outros animais e, com isso, afetar a saúde, o crescimento e

Page 18: ANA GABRIELA RODRIGUES DE SOUZA - repositorio.ufrn.br

17

a reprodução (BILA, D. M.; DEZOTTI, M., 2007).

A revisão bibliográfica sobre definições e ocorrência para alguns compostos das classes

de Desreguladores Endócrinos e Fármacos, avaliados neste trabalho, serão discutidos a seguir.

2.2.1. FÁRMACOS

Segundo Rang, et al. (2016), um fármaco pode ser definido como uma substância

química de estrutura conhecida, que não seja um nutriente ou um ingrediente essencial da dieta,

o qual, quando administrado a um organismo vivo, produz um efeito biológico; podem ser

substâncias químicas sintéticas, substâncias químicas obtidas a partir de plantas ou animais ou

produtos de engenharia genética.

Considerado como a principal via de entrada de micropoluentes ao ambiente, os

fármacos podem ser administrados oralmente, topicamente (aplicação na pele e mucosas), ou

parenteralmente (injeções e infusões). Após administração, essas substâncias são absorvidas,

distribuídas, parcialmente metabolizadas, e finalmente excretadas do corpo via urina, fezes e/ou

suor na sua forma inalterada ou na forma de metabólitos. As estações de tratamento de esgoto,

quando existem, configuram-se como o principal destino dos contaminantes orgânicos bem

como fonte emissora destes para o ambiente aquático, uma vez que as ETEs não são projetadas

para remoção desta classe de compostos (QUEIROZ, F. B., 2011; GROSSELI, G. M., 2016).

Percebe-se que nas últimas décadas houve um aumento significativo em todo o mundo

no consumo de medicamentos de diversas classes tais como antipiréticos, analgésicos, anti-

inflamatório, reguladores lipídicos, antibióticos, drogas contraceptivas e outras. A preocupação

da comunidade científica com a presença de fármacos no meio ambiente tem se tornado cada

vez maior uma vez que se caracterizam como substâncias biologicamente ativas. A presença

dos mesmos no ambiente aquático significa um risco potencial para a saúde humana se

estiverem presentes na água de consumo, além de oferecerem riscos para os animais aquáticos,

como no caso dos antibióticos, provocarem resistência bacteriana (QUEIROZ, F. B., 2011).

Os contaminantes de interesse emergente da classe dos fármacos tem sido amplamente

detectados em águas superficiais, filtradas e até mesmo pós tratamento, em diversos países, tais

como Brasil (SOUZA, et al., 2011), China (LEUNG, H.W. et al., 2013), Sérvia (PETROVIĆ,

M. et al., 2014), Estados Unidos (FURLONG, E. T. et al., 2017), Japão (SIMAZAKI, D. et al.,

2015), entre outros.

A Tabela 2 expõe algumas das principais classes terapêuticas de fármacos encontrados

no meio ambiente, as quais, foram materiais de estudo desta pesquisa.

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Tabela 2 – Classes e estruturas dos fármacos analisados (continua).

Classes Composto Cas Number Fórmula Estrutural Fórmula

Molecular

AINE*

Ibuprofeno IBU 15687-27-1

𝐶13𝐻18𝑂2

Paracetamol PCT 103-90-2

𝐶8𝐻9𝑁𝑂2

Diclofenaco DCF 15307-86-5

𝐶14𝐻11𝐶𝑙2𝑁𝑂2

Naproxeno NPX 22204-53-1

𝐶14𝐻14𝑂3

Antibióticos e

Antiviral

Aciclovir ACV 59277-89-3

𝐶8𝐻11𝑁5𝑂3

Linezolida LNZ 165800-03-3

𝐶16𝐻20𝐹𝑁3𝑂4

Sulfametoxazol SMX 723-46-6

𝐶10𝐻11𝑁3𝑂3𝑆

Anti-

hipertensivos

Propranolol PNL 525-66-6

𝐶16𝐻21𝑁𝑂2

Diltiazem DTZ 42399-41-7

𝐶22𝐻26𝑁2𝑂4𝑆

Losartan LST 114798-26-4

𝐶22𝐻23𝐶𝑙𝑁6𝑂

*AINE: Anti-inflamatórios não esteroides.

Fonte: Chemical Book (2019).

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19

Tabela 2 – Classes e estruturas dos fármacos analisados (conclusão).

Classes Composto Cas Number Fórmula Estrutural Fórmula

Molecular

Outros

Fármacos

Genfibrozila GEN 25812-30-0

𝐶15𝐻22𝑂3

Metformina MET 657-24-9

𝐶4𝐻11𝑁5

Cafeína CAF 58-08-2

𝐶8𝐻10𝑁4𝑂2

Prometazina PTZ 60-87-7

𝐶17𝐻20𝑁2𝑆

Bezafibrato BZF 41859-67-0

𝐶19𝐻20𝐶𝑙𝑁𝑂4

Loratadina LRT 79794-75-5

𝐶22𝐻23𝐶𝑙𝑁2𝑂2

Fonte: Chemical Book (2019).

A primeira classe apresentada corresponde aos Anti-inflamatórios não esteroides

(AINEs). Entre os fármacos analisados podemos caracterizar o Ibuprofeno, Paracetamol,

Diclofenaco e Naproxeno, como fármacos quimicamente heterogêneos, de ação anti-

inflamatória, mas que também possuem propriedades analgésicas, antitérmicas e

antitrombóticas. Os AINEs encontram-se entre os medicamentos mais prescritos em todo o

mundo, incluindo a aspirina e vários outros agentes inibidores da ciclo-oxigenase (COX),

seletivos ou não (OPAS/OMS, 2011; BATLOUNI, M. 2009).

Aciclovir, Linezolida e Sulfametoxazol configuram o grupo composto por Antibióticos

e Antiviral. Antibióticos são compostos naturais ou sintéticos capazes de inibir o crescimento

ou causar a morte de fungos ou bactérias. Podem ser classificados como bactericidas, quando

Page 21: ANA GABRIELA RODRIGUES DE SOUZA - repositorio.ufrn.br

20

causam a morte da bactéria, ou bacteriostáticos, quando promovem a inibição do crescimento

microbiano. A Linezolida e o Sulfametoxazol são antibióticos de origem sintética

(GUIMARÃES, D. O.; MOMESSO, L. S.; PUPO, M. T., 2010). O Aciclovir, como o fármaco

representante da ação antiviral, é o principal agente utilizado no tratamento das infecções pelos

vírus do Herpes Simples (HSV) (KATZUNG, B. G.; MASTERS, S. B.; TREVOR, A. J, 2014).

Os Anti-hipertensivos representados pelo Propanolol, Diltiazem e Losartan são

fármacos atuantes na redução da pressão arterial, como também na redução dos eventos

cardiovasculares fatais e não fatais, e, se possível, na taxa de mortalidade (KATZUNG, B. G.;

MASTERS, S. B.; TREVOR, A. J, 2014). O grupo denominado outros fármacos abrange

medicamentos com distintos mecanismos de atuação com suas respectivas subclasses descritas

na Tabela 3.

Tabela 3 – Alguns fármacos e suas respectivas subclasses

Compostos Subclasse

Genfibrozila GEN Antilipêmico

Metformina MET Antihiperglicêemico

Cafeína CAF Alcaloide

Prometazina PTZ Anti-histamínico

Bezafibrato BZF Antilipêmico

Loratadina LRT Anti-histamínico

Fonte: Adaptado de Castro (2017).

Apesar das reconhecidas vantagens no uso de medicamentos no que tange a qualidade

de vida humana e animal, estudos esclarecem que o crescente consumo de fármacos traz

consequências ao meio ambiente, o que pode ser demonstrado através da presença de diferentes

produtos farmacêuticos em efluentes e águas superficiais (GROSSELI, G. M., 2016).

PETROVIĆ, M. et al. (2014) relacionou em sua pesquisa resíduos de 81 produtos farmacêuticos

mais frequentemente utilizados na Sérvia. O estudo mostrou que a maioria das amostras

investigadas continha resíduos de medicamentos. No total, 47 dos 81 medicamentos

investigados foram detectados em distintos grupos terapêuticos.

A existência desses compostos em corpos hídricos deu origem a preocupação quanto

aos riscos para a saúde humana e ecológica. Diante desta problemática, os riscos associados a

ingestão de fármacos por meio de matrizes aquosas sem o devido controle, será discutido de

forma mais detalhada ao longo desse documento.

2.2.2. DESREGULADORES ENDÓCRINOS

A respeito dos desreguladores endócrinos (DEs), conforme elucidado por Bila e Dezotti

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21

(2007), de acordo com a Environmental Protection Agency (EPA), um desregulador endócrino

é definido como um “agente exógeno que interfere com síntese, secreção, transporte, ligação,

ação ou eliminação de hormônio natural no corpo que são responsáveis pela manutenção,

reprodução, desenvolvimento e/ou comportamento dos organismos”. O Programa Internacional

de Segurança Química (IPCS), em conjunto com o Japão, os EUA, o Canadá, a OECD e a União

Europeia, adotou a seguinte definição: “Um desregulador endócrino é uma substância ou um

composto exógeno que altera uma ou várias funções do sistema endócrino e tem,

consequentemente, efeitos adversos sobre a saúde num organismo intacto, sua descendência,

ou (sub) populações”.

Concentrações extremamente baixas de um determinado hormônio geram um efeito,

produzindo uma resposta natural. Entretanto, estes receptores hormonais também podem se

ligar a outros compostos químicos, explicando o porquê de determinados DEs presentes no

organismo, mesmo em baixíssimas concentrações, serem capazes de gerar um efeito,

provocando, consequentemente, uma resposta (SOUZA, N. C., 2011).

Segundo Souza (2011) e Reys (2001), a alteração no sistema endócrino ocorre quando

o DE interage com os receptores hormonais, modificando a sua resposta natural, e para isso

processos distintos podem ser desencadeados. Portanto, os DE podem ser classificados em

relação ao modo de ação no organismo, como:

Agonistas: imitam os efeitos dos hormônios naturais, ocupando os receptores hormonais;

Antagonistas: bloqueiam os receptores hormonais naturais;

Estimuladores: estimulam a formação de receptores hormonais nas células;

Depletores hormonais: aceleram a degradação e eliminação dos hormônios naturais;

Inibidores enzimáticos: interferem com as enzimas que metabolizam os hormônios

naturais;

Destruidores hormonais: reagem direto ou indiretamente, com um hormônio natural,

modificando a sua estrutura ou influenciando o ritmo da síntese de hormônios naturais;

Os estrogênios naturais estrona e 17β-estradiol, e sintéticos 17αetinilestradiol, recebem

uma atenção especial, pois são continuamente e diariamente excretados no esgoto (BILA, D.

M.; DEZOTTI, M., 2007). Eles são excretados na urina, por mulheres, animais fêmeos e, em

menor quantidade, por homens na forma de conjugados polares inativos, assim como pelas

fezes (na forma livre), apresentando variações com relação à solubilidade em água, taxa de

excreção e catabolismo biológico (SOUZA, N. C., 2011).

Alguns agentes terapêuticos e farmacêuticos estão na lista das substâncias classificadas

como DEs. São estrogênios sintéticos usados como contraceptivos orais, na reposição

terapêutica na menopausa ou na prevenção do aborto, tais como, dietilestilbestrol (DES) e o

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22

17β-etinilestradiol (EE2). A maior aplicação médica do 17β-etinilestradiol tem sido no

desenvolvimento de pílulas contraceptivas, que contêm de 30 a 50 µg de 17β-etinilestradiol por

pílula (BILA, D. M.; DEZOTTI, M., 2007).

A maioria do material estrogênico excretado provém de seres humanos, e, portanto,

presente em esgotos sanitários. As vias de disseminação mais comuns dos hormônios naturais

e sintéticos são os efluentes domésticos descartados em águas superficiais (SOUZA, N. C.,

2011).

Entre os desreguladores endócrinos existentes, a Tabela 4 expõe os quais foram material

de estudo nesta pesquisa.

Tabela 4 – Compostos, Fórmulas Estruturais e Moleculares e o uso associado aos Desreguladores

Endócrinos analisados (continua).

Classe Composto Fórmula Estrutural Fórmula

Molecular Uso

Desreguladores

Endócrinos

4-Octilfenol 4OP

𝐶14𝐻22𝑂 Surfactante

4-Nonilfenol 4NP

𝐶15𝐻24𝑂 Surfactante

Bisfenol-A BPA

𝐶15𝐻16𝑂2 Plastificante

Estrona E1

𝐶18𝐻22𝑂2

Hormônio

Esteróide

Feminino

Estradiol E2

𝐶18𝐻24𝑂2

Hormônio

Esteróide

Feminino

Estriol E3

𝐶18𝐻24𝑂3

Hormônio

Esteróide

Feminino

Fonte: Adaptado de Raimundo (2011).

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23

Tabela 4 – Compostos, Fórmulas Estruturais e Moleculares e o uso associado aos Desreguladores

Endócrinos analisados (conclusão).

Classe Composto Fórmula Estrutural Fórmula

Molecular Uso

Desreguladores

Endócrinos

Etinilestradiol EE2

𝐶20𝐻24𝑂2 Estrogênio

Sintético

Dexametasona DXM

𝐶22𝐻29𝐹𝑂5

Fármaco

Glicocorticoide

Sintético

Fonte: Adaptado de Raimundo (2011).

Os desreguladores endócrinos abrangem uma grande faixa de substâncias distintas,

incluindo substâncias naturais e uma grande quantidade sintética, como também hormônios

sintéticos e naturais. Caracterizados como uma categoria recente de poluentes ambientais por

possuir a capacidade de interferir no sistema endócrino, atualmente, são fonte de inúmeras

pesquisas sobre efeitos adversos à saúde humana e animal (IPCS, 2002; BILA, D. M.;

DEZOTTI, M, 2007; DUARTE, P. A. F, 2008)

2.3. RISCOS ASSOCIADOS À INGESTÃO DE MICROPOLUENTES NA ÁGUA TRATADA

Nos últimos anos, a presença e persistência de Micropoluentes Emergentes (ME) nos

meios hídricos tem suscitado um número crescente de estudos e publicações científicas acerca

do seu impacto ambiental e risco para a saúde humana (REYS, L. L., 2001; IPCS, 2002;

KÜMMERER, K. 2001, 2004, 2008).

A identificação dos perigos reais que estas substâncias podem causar no meio ambiente

é ainda um assunto controverso por necessitar de estudos mais aprofundados e avaliações mais

detalhadas de modo a priorizar o risco associado aos ME decorrente da sua capacidade de

bioacumulação, persistência e toxicidade (DIAS, D. F. F, 2014).

Segundo avaliação realizada por Duarte (2008) sobre os principais impactos de

compostos desreguladores endócrinos na saúde pública, verificou-se que nos últimos 70 anos

que houve um aumento de efeitos no ser humano relacionados aos hormônios estrógenos e

andrógenos, o denominado Câncer de Mama e a Síndrome da Disfunção Testicular, o qual

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24

compreende a baixa qualidade de esperma, o câncer dos testículos, a criptorquidia e a

hipospádia, principalmente em países desenvolvidos.

Ainda segundo Duarte (2008), os efeitos relacionados a desregulação endócrina podem

ser observados como se indica a seguir:

- Reprodução: Fertilidade e Razão Sexual; Qualidade do Esperma; Anomalias no órgão

reprodutor masculino; Endometriose, entre outros.

- Sistema Neurológico.

- Sistema Imunitário.

- Câncer: Mama; Endometrial; Testículos; Próstata e Tiroide.

- Obesidade.

Muitos dos efeitos apresentados são devidos a acidentes e, consequentemente, a níveis

de exposição elevados, os efeitos possivelmente originados por níveis de exposição mais baixos

são ainda pouco documentados (IPCS, 2002; DUARTE, P. A. F., 2008). No entanto, levando

em conta que os hormônios atuam a níveis extremamente baixos, pode-se esperar que

exposições a níveis baixos de agentes hormonais ativos sejam preocupantes, principalmente

durante o desenvolvimento fetal (DUARTE, P. A. F., 2008).

Na Tabela 5 observamos o local de atuação de alguns desreguladores endócrinos

relacionados.

Tabela 5 – Modo de atuar e local de atuação de alguns Desreguladores Endócrinos no organismo

humano.

Químicos Sintéticos Modo de Atuar Local de Atuação

Bifenilos Policlorados Agonista e inibidor enzimático Sistema neurológico e reprodutor

Dioxinas Agonista/antagonista Sistema neurológico e imunológico

Ftalatos Antagonistas Sistema reprodutor

Bisfenol A Agonista/antagonista Sistema reprodutor; neurológico e

imunitário

PBDEs Agonista/antagonista Sistema reprodutor; Tiróide

Fitofarmacêuticos

Pesticidas

DDT e DDE* Agonistas/antagonistas Sistema imunológico e reprodutor;

Câncer

Atrazina Agonistas/antagonistas Sistema reprodutor e neurológico

Viclozina Antagonista Sistema reprodutor

Orgânicos

TBT* Agonista e inibidor enzimático Sistema imunológico, reprodutor e

obesidade

Naturais

Fitoestrogênio Possível carcinogênico;

Sistema reprodutor Isoflavona Agonista/antagonista

*DDT – Dicloro-Difenil-Tricloroetano; DDE – Dicloro-Difenil-Dicloroetano; TBT – Tributil estanho.

Fonte: DUARTE, P. A. F., 2008. Adaptado pelo autor.

A Agência Europeia de Produtos Químicos (ECHA) compilou um inventário de

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25

substâncias suscetíveis de cumprir os critérios constantes do Anexo III do Regulamento

REACH (Registration, Evaluation, Authorisation and restriction of Chemicals), regulamento

da união europeia que entrou em vigor em 1 de junho de 2007 e substituiu várias diretivas e

regulamentos europeus por um único sistema. Com um banco de dados de cerca de 64.899

substâncias e última atualização registrada em maio de 2016, a ECHA disponibiliza indicações

de propriedades toxicológicas ou ecotoxicológicas perigosas, juntamente com informações

sobre as utilizações e outras informações relevantes.

Entre as substâncias relacionadas no inventário de substâncias suspeitas de cumprir os

critérios do anexo III do REACH, encontra-se exposto na Tabela 6 os fármacos pertencentes ao

inventário, os quais foram materiais de análise nesta pesquisa.

Tabela 6 – Risco Associado a Fármacos expostos no Inventário do Anexo III.

Compostos Cas Number Risco Associado

Aciclovir ACV 59277-89-3 Suspeita de cancerígeno; perigo para o ambiente aquático;

mutagênico; e persistência no ambiente.

Sulfametoxazol SMX 723-46-6 Suspeita de cancerígeno; perigo para o ambiente aquático;

mutagênico; persistência no ambiente; e toxicidade para a

reprodução.

Propranolol PNL 525-66-6 Suspeita de toxicidade aguda por via oral; risco para o

ambiente aquático; persistência no ambiente;

sensibilização da pele; e toxicidade para a reprodução.

Diltiazem DTZ 42399-41-7 Suspeita de perigo para o ambiente aquático; persistência

no ambiente; e sensibilização da pele.

Genfibrozila GEN 25812-30-0 Suspeita de toxicidade aguda por via oral; cancerígeno;

risco para o ambiente aquático; persistência no ambiente;

sensibilização da pele; e toxicidade para a reprodução.

Cafeína CAF 58-08-2 Suspeita de perigo para o ambiente aquático; mutagênico;

persistência no ambiente; e toxicidade para a reprodução.

Prometazina PTZ 60-87-7 Suspeita de bioacumulação; cancerígeno; perigo para o

ambiente aquático; persistência no ambiente; e toxicidade

para a reprodução.

Loratadina LRT 79794-75-5 Suspeita de bioacumulação; cancerígeno; perigo para o

ambiente aquático; mutagênico; persistência no ambiente;

sensibilização da pele.

Fonte: ECHA (2016).

O inventário não constitui uma ferramenta de classificação, indicando apenas motivos

de preocupação além de, o fato de uma substância não constar nesta lista não implica

necessariamente que os critérios para o Anexo III não sejam preenchidos (ECHA, 2016).

Um estudo realizado por Leung et al (2013) na China obteve entre os seus resultados

uma avaliação de risco a saúde humana com a ingestão de produtos farmacêuticos na água

tratada. Foi realizada uma abordagem mais conservadora integrando diferentes fatores de

exposição específicos à idade para avaliar os riscos em diferentes estágios da vida. Entre os

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26

estágios de vida avaliados, os bebês (nascimento a 12 meses) e crianças (idade de 1 a 11 anos)

obtiveram pelo menos 1,2 a 5,8 vezes maiores riscos associados em comparação com a

adolescência e a idade adulta, que obtiveram variações aproximadamente constantes. Uma

maior ingestão de água tratada com presença de fármacos, com base no peso corporal nesses

estágios iniciais da vida, pode ser responsável por maiores níveis de exposição e, portanto,

maiores riscos do que em adultos.

As toxicidades de misturas e possíveis interações entre os micropoluentes ainda não são

bem compreendidas, em particular a exposição crônica a quantidades vestigiais de misturas

farmacêuticas e seus metabólitos correspondentes. Além disso, devido a suscetibilidade durante

o desenvolvimento pré-natal é necessário avaliar as exposições da água tratada no útero como

também através da amamentação em avaliações futuras, em diferentes estágios da vida

(LEUNG, et al, 2013).

2.4. ÍNDICE DE QUALIDADE DAS ÁGUAS

Segundo Almeida (2012), os Índices de Qualidade de Água integram uma gama de

informações obtidas no monitoramento e converte em apenas um resultado. Este resultado pode

demonstrar a qualidade de um corpo d’água, refletindo as intervenções humanas, como o uso

agrícola, urbano e industrial, permitindo também inferências sobre aspectos específicos do

curso d’água, tal como biodiversidade e toxicidade. Dessa forma, podem transmitir um número

cada vez maior de informações, de forma sintética e acessível, para os responsáveis por

processos de decisão e público em geral (VON SPERLING, 2007).

As desvantagens de um IQA incluem a perda de informação sobre as variáveis simples

e a perda de informação sobre as interações entre as variáveis. Em virtude disso, os índices não

devem ser utilizados de modo a se desconsiderar a avaliação individualizada de cada um de

seus componentes. É importante lembrar que os índices de qualidade de água não se constituem

em instrumento de avaliação normativo estabelecido pela legislação ambiental, mas sim em

instrumento de comunicação para o público sobre as condições ambientais dos corpos d’água

(VON SPERLING, 2007; ALMEIDA, G. S., 2012).

Várias metodologias têm sido desenvolvidas para a elaboração de IQAs, dentre elas a

mais utilizada até o momento é a da National Sanitation Foundation (NSF) que foi adaptada,

no Brasil, pela CETESB, e está em uso desde a década de 70. Do mesmo modo, se tem

desenvolvido índices para os diversos usos da água, a exemplo de índices para abastecimento

humano, proteção da vida aquática, áreas de águas salobras e de estuário, etc. As fórmulas

“engessadas” dos índices já existentes contribuem para a propagação de diferentes índices, com

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27

a aplicação de pesos específicos para as suas variáveis, sendo que, torna-se impossível calcular

o índice quando não se mede uma das variáveis (MARQUES, M. N. et al, 2007).

O IQA-CETESB é o principal índice de qualidade da água utilizado no Brasil,

atualmente. Este índice vem sendo utilizado por vários pesquisadores e órgãos ambientais como

ferramenta de avaliação da qualidade das águas; é composto por nove parâmetros, tais como:

oxigênio dissolvido; coliforme termotolerantes; potencial hidrogeniônico (pH); demanda

bioquímica de oxigênio; temperatura da água; nitrogênio total; fósforo total; turbidez e resíduo

total. Todos com seus respectivos pesos, que foram fixados em função da sua importância para

a conformação global da qualidade da água (ANA, 2012).

A Agência Nacional das Águas (ANA), considerando a utilização para abastecimento

público, expõe que a avaliação da qualidade da água obtida por meio do IQA-CETESB

apresenta limitações, tendo em vista que este índice não incorpora vários parâmetros

importantes para o abastecimento, tais como substâncias tóxicas, a exemplo de metais pesados,

pesticidas, compostos orgânicos, assim como, protozoários patogênicos e substâncias que

interferem nas propriedades organolépticas da água (ANA, 2012).

Entre os índices de qualidade de água para abastecimento público estão os criados pela

Companhia de Saneamento do Estado do Paraná (SANEPAR), que adota o Índice de Qualidade

da Água Produzida – (IQAP); e o Índice Geral de Qualidade de Água Distribuída (IGQA),

desenvolvido pela Companhia de Saneamento Básico do Estado de São Paulo (Sabesp). Esses

índices procuram atender às exigências das empresas para a caracterização da água produzida

em conformidade com a legislação vigente, além dos aspectos qualitativo e quantitativo do

monitoramento dessa água (MARQUES, M. N. et al, 2007).

Dentre os vários índices criados atualmente, foi proposto em 2001, pela Subcomissão

Técnica formada pelo grupo de trabalho das Diretrizes de Qualidade da Água em cooperação

com o grupo de trabalho Estado do Meio Ambiente, ambos do Canadian Council of Ministers

of the Environment (CCME), o IQA-CCME. Assim como os outros índices, o IQA-CCME é

uma ferramenta que objetiva tornar mais simples os resultados de qualidade de água; ele

possibilita a definição dos parâmetros analisados conforme objetivo do monitoramento,

considerando, de maneira flexível, as características do corpo d’água avaliado (CCME, 2001a).

A grande vantagem do IQA CCME é que as variáveis, os objetivos e o período de

tempo utilizado para o cálculo deste índice não são especificados, dessa forma a sua utilização

torna-se favorável nas diferentes regiões e respectivas condições locais. As limitações dos

outros índices podem ser superadas com o IQA-CCME, que além de continuar compilando o

resultado de vários parâmetros em um único número, agrega uma variedade de variáveis

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28

possibilitando uma representação mais real da qualidade do corpo d’água avaliado (CCME,

2001b).

2.5. REGULAMENTAÇÃO DOS MICROPOLUENTES ORGÂNICOS

Observa-se, nos últimos anos, um aumento significativo da quantidade de

regulamentações para novas classes de contaminantes, especialmente em países desenvolvidos,

devido à crescente consciência pública da necessidade de proteger tantos os ecossistemas

quanto à saúde humana de riscos associados à poluição de compostos químicos (ALVES, T. C.;

GIRARDI, R.; PINHEIRO, A. 2017).

Em função da importância, buscou-se a regulamentação em alguns países, ou conjunto

de países, para servir como base dos padrões referentes aos compostos químicos na água para

consumo humano.

Foi publicada em 12 de agosto de 2013, diretiva do Parlamento Europeu e do Conselho

que altera as Diretivas 2000/60/CE e 2008/105/CE no que respeita às substâncias prioritárias

no domínio da política da água (Diretiva 2013/39/UE). Foram apresentadas relações das

substâncias que devem ser monitoradas, visando o estabelecimento de prioridades futuras.

Foram selecionadas substâncias prioritárias no domínio da política da água que podem

representar risco significativo para o meio aquático, bem como suas respectivas normas de

qualidade ambiental. Alguns dos micropoluentes relacionados pela diretiva europeia encontra-

se expostos na Tabela 7 (PARLAMENTO EUROPEU, 2013).

Tabela 7 – Relação das normas de qualidade ambiental de alguns microcontaminantes relacionados.

Diretiva Europeia 2013/39/UE

Micropoluentes Média anual (µg/l) Conc. Máx. Permitida (µg/l)

Nonilfenóis (4-nonilfenol) 0,3 2,0

Octilfenol 0,1 Não aplicável

Etinilestradiol 3,5 𝑥 10−5 Não aplicável

Estradiol 4 𝑥 10−4 Não aplicável

Diclofenaco 0,1 Não aplicável

Fonte: Adaptado de Parlamento Europeu (2013).

Apesar de não fazer parte da Diretiva Europeia de padrões para potabilidade, o

Ibuprofeno é fonte de estudos desde a década de oitenta. Foi constatado por meio de estudos

toxicológicos realizados pela Agência Europeia de Produtos Químicos (ECHA), que a

substância em estudo induziu efeitos tóxicos no rim de macacos após exposição oral repetida.

Os níveis mais baixos de exposição foram de 40 mg/kg de peso corporal e resultaram em

patologia grosseira ao sistema urinário (ECHA, 2019).

Dentro do continente europeu podemos citar os avanços referente a gestão adequada de

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29

micropoluentes na França, com os estudos atualmente em andamento. Os principais textos

relativos à qualidade da água são essencialmente a adaptação das diretivas comunitárias da

união, porém, contaminantes estão sendo avaliados para identificar os níveis associados de

presença e risco, para possível inclusão em listas específicas de poluentes. Entre estes

contaminantes, podemos citar resíduos dos medicamentos relacionados à carbamazepina,

epóxido de carbamazepina, ibuprofeno (carboxi e hidroxiibuprofeno), cetoprofeno,

diclofenaco, paracetamol, sulfametoxazol, oxazepam, ofloxacina, metformina (L'ACADÉMIE

NATIONALE DE PHARMACIE, 2019).

Como parte de suas missões e no âmbito do Plano Nacional de Ação Ambiental e Saúde

da França (2004-2008), a Agência Francesa de Alimentos, Meio Ambiente e Saúde e Segurança

Ocupacional (ANSES) iniciou um programa nacional sobre valores de referência de toxicidade

(TRVs) em 2004, com o objetivo de desenvolver conhecimentos que pudessem ser

compartilhados pelas várias autoridades competentes nessa área (ANSES,2019). A Agência

confiou a validação dos TRVs ao Comitê de Especialistas (CES) em "Valores de Referência de

Saúde". Consequentemente, critérios foram estabelecidos para as várias substâncias e entre elas

podemos citar o composto orgânico da família dos alquilfenóis, os Nonilfenóis, declarado com

tipo de toxicidade subcrônica e com valor de referência de toxicidade de 0,03 𝑚𝑔 𝑘𝑔−1𝑑𝑖𝑎−1

(ANSES, 2019).

Na Suíça, a fim de proteger os recursos de água potável, animais e plantas, o Parlamento

adotou um financiamento destinado a todo o país para o desenvolvimento de Estações de

Tratamento de Esgoto (ETE) selecionadas e adaptou a Lei de Proteção da Água de acordo com

emendas e regulamentos para garantir a eliminação de substâncias vestigiais orgânicas. Essas

ETEs devem ter um efeito de limpeza de 80% nas águas residuais brutas para substâncias

vestigiais orgânicas. O efeito de limpeza é verificado por meio de doze substâncias (Tabela 8)

monitoradas nas águas residuais tratadas biologicamente (BUNDESAMT FÜR UMWELT,

2015).

Tabela 8 – Substâncias para verificar o efeito de limpeza na Suíça (continua)

Nome da substância Grupo Substância

Amissulprida Fármaco

Carbamazepina Fármaco

Citalopram Fármaco

Claritromicina Fármaco

Diclofenaco Fármaco

Hidroclorotiazida Fármaco

Metoprolol Fármaco

Venlafaxina Fármaco

Benzotriazol Proteção contra corrosão

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30

Tabela 8 - Substâncias para verificar o efeito de limpeza na Suíça (conclusão)

Nome da substância Grupo Substância

Candesartan Fármaco

Irbesartan Fármaco

4-metilbenzotriazol e 5-metilbenzotriazol Proteção contra corrosão

Fonte: BUNDESAMT FÜR UMWELT (2015).

A UBA (Umweltbundesamt), Agência Federal do Meio Ambiente da Alemanha,

disponibilizou em maio de 2019 uma lista de substâncias avaliadas quanto ao valor de

orientação para a saúde cuja possível presença na água tratada não é regulada por um valor

limite, mas é considerada humanamente tóxica. Entre as substâncias relacionadas, podemos

destacar as expostas na Tabela 9.

Tabela 9 – Valores de Orientação à Saúde da Alemanha referente a alguns fármacos analisados.

Substância Valores de orientação à saúde

Aciclovir 0,3 µg / L

Diclofenaco 0,3 µg / L

Ibuprofeno 1,0 µg / L

Metformina 1,0 µg / L

Fonte: UBA (2019).

A denominada “Lei da Água Potável Segura”, legislação de potabilidade dos Estados

Unidos, inclui um processo que a Agência de Proteção Ambiental (EPA) deve seguir para

identificar e listar contaminantes não regulamentados que possam exigir uma regulamentação

nacional sobre água potável no futuro. As emendas da lei exigem que, a cada cinco anos, a

EPA emita uma nova lista de não mais de 30 contaminantes não regulamentados para serem

monitorados pelos sistemas públicos de água. A EPA deve publicar a chamada “Lista de

Candidatos a Contaminantes” ou CCL, e decidir se deve regular pelo menos cinco ou mais

contaminantes na lista (denominada “Determinações Regulatórias”). A EPA usa essa lista de

contaminantes não regulamentados para priorizar os esforços de pesquisa e coleta de dados para

nos ajudar a determinar se devemos regular um contaminante específico. O monitoramento

realizado de 2013 a 2015 incluiu 30 contaminantes, sendo 28 produtos químicos e 2 vírus. Entre

os contaminantes analisados podemos citar os hormônios, como 17-β-estradiol, 17-α-

etinilestradiol (etinilestradiol), 16-α-hydroxiestradiol (estriol), equilin, estrona, testosterona e

4-androstene-3,17-dione (EPA, 2018). Apesar de não serem parte integrante da legislação de

potabilidade atualmente vigente nos Estados Unidos, são fonte de estudos para regulação futura.

A Austrália possui um guia com diretrizes sobre água potável, o Australian Drinking

Water Guidelines (ADWG), formulado pelo Conselho Nacional de Saúde e Pesquisa Médica

(NHMRC) e Conselho Ministerial Nacional de Gestão de Recursos (NRMMC). No entanto,

não são relatados hormônios e fármacos nos padrões relacionados. Porém, de maneira proativa,

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31

também associado ao Conselho de Proteção e Patrimônio Ambiental (EPHC), a Austrália

desenvolveu diretrizes aplicáveis ao abastecimento de água potável por efluentes municipais

tratados, a Australian National Guidelines for Water Recycling (Phase 2), mesmo não sendo

prática internacional comum fornecer diretrizes para produtos farmacêuticos em água potável.

O uso desses valores de referência é recomendado para avaliação de risco, com a ocorrência de

contribuição significativa do efluente municipal para o abastecimento de mananciais, seja forma

intencional ou não (NRMMC, EPHC, NHMRC, 2008).

Esta publicação inclui discussões sobre inúmeros produtos farmacêuticos, produtos de

cuidado pessoal e compostos com potencial atividade desreguladora endócrina, principalmente

em maior extensão do que nas Diretrizes para Água Potável da Austrália (NHMRC; NRMMC,

2011) ou na Fase 1 das diretrizes de reciclagem de água (NHMRC, EPHC, AHMC, 2006). Entre

os contaminantes relacionados podemos exemplificar os expostos na Tabela 10 com suas

respectivas diretrizes recomendadas para fins potáveis; estes, portanto, entre os micropoluentes

analisados nesta pesquisa, são os que possuem diretrizes recomendadas pela normativa

australiana.

Tabela 10 – Algumas diretrizes da Australian National Guidelines for Water Recycling (Phase 2).

Austrália

Micropoluentes Consumo tolerável Diretriz recomendada para

água potável (µg / L)

4-nonilfenol 0,15 (mg/kg/dia) 500

4-octilfenol 0,015 (mg/kg/dia) 500

Bezafibrato 8,6 (µg/kg/dia) 300

Bisphenol A 0,05 (mg/kg/dia) 200

Cafeína 1,5 (µg/kg/dia) 0,35

Diclofenaco 0,5 (µg/kg/dia) 1,8

Diltiazem 1,7 (µg/kg/dia) 60

Estradiol 0,05 (µg/kg/dia) 0,175

Estriol 1,4 x 10-3(µg/kg/dia) 0,05

Estrona 8,6 x 10-4(µg/kg/dia) 0,03

Etinilestradiol 4,3 x 10-5(µg/kg/dia) 0,0015

genfibrozila 17 (µg/kg/dia) 600

Ibuprofeno 11,4 (µg/kg/dia) 400

Metformina 7,1 (µg/kg/dia) 200

Naproxeno 6,3 (µg/kg/dia) 220

Paracetamol 50 (µg/kg/dia) 175

Propanolol 1,14 (µg/kg/dia) 40

Sulfametozaxol 10 (µg/kg/dia) 35

Fonte: Adaptado de NRMMC, EPHC, NHMR (2008).

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O aumento da discussão sobre esses contaminantes em potencial, reflete uma

preocupação crescente quando a água reciclada é usada para aumentar o suprimento de água

potável, por possíveis riscos à saúde humana e ao meio ambiente.

Por meio de consulta das regulamentações de micropoluentes orgânicos em diferentes

países, percebe-se que está iniciando um movimento para regular alguns hormônios e fármacos

em água, porém, pouco efetivado no aspecto legislativo nos dias atuais. Em sua grande maioria,

os países encontram-se em fases de monitoramento, pesquisas e estudos toxicológicos das

substancias. Portanto, a Austrália se destaca entre os países desenvolvidos por possuir, desde

2008, diretrizes para reúso da água tratada com um uso potável, englobando uma variedade

imensa de microcontaminantes orgânicos.

No Brasil, os padrões de potabilidade da água são regulamentados pela Portaria da

Consolidação n.º 5, de 28 de setembro de 2017, porém não faz menção aos hormônios e

fármacos, assim como as últimas diretrizes para qualidade da água publicada pela Organização

Mundial da Saúde (OMS) (BRASIL, 2017; OMS, 2011).

3. METODOLOGIA

3.1. ÁREA DE ESTUDO

Este trabalho foi desenvolvido na ETA Jiqui, localizada em Parnamirim/RN, às margens

da Lagoa do Jiqui (Figura 2) cuja concepção é do tipo filtração direta descendente em linha. O

sistema de tratamento consiste de pré-oxidação com cloro (gás), coagulação com policloreto de

alumínio (PAC), filtração descendente em filtro de areia e desinfecção com cloro (gás), com

funcionamento de 24 horas diárias e capacidade de aproximadamente 555 L/s de água tratada

(PMSB, 2015).

A Lagoa de Jiqui, manancial superficial utilizado para captação (Figura 2), possui

capacidade máxima volumétrica de 439.774,96 m³ e área de bacia hidráulica de 15,36 ha

(SEMARH, 2019). Encontra-se inserida no próprio leito do Rio Pitimbu, pertencente a bacia

hidrográfica litorânea endorréica de nome homônimo. Esta bacia possui área de contribuição

de 127 km², compreendendo territorialmente os municípios de Macaíba (43%), Natal (10%) e

Parnamirim (47%), integrantes da Região Metropolitana de Natal (BORGES, A. N, 2002).

A Bacia Hidrográfica do Rio Pitimbu apresenta clima tropical chuvoso, segundo

classificação de Köppen, com estação invernosa ausente e forte precipitação anual (em torno

de 1.400 mm/ano), concentradas nos meses de Março a Julho (BORGES, A. N, 2002).

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33

Figura 2 – Mapa de Localização da Lagoa e ETA do Jiqui.

Fonte: Autoria Própria.

O Rio Pitimbu possui aproximadamente 33 km de extensão, sendo a sua nascente no

município de Macaíba/RN. Este rio drena a lagoa do Jiqui, indo desaguar no Riacho Taborda,

em Parnamirim (LUCENA, L. R. F. et al., 2008). Aproximadamente 13 km da sua extensão são

caracterizados por áreas rurais, predominantemente localizados no município de Macaíba, de

modo que à medida que adentra nos municípios de Parnamirim e Natal, apresenta aglomerações

urbanas e industriais nas suas margens. Em decorrência das atividades antrópicas, é observado

modificações da composição vegetal, desflorestamento para implantação de cultivos agrícolas

e pastagens, deposição irregular de resíduos industriais e domésticos, efluentes sanitários e

focos de assoreamento, e além do exposto, diversos barramentos irregulares construídos por

agricultores são constatados por estudos (BARBOSA, 2006; SENA, D. S. 2008; OLIVEIRA,

2016). Esse curso d’água apresenta-se perene em toda sua extensão, tendo em vista ser

alimentado continuamente por ressurgência das águas subterrâneas. (BORGES, A. N, 2002).

Ressalta-se que esse rio, bem como lagoa do Jiqui, encontram-se enquadrados na Classe 2

(águas que podem ser destinadas ao abastecimento para consumo humano, após tratamento

convencional, além de outros usos), da Resolução CONAMA nº 357/2005 conforme Decreto

estadual Nº 9.100/84 (BORGES, A. N, 2002).

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34

3.2. PARÂMETROS DE CONTROLE

Na Tabela 11 apresentam-se os parâmetros físico-químicos, microbiológicos e os

microcontaminantes emergentes monitorados, com seus respectivos número de amostras

analisadas. As metodologias analíticas utilizadas para os parâmetros físico-químicos e

microbiológicos encontram-se apresentados na Tabela 12.

Para detecção dos microcontaminantes emergentes selecionados utilizaram-se os

métodos descritos por Sanson (2012).

Tabela 11 - Parâmetros de controle e número de amostras.

Nº Parâmetros de

Controle Nº de Amostras Nº

Parâmetros de

Controle Nº de Amostras

1 Cloro Residual Livre* 141 19 Cafeína 12

2 Cloretos 10 20 Dexametasona 12

3 Coliformes Totais 10 21 Diclofenaco 12

4 Cor Aparente* 144 22 Diltiazem 12

5 Dureza Total 10 23 Estradiol 11

6 E. Coli 10 24 Estriol 11

7 Ferro Total 10 25 Estrona 11

8 Nitrato 10 26 Etinilestradiol 11

9 Nitrito 10 27 genfibrozila 11

10 pH* 144 28 Ibuprofeno 11

11 Sólidos Totais

Dissolvidos 10

29 Linezolida 12

30 Loratadina 12

12 Sulfatos 10 31 losartan 12

13 Turbidez* 144 32 Metformina 12

14 4-nonilfenol 11 33 Naproxeno 12

15 4-octilfenol 11 34 Paracetamol 11

16 Aciclovir 12 35 Prometazina 12

17 Bezafibrato 12 36 Propanolol 12

18 Bisphenol A 11 37 Sulfametozaxol 12

*Os parâmetros: Cloro Residual Livre, Cor Aparente, pH e Turbidez, foram analisados a cada 2 horas

por 24 horas, nos dias de campanha de coleta.

Fonte: Autoria Própria.

Tabela 12 – Metodologias analíticas utilizadas para análise dos parâmetros físico-químicos e

microbiológicos.

Parâmetros de Controle Metodologia Analítica Referência

Cloro Residual Livre mg/L Colorímetrico DPD APHA4500CL (2005)

Cloretos mg/L Titulométrico -

Argentométrico APHA4500Cl B (2005)

Coliformes Totais Ausência/100ml Membrana Filtrante APHA (2005)

Cor Aparente uH Comparação visual e

colorimétrica APHA2120 (2005)

Dureza Total mg/L Titulométrico - EDTA APHA2340C (2005)

E. Coli Ausência/100ml Membrana Filtrante APHA (2005)

Ferro Total mg/L Espectrofotométrico -

Fenantrolina APHA3500Fe- B (2005)

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Tabela 12 - Metodologias analíticas utilizadas para análise dos parâmetros físico-químicos e

microbiológicos.

Parâmetros de Controle Metodologia Analítica Referência

Nitrato mg/L Espectroscópico –

Região do UV 4500NO3 - B (2005)

Nitrito mg/L Método colorimétrico da

diazotização APHA 4500NO2 – B (2005)

pH Eletrométrico -

Potenciométrico APHA4500H+B (2005)

Sólidos Totais

Dissolvidos mg/L

Eletrométrico-

Condutivimétrico APHA2510 (2005)

Sulfatos mg/L Turbidimétrico APHA4500-SO4 E (2005)

Turbidez uT Nefelométrico APHA2130B (2005) NOTA: Todas as análises laboratoriais realizadas na CAERN são feitas de acordo com as especificações presentes

no Standard Methods for the Examination of Water and Wastewater, 21ª edição (APHA, 2005).

Fonte: Adaptado da CAERN (2019).

Ressalta-se que os parâmetros físico-químicos e microbiológicos listados na Tabela 12,

foram fornecidos pela Companhia de Águas e Esgotos do Rio Grande do Norte (CAERN). Os

dados cedidos pela CAERN foram distintos de duas maneiras em relação a frequência de

monitoramento e número de análises. Os resultados acerca das análises de Cor Aparente,

Turbidez, pH e Cloro Residual Livre foram fornecidos por meio de análises realizadas

diariamente a cada 2 horas, resultando em 12 análises diárias. O restante dos parâmetros físico-

químicos e microbiológicos foram analisados por meio de uma coleta pontual realizada

mensalmente durante o período de monitoramento.

As concentrações resultantes de Genfibrozila, Bisfenol A, Estrona e 4-octilfenol das

campanhas 1 e 2, foram retiradas do trabalho de Tavares (2018). Em relação aos compostos

Paracetamol, Ibuprofeno, Diclofenaco, Genfibrozila, e Naproxeno, as concentrações detectadas

foram relatadas no trabalho de Pureza (2019), das campanhas 3 a 9.

Os procedimentos de preparo do material de coleta e extração dos fármacos e

desreguladores endócrinos foram realizados no Laboratório de Recursos Hídricos e Saneamento

Ambiental (LARHISA) do programa de Pós-Graduação em Engenharia Sanitária e Ambiental

(PPGESA) da Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN). As etapas de eluição, o

processo de derivatização e as análises por cromatografia gasosa e líquida, foram de

responsabilidade do DEQUI-UFOP, com metodologias desenvolvidas no Laboratório de

Caracterização Molecular de Espectrometria de Massas, da Universidade Federal de Ouro Preto

(UFOP), Minas Gerais.

3.3. QUANTIFICAÇÃO DOS FÁRMACOS E DESREGULADORES ENDÓCRINOS

Para a avaliação da ocorrência dos micropoluentes de interesse na água tratada, o

trabalho experimental foi dividido em três etapas:

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1ª Etapa: Coletas das amostras;

2ª Etapa: Preparação das amostras por filtração, quelação dos metais e posterior

extração em fase sólida (SPE);

3ª Etapa: Eluição, derivatização e análise por cromatografia gasosa acoplada a

espectrometria de massas (GCMS) para quantificação dos compostos Ibuprofeno (IBU),

Paracetamol (PCT), 4-octilfenol (4OP), 4-nonilfenol (4NP), Genfibroliza (GEN), Bisfenol-A

(BPA), Estrona (E1), Estradiol (E2), Etinilestradiol (EE2), Estriol (E3); e análise por

Cromatografia líquida acoplada a espectrometria de massas em série (LCMS/MS) para

quantificação dos fármacos Metformina (MET), Aciclovir (ACV), Cafeína (CAF), Linezolida

(LNZ), Propanolol (PNL), Diltiazem (DTZ), Prometazina (PTZ), Losartan (LST), Bezafibrato

(BZF), Diclofenaco (DCF), Dexametasona (DXM), Loratadina (LRT), Sulfametozaxol (SMX),

Naproxeno (NPX).

3.3.1. COLETA DAS AMOSTRAS

As amostras foram coletadas na torneira AD1 (referente a adutora 1) da Estação de

Tratamento de Água do Jiqui localizada no laboratório de análise da ETA. As coletas foram

iniciadas no mês de Dezembro de 2017 com finalização em Maio de 2019 resultando em 18

meses de atividades.

O volume coletado compreendeu o somatório de doze alíquotas de 85 mL, totalizando

1.020 mL, obtidas a cada 2 horas em um período de 24 h. As amostras eram acumuladas em

recipientes de vidro âmbar para evitar a fotodegradação dos analitos de interesse.

3.3.2. PROCEDIMENTO DE FILTRAÇÃO E EXTRAÇÃO DOS ANALITOS

A filtração, principal procedimento que antecede a extração dos compostos com a

finalidade de evitar a colmatação dos cartuchos, seguiu as recomendações metodológicas

descritas por Quaresma (2014) e Queiroz (2011). O processo é realizado a vácuo com papéis

de filtro de acetato de celulose, faixa branca (24 μm) e faixa azul (8 μm), respectivamente,

seguidos por filtros de fibra de vidro (1,2 μm).

Ressalta-se que antecedendo o processo de filtração era adicionado o Tiossulfato de

Sódio (Na2S2O3) baseado na concentração média de cloro residual livre presente nas amostras

de água, com intuito de neutraliza-lo.

Após finalização da filtração, antes do processo de extração, era corrigido o pH para

2,0 ± 0,2, pela adição de solução de ácido clorídrico (HCl) a 50% v/v. Na sequência, adicionava-

se ácido etilenodiamino tetra-acético (EDTA) para a quelação dos metais eventualmente

presentes na amostra.

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O método de extração adotado foi o recomendado por Sanson et al (2014) de Extração

em Fase Sólida (SPE) demonstrado na Figura 3Erro! Fonte de referência não encontrada..

A metodologia descrita consiste nas etapas de: Condicionamento externo do cartucho com

solventes apropriados; Conexão do Sistema com entrada do 𝑁2; Passagem do volume desejado

da amostra pelo cartucho; Passagem de nitrogênio para secagem do cartucho; Descarte do

material eluido e; devido acondicionamento dos cartuchos sob refrigeração (-20ºC).

Figura 3 - Aparato para extração em fase sólida de amostras de grandes volumes utilizando pressão

positiva.

Fonte: Sanson (2014).

Para a utilização da metodologia de extração em fase sólida descrita (Figura 3) foram

utilizados os cartuchos Strata X (Phenomenex ®) 500 mg/6ml, condicionados através da

passagem de 5 ml de acetonitrila, 5 ml de metanol e 5 ml de água ultrapura, respectivamente.

As amostras foram submetidas a uma determinada pressão a gás nitrogênio, após iniciada a

extração, no qual, as 1.020 mL da amostra passa pelo cartucho, utilizando uma vazão de

aproximadamente 5 mL/min. Após a extração em fase sólida, os cartuchos eram enviados para

análise cromatográfica na UFOP.

3.3.3. ANÁLISE CROMATOGRÁFICA

Cromatografia Gasosa acoplada à espectrometria de Massas (GCMS)

A análise foi realizada no cromatógrafo a gás modelo GC-2010 acoplado ao

espectrômetro de massas GCMS-QP2010 Plus (Shimadzu) utilizando uma coluna

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cromatográfica Zebron ZB-5MSi (30 m × 0,25 mm × 0,25 µm, Phenomenex).

Cromatografia Líquida acoplada à espectrometria de Massas em série LCMS/MS)

As análises foram realizadas no equipamento LCMS-8040 (Shimadzu), acoplado ao

UHPLC modelo Nexera (Shimadzu) com os seguintes módulos: controladora CBM-20A, 3

bombas LC-30AD, amostrador SIL30AC, forno de coluna CTO-30A, desgaseificador DGU-

20As. Foi utilizada a coluna cromatográfica C18 modelo Kinetex (Phenomenex) com 100 mm

× 2,1 mm × 2,6 µm.

Para quantificação dos microcontaminantes de interesse, os limites de detecção (LD) e

quantificação (LQ) de seu respectivo analito seguem expostos nas Tabela 13 e Tabela 14. Os

valores de LD e LQ variaram na metodologia GCMS devido troca da coluna cromatográfica

em que realizaram as análises na UFOP. As colunas modificadas são de mesma fase

estacionária, mas as condições da coluna (principalmente em relação ao desgaste ocasionado

pela matriz complexa que é analisada) provocam alterações no perfil dos picos e linha de base.

Tabela 13 – Limites de Detecção (LD) e Quantificação (LQ) do método GCMS.

Limite de Detecção – LD Limite de Quantificação – LQ

campanhas

de 1 a 7

campanhas

de 8 e 9

campanhas

de 10 a 12

campanhas

de 1 a 7

campanhas

de 8 e 9

campanhas

de 10 a 12

Ibuprofeno 1,4 0,30 0,4 4,6 0,90 1,3

Paracetamol 0,4 0,20 0,8 1,3 0,70 2,5

4-octilfenol 0,5 0,20 0,4 1,8 0,70 1,1

4-nonilfenol 0,7 0,10 1,6 2,5 0,30 4,7

Genfibroliza 1,0 0,30 0,3 3,4 1,10 0,9

Bisfenol-A 0,2 0,00 0,1 0,7 0,10 0,2

Estrona 0,2 0,10 1,7 0,5 0,20 5,0

Etradiol 0,7 0,30 0,8 2,4 0,80 2,3

Etinilestradiol 0,6 0,40 1,7 2,1 1,30 5,2

Estriol 1,0 0,10 0,7 3,2 0,30 2,0

Fonte: Autoria Própria.

Tabela 14 – Limites de Detecção (LD) e Quantificação (LQ) do método LCMS/MS.

Limite de Detecção - LD Limite de Quantificação - LQ

Metformina 1,4 4,6

Aciclovir 0,9 3,2

Cafeína 162,1 540,2

Linezolida 1,7 5,8

Propanolol 8,3 27,7

Diltiazem 1,2 4,1

Prometazina 0,3 1,0

Losartan 1,0 3,3

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Tabela 14 - Limites de Detecção (LD) e Quantificação (LQ) do método LCMS/MS.

Limite de Detecção - LD Limite de Quantificação - LQ

Bezafibrato 71,7 239,1

Diclofenaco 118,7 395,7

Dexametasona 2,9 9,5

Loratadina 1,9 6,3

Sulfametozaxol 2,0 6,8

Naproxeno 37,5 125,0

Fonte: Autoria Própria.

3.4. CÁLCULO DO IQA

Para determinação do IQA da água tratada da ETA Jiqui foi aplicada a metodologia

proposta pelo Canadian Council of Ministers of the Environment – CCME. O índice incorpora

três elementos, baseando-se em medidas denominadas de escopo, frequência e amplitude dos

valores que estão fora dos estipulados pelas normas adotadas como referência: F1, o número de

variáveis que apresentaram valores fora dos padrões, (escopo); F2, a frequência com que valores

das análises apresentam-se fora dos padrões (frequência); e F3, quanto se distanciam dos

valores-padrão, (amplitude). Eles são combinados para produzir um único valor (entre 0 e 100)

que descreva a qualidade de água. Esses números são divididos em 5 categorias descritivas para

simplificar a apresentação. (MARQUES, M. N. et al, 2007).

O Escopo (F1) representa a porcentagem das variáveis que não se encontram dentro

dos padrões estipulados pelas normas, relativa ao número total das variáveis medidas:

(1)

𝐹1 = (𝑁ú𝑚𝑒𝑟𝑜 𝑑𝑒 𝑣𝑎𝑟𝑖á𝑣𝑒𝑖𝑠 𝑐𝑜𝑚 𝑓𝑎𝑙ℎ𝑎𝑠

𝑁ú𝑚𝑒𝑟𝑜 𝑡𝑜𝑡𝑎𝑙 𝑑𝑒 𝑣𝑎𝑟𝑖á𝑣𝑒𝑖𝑠 𝑚𝑒𝑑𝑖𝑑𝑎𝑠) 𝑥 100

A Frequência (F2) representa a porcentagem dos testes individuais que não se

encontram dentro dos padrões estipulados pelas normas:

(2)

𝐹2 = (𝑁ú𝑚𝑒𝑟𝑜 𝑑𝑒 𝑡𝑒𝑠𝑡𝑒𝑠 𝑓𝑎𝑙ℎ𝑜𝑠

𝑁ú𝑚𝑒𝑟𝑜 𝑡𝑜𝑡𝑎𝑙 𝑑𝑒 𝑡𝑒𝑠𝑡𝑒𝑠) 𝑥 100

A Amplitude (F3) representa quanto os valores dos testes falhos estão fora dos

estipulados pelas normas e é calculada em três etapas.

i) Sempre que uma concentração individual for maior que o valor estipulado pelas

normas, ele será denominado “excluído” e expresso como segue:

(3)

𝐸𝑥𝑐𝑙𝑢í𝑑𝑜𝑖 = (Valor do teste falho𝑖

Valor estipulado pelas normas𝑗) − 1

Page 41: ANA GABRIELA RODRIGUES DE SOUZA - repositorio.ufrn.br

40

Para os casos em que o valor do teste não deve ser menor que o valor mínimo estipulado

pelas normas: (4)

𝐸𝑥𝑐𝑙𝑢í𝑑𝑜𝑖 = (Valor estipulado pelas normas𝑖

Valor do teste falho𝑗) − 1

Para os casos em que o valor determinado no teste é igual a zero:

(5) 𝐸𝑥𝑐𝑙𝑢í𝑑𝑜𝑖 = Valor estipulado pelas normas𝑖

ii) Calcula-se quanto os testes individuais, na coletividade, estão fora dos valores

estipulados pelas normas somando os excluídos de cada teste falho individual e dividindo-os

pelo número total dos testes realizados. Essa variável refere-se à razão do somatório dos

excluídos e do número de testes realizados, ou o nse, sendo calculado como:

(6)

𝑛𝑠𝑒 =∑ 𝐸𝑥𝑐𝑙𝑢í𝑑𝑜𝑖𝑖=1

# 𝑑𝑒 𝑡𝑒𝑠𝑡𝑒𝑠

iii) F3 é calculado, então, por uma função assintótica que normaliza a soma dos

excluídos (nse) para obter uma escala entre 0 e 100.

(7)

𝐹3 = (𝑛𝑠𝑒

0,01𝑛𝑠𝑒 + 0,01)

Uma vez obtidos os fatores, o índice próprio pode ser calculado. O IQA-CCME:

(8)

𝐼𝑄𝐴𝐶𝐶𝑀𝐸 = 100 − (√𝐹12 + 𝐹22 + 𝐹3²

1,732)

Os valores resultam em um intervalo entre 0 e 100, onde 0 representa a "pior" qualidade

da água e 100 representa a "melhor". Uma vez determinado o valor, a qualidade da água é

expressa relacionando-o a uma das seguintes categorias:

Excelente: (valor 95-100) - a qualidade da água é protegida com uma ausência de ameaça

ou prejuízo; condições muito próximas aos níveis naturais.

Bom: (Valor 80-94) - a qualidade da água é protegida, mas com um grau menor de

ameaça ou pouco afetado; as condições raramente se distanciam dos níveis naturais ou

desejáveis.

Regular: (Valor 65-79) - a qualidade da água é geralmente protegida, mas

ocasionalmente ameaçada ou prejudicada; as condições às vezes se distanciam dos níveis

naturais ou desejáveis.

Ruim: (Valor 45-64) - a qualidade da água é frequentemente ameaçada ou prejudicada;

condições se distanciam da natureza ou níveis desejáveis frequentemente.

Péssima: (Valor 0-44) - a qualidade da água quase sempre é ameaçada ou prejudicada;

condições geralmente se distanciam dos níveis naturais ou desejáveis.

Page 42: ANA GABRIELA RODRIGUES DE SOUZA - repositorio.ufrn.br

41

Ressalta-se que no cômputo do 𝐼𝑄𝐴𝐶𝐶𝑀𝐸 foram excluídos os parâmetros Aciclovir

(ACV), Dexametasona (DXM), Linezolida (LNZ), Loratadina (LRT), Losartan (LST) e

Prometazina (PTZ), em função da indisponibilidade atual de regulação em normas de água

potável.

Os valores padrões utilizados no cálculo foram baseados na Portaria da Consolidação

nº 5/2017, do Ministério da Saúde – Brasil para os parâmetros físico-químicos e

microbiológicos, e nas Diretrizes Australianas para Reciclagem de Água fase 2/2008 do

Governo Australiano para os produtos farmacêuticos e compostos desreguladores endócrinos.

4. RESULTADOS E DISCUSSÃO

4.1. OCORRÊNCIA DE FÁRMACOS

De uma forma geral, os resultados indicaram a presença de dez compostos

farmacológicos distintos nas amostras de água tratada coletadas na ETA Jiqui. Dos dezesseis

analitos avaliados, foram detectados, em pelo menos uma campanha de coleta o Ibuprofeno

(IBU), Naproxeno (NPX), Aciclovir (ACV), Sulfametoxazol (SMX), Propanolol (PNL),

Losartan (LST), Genfibrozila (GEN), Metformina (MET), Prometazina (PTZ) e Loratadina

(LRT). No entanto, nenhum dos compostos encontrados obtiveram uma frequência de detecção

superior a 50%, considerando todas as campanhas realizadas nos 18 meses de atividades de

pesquisa.

Aciclovir, Losartan, Genfibrozila e Loratadina foram os medicamentos de maior

destaque em relação a frequência de detecção variando entre 40% a 50% das campanhas

realizadas, conforme é possível observar na Tabela 15.

Tabela 15 – Valor máximo, mediana, quantidade de vezes detectado e frequência de detecção

dos compostos farmacêuticos presentes na água tratada da ETA Jiqui.

Classes Compostos Máximo

(ng/L)

Mediana

(ng/L)

Vezes detectado

(*n = 12)

Detecção

(%)

AINE **IBU 64,02 43,96 2 18

NPX 276,32 276,32 1 8

Antiviral ACV 184,06 122,77 5 42

Antibiótico SMX 231,2 231,2 1 8

Anti-

hipertensivos

PNL 236,76 81,96 3 25

LST 93,06 36,33 6 50

Outros

Fármacos

**GEN 90,01 78,91 5 45

MET 88 88 1 8

PTZ 150,32 110,45 2 17

LRT 16,08 14,665 6 50

*n = número de campanhas realizadas durante o período de pesquisa; ** Foram realizadas apenas onze (11)

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42

campanhas de coleta para Ibuprofeno e Genfibrozila.

Fonte: Autoria Própria.

Os demais compostos (Paracetamol, Diclofenaco, Linezolida, Dialtizem, Cafeína e

Bezafibrato) resultaram em valores menores que o Limite de Detecção e Quantificação dos

métodos de análise.

No geral, as concentrações de produtos farmacêuticos detectados nas amostras

excederam 60 ng/L (com exceção da Loratadina) resultando em valores mais expressivos aos

relatados em estudos realizados em outros países (STACKELBERG et al., 2007; HUERTA-

FONTELA et al., 2008; BENOTTI, M. T. et al. 2009; LEUNG et al., 2013; GAFFNEY et al.,

2014).

No grupo dos anti-inflamatórios não esteroidais (AINE), foram identificadas duas

substâncias: Ibuprofeno (IBU) e Naproxeno (NPX). As concentrações de IBU variaram de 23,9

a 64,01 ng/L, enquanto o NPX resultou em uma detecção pontual dentre as campanhas

realizadas com concentração de 276,32 ng/L. Os resultados obtidos neste trabalho foram

superiores ao reportado por Gaffney et al. (2015) que encontraram concentrações máximas de

21 e 6 ng/L de IBU e NPX, respectivamente, na água tratada distribuída a população de Lisboa,

em Portugal. Simazaki et al. (2015) reportaram concentrações de 6 ng/L de IBU, na água tratada

em uma ETA no Japão, que possui processos avançados de tratamento de água, incluindo

ozonização e adsorção com carvão ativado granular para remoção de precursores de

trihalometano e vestígios químicos.

O Aciclovir (ACV) como único antiviral avaliado nesta pesquisa obteve destaque com

42% de frequência de detecção e concentração máxima de 184,06 ng/L. Segundo Boulard et al.

(2018), em um estudo na Alemanha, não foi encontrado aciclovir em água tratada, mas é

relatado em água superficial com concentração máxima de 70 ng/L, bem inferior a concentração

observada na água tratada da ETA Jiqui. Alguns estudos constatam remoção do aciclovir (>

80%) em ETEs urbanas na Alemanha (BOULARD et al. 2018; NANNOU, C. et al. 2019),

provavelmente devido à biotransformação quase completa da droga durante o processo de lodo

ativado. Em geral, é relatado que a remoção do aciclovir nas ETEs com sistema de lodo ativado

é elevada (> 95%). No entanto, não se sabe se é parcialmente transformado ou mineralizado

(NANNOU, C. et al. 2019). Sabemos que o rio Pitimbu não recebe efluente de ETE, portanto

a elevada frequência deste composto confirma a ausência de tratamento em possíveis

disposições inadequadas de esgoto, seja de forma direta ou indireta.

Com ocorrência em apenas uma campanha de coleta, o antibiótico Sulfametozaxol

(SMX) obteve ainda um elevado valor de quantificação (231,2 ng/L) se mostrando bem acima

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43

do relatado por Gaffney et al.(2015), na água de abastecimento de Lisboa, em Portugal; e por

Furlong et al. (2017), que em análise de 25 estações de tratamento de água distribuídas pelos

Estados Unidos, observou uma concentração máxima de 8,20 ng/L de SMX em água tratada.

Em relação aos anti-hipertensivos detectados, o Losartan (LST) foi observado em 50%

das campanhas realizadas com concentração máxima em torno dos 93 ng/L, ao contrário do

relatado na Sérvia por Petrović et al. (2014) e na Espanha por Huerta-Fontela et al. (2011) onde

não foi possível quantificar o LST em amostras de água tratada. Segundo Pereira et al. (2016),

o LST é o anti-hipertensivo mais utilizado no Brasil e isto pode estar associado com a maior

ocorrência registrada em relação aos fármacos avaliados. O Propranolol (PNL), apesar de ser

observado em apenas 25% das campanhas, obteve também valores superiores ao relatado em

outros estudos (236,76 ng/L): Furlong et al. (2017) relatou concentração máxima de apenas

2,50 ng/L em amostras de água tratada dos Estados Unidos, assim como Gaffney et al. (2015),

na água de abastecimento de Lisboa, em Portugal, observou concentração de apenas 6,7 ng/L.

Genfibrozila (GEN) e Loratadina (LRT) foram outros fármacos de maior frequência de

detecção com 45% e 50%, respectivamente. O GEN estava presente em quase metade das

amostras de água tratada coletadas nos Estados Unidos (7 de 18 amostras) com concentração

máxima relatada de 2,1 ng/L (BENOTTI et al. 2009), valor esse bem inferior ao relatado na

ETA Jiqui (90 ng/L). No Brasil, Reis et al. (2019) observaram uma concentração máxima de

85 ng/L de GEN em amostras de água tratada de seis ETAs de ciclo completo, localizadas na

região metropolitana de Belo Horizonte, sendo o resultado que mais se aproxima ao encontrado

nas amostras de água tratada da ETA Jiqui.

Em relação a LRT apesar da elevada frequência (50%) a concentração máxima

observada (16,08 ng/L) foi a menor entre os demais fármacos detectados. Reis et al. (2019)

relatou valores superiores de LRT na água tratada distribuída a população de Belo Horizonte

(cerca de 67 ng/L). Já em estudos realizados na Espanha (HUERTA-FONTELA et al. 2011) e

nos Estados Unidos (FURLONG et al. 2017) não houve ocorrência deste fármaco em água

tratada.

É possível observar uma maior ocorrência no Brasil do antilipêmico Genfibrozila e do

anti-histamínico Loratadina em relação a ocorrência na Espanha, China e Estados Unidos

(HUERTA-FONTELA et al. 2011; LEUNG et al., 2013; FURLONG et al. 2017). Este fato

pode estar associado a diversos fatores, seja maior consumo da população a estes fármacos,

menor eficiência de remoção em ETEs ou menor proteção dos mananciais utilizados para

abastecimento público, trazendo estes contaminantes por disposições inadequadas de excretas.

Em relação a Metformina e Prometazina, estes fármacos obtiveram baixas frequências

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44

de detecção, com concentrações máximas de 88 e 150,32 ng/L, respectivamente. Estudos acerca

da presença destes compostos farmacêuticos em água tratada não foram encontrados.

4.2. OCORRÊNCIA DE DESREGULADORES ENDÓCRINOS

Em relação aos compostos Desreguladores Endócrinos (DEs), dos oitos avaliados

inicialmente, quatro foram identificados em concentrações acima dos limites LD e LQ: o 4-

Octilfenol (4OP), 4-Nonilfenol (4NP), Bisfenol A (BPA) e Estrona (E1) (ver Tabela 16). O

destaque foi para o BPA presente em 91% das campanhas, seguido pelo 4OP em 64%, 4NP

com 36% e E1 com 18% de frequência em água tratada.

Tabela 16 – Valor máximo, mediana, quantidade de vezes detectado e frequência de detecção dos

compostos desreguladores endócrinos presentes na água tratada da ETA Jiqui.

Classe Compostos Máximo

(ng/L)

Mediana

(ng/L)

Vezes Detecção

(*n = 11)

Detecção

(%)

Desreguladores

Endócrinos

BPA 114,4 21,6 10 91

4OP 80,83 28,32 7 64

4NP 577,1 271,23 4 36

E1 13 11,1 2 18

*n = número de campanhas realizadas durante o período de pesquisa;

Fonte: Autoria Própria.

Em estudo realizado por Benotti et al. (2009), nos Estados Unidos, amostras de água

tratada de 19 concessionárias de abastecimento foram analisadas e foi observada a ocorrência

de 4-Nonilfenol (4NP) com concentração máxima de 100 ng/L. Em relação ao Bisfenol A

(BPA), Benotti et al. (2009) obtiveram uma concentração de 25 ng/L.

Na Itália, Riva et al. (2018) também relataram em amostras de água tratada a presença

do composto 4-Nonilfenol (4NP), porém com concentração máxima de 16 ng/L, inferior ao

relatado por Benotti et al.(2009) (100 ng/L) e ao observado na ETA Jiqui (577,1 ng/L). As

amostras de água tratada advinham de poços distribuídos pela cidade de Milão e eram

submetidos a tratamentos que consistiam principalmente em filtros de carvão ativado ou osmose

reversa e desinfecção. Esta concentração inferior de 4NP relatada por Riva et al. (2018) pode

estar associada a maior proteção do manancial de origem.

Em relação ao Bisfenol A (BPA), Riva et al. (2018) observaram concentração máxima

de 683 ng/L e mediana de 23,1 ng/L. Segundo exposto pelos autores, é provável que a alta

concentração de BPA seja um erro externo causado por uma contaminação pontual e imediata,

exigindo que seja necessária uma investigação mais aprofundada.

Da mesma forma, devido à elevada frequência de detecção do BPA (91%) na água

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45

tratada da ETA Jiqui, em comparação com os demais micropoluentes analisados nesta pesquisa,

podemos pressupor a possibilidade de contaminação externa em manuseio laboratorial, já que

diversos recipientes e materiais possuem em sua composição o micropoluente em questão

tornando difícil considera-lo como um bom indicador de contaminação em água tratada.

Estudos acerca da ocorrência do 4-Octilfenol e Estrona em água tratada não foram

encontrados.

4.3. ANÁLISE DO IQA-CCME

Na Tabela 17 apresentam-se os valores dos parâmetros físico-químicos e

microbiológicos fornecidos pela CAERN, correspondentes ao período de monitoramento do

presente estudo, bem como os valores máximos preconizados pela Portaria da Consolidação nº

5/2017 do Ministério da Saúde (MS). De acordo com a Tabela 17, apenas o ferro, cloro residual

livre, pH e turbidez ultrapassaram os limites impostos pela citada portaria. Assim, levando em

consideração o método para o cálculo do índice canadense, apenas estes quatros parâmetros

físico-químicos interferiram negativamente no cálculo do 𝐼𝑄𝐴𝐶𝐶𝑀𝐸 .

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Tabela 17 – Monitoramento dos parâmetros físico-químicos e microbiológicos da água tratada da ETA Jiqui.

Fonte: Adaptado da CAERN (2019).

Campanha Cloretos Coliformes

Totais Dureza E. Coli

Ferro

Total Nitrato Nitrito

Sólidos Totais

Dissolvidos Sulfato

Cloro

Residual

Livre

Cor

Aparente pH Turbidez

Padrão 250 mg/L AUSÊNCIA

em 100 ml 500 mg/L

AUSÊNCIA

em 100 ml 0,30 mg/L 10 mg/L 1 mg/L 1000 mg/L 250 mg/L

0,2 – 2

mg/L 15,00 uH 6 -9,5 0,5 uT

1 22,37 Ausente 22,56 Ausente <0,1 1,77 <0,01 60,8 <1 1,99 4,70 6,43 0,53

2 23,79 Ausente 22,61 Ausente <0,1 1,54 <0,01 65,2 <1 1,71 9,90 6,38 1,09

3 23,08 Ausente 17,86 Ausente 0,72 1,43 <0,01 62,8 <1 2,95 5,55 6,33 0,80

4 23,43 Ausente 23,21 Ausente 0,29 1,53 <0,01 72,1 <1 1,16 38,70 6,66 3,77

5 21,64 Ausente 21,91 Ausente <0,1 1,57 <0,01 64,7 <1 0,90 34,65 6,37 3,03

6 24,14 Ausente 18,34 Ausente <0,1 1,84 <0,01 60,8 <1 1,51 11,15 6,18 0,84

7 24,19 Ausente 22,6 Ausente <0,1 2,05 <0,01 61,1 <1 1,39 8,20 6,20 0,51

8 22,28 Ausente 23,69 Ausente <0,1 2,1 <0,01 63,1 <1 1,46 8,65 6,34 0,59

9 - - - - - - - - - 2,00 8,65 6,30 0,48

10 28,11 Ausente 24,72 Ausente <0,1 1,44 <0,01 61,7 <1 1,90 6,90 6,28 1,01

11 - - - - - - - - - 1,85 8,10 6,27 1,42

12 24,85 Ausente 19,72 Ausente <0,1 1,75 <0,01 56,2 <1 2,36 9,70 6,20 1,79

Percentual

de falha 0% 0% 0% 0% 10% 0% 0% 0% 0% 17% 17% 0% 92%

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Na Tabela 18 apresentam-se as concentrações dos Micropoluentes Emergentes

analisados e suas respectivas diretrizes estabelecidas pelo NRMMC, EPHC e NHMR (2008) do

Governo Australiano. Dentre os 14 micropoluentes emergentes detectados, apenas 10 estão

relacionados entre as diretrizes (IBU, NPX, SMX, PNL, GEN, MET, 4OP, 4NP, BPA, E1). Por

conseguinte, quatro analitos não foram computados no 𝐼𝑄𝐴𝐶𝐶𝑀𝐸 , conforme explicitado em

materiais e métodos.

Tabela 18 - Concentrações dos Micropoluentes Emergentes detectados, em ng/L, e suas respectivas

diretrizes estabelecidas pelo NRMMC, EPHC e NHMR (2008) do Governo Australiano.

Campanha Data IBU NPX SMX PNL GEN MET 4OP 4NP BPA E1

Diretriz (ng/L) 400000 220000 35000 40000 600000 200000 500000 500000 500000 200000

1 07/12/2017 <LD <LQ <LD <LD <LD <LD <LD <LD <LD <LD

2 24/01/2018 <LD <LD <LD <LD 69,30 <LD <LD <LD 25,7 <LD

3 07/02/2018 - 276,32 <LD <LD - <LD - - - -

4 18/04/2018 <LD <LD <LD <LD <LD <LD <LD <LD 21 <LD

5 02/05/2018 <LD <LD 231,20 <LD <LD <LD 7,3 <LD 9,8 <LD

6 24/07/2018 <LD <LD <LD <LD 70,60 <LD 37,3 577,1 62,1 9,2

7 15/08/2018 23,90 <LQ <LD <LD 83,70 <LD 66,7 <LD 114,4 13

8 12/09/2018 <LD <LD <LD 236,76 <LD <LD 5,3 11 18,5 <LD

9 26/09/2018 <LD <LD <LD 81,96 <LD 88,00 <LD 21 22,2 <LD

10 27/03/2019 <LD <LD <LD 50,07 78,91 <LD 25,81 <LD 34,88 <LD

11 10/04/2019 <LD <LD <LD <LQ <LD <LD 80,83 521,46 0,85 <LD

12 08/05/2019 64,02 <LD <LD <LD 90,01 <LD 28,32 <LD 14,75 <LD

Fonte: Autoria Própria.

É possível observar através dos resultados expostos na Tabela 18 que nenhum dos

fármacos e desreguladores detectados, os quais possuem diretriz estabelecida pelo governo

australiano, excederam os limites para uso de água com fins potáveis.

Segundo NRMMC, EPHC, NHMRC (2008), devido dados científicos inconclusivos ou

únicos dados disponíveis serem acerca de estudos com animais, os valores das diretrizes

relacionadas aos fármacos e desreguladores são muito conservadores e são calculados usando

uma série de fatores de segurança. Portanto, as concentrações dos microcontaminantes

emergentes encontradas, com base no conhecimento atual e em comparação com as diretrizes

australianas, não resultam em nenhum risco significativo para a saúde do consumidor durante

toda a vida útil do consumo e é consistente com água de boa qualidade.

Na Tabela 19 encontra-se exposto o 𝐼𝑄𝐴𝐶𝐶𝑀𝐸 resultante para a água tratada da ETA

Jiqui após cálculos dos elementos necessários.

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Tabela 19 – Resultado do Cálculo do IQA-CCME.

Variáveis com Falha Nº de testes com

falha (𝒏𝒕𝒐𝒕𝒂𝒍 = 𝟏𝟐)

Porcentagem

de Falhas (%) Elementos do IQA-CCME

Turbidez 11 92 F1 12,90

Cor 2 17 F2 4,65

Cloro Residual Livre 2 17 F3 6,69

Ferro Total* 1 10 IQA-CCME 91,19 *O ferro total se diferencia das demais variáveis por possuir apenas 10 análises no número total de testes.

Fonte: Autoria Própria.

Os resultados dos percentuais de parâmetros falhos (F1), de análises falhas (F2) e da

amplitude (F3) possibilitaram obter comprovações a respeito da influência destes resultados,

no resultado final do índice IQA-CCME. O índice resultou em 91,19 classificando a água

tratada em uma boa qualidade. Esta classificação compreende uma água protegida com apenas

um grau menor de ameaça ou prejuízo, com condições que partem dos níveis naturais ou

desejáveis em algumas situações.

Com a realização do IQA-CCME foi possível confirmar que a atual concentração

existente dos microcontaminantes emergentes avaliados, não provocam impacto na qualidade

da água efluente da ETA Jiqui, sendo a alteração existente ocasionada por alterações pontuais

nos parâmetros físico-químicos, com o destaque maior para a turbidez com 92% de falha ao

total de todas as análises, seguido pelo cloro residual livre e cor aparente (17%) e ferro total

(10%). Apesar da água estar caracterizada como de boa qualidade, o índice, sem outras

avaliações mais específicas, não conduz a uma melhor interpretação dos resultados em relação

aos padrões físico-químicos. A estação deve sempre produzir água confiável em 100% do

tempo, e as oscilações de alguns parâmetros que ultrapassem a portaria devem ser corrigidos.

5. CONCLUSÕES

De acordo com os resultados obtidos foi verificada a ocorrência de 14 micropoluentes

emergentes entre os 24 avaliados, sendo entre eles 10 produtos farmacêuticos (Ibuprofeno,

Naproxeno, Aciclovir, Sulfametozaxol, Propranolol, Losartan, Genfibrozila, Metformina,

Prometazina e Loratadina) e 4 compostos desreguladores endócrinos (Bisfenol A, 4-Octilfenol,

4-Nonilfenol, Estrona) detectados na água tratada fornecida pela ETA Jiqui.

O resultado encontrado para o Índice de Qualidade da Água canadense (𝐼𝑄𝐴𝐶𝐶𝑀𝐸 =

91,19) configura a água tratada da ETA Jiqui como de BOA qualidade, já que em comparação

com a normativa australiana, nenhum dos fármacos ou desreguladores endócrinos detectados

que possuem valor de referência, excederam o limite de exposição permitido para água

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49

destinada a fins potáveis, configurando em relação a este novo aspecto, em nenhum risco

significativo para a saúde do consumidor durante toda a vida útil do consumo sendo realmente

consistente com água de boa qualidade.

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50

REFERÊNCIAS

ACADÉMIE NATIONALE DE PHARMACIE. Médicaments et environnement. Paris,

France. March, 2019

ALMEIDA, G. S. Utilização do Índice de Qualidade das Águas IQA-CCME para

Avaliação do Monitoramento em Bacia Hidrográfica. Estudo de Caso: Bacia Hidrográfica

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