1 mikrostrukturmodell fe/au-multilagenschicht tem: prof. j. zweck, uni regensburg entwicklung der...

1

Mikrostrukturmodell

Fe/Au-Multilagenschicht

TEM: Prof. J. Zweck, Uni Regensburg

Entwicklung der Mikrostruktur nach Wärmebehandlung

(Modell)

10 nm

2

Experimentelle Anordnung

Scintillationdetector

Flat monochromator

SampleGoebel mirror

X-ray source

Sample rotation,

Normal direction

Diffraction vector

Diffraction angle, 2

Angle of incidence,

Sample inclination,

XRR (Reflexionsmessung),SAXS (Kleinwinkelstreuung),GAXRD (Beugung unter streifendem Einfall) und symmetrische Röntgenbeugung

3

Symmetrische Weitwinkelbeugung und Reflektivitätsmessung

XRD

XRR

0 1 2 3 4 5 6 7 810

0

101

102

103

104

105

106

107

Inte

nsity

(cp

s)

Glancing angle (o2)

4

Realstruktur der Multilagenschichten

Dicke einzelner Schichten

Rauhigkeit der Grenzflächen

Netzebenenabstände in einzelnen Schichten (Eigen-spannungen), „intralayer“ und „interlayer disorder“

Kristallitgröße und Textur Kontinuierlichkeit der

Grenzflächen

Elektronendichte und Dicke von einzelnen Schichten

Rauhigkeit der Grenzflächen und ihre Morphologie

Geometrische und „diffuse“ Rauhigkeit

Kontinuierlichkeit der Grenzeflächen

SAXS WAXS

5

XRR – Theorie

Substrat

Mehrfache (dynamische) StreuungOptische Theorie für glatte Grenzflächen (ohne Rauhigkeit)

2exp;

1

1

11,

212

1,

21,

11

1

nnnnn

nnnn

nnnnn

nnnnn

n

Rn

tikakk

kkr

aRar

RarR

E

E

L.G. Parrat, Phys. Rev. 95 (1954) 359.

6

XRR – Theorie

Substrat

2exp

2exp

1

21,

1

11,

212

1,

21,

11

1

nnn

nnnnn

nnnn

nnnnn

nnnnn

n

Rn

tika

kkk

kkr

aRar

RarR

E

E

Änderung der Fresnel Koeffizienten (Debye-Waller-Faktor)

Reflektivität von Multilagen mit Grenzflächenrauhigkeit

L.Névot, P.Croce, Rev. Phys. Appl. 15 (1980) 761.

G.H.Vineyard, Phys. Rev. B 26 (1982) 4146.S.K.Sinha, E.B.Sirota, S.Garoff, H.B.Stanley, Phys. Rev. B 38 (1988) 2297.

DWBA

7

ReflexionskurveStrukturmodell

Substrat

Schicht A

Schicht B

Schicht C

Schicht X

Deckschicht

J.H.Underwood, T.W.Barbee, Appl. Opt. 20 (1981) 3027.P.Lee, Appl. Opt. 22 (1983) 1241.B.Vidal, P.Vincent, Appl. Opt. 23 (1984) 1794.S.K.Sinha, E.B.Sirota, S.Garoff, H.B.Stanley, Phys. Rev. B 38 (1988) 2297.V.Holý, J.Kuběna, I.Ohlídal, K.Lischka, W. Plotz, Phys. Rev. B 47 (1993) 15896.

0;0 zyx qqq

z

, t, (top)

, t, (X)

, t, (C)

, t, (B)

, t, (A)

, (S)

8

Multilagenschichten mit diskontinuierlichen Grenzflächen

2exp

exp

1

21

1

11,

2

1,12

1

1,12

1

jjjjj

jjjj

jjj

jjjj

jjjjj

qqqq

qqr

tiqf

rAf

rAfA

Kontinuierlich Diskontinuierlich

Regions

Kontinuierlich Diskontinuierli

ch1

21 jjj AfA

2)2(

2)1(

2

12

11,1

21

1,12

1

1

11

jjjjj

jjjjjjj

jjjjjj

fcfcf

AfcrAf

rAfcA

2NAR

Reflektivität

Amplitude und Phasenverschiebung

Grenzflächen

9

Multilagenschichten mit diskontinuierlichen Grenzflächen

Die Intensität von Braggschen Peaks nimmt ab

Die ersten „fringes“ verschieben sich

Dies wird im Strukturmodell mit kontinuierlichen Grenzflächen durch Änderung in der Elektronendichte und in der Rauhigkeit angepasst

Die „klassische“ Auswertemetho-de ergibt falsche Elektronen-dichte und Rauhigkeit der Grenz-flächen

0 2 4 6 8 1010-11

10-10

10-9

10-8

10-7

10-6

10-5

10-4

10-3

10-2

10-1

100

(c)

(b)

(a)

Ref

lect

ivity

(ar

b.un

its)

Glancing angle (°2)

c = 100%

c = 60%

c = 30%

Effekte

Konsequenzen

Fe/Au (30Å/10Å) x 8

Simulation

10

Diffuse StreuungNichtsymmetrische Scans erforderlich

Theorie: DWBA

0,;0 zxy qqq

Beugungseffekte:

Yoneda Peaks (Flügel) Maximum der Transmissionskoeffizienten

Y.Yoneda, Phys. Rev 131 (1963) 2010.

Maximum der resonanten diffusen Streuung (Holy‘s bananas) kinematischer Effekt (Periodizität der ML)

Quasi-Braggsche Intensitätsmaxima dynamischer Effekt (Korrelation der Grenzflächenwelligkeit)

V.Holý, T.Baumbach, Phys. Rev. B 49 (1994) 10668.

Information über die mesoskopische Struktur in der lateralen Richtung und über die vertikale Korrelation

Sample inclination (arcsec)

(a

rcse

c)

-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 6000

4000

6000

8000

11

Fresnel Koeffizienten

BrB

ArA

BrB

ArA

AB nn

nnr

sinsin

sinsin

BrA

ArB

BrA

ArB

AB nn

nnr

sinsin

sinsin//

BrB

ArA

ArA

AB nn

nt

sinsin

sin2

BrA

ArB

ArB

AB nn

nt

sinsin

sin2//

Fresnel Reflektionskoeffizienten

Fresnel Transmissionskoeffizienten

BrB

ArA nn coscos Snell Gesetz

12

Diffuse Streuung an Multilagen mit diskontinuierlichen Grenzflächen

D. Rafaja, H. Fuess, D. Šimek, J. Kub, J. Zweck, J. Vacínová, V. Valvoda, J. Phys. C 14 (2002) 5303-5314.

Grenzflächen

Kontinuierlich

Diskontinuierlich

S

yqxqiyxCq

jjjjj

jjj

yxz eedxdyF

kkkk

kt

1~

8exp2

,

221

11,

2

kS k

yqxqiyxCq

jjjjjj

yxeedxdyF

ctct

yxz ,1~

1

,

1,1,

2

1

0, yxk 1, yxk Formfaktor

Änderungen in der Intensität der Yoneda PeaksVerbreiterung des Reflexionsmaximums („Faltung“ mit dem

Formfaktor)

DWBA:

13

0 1 2 3 4 5 6 7100

102

104

106

108

1010

1012

Inte

nsi

ty (

cps)

Diffraction angle (°2)


-1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0100

101

102

103

104

105

106

107

Inte

nsi

ty (

cps)

Sample inclination (deg)

Fe/Au (70Å/21Å)13 / 280Å Au / SiO2

14


-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 60002000

4000

6000

-0 .5 0 0 .5 1 1 .51

1.5

2

2.5

3

Kleinwinkelstreuung

vor and nach der Wärmebehandlung (4h/300°C)

1.11

2.22

3.33

Abstand von der Normalrichtung

Dete

ktorw

inke

l

-0.56 -0.560-1.11 1.11 1.67-1.67

15

Symmetrische Weitwinkelbeugung

Strukturmodell

tA

tB

Continuous and discrete interface

roughness

Intralayer disorder

Average d-spacingInterlayer distance

Jahn-Teller-Methode (Schichtstrukturen) Informationen auf dem atomaren Niveau

(Netzebenenabstand, Textur)

E.E. Fullerton, I.K. Schuller, H. Vanderstraeten and Y. Bruynseraede, Phys. Rev. B 45 (1992) 9292.

16

Die kinematische Beugungstheorie für WAXS an Multilagenschichten

2

2

*

22

1

;

c

aa

caP

eFFFFI

LL

L

atiqLSLSLSL

LL

4

1

1

4exp

:,,

22

1

22

10

1

2

2

qiqd

e

ef

qiqdnfF

ddeePefefF

dnndyxr

L

N

n

N

nLnL

N

n

ddniqiqnd

n

N

n

rqinL

L

LL

L

L

L

Die Intensität:

Verteilung der Lagen von Grenzflächen (Gauss):

Punktlagen der einzelnen Atome (korreliert):

Strukturfaktor einzelner Schichten:

Netzebenenabstände und atomare Anordnung:

17

Beugungsbild einer Superstruktur

30 32 34 36 38 40 42 44 46 48 500

5

10

15

20

25

30

35

dBd

A

+2

+1-4

-3-2

-1d

0

Inte

nsi

ty (

a.u

.)

Diffraction angle (o2)

n

dn 1sin2

Die Lagen von Satelliten

BABA

BBAA

NNNN

dNdNd

BBAA dNdN

Die Periodizität

Mittlerer Netzebenenabstand

Fe/Au (3.24nm/1.41nm) 12Fe: 16 0.20268 nm, Au: 6 0.2355 nm

18

Weitwinkelbeugung an Multilagen mit diskontinuierlichen Grenzflächen

substrate

buffer

k

Pqik

k

rqiPqi

k

rPqirqi

jP

rqiMP

RqijV

rqiM

jP

rqiM

RqijV

rqiMM

rqiM

jP

rqiP

Rqij

jP

rRqijPP

rqiP

P

rqiPM

rqiMV

rqi

kkk

j

j

j

j

efrdeerderde

rdeeRErderEE

rdeeRErderErderE

rdeeRE

rderRErderE

rderErderErderEE

00

000

0

00

000

Strukturmodell

Kinematische Beugung

19

WAXS an diskontinuierlichen Multilagen

MLMMLM

MLM

j

iqtBjAj

iqzML

j

iqtBjAj

iqzM

j k

PqiMP

RqiPqiM

FFccFcFcEI

EEIcFFcEE

eFFeF

eFFecFcEE

effeefEE

Ajj

Ajj

kjjM

Re121

;1

1

22222

0

0

0

Sample0

,

D. Rafaja, H. Fuess, D. Simek, L. Zdeborova and V. Valvoda: Degradation of periodic multilayers as seen by small-angle X-ray scattering and X-ray diffraction, J. Phys.: Condens. Matter 14 (2002) 10021-10032.

f … atomare Streufaktoren,

F … Strukturfaktoren,c … Kontinuierlichkeit

der Grenzflächen,R … Lagen der

Ausscheidungen,E0 … Thomson-

Amplitude,z … Anfang der Schicht

A,t … Dicke der Schicht A Matrix Multilayer Interferenzter

m

20

Die Grenzflächendiskontinuität

MLM

ML

M

FFcc

Fc

Fc

EI

Re12

122

22

2

0

32 36 40 44 48

0

200

400

600

800

1000

2

10

-1

-2

-3

-4

(a)

Inte

ns

ity

(a

.u.)

D iffraction angle (o2)

32 36 40 44 48

0

200

400

600

800

1000

(b)


20 % Grenzflächendiskontinuität 40 %

21

Kombination von SAXS (XRR) und WAXS (XRD)

0 2 4 6 8100

102

104

106

108

Inte

ns

ity

(a

.u.)

Glancing angle (o2)

30 40 50

0

200

400

600

800

1000


LAR HAR

t (Fe)[nm] (2.3±0.1) (2.1±0.2)

t (Gd)[nm] (3.0±0.2) (3.0±0.2)

[nm] 5.3 5.1

(Fe) [nm] 0.3 0.4

(Gd) [nm] 0.3 0.1

(Fe) (1.00±0.03)

(Gd) (1.06±0.03)

d (Fe) [nm] 0.1970

d (Gd) [nm] 0.3100

Fe/Gd (25Å/28Å)8

22


0 2 4 6100

101

102

103

104

105

106

Inte

nsi

ty (

a.u

.)

Glancing angle (o2)

30 40 50

0

200

400

600

800

1000


LAR HAR

t (Fe)[nm] (1.8±0.1) (1.4±0.1)

t (Au)[nm] (2.0±0.1) (2.3±0.1)

[nm] 3.8 3.7

(Fe) [nm] 0.6 0.2

(Au) [nm] 0.9 0.3

d (Fe) [nm] 0.2027

d (Au) [nm] 0.2355

Fe/Au (20Å/20Å)12

23


0 2 4 6 8100

102

104

106

108

Inte

ns

ity

(a

.u.)

Glancing angle (o2)

30 35 40 45 500

200

400

600

800

1000


LAR HAR

t (Fe)[nm] (2.7±0.2) (2.5±0.1)

t (Au)[nm] (2.3±0.1) (2.3±0.1)

[nm] 5.0 4.8

(Fe) [nm] 0.5 0.2

(Au) [nm] 0.5 0.2

d (Fe) [nm] 0.2027

d (Au) [nm] 0.2355

Continuity 90 % 100 %

Fe/Au (26Å/24Å)10

24

ML nach Wärmebehandlung

0 2 4 610

0

102

104

106

108

1010

Inte

nsi

ty (

cps)

Scattering angle (°2)

Virgin 2h/200°C XRR XRD XRR XRDt(Fe) 26.5 25.6 26.5 27.0t(Au) 24.0 24.6 22.0 27.8 50.5 50.2 48.5 54.8d(Fe) 2.031 2.027d(Au) 2.359 2.353 0.09 0.13(Fe) 6.5 1.0 7.0 2.0(Au) 6.5 1.2 8.0 2.4(surf) 6.5 9.0cont. 90% 100% 85% 80%

30 35 40 45 5010

2

103

104

Inte

nsi

ty (

arb

.un

its)


Fe/Au (26Å/24Å)10

25

Fe/Au (26Å/24Å)10Hohe Korrelation der Grenzflächenrauhigkeit

-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 60002000

4000

6000

8000

Abweichung von der Normale

Dete

ktorw

inke

l (a

rcse

c)

Großer Unterschied zwischen (XRR) und (XRD)

26

ML nach Wärmebehandlung

0 2 4 610

0

102

104

106

108

1010

1012

Inte

nsity

(cp

s)

Scattering angle (°2)

30 35 40 45 50

102

103

104

Inte

nsi

ty (

arb

.un

its)


Virgin 4h/300°C XRR XRD XRR XRDt(Fe) 69.7 63.5 69.9 61.8t(Au) 20.4 24.3 19.4 25.8t(int) 2.2 2.1 90.1 90.0 89.3 89.7d(Fe) 2.036 2.027d(Au) 2.339 2.327 0.076 0.040(Fe) 8.0 4.5 12.0 6.5(Au) 9.5 5.0 13.0 7.5(surf) 12 20(Fe1) 1.0 0.6cont. 90% 100% 85% 80%

Fe/Au (70Å/21Å)13

27

Fe/Au (70Å/21Å)13Kleine Korrelation der Grenzflächenrauhigkeit

-6000 -4000 -2000 0 2000 4000 60002000

4000

6000

Abweichung von der Normale

Dete

ktorw

inke

l (a

rcse

c)

Kleiner Unterschied zwischen (XRR) und (XRD)

28

Zusammenfassung

WAXS Kristallinität Netzebenenabstände Dicke der einzelnen Schichten Grenzflächenrauhigkeit Kontinuierlichkeit der

Grenzflächen Besser für kristalline Stoffe (mit

dünnen Einzelschichten)

SAXS Elektronendichte Dicke der einzelnen Schichten Grenzflächenrauhigkeit Kontinuierlichkeit der

Grenzflächen Grenzflächenmorphologie Besser für amorphe (schlecht

kristalline) Materialien

SAXS und WAXS – komplementäre DatenKombination von SAXS und WAXS ist empfehlenswert

Kombination von Röntgenbeugung und ELMI notwendig

29

Zusammenfassungder Beugungseffekte

Kontinuierliche Grenzflächen Totalreflexion Bragg-Maxima Kiessigsche Oszillationen Yoneda-Flügel Resonante Diffusionsstreuung

Satellitenstruktur in WAXS

Diskontinuierliche Grenzflächen Totalreflexion Bragg-Maxima sind schwächer Kiessigsche Oszillationen Yoneda-Flügel sind schwächer Resonante Diffusionsstreuung ist zum

qx=0 verschoben

Die Satellitenstruktur ist schwächer, weil die Satelliten unter dem Matrix-Peak verschwinden

1 mikrostrukturmodell fe/au-multilagenschicht tem: prof. j. zweck, uni regensburg entwicklung der...

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