a study on residual powder removing technique of multi
TRANSCRIPT
J. Korean Powder Metall. Inst., Vol. 26, No. 1, 11-15, 2019
DOI: 10.4150/KPMI.2019.26.1.11
ISSN 1225-7591(Print) / ISSN 2287-8173(Online)
11
๊ทธ๋ํ ์์คํ ์ ์ฌ(Graphene One-Step Transfer) ๊ณต์ ๊ธฐ๋ฐ
๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ธฐ์ ์ฐ๊ตฌ
์ฐ์ฑ์aยท์กฐ์์bยทํ์๊ทaยท์ดํ์ฐa,b,c,*
a๋ถ์ฐ๋ํ๊ต ๋๋ ธ์ตํฉ๊ธฐ์ ํ๊ณผ, b๋ถ์ฐ๋ํ๊ต ์๋์ง์ตํฉ๊ธฐ์ ์ฐ๊ตฌ์, c๋ถ์ฐ๋ํ๊ต ๋๋ ธ์๋์ง๊ณตํ๊ณผ
A Study on Residual Powder Removing Technique of Multi-Layered Graphene
Based on Graphene One-Step Transfer Process
Chae-young Wooa, Yeongsu Job, Soon-kyu Honga and Hyung Woo Leea,b,c,*aDepartment of Nano Fusion Technology, Pusan National University, Busan 46241, Republic of Korea
bResearch Center of Energy Convergence Technology, Pusan National University, Busan 46241, Republic of KoreacDepartment of Nanoenergy Engineering, Pusan National University, Busan 46241, Republic of Korea
(Received January 17, 2019; Revised January 31, 2019; Accepted January 31, 2019)
...................................................................................................................................................................................................................................
Abstract In this study, a method to remove residual powder on a multi-layered graphene and a new approach to
transfer multi-layered graphene at once are studied. A graphene one-step transfer (GOST) method is conducted to
minimize the residual powder comparison with a layer-by-layer transfer. Furthermore, a residual powder removing
process is investigated to remove residual powder at the top of a multi-layered graphene. After residual powder is
removed, the sheet resistance of graphene is decreased from 393 to 340 Ohm/sq in a four-layered graphene. In addition,
transmittance slightly increases after residual powder is removed from the top of the multi-layered graphene. Optical and
atomic-force microscopy images are used to analyze the graphene surface, and the Ra value is reduced from 5.2 to
3.7 nm following residual powder removal. Therefore, GOST and residual powder removal resolve the limited
application of graphene electrodes due to residual powder.
Keywords: residual powder, removing, graphene, one-step transfer, sheet resistance
...................................................................................................................................................................................................................................
1. ์ ๋ก
๊ทธ๋ํ(graphene)์ sp2 ๊ฒฐํฉ์ ํ๋ ํ์ ๋จ์ผ์์์ธต์ผ
๋ก ์ด๋ฃจ์ด์ ธ ์์ผ๋ฉฐ ํ์๋๋ ธํ๋ธ(carbon nanotubes)[1]์
๊ฐ์ ํ์ ๋์์ฒด ์ค์์๋ 2์ฐจ์ ๊ตฌ์กฐ์ ๋ฌผ์ง๋ก ๋ถ๋ฅ๋
๋ค[2, 3]. ๊ทธ๋ํ์ ์ ๊ธฐ์ , ํํ์ , ๊ธฐ๊ณ์ ํน์ฑ์ด ๋ฐ์ด๋
๊ณ ๋์ ์ ๊ธฐ ์ด๋๋(~200,000/ฮฉยทcm)์ ์ด์ ์์ ์ฑ ๋ฑ
์ฐ์ํ ํน์ฑ์ ๊ฐ๋ ์์ฌ์ด๋ฉฐ[4, 5] ์ ๊ทน[6], ํธ๋์ง์คํฐ
[7] ๋ฑ ๋ค์ํ ๋ถ์ผ์์ ์ฐ๊ตฌ๋๊ณ ์๋ค.
์ด๋ฌํ ๊ทธ๋ํ์ ๊ธฐ๊ณ์ ๋ฐ๋ฆฌ๋ฒ[8], ์ฐ-ํ์์ ์ด์ฉํ ํ
ํ์ ํฉ์ฑ๋ฒ[9], ํํ๊ธฐ์์ฆ์ฐฉ๋ฒ(chemical vapor deposition,
CVD)[10] ๋ฑ์ ์ํด ํฉ์ฑ๋๋ค. ํนํ ํํ๊ธฐ์์ฆ์ฐฉ๋ฒ์ ๋
์ผ(Ni), ๊ตฌ๋ฆฌ(Cu)๋ฑ์ ์ด๋งค ๊ธ์ ํ๋ฉด์ ๊ณ ์จ์ ํํ์์
๊ธฐ์ฒด๋ฅผ ๋ฐ์์์ผ ํ์์ ์ฉํด๋์ ๋ฐ๋ผ ๊ทธ๋ํ์ ํฉ์ฑํ
๋ ๋ฐฉ๋ฒ์ด๋ฉฐ, ๊ณ ์๋ ๋ฐ ๋๋ฉด์ ๊ทธ๋ํ ํฉ์ฑ์ด ๊ฐ๋ฅํ ์ฅ
์ ์ด ์๋ค[11]. ์ด ๋ฐฉ๋ฒ์ 1000oC ์ด์์ ๊ณ ์จ์์ ํฉ์ฑ๋
๋ฉฐ ํฉ์ฑ ํ ๊ทธ๋ํ์ ์ด๋งค ๊ธ์ ๋ฐ๋ง ๋๋ ๊ธ์ํ ์์ ๋งค
์ฐ ์์ ์ธต์ผ๋ก ์กด์ฌํ๋ค. ๋ฐ๋ผ์ ๊ทธ๋ํ์ ๋ค์ํ ์์ฉ
๋ถ์ผ์ ์ฌ์ฉํ๊ธฐ ์ํด์ ์ํ๋ ๊ธฐํ์ผ๋ก ์ ์ฌํ๋ ๋ฐฉ๋ฒ
์ด ๋ฐ๋์ ํ์ํ๋ค.
๊ทธ๋ํ ์ ์ฌ ๋ฐฉ๋ฒ์ ํฌ๊ฒ 2๊ฐ์ง๋ก ์ต์ ์ ์ฌ(wet
transfer) ์ ๊ฑด์ ์ ์ฌ(dry transfer)๋ก ๋๋๋ค. ์ต์ ์ ์ฌ๋
- ์ฐ์ฑ์: ํ์, ์กฐ์์: ํ์, ํ์๊ท: ํ์, ์ดํ์ฐ: ๊ต์
*Corresponding Author: Hyung Woo Lee, TEL: +82-51-510-6115, FAX: +82-51-514-2358, E-mail: [email protected]
PM Trend
12 ์ฐ์ฑ์ยท์กฐ์์ยทํ์๊ทยท์ดํ์ฐ
Journal of Korean Powder Metallurgy Institute (J. Korean Powder Metall. Inst.)
๊ณ ๋ถ์ ๋ฌผ์ง์ธ Poly(methylmethacrylate) (PMMA), Poly
(bisphenol-a carbonate)(PC) ๋ฑ์ ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ์คํ ์ฝํ
(spin coating)ํ๊ณ , ์ด๋ฅผ ์ง์ง ์ธต์ผ๋ก ์ด์ฉํ์ฌ ๊ทธ๋ํ์
์ํ๋ ๊ณณ์ผ๋ก ์ ์ฌํ๋ ๋ฐฉ๋ฒ์ด๋ฉฐ, ๊ฑด์ ์ ์ฌ๋ ์ด ๋ฐ๋ฆฌ
ํ ์ดํ(thermal released tape)๋ฅผ ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ๋ถ์ฐฉํ๊ณ
๊ทธ๋ํ์ ์ ์ฌํ ๋ค ์ด์ ๊ฐํ์ฌ ํ ์ดํ๋ฅผ ๋ฐ๋ฆฌํ๋ ๋ฐฉ๋ฒ
์ด๋ค. ๊ฑด์ ์ ์ฌ์ ๊ฒฝ์ฐ, ๋๋ถ๋ถ ํ ์ดํ์ ๋ฐ๋ฆฌ ๊ณผ์ ์์
๊ทธ๋ํ ์ผ๋ถ๊ฐ ํจ๊ป ๋ฐ๋ฆฌ ๋๊ฑฐ๋ ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ํ ์ดํ
์์ฌ๋ถ๋ง์ด ๋จ์ ๊ฒฐํจ์ด ์๊ธด๋ค[12].
์ต์ ์ ์ฌ๋ ๊ฐ์ฅ ์ผ๋ฐ์ ์ผ๋ก ์๋ ค์ง ๊ทธ๋ํ ์ ์ฌ ๋ฐฉ๋ฒ
์ด์ง๋ง ์ฉ์ก ๊ณต์ ์ผ๋ก ์ธํ ๊ณต์ ํธํ์ฑ์ ๋ฌธ์ ๊ฐ ์์ผ๋ฉฐ,
๊ทธ๋ํ์ ๊ฒฐํจ์ ์ต์ํ์ํฌ ์ ์๋ ์ฅ์ ์ด ์์ง๋ง ์ฌ์ฉ
๋๋ ๊ณ ๋ถ์๋ฅผ ์ ๊ฑฐํ๋ ๊ณผ์ ์์ ์์ ํ ์ ๊ฑฐ๋์ง ์์
์์ฌ๋ถ๋ง์ด ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ๋จ๊ฒ ๋์ด ๋ค์ธต์ ๊ทธ๋ํ ์ ์ฌ
์ ์ ์ฌ๋ ์ธต๋ง๋ค ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ์์ฌ๋ถ๋ง์ด ์์ด๊ฒ ๋๋ค.
์ด๋ ๊ทธ๋ํ์ ์ฌ์ฉํ์ฌ ์ ๊ธฐ์ ํน์ฑ ๋ฐ ๊ทธ๋ํ์ ์์ฉํ
๋๋ฐ ์์ด ์น๋ช ์ ์ด๊ธฐ ๋๋ฌธ์ ๋ง์ ์ฐ๊ตฌ์๋ค์ ์์ฌ๋ถ๋ง
์ ์ ๊ฑฐํ๊ธฐ ์ํ ๋ฐฉ๋ฒ์ ์ ์ํ์๋ค. ์ผ๋ฐ์ ์ผ๋ก๋ ๊ณ ๋ถ
์ ์ ๊ฑฐ ์ฉ๋งค์ธ ์์ธํค์ ๊ณ ๋ถ์ ๋ฌผ์ง์ ๋ด๊ทธ๋ ์๊ฐ์
์กฐ์ ํ๊ฑฐ๋[13] ์ฉ๋งค๋ฅผ ์ฆ๊ธฐํ์์ผ ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ ๊ฑฐํ์
์ผ๋ฉฐ[14], ๋์ ์จ๋๋ก ๊ฐ์ดํ์ฌ ์ด ์์ถ์ ํตํด ๊ณ ๋ถ์๋ฅผ
์ ๊ฑฐํ๊ธฐ๋ ํ์๋ค[15]. ๊ทธ๋ฌ๋, ์ด๋ฐ ๋ฐฉ๋ฒ๋ค์ ๊ฒฝ์ฐ ๋์
์จ๋์ ์ฅ์๊ฐ์ ๊ณต์ ์ด ํ์ํ๋ฉฐ ๊ณต์ ์ดํ์๋ ๊ณ ๋ถ์
์์ฌ๋ถ๋ง์ด ๋จ๊ฒ ๋๋ฏ๋ก ๋ค๋ฅธ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ฐ๊ตฌ์
ํ์์ฑ์ด ๋๋๋๊ณ ์๋ค.
๋ณธ ์ฐ๊ตฌ์์๋ ๊ณ ๋ถ์ ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ต์ํ ํ๊ธฐ ์ํด
PMMA/๊ทธ๋ํ์ ๊ตฌ๋ฆฌ/๊ทธ๋ํ์ ๋ฐ๋ณต ์ ์ฌํ์ฌ ๋ค์ธต ๊ทธ๋
ํ์ ๋ง๋ค๊ณ , ์ํ๋ ๊ธฐํ์ ๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ์ ํ๋ฒ์ ์ ์ฌํ
๋ ๊ทธ๋ํ ์์คํ ์ ์ฌ(graphene one-step transfer, GOST)
๋ฐฉ๋ฒ์ ์ ์ํ์์ผ๋ฉฐ, ์ด ๋ฐฉ๋ฒ์ ํตํด ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ๋จ๊ฒ
๋๋ PMMA ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ต์ํํ์๋ค. ๋ํ ์ ์ฌ ํ ์
์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ (residual powder removing process)์ ๊ฑฐ
์ณ ํ๋ฉด์ ์๋ ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ ๊ฑฐํ ํ ํน์ฑ์ ํ์ธํ์๋ค.
2. ์คํ ๋ฐฉ๋ฒ
2.1. ๊ทธ๋ํ ํฉ์ฑ
๊ทธ๋ํ ํฉ์ฑ์ ์ํด์ ๊ตฌ๋ฆฌ ํธ์ผ(copper foil, JX Nippon
Mining & Metals Corporation, Thickness: 35 ฮผm)์ ๊ธ์
์ด๋งค๋ก ์ฌ์ฉํ์๋ค. ๊ทธ๋ํ ํฉ์ฑ์ ์ํด ํํ๊ธฐ์์ฆ์ฐฉ๋ฒ
์ ์ด์ฉํ์์ผ๋ฉฐ ์์ฒด ์ ์ํ ์์(quartz)๊ด ํผ๋์ค
(furnace, ใISAC Research)๋ฅผ ์ฌ์ฉํ์๋ค. 20oC/min์ ์
๋๋ก 1,030oC๊น์ง ์น์จ ์ํจ ํ, ๊ฐ์ ์จ๋๋ก ์ฝ 30๋ถ๊ฐ
์์(H2) ๋ถ์๊ธฐ์์ ์ ์ฒ๋ฆฌ ๊ณผ์ ์ ๊ฑฐ์ณค๋ค. ์ดํ, 1,030oC
์์ 30๋ถ ๊ฐ ์์์ ๋ฉํ ์ธ(CH4)์ ๊ฐ๊ฐ 30 sccm, 50
sccm ์ ๋์ผ๋ก ๋ฐ์์์ผ ๊ทธ๋ํ์ ํฉ์ฑํ์๋ค.
2.2. ๊ทธ๋ํ ์ ์ฌ ๋ฐ ์์ฌ๋ถ๋ง ๋ฐ๋ฆฌ
ํํ๊ธฐ์์ฆ์ฐฉ๋ฒ์ ์ด์ฉํด ํฉ์ฑํ ๊ทธ๋ํ์ ์ต์ ์ ์ฌํ
๊ธฐ ์ํด ๊ทธ๋ํ/๊ตฌ๋ฆฌ ํ๋ฉด์ ์๋์(anisol) ์ฉ๋งค์
PMMA(Sigma Aldrich, Mw: ~120,000 g/mol)๋ฅผ 9 wt% ๋ น
์ฌ 600 rpm ์๋๋ก ์คํ ์ฝํ ํ๊ณ , 70oC์์ 10๋ถ๊ฐ ๊ฒฝํ
๊ณต์ ์ ๊ฑฐ์ณ ๊ตฌ๋ฆฌ/๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ๊ณ ๋ถ์ ์ง์ง์ธต์ ํ์ฑ์
์ผฐ๋ค. ๊ตฌ๋ฆฌ ์์นญ ์ฉ์ก(FeCl3, Alfa Aesar)์ ์ด์ฉํด ๊ตฌ๋ฆฌ๋ฅผ
์ ๊ฑฐํ๊ณ ์์นญ ์ฉ์ก์ด ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ๋จ์ง ์๋๋ก ์ฆ๋ฅ์
(deionized water)๋ก ์ธ์ฒํ์๋ค.
๋ณธ ์ฐ๊ตฌ์์๋ PMMA/๊ทธ๋ํ์ ์ํ๋ ๊ธฐํ์ผ๋ก ์ธต๋ณ
๋ก ์ง์ ์ ์ฌํ์ง ์๊ณ , PMMA/๊ทธ๋ํ์ ๊ตฌ๋ฆฌ/๊ทธ๋ํ๋ฅผ
์ ์ฌํ ํ ๊ตฌ๋ฆฌ๋ฅผ ์ ๊ฑฐํ๋ ๊ณผ์ ์ ๋ฐ๋ณตํ์ฌ PMMA ํ
์ธต์ ๋ค์ธต์ ๊ทธ๋ํ์ด ์ ์ธต๋ ์ํ๋ก ์ ์ํ์๋ค. ์ต์ข ์
์ผ๋ก, ๋ค์ธต์ ๊ทธ๋ํ์ ์ํ๋ ๊ธฐํ์ ์ ์ฌํ ํ 30๋ถ ๋
์ 60oC์ ์์ธํค์ ์ด์ฉํ์ฌ PMMA๋ฅผ ์ ๊ฑฐํ ํ ๊ณต์
์ ์๋ฃํ์๋ค. (๊ทธ๋ฆผ 1(a))
์ด ๊ณต์ ์ ํตํด ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ์ค์นด์น ํ ์ดํ
(3 M)๋ฅผ ๋ถ์๋ค ๋ผ์ด๋ด๋ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ (๊ทธ๋ฆผ 1(b))
์ ๊ฑฐ์ณ ํ๋ฉด์ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ์ฌ๋ถ ๋ฐ ํน์ฑ ๋ณํ๋ฅผ ํ์ธ
ํ์๋ค.
2.3. ๊ทธ๋ํ ํน์ฑ ํ๊ฐ
๋ผ๋ง ๋ถ๊ด๋ฒ(raman spectroscopy, UniNano Tech
UniRAM-II, ฮป = 532 nm)์ ํตํ์ฌ ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ์ ํ์ง
(quality)์ ํ์ธํ๊ณ ์ธต ๊ฐ์์ ๋ฐ๋ฅธ ํผํฌ(peak)๋ฅผ ๋น๊ตํ
์๋ค. ๋ผ๋ง ๋ถ๊ด๋ฒ์ ์ฐ๋ ํ์์ ํตํด ์ฌ๋ฃ์ ๊ตฌ์กฐ๋ฅผ ๋ถ
์ ํ๋ ๋ฐฉ๋ฒ์ด๋ค. ์ผ๋ฐ์ ์ผ๋ก ๊ทธ๋ํ์ ๊ฒฝ์ฐ 1580 cmโ1
๋ถ๊ทผ์์ ํ์ฐ๊ณผ ๊ด๋ จ๋ ๋ฌผ์ง๋ค์ ๊ณตํต์ผ๋ก ๋ํ๋๋ G
ํผํฌ๋ฅผ, 2700 cmโ1 ๋ถ๊ทผ์์ 2D ํผํฌ๋ฅผ[16] ๋ํ๋ธ๋ค.
1350 cmโ1 ๋ถ๊ทผ์์ ๋ํ๋๋ ํผํฌ๋ D ํผํฌ๋ก, ๊ทธ๋ํ์
Fig. 1. Schematics of (a) graphene one-step transfer process
and (b) residual powder removing process.
๊ทธ๋ํ ์์คํ ์ ์ฌ(Graphene One-Step Transfer) ๊ณต์ ๊ธฐ๋ฐ ๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ธฐ์ ์ฐ๊ตฌ 13
Vol. 26, No. 1, 2019
๊ฒฐํจ ์กด์ฌ์ฌ๋ถ๋ฅผ ๋ํ๋ธ๋ค.
๊ทธ๋ํ์ ์ ๊ธฐ์ ํน์ฑ์ ๋ถ์ํ๊ธฐ ์ํด, 4-point-probe
(AiT, CMT-ST2000N)๋ฅผ ์ด์ฉํ์ฌ ๊ทธ๋ํ์ ๋ฉด ์ ํญ์ ์ธก
์ ํ์๋ค. 4-point probe์ ๊ฒฝ์ฐ 1 mm ๊ฐ๊ฒฉ์ผ๋ก ์ ๋ ฌ๋ 4
๊ฐ์ ํ์นจ์ด ์ ๋ฅ ๋ฐ ์ ์์ ์ธก์ ํ์ฌ[17] ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ
์ ๋ฉด ์ ํญ ๊ฐ์ ๊ณ์ฐํ๋ค. ๋ํ ์์ธ์ -๊ฐ์๊ด์ ๋ถ๊ด ๋ถ
์๋ฒ(ultra violet-visible spectroscopy, Thermo Fisher Scientific,
EVO 300 PC)์ ์ค์ํ์ฌ ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ์ ์ธต ์์ ๋ฐ๋ฅธ
ํฌ๊ณผ๋๋ฅผ ๋น๊ตํ์๋ค. ๋น์ด ์ํธ์ ํต๊ณผํ๊ฒ ๋๋ฉด ์ ์ฌ๋
๋น๊ณผ ์ํธ์ ํต๊ณผํ ๋น์ ๊ฐ๋๋ฅผ ๋น๊ตํ์ฌ ์ํธ์ ํฌ๊ณผ๋
๋ฅผ ํ์ธํ๊ณ , ๊ฐ์๊ด์ ์ธ 400~700 nm ์์ญ ์์์ ๊ทธ๋ํ
ํฌ๊ณผ๋๋ฅผ ํ์ธํ์๋ค.
๊ดํ ํ๋ฏธ๊ฒฝ(optical microscope, Nikon, ECLIPSE LV150)
๋ฐ AFM(atomic force microscopy, Park System, Park
NX10)๋ฅผ ํตํด ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ์ ํ๋ฉด ๋ฐ ์ ์ฌ ๊ณผ์ ์ค์
์๊ฒจ ๋จ์์๋ ์์ฌ๋ถ๋ง ๋ฐ ์์ฌ๋ถ๋ง ๋ฐ๋ฆฌ ํ์ ํ๋ฉด์
ํ์ธํ์๋ค.
3. ๊ฒฐ๊ณผ ๋ฐ ๊ณ ์ฐฐ
3.1. ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ์ ๋ผ๋ง ๋ถ์
๊ทธ๋ฆผ 2๋ SiO2 ๊ธฐํ์ ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ์ ๋ผ๋ง์คํํธ๋ผ
๊ฒฐ๊ณผ๋ฅผ ๋ณด์ฌ์ค๋ค. ํ ์ธต๋ง ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ๋ถํฐ GOST ๊ณต์
์ ํตํด 4๊ฐ์ ์ธต๊น์ง ์์ฌ์ง ๊ทธ๋ํ์ ์ธก์ ๊ฒฐ๊ณผ๋ฅผ ๋น๊ต
ํ์์ผ๋ฉฐ, ๋จ์ผ ์ธต์ ๊ฒฝ์ฐ D ํผํฌ๊ฐ ํ์ ํ ๋ฎ๊ฒ ๋ํ๋
๋ฉฐ Gํผํฌ์ 2Dํผํฌ ๊ฐ๋(intensity)์ ๋น์จ(IG/2D)์ด 0.5 ์
๋๋ก ๋ํ๋๋ ๊ฒ์ ํ์ธํ ์ ์๋ค. ์ด๋ ํํ๊ธฐ์์ฆ์ฐฉ๋ฒ
์ ํตํด ํฉ์ฑ๋ ๊ทธ๋ํ์ด ๋จ์ผ ์ธต์ผ๋ก ์ฑ์ฅ ๋ฐ ์ ์ฌ๋์
์์ ๋ํ๋ด๋ฉฐ[18] ์ ์ฌ ๊ณผ์ ์์ ์๊ธด ๊ฒฐํจ์ด ํ์ ํ ์
๋ค๋ ๊ฒ์ ๋ํ๋ธ๋ค. 2์ธต ~ 4์ธต์ผ๋ก ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ ์๊ฐ
๋ง์์ง์๋ก D ํผํฌ๊ฐ ์ํญ ์ฆ๊ฐํจ์ ๋ณด์ด๋ ๋ณํํ๋ ๊ฐ
๋๊ฐ ํฌ๊ฒ ๋ณํ์ง ์์ผ๋ฏ๋ก GOST ๊ณต์ ์์ ๋ฐ์๋๋ ๊ฒฐ
ํจ์ด ์ ์์ ํ์ธํ ์ ์์๋ค. IG/2D ๊ฐ์ ๊ฐ๊ฐ 0.92, 0.94,
1.02์ ๊ฒฐ๊ณผ๋ฅผ ๋ณด์์ผ๋ฉฐ, ๊ทธ๋ํ ์ธต์ด ์์ผ์๋ก IG/2D ๊ฐ์ด
์ฆ๊ฐํ์ฌ ๋จ์ผ ์ธต์ด ์๋ ๋ค์ธต์ ๊ทธ๋ํ์ด ์ ์ฌ ๋์์์
ํ์ธํ ์ ์์๋ค.
3.2. ๊ทธ๋ํ ์ธต ์ ๋ฐ ์์ฌ๋ถ๋ง ๋ฐ๋ฆฌ ์ฌ๋ถ์ ๋ฐ๋ฅธ ์ ๊ธฐ ์
๋๋ ๋ฐ ํฌ๊ณผ๋ ๋ณํ
ํ 1์ GOST ๊ณต์ ํ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ ๋ฌด์ ๋ํ
๊ทธ๋ํ ์ ์ธต ์์ ๋ฐ๋ฅธ ๋ฉด์ ํญ ๊ฐ์ ๋ณํ๋ฅผ ๋ํ๋ธ๋ค. 2~4
๊ฐ์ ์ธต์ผ๋ก ์ ์ธต๋ ๊ทธ๋ํ์ ํ๊ท ๋ฉด์ ํญ ๊ฐ์(๊ทธ๋ฆผ 3(a),
GOST) 680.35 ยฑ 109 Ohm/sq, 567.06 ยฑ 100 Ohm/sq, 393.67
ยฑ 100 Ohm/sq์ผ๋ก ์ธก์ ๋์๋ค. ์ฆ, ๊ทธ๋ํ ์๊ฐ ์ฆ๊ฐํ ์
๋ก ์ ๋์ธต ์ฆ๊ฐ๋ก ์ธํด ๋ฉด์ ํญ ๊ฐ์ด ์ ์ธต์์ ๋น๋กํ์ฌ
๊ฐ์ํ์๋ค. ๋ํ, ์์ฌ๋ถ๋ง์ ๋ฐ๋ฆฌ๊ณต์ ๊ณผ์ ์ ์งํํ ํ
์๋ ๋ฉด์ ํญ์ ์ธก์ ํ ๊ฒฐ๊ณผ(๊ทธ๋ฆผ 3(a), GOST-Ex), ๋ฉด์ ํญ
๊ฐ์ 635.39 ยฑ 100 Ohm/sq, 506.55 ยฑ 100.5 Ohm/sq, 340.82
ยฑ 75 Ohm/sq์ผ๋ก ํ์ธ ๋์์ผ๋ฉฐ, 5๊ฐ ์ธต ์ด์์ ๊ทธ๋ํ์
์ ์ฌํ ํ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ ์งํํ์์ ๋ ์ญ์ ๋ฉด
์ ํญ์ ๊ฐ์ ๋ฐ ๊ทธ๋ฆผ 3(a)์ ๊ฐ์ ๊ฒฝํฅ์ฑ์ ๋ํ๋ด์๋ค. ์
์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ ํตํด ๋ฉด์ ํญ ์ฆ๊ฐ ์ธ์๋ฅผ ์ ๊ฑฐํจ์ผ๋ก
์จ ๋ฉด์ ํญ์ด ๊ฐ์ํจ์ ํ์ธํ ์ ์์๋ค.
๊ทธ๋ฆผ 3(b)๋ ๊ทธ๋ํ ์ ์ธต ์์ ๋ฐ๋ฅธ ํฌ๊ณผ๋ ๋ณํ๋ฅผ ๋ณด์ฌ
์ค๋ค. ํฌ๊ณผ๋ ์ธก์ ์ ์ํด ๊ทธ๋ํ์ ์ ๋ฆฌ ๊ธฐํ์ ์ ์ฌ๋์
์ผ๋ฉฐ, 550 nm ํ์ฅ์ ๊ฐ์๊ด์ ์ ๊ธฐ์ค์ผ๋ก 2-4 ์ธต์ ๊ทธ๋
ํ์ ๊ฐ๊ฐ 90.32%, 88.25%, 85.71%์ ํฌ๊ณผ๋๋ฅผ ๊ฐ์ง์
ํ์ธํ ์ ์์๋ค. ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ด ์งํ๋ ํ ์ธก์
ํ ๊ฒฐ๊ณผ ๊ฐ์ ๊ฐ๊ฐ 90.39%, 88.61%, 85.76%๋ก์ ํฌ๊ณผ๋๋
ํฌ๊ฒ ๋ณํํ์ง ์์์ ํ์ธํ ์ ์์๋ค(๊ทธ๋ฆผ 3(b), -Ex).
์ด๋ ๋ณธ ์ฐ๊ตฌ์์ ์ ์ํ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ด ์์ฌ๋ถ๋ง
๋ง ์ ๊ฑฐํ๊ณ ๊ทธ๋ํ ์ธต์ ์ ๊ฑฐํ์ง ์์๋ค๊ณ ํ ์ ์๋ค.
์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ํ์๋ ํฌ๊ณผ๋์ ์ฐจ์ด๊ฐ ๊ฑฐ์ ์๋
๊ฒ์ ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ๋ถ๋ถ์ ์ผ๋ก ์กด์ฌํด ์๋ ์์ฌ๋ถ๋ง์ด
์ ๊ฑฐ๋ ๊ฒฐ๊ณผ๋ผ ํ ์ ์๋ค.
3.3. ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ๊ณผ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ํ์ ํ๋ฉด ๋ถ์
๊ทธ๋ฆผ 4์์ ๋ณด๋ฏ์ด, GOST ๊ณต์ ๋ฐ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์
Fig. 2. Raman spectrum of one-step transferred graphene on
SiO2.
Table 1. Sheet resistance of one-step transferred graphene and
after exfoliation of residue graphene
2 Layer 3 Layer 4 Layer
GOST
(Ohm/sq)680.35 ยฑ 109 567.06 ยฑ 100 393.67 ยฑ 100
GOST-Ex
(Ohm/sq)635.39 ยฑ 100 506.55 ยฑ 100.5 340.82 ยฑ 75
14 ์ฐ์ฑ์ยท์กฐ์์ยทํ์๊ทยท์ดํ์ฐ
Journal of Korean Powder Metallurgy Institute (J. Korean Powder Metall. Inst.)
์ ํตํด ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ์ ํ๋ฉด ๋ถ์์ ์ํด 4์ธต์ ๊ทธ๋ํ
์ด ์ ์ฌ๋ ์ํธ์ ๊ดํ ํ๋ฏธ๊ฒฝ๊ณผ AFM ์ด๋ฏธ์ง๋ฅผ ์ธก์ ํ
๊ณ ๋ถ์ํ์๋ค. ๊ทธ๋ฆผ 4(a), (b)๋ 4์ธต ์ ๊ทธ๋ํ ์ ์ฌ ํ์
์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ํ์ ๊ทธ๋ํ-๊ธฐํ ๊ฒฝ๊ณ๋ฉด ๋ถ๋ถ์ ๊ด
ํํ๋ฏธ๊ฒฝ์ผ๋ก ์ดฌ์ํ ์ด๋ฏธ์ง๋ฅผ ๋ณด์ฌ์ค๋ค. ๊ทธ๋ฆผ์์ ๊ทธ๋
ํ๊ณผ ์ ๋ฆฌ ๊ธฐํ์ ๊ฒฝ๊ณ๋ฉด์ ๋๋ ทํ๊ฒ ํ์ธํ ์ ์์ผ๋ฉฐ,
๊ทธ๋ฆผ 4(a)์์์ ๊ฐ์ด ํ์ดํ๋ก ๊ตฌ๋ถ ๋์ด ์๋ ๊ทธ๋ํ ํ
๋ฉด์ ์์ฌ๋ถ๋ง์ด ๊ทธ๋ฆผ 4(b)์์๋ ์ ๊ฑฐ ๋์์์ ํ์ธํ
์ ์๋ค. ์ฆ, ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ์กด์ฌํ๋ ์์ฌ๋ถ๋ง๋ค์ด ์์ฌ
๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ ํตํด ์ ๊ฑฐ ๋์์ผ๋ฉฐ, ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต
์ ์ดํ์๋ ๊ธฐํ๊ณผ ๊ทธ๋ํ์ ๊ฒฝ๊ณ๋ฉด์ ๋๋ ทํ๊ฒ ํ์ธ ํ
์ ์์ผ๋ฏ๋ก ์ด ๊ณผ์ ์ด ๊ทธ๋ํ์ ๋ฐ๋ฆฌํ์ง ์์์ ์ ์
์๋ค.
์ ์ฌ ํ(๊ทธ๋ฆผ 4(c))์ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ํ(๊ทธ๋ฆผ 4(d))
์ ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ํ์ธํ ๊ฒฐ๊ณผ, ํ๊ท ๊ฑฐ์น ๊ธฐ๋ฅผ ๋ํ๋ด๋
Ra ๊ฐ์ด ์ ์ฌ ํ๋ 5.214 nm์์ผ๋ฉฐ, ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์
ํ๋ 3.755 nm๋ก ํ๊ท ๊ฑฐ์น ๊ธฐ ๊ฐ์ ๊ฐ์๋ฅผ ํ์ธํ ์ ์
๋ค. ๋ํ ๊ทธ๋ฆผ 4(c), (d)์ ํจ๊ป ํํ๋ ๋ผ์ธ ํ๋กํ์ผ(line
profile) ๋น๊ต ๊ฒฐ๊ณผ, ์ ์ฌ ์งํ Ra ๊ฐ์ด 4.139 nm์ด๋ฉฐ ์์ฌ
๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ์ดํ 3.418 nm๋ก ๊ฐ์ํ์๋ค. ์ด๋ ๊ดํํ๋ฏธ๊ฒฝ
์ ๊ฒฐ๊ณผ์ ํจ๊ป ๋ฏธ๋ฃจ์ด๋ณด์ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ์ ํจ๊ณผ๋ก ์ ์ฌ
๋ ๊ทธ๋ํ ํ๋ฉด์ ๊ฑฐ์น ๊ธฐ๊ฐ ๊ฐ์ ๋์์์ ํ์ธํ ์ ์๋ค.
4. ๊ฒฐ ๋ก
๋ณธ ๋ ผ๋ฌธ์์๋ ํํ๊ธฐ์์ฆ์ฐฉ๋ฒ์ผ๋ก ํฉ์ฑ๋ ๊ทธ๋ํ์ ์
ํ๋ ๊ธฐํ์ผ๋ก ์ ์ฌํ์ฌ ๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ์ ์ ์ธตํ ๋ ๋ฐ์ํ
์ ์๋ ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ต์ํํ๋ ๊ณต์ ๋ฐฉ๋ฒ์ ๋ํด ์ฐ๊ตฌํ
์๋ค.
๊ธฐ์กด์ ๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ ์ ์ธต ๋ฐฉ๋ฒ์ ๋ฐ๋ณต๋ ์ต์ ์ ์ฌ๋ฅผ ํต
ํด ์ด๋ฃจ์ด์ง๋ฏ๋ก ์ธต๋ง๋ค PMMA ์์ฌ๋ถ๋ง์ด ๋จ์์ ์ ๊ธฐ
์ , ํํ์ ํน์ฑ์ ๋จ์ด๋จ๋ฆฌ๋ ์์ธ์ด ๋ ์ ์์ผ๋, ๋ณธ ์ฐ
๊ตฌ์์ ์ ์ํ GOST ๋ฐฉ๋ฒ์ ํตํด ๋งจ ์์ธต๋ง PMMA๋ฅผ
์ฝํ ํ์ฌ ๊ทธ๋ํ ์ ์ธต ๊ตฌ์กฐ์์ ์ธต ๋ง๋ค ์์ฌ๋ถ๋ง์ด ์กด์ฌ
ํ์ง ์๋ ๊ฒฐ๊ณผ๋ฅผ ์ป์ ์ ์์๋ค. ๋ผ๋ง ๋ถ๊ด๋ฒ์ ํตํด,
GOST ๋ฐฉ๋ฒ์ผ๋ก ๊ฒฐํจ์ด ๊ฑฐ์ ์์ด ๊ทธ๋ํ์ ์ ์ธต์ด ์ํ
๋๋๋ก ์ด๋ฃจ์ด์ก์์ ํ์ธํ์๋ค.
๋ํ, GOST ๋ฐฉ๋ฒ์ผ๋ก ์ ์ฌ๋ ๊ทธ๋ํ ๋ค์ธต ๊ตฌ์กฐ์ ๋งจ
์์ธต์ ์ฌ์ ํ PMMA ์์ฌ๋ถ๋ง์ด ๋จ์ ์์ผ๋ฏ๋ก, ์์ฌ๋ถ
๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ ํตํด ์ต์ข PMMA ์์ฌ๋ถ๋ง๋ ์ ๊ฑฐํ์๋ค.
์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ์ ํ์ ๋ํ ๋ฉด ์ ํญ ์ธก์ ๊ฒฐ๊ณผ๋ฅผ ํตํด ์
๊ธฐ์ ํน์ฑ์ด ํฅ์๋์์์ ํ์ธํ์๋ค. ์ ์ธต๋ ๊ทธ๋ํ ์ธต
Fig. 3. (a) Sheet resistance and (b) transmittance of one-step
transferred graphene and residual powder removed
graphene by residual powder removing process.
Fig. 4. Optical microscopy images and atomic force
microscopy images of (a), (c) one-step transferred graphene
and (b), (d) residual powder removed graphene by removing
process.
๊ทธ๋ํ ์์คํ ์ ์ฌ(Graphene One-Step Transfer) ๊ณต์ ๊ธฐ๋ฐ ๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ธฐ์ ์ฐ๊ตฌ 15
Vol. 26, No. 1, 2019
๊ฐ์ ์ ์ด๋ ฅ์ด ์์ฌ๋ถ๋ง๊ณผ ๊ทธ๋ํ ๊ฐ์ ์ ์ด๋ ฅ๋ณด๋ค ํฌ๋ฏ
๋ก ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ ํตํด ๊ทธ๋ํ์ ๋ฐ๋ฆฌ ๋์ง ์๊ณ ์์ฌ๋ถ๋ง
๋ง ์ ๊ฑฐํ ์ ์์์ผ๋ฉฐ, AFM ์ธก์ ๊ฒฐ๊ณผ ํ๊ท ๊ฑฐ์น ๊ธฐ ๊ฐ
(Ra)์ด 5.214 nm์์ 3.755 nm๋ก ๊ฐ์ํ๋ ๊ฒ์ผ๋ก ๋ณด์ ํ
๋ฉด ๊ฑฐ์น ๊ธฐ ๊ฐ์ ๋ ์ด๋ฃจ์ด์ก์์ ํ์ธํ์๋ค.
๋ณธ ์ฐ๊ตฌ๋ฅผ ํตํด ์ต์ ์ ์ฌ๋ฅผ ํตํ ๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ ์ ์ธต์
๋ฐ์ํ ์ ์๋ PMMA ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ต์ํ ํ๋ ๊ณต์ ์
์ ์ํ์์ผ๋ฉฐ, ๋ํ ๋จ์์๋ ์์ฌ๋ถ๋ง๋ ์ต์ข ์ ์ผ๋ก ์
์ ํ ์ ๊ฑฐํ์ฌ ์์ฌ๋ถ๋ง์ด ์๋, ์ ๊ธฐ์ , ํํ์ ํน์ฑ์ด
๋ฐ์ด๋ ๋ค์ธต ๊ทธ๋ํ ๊ตฌ์กฐ๋ฅผ ์ป์ ์ ์๋ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ
๊ณต์ ๋ ์ ์ํ์๋ค. ๋ณธ ์ฐ๊ตฌ์์ ์ ์ํ ๊ทธ๋ํ ์์คํ ๊ณต
์ ๋ฐ ์์ฌ๋ถ๋ง ์ ๊ฑฐ ๊ณต์ ์ ๊ธฐ์กด PMMA ๊ณต์ ๋ฐฉ๋ฒ์ ๋น
ํด ๋งค์ฐ ๊ฐ๋จํ๊ณ ๊ทธ๋ํ ์ ์ธตํ๋ ์๊ฐ์ด ์๋์ ์ผ๋ก ๋งค
์ฐ ์งง์์ ๋๋ฉด์ , ๋๋ ๊ณต์ ์ ๋งค์ฐ ํฐ ์ด์ ์ด ์์ผ๋ฉฐ, ๋
ํ ๊ทธ๋ํ ์ต์ ์ ์ฌ ์ดํ ๋ฐ์๋๋ ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ต์ํํ
๊ณ ์ ์ฌ ํ ๊ทธ๋ํ์ ํฌ๊ณผ๋ ์ ์ง ๋ฐ ํ๋ฉด ๊ฑฐ์น ๊ธฐ ๊ฐ์ ์
ํตํด ์์ฌ๋ถ๋ง์ ์ํ ๊ทธ๋ํ ์์ฉ ํ๊ณ์ ์ ํด๊ฒฐํ ์
์์ ๊ฒ์ผ๋ก ์ฌ๋ฃ๋๋ค.
๊ฐ์ฌ์ ๊ธ
์ด ๊ณผ์ ๋ ๋ถ์ฐ๋ํ๊ต ๊ธฐ๋ณธ์ฐ๊ตฌ์ง์์ฌ์ (2๋ )์ ์ํ์ฌ
์ฐ๊ตฌ๋์์.
References
5[1] S. K. Hong and H. W. Lee: J. Korean Powder Metall.
Inst., 24 (2017) 248.
5[2] A. K. Geim: Science, 324 (2009) 1530.
5[3] X. Li, W. Cai, J. An, S. Kim, J. Nah, D. Yang, R. Piner,
A. Velamakanni, I. Jung, E. Tutuc, S. K. Banerjee, L.
Colombo and R. S. Ruoff: Science, 324 (2009) 1312.
5[4] Z. S. Wu, W. Ren, L. Gao, J. Zhao, Z. Chen, B. Liu, D.
Tang, B. Yu, C. Jiang and H. M. Cheng: ACS Nano, 3
(2009) 411.
5[5] X. Liu, C. Z. Wang, M. Hupalo, H. Q. Lin, K. M. Ho and
M. C. Tringides: Crystals, 3 (2013) 79.
5[6] K. S. Kim, Y. Zhao, H. Jang, S. Y. Lee, J. M. Kim, K. S.
Kim, J. H. Ahn, P. Kim, J. Y. Choi and B. H. Hong:
Nature, 457 (2009) 706.
5[7] F. Xia, D. B. Farmer, Y. M. Lin and P. Avouris: Nano
Lett., 10 (2010) 715.
5[8] P. Blake, E. W. Hill, A. H. Castro Neto, K. S. Novoselov,
D. Jiang, R. Yang, T. J. Booth, and A. K. Geim: Appl.
Phys. Lett., 91 (2007) 91.
5[9] D. Li, M. B. Mรผller, S. Gilje, R. B. Kaner and G. G. Wal-
lace: Nature Nanotech., 3 (2008) 101.
[10] A. Reina, X. Jia, J. Ho, D. Nezich, H. Son, V. Bulovic, M.
S. Dresselhaus and J. Kong: Nano Lett., 9 (2009) 30.
[11] P. R. Kidambi, B. C. Bayer, R. Blume, Z. J. Wang, C.
Baehtz, R. S. Weatherup, M. G. Willinger, R. Schloegl
and S. Hofmann: Nano Lett., 13 (2013) 4769.
[12] J. Kang, D. Shin, S. Bae and B. H. Hong: Nanoscale, 4
(2012) 5527.
[13] B. H. Son, H. S. Kim, H. Jeong, J. Y. Park, S. Lee and Y.
H. Ahn: Sci. Rep., 7 (2017) 18058.
[14] H. Park, P. R. Brown, V. Bulovi , and J. Kong: Nano
Lett., 12 (2012) 133.
[15] T. Uwanno, Y. Hattori, T. Taniguchi, K. Watanabe and K.
Nagashio: 2D Materials, 2 (2015) 1.
[16] M. S. Dresselhaus, A. Jorio, M. Hofmann, G. Dressel-
haus, and R. Saito: Nano Lett., 10 (2010) 751.
[17] F. M. Smits: Bell System Technical Journal, 37 (1958)
711.
[18] L. M. Malard, M. A. Pimenta, G. Dresselhaus, M. S.
Dresselhaus: Phys. Rep., 473 (2009) 51.
cรฉ