Ber. Polarforsch. 278 (1 998) ISSN 0176 - 5027

Uwe Raffalski Swedish Institute of Space Physics Box 812 S-98 128 Kimna Sweden

e-mail: Uwe.Raffalski@irf.se

Die vorliegende Arbeit ist die inhaltlich unverändert Fassung einer Dissertation, die im September 1997 am Fachbereich Physik der Universitä Bremen zur Erlangung eines Grades des Doktor der Naturwissenschaften eingereicht wurde.

Die Atmosphäre die die Erde umgibt, schütz sie vor schädliche Anteilen der Sonnenstrahlung. Ohne diesen Schutz würd biologisches Leben auf der Erde schwer geschädig und könnt wohl nicht überleben Die Schicht, in der Ozon die ultraviolette (UV) Strahlung absorbiert, ist mit etwa 20 km jedoch nur von geringer Dicke. Diese Ozonschicht ist aber durch anthropogenen Eintrag von vor allem chlorhaltigen Substanzen in die Atmosphär einer zunehmenden Zersto~rung ausgesetzt. Die Kenntnisse aus der Ozonforschung veranlassten die Politik, eine weitge- hende Reduzierung dieser Substanzen und ein Verbot von Fluorchlorkohlen- wasserstoff-Verbindungen (FCKW) durchzusetzen (Protokoll von Montreal, 1997). Allerdings ist das Maximum der stratosphärische Chlorkonzentration noch nicht erreicht, weshalb Messungen zur möglichs globalen Beobachtung der Ozonschicht immer noch eine wichtige Bedeutung zukommt. Das Netzwerk fü die Beobachtung von Veränderunge in der Stratosphär (Network for the detection of stratospheric change, NDSC) ist ein Versuch, mit Hilfe eines Satzes definierter Mess-Instrumente an vielen Mess-Stationen welt- weit eine globale Übersich übe den Zustand der Stratosphär zu gewinnen.

Das Alfred-Wegener-Instituts fü Meeres- und Pola~forschung (AWI) in Bre- merhaven betreibt eine solche Forschungsstation in Ny-Alesund, Spitzbergen, als Teil der arktischen NDSC-Station. Die Messungen, die der vorliegenden Arbeit zugrunde liegen, sind an der Koldewey-Station des AWI durchgeführ worden. Das gemessene Spurengas Chlormonoxid (C10) ist nach derzeitiger Kenntnis an der Zerstörun der polaren Ozonschicht massgeblich mitbeteiligt. Chlormon- oxid kann bis heute nur mit Hilfe der Mikrowellen-Radiometrie anhand von Rotationsübergäng höhenaufgelö gemessen werden. Das Radiometer fü atmosphärenphysikalisch Messungen, RAM, entwickelt an der Universitä Bremen, das seit November 1994 kontinuierlich in ~ ~ - A l e s u n d betrieben wird,

misst Ozon und Chlormonoxid gleichzeitig. Damit ergibt sich die Möglichkei neben C10 auch dessen Auswirkung auf Ozon zu beobachten. Allerdings beschränk sich die hier vorliegende Arbeit auf die Auswertung der ClO-Mes- sungen. Nur in einigen wenigen Fälle wird auf Ozon-Messungen Bezug genommen, ohne dass jedoch weiter auf sie eingegangen wird.

In dieser Arbeit werden C10 Messungen der Jahre 1994 bis 1997 präsentiert Die Weiterentwicklung des Geräte wie der Software führte im Verlaufe dieser vier Jahre zu einer stetigen Verbesserung der Datenqualität Mit den hoch- aufgelöste Spektren und geeigneten Inversionsverfahren lassen sich nun Infor- mationen übe die Höhenverteilun des C10 gewinnen, die einen wichtigen Bei- trag zur Kenntnis der polaren Stratosphär liefern können In einem Radiometer-Vergleich wurden 1997 vier ClO-Radiometer (einschliess- lieh des RAM) auf Spitzbergen verglichen. Vorläufig Ergebnisse werden in dieser Arbeit präsentiert In einem ersten Versuch wurden auch Daten einzelner Tage zur Bestimmung des ClO-Tagesgangs verwendet und mit einem Chernie- Modell verglichen. Eine Untersuchung der meteorologischen Bedingungen anhand von Sondendaten der Koldewey-Station zeigt, dass Ny-Alesund ein guter Standort fü ClO-Messungen dieser Art ist. Beeinträchtigunge durch tro- posphärische Wasserdampf sind zwar gegeben. Es wird aber auch deutlich, dass eine höher Empfindlichkeit des Radiometers (z. B. durch den Einsatz von SIS-Technologie) die Datenbasis immens vergrösser kann.

The atmosphere surrounding the earth prevents against the harmful part of the sunlight. Without this protection biological life on earth would be damaged and most likely would not survive. However, the layer where ozone absorbes the ultraviolett (uv-) radiation is remarkably thin. This ozone layer is increasingly threatened by anthropogenic deposit of chlorine compounds into the atmos- phere. The scientific results convinced politicians to get through a worldwide reduc- tion of these compounds and a ban of chlorofluorocarbon (CFC) production (Montreal protocol, 1987). But the maximum stratospheric chlorine loading is still not reached yet. Therefore a global monitoring of the ozone layer is of great importance. The Network for the Detection of Stratospheric Change, NDSC, is an approach to obtain a global view on the state of the stratosphere by employing a set of well defined measurements at many different stations all over the world.

The Alfred-Wegener-Institute of Marine and Polar research (AWI) in Bremer- haven operates such a research station in ~ ~ - A l e s u n d , Spitzbergen, as part of the Arctic NDSC station. The measurements presented in this thesis have been performed at the der Koldewey-Station of the AWI. The measured trace gas chlorine monoxide (C10) to the present knowledge is considerably involved in the destroction of the polar ozone layer. Until now, the Chlorine monoxide altitude distribution can only be detected by rotation transi- tions in the rnrn-wave regime by a rnicrowave receiver. The Radiometer for Atmospheric Measurements, RAM, developed at the Bremen University, and since November 1994 continuously operated in ~ ~ - A l e s u n d observes ozone and chlorine monoxide simultaneously. This offers the opportunity not only to mea- Sure C10 but to study the effect of enhanced C10 On stratospheric ozone. How- ever, this thesis is restricted to the C10 measurements. In just a few cases it is refered to the ozone measurements without going into details.

In this thesis C10 measurements of the years 1994 to 1997 are presented. The continuing development of the instmment during the Course of these four years lead to a steady improvement of the data quality. The high frequency resolution of the spectra along with an appropriate inversion technique provides with information about the C10 altitude distribution. This may contribute to the fur- ther knowledge of the polar stratosphere. In a radiometer intercomparison campaign on Spitsbergen in 1997 four C10 radiometer (including the RAM) have been involved. Preliminary results are presented in thie work. In a first attempt data of some days have been used to determine the C10 diurnal variation and were compared to calculations of a chernical model. An examination of the meteorological conditions using radio- sonde data of the Koldewey-station proved that ~ ~ - A l e s u n d is a quite good place for C10 rnrn-wave measurements. Measurements were impaired by tro- pospheric water vapor, but it is obvious that a higher radiometer sensitivity (e. g. employing SIS-technology) may strongly improve the data base.

Zuerst danke ich Prof. Klaus F. Künz fü seine hilfreichen Kommentare und die Zeit, die er sich fü die Diskussion meiner Arbeit nahm.

Dann danke ich Prof. John P. Burrows fü die ~bernahme des Koreferats.

Desweiteren gilt mein Dank 'meinem' Postdoc Ulf Klein, der mit der Ver- wirklichung des RAM-Projekts 1993 die Grundlage fü diese Arbeit legte und währen der letzten eineinhalb Jahre meine Arbeit kritisch begleitete.

Meinen Kollegen Björn-Marti Sinnhuber und Jens Langer verdanke ich viele anregende Fragestellung zu meiner Arbeit. Ausserdem waren sie meistens zur Stelle, wenn es mit dem Computer mal wieder nicht so ganz klappte . . .

Gerhard Schwaab danke ich fü die Betreuung zu Beginn meiner Arbeit und fü die nächtelang Entwicklungsarbeit an dem Gerä auf Spitzbergen.

Stefan Bühle gilt mein Dank, der mir bei den vielfältige und manchmal nicht nachvollziehbaren Tücke und Fallstricken des Vorwärtsprogramm wertvolle Hinweise geben konnte.

Fü die ~ b e r l a s s u n ~ zum Teil noch unveröffentlichte Daten möcht ich mich bei Joachim Urban, Folkard Wittrock, Martyn Chipperfield sowie bei den Micro-wavem aus Karlsruhe und Stony Brook bedanken.

Nicht zuletzt möcht ich an dieser Stelle Ingo Beninga und Hauke Schütt den beiden ehemaligen Stations-Ingenieuren der Koldewey-Station in ~ ~ - A l e s u n d danken. Sie haben währen langer und dunkler Winternächt dem Stampfen der Kompressoren, dem Sirren der Motoren und Geblubber des Stickstoffs gelauscht, und auch schon mal Hand angelegt, falls es dem RAM einmal schlecht ging und niemand des Bremer Teams vor Ort war.

Darüberhinau danke ich den vielen Kolleginnen und Kollegen des Instituts fiir Fernerkundung fü die gemeinsame Zeit am Institut, die die Entstehung dieser Arbeit auf unterschiedlichste aber meistens angenehme Weise begleitet haben.

Dem Alfred-Wegener-Institut gilt ein zweifacher Dank. Die Wochen an der Koldewey-Station in ~ ~ - A l e s u n d werden mir in lebhafter Erinnerung bleiben! Die gewährt Unterstützun war in allen Belangen ausgezeichnet und machte das Leben und Arbeiten 1200 km vom Nordpol entfernt überau angenehm. Darübe hinaus übernimm das AWI die Veröffentlichun meiner Arbeit, was ich sehr zu schätze weiss.

Diese Arbeit wurde unterstütz durch das Projekt Stratosphärisch Ozonvaria- tionen im Bereich des Polarwirbels (11) des Bundesministeriums fü Bildung und Forschung (BMBF) und durch das Projekt European Stratospheric Moni- toring Stations in the Arctic (ESMOSIArctic I-IV) des Environment Program I1 der Kommission der Europäische Union

. . . . . . . . . . . . . . . . 6.3 Flüssigwasser-Aquivalen und Opazitä 35 6.4 Statistische Untersuchungen zum tropospharischen

Wasserdampf übe ~ ~ - A l e s u n d . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36 6.4.1 Vergleich von RAM-Daten mit Sondendaten . . . . . . . 37

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6.4.2 Die Winter 1992 bis 1997 47

7 Auswertung der ClO-Daten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7.1 Die Rohspektren des RAM

7.2 Aufbereitung der ClO-Rohspektren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7.2.1 Zur Qualitä der Rohspektren

~ 7.2.2 Kalibration der Daten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7.3 Baseline-Effekte in den kalibrierten Spektren . . . . . . . . . . . .

7.3.1 Der Einfluà des ,,Bat k-End" . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7.3.2 Stehwellenstrukturen durch Reflexion im ,,Fron t-End" . 7.3.3 Einfluà des tropospharischen Wasserdampfs auf

. . . . . . . . . . . . . . . . empfangene Spektren des RAM 7.3.3.1 Variabler Beitrag zum Untergrund des Signals 7.3.3.2 Auswirkungen auf die ClO-Spektren . . . . . .

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7.4 Behandlung der Baseline . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7.5 Das Differenzspektrum Tag-Nacht

8 Ergebnisse der ClO-Daten 67 8.1 ClO-Messungen der Winter 1993194 bis 1995196 . . . . . . . . . . 68

8.1.1 MW-Messungen anderer Instrumente . . . . . . . . . . . . 71 . . . . . . . . . . . 8.1.1.1 Vergleich mit ASUR-Daten 72

8.1.1.2 Vergleich mit MLS-Daten . . . . . . . . . . . . 76 8.1.2 Vergleich mit dem SLIMCAT-Modell . . . . . . . . . . . 77 8.1.3 Schlußfolgemnge aus den Messungen 1994195 . . . . . 78

8.2 ClO-Messungen des Winters 1996197 . . . . . . . . . . . . . . . . . 79 8.2.1 Vergleich mit anderen MW-Radiometern . . . . . . . . . 88

8.2.1.1 Ergebnisse des Instruments aus Karlsruhe . . 89 8.2.1.2 Ergebnisse des Instruments aus Stony Brook 91 8.2.1.3 Vorläufige Fazit des Vergleichs . . . . . . . . 92

8.2.2 Berechnung der Saulendichten des C10 . . . . . . . . . . . 92 . . . . . . . . . . . . . . . 8.2.3 Vergleich mit DOAS-Messungen 94

8.2.4 Schlußfolgemnge aus den Messungen 1996197 . . . . . 96

9 Zusammenfassung und Ausblick 97

Literaturverzeichnis 101

Temperaturverlauf der Erdatmosphare . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6

Temperaturabhangigkeit des Verhältnisse [(C10)2]/[C10] . . . . . . . . 12

Druckverbreiterung der ClO-Emissionslinie bei 204 GHz . . . . . . . . 16

Beschreibung des Heterodyn-Prinzips . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20

Kalibration einer Antennentemperatur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23

Fehler des Luftmassen-Faktors durch eine falsche Winkeleinstellung . 27

Helligkeitstemperatur und Opazitä der Atmosphär fü 1 . 100 GHz . 33

Aus MW-Daten ermittelte Opazitaten des Winters 1995 . . . . . . . . . 36

Vergleich der Opazitaten aus Sonden- und MW-Daten . . . . . . . . . . 38

Korrektur der von Sondendaten angegebenen relativen Feuchtigkeit . 40

Abweichung der Opazitaten durch fehlerhafte RH-Daten . . . . . . . . . 40

Opazitaten nach Berechnung mit gauss- bzw . pencil beam-Antenne . . 41

Mittlere Atmospharentemperatur der Winter 1992-97 . . . . . . . . . . . 45

Abbildungen der Opazitaten (aus Sondendaten) der Jahre 1992-97 . . 49

. . . . . . . Funktionsdiagramm des Programms zur Datenaufbereitung 52

. . . . . Beispiele kalibrierter Spektren aus Ozon- und ClO-Messungen 53

. . . . Helligkeitstemperaturen synthetischer C10- und Ozon-Spektren 60

Variabilitä des Slope aufgrund tropospharischen Wasserdampfgehalts 61

ClO-Spektrum aus dem Winter 1996 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63

PV und Temperatur auf 475 K übe Ny-Alesund im Winter 1995 . . . 68

ClO-Spektren und invertierte Profile des Winters 1994195 . . . . . . . . 69

PV und Temperatur übe ~y-Alesund an 6 Tagen im Mär 1995 . . . . 70

Vergleich der ClO-Profile von RAM und ASUR vom 4.3. 1995 . . . . 73

PV-Karte auf 475 K mit Flugroute der FALCON am 4.15. Mär 1995 . 74

. . . Vergleich des RAM-Profils mit denen des ASUR vom 5.3. 1995 74

. . . C10-VMR aller ASUR-Messungen des 4.15. Mär in 20 km Höh 75

Vergleich der RAM-Profile mit denen des SLIMCAT-Modells . . . . . 77

Die Entwicklung des ClO-Signals am 13 . Mär 1997 . . . . . . . . . . . 79

Spektrum Tag-Nacht fü den 13 . Mär 1997 . . . . . . . . . . . . . . . . . 80

VMR und Spektrum fü die Methode der Skalierungsfaktoren . . . . . 80

VMRs und Spektren mit unterschiedlichen Skalierungsfaktoren . . . . 82

. . . . 8.13a ClO-Messungen des RAM ausgewertet mit Skalierungsfaktoren

. . . . 8.13b ClO-Messungen des RAM ausgewertet mit Skalierungsfaktoren

. . . . . . 8.14 Entwicklung des ClO-Signals im Verlaufe des Winters 1997

. . . 8.15 PV und Temperatur auf 475 K übe Ny-Alesund im Winter 1997

. . . 8.16 PV und Temperatur übe NY-Alesund an 8 Tagen im Winter 1997

8.17 Tag- und Nacht-Spektrum fü O3 und C10 des Karlsruher Radiometers

. . . . . 8.18 Differenzspektmm Tag-Nacht des C10 vom 17.3. (Karlsruhe)

. . . 8.19 Differenzspektrum Tag -Nacht des C10 vom 17.3. (Stony Brook)

. . . . . . 8.20 Säulendichten-Vergleic des C10 (RAM) mit OC10 (DOAS)

8.21 Korrelation zwischen C10- und OClO-Säulendichte . . . . . . . . . . .

Seit Mitte der 70er Jahre zeigten die Ozon-Messungen an der britischen For- schungs-Station Halley Bay eine zunehmende Reduzierung des Ozongehalts der Stratosphär im antarktischen Fsühlin an. Die Veröffentlichun von Farman [I9851 übe ausgesprochen niedrige Ozonwerte in der unteren Stratosphär brachte Bewegung in die Wissenschaft. Eine daraufhin stattfindende Überpsà fung der Auswertung von TOMS-Satellitendaten (Total Ozone Mapping Spectrometer) ergab, dass die außerordentlic niedrigen Ozonwerte der Mes- sungen als unrealistisch angesehen und verworfen wurden. Nachdem dieser Fehler erkannt war, wurden die Werte von Farman durch die TOMS-Daten bestätig Diese Veröffentlichun gilt als Auslöse der weltweit mit große Aufwand durchgeführte Forschungsaktivitäte zur Ozonschicht der Erde. Neben der Sorge um die erhöht UV-Einstrahlung auf den antarktischen Konti- nent stellte sich die Frage nach den ökologische und biologischen Auswirkun- gen solch eines 'Ozonlochs' übe der wesentlich dichter besiedelten Nordhemi- sphäre Dabei ging und geht es auch heute darum, ob die gestört stratosphäri sche Chemie, wie sie übe der Antarktis beobachtet wurde, auch ein mögliche Szenario fü die Arktis ist. Nach heutigen Erkenntnissen ist es vor allem das Chlor, das unter solch gestörte stratosphärische Bedingungen fü die dramati- sche Ozonabnahme verantwortlich gemacht wird. Dieses Chlor ist zum größt Teil durch den Menschen freigesetzt worden und kann in der Form der Fluor- Chlor-Kohlenwasserstoffe (FCKW) als weitgehend inertes Gas bis in die untere Stratosphär gelangen. Dort werden die Chlor-Verbindungen photochemisch aufgebrochen und das Chlor beginnt sein zerstörerische Werk. Es hat sich gezeigt, dass vor allem aufgrund der geographischen und der damit verbundenen meteorologischen Unterschiede das 'Ozonloch' bisher noch nicht

2 Einleitung

in dem dramatischen Ausmaà übe der Nordhemisphär beobachtet wurde, wie es sich mittlerweile alljährlic übe der Antarktis einstellt. Doch bestehen begründet Befürchtungen dass in den kommenden Jahren aufgrund der bisher am Boden freigesetzten stabilen Chlor-Verbindungen noch ein vesstiirkter Ozonabbau auch übe der Asktis erwartet werden kann. Umso wichtiger erscheint es, diese Entwicklung aufmerksam zu verfolgen, um ohne Zweifel die verantwortlichen Substanzen (neben Chlor ist dies auch Brom sowie die anderen Radikale OH, NO) benennen zu können und auf politischer Ebene auf die Reduzierung oder gar das Verbot der entsprechenden anthropoge- nen Quellgase dränge zu können

Zielsetzung der Arbeit

Ziel dieser Arbeit ist es, mit Hilfe der Miksowellen-Fernerhndung einen Bei- trag zu liefern zur derzeitigen E~forschung der Erdatmosphäre Dabei lag das Schwergewicht der Arbeit auf der Beobachtung stratosphärische Chlormon- oxids (ClO), das gegenwärti ausschließlic mittels Millimeterwellen-Technik mit ausreichender vestikaler und zeitlicher Auflösun detektiert werden kann. Ganz konkset war das Ziel die Bestimmung des Gehalts des Chlormonoxids in der unteren Stratosphär zwischen 15 und 50 km währen der Wintesperioden 1993194 bis 1996197 anhand von Emissionslinien im Millimeter-Wellen- Bereich. Mit dem Radiometer fü atmosphärenphysikalisch Messungen ( U M ) , das am Institut fü Erdfesnerkundung der Universitä Bremen zu diesem Zwecke ent- wickelt wurde, sind die Messungen seit Mär 1994 ausgeführ worden. Die C10-Messungen sind Bestandteil eines weltweiten Netzwerks, das abzielt auf die Esforschung der Stratosphäre ~ ~ - A l e s u n d (78.9Nlll.9E) auf Spitzbergen, der Ort, an dem die ClO-Messungen durchgeführ wurden, ist in besonderer Weise geeignet, die polare Stratosphär zu beobachten und Verände~unge fest- zustellen. Deshalb ist die Station des Alfred Wegener Instituts, Bremerhaven, in ~ ~ - A l e s u n d als sogenannte 'Primary Station' des 'Network for the Detection of Stratospheric Changes' (NDSC) ausgewähl worden. Mit Fertigstellung der For- schungs-Station des NDSC im November 1994 nahm das RAM darin den ope- rationellen Mess-Betrieb auf. Zusätzlic zur Auswertung der ClO-Messungen sollten im Rahmen dieser Arbeit die Mess-Bedingungen, d. h. die Beeinträchtigunge durch troposphäri schen Wasserdampf untersucht werden.

Einleitung 3

Außerde ergab sich im Rahmen dieses Arbeit auch die Möglicl~keit die Ergebnisse der ClO-Messungen mit denen anderes Instrumente zu vergleichen, die ebenfalls stratosphärische C10 gemessen haben.

Inhalt dieser Arbeit Die drei folgenden Kapitel dienen des Einführun in die Physik und Chemie des Erdatmosphäre Da darübe bereits sehr viele und gute Buches verfasst wurden, fasse ich hier bewuß nur kurz die wesentlichen Aussagen zusammen, die im weiteren Fortgang der Arbeit von Bedeutung sind. In Kapitel 5 stelle ich das RAM und die Messmethoden des Miksowellen- Radiometrie das. Die dasauf folgenden drei Kapitel stellen Ergebnisse des RAM-Messungen dar. Dabei ist Kapitel 6 dem Einfluà troposphärische Wasserdampfs auf die ClO- Messungen gewidmet und behandelt neben den RAM-Messungen das Thema der Feuchtemessungen durch Radiosonden. Kapitel 7 beschreibt die Auswertung der C10-Messungen und deren Probleme, währen in Kapitel 8 schließlic die Ergebnisse präsentier werden und auch der Vergleich mit anderen Messinstrumenten vorgestellt wisd.

Die Erdatmosphär kann anhand ihres Temperatusverlaufs in unterschiedliche Bereiche eingeteilt werden, wie dies auch Abbildung 2.1 zeigt. Der unterste Bereich, die Troposphäre ist gekennzeichnet durch einen negativen Tempera- turgradienten und wird nach oben durch die Tropopause begrenzt. Der Beginn der Tropopause wird durch einen Temperaturgradienten > -0.2 K definiert und liegt in hohen Breiten bei etwa 7-10 km und in niedrigen Breiten bei bis zu 17 km Höhe In diesem Bereich spielt sich jegliches Wettergeschehen ab. Oberhalb der Tropopause nimmt die Temperatur stark zu. Dieser Bereich, cha- rakterisiert durch einen positiven Temperaturgradienten, wird als Stratosphär bezeichnet und reicht hinauf bis in Höhe um 50 km. Hier finden wichtige pho- tochemische Prozesse statt, wie z. B. die Photodissoziation von Ozon unter Absosption von UV-Strahlung (vor allem im Wellenlängenberic 240-320 nm). Auf diese Weise wird die fü das Leben auf der Erde äußer schädlich kurz- wellige UV-Strahlung aus dem Sonnenlicht weitestgehend 'herausgefiltert'. Nach oben wird die Stratosphär abgegrenzt durch die Stratopause, in der sich der Temperaturgradient wieder umkehrt. Oberhalb schliesst die Mesosphäs mit negativem Temperaturgradienten an, begrenzt wiederum durch die Mesopause in etwa 86 km. Darübe folgt die Ther- mosphäs mit ausgesprochen hohen Temperaturen, die Ionosphäre die Magne- toshär und schliesslich der Bereich, der sich nicht mehr vom Weltraum abgren- zen läß die Exosphäre Der Bereich oberhalb der Mesosphär ist fü diese Arbeit nicht mehr von Inter- esse und wird darum in Abbildung 2.1 nicht mehr gezeigt.

6 Die Erdatmosphär

Stratopause

Stratosphaere

10- Tropopause I

Troposphaere

150 ,

200 250 300 Temperatur [K]

Abbildung 2.1: Temperaturverlauf und Einteilung der Höhenschichte nach der US- Standard-Atmosphäre An der rechten y-Achse ist des Druck angegeben.

Die Höhenangabe sollten allerdings nicht dasübe hinwegtäuschen dass die Atmosphäre die die Erde umgibt, und dadurch eine gewisse Schutzfunktion fü das Leben auf der Erde darstellt, von ausgesprochen geringer Dicke ist.

3.1 Dynamik der Atmosphgre Wie oben beschrieben, kommt der positive Temperaturgradient in der Strato- sphär durch die Absorption kurzwelliger Sonneneinstrahlung durch Ozon zustande. Fehlt das Sonnenlicht, wie dies übe der polaren Region im Winter der Fall ist, dann beginnen die Luftmassen abzukühle und abzusinken. Durch das Absinken werden die darunterliegenden Luftmassen komprimiert, wodurch sie erwärm werden. Es bildet sich ein neues Gleichgewicht aus und die Absinkbewegung wird vermindert. Durch das Absinken der Luftmassen wird allerdings darübe ein Nachströme von Luftmassen aus niedrigeren Breiten erzeugt. Unter dem Einfluss der Coriolis-Kraft werden diese einströmende Luftmassen auf der Norhalbkugel nach Osten abgelenkt. Auf diese Weise ent- steht ein Bereich starker Westwinde, der den Rand des Polarwirbels definiert. Gegenübe den sie umgebenden Luftmassen sind die Luftmassen innerhalb des Wirbels relativ gut abgeschlossen. Mit der zunehmenden Sonneneinstrahlung am Ende des polaren Winters erwärme sich die eingeschlossenen Luftmassen und die Zirkulation bricht schließlic zusammen. Störunge des Polarwirbels durch sogenannte planetare wellen1, die durch oro- grafische Verhältniss der Erdoberfläch angeregt werden und sich in gröfier Höhe fortsetzen, sorgen fü die Einmischung subpolarer Luftmassen in den Wirbel, die Erwärmun des Wirbels und führe gegen Ende des polaren Win- ters unter Umstände zum fsühe Aufbrechen des Polarwirbels.

' Extreme Formen dieser planetaren Wellen treten auf als plötzlich stratosphärisch Erwärmungen Sie erreichen eine Temperaturerhöhun der Stratosphär von bis zu 50 K innerhalb weniger Tage (s. dazu Mclntyre [I9831 und Naujokat [1994])

Dynamische und chemische Prozesse der Atmosphär 9

Von besonderem Interesse fü die Atmosphär sind die Chlor-Verbindungen, da der totale Chlor-Gehalt nach Aussagen der WMO einen kontinuierlich Anstieg von ca. 2.8 % pro Jahr zeigt (nach WMO[1991]). Dieser Anstieg ist anthropoge- nen Ursprungs (im Wesentlichen durch die Verwendung von FCKWs bedingt), lediglich ein geringer Anteil der gesamten Chlor-Last der Stratosphär stammt aus ozeanischem Methylchlorid (CH3Cl). Nur ein kleiner Teil der als aktive Chlorverbindungen bezeichneten Substanzen Cl und C10 ist nicht in sogenannten Chlor-Reservoirs (hauptsächlic Chlorni- trat, C10N02 , und Salzsäure HC1) gebunden3. In einer Situation ungestörte Chemie der Stratosphär geht die Freisetzung von Chlor nur sehr langsam von- statten, so dass der Einfluss des Chlors auf den Ozonabbau in der unteren Stra- tosphär (um 20 km) nur etwa 10% beträgt (Shindell [1995a]). In einer Situation gestörte Chemie verbleibt das Chlor nicht in den Reservoir- gasen. Durch heterogene Reaktionen (Reaktionen zwischen Substanzen in der Gasphase und festen Bestandteilen) könne gerade diese Reservoirgase rnitein- ander reagieren und aktives Chlor in Form von Cl2 freisetzen:

Fü diese Prozesse sind sogenannte 'polare stratosphärisch Wolken' (polar stratospheric clouds, PSC) vonnöten wie sie nur bei tiefen Temperaturen (<I95 K) innerhalb des polaren Vortex auftreten können Anhand ihrere Entste- h ~ n ~ s t e m - ~ e r a t u r ~ werden zwei Typen von PSC unterschieden:

9 PSC Typ I Ab T < 195 K bilden sich zwei Arten von Partikeln: Typ Ia , feste Teilchen aus Salpetersäuretrihydra (HN03-(H20)3 , NAT) oder Schwefelsäuretrihydra (H2S04-(H20)3 , SAT) und Typ Ib, Tröpfche einer unterkühlte ternäre Lösun von etwa 3% Schwefelsäure 30-50% Salpetersäur und Wasser ('supercooled ternary solution', STS). PSC Typ I1 Ab T < 187 K enstehen Wasser-Eiskristalle.

Die Göss der Partikel ist etwa 1 pm fü PSC Typ I und etwa 10 pm fü PSC Typ 11. Die Oberfläch der Eiskristalle ermöglich die oben erwähnt Reaktion der Bildung von HN03 und aktivem ~ h l o r . ~

Im Gegensatz zu Chlor gibt es fü Brom kein heute bekanntes effektives Reservoir, wodurch Brom, wiewohl in geringerer Konzentration vorhanden, eine 10-50 mal höher katalytische Aktivitä besitzt (nach Wayne [1992]).

Die Bildungstemperaturen sind abhängi von der Konzentration von HN03 bzw. H2S04 und Wasser. Nach den Modellrechnungen von Shindell [1995a] reichen Aerosol-Oberfläche innerhalb eines Einheitsvo-

lumens in der Größenordnu 1 nm2/m3 bei einer Temperatur von 188 K (PSC Typ Ia) aus, um eine vollständig Chloraktivierung zu bewirken

10 Dynamische und chemische Prozesse der Atmosphär

Falls PSC übe länger Zeit bestehen, kann es durch Absinken dieser relativ große Partikel zu einer Denitrifizierung und Dehhydratifizierung der Luftmas- sen kommen, wodurch die Bildung von C10N02 bzw. HC1 und damit die Deak- tivierung des Chlors dauerhaft unterbrochen ist. So könne vor allem die Parti- kel der PSC I1 innerhalb weniger Tage um einige Kilometer sedimentieren und groß Mengen molekularen Chlors zurücklassen (Beyerle [1994]) Dieser als Vorkonditionierung des Polarwirbels bezeichnete Vorgang kann bei einsetzender Sonneneinstrahlung nach der Polarnacht zu einem massiven Ozonabbau führen Im Extremfall liegt sämtliche Chlor aus den Reservoirga- sen in aktiver Form vor und kann bis zu 70% des gesamten Ozonabbaus in der unteren Stratosphär verursachen. Das durch heterogene Reaktionen gebildete Cl2 ist nicht die einzige Form, in der Chlor in aktiver Form vorliegt. Zusätzlic ist heute ein Mechanismus bekannt, der ebenfalls ohne die Anwesen- heit von atomarem Sauerstoff (notwendiger Bestandteil des katalytischen Abbaus, in der Polarnacht aber nur in geringem Maß vorhanden) zur Chlor- Aktivierung beiträgt Das bestehende C10 kann bei hinreichend niedrigen Tem- peraturen, wie sie im polaren Vortex üblic sind, das sogenannte ~ l o - ~ i m e r ~ bilden. Das Dimer ist bei diesen niedrigen Temperaturen thermisch relativ stabil und wird durch Sonneneinstrahlung photolysiert. Der katalytische Zyklus, der zum Ozonabbau führ lautet:

Netto 20 , + hv+ 302

In Kapitel 8 wird ein Vergleich zwischen ClO-Messungen und OClO-Messun- gen durchgeführ und auf eine Korrelation dieser beiden Substanzen hin unter- sucht. Deshalb soll an dieser Stelle noch der ClO-BrO-Mechanismus Erwäh nung finden, da er der einzige heute bekannte Kanal fü die Entstehung von OC10 ist. Die Reaktionen dieses Mechanismus sind:

C l 0 + B r 0 -+ Br + OClO ( 5 ) -+ Br+Cl+02 (6)

-+ BrCl+ O2 (7)

In dieser Arbeit wird das Dimer auch als C1202 oder (C10); bezeichnet

Dynamische und chemische Prozesse der Atmosphär 1 1

Aufgrund der niedrigen Temperaturen in der unteren Stratosphär findet dort im Wesentlichen die Bildung von OCl0 statt. Bei ansteigenden Temperaturen wer- den die Reaktionen(6) und (7) dominierend. Bisher nahm man an, dass erhöht OClO-Werte eine erhöht Chlor-Aktivierung anzeigen. Es wurde gerade in solchen Luftmassen eine erhöht OClO-Konzen- tration festgestellt, in denen gestört Chemie gefunden wurde Wayne [1995]. Tatsächlic ist bei Farmer [I9871 eine Antikorrelation zwischen OC10 und CIONOz beschrieben, die darauf hindeutet, dass das Auftreten von OC10 mit der Aktivierung des Chlors aus dem Reservoirgas einhergeht. Dagegen verweist Sessler [I9951 auf Ergebnisse eines photochemischen Box-Modells, das OC10 lediglich als guten quantitativen Indikator fü B r 0 ausweist. Fü C10- VMRs > 0.4 ppbv (also vor allem bei gestörte stratosphärische Chemie) lie sich nach seinen Untersuchungen kein signifikanter Zusammenhang zwischen OC10 und C10 erkennen.

Fü die Datenauswertung ist entscheidend, welchen Tagesgang das C10 auf- weist, da fü die Auswertung zwischen Tag- und Nachtspektren unterschieden wird, bzw. die RAM-Messungen auf einen Tagesgang hin untersucht werden sollen. Deshalb an dieser Stelle einige Überlegungen die sich im Wesentlichen an Shindell [1995a] und Shindell [1995b] orientieren, der in seinen Arbeiten ein Chemie-Modell mit Messungen in der Antarktis vergleicht. Wie bereits in den Reaktionsgleichungen oben zu erkennen ist, ist der Zerfall des (C10)2-Dimers an die Sonneneinstrahlung gebunden, währen die Bildungs- rate des Dimers von der Konzentration des C10 abhängi ist. Das bedeutet, dass Reaktion (2) währen der Nacht nicht abläuft hingegen das vorhandene C10 am Ende der Nacht aufgrund der Reaktion (1) als Dimer vorliegt. Allerdings gibt es auch thermische Dissoziation des Dimers, so dass auch währen der Nacht ein geringer Restgehalt an C10 vorhanden ist und sich ein temperaturab- hängige Gleichgewichtszustand einstellt7. Das Verhältni zwischen Dimer und Monomer im Gleichgewicht wird beschrieben durch

' Die Temperaturabhängigkei führ zu einem Gleichgewichtszustand, der im Vergleich zur Antarktis in der Arktis aufgrund der höhere Temperaturen in der unteren Stratosphär etwas zum Monomer hin verschoben ist. Die Temperaturen im südliche Polarwirbel sind typischerweise so niedrig, dass sich öfte übe länger Zeit hinweg PSCs bilden können als dies in dem um einige Grad wärmere nördliche Polarwirbel der Fall ist.

12 Dynamische und chemische Prozesse der Atmosphär

mit k , und kkp als Reaktionskonstante der Hin- und Rückreaktio der Reaktions- gleichung (1) und Ji als Photolyserate der Reaktion (2). Die Angabe in eckigen Klammern bedeutet die Konzentration der Substanz. Diese Gleichung macht deutlich, dass die wesentlichen Reaktionen zur Bestim- mung dieses Verhältnisse die Reaktionen (1) und (2) sind. Sie sind um Größe ordnungen schneller als die anderen genannten. Um einen Eindruck zu vermitteln in welcher Weise das Konzentrationsverhält nis von Dimer zu Monomer im Gleichgewicht sich ausbildet, ist in Abbildung 3.1 die Temperaturabhängigkei fü vier unterschiedliche C10-VMR dargestellt worden.' Die Photolyserate JT. = 5.4 . 1 0 ' ~ s"' gibt Shindell [1995a] fü den Sonnenzenitwinkel von 85O an. Die Reaktionskonstanten fü die Bildung des Dimers bzw. thesmische Dissoziation sind nach den Werten aus Shin- dell [1995a] bestimmt worden. In Kapitel 7.5 wird das Verhältni von Dimer- zu Monomer-Konzentration mit Blick auf die Datenauswertung bzw. Tag- Nacht-Differenz-spektren weiter diskutiert.

Temperatur [K]

Abbildung 3.1: Temperaturabhängigkei des Verhältnisse [(C10)2]/[C10] fü vier unterschiedliche C10-VMR (angegeben in ppbv links neben den zugehörige Gra- phen) berechnet nach den Ratenkonstanten aus Shindell[l995a].

Die Abbildung zeigt auch, dass mit zunehmender Temperatur weniger Chlor in diesen beiden ClO-Verbin- dungen vorliegt. Es ist dann in zunehmendem Maß in den Reservoirgasen gebunden.

In diesem Kapitel soll in aller Kürz die Entstehung der Spektrallinien von Spu- rengasen im Mikrowellenbereich erläuter und die Linien des Chlormonoxid- Molekül bei 204 GHz beschrieben werden. Danach folgt Grundlegendes zur Ausbreitung elektromagnetischer Strahlung in der Atmosphär (Strah- lungstransport). Am Ende des Kapitels wird erklärt wie im Prinzip aus der Druckverbreiterung eines gemessenen Spektrums auf die Höhenverteilun des Spurengases geschlossen werden kann (Inversion).

4.1 Spektrallinien im MW-Bereich Die Linienstrahlung, die im MW-Bereich detektiert wird, entsteht durch Rota- tionsübergän in Moleküle von höhere zu niedrigeren Energieniveaus. Auf- grund der in der Stratosphär vorherrschenden Ten~peraturen befindet sich das betrachtete Molekü im Vibrationsgrundzustand und elektronischen Grundzu- stand. Je nach den Wechselwirkungen zwischen den vorhandenen Drehimpulsen in einem Molekü spalten die Energieniveaus mehr oder weniger auf, so dass statt einer einzelnen Spektrallinie unter Umstände mehrere detektiert werden.

4.2 Spektroskopische Eigenschaften des Chlormonoxids (C10) Das mm-Wellen-Signal des C10 bei 204.3522 GHz besteht aus einer Vielzahl von Emissionslinien. Diese Ernissionslinien entspringen einer Hyperfein-Aufspaltung von Rotations- Ãœbergäng und ~ e r n - ~ p i n - ~ b e r g à ¤ n g e der Elektronenspin-Zuständ 'IIy2 und 'IIIl2 des "c~^o sowie des "c~^o, die bei in der Stratosphär übliche Tempe- raturen eine signifikante Besetzungszahl haben.

Zu detaillierteren Darstellungen und Erläuterunge siehe Janssen [I9931 oder Vowinkel [1988].

Spurengase im Mikrowellenbereich 15

Die Opazitä T gibt die Gesamtabsorption läng des Weges von z bis ZQ an:

Sind die Absorptionskoeffizienten a als Funktion von Druck, Temperatur und Molekülkonzentratio bekannt, läà sich aus Gl. (3.4) das Spektrum errechnen, das ein Beobachter am Boden empfangen würde Im Mikrowellenbereich, in dem Emissionslinien von Spurengasen delektiert werden, ist das Ergebnis ein frequenzaufgelöste Spektrum in dessen Form die Information übe die Höhenverteilun der emittierenden Spezies steckt. Drei Mechanismen sind fü die Form der Linie verantwortlich:

e Spontane Emission verkürz die natürlich Lebensdauer eines angeregten Zustands. Dies führ zu einer Verbreiterung der Emissionslinie gemä der Heisenberg'schen Unschärferelation Diese natürlich Linienbreite liegt in der Grössenordnun von 10 '~ Hz und kann gegenübe anderen Mechanismen vernachlässig werden.

Die Bewegungskomponente der Molekül in Richtung des Beobachters ver- breitert die Linie in Abhängigkei von der thermischen Energie des Moleküls Diese Doppler-Verbreiterung der Emissionslinie von etwa 100 kHz variiert nach Künz [I9911 im mm-Wellen-Bereich nur sehr wenig in Abhängigkei von Temperatur und ~ a s s e " .

Die Druckverbreiterung der Emissionslinie aufgrund der Stöss mit anderen Moleküle führ zu einer höhenabhängig Breite der Emissionslinie, die am Boden (1013 hpa)ll etwa 2.6 lo3 MHz und in 95 km Höh (0.0006 hPa) nur noch etwa 2 1 0 " ~ MHz beträgt

In dem Bereich, in dem die Druckverbreiterung dominiert (0-60 km), kann der Zusammenhang von Linienbreite und Druck, wie er in der Linienform manife- stiert ist, genutzt werden, um auf die Beiträg unterschiedlicher Höhenbereich zum Spektrum zu schließen In Abbildung 4.1 werden die Beiträg der C10- Emissionslinie bei 204 GHz aus drei verschiedenen Höhe gezeigt. Die Strah- lungstransfer-Rechnung wurde mit einem konstanten VMR von l ppbv vom Boden bis in 50 km Höh durchgeführt Die Grafik zeigt, dass die Form einer am Boden empfangenen Spektrallinie durch die Linienbreiten der verschiede- nen Höhe bestimmt wird.

10 Ein typischer Wert fü die Doppler-Verbreiterung ist etwa 1 0 ' ~ mal die Mittenfrequenz der Emissionslinie. " Angaben gemä US-Standard-Atmosphär (nach Bühle [1996])

16 Physik des Atmosphär

I , I I 8

203.5 204 204.5 205 Frequenz [GHz]

Abbildung 4.1: Beiträg des ClO-Emissionslinie aus drei unterschiedlichen Höhen beseichen. Fü die Stsahlungstsansfes-Rechnung ist ein konstantes VMR von 1 ppbv vom Boden bis in 50 km Höh angenommen worden. Die dicke Linie am untere11 Rand zeigt den Fsequenzbeseich des Spektsometess des RAM

Aus dem Zusammenhang der Linienverbreiterungsmechanismen wird deutlich, dass das Spektrum, aus dem die Höhenvesteilun gewonnen werden soll, sowohl eine hinreichende Breite als auch eine gute Auflösun braucht. Die Breite wird benötigt um auch die verbreiterten Linienbeiträg aus niedrigen Höhe zu erfassen, währen eine gute Auflösun (in der Linienmitte des Spektsums) fü die Beiträg aus hohen Höhenschichte notwendig ist. In Abbildung 4.1 ist die Bandbreite des Spektrometers des RAM (= 1 GHz) einge- zeichnet. Als Faustfosmel kann man annehmen, dass im Miksowellenbereich die Druck- verbreitesung je nach Spezies etwa 2-3 MHzhPa beträgt Damit läss sich der prinzipiell zugänglich Höhenbereic einer Spektrometer-Konfiguration schnell ermitteln. Fü die Beschreibung der Form einer Linie aufgsund der Verbreiterungsmecha- nismen existieren Linienform-Funktionen. Die Lorentz-Funktion z. B. beschreibt die Druckverbreite~ung bei geringen Driicken, also die Verbreiterung in größer Höhen Die Van Fleck-Weiflkopf-Linienfordunktion wird bei grö

Spurengase im Miksowellenbeseich 17

fieren Drükken also niedrigeren Höhe verwendet. Im Ubergangsbereich zwi- schen Doppler-Verbreiterung und Dmckverbreiterung wird eine Faltung der Doppler- mit der Lorentz-Funktion angewandt, diese Funktion wird Voigt- Funktion genannt.

4.4 Inversion der Spektren Aus dem vorher Gesagten wird bereits deutlich, was die Aufgabe der Inversion ist: Nämlic die Bestimmung der Beiträg zur Linie aus den verschiedenen Höhenschichten Ohne auf die Verfahren im Einzelnen einzugehen, sei gesagt, dass die meisten Methoden im Wesentlichen iterative Verfahren sind, die von einem a Priori-Höhenprofi ausgehen. Durch eine Strahlungstransfer-Rechnun- gen dieses a Psiori-Profils wird ein synthetisches Spektmm erzeugt und mit dem gemessenen Spektmm verglichen. Die auftretenden Abweichungen in der Form der Spektren kommen durch falsche Annahmen Übe das VMR des Spurengases in den unterschiedlichen Höhenschichte zustande. Durch leichte Variation des a Priori-Profils werden diese Abweichungen iterativ verringert, bis das syntheti- sche und das gemessene Spektmm hinreichend gut miteinander übereinstim men. Das letzte angenommene Profil wird dem 'wahren' Profil der Höhenver teilung mehr oder weniger entsprechen. Fü diese Arbeit wurde ein am Bremer Institut fü Umweltphysik entwickeltes Inversionsprogramm benutzt (Wehr [1996]), das die 'optimal estimati0n'- Metho-de, wie sie von Rodgers L19761 beschrieben wurde, verwendeti2. Die Höhenauflösun die mit dieser Inversionsmethode bei akzeptablen Fehlel-n erreicht werden kann, liegt nach Janssen L19931 bei etwa 6-8 km. Der erreich- bare Höhenbereic ist nach oben begrenzt durch die zunehmende Dominanz der Doppler-Verbreiterung. Diese Grenze liegt bei etwa 60 km fü 204 GHz und verschiebt sich fü niedrigere Frequenzen etwas nach oben. Das heisst, es lassen sich aus der Form des Spektrums unabhängi von der gewählte Fre- quenzauflösun des Spektrometers keine Informationen mehr übe den darü berliegenden Höhen-bereic gewinnen. Nach unten wird der Höhenbereic ein- geschränk durch syste-matische Fehler der Messung, d. h. ein schlechtes SignallRauschen-Verhältni vor allem an den Linienflügel undloder langwel- lige Baseline-Effekte, die zu große Fehlern führe können Janssen L19931 gibt eine untere Grenze von 20-25 km fü bodengebundene MW-Radiometer an.

l 2 Siehe zur optimal estimation-Methode auch Wehr [1993]. Janssen [I9931 behandelt alle derzeit eingesetzten Inversions-Algorithmen recht ausführlich

Die Miksowellen-Radiometrie ist historisch betrachtet ein Teilgebiet der Astro- nomie, genauer gesagt der Radioastronomie. Die Fortschritte der Radiotechnik in der Verarbeitung immer höhere Frequenzen eröffnet das relativ junge Ge- biet der spektroskopischen Erkundung der Erdatmosphäse Satellitengestützte flugzeug- oder ballongetragene ebenso wie bodengebundene Experimente ermögliche die Beobachtung der Atmosphär und damit ein zunehmendes Ver- ständni fü die Vorgäng dasin. Dusch den Einsatz der sogenannten Heterodyn-Technik wird praktisch des gesamte Wellenlängenbereic vom langwelligen Radiosignal bis zum kurzwel- ligen Infrarot zugänglich Das mit dieser Technik empfangene kohärent Signal ermöglich im Gegensatz zu inkohärente Detektoren wie dem Bolometer zudem eine ausgezeichnete spektrale Auflösung Die Gsundlagen der MW-Radiometrie ebenso wie die der Heterodyn-Technik werden in der neueren Literatur ausführlic dargestellt1, weswegen ich mich in dieser Arbeit auf eine relativ kurze Beschreibung beschränke werde.

-Radiometrie der At osphär mit dem Das RAM besteht aus vier Komponenten: Das einfallende (breitbandige) Atmo- sphärensigna wird durch ein fokussierendes Element, die ~ u a s i - o ~ t i k ~ , in das eigentliche Empfangsteil, eine sogenannte ~ i s c h e r - ~ i o d e ~ eingekoppelt. In der

Janssen C19931 und Vowinkel [I9881 auflern sich sehr detailliert und ausführlic übe die unterschiedlichen Einsatzgebiete der MW-Radiometrie,

Gebräuchlic ist auch der Name Gauss-Optik, da die Intensitä innerhalb des Strahls gaussförmi senkrecht zur Ausbreitungsrichtung verteilt ist. Mit dieser Strahlführun ist eine optimale Einkopplung des Strahls in die verwendete Hornantenne möglic ist.

Als Mischer-Diode wird häufi eine Schottky-Diode verwendet. Übe den Einsatz von Schottky-Dioden siehe Nett [1989]. Aufgrund des wesentlich geringeren Eige~auschens und stärkere Nichtlinearitä werden vermehrt supraleitende Tunneldioden eingesetzt. Siehe dazu Crewell [I9931 und Vowinkel 119881.

Misches-Diode, die im nichtlinearen Bereich betrieben wird, geschieht das Mischen des Atmosphäsensignal mit dem Signal eines Festfsequenz-Oszillators (LO-Signal). Das Ergebnis dieses als Hetesodyn-Prinzip bezeichneten Mischens ist ein Signalband niedriges Frequenz (Zwischenfrequenz-Signal). Das Zwi- schenfsequenz-Signal (ZF-Signal) wird zuerst direkt hinter des Mischer-Diode dusch einen besonders rauscha~men Verstärke um drei Gröl3enosdnunge oder 30 dB verstärkt bevor es in der Zwischenfrequenz-Verstärkerkett (ZF- Kette) nochmals um Ca. 70 dB verstarkt und mit einem weiteren Festfsequenz- Oszillator auf einen Fsequenzbereich umgesetzt wird, der an das nachfolgende Spektrometer (s. nächste Kapitel) angepasst ist. Da diese Art des Frequenz- mischens die Kohären des einfallenden Signals erhält stellt das Ausgangs- signal am Spektrometer ein frequenzaufgelöste Spektsum dar, das dem einfal- lenden Atmosphärensigna in seinen spektralen Eigenschaften äquivalen ist. Eine Besonderheit des Heterodyn-Prinzips soll an dieses Stelle kurz Erwähnun finden, da sie bei der Beschreibung des Datenauswestung von Bedeutung ist. Dusch Mischen des breitbandigen Atmosphärensignal mit dem LO-Signal ent- stehen als Hauptmischprodukte zwei Frequenzbänder Sie liegen symmetsisch um das LO-Signal als sogenanntes unteres und oberes Seitenband (USB und OSB) und werden beide auf das ZF-Band umgesetzt, wie Abbildung 5.1 zeigt. Mathematisch lassen sich die entstehenden Seitenbände beschreiben durch

'OSB\USB = ' L O ' 'ZF ,

wobei V die Frequenz bezeichnet.

Abbildung 5.1: Die zwei Seitenbände aus dem hochfrequenten Atmosphärensignal werden auf & Zwischenfrequenz-Signalband niedriger Frequenz umgesetzt.

Werden keine Maßnahme zur Unterdrückun eines der beiden Seitenbände unternommen, spricht man von einem Doppelseitenband-Empfänger Ist der Mischer hinreichend schmalbandig, so dass er in einem der Seitenbände bereits nicht mehr empfindlich ist, oder wird durch ein Filter eines der Seitenbände unterdrückt spricht man von einem Einzelseitenband-Empfänger Das RAM-Experiment wird grundsätzlic im Einzelseitenband-Betrieb einge- setzt. Das heisst, eines der Seitenbände (tatsächlic ist es das obere) beinhaltet die interessierende Emissionslinie (Signalseitenband), währen der Beitrag des anderen (Spiegelseitenband) von einem Schwarzkörpe bekannter Temperatur herrühr und im Wesentlichen nur eine Erhöhun des Untergsundbeitrags im Signal bewirkt.

Das Akusto-Optische Spektrometer (AOS) Währen die Radiometer-Komponenten bis zum Spektrometer unter dem Begriff 'Frontend' zusammengefasst werden, wird das jeweils verwendete Spektrometer zur spektralen Analyse des Ausgangssignals auch als 'Backend' bezeichnet4. Im AOS werden aus dem hochfrequenten Signal der ZF mit Hilfe eines ,,Transducer" (einer dünne Kristallplatte) Dichteschwankungen in einem Kri- stall erzeugt. An diesen Dichteschwankungen wird ein Laserstrahl gebeugt. Es enstehen Beugungsbilder, von denen das der ersten Ordnung auf eine CCD- Zeile fokussiert und dort ausgelesen wird. Die Intensitä des Ausgangssignals ist dabei proportional zur Intensitä des einfallenden Atmosphärensignal und die Frequenz proportional zum Beugungswinkel. Man erhäl ein hochaufgelöste Spektrum, das im Falle des RAM-Experiments ursprünglic eine Bandbreite von Ca. 950 MHz mit einer effektiven Auflösun von 1.3 MHz bei 2048 Kanäle besaß In der derzeitigen Konfiguration besitzt das Spektrometer des RAM bei gleicher Auflösun lediglich 1728 Kanäle jedoch aufgrund einer Optimierung der Justage des Deflektor-Kristalls eine etwas größe Bandbreite von 1000 MHz

Ausser einem AOS werden auch andere Typen von Spektrometern verwendet, z. B. Filterbank oder Cllirp- Transform-Spektrometer um die gebräuchlichste zu nennen. Siehe dazu auch Vowinkel 119881 oder Krauss [1966].

In Schwaab 119871 wird der Aufbau eines AOS ausführlic beschrieben.

Die in der MW-Radiometrie der Atmosphär empfangenen Leistungen sind sehr gering und liegen in der Gröl3enordnun von etwa l0'l7 Watt. Zwei unter- schiedliche Methoden, solch geringe Leistung zu messen, werden mit dem RAM realisiert. Mit der Total Power-Methode wird die Messung der Einis- sionslinie des Ozon bei 142.175 GHz und mit der Referenzstrahl-Methode die des Chlormonoxids bei 204.352 GHz durchgeführt

.3.1 Total Power-Methode

Bei der Total Power-Methode wird das Ausgangs-Signal des Empfänger direkt mit den Signalen zweier Kalibrations-Lasten verglichen. Dabei sind diese Kali- brations-Lasten Schwarzkörpe bekannter Temperatur. Dazu eignet sich z. B. Absorbermaterial, das in guter Näherun als Schwarzer Körpe angenommen werden kann, und das auf Raumtemperatur (warme Last, 300 K) gehalten wird oder in einem Bad mit Flüssig-Stickstof (kalte Last, 77 K) liegt. Wie in Kapitel 3 beschrieben, läss sich die empfangene Rauschleistung der jeweiligen Messphase zu den physikalischen Temperaturen in Beziehung setzen und besteht jeweils aus den Eigenbeiträge des Empfänger Tm (im Wesentli- chen thermisches Rauschen der elektronischen Bauteile) und der Antennentem- peratur Tl. Die Antennentemperatur ist das Äquivalen zur Strahlungsleistung der Atmosphäre währen T,.x alle anderen instrumentell bedingten Rauschbei- träg beinhaltet. Die Summe aus der Strahlungsleistung eines Signals und allen Eigenbeitragen des Systems wird als Systemrauschtemperatur bezeichnet und ist ein Mal3 fü die Güt des Radiometers. Es gilt:

Die Radiometergleichung gibt Aufschluss übe den Zusammenhang zwischen den Eigenbeitragen des Empfänger Trx und der damit erreichbaren Grenzemp- findlichkeit des gesamten Empfangs-Systems ATãin :

Mit Av : Frequenz-Bandbreite t : Integrationszeit a : Radiometerabhängig ~ o n s t a n t e .

Diese Konstante ist 1 fü den Total Power-Betrieb, im Referenzstrahl-Betrieb ist diese Konstante 2. Dieser Faktor träg dem Umstand der Referenzstrahlmethodc Rechnung, dass aufgrund der Halbierung der effektiven Messzeit als auch durch die Verknüpfun zweier statistisch unabhängige verrauschter Signale jeweils die Empfindlichkeit um den Faktor -,b verringert wird.

Um (S-R)/R im strengen Sinne zu erfüllen sollten die Verstärkungschwankun gen aufgrund instrumenteller Einflüss innerhalb der Messzeit fü die beiden Größ S und R vernachlässigba sein, wenn die Messphasen kürze sind als die Zeiträume in denen Verstärkungschwankunge sich auswirken Damit läss sich aus den beiden vorhergehenden Gleichungen mittels Taylorent- wicklung die folgende Gleichung gewinnen:

Hier gehen die Nichtlinearitäte §(V nur noch linear statt exponentiell ein. Mit der oben erwähnte Ubereinstimmung beider Systemsauschtemperaturen wird gerade die Differenz im letzten Term der rechten Seite der Gleichung (Tss- T%) aufgehoben. Da die kleinen Effekte von ß(v sich außerde nicht mehr exponentiell, sondern nur noch linear auf die Differenz der Ernissionslinien- Helligkeitstemperaturen auf der linken Seite der Gleichung auswirken, wird in guter Näherun §{V = i gesetzt. Fü die Praxis bedeutet dies, dass die Nichtline- aritäte der Verstärke und des Spektrometers vernachlässig werden können Es ergibt sich damit

Fü atmosphärenphysikalisch Messungen wurde diese Methode von Par- rish [I9881 et al. vorgeschlagen. Die mathematische Herleitung dieses Vorge- h e n ~ inklusive einer ausführliche Fehlerdiskussion und Fehlerrechnung findet sich auch bei Klein [I9931 und Raffalski [1993]. Es zeigte sich, dass die Referenzstrahl-Methode zur Detektion geringer Intensi- täte wie dem ClO-Signal geeignet ist9.

5.3.2.1 Umrechnung auf Zenit- elligkeitstemperatur Die Integration von Daten, die nach der Referenzstrahlmethode gewonnen wur- den, ist nur möglich wenn die unter verschiedenen Winkeln vorgenommenen Messungen auf eine gemeinsame Blickrichtung bezogen werden. Es wird dazu im Allgemeinen die Zenitrichtung gewählt Der Umrechnung der Helligkeitstemperatur in Signalrichtung auf Zenit-Hellig- keitstemperatur liegt ein Zwei-Schichten-Modell der Atmosphär zugrunde: die

Stabilitätstest des AOS ergaben. dass fü Messzyklen kürze als 1 Sekunde diese Verstärkungsschwankunge minimal sind. Allan-Varianz-Tests wurden fü die derzeitige Konfiguration des AOS durchgeführt Zur Erläuterun dieses Tests s. Klein [1993].

MW-Messungen von C10 mittels bodengebundener Radiometer wurden mit Hilfe der Referenzstrahl-Methode erfolgreich auch in der Antarktis, in Grönland in den Alpen und auf Hawaii durchgeführt

in der oberen Schicht emittierte Emissionslinien-Strahlung T*,L~, ,~~ wird in der unteren Schicht mehr oder weniger absorbiert, je nachdem, wie lang der Weg durch die jeweiligen Schichten in Abhängigkei vom eingestellten Winkel ist. Die Wegläng durch die Schichten wird durch den sog. Luftmassen-Faktor (engl. 'airmass7) bestimmt. Dabei wird von der Annahme ausgegangen, dass die Atmosphär innerhalb der jeweiligen Schichten in dem Bereich der mögliche Signal-Elevationswinkel weitgehend homogen ist. Zuerst werden die in der jeweiligen Blickrichtung empfangenen Signale auf Zenit-richtung umgerechnet. Es gilt

bzw.

Mit A s , A r als Luftmassen-Faktoren oberhalb der Troposphär in Signal- bzw. Referenzstrahlrichtung,

Ais , Ar,. als Luftmassen-Faktoren der Troposphär in Signal- bzw. Referenzstrahlrichtung ,

Tz als Opazitä in Blickrichtung Zenit,

Trf als Opazitä des Absorbers im Referenzstrahl.

Werden diese Größ nun in Gl. (5.9) eingesetzt, ergibt sich fü die Linienstrah- lung in Zenitrichtung

5.3.2.2 Die Berechnung des airmass-Faktors Der airmass-Faktor ist eine rein geometrische Größ die es erlaubt, die unter einem gewissen Winkel 0 vorgenommenen Beobachtungen innerhalb einer Schicht in der Höh z auf senkrechte Beobachtungsgeometrie umzurechnen. Wird die Luftmasse bis zur Höh z in Zenitrichtung als 1 gesetzt, gilt bei ange- nommener sphärische Geometrie der Atmosphär dann

mit dem Erdradius R, dem Elevationswinkel 0 und z als Höh der interessieren- den Schicht, fü die der Luftmassen-Faktor berechnet werden soll.

Die Fehler in der Bestimmung des airmass-Faktors werden durch ungenaue Kenntnis des tatsächlic eingestellten Winkels verursacht, nämlic durch

o den Fehler bei der Zuordnung der Drehspiegel-Position zu einem bestimmten Elevationswinkel (absoluter Winkel) und

o die endliche Genauigkeit der Drehspiegeleinstellung.

Währen die Genauigkeit der Drehspiegeleinstellung aufgrund der Stellgenau- igkeit des verwendeten Motors mit 0.09' relativ genau angegeben werden kann, wird der Fehler in der Genauigkeit des absoluten Winkels mit etwa  0.5' abge- schätzt In Abbildung 5.3 sind die beiden Fehler dargestellt. Zur Veranschauli- chung zeigt die Grafik die Fehler bei der Berechnung der airmass-Faktoren relativ zur korrekten Einstellung fü zwei Atmosphärenschichte mit z = 7 und z = 20 km, die in der Datenauswertung verwendet werden.''

, I I I 6 10 14 18

Elevations-Winkel [Grad]

Abbildung 5.3: Fehler bei der Berechnung des airmass-Faktors aufgrund fehlerhaf- ter Winkeleinstellung. Eine Genauigkeit von +/- O S 0 fü den offset-Fehler bzw. +/- 0.09O fü den Stellfehler ist zugrunde gelegt.

l 0 Mit z = 7 km wird die Troposphärenschich angenommen, währen z = 20 km etwa der Höh des unteren Maximums des ClO-Profils entspricht.

Qualitativer Vergleich beider Gegenübe der Total Power-Methode hat die Beam Switch-Methode zwei wesentliche Vorteile:

e Nichlinearitäte des Empfänger werden durch den Abgleich minimiert und

e Tropospharenanderungen werden durch (S-R)/R bei korrektem Leistungsab- gleich eliminiert.

Wie in Klein [I9931 anhand realistischer Beispiele vorgerechnet, liegt der Gesamtfehler beider Methoden bei ca. 1 K (Total Power) bzw. 10 mK (Beam Switch), bei sehr stabilen Wetterbedingungen kann der letzte Wert sogar noch niedriger werden. Die Grenze fü den Einsatz der Referenzstrahl-Methode gegenübe der Total Power-Methode ist natürlic nicht scharf. Klein [I9931 kommt nach Abschät zung der Fehler beider Methoden zu dem Schluss, dass die Referenzstrahl- Methode dann nicht mehr sinnvoll eingesetzt werden kann, wenn die Beitrage aus der Emissionslinie in dem Bereich, in dem der Leistungsabgleich durchge- führ wird, größ wird als die Differenz der Fehler beider Methoden. Aufgrund dieser Vosüberlegunge wurden in1 RAM beide Messmethoden ermöglicht da neben der relativ starken Ozonlinien-Intensitä auch die um den Faktor 500 schwächer ClO-Linien-Intensitä delektiert werden sollte.

Die Realisierim d e n mit dem Das RAM besitzt zum Umschalten zwischen Kalibrationslasten und Atmospha- rensignal (Total Power-Mode) bzw. zwischen Signal- und Referenzstrahl (Beam Switch-Mode) einen drehbaren Spiegel, der durch das Messprograrnrn angesteu- ert wird. Damit ist es möglich bestimmte Winkelpositionen, in dieser Arbeit auch oft als Blickrichtungen bezeichnet, einzustellen. Im Total Power-Mode werden folgende vier Positionen nacheinander angefah- ren: Heiß Last (H)-Atmosphärensigna (A)-Kalte Last (K)-Atmospharensignal (A). 20 Durchlaufe dieses Zyklus' werden zusammengefasst zu einem 'Frame' und abgespeichert. Die Stellzeiten betragen etwa 350 ms, was bei einer Integrations- zeit von 1 s pro Phase zu einer Gesamtmesszeit von knapp 6 s bei einer Gesamt- integrationszeit von 4 s pro Zyklus führt Aufgrund des starken Atmosphärensignal des Ozon ist eine Gesamtmesszeit von 15 min in der Regel ausreichend, um ein verwertbares Spektrum zu erhal- ten.

Wasserdampf in der Atmosphär (vor allem der Troposphäre ist ein wichtiger geophysikalischer Parameter. Klimarelevante Größ wie globaler Massen- und Wärmetransport Verdunstung und Kondensation, sind wesentlich an Wasser- dampf gebunden. Die Beeinflussung des globalen Strahlungshaushalts der Erde sowohl durch Wolkenbildung als auch die Absorptionsfähigkei im langwelli- gen Spektralbereich machen Wasserdampf zum wichtigsten Treibhausgas der Atmosphäre Wasserdampf hat mit 65 % den mit Abstand größt Anteil am Treibhauseffekt. Im Bereich der Telekommunikation verursacht Wasserdampf eine nicht zu ver- nachlässigend Ausbreitungsverzögerun des Signals, die zu relevanten Fehlern bei Messungen und Signalübertragunge in der Atmosphär führt wie z. B. beim GPS (Global Positioning System) oder bei VLBI-Experimenten (Very Long Baseline-Interferometry). Wie bereits in Kapitel 3 erwähnt spielt Wasserdampf auch eine nicht zu unter- schätzend Rolle bei spektroskopischen Untersuchungen der Atmosphäre Des- halb ist es wichtig, Wasserdampf als wichtigen Bestandteil der Atmosphär ein- gehender zu untersuchen. Dabei interessieren sowohl die räumlich Verteilung und die spektroskopischen Eigenschaften als auch, hinsichtlich der Messungen auf Spitzbergen, die statistische Untersuchung des lokalen troposphärische Wasserdampfs.

6.1 Vertikale und globale Verteilung Im Gegensatz zur absoluten Temperatur zeigt Wasserdampf eine enorme räum liche wie auch zeitliche Variabilität So besteht ein sehr goße Unterschied zwi- schen dem Totalgehalt an Wasser am Äquato und an den Polen. Betrachtet man

I Diese Zahl wird in der Literatur unterschiedlich angegeben. Die Angaben schwanken zwischen 55 und 75%

Atmosphärische Wasserdampf 33

ein kontinuierliches Absorptionsspektrum, dessen Ursache noch nicht endgülti geklär ist, das aber wahrscheinlich eine Uberlagerung von Linienflügel weiter entfernter starker Wasserdampf-Linien darstellt4. Wie Abbildung 6.1 zeigt, ist der Bereich der mrn- und subrnrn-Wellen fü Spek- trallinien im Frequenzbereich > 350 GHz aufgrund des Wasserdampf-Kontiriu- ums praktisch optisch dicht. Dies gilt übe den dargestellten Frequenzbereich hinaus bis etwa 5 THz. Dargestellt ist in Abbildung 6 . la die Helligkeitstempe- ratur des Emissionspektrums der Atmosphär im Frequenzbereich 1 - 1000 GHz , währen in Abbildung 6.1b die Opazitä gezeigt ist. In beiden Grafiken ist die Berechnung fiir zwei verschiedene Beobachtungshöhe zu sehen. Die gestri- chelte Linie zeigt Helligkeitstemperaturen bzw. Opazitäte fü bodengebundene Messungen. Die durchgezogene Linie beschreibt die Bedingungen fü eine Beobachtungshöh von 10 km, also z. B. von flugzeuggetragenen Messungen (s. Kapitel 8.4.1).

a) b)

Abbildung 6.1: Vorwärtsrechnun der Sondendaten vom 08.03.1995 fü den Fre- quenzbereich 1 - 1000 GHz: a) Helligkeits-Temperaturen in Zenit-Richtung, b) die berechneten Opazitäten Die gestrichelte Linie stellt die Bedingungen fü Bodenmes- sungen dar, währen die durchgezogene Linie die Bedingungen bei einer Beobach- tungshöh von 10 km (z. B. fü Flugzeugmessungen) wiedergibt.

Aus der Abbildung ergeben sich zwei Konsequenzen: Fü Spektrallinien im Frequenzbereich < 350 GHz muss mit einem variablen Untergrund zum Signal durch den troposphärische Wasserdampf gerechnet werden. In diesem Fall träg die emittierte Strahlung des Kontinuums als offset zur empfangenen Ernissionslinie der Strahlung des untersuchten Molekül bei. Dieser offset muss durch indirekte Berechnungen und unter Verwendung

Die den Spektrallinien-Berechnungen zugrundeliegende Linienform-Funktion (z. B. Van VIeck-Weisskopf) gilt streng genommen zwar nur in der Näh der Linienmitte, wird aber oft auch fü die Linienflügel die bis reichen, angenommen. Sehr anschaulich wird dies im Vergleich mit einer anderen Linienform-Funktion, wie es in Bühle [I9961 dargestellt ist.

Atmosphärische Wasserdampf 35

. .

Trotz der enormen Bedeutung, die dem atmosphärische Wasserdampf zukommt, ist die absolute Menge seines Vorkommens relativ gering. Die Atmo- sphär enthäl etwa 1.3-1016 kg oder 1.3-1013 m3 Wasser, zum weitaus größt Teil in Form von ~asse rdam~f8 . Dies fuhrt zu einer mittleren Wasserdarnpf- Säulenhö von etwa 23-25 mm. Diese Säulenhö wird auch als Flussigwas- ser-Äquivalen (engl. precipitable water vapor) bezeichnet. Im Gegensatz zum Fliissigwasser-Aquivalent wird als troposphärische Flussigwassergehalt die restliche Feuchtigkeit der Troposphär bezeichnet, wie sie z. B. in Form von Wolken oder Niederschlag vorkommt. Es gibt unterschiedliche Wege, die Säulenhö zu bestimmen. So wurde z. B. in empirischen Untersuchungen aus dem bodennahen Volumenmischungsverhält nis auf das ~lüssi~wasser-Äquivale geschlossen, um darübe zu Aussagen uber den Wärmeflus in der unteren Atmosphär zu gelangen (Liu [1986]). Es ist auch möglic uber den Aufstieg einer meteorologischen Sonde und die dadurch erhaltene vertikale Verteilung der relativen Feuchte (in Verbindung mit den Druck- und Temperaturdaten) das Flussigwasser-Aquivalent zu ermitteln. Daneben gibt es auch MW-Verfahren zur Bestimmung dieser Gröss und zur Unterscheidung zwischen Flussigwasser-Äquivalen und troposphärische Flussigwassergehalt. Da sich mehr als 97% des Wasserdampfs in der Troposphär befinden, kann hinsichtlich der Opazitä der Atmosphär in guter Näherun von der Tro- posphärenopazità geredet und der Wasserdampf in größer Höhe vemach- lässig werden. Das direkte Verhältni zwischen Troposphärenopazità und tro- posphärische Wasserdampf kann genutzt werden, um aus der ermittelten Opa- zitä auf das ~lussigwasser-Äquivalen zu schließen Untersuchungen dazu wurden bereits vorgenommen. Bühle [I9941 zitiert Arbeiten ab 1945 und prä sentiert selber Berechnungen von Messungen an den amerikanischen antarkti- schen Stationen Amundsen-Scott (Südpol und McMurdo (77.8OS,166.7OE), in denen er eine gute Korrelation zwischen Opazitä und Flussigwasser-Äquivalen nachweist. Im Rahmen meiner Arbeit habe ich U. a. untersucht, ob sich eine solche Korrela- tion auch aus unseren MW-Daten aus ~ ~ - A l e s u n d gewinnen lässt Die Troposphärenopazità aus den MW-Daten (hier der ClO-Messungen) wurde unter Verwendung von Gl. (5.8) in Kapitel 5.3.2.1 aus dem Elevationswinkel des Signalzweigs ermittelt.

' ~ a s geschätzt Volumen der Weltmeere bei einer Durchschnittstiefe von 3500 m beträg 1.35-10" m1

36 Atmosphärische Wasserdampf

50 55 60 65 70 75 80 85 90 Julianischer Tag 1995

Abbildung 6.2: Aus MW-Daten ermittelte Opazitäte des Winters 1995

Die Opazitä wird im ClO-Datenauswertungsprogramm gegenwärti fü jede einzelne ClO-Messung errechnet. Da die Messungen im Prinzip kontinuierlich durchgeführ werden9, liegen also auch die Opazitäte als kontinuierliche Datenreihe vor, währen Sondendaten in Ny-Alesund entsprechend internatio- nalen Standards in der Regel jeweils fü 12 Uhr UTC eines Tages vorhanden sind.

n

Um einen Uberblick übe den troposphärische Wasserdampf der Winterperi- oden übe Ny-Alesund zu gewinnen, wurde ein Vergleich zwischen Sondenda- ten und unseren MW-Daten hinsichtlich der Troposphärenopazità durchge- führt Aus Vorwärtsrechnunge fü die wesentlichen Spurenstoffe zusammen mit den tatsächliche Feuchte-, Druck- und Temperaturprofilen aus den Son- dendaten wurde die troposphärisch Opazitä bestimmt. Da die Troposphärenopazità als der limitierende Faktor fü die ClO-Profile gilt, war die anschliefiende Frage, ob eine statistische Untersuchung der Mess-

Tatsächlic werden die ClO-Messungen währen des gesamten Winters durchgeführt Seit Winter 1997 werden ClO-Messungen nur noch bei entsprechend guten n~eteorologischen Bedingungen durchgeführt Der ent- scheidende Parameter ist dabei der fü die ClO-Messung notwendige Signalelevationswinkel, der kontinuierlich bestimmt wird.

Atmosphäsische Wasserdampf 37

bedingungen in ~ ~ - A l e s u n d wahrend der Wintermonate Auskunft übe Zeitpe- rioden geben kann, in denen ClO-Profile zu gewinnen wären

Die Aufbereitung der Sondendaten fü den Vergleich bestand im Wesentlichen darin, alle verfügbare Ballonsonden zusarnmenzuste1len, die Daten mit einer geeigneten Höhenauflösu zu interpolieren und mit den Daten fü Druck und Temperatur ein H20-VMR zu erzeugen. Alle Profile wurden bei einer Höh von 20 km abgeschnitten. Diese Maßnahm tragt einerseits dem Umstand Rech- nung, dass die Detonationshöh vieler Ballons nicht sehr viel höhe liegt, ande- rerseits ist die Genauigkeit der Sonden in diesem Bereich zweifelhaft (s. U.) und darüberhinau ist der Fehler, der durch diese Nahemng gemacht wird, außeror dentlich gering, da sich oberhalb von 20 km Höh weit weniger als 1 %O des gesamten atmosphärische Wasserdampfgehalts befindet. Mit diesen drei Para- metern Druck, Temperatur und H20-VMR sowie einem typischem VMR von N2, O2 und evtl. vohandenem 03-VMR aus Sondendaten wurden dann durch eine Strahlungstransfer-Rechnung ~16t dem Liebe-Modell (MPM-93, Millimetre Wave Propagation odel von 1993) die Abso~-ptionskoeffizienten fü die jeweilige Höh berechnet. Dabei wurde die Höhenauflösu im unteren Höhenbereic (< 5 h ) mit 100 m sehr fein gewählt um die starken Änderunge der relativen Feuchte (RH nach dem englischen ,,relative hu~nidity") in diesem Höhenbereic zu berücksichti gen. Die Integration der Abso~-ptionskoeffizienten lieferte die gesuchte Opazitä gemä

20 20

Tze,,,t = J a(z)dz (6.11 -0

Dabei ist die Opazitä in Zenitrichtung fü die untersten 20 km des Atmo- sphare, a(z) der Absosptionskoeffizient bei der Höh z. Wie der Abbildung 6.3 leicht zu entnehmen ist, gibt es eine nicht unerhebliche Disksepanz zwischen den beiden Datensatzen, vor allem in Zeiträume mit höhere Opazität Die Ursachen dafü sind bisher nicht endgülti geklärt Neueste Analysen der Vo~wärtsrechnungs-Softwar weisen darauf hin, dass das verwendete Liebe-Modell eine Näherun macht, die im betrachteten Frequenz- bereich zu einer Unterschätzun der Absosptionskoeffizienten und damit direkt der Opazitä von etwa 20% führt Damit wäre die grossen systematischen Abweichungen zu erklären Dennoch gibt es auch andere Einflüsse die zu einer Diskrepanz zwischen den aus RAM- und aus Sondendaten bestimmten Opazitäte füllse können Dies soll im weiteren untersucht werden.

38 Atmosphärische Wasserdampf

I +-. , 50 55 60 65 70 75 80 85 90

Julianischer Tag 1995

Abbildung 6.3: Vergleich der Zenitopazitäte im Winter 1995 ermittelt aus MW- Daten ( 0 ) und Sondendaten (+).

Es ist anzunehmen, dass des Flug des Sonde und die MW-Messung verschie- dene Richtung haben, also eventuell vollkommen verschiedene Luftpakete bepsoben, was beim Durchzug von Kalt- bzw. Wasmfsonten Übe ~ ~ - i k l e s u n d von Bedeutung sein kann, da sich des Wassesgehalt des Luftmassen innerhalb von Stunden um eine Gsößenosdnu änder kann. Die Messungenauiglceiten des Sonde hinsichtlich des relativen Feuchte in größer Höhe und Tempesa- tusen unterhalb Ca. -50° sind bekannt. Die Hersteller-Firma Vaisäl gibt fü ihre Sonden (RS 80 Radiosondes) im RH-Bereich 0-100% mit 1% Auflösun eine Genauigkeit von 2 2% in des Feuchtemessung an, jedoch ohne den Tem- pestusbeseich zu nennen, in dem die RH-Weste diese Genauigkeit erreichen. In des Literatur wird noch dasübe diskutiert, ab welchen Dsiicken und Tempesatu- Sen die Zuveslässigkei des RH-Weste nicht mehr gegeben ist. l 0

Die Berechnung des Wasserdampf-Spektmms dusch die Voswästssechnun geschah mit Hilfe des semiempisischen Methode von Liebe. English verweist in seines Untersuchung mehreres Modelle zur Bestimmung atmosphäsische Was- serdampfs auf die jeweils verwendeten Datensätz fü das Wassesdampf-Konti- nuum und die Linien, die stark voneinander abweichen. (English [1995])

'%ähren Maaonen [I9961 behauptet, die von Vaisala verwendeten Dünnfilm-Kapazitäts-Sensor könnte generell unter O° nicht unbeheizt verwendet werden, nennt Anderson [I9941 eine untere Grenze von -40°C

40 Atmosphärische Wasserdampf

20 hohe Opazitaet

10-

- korrigierte RH - .--. unkorrigierte RH X

m C m

= 1 -

0 5-

' 00005 00010 00015 00'020 00025 00030

VMR

20 niedrige Opazitaet

10 20 30 40 50 60 Rel Abweichung [%I

Abbildung 6.4: Vergleich von HzO-VMRs mit (-)und ohne(---) Korrektur der RH (links) fü eine Troposphär hoher und niedriger Opazitä vom 08.03. bzw. 04.03.1995. Rechts sind relative Abweichungen der korrigierten von den unkorsi- gierten Profile dargestellt.

I 203.5 204 204 5 205

Frequenz [GHz]

7

8

g'4 35

2 4 3

4 25

4 2 203 5 \ 204 Frequenz [GHz] 204 5 205

Abbildung 6.5: Relative Abweichung der aus den korrigierten bzw. unkorrigierten Sondendaten berechneten Opazitäte in Zenitrichtung. Links Sondendaten vom 08.03., rechts solche vom 04.03.1995.

Atmosphärische Wasserdampf 4 1

Die Verwendung eines realistischen (gaussfösmigen ~ntennen-chasaktesistiki2 statt eines idealen Stsahls (,,pencil beam") in des Voswästssechnun führ eben- falls zu Abweichungen. Eine Antenne mit einem ~ f f n u n ~ s w i n k e l von 4* empfäng untes dem Eleva- tionswinkel von IOo ein Signal aus eines Höh von 7 km nach eines Wegläng von immerhin Ca. 40 km. Des Duschmesses des bepsobten Luftmasse beträg dann bereits Ca. 3 km. Da die Höhenverteilun des Wasserdampfs in der Tso- posphäs stark nichtlineas ist, ,,sieht" die reale Antenne untes diesem Winkel Beitsgge aus tieferen Schichten, die eine idealisierte pencil beam-Antenne untes gleichem Winkel von 10 nicht detektiert. Diese Abweichungen aufgsund des Annahme eines idealisierten Antenne sind vor allem im Falle hohes Zenitwinkel als Beobachtungswinkel von Bedeutung.

0.28

I 203.5 204 204.5 205 IYanit = 80'

Frequenz [GHz]

Abbildung 6.6: Aus Sondendaten errechnete Opazitä fü unterschiedliche Zenit- winke1 und gaussförmig Antenne (durchgezogene Linie) bzw. pencil beam (strichpunktierte Linie).

I 2 ~ i e Berechnungen wurden mit k 2' Öffnungs~vinkel entsprechend 4 O voller Breite des halben Max~mums (full width half n~aximum) durchgeführt Späte stellte sich heraus, dass die Hornantenne des CIO-Empfänger einen Öffnungswinke von etwa zk 1.6' aufweist, Die beschriebenen Fehler stellen damit eine konservative Abschätzun dar und sind tatsächlic etwas geringer anzusetzen.

42 Atmosphärische Wasserdampf

Abbildung 6.6 zeigt errechnete Opazitäte aus unkorrigierten Sondendaten des Sonde vom 04.03.1995 fü den idealisierten und den gaussförmige Strahl. Es ergeben sich fü einen Zenitwinkel von 80 (unterste Grafik) rel. Abweichungen von knapp 3% (Unterschätzun der Opazitä durch pencil beam-Antenne im Vergleich zur gaussförmige Charakteristik), währen die rel. Abweichungen fü 75' und 70 1.2% bzw. 1% betragen. Da die MW-Messungen des RAM in der Regel unter einein Zenitwinkel von etwa 70'-80 durchgeführ werden, ist ein Teil des Disksepanz in Abbildung 6.3 auf die ungenaue Bestimmung der RH und die unterschiedlichen Antennencha- sakteristiken zurückzuführe Beide Fehler sorgen in der Summe fü eine Untes- schätzun der Opazitä um 4-7%, um die die Opazitäte aus den Sondendaten nach oben korrigiert werden müssten Eine weitere prinzipielle Unsicherheit der RH-Messungen wird vermutlich durch Wolken bewirkt. Zwar kann Wasser auch bei Temperaturen erheblich unter O° flüssi sein, doch geht Makkonen L19961 davon aus, dass RH-Senso- Sen, wie sie U. a. auch in den RS 80-Radiosonden von Vaisäl verwendet wer- den, als Nukleationsoberfläche dem Wasser zur Sublimation dienen und des- halb grundsätzlic untauglich fü RH-Messungen oberhalb des Frostpunkts sind. Danach würd lediglich RH übe Eis gemessen, was bei tiefen Temperatu- ren zu erheblichen Abweichungen des ausgewiesenen RH-Wertes im Vergleich zum tatsächliche führe kann. Der Sensor misst innerhalb der Wolke außerde nicht mehr als 90% rel. Feuchte, weist aber nach Verlassen der Wolke dauerhaft höher aus. Dies ist das Ergebnis eines Vergleichs zweier Sondentypen aus Klein [1987]. Auch die Hersteller-Firma verweist auf das letztere Problem, das nach ihren Angaben ab einer Wolkendicke von 400 m auftreten kann. (Vaisäl [1994]) Natürlic ist auch die Bestimmung der Opazitä aus dem Elevationswinkel der MW-Messung fehlerbehaftet. Die Genauigkeit der Winkeleinstellung des Dseh- spiegels ist eine möglich Fehlerquelle der MW-Messungen. Da nach Art unse- rer Berechnung die Opazitä im Wesentlichen eine Funktion des Signalstrahl- elevationswinkels und der momentanen Außentemperatu am Boden ist'?', kann sich nur hierin ein systematischer Fehler bemerkbar machen. Eine systematische Untersuchung des Einflusses einer fehlerhaften Winkeleinstellung und der Verwendung einer falschen Bodentempesatur auf die berechnete Helligkeits- temperatur und Opazitä ist daher unerlässlich Da die Opazitä aus dem air- mass-Faktor berechnet wird, sei an dieser Stelle auf die Diskussion des Fehlers

Ohne weitere Erklärun sei hier nur auf GI. (7.4) verwiesen, in der durch leichte Umformungen die Opazitä in Abhängigkei von der Aussentemperatur und dem Elevationswinkel bestimmt werden kann.

44 Atmosphärische Wasserdampf

Die durchschnittliche physikalische Temperatur der Atmosphär wird in der Literatur unterschiedlich abgeschätzt je nach verwendetem Atmosphärenmodel und meteorologischen Gegebenheiten. Fü die RAM-Daten wird mit der Temperatur am Boden abzuglich 7 K als mittlere Atmosphärentemperatu (7;,,,,I)

gerechnet, wie es z. B. in Janssen [1993], Parrish [I9881 und deZafra [I9951 beschrieben ist. In Nedoluha [I9951 wird ein Korrekturterm aus Bevilacqua [I9821 fü die mittlere Atmosphärentemperatu angegeben, der den Umstand berücksichtigt dass mit höhere Bodentemperatur (z. B. in mittleren Breiten) die gemittelte Atmosphärentemperatu nicht in gleichem Maß ansteigt. Da diese Korrekturen empirischer Art sind, kann eine ebensolche auch speziell fü die MW-Messungen in ~ ~ - A l e s u n d gefunden werden. Dazu wurden die Bal- lonsondenaufstiege der Koldewey-Station des Alfred-Wegener-Instituts in Ny- Alesund aus den Jahren 1992 bis 1997 verwendet. Abbildung 6.7 zeigt die Bodentemperaturen der Sondendaten der Monate Januar bis April der betreffenden 6 Jahre. Gegen die Sondendaten sind die mittleren Atmosphärentemperature aufgetragen, wie sie sich aus den Sonden- aufstiegen unter Verwendung einer wasserdampfgewichteten Mittelung erge- ben. Die Korrelation zwischen der Bodentemperatur der Sondendaten und den so gewonnenen mittleren Atmosphärentemperature ist mit Korrelationskoeffi- zienten zwischen 0.86 und 0.94 recht groà und berechtigt zu der Annahme, dass die gewichteten mittleren Temperaturen der 'wahren' mittleren Atmosphären temperatur entsprechen.14 Neben dem Least-Squares-Fit durch die Datenpunkte sind zwei Korrekturen dargestellt, wie sie sich aus den beiden Formeln

'Faustformel' (%,,I ) TBodet~ - (taust) bzw.

'Bevilacqua' : (T,,,,,) = Tãe, .0.95 + 4.45K (bevil)

ergeben. Die angegebenen Differenzen (T) - beschreiben die Abweichun-

gen der beiden Näherunge vom Least-Squares-Fit, währen die Standardab- weichung (1-sigma) die Streuung der gemittelten Temperaturen um die jewei- lige Näherun ist. Die Grafik zeigt, dass die Gerade nach der Faustformel im mittleren Tempera- turbereich die durchschnittliche Atmosphärentemperatu gut wiedergibt, jedoch bei höhere und niedrigeren Bodentemperaturen stark über bzw. unterschätzt Dies wird auch durch die relativ groß Standardabweichung deutlich. Dem gegenübe zeigt die Korrekturfbrmel von Bevilacqua aufgrund der Berücksich

I' Eine weitergehende Betrachtung müsst in Betracht ziehen, dass z. B. Inversionswetterlagen mit ungewöhnlic niedriger Bodentemperatur von keiner Korrekturformel erfasst werden können Ohne diese besondere mctcorologische Situation wird die Korrelation noch wesentlich stärke sein.

Atmosphärische Wasserdampf 45

tigung der Temperaturabhängigkei des Terms eine geringere Steigung und damit eine etwas geringere ~tandardabweichung. Allerdings werden vor allem niedrige Werte generell stärke unterschätzt Das zeigt, dass diese Näherun fü die Temperaturen in mittleren Breiten angepasst ist.

faust

bevil

faust 0 6163 hevil 2 516

1 ssgma

faust 3 057

2 3 5 240 245 250 255 260 265 270 275 280 Bodeniemperatur [K]

- P

taust

+- <T> <TIit>

laust 1466

bevil 3 09

1 Sigma

4,' faust 3 641

230 bevil 3 302

flt 2 325

"235 240 245 250 255 260 265 270 275 280 Bodentemperatur [K]

, d ISS 240 245 250 255 260 265 270 275 260

Bodenlemperatur [K]

1995

t,l

laust bevil

laust 1318

- I ... taust

hevil

faust D 6066

/ -4. bevil 2 134

L,

1 Sigma

faust 3 272

230

bevil 3 104

fll 2702

240 245 250 255 260 265 270 275 260 Bodentemperatur [W

bevil 2 963

fit 2422

Abbildung 6.7: Mittlere Atmosphärentemperatu Taim der Winter 1992-97, ermittelt aus Sondendaten im Vergleich mit der 'Faustformel' (gestrichelte Linie) und der Formel von Bevilacqua (punktierte Linie). Erläuterun der Formeln in1 Text.

Bodentemperatur [K] '335 240 245 250 255 260 265 270 275 2Bo

46 Atmosphärische Wasserdampf

Aus dem Fit der 'wahren' Werte läss sich eine Korrekturformel abschätzen die zumindest fü die betrachteten Winter eine gute Näherun darstellt:

Doch selbst mit der Näherun nach der Faustformel läss sich abschätzen dass der Fehler zur Berechnung der Opazitä aufgrund einer falschen Temperaturab- schätzun bei realistischen meteorologischen Bedingungen unter 0.01 Neper bleibt. l 5 Von gleicher Größenordnu ist der Fehler aufgrund einer fehlerhaften Win- keleinstellung des Drehspiegels. Er setzt sich zusammen aus der Unsicherheit in der Justage und der Genauigkeit, mit der der verwendete Motor eine Position anfahren kann. Mit einem konservativ abgeschätzte AG von ±O.S fü beide Effekte gemeinsam wird der Fehler mit denselben Werten wie den unter Fuß note 15 angegebenen mit etwa 0.013 Neper bestimmt, was bei einer Troposphä renopazitä von 0.3 Neper etwa 4.3% entspricht. Unter außerordentlic guten Messbedingungen (z. B. einer Troposphärenopa zitä von 0.1 Neper und einem Signalelevationswinkel von 10° kann dieser Fehler mit 0.01 Nepemoch geringer ausfallen. Damit ergibt sich ein maximaler absoluter Fehler fü T= aus Gleichung (6.5):

AT. = 4 0 . 0 0 5 ~ + 0.013~ = 0.014 Neper

Die Unsicherheit der Opazitätsberechnun aus den MW-Daten, wie sie in Abbildung 6.3 gezeigt sind, liegt also bei maximal 4.3% und ist damit ver- gleichbar mit der Unsicherheit der Opazitätsberechnunge aus den Sondenda- ten.

Die Diskrepanz zwischen den berechneten Troposphären-Helligkeitstemperatu ren der vier Winkeleinstellungen eines Sky-Dip führt im Frühjah 1997 zu einer erneuten Überprüfu der absoluten Winkeleinstellung. Prinzipiell sollte bei unterschiedlichen Blickrichtungen in die Troposphär die Zenitopazitä (berechnet mittels des Luftmassen-Faktors) stets dieselbe sein. Tatsächlic zei- gen die Opazitäte signifikant unterschiedliche Werte. Die theoretischen Uberlegungen, wonach der Winkel systematisch um etwa 1.1 O

zu weit nach unten schaut, wurden bestätigt Mit der erfolgten Einstellungskor-

15 Mit Ÿ=18' mittlere Atmosphärentemperatu (q,,,,) = 250 K, Kontinuumtemperatur Tc, = 135 K und einem

AT von 3.5K (entsprechend den Standardabweichungen aus Abbildung 6.7) ergibt sich ein Feliler von 0.005 Neper auf 0.3 Neper, bzw 1.7% aufgrund einer falschen mittleren Atmosphärentemperatur

Atmosphärische Wasserdampf 47

rektur des Winkels sollte der Fehler AI) nur noch maximal k0.2' betragen. Damit reduziert sich der Fehler in der Opazitätsberechnun auf 0.007 Neper. Diese ~ b e r l e ~ u n g e n führe außerde dazu, dass die in Abbildung 6.2 bzw. Abbildung 6.3 gezeigten Opazitäten wie sie aus MW-Messungen bestimmt wurden, etwa um 3-4% zu niedrig angesetzt ist, da der Luftmassen-Faktor sys- tematisch zu groà gewähl wurde.

inter Aus den massiven Einschränkungen die die Opazitä vor allem fiir die C10- Messungen darstellt, ergibt sich die Frage, in welchem Ausmaà die besonderen meteorologischen Bedingungen in N~-Älesun die ClO-Messung beeinträchti gen. Zur Beantwortung dieser Frage wurde eine statistische Auswertung der Sonden- daten ohne eine Korrektur der RH fü die Jahre 1992-1997 vorgenommen. Nach den oben beschriebenen Verfahren wurden jeweils fü die ersten 4 Monate eines Jahres die Opazitäte speziell fü den interessierenden Frequenzbereich um 204 GHz ( 500 MHz) berechnet. Abbildung 6.8 zeigt das Ergebnis dieser Untersuchung. Dabei ist die Opazitä fü die Höh der NDSC-Station, nämlic fü Meereshöh (auf der das MW-Radiometer arbeitet), berechnet worden.

An dieser Stelle muà ich dem nachfolgenden Kapitel übe die Datenauswertung etwas vorgreifen, indem ich darauf hinweise, dass sich eine Opazitä von ca. 0.15 Neper als empirischer Grenzwert herausgestellt hat, oberhalb dessen nicht mit einer erfolgreichen Bearbeitung der ClO-Spektren bis hin zum ClO-Profil zu rechnen i s t . Zu beachten ist allerdings, dass sich diese Grenze auf die durch MW-Messungen gewonnenen Opazitäte bezieht, währen in Abbildung 6.8 die (systematisch etwas geringeren) Opazitäte der Sondendaten abgebildet sind. Dennoch vermag diese Abbildung einen ~ b e r b l i c k übe die Messbedin- gungen in N~-Älesun zu gewähren Es zeigt sich, dass fü Messungen vom Boden nur eine sehr begrenzte Anzahl von Tagen zur Verfügun steht, zumal diese niedrige Opazitä übe einen Zeitraum von 24 Stunden gewährleiste sein muss. Bei den angegebenen Prozentzahlen ist nicht berücksichtigt ob die zur Bildung von C10 notwendige Sonneneinstrahlung vorhanden ist oder nicht. Das heisst, auch solche Perioden sind in dieser Statistik berücksichtigt in denen zwar die meteorologischen Bedingungen auf gute Messbedingungen hinweisen, aber auf- grund der Polarnacht bis Anfang Februar kein Chlormonoxid vorhanden ist.

l 6 Diese empirische Grenze gilt fü die Daten bis Anfang Februar 1997. Danach sorgte eine verbesserte Daten- aufnahme und auswertung fü eine Grenze, die bei einer Opazitä von ca. 0.24 Neper liegt. (s. Kapitel 8)

48 Atmosphärische Wasserdampf

Die Höhe von 500 bzw. 2000 m sind deshalb zusätzlic dargestellt worden, da sie den Höhe der Bergstation des Zeppelinbergs bzw. dem höchste Punkt Spitzbergens, dem Newtontoppen, entsprechen. Währen ein Betrieb auf dem Zeppelinberg in einer norwegischen Station zur Erhöhun der Datenausbeute vorstellbar ist, wär ein Einsatz auf dem Newtontoppen mit erheblichem logisti- schem Aufwand verbunden. Die Anzahl der Perioden pro Jahr sind in Tabelle 6.1 aufgeführt Berücksichtig sind dabei nur Zeiträume in denen wenigstens zwei Sonden hintereinander die geforderte niedrige Opazitä aufwiesen. Fü eine Beobachtungshöh von 500 bzw. 2000 m sind ebenfalls Werte angegeben, die deutlich machen sollen, welch starke Behinderung der troposphärisch Wasserdampf fü die ClO-Mes- sungen darstellt.

Tabelle 6.1: Zeit in Prozent einer Winterperiode (Januar bis April), in der aufgrund niedriger Opazitä ClO-Profile zu gewinnen wären

Höh \ Jahr 1992 1993 1994 1995 1996 1997

Atmosphärische Wasserdampf 49

Tag des Jahres 1992 Tag des Jahres 1993

Tag des Jahres 1994 Tag des Jahres 1995

0.80 -

0.20

0 O ' O 20 40 60 80 100 120 Tag des Jahres 1996 Tag des Jahres 1997

Abbildung 6.8: Abbildungen der Opazitäte (aus Sondendaten) der Jahre 1992-97

Nachdem in den vorhergehenden Kapiteln Grundprinzipien der MW-Radiome- trie, die Messmethode und die einschränkende atmosphärische Bedingungen, denen die Messungen auf Spitzbergen unterworfen waren, erläuter wurden, soll es in diesem Kapitel nun um die Auswertung der Messungen gehen. Der Ablauf der Auswertung ist in Abbildung 7.1 dargestellt und wird in einzelnen Unterka- piteln erläutert Dabei werde ich mich wesentlich auf die ClO-Messungen und deren Auswertung konzentrieren und nur hin und wieder zur Verdeutlichung einiger Aspekte die Ozon-Messungen heranziehen.

Die Rohspektren der Messungen mit dem RAM liegen als vorintegrierte Daten einer vorgegebenen Anzahl von Mess-Zyklen in binarer Form vor. Unter einem Mess-Zyklus verstehe ich im Folgenden die vier Phasen, zwischen denen wäh rend des Messvorgangs geschaltet wird, entsprechend vier ,,Blickrichtungen" des Drehspiegels in die Atmosphär bzw. auf die Kalibrations-Lasten. In jeder dieser Phasen wird der Speicherinhalt der CCD-Zeile 25 mal ausgelesen, wodurch sich bei einer Zeitspanne von 40 ms fü ein einzelnes sog. ,jeadoutC' etwa eine Sekunde Messzeit ergibt. Sowohl bei der Referenzstrahl-Methode als auch der Total Power-Methode werden die einzelnen Mess-Phasen integriert und als die vier Phasen einer Messung (als sog. ,,frame") abgespeichert. Typi- scherweise besteht ein solches frame aus 20 Mess-Zyklen und wird Rohspek- trum gespeichert. Dieses Spektmm ist die kleinste Dateneinheit, auf die zur Datenauswertung zugegriffen werden kann. Diese Art der Vorintegration bereits wahrend der Messung erfolgt mit dem Ziel, die Datenmenge auf eine handhabbare Gröà zu reduzieren.

I Die Auswertung der Ozon-Messungen mit dem RAM ist bereits sehr ausführlic in den Arbeiten von Klein [1993], Sinnhuber [I9951 und Langer [I9951 dargestellt worden.

52 Auswertung der ClO-Messungen

Abbildung 7.1: Funktionsdiagramm des Programms zur Datenaufbereitung

Auswertung der ClO-Messungen 53

Währen bei der Total Power-Methode durch den konstanten Signal-Eleva- tionswinkel diese Vorintegration unkritisch ist, änder sich bei der Referenz- strahl-Methode dieser Winkel jedoch unter Umstände von einem Mess-Zyklus zum anderen. Dadurch werden gegebenenfalls Spektren integriert, die aus ver- schiedensten Gründe nicht verwertbar sind. Um fehlerhafte Spektren heraus- zufiltern, werden bei dieser Methode die jeweils eingestellten Winkel währen der Messung herausgeschrieben und gespeichert. Das als Rohspektrum bezeichnete Spektrum stellt eine Vorintegration der von der Atmosphär emittierten Strahlung übe einen Zeitraum von ca. 40 s dar. Dieser Integrationszeit des Signalstrahls entspricht eine Messzeit von etwa 110-120 s, bedingt durch jeweils 40 s Integrationszeit irn Signalstrahl plus 40 s im Referenzstrahl. Hinzu kommen noch die Stellzeiten des Drehspiegels (80 mal etwa 375 ms). Im Folgenden wird mit Integrationszeit die Zeit bezeichnet, die währen der Messung in der Blickrichtung 'Signalstrahl' verstrichen ist. Solch ein Rohspektsum ist stark verrauscht und lediglich die Emissionslinie des Ozon bei 142 GHz ist erkennbar, währen die des C10 bei 204 GHz völli im Rauschen verschwindet, wie in Abbildung 7.2 zu sehen ist.

Kalibriertes Spektrum

1 Frame (1 0 s)

I 203.8 204 204.2 204.4 204.6 204.8

Frequenz [GHz]

40

35 Ozon 15.02.97 I l

-30- Kalibriertes r L Spektrum

$ 25' 5 Frames (50 s) ro Z20^ $ 2 1 5 ' W X

2 1 0 - std = 0.5379 1

5 -

l I 141.8 142 142.2 142.4 142.6

Frequenz [GHz]

sld = 0.082

203.8 204 204.2 204.4 204.6 204.8 Frequenz [GHz]

- 2 1~ 3 Co

5 3 0~ W X e - W T"

Abbildung 7.2: Kalibrierte Spektren aus Ozon-Messungen bei 142 GHz (links) und ClO-Messungen bei 204 GHz (rechts) mit unterschiedlichen Integrationszeiten.

^\ CI0 17.03.97 Kalibriertes Spektrum (S-R)/R 38 Frames (25 mln)

54 Auswertung der ClO-Messungen

Diese Abbildung zeigt typische Spektren aus dem Winter 1997. Die angegebe- nen Standardabweichungen sind ein Maà fü den Datenfehler, der sich zusam- mensetzt aus dem statistischen Rauschen des Empfänger und den systemati- schen Effekten der Baseline. Fü das Ozon-Spektrum sind die Baseline-Effekte gering. Zur Berechnung der Standardabweichung des Ozon-Spektrums sind lediglich die ersten 400 Kanäl zugrunde gelegt worden. Die Verringerung der Standardabweichung durch Verlängerun der Integrationszeit entsprechend der Radiometergleichung weist darauf hin, dass hier im wesentlichen statistisches Rauschen die Ursache fü den Datenfehler ist. Fü das ClO-Spektrum wurde erst ein angefitteter Slope vom Spektrum abgezo- gen, bevor die Standardabweichung bestimmt wurde. Da sich auf dem C10- Spektrum noch eine starke Baseline befindet, gibt die Standardabweichung im Fall des ClO-Spektrums nicht alleine den Fehler aufgrund statistischen Rau- schen~ an, sondern beinhaltet auch die Baseline. Das bedeutet auch, dass die Standardabweichung des ClO-Spektroms nicht in dem Ma§ kleiner wird, wie die länger Integrationszeit dies erwarten ließe da sich die Baseline-Beiträg zum Datenfehler durch länger Integrationszeiten nicht verringern '.

Die Datenmenge von ca. 20 MByte pro Tag bei bereits vorintegrierten C10- Spektren macht die Vorintegration plausibel. Wesentlich weniger Daten erge- ben sich fü Ozon-Messungen (ca. 5-10 MByteJTag). Der Grund fü die gerin- gere Datenmenge der Ozon-Messungen ist, dass wegen des um Größenordnu gen stärkere Ozon-Signals mit wesentlich weniger Rohspektren bereits sehr brauchbare Ergebnisse zu erzielen sind. Das eben beschriebene Verfahren der Vorintegration birgt natürlic einige Gefahren. Im Folgenden wird nähe beschrieben, nach welchen Kriterien diese vorintegrierten Frames (die die kleinsten Einheiten der verfügbare Daten dar- stellen) ausgewähl bzw. verworfen werden.

Die Aufbereitung eines Rohspektmms beginnt mit der Überprüfu der Qualitä nach bestimmten Kriterien, die im nächste Kapitel erläuter werden. Dann wird das Spektrum auf Helligkeitstemperatur kalibriert. Schließlic wird die Hellig- keitstemperatur auf Zenit-Richtung umgerechnet, da nur so eine Vergleichbar- keit zu anderen Spektren bzw. die Integration möglic ist. Am Ende dieser Pro- zedur steht ein kalibriertes Spektrum einer 60-minütige Messung, wie sie im vorhergehenden Kapitel beschrieben wurde.

Nach der Radiometerformel sollte das Rauschen des Spektrums einer 38 mal so langen Integrationszeit um den Faktor &% verringert sein.

Auswertung der ClO-Messungen 55

ualitä der Rohs Bei der ClO-Messung mit dem RAM sind aufgrund der Referenzstrahl-Methode bestimmte Kriterien zu berücksichtigen damit die Integration zu sinnvollen Ergebnissen führe kann.

Winkelvariation eines Frames Variiert der Winkel innerhalb des Frames, aus dem das Rohspektrum erzeugt wurde, zu stark, dann deutet dies auf eine hohe Variabilitat der Troposphare bzw. des darin enthaltenen Wasserdampfs hin. Die einzelnen Mess-Zyklen sind dann hinsichtlich ihrer Baseline (s. U.) zu unterschiedlich, als dass eine Verwendung dieses Frames sinnvoll wäre Die gegenwärti verwendete zulässig Winkelvariation von l0 innerhalb eines Frames sorgt bei starker Variabilitat der Troposphare fü einen Abbruch der ~ u s w e r t u n g . ~ Zusätzlic wird übe dieses Kriterium die Situation abgefangen, in der das Messpro- grarnrn selbst bereits währen der Messung aufgrund der stark schwankenden Troposphärensituatio zur Bestimmung des ,,richtigen" Winkels eine sog. ,,Sky-Dip" Messung durchführte d. h. anhand von vier Signalen unter unter- schiedlichen Elevationswinkeln den ,,richtigen" Winkel fü den nächste Zyklus berechnet. In dem Falle ist das Frame zu verwerfen, da es nicht aus- schließlic reine Referenzstrahlmessungen enthglt.

@ Gröà des Signalstrahl-Elevationswinkels Ist die Troposphärensituatio so, dass der mittlere Signal-Elevationswinkel des Frames sehr groà wird, bedeutet dies einen hohen Wasserdampfgehalt der Troposphäre Ab einem bestimmten Winkel ist die Opazitä der Atmosphär so hoch, dass eine Datenauswertung keinen Sinn macht, wie in Kapitel 6 aus- führlic dargestellt. Seit Winter 1996197 wird hier ein Winkel von 1 8 O ange- nommen, der in etwa einer Troposphären-Helligkeitstemperatu von 143 K bzw. einer Zenitopazitä von ca. 0.24 Neper entspricht.4

Diese beiden Kriterien werden bereits vor der Behandlung der Daten geprüf und führe ggf. zum Abbruch der weiteren Auswertung. Bei den nachfolgenden handelt es sich um Kriterien, die erst an das Spektrum selbst gestellt werden können

Es zeigte sich, dass ,,gute" troposphärisch Bedingungen sich au§e durch niedrige Elevationswinkel auch durch geringe Winkelvariabilitä auszeichnen. Deshalb führt dieses Kriterium bei guter Troposphär nicht zum Abbruch der Auswertung einzelner Frames.

Die Messungen ab Februar 1997 auf Spitzbergen haben diesen Grenzwinkel von 18' bereits bei der Datenaufnahme in der Weise berücksichtigt als dass keine ClO-Messungen mehr durchgeführ wurden, falls ein aus dem Sky-Dip errechneter Winkel diese Grenze überschritt Die gewonnene Messzeit kam den Ozonmessungen zugute.

58 Auswertung der ClO-Messungen

ffekte in den kalibrierten Die kalibrierten Spektren weisen Strukturen (auch Baseline genannt) auf, die eine Weiterbehandlung erschweren. Als Ursache dafü sind im Wesentlichen drei Quellen erkannt worden, die im Folgenden beschrieben werden.

7.3.1 Der Einfluss des ,,Back-End"

Der Bandpass des Spektrometers wird üblicherweis nicht zur Baseline gezählt Dennoch wird er an dieser Stelle angeführt da er im Falle des RAM tatsächlic zu einer variablen Baseline beiträgt Durch die Differenzbildung (S-R) sollte der Bandpass des Spektrometers ver- schwinden, da neben der in beiden Messungen gleichen Systemrauschtempera- tur auch der troposphärisch Beitrag aufgrund des Leistungsabgleichs (bis auf das schwache Signal der Linie) gleich ist. Durch die Division durch R und die nachfolgende Multiplikation mit der Systernrauschtemperatur (s. Gin (5.7) oder (5.10)) heben sich im Prinzip die Effekte durch den Bandpass ebenfalls auf. Zu den Eigenarten des AOS des RAM gehör aber, dass aus ungeklärte Griin- den in den vier Phasen eines Zyklus übe unterschiedlich lange Zeiten integriert wird. Bei gleicher Strahlungsintensitä ergeben sich auf diese Weise signifikant unterschiedliche count-Raten am Ausgang des Spektrometers. Diese Unter- schiede führe zu einem nachweisbaren Restbetrag des Bandpass zum Spek- trum, der im Wesentlichen nicht-periodischer Natur ist. Eine Verlängerun der Integrationszeit verschafft auch keine Abhilfe, da die count-Raten der Phasen einen systematischen offset gegeneinander aufweisen. Eine erneute Auswertung der alten Daten mit einer entsprechenden Korrektur, nachdem dieser Effekt im AOS erkannt war, wurde zugunsten der Bearbeitung der Daten aus 1997 zurückgestellt

7.3.2 Stehwellenstrukturen durch Reflexionen im Front-End

Stehende Wellen könne sich in der Quasi-Optik durch Reflexionen zwischen dem Mischer und den optischen Elementen bzw. Halterungen, Seitenwände und anderen im Strahlengang stehenden Elementen ergeben. Ahnliche Effekte durch Reflexionen in schlecht angepassten Koaxialkabeln sind von geringerer Bedeutung. Währen an letzerem nicht viel veränder werden kann7, ist der Aufwand hinsichtlich einer 'sauberen' Strahlführun recht groß Neben einer möglichs optimalen Justage sind evtl. als Kandidaten fü die Reflexion in Frage kommende mechanische Bauteile mit Material beklebt worden, das übe hohe Absorptionseigenschaften im MW-Bereich verfügt Die im Referenzstrahl

Der Austausch besonders schlecht angepasster Kabel ist hier die einzig möglich Verbesserung

Auswertung der ClO-Messungen 59

befindliche Plexiglas-Platte ist unter dem Brewster-Winkel montiert wordenx. Bei den Ozonmessungen wurde die Folie, durch die die Strahlung in das Vakuumgefä gelenkt und in den Mischer eingkoppelt wird, als Ursache identifiziert und, da das Ozonradiometer momentan (Stand Mär 1997) unge- kühl betrieben wird, kurzerhand entfernt. Die Baseline wurde damit entschei- dend verbessert. Es ist also davon auszugehen, dass ein Teil der Baseline auch beim ClO-Radiometer, das gekühl in einem Vakuumgefä montiert betrieben wird, daher rührt Im Prinzip läss sich aus der Periodenläng der Stehwelle auf die Entfernung zwischen Mischer und reflektierendem Element schließen in der Praxis ist es jedoch schwierig die exakte Periodenläng zu ermitteln, vor allem bei variie- render Baseline. Zur Identifizierung einer Baseline bei der ClO-Messungen ist zudem eine sehr lange Integrationszeit erforderlich. Bisher war es auch nicht möglich einzelne Messungen ohne 'Slope zu betrachten, also ohne das Anstei- gen des Spektrums von hohen zu niedrigen Frequenzen. Erst dadurch werden überhaup Stehwellen e~kennbar .~

7.3.3 Einfluss des troposphgrischen Wasserdampfs auf empfangene Spek- tren des

Zwar ist es der groß Vorteil der Referenzstrahl-Methode gegenübe der Total- Power-Methode, dass sich Verstärkungsschwankunge währen der Messung nicht bemerkbar machen, solange der Leistungsabgleich gewährleiste ist. Aber mit dem RAM ist es aufgrund der hohen Rauschtemperatur in der derzeitigen Konfiguration notwendig, übe mehrere Stunden hinweg zu messen, um ein gutes Signal zu Rauschen Verhältni zu erreichen. Währen dieser Zeit änder sich die Troposphär in der Regel stark. Die Auswirkung des troposphärische Wasserdampfs auf Spektren ist in den folgenden Unterkapiteln beschrieben.

7.3.3.1 Variabler eitrag zum Untergrund des Signals Einerseits ist zu erwarten, dass ein erhöhte troposphärische Wasserdampf eine Erhöhun des Signal-Untergrunds mit sich bringt. Dies zeigt Abbildung 7.3. Dieser Effekt kann dazu führen dass selbst das relativ starke Ozon-Signal in einem realistischen, d h. verrauschten Spektrum nicht mehr zu erkennen ist. Die Atmosphär ist dann bereits längs optisch dicht fü das ClO-Signal. Ein ver- stärkte Untergrund-Beitrag verschlechtert das Signal zu Rauschen Verhältni natürlich

Zur Beobachtungsgeometrie siehe Raffalski [1993]. ' In einer neuen Version der Software fü die Spektrometer-Steuerung wird diese Funktion optimal zur Verfügun stehen. Damit wird praktisch währen des Messbetriebs die Stehwelle identifizierbar und es kann eine systen~atischere Untersuchung der Ursachen fü diese Stehwellen betrieben werden.

60 Auswertung der ClO-Messungen

2035 204 204.5 205 205.5 Frequenz [GHz]

3 - $40- Zenit-Temperatur Q_

$35- Ozon '3 - .- g 3 0 - .- - - ^

2 0 ~ -- 15^ -

141 8 142 142.2 1424 142.6 Frequenz [GHz]

Abbildung 7.3: Helligkeitstemperaturen von synthetischen ClO-Spektren (links) und Ozon-Spektren (rechts) bei unterschiedlichen Wasserdampf-Gehalten der Tro-

10 posphäre

7.3.3.2 Auswirkungen auf die ClO-Spektren

Der Mischer, der fü die ClO-Messungen verwendet wird, ist recht schmalban- dig ausgelegt. Probleme mit höhere Harmonischen, die durch das Frequenz- mischen entstehen, sind hier bisher nicht aufgetreten. ' ' Das Problem liegt vielmehr in dem bereits erwähnte Slope, den sowohl Signal- als auch Referenzstrahl in den Rohdaten aufweisen. Dieser Slope verschwindet nicht durch die Berechnung von (S-R)/R. Da er in beiden Blickrichtungen unterschiedlich stark ist, besitzt auch das S-WR einen Slope. Fü unterschiedli- che Signal-Elevationswinkel ist der Slope zwar nur leicht verschieden, jedoch bewirkt eine variable Troposphär mit den damit verbundenen Winkelschwan- kungen, dass die Spektren gegeneinander verkippt sind. In Abbildung 7.4 ist zu erkennen, wie sich der Slope des Spektrums in Abhän gigkeit vom eingestellten Winkel verändert Der Deutlichkeit halber sind fü diese Abbildung synthetische Spektren verwendet worden. Ohne Rauschen auf dem Spektrum ist im Falle niedriger Opazitä auch die kleine Wasserdampf- Spektrallinie bei 203.4 GHz zu erkennen. Dargestellt ist jeweils die Helligkeit- stemperatur in Signalstrahlrichtung zusammen mit dem Signal aus der Refe- renzstrahlrichtung, das nach oben verschoben wurde.

l0 In der Grafik ist keine ClO-Emissionslinie bei 204 GHz erkennbar, sondern lediglich der Untergrund, dessen Intensitä um wenigstens zwei Größenordnung größ ist als die der Linie.

Im Gegensatz dazu hat das Ozon-Front-End durch die breitbandige Auslegung des Mischers durch höher Harnlonische nicht vernachlässigbar Beiträge Diese müsse durch geeignete Filterung aus dem Signal enttfernt werden (s. Langer 119951).

Auswertung der ClO-Messungen 6 1

7

110

niedrige Opazitaet (S - R) 1 R

synthetisches Spektrum niedrige Opazitaet

3

E ",

lO7^ X ,g

m I

-4

105 s

203.5 204 20i.5 205 205.5 203.5 204 204.5 205 205 Frequenz [GHz] Frequenz [GHz]

187

186-

E l 8 5 - 3 a L

g.184-

.G 2 183- X 2 - 2 1 8 2 -

181

Abbildung 7.4: Variabilitä des Slope als Folge hohen (oben) bzw. niedrigen (unten) Wasserdampfgehalts in der Troposphae. R und S bezeichnen das Signal in Refe- renz- bzw. Signalstrahlrichtung unter 60 bzw 1 5 O Elevationswinkel. Auf der rechten Seite sind die zugehörige Differenzsignale dargestellt.

In der Praxis wird diese Verschiebung nach oben, die ich in dieser Arbeit als Leistungsabgleich bezeichnet habe, durch die Plexiglas-Platte bewirkt:

Der Referenzstrahl passiert die Platte und wird dabei (in der gegen- wärtige Konfiguration) um den Faktor 0.35 abgeschwächt Gleichzei- tig wird durch die Platte selbst ein frequenzunabhängige Strahlungs- beitrag gerade in der Höh erzeugt, dass in Linienmitte der Leistungs- pegel in Referenzstrahl und Signalstrahl gleich ist. Zusätzlic sorgt die Wahl des geeigneten Signalelevationswinkels (in der Grafik mit 1 5 O angenommen) fü den exakten Leistungsabgleich in der Linienmitte.

203.5 204 204.5 205 205.5 -' 203 5 204 204.5 205 205 Frequenz [GHz] Frequenz [GHz]

Y V

hohe Opazitaet

-

R -

s

Fü den Fall hohen troposphärische Wa~se~darnpfgehalts ist der Unterschied im Slope deswegen so gering, weil die Troposphär fü die starke Wasser- dampflinie optisch dicht wird. Dies führ im Extremfall zu einem konstanten Untergrund.

6 .-

- (S - R) 1 R 4

- synthetisches Spektrum s, hohe Opazitaet 5 2- ra m n

5 0 - 3 .- m X

g - 2

T -4 -

62 Auswertung der ClO-Messungen

Im Fall niedrigen tropospharischen Wasserdampfgehalts, sozusagen der not- wendigen Bedingung fü erfolgreiche ClO-Messungen, ist der Unterschied im Slope beider Spektren größe Umso wichtiger wird der exakte Leistungsab- gleich, auf dem, wie in GI. (5.8) dargestellt, die Referenzstrahlmethode gerade beruht. In der Datenauswertung werden solche frames verworfen, in denen fü die Mittelwerte der 200 Kanale um den Mittenkanal in Signal- und Referenz- strahl gilt

Tm -Tcc > OA5K

Dieser empirische ermittelte Wert wird ausschließlic bei guten und stabilen tropospharischen Bedingungen eingehalten. Ein weiteres Problem ist die Abhängigkei der Baseline von den troposphäri sehen Bedingungen, das auch auftritt, wenn der zuvor beschriebene Grenzwert eingehalten wird. Übe einen Zeitraum von Stunden hinweg kann sich die Form der Baseline ändern Dieses Problem wird dann kritisch, wenn durch Bildung der Tag-Nacht-Differenzen (s. Kapitel 7.5) die Baseline nicht verschwindet, sondern Stehwellen in der Größenordnu des zu erwartenden Chlormonoxid- Signals (oder noch größe im Spektrum produziert. Diese sind dann leider auch nicht durch einfache Fitverfahren zu eliminieren, da sie keine periodische Struktur aufweisen. Es ist ebenso davon auszugehen, dass sich in den aufintegrierten Spektren sol- che Messungen verbergen, die starke Unterschiede in der Baseline aufweisen. Aus diesem Grunde sind die Kriterien (s. Kapitel 7.2.1) entwickelt worden, nach denen Spektren (d. h. jeweils einzelne Frames) verworfen werden. Sowohl eine starke Variation der Troposphär (groß Winkelvariation innerhalb eines Frames) als auch eine generell zu hohe Troposphären-Helligkeitsten~peratu (Elevations-winkel> 18O) mit zu hohes Opazitä lassen aufgrund der unter- schiedlichen Form der Baseline keine sinnvollen Spektren erwarten. In Kapitel 6.4.2 ist darauf hingewiesen worden, dass bei einer Zenit-Opazitä T=

oberhalb von 0.15 Neper ClO-Messungen nicht mehr ausgewertet werden kön nen. Dies entspricht in etwa einer Tropospharen-Helligkeitstemperatur Tcref von 120 K. Die verbesserte Datenaufnahme und -auswertung seit Februar 1997 ermöglich demgegenübe durchaus auswertbare Daten bis zu einer Opazitä von etwa 0.24 Neper, entsprechend 143 K tropospharischer Helligkeitstempe- ratur.

Auswertung der ClO-Messungen 63

Neben den bereits erwähnte Möglichkeiten sozusagen das Entstehen einer Baseline so gut wie möglic zu verhindern, werden auch Fitverfahren angewen- det, um aus den Spektren, vor allem den Tag-Nacht-Differenzspektren, Ergeb- nisse zu erzielen. Auflerdem wurden bei der Integration der Spektren und eben- falls bei der Bildung der Differenz Tag-Nacht die Spektren einzeln aneinander angeglichen hinsichtlich des Slope und des offset aufgrund mangelhaften Lei- stungsabgleichs. Mit diesen Verfahren gelingt es, aus den Wintern der Jahre 1993194 und 1994195 an drei Tagen Spektren so aufzuarbeiten, dass mittels einer nachfolgenden Inversion Höhenprofil fü das C10 berechnet werden können In Kapitel 8 wird darauf im Einzelnen eingegangen. Fü den Winter 1995196 gelang dies nicht. Leider musste das Radiometer in dem Winter ohne den Stehwellen-Modulator betrieben werden. Die Aufgabe dieses im Strahlengang stehenden Spiegels ist es, durch periodische Bewegung die bestehenden Stehwellen zu mitteln und damit zu minimieren.

Durch den Ausfall dieses CIO 12.02.96 Elements wurden die Base- Kalibriertes Spektrum

(S-R)/R line-Effekte so groJ3, dass

38 Frames (25 min) selbst durch das Anfitten mehrerer sinus-Funktionen

<U Q

0 - keine nennenswerte Redu- - .- <U X 01 zierung eintrat. Ein typi-

-0.2- I

I sches Spektrum der Winter-

-0.4- std = 0.1094 periode zeigt Abbildung 7.5. Der Effekt durch die feh-

203.8 204 204.2 204.4 204.6 204.8 Frequenz [GHZI lende Stehwellenmittelung

Abbildung 7.5: Kalibriertes ClO-Spektrum aus dem ist offensichtlich12. Geringe Winter 1996. (Vergleiche mit Abbildung 7.2) Variationen der Basline

währen der Integrationszeit sorgten dafür dass das ClO-Signal im Mittel übe einen längere Zeitraum hin- weg zunehmend unterdsück wurde. Mit dem Winter 1996197 wurde der Messbetrieb verändert Der Abgleich der Leistungspegel in Signal- und Referenzstrahl wird jetzt nach jedem Zyklus, d. h. etwa alle 6 s durchgeführt wodurch die einzelnen Spektren eine deutlich verrin- gerte Variation der Baseline zeigen. Zusätzlic wurden die Kriterien entwickelt, die in Kapitel 7.2.1 genannte sind, und in der Auswertungs-Software implemen-

" Beim Vergleich mit Abbildung 7.2 ist allerdings die Verwendung unterschiedlicher Skalen zu beachten

64 Auswertung der ClO-Messungen

tiert. Durch das Verwerfen 'schlechter' Spektren (im Sinne der Kriterien) hat sich die Qualitä der integrierten Spektren deutlich verbessert. In den integrierten Spektren dieses Jahres konnte daher an einigen Tagen eine ClO-Linie deutlich herausgearbeitet werden können ohne dass vorerst eine wei- tere Behandlung der Baseline durchgeführ wurde. Dies gelang durch eine Dif- ferenzbildung von Tag und Nachtspektren, wie es im folgenden Kapitel beschrieben wird. Die Ergebnisse des Winters 1996197 werden ebenfalls in Ka- pitel 8 präsentiert

In den integrierten Spektren einer einzelnen Messung (etwa 1200 s Integrations- zeit) ist das Rauschen nahezu von der gleichen Größenordnun wie der Beitrag der Linie. Zusätzlic enthäl das Spektrum die Beiträg der Baseline. Um das Rauschen zu verbessern, kann länge integriert werden. Dies verringert aber die Baseline nicht. Möcht man die Probleme, die der Fit eines Polynoms höhere Ordnung zur Subtraktion der Baseline aus dem Spektrum mit sich bringt, vermeiden, kann man übe die Differenz zwischen Tag- und Nachtspektrum einen große Teil der Baseline eliminieren, vorausgesetzt, die Baseline ist hinreichend konstant 13.

Eine zweite Voraussetzung fü diese Methode ist, dass die Substanz von Inter- esse nicht in beiden Spektren (Tag und Nacht) enthalten sein darf. Wie bereits in Kapitel 4.2 ausgeführt verhäl es sich mit C10 in einer Situation gestörte Chemie in der unteren Stratosphär s014, dass es währen der Nacht immer mehr ins Dimer geht, bis sich ein Gleichgewichtszustand zwischen C1202 und C10, also zwischen Dimer-Bildung und thermischer Dissoziation des Dimers einstellt. Dieser Zustand ist in den Stunden vor Tagesanbruch erreicht, dies wird durch photochemische Modelle bestätigt die die ClO-Konzentration in Abhängigkei vom Sonnenzenitwinkel bestimmen.15 Solange die Sonneneinstrahlung währen des Tages anhält ist dieser Gleichge- wichtszustand in Richtung des Monomers verschoben. In der Auswertung der RAM-Daten sind die Nachtspektren durchweg mindes- tens 3 Stunden vor Sonnenaufgang oder 3 Stunden nach Sonnenuntergang

l 3 Der Begriff 'hinreichend' bedeutet, dass uber den Zeitraum der Integration hinweg die Baseline nicht stark variieren darf. Eine starke Variation der Baseline führ bei längere Integration uber mehrere Stunden hinweg zu einer 'Mittclung' der Baseline mit dem Effekt, dass von der Emissionlinie im Spektrum nichts mehr übri bleibt. 14 Bei ungestörte stratosphärische Chemie liegt das Chlor in den Reservoirgasen C10N02 und HC1 vor und aufgrund der äußer langsam verlaufenden Freisetzung des Chlors ist nicht mit der Bildung einer nennenswerten ClO-Konzentration zu rechnen. 15 In Kapitel 8 wird das Chemie-Modell von D. Lary (Lary [1996]) verwendet. Das SLIMCAT-Modell (Chipperfield [1996]) verwendet außerde Temperaturdaten und macht zusätzlic eine Abschätzun des verbliebenen Rests an Nacht-ClO.

Auswertung der ClO-Messungen 65

genommen worden. Dies ist in Übereinstimmun mit Shindell [1996], der fü die Zeit 2 Stunden nach Sonnenuntergang in der Stratosphare einen ClO-Gehalt von < 15% des mittägliche ClO-Werts berechnet hat. In der weiteren Ent- wicklung des ClO-Residuums in der Nacht bis 4 Stunden vor Sonnenaufgang in der Stratosphär stellte sich ein mittlerer ClO-Gehalt von 6% des mittägliche Werts ein. Durch die Differenzbildung der Spektren erhäl man so den ClO-Gehalt der Stratosphär am Tage. Der in der Nacht nicht ins Dimer gegangene Rest des C10 führ zu einer systematischen Unterschätzun des ClO-Gehalts. Um diese Unterschätzun auszugleichen, verwendet Shindell zur Initialisierung seines Modells mrn-Wellen-Messungen übe der Antarktis und füg einen offset von 0.1 ppbv (berechnet aus bekannten Reaktionskonstanten und Photolyse-Raten) in der Höhenschich um 20 km hinzu. Er zitiert außerde J. Waters mit der Aussage, dass Satellitenmessungen einen Nachtwert fü C10 etwa in dieser Höh von 0.1 ppbv ergeben, um den Tag- Messungen nach dieser Methode der Differenzspektren nach oben korrigiert werden müßte Nach Shindell ergibt sich fü die gestört stratosphärisch Chemie zwischen 15 und 30 km übe der Antarktis folgendes typisches Bild: Währen der Nacht geht der größ Anteil des Chlor in das Dimer, es bleibt ein Rest von etwa 0.1 ppbv C10 erhalten. Mit Sonnenaufgang erreicht das C10 innerhalb von weniger als zwei Stunden fast sein Maximum. Dieses Maximum liegt bei etwa 1.9 ppbv. Vom Dimer sind nur noch ca. 0.6 ppbv vorhanden. Zusammen ergeben diese beiden Chlor-Verbindungen 3.1 ppbv, was etwa dem maximalen VMR des Chlors der unteren Stratosphare entspricht. Das bedeutet, dass die hier beschriebene Situation tatsächlic eine komplette Chlor-Aktivie- rung darstellt. Die Situation übe der Arktis wird wegen der höhere Temperaturen ein etwas anderes Bild abgeben. Das Konzentrationsgleichgewicht wird ein wenig in Richtung des Monomers verschoben sein, andere temperaturabhängig Reak- tionen (z. B. in Verbindung mit dem Reservoirgas HCI) werden an Bedeutung gewinnen. Dennoch läss sich aus den Untersuchungen der antarktischen Stratosphare auch auf die Zuverlässigkei der Methode der lag-Nacht-Differenzspektren fü die arktische Stratosphare schliessen. Hinsichtlich des währen der Nacht als Monomer verbleibenden Chlors, um den die Angaben des mittägliche VMRs zu korrigieren wären könnt der fü arktische Verhältniss als untere Grenze

66 Auswertung der ClO-Messungen

anzusehende Wert von 0.1 ppbv zum Tag-VMR in der Höh um 20 km hinzu- addiert werden. Der verbleibende Fehler in der Angabe des VMR aufgrund der oben beschriebe- nen Unterschätzun liegt dann wahrscheinlich innerhalb des Fehlers, mit dem die VMRs in Kapitel 8 gezeigt sind. Aufgrund der Unsicherheit, wie groà der ClO-Gehalt der Nacht-Messungen wirklich ist, ist jedoch von einer Korrektur der Tag-VMRs vorerst abgesehen worden.

Nach Integration und Anpassung der Tag- und Nachtspektren hinsichtlich Slope und Untergrund wird ein Differenzspektrum Tag-Nacht erzeugt. Mit diesem Verfahren werden zwei Gedanken verfolgt:

@ Durch die Differenz zweier Spektren sollen Baseline-Effekte minimiert wer- den.

Wie in Kapitel 3 erklärt ist das untere Maximum des C10-VMR bei etwa 20 km von der Sonneneinstrahlung abhängig so dass die Differenz zwischen Tag und Nacht in guter Näherun den Beitrag der ClO-Linie unbesiihrt lässt

Im Prinzip kann auf diese Weise eine ClO-Emissionslinie im Spektrum heraus- gearbeitet werden, aus der mittels eines geeigneten Inversionsverfahrens Informationen übe die Höhenverteilun des C10 gewonnen werden. Im Folgenden unterscheide ich zwischen den Messungen der Winter 1993194 bis 1995196 und den Daten des Winters 1996197 aus zwei Gründen

@ Die Daten bis einschlieBlich Winter 1995196 sind komplett bearbeitet, bis zur Inversion der Differenz-Spektren. Sie könne als endgülti betrachtet wer- den. Eine erneute Bearbeitung dieser Daten mit dem neuen Auswerteverfah- ren ist nicht möglich da vor allem die ständig Korrektur der Signalwinkel- Einstellungen nicht durchgeführ wurde und also auch keine diesbezügliche Informationen vorhanden sind.

* Ab Winter 1996197 liegen die oben genannte zusätzliche Informationen vor. Außerde wurde in diesem Winter ein modifiziertes Spektrometer eingesetzt. Die in dieser Arbeit präsentierte Ergebnisse sind zum Teil bereits bestätigt letztendlich aber noch von vorläufige Charakter.

68 Ergebnisse der ClO-Messungen

essungen der Die Differenzspektren übe diesen Zeitraum sind aufgrund der Baseline, wie oben bereits beschrieben, nur sehr begrenzt auswertbar. Aus dem Winter 1993194 gibt es leider keine Daten, die von solcher Qualitä wären dass mit ihnen erfolgreich eine ClO-Bestimmung durchgeführ werden konnte. Dies liegt einerseits daran, dass die ClO-Messungen im Winter 1993194 eher als Probelauf fü die Funktionstuchtigkeit des ClO-Radiometer durchgeführ wurden. Ande- rerseits lag in diesem Winter die Prioritä auf dem Ozon-Radiometer, das in sei- nem zweiten Winter auf Spitzbergen die Operationalitä unter Beweis stellen sollte. Die gewonnenen ClO-Daten wurden im Wesentlichen zum Testen der Auswertungsprogramme verwendet. Nachdem beide Radiometer im Oktober 1994 in der neu errichteten NDSC-Station des Alfred-Wegener-Instituts fest installiert waren, wurde im darauf folgenden Winter ein verstärkte Augenmerk auf die ClO-Messungen gerichtet. Es gibt drei Perioden, aus denen höhenaufgelös ClO-Profile gewonnen wer- den konnten. Diese Tage sind durch Kreise in Abbildung 8.1 angedeutet. Die Grafik zeigt die Werte der Potentiellen Vo~ticity (PV) in PV-Einheiten von 10' ' ~ m k g s ' und den Temperaturverlauf auf dem 475 K-Niveau der potentiellen

70 Januar Februar Maerz April - 1

0 20 40 60 80 100 120 Tag des Jahres 1995

Abbildung 8.1: PV (durchgezogene Linie) und Temperatur (gestrichelte Linie) fü das 475 K-Niveau übe ~ ~ - A l e s u n d im Winter 1995. Die Kreise markieren die Tage, fü die ClO-Daten des RAM existieren. Fü den Temperaturverlauf gilt die Skala am rechten Rand der Grafik. (Vgl. auch mit Abbildung 8.15 fü 1997).

' Die potentielle Temperatur ist diejenige Temperatur, die eine Luftmasse annimmt, wenn sie adiabatisch auf einen Druck von 1000 hPa gebracht wird.

Ergebnisse der ClO-Messungen 69

übe ~ ~ - A l e s u n d . In Abbildung 8.2 sind jeweils das Spektrum und das daraus gewonnene Höhenprofi dargestellt. Da die Messzeiten teilweise einen Zeitraum von 36 Stunden überstreichen zeigt Abbildung 8.3 die Lage des Polarwirbels an Hand der PV fü den angegebenen Tag und den jeweils darauf folgenden.

I 204 204.2 204.4 204.6 204 8

Frequenz [GHz]

i l , I 204 204.2 204.4 204.6 204.8

Frequenz [GHz]

i U , , ' J 1 204 204.2 204.4 204.6 204 8

Frequenz [GHz]

CIO-VMR 95031 8

0 0 1 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 CIO-VMR [ppbv]

Abbildung 8.2: ClO-Spektren und invertierte Profile vom 4.3.95 (oben), 18.3.95 (Mitte) und 27.3.95 (unten). Die Messzeiten umfassen jeweils die gesamten Tag- und Nachtmessungen (Integrationszeit etwa 4 h bzw. 2 h) des genannten und des folgenden Tages, soweit die Datenqualitä dies zuließ Die Messungen währen der Morgen- und Abenddämmerun sind ausgenommen.

70 Ergebnisse der ClO-Messungen

Abbildung 8.3: Karten der Potentiellen Vorticity fü die entsprechenden Zeiträum der in Abbildung 8.2 gezeigten Profile.

Ergebnisse der ClO-h4essungen 7 1

Die PV-Karten in Abbildung 8.3 geben auf der 475 K-Isentropen die PV-Werte irn Bereich 36 (hellgrau) übe 42 (mittel) bis 60 (dunkel) an. Das Reverse Domaine Filling -Verfahren (RDF), das diesen Karten zugrundeliegt (Sinnhuber [1997]), erlaubt eine höher Auflösun der potentiellen Vorticity. Das Verfah- ren berechnet die PV-Werte mittels Rückwärts-Trajektori aufgrund der YVindfelder2 der zurückliegende 10 Tage. Auf diese Weise kommen die fa' ~ i n e - ren Strukturen deutlich zum Vorschein. Ausgeprägt Filament-Strukturen wei- sen auf die Einmischung von z. B. Vortexrand-Luftmassen (grün hin. Solche Luftmassen aus oftmals recht niedrigen Breiten tragen hohe Gehalte von Aero- so13 aber auch Spurengasen wie z. B. Ozon mit sich. Dies ist interessant fü Ozonmessungen, die aufgrund der Filamentstruktur schwankende Ozon-Gehalte ergeben, die nur durch dynamische Effekte zu erkläre sind. Andererseits haben Vortexrand-Luftmassen im Vergleich zu einer Situation gestörte stratosphärj scher Chemie innerhalb des Vortex in der Regel weniger C10 aufgrund ver- stärkte Mischungsprozesse, dies zeigen auch flugzeuggestützt ClO-Messun- gen, die in Abbildung 8.7 in Kapitel 8.1.2.1 zum Vergleich n i t RAM-Messun- gen herangezogen werden. Wie in den PV-Karten zu erkennen ist, liegt ~ ~ - A l e s u n d am 4. und 5. Mär am Rand des Vortex, währen es an den anderen Tagen eindeutig innerhalb des Polarwirbels liegt. Da trotz der Lage innerhalb des Wirbels niedrige C10- Gehalte gemessen wurden, deutet dies darauf hin, dass in den genannten Zeit- räume tatsächlic nur eine geringe Chlor-Aktivierung im Polarwirbel stattge- funden hat. Um dies zu verifizieren, werden im Folgenden Vergleiche mit wei- teren Messungen und Modellrechnungen präsentiert

8.1.1 MW-Messungen anderer Instrumente

Es ist natürlic wünschenswert die Ergebnisse des RAM mit anderen Messun- gen zu vergleichen. Dazu habe ich Ergebnisse zweier weiterer Mikrowellen- Radiometer verwendet, die zur selben Zeit wie das RAM im Umfeld von Spitz- bergen (ASUR) bzw. im Polarwirbel (MLS) ClO-Messungen durchgeführ haben.

Die verwendeten Windfelder entstammen den 12:OO UTC Analysen des European Center for Medium-range Weather Forecast (ECMWF) in Reading, Großbritannien

In Plumb [I9941 werden flugzeuggestützt LIDAR-Messungen übe den Aerosol-Gehalt der unteren Atmo- sphär präsentiert Sie zeigen, dass an einigen Tagen Zonen aerosolreicher und aerosolarmer Luftmassen am Wirbelrand nebeneinander liegen.

72 Ergebnisse der ClO-Messungen

.1.1.1 Vergleich mit A

Die Abkürzun ASUR steht fü Advanced Submillimeter S Dieses Radiometer wurde von der Universitä Bremen und der Organization of the Netherlands (SRON) aufgebaut, um Emissionslinien im Frequenzbereich 620-650 GHz zu delektieren. Es ist fü den Einsatz auf dem hoch (bis 13 km) fliegenden Forschungsflugzeug FALCON der Deutschen Luft- und Raumfahrt Agentur (DLR) konzipiert worden. Oberhalb der Höhen die mit diesem Flugzeug erreicht werden, befindet sich nur noch ein geringer Anteil des atmosphärische Wasserdampf, die Opazitat ist sehr gering, wie bereits Abbil- dung 6.1 zeigt. Sowohl die Beiträg des Untergrunds zur Helligkeitstemperatur als auch die Opazitä ist fü Beobachtungsorte oberhalb von 10 km nicht zu ver- gleichen mit den Bedingungen eines bodengebundenen Radiometers. Aufgrund der geringen Opazitat sind im genannten Frequenzbereich Emis- sionslinien mehrerer Molekül detektierbar. Gleichzeitig ermöglich die im ASUR eingesetzten SIS-Technologie mit einer geringen Systemsauschtempe- ratur von < 1000 K (SSB) sehr kurze Integrationszeiten. Mehrfache Wechsel des Betriebsmodus des ASUR währen eines Fluges liefern Informationen übe eine Reihe wichtiger stratosphärische Substanzen. Das ASUR misst sowohl starke Signale wie Ozon (mit Linienstärke bis zu 100 K), HC1 (30 K) und N20 (12 K) als auch schwache Linien wie C10 (1 K) und HO2 (0.1 K). Währen der SESAME 3-Kampagne5 im Winter 1994195 machte das ASUR an Bord der FALCON neben einigen Lokalflüge in Nordschweden am 4.3.1995 auch einen Flug nach Spitzbergen6. Dabei konnte bei 75.9N117.7E, also gut 300 km südlic von ~ ~ - A l e s u n d , eine letzte ClO-Messung durchgeführ wer- den, bevor mit dem Landeanflug auf Spitzbergen die Messungen abgebrochen werden mussten. Abbildung 8.4 zeigt das VMR-Profil dieser Messung zusam- men mit dem Profil der Messung des RAM. Die Profile zeigen eine gute Über einstimmung im unteren Höhenbereich Die Werte im Bereich von 20-23 km, der fü die stratosphärisch Chemie von außerordentliche Bedeutung ist, zeigen eine moderate Chlor-Aktivierung an.

Das Radiometer ist eine Weiterentwicklung des Submillimeter Atmospheric Soundcr (SUMAS) der Universitä Bremen, deshalb sei an dieser Stelle auf die Arbeiten von Crewell [I9931 und Wehr [I9961 verwiesen.

SESAME steht fü Second European Stratospheric Arctic and Mid-Latitude Experiment. Eine ausführlich Diskussion der ASUR-Messungcn und eine Darstellung der Ergebnisse finden sich in Urban

[I9971 und Wohlgemuth [1997]. die auch die Berechnung der VMR-Profile des C10 durchführten die in diesem Unterkapitel dargestellt sind.

Ergebnisse der ClO-Messungen 73

ASUR

1 1

Abbildung 8.4: ClO-Profile von RAM (dicke Linie) und ASUR (gestrichelte Linie) vom 4.3.1995.

Die FALCON flog am darauf folgenden Tag zuerst Richtung Nord-West tiefer in den Vortex hinein, danach ostwärt und kehrte wieder nach Spitzbergen zurück In Abbildung 8.5 ist die Lage des Polarwirbels zu sehen, zusammen mit den Flugrouten der beiden Flüge die die FALCON iiber Spitzbergen unter- nommen hat. Auch auf dem zweiten Flug wurden ClO-Messungen vorgenommen. Vor allem auf dem Weg hinein in den Polarwirbel wurde ein erhöhte ClO-Gehalt gemes- sen. Die Werte um 0.4 ppbv werden allgemein als bereits gestört stratosphäri sche Chemie interpretiert. Auf dem Weg nach Osten und Süde nahmen diese Werte wieder ab. Ny-Alesund lag an beiden Tagen nicht zentral im Wirbel, vielmehr verlief der Rand des Wirbels von West nach Ost, so dass das RAM an beiden Tagen läng des Randes schaute. Das ASUR flog auf dem Rückwe nach Longyearbyen am 5. Mär entlang des 11. Längenkreises schaute also in dieser Flugphase in die- selbe Richtung wie das RAM.

74 Ergebnisse der ClO-Messungen

A S U R flinht 15/95. 4 3.95 ASL'R fnon; ¥!6/1¡ 5.3 95

Abbildung 8.5: Lage des Polarwirbels anhand der potentiellen Vorticity in PVU [I0 -6~m2kg1s-1] fü die 475 K-Höh jeweils 12:OO UT. Zusätzlic eingezeichnet sind die Flugrouten der FALCON vom 4. und 5. Mär 1995. Nach Urban [1997].

4 , - . , 1 6 b 1

+ - ASUR 1 6 b 2

CIO-VMR [ppbv]

Abbildung 8.6: VMR Profil des RAM sowie des ASUR vom 4.3. sowie des ASUR vom 5.3.1995 auf dem Flugabschnitt läng des 11. Längengrads Die Bezeichnungen a-1, b-1, b-2, b-3 geben den Flugabschnitt an. a-1 ist die Messung vom 4.3., b-1 - b-3 sind die Messungen, die nördlic von Spitzbergen am Polarwirbelrand auf dem Weg von Nord nach Sü durchgeführ wurden. Die Blickrichtung der letzteren drei Messungen entsprach dabei der des RAM.

Ergebnisse der ClO-Messungen 75

Unter der Annahme, dass sich mit der geringen Verschiebung des Polarwirbels auch die chemischen Bedingungen nicht sprunghaft ändern7 läss sich das RAM-Profil auch noch mit den Messungen diese Fluges vom 5. Mär verglei- chen, wie dies in Abbildung 8.6 gezeigt ist. Qualitativ kommen beide Messungen zu dem Ergebnis, dass im untersuchten Zeitraum moderat gestört stratosphärisch Chemie vorherrscht. Abbildung 8.7 zeigt einen Schnitt durch die ClO-Profile des ASUR aus dem hier untersuchten Zeitraum. Deutlich ist die Zunahme des C10 in 20 km Höh auf dem Weg in den Wirbel hinein erkennbar. Ebenso nimmt das C10 mit geringer werdendem PV-Wert wieder ab. Der Bereich mit PV > 40 ist gekennzeichnet und es ist ein typischer Fehlerbalken fü die ASUR-Messungen dargestellt. Das RAM kommt in 20 km Höh zu einem ähnliche Wert bei allerdings deutlich gröfiere Feh- ler. Der Vergleich mit den ASUR-Messungen war die erste Gelegenheit, die Ergebnisse des ClO-Radiometers auf Spitzbergen zu bestätigen Letztlich war dies auch einer der Gründe warum dieser Flug durchgeführ wurde.

I , I 0 5 10 15 20 25 30

ASUR Datensatz #

Abbildung 8.7: C10-VMR aller Profile des ASUR in 20 km Höh von1 4. und 5. Mär 1995. Der Polarwirbel-Bereich vom 5.4. ist mit PV > 40 gekennzeichnet. Typische Fehlerbalken sind fü zwei Messungen eingetragen. Der Stern mit Fehler- balken zeigt das VMR der RAM-Messung vom 4.3.1995 in derselben Höhe

' Diese Annahme ist allerdings problematisch, da es sich im untersuchten Gebiet um den Wirhelrand handelt.

76 Ergebnisse der ClO-Messungen

8.1.1.2 Vergleich mit MLS-Daten

Der Microwave Limb Sounder (MLS) an Bord des UARS-Satelliten (Upper Atmosphere Research Satellite) ist neben Detektoren fü 02, O3 und H# auch mit einem Empfänge fü die ClO-Emissionslinie bei 204 GHz ausgerüstet Mit einem Detektionslimit von 0.5 ppbv fü einen einzelnen Scan kann das MLS nur bei kräfti gestörte stratosphärische Chemie C10 delektieren8. Ein Vergleich mit den RAM-Daten fäll deshalb schwer, weil der Messmodus des MLS abwechselnd fü jeweils 36 Tage die Beobachtung der Atmosphär uber der Nord- bzw. der Südhalbkuge gestattet. Seit Ende 1994 könne die Solarzelle nicht mehr auf die Sonne ausgerichtet werden. Aus diesem Grund werden nicht immer alle Instrumente gleichzeitig betrieben. Zusätzlic ist der Mechanismus, der die Antenne bewegt, bereits etwas abgenutzt, so dass das Abtasten des Horizonts nur noch in etwa einem Drittel der Zeit durchgeführ wird. In der restlichen Zeit steht die Antenne in einer festen Position und führ durch die Bewegung des Satelliten einen Horizont-Scan (limb scan) aus. Dabei wird eine Schicht in der Tangentialhöh von 18.5  2.5 lun delektiert. Diese Höh entspricht in etwa der des interessierenden unteren ClO-Maximums. Aus diesen Daten werden uber den Polarwirbel gemittelte VMR9s bestimmt. Auf- grund der verringerten Höhenauflösu der 'Nicht-Scan-Daten' wird diesen ein empirisch bestimmter offset von - 0.3 ppbv hinzugefügt Im interessierenden Zeitraum des März 1995 gibt es Scans fü den 6., 8. und 10. März Nach Manney [I9961 zeigen die vortexgemittelten Daten ein C10- VMR von etwa 0.4 - 0.45 ppbv, währen die aus den Scans ermittelten Werte mit 0.35 ppbv etwas niedriger angegeben sind. Das bedeutet, dass auch das MLS-Instrument im frühe Mär moderat bis stark erhöhte C10-VMR gesehen hat. Der vom RAM gemessenen Wert von etwa 0.18 ppbv bei 22 km und die daraus abgeleitete Aussage erhöhte ClO-Gehalts wird damit qualitativ bestä tigt. Vor allem, wenn berücksichtig wird, dass die vortexge Daten hier mit den KAM-Daten verglichen werden, die am V lieh geringere Werte erwarten l a ~ s e n . ~

In1 zonalen Mittel beträg die Auflösun ca. 0.1 ppbv. Vergleicht man die MLS-Daten mit den ASUR-Daten aus dem Polarwirbel. ist die gute Übereinstimmun der

Werte deutlich zu erkennen.

Ergebnisse der ClO-Messungen 77

8.1.2 Vergleich mit dem SLIMCAT-

Das SLIMCAT-Modell, mit dem die RAM-Daten verglichen werden, ist ein 3-dimensionales chemisches ~ r a n s ~ o r t m o d e l l ~ ~ . Es wird initialisiert mit einem Satz von fü die Stratosphär wichtigen chemischen Substanzen in bestimmtem Volumenmischungsverhältnissen Einmal gestartet, wird das Model mit Daten übe Windfelder und Temperaturen des britischen meteorologischen Dienstes (United Kingdom eteorological Office, UKMO) versorgt. Das Modell rechnet auf Isentropen, also auf Fläche gleicher potentieller Temperatur 0. Das SLIMCAT-Modell berechnet das VMR der untersuchten Spezies, sowie Druck und Urngebungstemperatur auf 11 Isentropen zwischen 350 und 2100 K. Aus Sondenaufstiegen des Tages werden die Höhe in km berechnet, die den Höhe der angegebenen Isentropen entsprechen. Dazu wird aus Druck und phy- sikalischer Temperatur der Sondenmessung in den jeweiligen Höhe das 0 die- ser Höh errechnet. Dann werden die 11 Höhe bestimmt, die mit den Isentro- pen des Modells übereinstimmen

RAM

....- SLIMCAT ./Â

l 0 6 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 ' CIO-VMR [ppbv]

101- I 0 0 1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6

CIO-VMR [ppbv]

l 0 0 0'1 0.2 0.3 0.4 0 . 5 0 . 6 CIO-VMR [ppbv)

Abbildung 8.8: ClO-Profile des RAM verglichen mit n~odellierten Profilen des SLIMCAT-CTM.

10 Eine ausführlich Beschreibung des SLIMCAT-Modells der Universitä Cambridge findet sich in Chipperfield [19961. In dieser Veröffentlichun werden Ergebnisse weiterer Instrumente diskutiert, die im Winter 1994195 an der SESAME-Kampagne beteiligt waren.

78 Ergebnisse der ClO-Messungen

Abbildung 8.8 zeigt die Profile des Modells und des Experiments. Das Modell gibt den ClO-Gehalt am 4. Mär recht gut wieder, die Abweichungen an den beiden anderen Tagen sind jedoch nicht unerheblich. Währen das Modell das C10 der unteren Stratosphär bei 20 km am 18.3. überschätz wird der C10- Gehalt am 27.3. unterschätzt Außerordentlic stark im Vergleich zu den RAM- Daten fäll das obere Maximum nach den SLIMCAT-Daten am 27.3. aus. Dies liegt möglicherweis an der unglückliche Wahl der Stützstell im SLIMCAT- Modell. Es kann jedoch festgestellt werden, dass das Modell die Messungen qualitativ recht gut reproduzieren kann und ebenfalls eine Situation nur leicht gestörte stratosphärische Chemie an den betreffenden drei Tagen feststellt. Selbst die abweichenden VMR-Werte im unteren Maximum am 18. und 27. Mär stellen eher einen graduellen Unterschied dar. Ein Modell-VMR fü eine Situation stark gestörte stratosphärische Chemie (als Beispiel fü eine prinzipiell andere Situation) zeigt Abbildung 8.11.

8.1.3 Schlussfolgerungen aus den Messungen 199419 Dieser Winter weist bekanntermaße einen sehr hohe Ozonabbau übe der Ark- tis auf". Viele Messungen belegen dies, nicht zuletzt auch die Ozon-Messungen des RAM. Das in diesem Kapitel zum Vergleich herangezogene Modell vermag den Abbau nachzuzeichnen, wenn auch nicht ganz in dem Ausmaß wie die Messungen diesen ausweisen. Der chemische Ozonabbau währen des Winters läss zumindest zeitweise eine ausserordentliche Chlor-Aktivierung erwarten. Die ClO-Messungen des RAM bestätige die Ergebnisse anderer ClO-Messun- gen. Allerdings sind gerade an den Tagen, fü die Profile aus den RAM-Mes- sungen bestimmt werden konnten, relativ niedrige ClO-Werte gemessen wor- den. Diese Werte werden durch andere Messungen und auch durch Daten eines Modells bestätigt Damit validieren und vervollständige die bodengebundenen Messungen des RAM die Erkenntnisse übe diese Periode.

' Eine recht umfassende Darstellung der verschiedenen Messungen in ~ ~ - A l e s u n d gibt Heese [1996]. Sie beschreibt auch ausführlic die Entwicklung der Temperaturen (hinsichtlich PSCs) und des Polarwirbels übe den Winter hinweg.

Ergebnisse der ClO-Messungen 79

7 Die Datenlage des Winters 1996197 ist wesentlich besser als in den Jahren zuvor. An 8 Tagen konnten Tag-Nacht Differenzspektren gewonnen werden, von denen beispielhaft vier typische in Abbildung 8.9 gezeigt sind. Fü densel- ben Tag ist in Abbildung 8.10 ein übe die Mittagsstunden hinweg integriertes Spektrum dargestellt. Die Nachtspektren fü diese Grafik wie fü alle weiteren hier gezeigten stammen aus dem Zeitraum drei Stunden nach Sonenuntergang bis zwei Stunden vor Sonnenaufgang. Zur Interpreta.tion der Spektren wurde ein modelliertes Spektrum aus einer Strahlungstransfer-Rechnung an die Differenzspektren angepaßt Das fü die Strahlungstransfer-Rechnung zugrunde gelegte C10 Profil, mit einem VMR von 1.6 ppbv in ca. 22 km Höhe liefert ein Modell-Spektrum, das vor allem Strah- lungsbeiträg aus der fü die gestört Ozonchemie interessanten Höhenschich zwischen 20 und 25 km besücksichtigt Das verwendete Profil und das daraus gewonnene Modell-Spektrum sind in Abbildung 8.1 1 zu sehen. '-

Start der Messung 5-57 Skalierungsfaktor -0.06 Start derMessung 8:49 Skaiierungsfaktor 0.54 Anzahl Frames 26 0.21 Anzahl Fratnes 52 lntegrationszeil 1040 s A-si?ma esduum des 57 rnK lntegrationszeit 2080 s ks'$ma esduum des 49 m~

I I 8 --L

203.8 204 204.2 2044 204.6 2048 203.8 204 204.2 204.4 204.6 20z Frequenz [GHz] Frequenz [GHz]

Start der Messung 11 :41 Skalierungsfaktor 0.99 Start der Messung 14:34 Skalierungsfaktor 1 . I8 Anzahl Frarnes 47 si rna des 1 0 2! Anzahl Frarnes 52 lntegrationsze~t 1880 s 1 esduurn $ 1 50 rnK Inteqrationszelt 2080 s

&Sigma des esduurn 48 mK

L. I 203.8 204 204.2 204.4 204.6 204 8 203.8 204 204.2 204 4 2046 Wi

Frequenz [GHz] Frequenz [GHz]

Abbildung 8.9: Die Entwicklung des ClO-Signals am 13. Mär 1997. Zur Erliiute- rung des Skalierungsfaktors siehe Text.

80 Ergebnisse der ClO-Messungen

mittlere Uhrzeit 12:16 0.2 -

Integrationszeit 3000 s 0.15-

£

1 1

Skalierungsfaktor 0.95 1

203.8 204 204.2 204.4 204.6 204.8 Frequenz [GHz]

Abbildung 8.10: Das um 12:00 UT herum integrierte Tagspektrum vom 13.3.1997 minus der Nachtmessung. Die Integrationszeit dieses Spektrums beträg Ca. 50 min.

451 / SLIMCAT 96/02/19

I 0.5 1 1.5

CIO-VMR [ppbv]

Abbildung 8.11: VMR-Profil (links) und daraus übe den Strahlungstransfer bestimmtes Modell-Spektrum (rechts). Das Profil entstammt dem SLIMCAT- Modell. Ein VMR von 1.6 ppbv in 23 km Höh ist ein Zeichen fü stark gestört Chemie der unteren Stratosphäre Das Modell-Spektrum wird im Folgenden mit dem Skalierungsfaktor an die gemessenen Spektren angepasst.

Fü die weitere Auswertung der RAM-Daten wird angenommen, dass sich der ClO-Gehalt in größer Höhe (zweites Maximum bei 35-40 km) im Verlaufe eines Tages nicht wesentlich änder und dieser Beitrag sich auch nur im schmal- bandigen Linienmittenbereich des Spektrums auswirkt (es spitz werden lässt) Dann kann versucht werden, übe geeignete Fitverfahren das Modell-Spektrum an die gemessenen Spektren zu fitten.

Ergebnisse der ClO-Messungen 8 1

Das einfachste Fitverfahren, das im Weiteren auch verwendet wird, ist die Ska- lierung des Modell-Spektrums im Sinne eines 'Least-Squares-Fit'. Ein Para- meter, eben der Skalierungsfaktor (SF), gibt so einen ersten Anhaltspunkt fü den ClO-Gehalt, der den RAM-Spektren zugrunde liegt. Da die Atmosphär aufgrund des geringen ClO-Gehalts in guter Näherun als optisch dünnI betrachtet werden kann (Tclo à I) , kann die Strahlungstransfer- Gleichung linearisiert werden. Dazu wird die Exponentialfunktion der Strah- lungstransfer-Gleichung in eine Potenzreihe entwickelt. Die Terme htiherer Ordnung werden vernachlässigt Unter Vernachlässigun des Hintergrundterms gilt

Helligkeitstemperatur

physikalische Temperatur der i-ten Höhenschich

Absorptionsquerschnitt der Molekül in der i-ten Schicht

exp(- zC lU) Transmission der Schichten unterhalb der Höh z.

Damit ist die Helligkeitstemperatur linear proportional zu den Absorptionskoef- fizienten. Fü die Behandlung der Spektren mit dem Skalierungsfaktor ist im Prinzip von einem Strahlungsbeitrag aus einer Schicht um 20 km ausgegangen worden. Das bedeutet, dass eine Verdoppelung der Absorption in dieser Schicht (entsprechend einer Verdoppelung des VMR) in guter Näherun zu einer Ver- doppelung der Helligkeitstemperatur, d. h. der A e des Spektrums und also auch des Skalierungsfaktors, führt Um den Fehler abschätze zu können wurden Strahlungstransfer-Rechnungen mit verschieden skalierten VMRs durchgeführt Dabei wurde zuerst das oben angegebene VMR übe der ganzen Höh mit einem konstanten Faktor multipli- ziert und danach das Spektrum errechnet. Anschließen wurde das Ausgangs- Spektrum aus Abbildung 8.1 1 mit denselben Faktoren skaliert und die Ergeb- nisse miteinander verglichen. Die Unterschiede in den Spektren liegen fü die in dieser Arbeit verwendeten Skalierungsfaktoren zwischen < 5% (SF 1,5) und < 14% (SF 0.5) der jeweils durch den Strahlungstransfer bestimmten Spektren.

l2 'Optisch dünn bedeutet in diesem Fall des C10. dass nur die Absorptionsqucrsctinitte innerhalb der Schicht um 20 km einen nennenswerten Beitrag zur Helligkeitstempcratur liefern. Dadurch reduzieren sich auch das Integral bzw. die Summe auf diese Höhenschicht

Ergebnisse der ClO-Messungen 83

Abbildung 8.13a und Abbildung 8.13b zeigen die ClO-Messungen des RAM in der oben erklärte Weise. Die Fehlerbalken beziehen sich auf den Fehler des Fits an das gemessene Spektrum. Die durchgezogene Linie, die den Tagesgang anzeigt, ist fü die jeweilige Abbildung skaliert worden. Sie entstammt dem AUTOCHEM-Modell von Lary [1996]. Dieses Modell berechnet die stratospha- rische Photochemie, also U. a. den ClO-Gehalt, als Funktion des Sonnenzenit- winkels. In den Grafiken soll mit diesem Modell verdeutlicht werden, dass die RAM-Messungen dem theoretisch berechneten Tagesgang im Wesentlichen folgen. Es tauchen auch negative Skaliesungsfaktoren auf, die dadurch entstehen, dass in den Differenzspektren kein ClO-Signal vorhanden ist, wie z. B. vor Sonnen- aufgang. Dort wird der Skalierungsfaktor durch das Least-Squares-Fit- Verfahren wegen der verbliebenen Baseline des Spektrums manchmal negativ.

Mit den Daten des 08.02. ist eine Sensitivitätsuntersuchun der Methode der Skalierungsfaktoren unternommen worden. Der Grundgedanke dabei war, dass in der Polarnacht kein C10 in den Spektren vorhanden sein kann, so dass die Streuung der Werte den Fehler der Messung beschreibt. Danach wär der maximale Fehler gerade so groà anzusetzen, dass alle Werte innerhalb dieses Fehlers liegen. Auf diese Weise lä sich der Fehler auf k 0.4 in Einheiten des Skaliemngsfaktors abschätzen Dies ist eine anderer Art, einen Fehler fü die Methode anzugeben. Die Fehlerbalken in den Abbildungen wäre dann von einheitlicher Läng und etwa 2-2.5 mal so lang wie die in der Grafik darge- stellten.

Das Verfahren der Skalierungsfaktoren ist U. a. bei Parrish [I9811 und Solomon [I9841 verwendet worden, um aus den Spektren U. a. Informationen übe die Sau-lendichte des C10 in dem entsprechenden Höhenbereic zu gewinnen. Emrnons [I9951 verwendet zusätzlic zu dem oben angegebenen Verfahren noch einen weiteren Fit, der im Nachtspektrum um die Linienmitte herum einen engen Auschnitt von etwa 94MHz durch ein Polynom zweiten Grades ('blanking and filling') ersetzt. Dadurch gewinnt sie zusätzlic Informationen übe den Tages-ClO-Gehalt des oberen Maximums. Shindell [I9961 nutzt im Unterschied dazu die Differenzspektren ohne eine Ein- schränkun durch diese Methode des 'blanking and filling' zur Bestimmung des Tagesgangs des C10.

84 Ergebnisse der ClO-Messungen

0 5 10 15 20 Uhrzeit (UT)

-0 41 l , 0 5 10 15 20

Uhrzeit (UT)

-0.41 1 0 5 10 15 20

Uhrzeit (UT)

-0.41 0 5 10 15 20

Uhrzeit (UT)

-02- - I -0 4- , l

3 5 10 15 20 Uhrzeit (UT)

Abbildung 8.13a: ClO-Messungen des Zeitraums vom 8. Februar bis 17. Mär 1997.

Ergebnisse der ClO-Messungen 85

-0.41 $ , 0 5 10 15 20

Uhrzeit (UT)

, , 1 6 -

l 97/03/20

1.4-

G 1.2-

Abbildung 8.13b: ClO-Messungen des 20. Mär bis 3. April 1997. Dargestellt ist der Skalierungsfaktor jedes Spektrums. Der Fehlerbalken ist die Standardabwei- chung ( 1 a) des Fits. Die durchgezogene Linie beschreibt den Tagesgang des C10 als Funktion des Sonnenzenitwinkels und ist in geeigneter Weise skaliert, um den Tagesgang in den RAM-Messungen zu verdeutlichen.

W 0-

-0.2

- 0 . 4 ~

Die Mittelwerte der Skalierungsfaktoren um den Sonnenhöchststan herum zeigt Abbildung 8.14. Deutlich ist zu erkennen, dass in der Polarnacht (am 8. Februar betragt der minimale Sonnenzenitwinkel 93.8') kein ClO-Signal gemessen wurde. Die weitere Entwicklung des Winters zeigt ein erhöhte C10 bis Anfang April, wenn sich der Wirbel von ~ ~ - A l e s u n d wegbewegt und lang- sam auflöst wie dies auch in Abbildung 8.15 an Hand der Wirbelstarke

1

('vorticity') und der zunehmenden Temperatur zu sehen ist.

0 5 10 15 20 Uhrzeit (UT)

-0.2.' ' 40 50 60 70 80 90

Tag des Jahres 1997

Abbildung 8.14: Die Entwicklung des ClO-Signals im Verlauf des Winters. Ange- geben sind die mittleren Skalierungsfaktoren der verfügbare RAM-Daten.

86 Ergebnisse der ClO-Messungen

~ebruar Maerz

0 20 40 60 80 100 120 Tag des Jahres 1997

Abbildung 8.15: Potentielle Vorticity übe ~ ~ - A l e s u n d in PV-Einheiten fiir das 475 K-Niveau (durchgezogene Linie). Die Kreise markieren die Tage, fiir die C10- Daten des RAM existieren. Die gestrichelte Linie zeigt den Temperaturverlauf in derselben Schicht mit der Skala am rechten Rand der Grafik.

Abbildung 8.15 zeigt die potentielle Vorticity fü das 475 K-Niveau fü den Zeitraum von Januar bis April 1997. Bis auf eine kurze Periode vom 18.-19. Februar war Ny-Alesund währen der Zeit von Februar bis Anfang April deut- lich innerhalb des Polarwirbel. Durch Kreise eingetragen sind die Tage, an denen die oben dargestellten ClO-Messungen des RAM vorgenommen wurden. Die Abbildung 8.13 bis Abbildung 8.15 zeichnen folgendes Bild der stratosphä rischen Situation übe Ny-Alesund: Währen der gesamten Zeit, in der Ny- Alesund tief im Polarwirbel lag, wurden durch das RAM erhöht ClO-Gehalte in der unteren Stratosphär gemessen. Bis Ende Mär waren die Temperaturen so tief, dass die Koexistenztemperatur fü PSC Typ I erreicht wurde, die fü heterogene Reaktionen (s. Kapitel 3) und die vermehrte Umwandlung des vor- handenen Chlor in aktive Formen notwendig sind bzw. den Polarwirbel vor- konditionieren. Danach wurden so niedrige Temperaturen nicht mehr erreicht. Doch kann das C10, das vom RAM gemessen wurde, natürlic auch an anderer Stelle gebildet worden sein, an denen entsprechende niedrige Temperaturen herrschten. Die PV-Karten aus Abbildung 8.16 (jeweils der 475 K-Isentropen) zeigen das- selbe Bild. Zusätzlic ist auf ihnen an der dunkleren Schattierung zu erkennen, dass sich übe Ny-Alesund an den entsprechenden Tagen stets Luft aus dem Inneren des Vortex befunden hat.

Ergebnisse der ClO-Messungen 87

Abbildung 8.16: Karten der Potentiellen Vorticity fŠdie entsprechenden Zeiträum der in den Abbildungen 8.13a und 8.1!3b gezeigten ClO-Messungen.

88 Ergebnisse der ClO-Messungen

Dies bestärk die Vermutung, dass anhaltende Prozessierung der Luftmassen an anderen Orten zu einer Erhöhun des ClO-Gehalts übe ~ ~ - A l e s u n d geführ haben könnte Eine Uberprüfun der Ergebnisse des RAM ist insofern in diesem Jahr recht gut möglich als in diesem Winter eine Vergleichskampagne mit drei anderen C10- Radiometern stattgefunden hat. Der Vergleich kann an dieser Stelle allerdings nur qualitativer Natur sein, da die Bearbeitung der Daten in keiner der beteilig- ten Gruppen abgeschlossen ist.

8.2.1 Vergleich mit anderen MW-Radiometern

Im Winter 1996197 wurde eine Vergleichskamagne mehrere ClO-Radiometer durchgeführt Daran waren neben dem Bremer RAM folgende Gruppen mit ihren Radiometern beteiligt: o Das Institut fü Meteorologie und Klimaforschung (IMK) des Forschungs-

zentrums Karlsruhe. Das Radiometer detektiert die ClO-Emissionslinie bei 278 GHz. Die verwendete Technik ist mit der des RAM im Prinzip ver- gleichbar. Allerdings wird das Referenzstrahl-Signal nicht durch die Atmo- sphär (inklusive Plexiglas-Platte) sondern durch eine externe Referenzquelle erzeugt.

0 Eine Gruppe der State University of New York in Stony Brook. Das Radio- meter dieser Gruppe misst ebenfalls bei 278 GHz, allerdings mit einem Emp- fänge im SIS-Design. Abgesehen von der sehr niedrigen Systernrauschtem- peratur sind die Messverfahren dieses Gerät und des RAM sehr ähnlich Die Gruppe des Communication Research Laboratory in Tokio. Ebenfalls mit SIS-Technologie ausgestattet misst der Empfänge bei 204 und 278 GHz mit demselben Verfahren wie das IMK.

Leider konnte die japanische Gruppe aufgrund eines irreparablen Schadens ab dem 01.03.97 keine Messungen mehr durchführen und fü den Zeitraum davor sind noch keine Daten verfügbar sodass diese Gruppe an dieser Stelle nur der Vollständigkei halber erwähn wird. Die Ergebnisse dieses Vergleichs sollen hier kurz dargestellt werden. Da alle Ergebnisse im Wesentlichen vorläufige Charakter haben, beschränk ich mich auf die Fragestellung, ob die Radiometer in den jeweils überlappende Zeit- räume zu ähnliche Ergebnissen übe den ClO-Gehalt in der unteren Strato- sphär kommen. Aufgrund der meteorologischen Bedingungen ergab sich nur an wenigen Tagen eine Überschneidun der Messungen. Lediglich am 17. Mär haben drei der vier Gerät gleichzeitig gemessen. Ich gehe deshalb auch in die- ser Arbeit mit einer detaillierteren Betrachtung nur auf diesen Tag ein.

90 Ergebnisse der ClO-Messungen

Auch fü dieses Spektmm läss sich ein Skaliemngsfaktor berechnen. Er beträg 0.69. Da es sich bei den Karlsruher Daten um eine recht lange Integrationszeit handelt, kann zu Vergleichszwecken der mittlere Wert des Skaliemngsfaktors des RAM herangezogen werden. Währen das Spektrum aus Karlsruhe einen Skalierungsfaktor von etwa 0.69 fü den 17.3. aufweist, liegt er beim RAM mit etwa 0.6 ca 14% darunter. Die explizite Berechnung des Skalierungsfaktors wurde vorerst nur fü diesen Tag durchgeführt Allerdings hat die Gruppe aus Karlsruhe auch an anderen Tagen C10 gemessen. Sowohl am 13.3. als auch am 20.3. wurde auch von die- ser Gmppe erhöht Chlor-Aktivierung delektiert.

ClO-Messung FzK Tag-Nacht 97/03/17 0 9 8

Integrationszeit ca. 3h 0.151 Skalierungsfaktor 0.69

-0.2' ' I 277.8 278 278.2 278.4 278.6 278.8 279

Frequenz [GHz]

Abbildung 8.18: Differenzspektrum der in Abbildung 8.17 gezeigten Spektren. An dieses Differenzspektrum ist ein Spektrum angepasst worden wie, wie es sich nach dem VMR-Profil aus Abbildung 8.1 1 durch eine Strahlungstransfer-Rechnung fü den etwas anderen Frequenzbereich bei 278 GHz ergibt.

Ergebnisse der ClO-Messungen 9 1

8.2.1.2 Ergebnisse des Instruments aus Stony Brook

Die Gruppe aus Stony Brook misst ebenso wie die Karlsruher Gruppe C l 0 bei 278 GHz. Sie verwendet allerdings Tag-Nacht Differenzspektren fü die nach- folgende Inversion ihrer Daten, wie dies auch mit den RAM-Daten geschieht. Auch an das Differenzspektrum aus Abbildung 8.19 wurde ein Fit angepasst, der in der Abbildung zu sehen ist.

ClO-Messung SUNY Tag-Nacht 97/03/17

Integrationszeit ca. 6h

Skalierungsfaktor 0.75

1 -sigma des Residuum 15 mK

-0.04' I 278.3 278.4 278.5 278.6 278.7 278.8 278.9

Frequenz [GHz]

Abbildung 8.19: Tag-Nacht Differenzspektmm der ClO-Messung vom 17.03.97 mit dem Instrument der Gruppe aus Stony Brook. Die durchgezogene Linie ist der Fit desselben Spektrums, wie es auch fü Abbildung 8.18 verwendet wurde.

Der Skalierungsfaktor von 0.75 ist noch etwas größ als der der Messung von der Karlsruher Gruppe. Das Spektrum hat das niedrigste Rauschen, weist die geringste Baseline der drei miteinander verglichenen Spektren auf und zeigt auch die niedrigste Standardabweichung. Das Instrument der Stony Brook Gruppe mit SIS-Technologie hinsichtlich des Empfänger-Rauschen ist den beiden hier verglichenen Empfänger klar überle gen. Das Rauschen geht direkt in die Radiometergleichung ein, d. h. der Faktor 3, um den das Empfänger-Rausche des Instruments aus Stony Brook niedriger ist, muss sich bei gleicher Intgrationszeit in einem um Faktor 3 geringeren Rau- schen des Spektrums bemerkbar machen. Die weiteren bereits ausgewerteten Daten aus Stony Brook zeigen eine noch bessere Ubereinstimmung mit den Daten des RAM.

92 Ergebnisse der ClO-Messungen

8.2.1.3 Vorläufige Fazit des Vergleichs

Ein Vergleich der Ergebnisse der drei Gruppen zeigt:

Es macht sich bei allen Instrumenten, wenn auch in unterschiedlichem Maße die Beeinträchtigun durch ungünstig meteorologische Bedingungen bemerkbar. Deswegen gibt es nur wenige Tage, an denen mindestens zwei Gerät gemeinsam gemessen haben. Fü den Zeitraum vom 15.02. bis 03.04. ergeben sich innerhalb der Fehler- grenzen gut übereinstimmend Ergebnisse zwischen den drei Experimenten. Nach den vorläufige Ergebnissen zu urteilen, hat es in diesem Zeitraum deutlich erhöht Chlor-Aktivierung der unteren Stratosphär gegeben.

Der weiteren Bearbeitung dieser Ergebnisse bleibt es vorbehalten, Höhenprofil des C10 zu berechnen, die eine umfassendere Diskussion dieses Vergleichs ermögliche werden.

8.2.2 Berechnung der Säulendichte des C10 Aus den RAM-Daten könne mit Hilfe der Skalierungsfaktoren Säulendichte fü die Höhenschich um 20 km gewonnen werden. Fü einen Absorber wie C10 ist das ausreichend, da sich außerhal des erfassten Höhenbereich kein C10 in nennenswerter Konzentration befindet. Dies ist eine gute Näherung da zur Säulendicht aufgrund des exponentiell abnehmenden Luftdrucks die Schicht des unteren Maximums erheblich stärke beiträg als die des oberen Maximums. Der Luftdruck in 20 km Höh beträg etwa das Zehnfache des Drucks in 35 km. Zusätzlic zeigen alle RAM-Daten (bis auf den 8. und 15. Februar) hohe Chlor-Aktivierung im unteren Maximum an, so dass dadurch noch einmal ein Faktor 2 bis 3 zwischen den Beiträge zur Säulendicht aus beiden Maxima liegt. Diese Abschätzun verdeutlicht: Es läss sich zwar, wie zu Anfang des Kapitels beschrieben, kein VMR aus den Skalierungsfaktoren ableiten, wohl aber kann mit dieser Methode die Säulendicht der Schicht abgeschätz werden, fü die ein Profil bekannt ist, da die Beiträg dafü im Wesentlichen aus der H6he des niedrigen Maximums stammen14.

Aus den Daten der acht Tage sind jeweils unter Verwendung der mittleren Ska- lierungsfaktoren (s. Abbildung 8.14) Säulendichte berechnet worden. Die

' Eine einfache Abschätzun der Säulendicht des Modell-VMR-Profils rechtfertigt diese Überlegung Nach linearer Interpolation des VMR wurde die Säulendicht fü die gesamte Schicht (13 bis 46 km) und fü den unteren Bereich von 13 bis 27 km berechnet. Der Anteil der höhere Schicht an der gesamten Schicht von 13 bis 46 km macht danach gerade 4% aus.

Ergebnisse der ClO-Messungen 93

Säulendicht berechnet sich mittels des VMR, des Drucks und der physikali- schen Temperatur im Prinzip nach

Dabei ist k die Boltzmann-Konstante. Fü den Fall der RAM-Profile, fü die der Höhenbereic von 15.5-28.5 km gewähl wird, lautet die obige Gleichung in diskretisierter Form:

Die auf diese Weise gewonnenen Säulendichte sind in Tabelle 8.1 aufgelistet. Sie entsprechen großenordnungsmäà den Werten, die in der Literatur fü win- terliche Verhältniss zu finden sind.'^ Leider gibt es noch nicht viele Veröffent lichungen zu diesem Thema, da C10 auch im Infra-Rot-Bereich nur sehr schwer zu messen ist. So gibt Notholt [I9951 fü die Gesamtsäulendicht eine untere Grenze von 2 . 1 0 ' ~ Molekül c m ' als Schwellwert seiner IR-Messungen an.

Tabelle 8.1: Sgulendichte der Höhenschich zwischen 15.5-28.5 km, berechnet mit Hilfe der mittleren Skalierungsfaktoren der RAM-Daten.

Datum Säulendicht [ l ~ MolekÜle/cm2

08. Februar

15. Februar

2 1. Februar

28. Februar

13. Marz

17. Marz

20. Marz

03. April

' So z. B. von de Zafra 119951 übe Messungen in der Antarktis oder Bell [I9961 übe (FTIR-) Messungen übe Aberdeen. Die Siiulendichten, die die Autoren angehen, liegen etwa um den Faktor 1.5 - 2 höhe als die in Tabelle 8.1 angegebenen. In beiden Fallen wurden aber auch deutlich höher VMRs gemessen. Währen de Zafra übe der Antarktis 1.9 ppbv fü den Höhenhereic 15-30 km errechnet hat, kommt Bell fü den Hohenbereich 16-22 km auf 2.6 ppbv.

94 Ergebnisse der ClO-Messungen

Leider könne diese Werte des RAM nicht direkt mit denen des DOAS vergli- chen werden, da das DOAS kein C10 messen kann. Stattdessen soll hier über prüf werden, ob eine Korrelation zwischen C10 und OC10 festgestellt werden kann, wie dies (durchaus kontrovers) in der Literatur diskutiert wird.

8.2.3 Vergleich mit DOAS-Messungen

Das Instrument zur differentiellen optischen Absorptions-Spektroskopie der Bremer Universitä (Wittrock [1996]) misst in ~ ~ - A l e s u n d seit Winter 1995 im operationellen Betrieb mehrere Absorptionslinien von Ozon, OC10 und BrO. Im Gegensatz zu den höhenauflösend Mikrowellenmessungen ergeben die DOAS-Messungen Dichten schräge Säule in ~o lekÜlen /cm~ Im Unterschied zu Okkultationsmessungen, die mit diesem Verfahren auch möglic sind, nutzt das verwendete DOAS-Instrument Streulicht der Sonne. Dazu wird in Zenitmessung das gestreute Sonnenlicht detektiert. Fü unter- schiedliche Sonnenzenitwinkel (SZA) ergeben sich auf diese Weise Signale unterschiedlicher Intensität die allerdings erst eine relative Aussage zulassen. Durch Wahl eines geigneten Bezugsspektrums fü den Tag oder sogar fü einen grofien Zeitraum lassen sich absolute und damit vergleichbare Säulendichte gewinnen.

Die DOAS Messungen des OCl0 sind in Abbildung 8.20 mit den ClO-Daten des RAM dargestellt. Als Datenpunkte des DOAS sind alle Messungen verwen- det worden, die bei aufgehender Sonne unter einem Sonnen-Zenitwinkel (SZA) von 92' durchgeführ wurden. (Wittrock [1997]) Mit der Wahl der Morgenmes- sungen ist auch gewährleistet dass RAM und DOAS ihre Signale aus derselben östliche Richtung erhalten. Es ist zu erkennen, dass die OClO-Daten die kurze Episode um Tag 50 herum nachzeichnen, währen der ~ ~ - A l e s u n d aufierhalb des Polarwirbels geriet. Allerdings war Ny- Alesund danach schon vier Tage innerhalb des Polarwir- bels, bis die vorherigen OClO-Werte wieder erreicht waren. Die ClO-Daten indes weisen mehr oder weniger konstante Werte auf. Der starke Abfall der OClO-Werte Mitte Mär stellt vielleicht eine Reaktion auf das Ansteigen der Temperatur auf dem 475 K-Niveau dar, mit dem die anderen Reaktionen des ClO-BrO-Zyklus zunehmend an Bedeutung gewinnen16.

l 6 Zur Temperaturabhängigkci des, ClO-BrO-Zyklus s. Kapitel 3.2

Ergebnisse der ClO-Messungen 95

I 40 50 60 70 80 90

Tag des Jahres 1997

Abbildung 8.20: ClO-Säulendichte aus RAM-Daten (linke Skala) und OC10- Gesamtsäulendichte schräge Säule aus DOAS-Messungen (rechte Skala) von Wittrock (persönlich Mitteilung). Die Fehlerbalken der RAM-Daten entsprechen den Fehlerbalken des Skalierungsfaktors, währen fü die DOAS-Messungen ein maximaler Fehler von 15% angenommen wird.

i 0 . 1 @ , , , , , , @ , @, 1 W

1 0.6 0 0

0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 0.45 0.5 OCIO-Messungen des DOAS [*I 015 ~o lekue le / c rn~]

Abbildung 8.21: Darstellung der Korrelation zwischen den Säulendichte aus RAM-Daten und DOAS-Daten fü die Tage an denen gleichzeitige Messungen bei- der Instrumente existieren. Der Korrelationskoeffizient zwischen diesen Daten beträg etwa -0.02 und ist nicht signifikant.

96 Ergebnisse der ClO-Messungen

In einer anderen Darstellung sind in Abbildung 8.21 die berechneten Säulen dichten des RAM verglichen worden mit den Säulendichte des DOAS an den jeweiligen Tagen. Verwendet wurden dieselben Morgenmessungen (SZA 92'1, wie in Abbildung 8.20. Mit einem Korrelationskoeffizient von -0.02 kann beim vorläufige Stand der Auswertung eine Korrelation zwischen C l 0 und OC10 nicht festgestellt wer- den. Fü diese Fragestellung gibt es zu wenig RAM-Datenpunkte. Eine höher Dichte der RAM-Daten wär eher geeignet, mit den relativ feinen Strukturen der DOAS-Messungen verglichen zu werden.

8.2.4 Schlussfolgerungen aus den Messungen 1996197

Nach der Optimierung der Messsteuerung und Verbesserung der Auswertesoft- Ware wurden ab Februar 1997 mehrere auswertbare ClO-Signale mit dem RAM gemessen. Unterstütz durch fü Ny-Alesund ungewöhnlic stabile meteorologi- sche Verhältniss ist übe einen Zeitraum von Anfang Februar bis Anfang April an 8 Tagen erhöhte C10 in der unteren Stratosphär delektiert worden. Mit Hilfe der Methode der Skalie~ungsfaktoren konnte mit den gewonnenen Spek- tren ein Tagesgang nachgewiesen werden. Von den guten Wetterbedingungen profitierte auch der Radiometer-Vergleich der in diesem Winter durchgeführ wurde. Die vorläufige Ergebnisse der Instrumente, die an diesem Vergleich teilnahmen, scheinen die Ergebnisse des RAM zumindest qualitativ zu bestätigen Die mit Hilfe der Skalierungsfaktor-Methode berechneten ClO-Gesamtsäulen dichten stimmen großenordnungsmäà mit den verfügbare Literaturwerten überein Der Vergleich mit dem DOAS-Instrument ist aufgrund der vergleichsweise geringen Datenbasis des RAM nicht sehr aussagekräftig Insbesondere konnte keine Korrelation zwischen den Gesamtsäulendichte der stratosphärische Spurenstoffen C l 0 und OC10 gefunden werden.

Die Mikrowellen-Fernerkundung ist eine wirkungsvolle Methode, um strato- sphärisch Spurengase der Atmosphär zu untersuchen. Zur Messung des Chlormonoxids stellt sie gar die einzige Methode dar, diese fü die Ozon-Che- mie wichtige Substanz zu erfassen. Der operationelle Betrieb eines passiven Mikrowellen-Radiometers bietet die Möglichkeit mit relativ hohes zeitlicher Auflösun Spurengase zu delektieren und eine Höhenverteilun zu erhalten.

In dieser Arbeit habe ich Messungen präsentiert die im Verlaufe von 3 Jahren (Winter l994/95 bis l996/97j in der Forschungs-Station des Alfred-Wegener- Instituts (AWIj in ~y-Alesund, Spitzbergen, durchgeführ wurden. Zur Durch- führun dieser Messungen ist das Radiometer fü atmosphärenphysikalisch Messungen (RAM) genutzt worden, das am Institut fü Umweltphysik der Uni- versitä Bremen entwickelt und gebaut wurde und seit Mitte 1995 im Auftrag des AWI betrieben wird.

Im ersten Teil dieser Arbeit bin ich der Frage nachgegangen, wie die meteorolo- gische Situation und damit die Messbedingungen fü MW-Messungen übe Ny- Alesund sind. Aufgrund der Lage (78.9NI10.9E auf Meereshöhe ist ~ ~ - A l e - sund fü ClO-Messungen bedingt geeignet. Der hohe Wasserdampfgehalt auf- grund der moderaten Temperaturen selbst im Winter beeinträchtig die Beob- achtung der schwachen ClO-Ernissionlinie stark. Anhand der Transmission der Troposphäre wie sie sich aus den tägliche Sondendaten berechnen läß habe ich abgeschätzt dass etwa 7-17% der gesamten Winterperiode von Januar bis April günstig Bedingungen fü ClO-Messungen bieten.

98 Zusammenfassung und Ausblick

Im zweiten Teil der Arbeit zeige ich die RAM-Daten, die im benannten Zeit- raum gewonnen werden konnten. In Vergleichen mit anderen MW-Radiometern (bodengebunden, flugzeuggetra- gen und satellitengestützt zeigt das RAM gute Übereinstimmun in den Ergeb- nissen. Ein Modell, das mit den MW-Daten verglichen wurde, konnte die Werte im Rahmen der Fehlergrenzen der Messung gut reproduzieren.

Nach diesen Ergebnissen konnte im Mär 1995 ein Tag mit moderat erhöhte ClO-Werten nachgewiesen werden, währen an zwei anderen Tagen eher eine Situation ungestörte Chemie vorlag. Anders war die Situation im Fsühjah 1997. Nach vorläufige Auswertung der Daten und unter Besücksichtigun des Umstands, dass Spitzbergen fast wäh rend der gesamten Zeit tief im Polarwirbel lag, kann davon ausgegangen wer- den, dass die hohen ClO-Werte der MW-Messungen an einzelnen Tagen eine dauerhaft gestört stratosphärisch Chemie übe einen längere Zeitraum hin- weg anzeigen. Diese Einschätzun wird bestätig durch gleichzeitige Ozon-Messungen des RAM, wonach der Ozonabbau Mitte Februar einsetzte und bis Anfang April andauerte. Ein außerordentlic starker Ozonabbau von etwa 50% auf der 475 K- Isentropen wurde im Verlaufe dieses Zeitraums gemessen, was unter den stabi- len meteorologischen Bedingungen dieses Winters nur durch gestört strato- sphärisch Chemie, d. h. chemischen Ozon-Abbau, erklär werden kann. Durch die Verbesserungen der Datenaufnahme- und Auswertesoftware Anfang Februar 1997 konnte mit den Messungen auch der ClO-Tagesgang festgestellt werden.

Als zukünftig Arbeiten sind zu nennen:

Weitere Verbesserungen im Softwarebereich betreffen vor allem die Daten- auswertung. Mit der Erstellung eines Kriterien-Katalogs zur Abschätzun der Güt eines Spektrums kann in Zukunft an einer weitgehenden Automatisie- rung der ClO-Auswertung gearbeitet werden.

e Hinsichtlich der Weiterentwicklung des Radiometers ist eine Urnrüstun auf SIS-Technologie wünschenswer und außerordentlic sinnvoll. Dadurch könnt das Signal zu Rauschen Verhältni der Spektren stark verbessert wer- den und es könnte kürzer Perioden günstige Messbedingungen ausgenutzt werden.

Zusammenfassung und Ausblick 99

0 Wird der in der Arbeit nur angedeutete Fehler in der Steuerung des Spektro- meters behoben, könnt dies wesentlich zu einer Verbesserung der Baseline führen

e Die Bestimmung weiterer Ursachen fü die Baseline und deren Behebung wird auch in Zukunft eine ständig Aufgabe bei der Arbeit am RAM sein.

0 Eine tiefergehende Bearbeitung und schließlic die Inversion der Daten des Frühjahr 1997 sollte dazu führen dass sie ebenso wie die Daten des Jahres 1995 auf Datenbanken zugänglic gemacht werden.

Die vorliegende Arbeit zeigt, dass das in ~ ~ - A l e s u n d betriebene ClO-Radio- meter zwar durch troposphärisch Bedingungen beeinträchtig ist, aber unter günstige Messbedingungen ergeben sich durchaus belastbare ClO-Daten. Diese liefern im Zusammenhang mit anderen Messinstrumenten einen wichti- gen Beitrag zur Interpretation des stratopshärische Geschehens.

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Folgende Hefte der Reihe ,,Berichte zur Polarforschung" sind bisher erschienen:

* Sonderheft Nr. 111981 - ãDi Antarktis und ihr Lebensraum", Eine Einführun fü Besucher - Herausgegeben im Auftrag von SCAR Heft Nr. 111982 - ,,Die Filchner-Schelfeis-Expedition 1980/81", zusammengestellt von Heinz Kohnen

* Heft Nr. 211982 - ãDeutsch Antarktis-Expedition 1980/81 mit FS 'Meteor"', First International BIOMASS Experiment (FIBEX) - Liste der Zooplankton- und Mikronektonnetzfange zusammengestellt von Norbert Klages Heft Nr. 311982 - ãDigital und analoge Krill-Echolot-Rohdatenerfassung an Bord des Forsctiungs- Schiffes 'Meteor'" (im Rahmen von FIBEX 1980/81, Fahrtabschnitt ANT 111), von Bodo Morgenstern Heft Nr. 411 982 - ,.Filchner-Schelfeis-Expedition 1980/81", Liste der Planktonfäng und Lichtstärkemessunge zusammengestellt von Gerd Hubold und H, Eberhard Drescher

* Heft Nr. 511982 - :,Joint Biological Expedition on RRS 'John Biscoe', Februaty 1982", by G. Hempel and R. B. Heywood

* Heft Nr. 611 982 - ,.Antarktis-Expedition 1981 182 (Unternehmen 'Eiswarte')"> zusammengestellt von Gode Gravenhorst Heft Nr. 711982 - ãMarin-Biologische Begleitprogramm zur Standorterkundung 1979180 mit MS 'Polarsirkel' (Pre-Site Suney)" - Stationslisten der Mikronekton- und Zooplanktonfäng sowie der Bodenfischerei zusammengestellt von R, Schneppenheim Heft Nr. 811983 - ,:The Post-Fibex Data Interpretation Workshop", by D. L, Cram and J.-C. Freytag with the collaboration of J. W. Schmidt, M. Mall. R. Kresse, T. Schwinghammer

* Heft Nr. 911983 - ãDistributio of some groups of zooplankton in ttie inner Weddell Sea in summer 1979180, by I. Hempel, G. Hubold. B. Kaczmaruk, R. Keller, R. Weigmann-Haass Heft Nr. 1011983 - ãFluo im antarktischen Okosystem" - DFG-Symposium November 1982 zusammengestellt von Dieter Adelung Heft Nr. 1111983 - ,,Joint Biological Expedition on RRS 'John Biscoe', February 1982 (ll)", Data of micronecton and zooplankton hauls, by Uwe Piatkowski Heft Nr. 1211983 - ãDa biologische Programm der ANTARKTIS-I-Expedition 1983 mit FS 'Polarstern"'. Stationslisten der Plankton-, Benthos- und Grundsclileppnetzfange und Liste der Probennahme an Robben und Vögeln von H. E. Drescher, G. Hubold, U. Piatkowski, J. Plöt und J. VoÃ

* Heft Nr. 1311983 - :,Die Antarktis-Expedition von MS 'Polarbjörn 1982/83" (Sommerkampagne zur Atka-Bucht und zu den Kraul-Bergen), zusammengestelit von Heinz Kohnen

* Sonderheft Nr. 211983 - ,.Die erste Antarktis-Expedition von FS 'Polarstern' (Kapstadt. 20. Januar 1983 - Rio de Janeiro, 25. Mär 1983)", Bericht des Fahrileiters Prof. Dr. Gotthilf Henipel Sonderheft Nr. 311983 - ,,Sicherheit und Uberleben bei Polarexpeditionen", zusammengestellt von Heinz Kohnen

* Heft Nr. 1411983 - :,Die erste Antarktis-Expedition (ANTARKTIS I) von FS 'Polarstern' 1982/83", herausgegeben von Gotthilf Hempel Sonderheft Nr. 411983 - ,,On the Biology of Krill Euphausia superba" - Proceedings of the Seminar and Report of the Krill Ecology Group, Bremerhaven 12.-16. May 1983, edited by S. B. Schnack Heft Nr. 1511983 - .,German Antarctic Expedition 1980/81 with FRV 'Walther Herwig' and RV 'Meteor'" - First International BIOMASS Experiment (FIBEX) - Data of micronekton and zooplankton hauls by Uwe Piatkowski and Norbert Klages Sonderheft Nr. 511984 - ,,The observatories of the Georg von Neumayer Station", by Ernst Augstein Heft Nr. 1611984 - ,,FIBEX cruise zooplankton data", by U, Piatkowski, I . Hempel and S. Rakusa-Suszczewski Heft Nr. 1711984 - ãFahrtberich (cruise report) der 'Polarstern'-Reise ARKTIS I , 1983", von E. Augstein, G. Hempel und J. Thiede Heft Nr. 1811984 - ,,Die Expedition ANTARKTIS II mit FS 'Polarstern' 1983/84", Bericht von den Fahrtabschnitten 1, 2 und 3, herausgegeben von D. Füttere Heft Nr. 1911984 - ãDi Expedition ANTARKTIS II mit FS 'Polarstern' 1983/84", Bericht vom Fahrtabschnitt 4, Punta Arenas-Kapstadt (Ant-11/4), herausgegeben von H. Kohnen Heft Nr. 2011984 - ãDi Expedition ARKTIS II des FS 'Polarstern' 1984, mit Beiträge des FS 'Valdivia' und des Forscliungsflugzeuges 'Falcon 20' zum Marginal Ice Zone Experiment 1984 (MIZEX)", von E. Augstein, G. Hempel, J. Schwarz, J. Thiede und W. Weigel Heft Nr. 2111985 - ,,Euphausiid larvae in plankton sarnples from the vicinity of the Antarctic Peninsula, Februaty 1982", by Sigrid Marschall and Elke Mizdalski

Heft Nr. 2211985 - .,Maps of tlie geographical distribution of ~nacrozooplankton in the Atlantic sector of the Southern Ocean", by Uwe Piatkowski Heft Nr. 2311985 - ,,Untersuchungen zur Funktionsmorphologie und Nahrungsaufnahme der Larven des Antarktischen Krills Euphausia superba Dana", von Hans-Peter Marschall Heft Nr. 2411985 - JJntersuchungen zum Periglazial auf der König-Georg-Inse Südshetlandinseln Antarktika. Deutsche physiogeographische Forschungen in der Antarktis. - Bericht übe die Kampagne 1983/84", von Dietrich Barsch, Wolf-Dieter Blümel Wolfgang Flügel Roland Mäusbacher Gerhard Stäblein Wolfgang Zick

* Heft Nr. 2511985 - ãDi Expedition ANTARKTIS 111 mit FS 'Polarstern' 1984/85", herausgegeben von Gotthilf Hempel

* Heft Nr. 2611985 - ,,The Southern Ocean"; A suivey of oceanographic and marine meteorological research work by Hellmer et al. Heft Nr. 2711986 - ,,Spätpleistozä Sedimentationsprozesse am antarktischen Kontinentalhang vor Kapp Norvegia, östlich Weddell-See", von Hannes Grobe Heft Nr. 2811986 - -Die Expedition ARKTIS 1 1 1 mit 'Polarstern' 1985", mit Beiträge der Fahrtteilnehmer, herausgegeben von Rainer Gersonde

* Heft Nr. 2911986 - ,,5 Jahre Schwerpunktprogramm 'Antarktisforschung' der Deutschen Forschungsgemeinschaft." Rückblic und Ausblick, Zusammengestellt von Gotthilf Hempel, Sprecher des Schwerpunktprogramms Heft Nr. 3011986 - ,,The Meteorological Data of the Georg-von-Neumayer-Station for 1981 and 1982", by Marianne Gube and Friedrich Obleitner Heft Nr. 3111986 - ãZu Biologie der Jugendstadien der Notothenioidei (Pisces) an der Antarktischen Halbinsel", von A. Kellermann Heft Nr. 3211986 - ãDi Expedition ANTARKTIS-IV mit FS 'Polarstern' 1985/86", mit Beiträge der Fahrtteilnehmer, herausgegeben von Dieter Füttere Heft Nr, 3311987 - ,,Die Expedition ANTARKTIS-IV mit FS 'Polarstern' 1985/86 - Bericht zu den Fahrtabschnitten ANT-IV/3-4" von Dieter Karl Füttere Heft Nr. 3411987 - ãZoogeograpliisch Untersuchungen und Gemeinschaftsanalysen an antarktischem Makroplankton", von U. Piatkowski Heft Nr. 3511987 - ,,Zur Verbreitung des Meso- und Makrozooplanktons in Oberflächenwasse der Weddell See (Antarktis)", von E. Boysen-Ennen Heft Nr. 3611987 - ãZu Nahrungs- und Bewegungsphysiologie von Salpa thompsoni und Salpa fusiformis", von M. Reinke Heft Nr. 3711987 - ,:The Eastern Weddell Sea Drifting Buoy Data Set of the Winter Weddell Sea Project (WWSP) 1986", by Heinrich Hoeber und Marianne Gube-Lehnhardt Heft Nr. 3811987 - ,,The Meteorological Data of tlie Georg von Neumayer Station for 1983 and 1984", by M. Gube-Lenhardt Heft Nr. 3911987 - ãDi Winter-Expedition mit FS 'Polarstern' in die Antarktis (ANT V11 -3)", herausgegeben von Sigrid Schnack-Schiel Heft Nr. 4011987 - ,,Weather and Synoptic Situation during Winter Weddell Sea Project 1986 (ANT V/2) July 16 - September 10, 1986", by Werner Rabe Heft Nr. 4111988 - ãZu Verbreitung und Ökologi der Seegurken im Weddellmeer (Antarktis)", von Julian Gutt Heft Nr. 4211988 - ,;Tlie zooplankton community in the deep bathyal and abyssal zones of the eastern North Atlantic", by Werner Beckmann Heft Nr. 4311988 - ,,Scientific cruise report of Arctic Expedition ARK IV/3", Wissenschaftlicher Fahrtbericht der Arktis-Expedition ARK IVl3, compiled by Jör Thiede Heft Nr. 4411988 - ,,Data Report for FV 'Polarstern' Cruise ARK IV/1, 1987 to the Arctic and Polar Fronts"; by Hans-Jürge Hirche Heft Nr. 4511988 - ,,Zoogeographie und Gemeinschaftsanalyse des Makrozoobenthos des Weddellmeeres (Antarktis)", von Joachim Voà Heft Nr. 4611988 - ,,Meteorological and Oceanographic Data of the Winter-Weddell-Sea Project 1986 (ANT V/3)", by Eberhard Fahrbach Heft Nr. 4711988 - ãVerteilun und Herkunft glazial-mariner Geröll am Antarktischen Kontinentalrand des östliche Weddellmeeres", von Wolfgang Oskierski Heft Nr. 4811988 - ãVariatione des Erdmagnetfeldes an der GvN-Station", von Arnold Brodsclioll

* Heft Nr. 4911988 - ,,Zur Bedeutung der Lipide im antarktischen Zooplankton", von Wilhelm Hagen Heft Nr. 5011988 - ãDi gezeitenbedingte Dynamik des Ekström-Schelfeises Antarktis", von Wolfgang Kobarg Heft Nr. 5111988 - ,,Ökomorphologi nototheniider Fische aus dem Weddellmeer, Antarktis", von Werner Ekau Heft Nr. 5211988 - ãZusammensetzun der Bodenfauna in der westlichen Fra~n-Straße" von Dieter Piepenburg

* Heft Nr. 5311988 - ,,Untersuchungen zur Okologie des Phytoplanktons im südöstich Weddellmeer (Antarktis) im Jan./Febr. 1985", von Eva-Maria Nöthi

Heft Nr. 5411988 - ..Die Fischfauna des östliche und südliche Weddellnieeres: geographische Verbreitung, Nahrung und trophische Stellung der Fischarten", von Wiebke Schwarzbach Heft Nr. 5511988 - ,,Weight and length data of zooplankton in the Weddell Sea in austral spring 1986 (ANT V/3)", by Elke Mizdalski Heft Nr. 5611989 - ,.Scientific cruise report of Arctic expeditions ARK IV/I, 2 & 3", by G, Krause, J. Meincke und J, Thiede Heft Nr. 5711 989 - ,,Die Expedition ANTARKTIS V mit FS 'Polarstern' l986/87", Bericht von den Fahrtabschnitten ANT V/4-5 von H. Miller und H. Oerter

* Heft Nr. 5811989 - ãDi Expedition ANTARKTIS VI mit FS 'Polarstern' 1987/88" von D. K. Füttere Heft Nr. 5911989 - ãDi Expedition ARKTIS Vl la , 1b und 2 mit FS 'Polarstern' 1988", von M. Spindler Heft Nr. 6011989 - ?Ein zweidimensionales Modell zur thermohalinen Zirkulation unter dem Schelfeis". von H. H. Hellnier Heft Nr. 6111989 - ãDi Vulkanite in1 westlichen und mittleren Ne~ischwabenland, Vestfjella und Alilmannryggen. Antarktika", von M. Peters

* Heft-Nr. 6211989 - ,.Tlie Expedition ANTARKTIS Vll/l and 2 (EPOS I) of RV 'Polarstern' in 1988/89". by I. Hernpel Heft Nr. 6311989 - ,,Die Eisalgenflora des Weddellmeeres (Antarktis): Artenzusaniniensetzung und Biomasse, sowie Okophysiologie ausgewählte Arten", von Annette Bartsch Heft Nr. 6411989 - .,Meteorological Data of the G.-V.-Neumayer-Station (Antarctica)", by L. Helmes Heft Nr. 6511989 - ãExpeditio Antarktis Vll/3 in 1988/89", by I. Hempel, P. H. Schalk, V. Smetacek Heft Nr. 6611989 - ,,Geomorphologisch-glaziologische Detailkartierung des arid-hochpolaren Borgmassivet. Neuschwabenland, Antarktika", von Karsten Brunk Heft-Nr. 6711990 - ,.Identification key and catalogue of larval Antarctic fishes". edited by Adolf Kellermann Heft-Nr. 6811990 - ..The Expediten Antarktis Vll/4 (Epos leg 3) arid VIl/5 of RV 'Polarstern' in 1989", edited by W. Arntz, V'/. Ernst, I . Hempel Heft-Nr, 6911990 - :.Abhängigkeite elastischer und rheologischer Eigenschaften des Meereises vom Eisgefüge" von Harald Hellmann Heft-Nr. 7011990 - ?Die beschalten benthischen Mollusken (Gastropoda und Bivalvia) des Weddellmeeres. Antarktis", von Stefan Hain Heft-Nr. 7111 990 - ,.Sedimentologie und Paläomagneti an Sedimenten der Maudkuppe (Nordöstliche Weddellnieer)", von Dieter Cordes Heft-Nr. 7211990 - -Distribution and abundante of planktonic copepods (Crustacea) in tlie Weddell Sea in suninier 1980/81", by F, Kurbjeweit and S. All-Khan Heft-Nr. 7311990 - .,Zur Fruhdiagenese von organischem Kohlenstoff und Opal in Sedimenten des südliche und östliche Weddellmeeres", von M. Schlüte Heft-Nr. 7411 991 - ,.Expeditionen ANTARKTIS-VIII/3 und Vlll/4 mit FS 'Polarstern' 1989". von Rainer Gersonde und Gotthilf Hempel Heft-Nr. 7511991 - ..Quartär Sedimentationsprozesse am Kontinentalhang des Süd-Orkney-Plateau im nordwestlichen Weddeltneer (Antarktis)", von Sigrun Grüni Heft-Nr. 7611991 - ,,Ergebnisse der faunistischen Arbeiten in Benthal von King George Island (Südshetla~idi~isel~i Antarktis)". Martin Rauschen: Heft-Nr. 7711991 - ãVerteilun von Mikroplankton-Organismen nordwestlich der Antarktischen Halbinsel unter dem Einfluà sich ändernde Umweltbedingungen in Herbst", von Heinz Klöse Heft-Nr. 7811991 - ,,Hochauflösend Mag~ietostratigraphie spatquartäre Sedimente arktischer Meeresgebiete". von Norbert R. Nowaczyk Heft-Nr. 7911991 - ,,Okophysiologische Untersuchungen zur Salinitäts und Temperaturtoleranz antarktischer Grünalge unter besonderer BerŸcksichtigun des ß-Dimethylsulfoniu~npropio~ia (DMSP) - Stoffwechsels", von Ulf Karsten Heft-Nr. 8011991 - ?Die Expedition ARKTIS Vll/1 mit FS 'POLARSTERN' 1990", Iierausgegeben von Jör Thiede und Gotthilf Hempel Heft-Nr. 8111991 - ,,Paläoglaziologi und Paläozeanographi in- Spätquartà am Kontinentalrand des sudlichen Weddellmeeres, Antarktis", von Martin Melles Heft-Nr. 8211 991 - .,Quantifizierung von Meereiseigenschaften: Automatische Bildanalyse von Dünnschnitte und Parametrisierung von Chlorophyll- und Salzgehaltsverteilungen", von Hajo Eicken Heft-Nr. 8311991 - ãDa Fließe von Schelfeisen - numerische Simulationen mit der Methode der finiten Differenzen", von Jurgen Deterinann Heft-Nr. 8411991 - Die Expedition ANTARKTIS Vlll/l-2, 1989 mit der Winter Weddell Gyre Study der Forschungsschiffe 'Polarstern' und 'Akademik Fedorov"'. von Ernst Augstein. Nicolai Bagriantsev und Hans Werner Schenke Heft-Nr. 8511991 - ãZu Entstehung von Unterwassereis und das Wachstum und die Energiebilanz des Meereises in der Atka Bucht. Antarktis", von Josef Kipfstuhl

Heft-Nr. 8611991 - ,,Die Expedition ANTARKTIS-VIII mit FS 'Polarstern' 1989/90, Bericht vom Fahrtabschnitt ANT-VIII/5", herausgegeben von Heinz Miller und Hans Oerter Heft-Nr. 8711991 - ãScie~itifi cruise reports of Arctic expeditions ARK-VI/1-4 of RV 'Polarstern' in 1989", edited by G. Krause, J. Meincke & H. J. Schwarz Heft-Nr. 8811991 - ,,Zur Lebensgeschichte dominanter Copepodenarten (Calanus finmarchicus, C. glacialis, C, hyperboreus, Metridia lonqa) in der Framstraße" von Sabine Diel Heft-Nr. 8911991 - ãDetailliert seismische Untersuchungen am östliche Kontinentalrand des Weddell-Meeres vor Kapp No~vegia, Antarktis", von Norbert E. Kaul Heft-Nr. 9011991 - ãDi Expedition ANTARKTIS VIII mit FS 'Polarstern' 1989/90. Bericht von Fahrtabschnitten ANT VIII/6-7", herausgegeben von Dieter Karl Füttere und Otto Schrems Heft-Nr. 9111991 - ,,Blood physiology and ecological consequences in Weddell Sea fislies (Antarctica)", by Andreas Kunzmann. Heft-Nr. 9211991 - Jur sommerlichen Verteilung des Mesozooplanktons im Nansen-Becken, Nordpolarmeer". von Nicolai Mumm. Heft-Nr. 9311991 - Die Expedition ARKTIS VII mit FS 'Polarstern' 1990. Bericht von Fahrtabschnitten ARK Vll/2", herausgegeben vom Gunther Krause. Heft-Nr. 9411991 - ãDi Entwicklung des Phytoplanktons im östliche Weddellmeer (Antarktis) beim Übergan vom Spätwinte zum Frühjahr" von Renate Scharek. Heft-Nr. 9511991 - ,,Radioisotopenstratigraphie, Sedimentologie und Geochemie jungquartäre Sedimente des östliche Arktischen Ozeans", von Horst Bohrniann. Heft-Nr. 9611991 - ,,Holozane Sedimentationsentwicklung im Scoresby Sund, Ost-Grönland" von Peter Marienfeld Heft-Nr. 9711991 - ãStrukturell Entwicklung und Abkühlu~igsgeschiclit der Heimefrontfjella (Westliches Dronning Maud Land/Antarktika)", von Joachim Jacobs Heft-Nr. 9811991 - :,Zur Besiedlungsgeschichte des antarktischen Schelfes am Beispiel der Isopoda (Crustacea, Malacostraca)", von Angelika Brandt Heft-Nr. 9911992 - ,,The Antarctic ice sheet and environmental change: a three-dimensional modelling study". by Philippe Huybrechts

* Heft-Nr. 10011992 - ãDi Expeditionen ANTARKTIS IX/I-4 des Forschungsschiffes 'Polarstern' 1990/91". herausgegeben von Ulrich Bathmann, Meinhard Schulz-Baldes, Eberhard Fahrbach. Victor Snietacek und Hans-Wolfgang Hubberten Heft-Nr. 10111992 - ,,Wechselbeziehungen zwischen Spurenmetallkonzentrationen (Cd, Cu, Pb, Zn) im Meerwasser und in Zooplanktonorganismen (Copepoda) der Arktis und des Atlantiks", von Christa Pohl Heft-Nr. 10211992 - :,Physiologie und Ultrastruktur der antarktischen Grünalg Prasiola crispa ssp. antarctica unter osmotischem Streà und Austrocknung", von Andreas Jacob Heft-Nr. 10311992 - -Zur Okologie der Fische im Weddellmeer", von Gerd Hubold Heft-Nr. 10411992 - ,,Melirkanalige adaptive Filter fü die Unterdrückun von niultiplen Reflexionen in Verbindung mit der freien Oberfläch in marinen Seismogrammen", von Andreas Rosenberger Heft-Nr. 10511992 -,.Radiation and Eddy Fl~ix Experiment 1991 (REFLEX!)", von Jör Hartmann, Christoph Kottiiieier und Christian Wa.mser Heft-Nr. 10611992 - ,,Ostracoden im Epipelagial vor der Antarktischen Halbinsel - ein Beitrag zur Systematik sowie zur Verbreitung und Populatio~isstrukt~ir unter Berücksichtigun der Saisonalitat", von RŸdige Kock Heft-Nr. 10711992 - .,ARCTIC '91: Die Expedition ARK-VIIIl3 niit FS 'Polarstern' 1991". herausgegeben von Dieter K. Futterer Heft-Nr. 10811992 - ,.Dehnungsbeben an einer Storungszone im Ekström-Sclielfei nördlic der Georg-von-Neumayer Station. Antarktis. - Eine Untersuchung mit seismologischen und geodätische Methoden", von Uwe Nixdorf Heft-Nr. 10911992 - ãSpätquartà Sedimentation am Kontinentalrand des südöstlich Weddellmeeres, Antarktis", von Michael Weber Heft-Nr. 11011992 - ,,Sedimentfazies und Bodenwasserstrom am Kontinentalhang des nordwestlichen Weddellmeeres", von Isa Brelime Heft-Nr. 11 111992 - ãDi Lebensbedingungen in den Solekanälche des antarktischen Meereises", von Jurgen Weissenberger Heft-Nr. 11 211992 - ,,Zur Taxononiie von rezenten benthisclien Foraminiferen aus dem Nansen Becken. Arktischer Ozean", von Jutta Wollenburg Heft-Nr. 11311992 - -Die Expedition ARKTIS VIII/l niit FS 'Polarstern' 1991", herausgegeben von Gerhard Kattner

* Heft-Nr. 11411992 - ãDi Gründungsphas deutscher Polarforschung, 1865-1 875", von Reinhard A. Krause Heft-Nr. 11511992 - ,,Scientific Cruise Report of the 1991 Arctic Expedition ARK Vlll/2 of RV "Polarstern" (EPOS ll)", by Eike Raclior

Heft-Nr. 11611992 - ,.Tlie Meteorological Data of tlie Georg-von-Neumayer-Station (Antarctica) for 1988, 1989.1990 and 1991", by Gert König-Langl Heft-Nr. 11711992 - ,,Petrogenese des metamorphen Grundgebirges der zentralen Heimefrontfjella (westliches Dronning Maud Land /Antarktis)", von Peter Schulze Heft-Nr. 118/1993 - ãDi mafischen Gäng der Shackleton Range / Antarktika: Petrographie, Geochemie, Isotopengeochemie und Palaomagnetik. von Rüdige Hotten

* Heft-Nr. 11911993 - ,:GefrierscIiutz bei Fischen der Polarmeere", von Andreas P. A. Wöhrnian * Heft-Nr. 12011993 - ,,E& Siberian Arctic Region Expedition '92: Tlie Laptev Sea - its Significance for Arctic

Sea-Ice Formation and Transpolar Sediment Fliix", by D. Dethleff, D. NŸrnberg E. Reimnitz, M. Saarso and Y.P. Savchenko. - -Expedition to Novaja Zemlja and Franz Josef Land with RV 'Dalnie Zelentsy"'. by D. Nürnber and E. Grotli

* Heft-Nr. 121/1993 - ãDi Expedition ANTARKTIS W3 mit FS 'Polarstern' 1992". herausgegeben von Michael Spindler, Gerhard Dieckmann und David Thomas Heft-Nr. 122/1993 - ,,Die Beschreibung der Korngestalt mit Hilfe der Fourier-Analyse: Parametrisierung der morphologischen Eigenschaften von Sedimentpartikeln", von Michael Diejaenbroek

* Heft-Nr. 12311993 - ,,ZerstÖr~tngsfrei hochauflösencl Dichteuntersuchungen mariner Sedimente". von Sebastian Gerland Heft-Nr. 12411993 - -Umsatz und Verteilung von Lipiden in arktischen marinen Organismen unter besonderer Berücksichtigun unterer trophischer Stufen", von Martin Graeve Heft-Nr. 12511993 - ,,Okologie und Respiration ausgewählte arktischer Bodenfischarten", von Christian F. von Dorrien Heft-Nr. I2611993 - .Quantitative Bestimmung von Paläoumweltparameter~ des Antarktischen Oberflächenwasser irn Spätquartà anhand von Transierfunktionen mit Diatomeen", von Ulrich Zielinski Heft-Nr. 12711993 - .,Sedimenttransport durch das arktische Meereis: Die rezente lithogene und biogene Materialfraclit", von Ingo Wollenburg Heft-Nr. 128/1993 - ,,Cruise ANTARKTIS W3 of RV 'Polarstern': CTD-Report". von Marek Zwierz Heft-Nr. 12913993 - ãReproduktio und Lebenszyklen dominanter Copepodenarten aus dem Weddellnieer, Antarktis", von Frank Kurbjeweit Heft-Nr. 13011993 - :,Untersuchungen zu Temperaturregime und Massenhaushalt des Filchner-Ronne-Sclielfeises, Antarktis, unter besonderer Berücksichtigun von Anfrier- und Absch~nelzprozessen", von Klaus Grosfeld Heft-Nr. 131/1993 - ãDi Expedition ANTARKTIS Xi5 mit FS 'Polarstern' 1992", herausgegeben von Rainer Gersonde Heft-Nr. 13211993 - ãBild~~n und Abgabe kurzkettiger halogenierter Kohlenwasserstoffe durch Makroalgen der Polarregionen", von Frank Laturnus Heft-Nr. I3311994 - J3adiation and Eddy Flux Experiment 1993 (REFLEXIV". by Christoph Kottmeier. Jör Hartniann, Christian Waniser, Axel Bocliert, Christof Lüpkes Dietmar Freese and Wolfgang Cohrs

* Heft-Nr. 13411994 - ..The Expedition ARKTIS-IWl", edited by Hajo Eicken and Jens Meincke Heft-Nr. 13511994 - ãDi Expeditionen ANTARKTIS W6-8". herausgegeben von Ulrich Bathmann. Victor Smetacek, Hein de Baar, Eberhard Fahrbach und Gunter Krause Heft-Nr. 13611994 - ..Untersuchungen zur Ernälirungsökolog von Kaiserpinguinen (Aptenodytes forsten) und Königspinguine (Aptenodytes patagonicusj". von Klemens Putz

* Heft-Nr. 137/1994 - ãDi känozoisch Vereisungsgeschichte der Antarktis", von Werner U. Ehrmann Heft-Nr. 13811 994 - ..Untersuchungen stratosphärische Aerosole vulkanischen Ursprungs und polarer stratosphärische Wolken mit einem Mehrwellenlängen-Lida auf Spitzbergen (79ON. 1 2¡E)" von Georg Beyerle Heft-Nr. 13911994 - ,,Cliarakterisierung der Isopodenfauna (Crustacea. Malacostraca) des Scotia-Bogens aus biogeographischer Sicht: Ein niultivariater Ansatz", von Holger Winkler Heft-Nr. 14011994 - ,.Die Expedition ANTARKTIS W4 mit FS 'Polarstern' 1992": herausgegeben von Peter Lemke Heft-Nr. I4111994 - :,Satellitenaltimetrie übe Eis - Anwendung des GEOSAT-Altimeters Ÿbe dem Ekströmisen Antarktis", von Klemens Heidland Heft-Nr. 14211994 - ,,The 1993 Noriheast Water Expedition. Scientific cruise repori of RV 'Polarstern' Arctic cruises ARK IW2 and 3, USCG 'Polar Bear' cruise NEWP and the NEWLand expedition", edited by Hans-JŸrge Hirclie and Gerhard Kattner Heft-Nr. 143/1994 - >Detaillierte refraktionsseismisclie Untersuchungen im inneren Scoresby Sund/ Ost Grönland" von Notker Fechner Heft-Nr. 14411994 - ,,Russian-German Cooperation in the Siberian Shelf Seas: Geo-System Laptev Ses"> edited by Heidemarie Kassens. Hans-Wolfgang Hubberten, Sergey M. Pryamikov arid RŸdige Stein

* Heft-Nr. 14511994 - ,,The 1993 Northeast Water Expedition, Data Report of RV .Polarstern' Arctic Cruises IW2 and 3", edited by Gerhard Kattner and Hans-Jürge Hirche Heft-Nr. I4611994 - ,,Radiation Measurements at the German Antarctic Station Neumeyer 1982 - 1992". by Torsten Schmidt and Gert König-Lang1

Heft-Nr. I4711994 - ,,Krustenstrukturen und Verlauf des Kontinentalrandes im Weddell Meer/Antarktis", von Christian Hübsche Heft-Nr. 14811994 - ,,The expeditions NORILStVFAYMYR 1993 and BUNGER OASIS 1993/94 of the AWI Research Unit Potsdam". edited by Martin Melles

**Heft-Nr. 14911994 - ,,Die Expedition ARCTIC '93. Der Fahrtabschnitt ARK-IX/4 mit FS ,Polarstern' 1993". herausgegeben von Dieter K. Füttere Heft-Nr. 15011994 - ,,Der Energiebedarf der Pygoscelis-Pinguine: eine Synopse", von Boris M. Culik Heft-Nr. 15111994 - ,,Russian-German Cooperation: The Transdrift l Expedition to the Laptev Sea", edited by Heidemarie Kassens and Valeriy Y. Karpiy Heft-Nr. 15211994 - ,,Die Expedition ANTARKTIS-X mit FS 'Polarstern' 1992. Bericht von den Fahrtabschnitten ANT X/1 a und 2". herausgegeben von Heinz Miller Heft-Nr. I5311994 - ãAminosäur und Huminstoffe im Stickstoffkreislauf polarer Meere", von Ulrike Hubberten Heft-Nr. 15411994 - .,Regional and seasonal variability in the vertical distribution of mesozooplankton in the Greenland Sea". by Claudio Richter Heft-Nr. 15511995 - .,Benthos in polaren Gewässern" herausgegeben von Christian Wiencke und Wolf Arntz Heft-Nr. 15611995 - ?An adjoint model for the deterniination of the mean oceanic circulation, air-sea fluxes and mixing coefficients", by Reiner Schlitzer Heft-Nr. 15711995 - ãBiocheniisch Untersuchungen zum Lipidstoffwechsel antarktischer Copepoden", von Kirsten Fahl

'Heft-Nr. 15811995 - ,.Die deutsche Polarforschung seit der Jahrhundertwende und der Einfluà Erich von Drygalskis", von Cornelia Lüdeck Heft-Nr. 15911995 - .,The distribution of 5 '^0 in the Arctic Ocean: Implications for the freshwater balance of the halocline and the sources of deep and bottom waters", by Dorothea Bauch

* Heft-Nr. I6011995 - ãRekonstruktio der spätquartär Tiefenwasserzirkulation und Produktivitä im östliche Südatlanti anhand von benthischen Foraminiferenvergesellschaftungen", von Gerhard Schmied1 Heft-Nr. 16111995 - ,,Der Einfluà von Salinitä und Lichtintensitä auf die Osmolytkonzentrationen, die Zellvolumina und die Wachstumsraten der antarktischen Eisdiatomeen Chaetoceros sp. und Navicula sp. unter besonderer Berücksichtigun der Aminosäur Prolin", von JŸrge Nothnagel Heft-Nr. 16211995 - ,,Meereistransportiertes lithogenes Feinmaterial in spätquartär Tiefseesedinienten des zentralen östliche Arktischen Ozeans und der Framstraße" von Thomas Letzig Heft-Nr. 16311995 - .,Die Expedition ANTARKTIS-XI/2 mit FS 'Polarstern' 1993/94", herausgegeben von Rainer Gersonde Heft-Nr. 16411995 - ãRegional und altersabhängig Variation gesteinsmagnetischer Parameter in marinen Sedimenten der Arktis", von Thomas Frederichs Heft-Nr. 16511995 - ,,Vorkommen. Verteilung und Umsatz biogener organischer Spurenstoffe: Sterole in antarktischen Gewässern" von Georg Hanke Heft-Nr. 16611995 - ãVergleichend Untersuchungen eines optimierten dynamisch-thermodynamischen Meereismodells mit Beobachtungen im Weddellmeer", von Holger Fischer Heft-Nr. 16711995 - ãRekonstruktione von Paläo-Uniweltparameter anhand von stabilen Isotopen und Faunen-Vergesellschaftungen planktischer Foraminiferen tm Südatlantik" von Hans-Stefan Niebler Heft-Nr. 16811995 - ?Die Expedition ANTARKTIS XI1 mit FS 'Polarstern' 1994/95. Bericht von den Fahrtabschnitten ANT Xll/1 und 2", herausgegeben von Gerhard Kattner und Dieter Karl Füttere ,, Heft-Nr. 16911995 - ,,Medizinische Untersuchung zur Circadianrhythniik und zum Verhalten bei Uberwinterern auf einer antarktischen Forschungsstation", von Hans Wortmann Heft-Nr. 17011995 - DFG-Kolloquium: Terrestrische Geovvissenschaften - Geologie und Geophysik der Antarktis Heft-Nr. 17111995 - ,,Strukturentwicklung und Petrogenese des metamorphen Grundgebirges der nördliche Heiniefrontfjella (westliches Dronning Maud Land/Antarktika)", von Wilfried Bauer Heft-Nr. 17211995 - <Die Struktur der Erdkruste im Bereich des Scoresby Sund, Ostgrönland Ergebnisse refraktionsseismischer und gravitiieti-ischer Untersuchungen", von Holger Mandler Heft-Nr. 17311995 - ãPaläozoisc Akkretion am paläopazifisclie Kontinentalrand der Antarktis in Nordvictorialand - P-T-D-Geschichte und Deforniatio~is~neclia~iismen im Bowers Terrane", von Stefan Matzer Heft-Nr. 17411995 - ,,The Expediton ARKTIS-X/2 of RV 'Polarstern' in 1994", edited by Hans-W. Hubberten Heft-Nr. 17511995 - ,,Russian-German Cooperation: Tlie Expedition TAYMYR 1994", edited by Christine Siegelt and Dmitry Bolshiyanov Heft-Nr. 17611995 - ,,Russian-German Cooperation: Laptev Sea System", edited by Heidemarie Kassens, Dieter Piepenburg, Jör Thiede, Leonid Timokhov, Hans-Wolfgang Hubbeifen and Sergey M. Priamikov Heft-Nr. 17711995 - ãOrganische Kohlenstoff in spätquartär Sedimenten des Arktischen Ozeans: Terrigener Eintrag und marine Produktivität" von Carsten J, Schubert Heft-Nr. 17811995 - ,,Cruise ANTARKTIS Xll/4 of RV 'Polarstern' in 1995: CTD-Report", by Jür Sildam Heft-Nr. 17911995 - ,;Benthische Foraminiferenfaunen als Wassermassen-, Produktions- und Eisdriftanzeiger im Arktischen Ozean", von Jutta Wollenburg

Heft-Nr. 18011995 - ,.Biogenopal und biogenes Barium als Indikatoren fü spätquartä Produktivitäts änderunge am antarktischen Kontinentalhang. atlantischer Sektor", von Wolfgang J. Bonn Heft-Nr. I8111995 - ,,Die Expedition ARKTIS W1 des Forscliungsschiffes 'Polarstern' 1994", herausgegeben von Eberhard Fahrbach Heft-Nr. 18211995 - .,Laptev Sea System: Expeditions in 1994", edited by Heidemarie Kassens Heft-Nr. I8311996 - ãInterpretatio digitaler Parasound Echolotaufzeichnungen im östliche Arktischen Ozean auf der Grundlage physikalischer Sedimenteigenschaften". von Uwe Bergmann Heft-Nr. 18411996 - ãDistribut~o and dynamics of inorganic nitrogen compounds in ihe troposphere of continental, coastal, marine and Arctic areas", by Maria Dolores Andres Hernandez Heft-Nr. 18511996 - ãVerbreitun und Lebensweise der Aphroditiden und Polynoiden (Polychaeta) irn östliche Weddellmeer und im Lazarevmeer (Antarktis)", von Michael Stiller Heft-Nr. 18611996 - ,,Reconstruction of Late Quaterna~y environmental conditions applying tlie natural radionuclides "Th, ^Be, ^Pa and ^U: A study of deep-sea Sediments froni the eastern sector of the Antarctic Circunipolar Current System", by Martin Frank Heft-Nr. 18711 996 - ,,Tlie Meteorological Data of tlie Neumayer Station (Antarctica) for 1992. 1993 and 1994", by Gert König-Langl and Andreas Herber Heft-Nr. 18811996 - -Die Expedition ANTARKTIS-XI/3 mit FS 'Polarstern' 1994". herausgegeben von Heinz Miller und Hannes Grobe Heft-Nr. 18911996 - ,.Die Expedition ARKTIS-VIV3 mit FS 'Polarstern' 1990". herausgegeben von Heinz Miller und Hannes Grobe Heft-Nr. I9011996 - ,,Cruise report of the Joint Cliilean-Gerinan-ltalian Magellan 'Victor Hensen' Canipaigii in 1994". edrted by Wolf Arntz and Matthias Gorny Heft-Nr. 19111996 - .,Leitfähigkeits und Dichtemessung an Eisboiirkernen". von Frank Wilhelms Heft-Nr. 19211996 - ,.Photosynthese-Charakteristika und Lebensstrategien antarktischer Makroalgen", von Gabriele Weykam Heft-Nr. 19311996 - Heterogene Reaktionen von NoO5 und HBr und ihr EinfluB auf den Ozonabbau in der polaren Stratosphäre" von Sabine Seisel Heft-Nr. 19411996 - ,,Okologie und Pop~ilationsdyna~nik antarktischer Ophiuroiden (Echinodermata)", von Corinna Dahm Heft-Nr. I9511996 - ãDi planktisclie Foraminifere Neog/oboquadrina pachyderma (Ehrenberg) irn Weddellmeer, Antarktis", von Doris Berberich Heft-Nr. 19611996 - ,,Untersuchungen zum Beitrag chemischer und dynamischer Prozesse zur Variabilitä des stratosphärische Ozons uber der Arktis", von Birgit Heese Heft-Nr. 19711996 - ,,The Expedition ARKTIS-XI/2 of RV 'Polarstern' in 1995", edited by Gunther Krause Heft-Nr. I9811996 - ãGeodynarni des Westantarktisclien Riftsystems basierend auf Apatit-Spaltspuranalysen", von Frank Lisker Heft-Nr. 19911996 - ,,Tlie 1993 Northeast Water Expedition, Data Report on CTD Measurements of RV 'Polarstern' Cruises ARKTIS IW2 and 3", by Gereon Budeus and Wolfgang Schneider Heft-Nr. 20011996 - ,,Stability of the Tlier~iiolialitie Circulation in analytical and numer~cal models", by Gerrit Lohmann Heft-Nr. 20111996 - :.Trophische Beziehungen zwischen Makroalgen und Herbivoren in der Potter Cove (King George-Insel. Antarktis)", von Katrin lken Heft-Nr. 20211996 - ,.Zur Verbreitung und Respiration ökologisc wichtiger Bodentiere in den Gewässer um Svalbard (Arktis)", von Michael K, Schmid Heft-Nr. 20311996 - :,Dynamik, Rauhigkeit und Alter des Meereises in der Arktis - Numerische Untersuchungen mit einem großskaiige Modell", von Markus Marder Heft-Nr. 20411996 - ?Zur Parametrisierung der stabilen atmosphärische Grenzschicht uber einem antarktischen Schelfeis". von Dörth Handorf Heft-Nr. 20511996 - ,,Textures and fabrics in the GRIP ice core, in relation to cliniate liistory and ice deformation". by Thorsteinn Thorsteinsson Heft-Nr. 20611996 - .,Der Ozean als Teil des gekoppelten Kliniasystems: Versuch der Rekonstruktion der glazialen Zirkulation mit verschieden komplexen At~nosphäre~ikonipo~ienten" von Kerstin Fieg Heft-Nr. 20711996 - .,Lebensstrategien dominanter antarktischer Oitlionidae (Cyclopoida. Copepoda) und Oncaeidae (Poecilostomatoida, Copepoda) im Bellingshause~i~neer", von Cornelia Metz Heft-Nr. 20811996 - ,~Atmosphäre~ieinflu bei der Fernerkundung von Meereis mit passiven Mikrowellen- radiometern", von Christoph Oelke Heft-Nr. 20911996 - ãKlassifikatio von Radarsatellitendateti zur Meereiserkennung mit Hilfe von Lilie-Scanner-Messungen", von Axel Bocliert Heft-Nr. 21011996 - ãDi niit ausgewählte Schwämme (Hexactinellida und Demospongiae) aus dem Weddellmeer, Antarktis, vergesellschaftete Fauna", von Kathrin Kunzmann Heft-Nr. 21 111996 - ,,Russian-German Cooperation: The Expedition TAYMYR 1995 and tlie Expedition KOLYMA 1995", by Dima Yu. Bolshiyanov and Hans-W. Hubberten

Heft-Nr. 212/1996 - ,,Surface-sediment composition and sedimentary processes in the central Arctic Ocean and along the Eurasian Continental Margin", by Ruediger Stein, Gennadij I. Ivanov, Michael A. Levitan, and Kirsten Fahl Heft-Nr. 21311996 - ,,Gonadenentwicklung und Eiproduktion dreier Galanus-Arten (Copepoda): Freilandbeobachtungen. Histologie und Experimente", von Barbara Niehoff Heft-Nr. 214/1996 - ,,Numerische Modellierung der Übergangszon zwischen Eisschild und Eisschelf", von Christoph Mayer Heft-Nr. 21 5/1996 - ãArbeite der AWI-Forsch~~ngsstelle Potsdam in Antarktika. 1994/95", herausgegeben von Ulrich Wand Heft-Nr. 216/1996 - ,,Rekonstruktion quartäre Klimaänderunge im atlantischen Sektor des SŸdpolarmeere anhand von Radiolarien". von Uta Brathauer Heft-Nr. 217/1996 - ,,Adaptive Semi-Lagrange-Finite-Elemente-Methode zur Lösun der Flachwassergleichungen: Implementierung und Parallelisierung", von Jör Behrens Heft-Nr. 21811997 - ãRadiatio and Eddy Flux Experiment 1995 (REFLEX///)". lby Jör Hartmann. Axel Bechert, Dietmar Freese, Christoph Kottmeier, Dagmar Nagel, and Andreas Reuter Heft-Nr. 21911997 - -Die Expedition ANTARKTIS-XI1 mit FS 'Polarstern' 1995. Bericht vom Fahrtabschnitt ANT-Xil/3", herausgegeben von Wilfried Jokat und Hans Oerter Heft-Nr. 220/1997 - ,,Ein Beitrag zum Schwerefeld im Bereich des Weddellmeeres, Antarktis. Nutzung von Altimetermessungen des GEOSAT und ERS-1". von Tilo Schön Heft-Nr. 221/1997 - ãDi Expedition ANTARKTIS-XIII/I -2 des Forscliu~igsscliiffes 'Polarstern' 1995/96", herausgegeben von Ulrich Bathmann. Mike Lucas und Victor Smetacek Heft-Nr. 222/1997 - ,,Tectonic Structures and Glaciomarine Sedimentation in the South-Eastern Weddell Sea from Seismic Reflection Data", by Laszlo Oszko Heft-Nr. 223/1997 - ,,Bestimmung der Meereisdicke mit seismischen und elektromagnetisch-induktiven Verfahren". von Christian Haas Heft-Nr. 224/1997 - ,,Troposphärisch Ozonvariationen in Polarregionen", von Silke Wessel Heft-Nr. 225/1997 - ãBiologisch und ökologisch Untersuchungen zur kryopelagischen Amphipodenfauna des arktischen Meereises", von Michael Poltermann Heft-Nr. 226/1997 - ,,Scientific Cruise Report of the Arctic Expedition ARK-XI11 of RV 'Polarstern' in 1995", edited by Eike Rachor Heft-Nr. 227/1997 - ãDe Einfluà kompatibler Substanzen und Kryoprotektoren auf die Enzyme Malatdehydro- genase (MDH) und Glucose-6-phosphat-Dehydrogenase (G6P-DH) aus Acrosiphonia arcta (Chlorophyta) der Arktis und Antarktis", von Katharina Küc Heft-Nr. 228/1997 - ãDi Verbreitung epibenthischer Mollusken im chilenischen Beagle-Kanal", von Katrin Linse Heft-Nr. 229/1997 - .,Das Mesozooplankton im Laptevmeer und östliche Nansen-Becken - Verteilung und Gemeinschaftsstrukturen im Spätsommer" von Hinrich Hanssen Heft-Nr. 230/1997 - ãModel eines adaptierbaren. rechnergestützten wissenschaftlichen Arbeitsplatzes am Alfred-Wegener-Institut fü Polar- und Meeresforschung", von Lutz-Peter Kurdelski Heft-Nr. 231/1997 - ..Zur Okologie arktischer und antarktischer Fische: Aktivität Sinnesleistungen und Verhalten". von Cliristopher Zinimermann Heft-Nr. 232/1997 - .Persistente chlororganische Verbindungen in hochantarktischen Fischen", von Stephan Zimmerniann ,, Heft-Nr. 233/1997 - ,,Zur Okologie des Dimethylsulfoniumpropionat (DMSP)-Gehaltes temperierter und polarer Pliytoplanktongemeinschafte~i im Vergleich mit Laborkulturen der Coccolithoplioride Emi/iai?ia huxleyi und der antarktischen Diatomee Nitzschia lecointei": von Doris Meyerdierks Heft-Nr. 234/1997 - ,,Die Expedition ARCTIC '96 des FS 'Polarstern' (ARK XIII) mit der Arctic Cliniate System Study (ACSYS)". von Ernst Augstein und den Fahrtteilnelimern Heft-Nr. 235/1997 - ,,Polonium-21 0 und Blei-21 0 im Südpolarmeer Natürlich Tracer fŠbiologische und hydrographische Prozesse im Oberflächenwasse des Antarktischen Zirkunipolarstroms und des Weddellmeeres", von Jana Friedrich Heft-Nr. 236/1997 - ..Determination of atmosplieric trace gas amounts and corresponding natural isotopic ratlos by means of ground-based FTIR spectroscopy in tlie high Arctic", by Arndt Meier Heft-Nr. 237/1997 - ,.Russian-German Cooperation: The Expedition TAYMYR / SEVERNAYA ZEMLYA 1996", edi- ted by Martin Melles, Birgit Hagedorn and Dinitri Yu. Bolshiyanov. Heft-Nr. 23811997 - ,,Life strategy and ecophysiology of Antarctic macroalgae", by lvan M. Gamez. Heft-Nr. 239/1997 - :,Die Expedition ANTARKTIS Xlll/4-5 des Forschungsschiffes .Polarstern' 1996", herausgege- ben von Eberhard Falirbach und Dieter Gerctes. Heft-Nr. 240/1997 - ,,Untersuchungen zur Chrom-Speziation in Meerwasser, Meereis und Schnee aus ausgewähl ten Gebieten der Arktis", von Heide Giese, Heft-Nr. 241/1997 - :,Late Quaternary glacial history and paleoceanographic reconstructions along the East Green- land continental margin: Evidence from high-resolution records of stable isotopes and ice-rafted debris", by Seung-11 Nam.

Heft-Nr. 24211997 - ,,Thermal, hydrological and geocliemical dynamics of the active layer at a continuous per- mafrost site. Taymyr Peninsula, Siberia", by Julia Boike. Heft-Nr. 24311997 - ,,Zur Paläoozeanographi hoher Breiten: Stellvertreterdaten aus Foraminiferen", von Andreas Mackensen. Heft-Nr. 24417997 - ,,The Geophysical Observatory at Neumayer Station. Antarctica. Geomagnetic and seismologo- cal observations in 1995 and 1996, by Alfons Eckstaller, Thomas Schmidt, Viola Gaw, Christian Mülle and Johan- lies Rogenliagen. Heft-Nr. 24511997 - ,,Temperaturbedarf und Biogeographie mariner Makroalgen -Anpassung mariner Makroalgen an tiefe Temperaturen",von Bettina Bischoff-Bäsmann Heft-Nr. 24611997 - ..Okologische Untersuchungen zur Fauna des arktischen Meereises", von Christine Friedrich. Heft-Nr. 24711997 - ãEntstehun und modifizierung von marinen gelöste organischen Substanzen", von Berit Kirclihoff. Heft-Nr. 24811997 - ,,Laptev Sea System: Expeditions in 1995". edited by Heidemarie Kassens. Heft-Nr. 24911997 - ,:Tlie Expedition ANTARKTIS Xlll/3 (EASIZ I) of RV ,Polarstern' to the eastern Weddell Sea in 1996", edited by Wolf Arntz and Julian Gutt. Heft-Nr. 25011997 - >Vergleichende Untersuchungen zur Ökologi und Biodiversitä des Mega-Epibenthos der Ark- tis und Antarktis", von Andreas Starmans. Heft-Nr. 25117997 - .,Zeitliche und räumlich Verteilung von Mineralvergesellschafiungen in spätquartär Sedimen- ten des Arktischen Ozeans und ihre Nützlichkei als Kliniaindikatoren währen der Glazial/Interglazial-Wechsel", von Christoph Vogt. Heft-Nr. 25211997 - ,.Solitär Ascidien in der Potter Cove (King George Island, Antarktis). Ihre ökologisch Bedeu- tung und Populationsdynamik", von Stephan Kühne Heft-Nr. 25311997 - ãDistributio and role of microprotozoa in tlie Southern Ocean", by Christine Klaas. Heft-Nr. 25411997 - .,Die spätquartä Klima- und Umweltgeschiclite der Bunger-Oase. Ostantarktis", von Tliomas Kulbe. Heft-Nr. 25511997 - ,.Scientific Cruise Report of tlie Arctic Expedition ARK-XI1112 of RV .Polarstern' in 1997", edited lby Ruediger Stein arid Kirsten Fahl, Heft-Nr. 25611998 - ,,Das Radionuklid Tritium im Ozean: Meßverfahre und Verteilung von Tritium im Südatlanti und im Weddellmeer", von Jürge Sültenfuà Heft-Nr. 25711998 - ãUntersucliunge der Saisonalitä von atmosphärische Dimetliylsulfid in der Arktis und Antarktis", von Christoph Kleefeld. Heft-Nr. 25811998 - ,.Belli~igsliausen- und Amundsenmeer: Entwicklung eines Sedi~neiitations~iiodells", von Frank- Oliver Nitsche. Heft-Nr. 25911998 - ,,The Expedition ANTARKTIS-XIV/4 of RV .Polarstern' in 1997". by Dieter K. Fütterer Heft-Nr. 26011998 - -Die Diatomeen der Laptevsee (Arktischer Ozean): Taxonomie und biogeographische Verbrei- tung", von Holger Cremer Heft-Nr. 261198 - ãDi Krustenstruktur und Sedimentdecke des Eurasischen Beckens. Arktischer Ozean: Resultate aus seisniischen und gravimetrischen Untersuchungen", von Estella Weigeft. Heft-Nr. 262198 - ,.The Expedition ARKTIS-XIII/3 of RV 'Polarstern' in 1997", by Gunther Krause. Heft-Nr. 263198 - ,.Thermo-tektonische Entwicklung von Oates Land und der Shackleton Range (Antarktis) basie- rend auf Spaltspuranalysen", von Thorsten Schäfer Heft-Nr. 264198 - .Messungen der stratosphärische Spurengase CIO. HCI, 03, N2O. H20 und OH mittels flug- zeuggetragener Sulbmillimete~wellen-Radionietrie", von Joachini Urban. Heft-Nr. 265198 - ãUntersuchunge zu Massenhauslialt und Dynamik des Ronne Ice Shelfs, Antarktis", von Astrid Lainbrecht. Heft-Nr. 266198 - ,,Scientific Cruise Report of tlie Kara Sea Expedition of RV 'Akademik Boris Petrov' in 1997", edi- ted by Jens Matthiessen and Oleg Stepanets. Heft-Nr. 267198 - :.Die Expedition ANTARKTIS-XIV mit FS 'Polarstern' 1997. Bericht vom Fahrtabschnitt ANT-XIV/3", herausgegeben von Wilfried Jokat und Hans Oerter. Heft-Nr. 268198 - ,,Numerische Modellierung der Wechselwirkung zwischen Atmosphär und Meereis in der arkti- schen Eisrandzone". von Gerit Birnbaum. Heft-Nr. 269198 - ,, Katabatic wind and Boundary Layer Front Experiment around Greenland (KABEG '97)", by Günthe Heinemann. Heft-Nr. 270198 - ,,Architecture and evolution of the continental crust of East Greenland from integrated geophysical studies", by Vera Sclilindwein. Heft-Nr. 271198 - ,,Winter Expedition to the Southwestern Kara Sea - Investigations on Formation and Transport of Turbid Sea-Ice", by Dirk Dethleff, Per Loewe, Doniinik Weiel. Hartniut Nies, Gesa Kuhlmann, Christian Bahe and Gennady Tarasov. Heft-Nr. 272198 - ..FTIR-Einissionsspektroskopisclie Untersuchungen der arktischen Atniosphäre" von Edo Becker. Heft-Nr. 273198 - ,.Sedimentation und Tektonik im Gebiet des Agulhas-Rücken und des Agulhas-Plateaus (.SETARAP')", von Gabriele Uenzelinann-Neben.

Heft-Nr. 274198 - ,,The Expedition ANTARKTIS XIV/2", by Gerhard Kattner. Heft-Nr. 275198 - ,,Die Auswirkungen der ,NorthEastWater'-Polynya auf die Sedimentation vor NO-Gronland und Untersuchungen zur Paläo-Ozeanographi seit dem Mittelweichsel"., von Hanne Notliolt. Heft-Nr. 276198 - -Interpretation und Analyse von Potentialfelddaten im Weddellmeer, Antarktis: der Zerfall des Superkontinents Gondwana".. von Michael Studinger. Heft-Nr. 277198 - ãKoordinierte Programm Antarktisforschung". Berichtskolloquium im Rahmen des Koordinierten Programms ,,Antarktisforschung mit vergleichenden Untersuchungen in arktischen Eisgebieten". herausgegeben von Hubert Miller. Heft-Nr. 278198 - ,,Messung stratosphärische Spurengase übe N~-Älesund Spitzbergen, mit Hilfe eines bodenge- bundenen Mikrowellen-Radiometers", von Uwe Raffalski.