В.И. Пунегов В.И. Пунегов

Коми Научный Центр УрО Коми Научный Центр УрО РАН, СыктывкарРАН, Сыктывкар, , РоссияРоссия

Статистическая теория рентгеновской Статистическая теория рентгеновской дифракции в многослойных дифракции в многослойных

наноструктурированных средахнаноструктурированных средах

Открытие дифракции рентгеновских лучей

Wilhelm Conrad Röntgen 1845 - 1923Wilhelm Conrad Röntgen 1845 - 1923M. von Laue 1879-1960M. von Laue 1879-1960

8 ноября 1895 года8 ноября 1895 года 8 июня 2012 г8 июня 2012 г.. 2

Первые теории рентгеновской дифракцииИнтерференционная функция Лауэ

M. von Laue 1879-1960M. von Laue 1879-1960

Laue v.M. Eine quantitative Prufung der Theorie fur die Interferenzercheinungen Laue v.M. Eine quantitative Prufung der Theorie fur die Interferenzercheinungen bei bei RontgenstrahlenRontgenstrahlen // // Ann. Physik. 1913. V.41. P.989-999Ann. Physik. 1913. V.41. P.989-999

3

Первые теории рентгеновской дифракцииЗакон Вульфа - Брэгга

William Lawrence Bragg William Lawrence Bragg 1890-19711890-1971

Bragg, W.L. The Diffraction of Short Electromagnetic Waves by a CrystalBragg, W.L. The Diffraction of Short Electromagnetic Waves by a Crystal // // Proceedings of the Cambridge Philosophical Society, 1913. 17: 43–57Proceedings of the Cambridge Philosophical Society, 1913. 17: 43–57

William Henry BraggWilliam Henry Bragg 1862–1942 1862–1942

Георгий (Юрий) Викторович Вульф Георгий (Юрий) Викторович Вульф 1863 - 1925 1863 - 1925

4

Динамическая теория дифракцииРекуррентные соотношения Дарвина

Charles Galton Darwin (1887–1962)Charles Galton Darwin (1887–1962)

Darwin C.G. The theory of X-ray reflection.Darwin C.G. The theory of X-ray reflection. // // Phil. Mag. V.1914. P. 315; 675Phil. Mag. V.1914. P. 315; 675

5

Динамическая теория дифракцииДисперсионная поверхность в обратном пространстве

Paul P. EwaldPaul P. Ewald1888-19851888-1985

Ewald P.P. Zur Begrundung der Kristalloptik. I. // Ann. Physik. 1916. B.49. S.1-38; . Ewald P.P. Zur Begrundung der Kristalloptik. I. // Ann. Physik. 1916. B.49. S.1-38; . Zur Begrundung der Kristalloptik II.Zur Begrundung der Kristalloptik II. // Ann.Physik.1916. B.49. S.117-143; Zur // Ann.Physik.1916. B.49. S.117-143; Zur

Begrundung der Kristalloptik III. // Ann.Begrundung der Kristalloptik III. // Ann. Physik. 1917. B.54. S.519-597Physik. 1917. B.54. S.519-597..

6

Динамическая теория дифракции в совершенных кристаллах

M. von Laue 1879-1960M. von Laue 1879-1960 M. v. Laue, Ergeb. Exakt. Naturw. 10, 133 (1931) M. v. Laue, Ergeb. Exakt. Naturw. 10, 133 (1931)

7

Динамическая теория дифракции

Квантово-механический подход

Kohler M. Dynamische Reflexion von Rontgenstrahlen an idealen insbesondere Kohler M. Dynamische Reflexion von Rontgenstrahlen an idealen insbesondere absorbierenden Kristallen. // Ann. Physik.- 1933.- absorbierenden Kristallen. // Ann. Physik.- 1933.- B.18.- S.265-280.B.18.- S.265-280.

Moliere G. Quantenmechanische Theorie der Rontgenstrahl-interferenzen in Kristallen. I. Ableitung und allgemeine Diskussion der dynamischen Grundgleichungen.// Ann.Physik.- 1939.- B.35.- S.272-296 ;

Quantenmechanische Theorie der Rontgenstrahl-interferenzen in Kristallen. II. Dynamische Theorie der Brechung, Reflexion und Absorption von Rontgenstrahlen//. Ann.Physik.- 1939.- B.35.- S.297-313.;

Aufbau der quantenmechanischen Dispersiontheorie im Sinne eines von M.Laue stammenden Verfahrens.// Ann. Physik.- 1939.- B.36.- S.265-274.

8

Динамическая теория дифракции в несовершенных кристаллах.

Уравнения Такаги

9

Несовершенные кристаллыКогерентное и диффузное рассеяние

10

Кинематическая и динамическая теории дифракции в кристаллах с дефектами.

Диффузное рассеяние

М. А.М. А. Кривоглаз (Кривоглаз (1929 – 19881929 – 1988))

11

Динамическая теория дифракции в кристаллах с дефектами.

Диффузное рассеяние

Holy V. Holy V. The coherence description of the dynamical x-ray The coherence description of the dynamical x-ray diffraction from randomly disordered crystals. I. General diffraction from randomly disordered crystals. I. General formalism // Phys. Stat. Sol.(b). 1982. V.111. N1. P.341-351; formalism // Phys. Stat. Sol.(b). 1982. V.111. N1. P.341-351;

Holy V.Holy V. The coherence description of the dynamical x-ray diffraction The coherence description of the dynamical x-ray diffraction from randomly disordered crystals. II. Some numerical results// from randomly disordered crystals. II. Some numerical results// Phys. Stat. Sol.(b). 1982. V.112. N1. P.161-169Phys. Stat. Sol.(b). 1982. V.112. N1. P.161-169 . .

Holý V., Gabrielyan K. T. Holý V., Gabrielyan K. T. , , Dyson and Bethe-Salpeter equations for Dyson and Bethe-Salpeter equations for dynamical X-ray diffraction in crystals with randomly placed dynamical X-ray diffraction in crystals with randomly placed defectsdefects, , Phys. Stat. Sol. (b)Phys. Stat. Sol. (b) , , VV.. 140, p 140, p.. 39–50, 1987 39–50, 1987

- функция взаимной когерентности- функция взаимной когерентности

V. HolyV. Holy

12

Статистическая динамическая теория дифракции рентгеновских лучей

Norio Kato (1923–2002)Norio Kato (1923–2002)

N. Kato,N. Kato, Statistical Dynamical Statistical Dynamical Theory of Crystal Diffraction. I. Theory of Crystal Diffraction. I. General Formulation, General Formulation, Acta Cryst. Acta Cryst. A36 (1980) 763-769A36 (1980) 763-769

13

Статистическая динамическая теория дифракции Като

- эффективная корреляционная длина- эффективная корреляционная длина

- собственная корреляционная функция- собственная корреляционная функция

- корреляционная длина флуктуационных волновых полей- корреляционная длина флуктуационных волновых полей

14

Гетероструктуры

Z. Alferov Z. Alferov

15

Статистическая теория рентгеновской дифракции

16

Статистическая теория рентгеновской дифракции

17

Наноструктурированные среды

Квантовые нитиКвантовые нитиКвантовые ямыКвантовые ямы Квантовые точкиКвантовые точки

18

L. Goldstein,L. Goldstein, et al. et al. Appl. Phys. Lett., Appl. Phys. Lett., 4747, 1099 (, 1099 (19851985).).19

Метод высокоразрешающей трехкристальной рентгеновской дифрактометрии

Достоинства:Достоинства:•неразрушающийнеразрушающий•высокочувствительныйвысокочувствительный•бесконтактныйбесконтактный•экспрессныйэкспрессный

Недостатки:Недостатки:•непрямойнепрямой•возможность неоднозначного решениявозможность неоднозначного решения

kk00

hh

kkhh

qq

Статистическая теория рентгеновской дифракции

Применение к трехкристальной дифрактометрии

21

Статистическая теория рентгеновской дифракции Применение к трехкристальной дифрактометрии

корреляционный объемкорреляционный объем

22

корреляционная длинакорреляционная длина

корреляционная площадькорреляционная площадь

N. Faleev et. al. N. Faleev et. al. SemiconductorsSemiconductors, (1999) , (1999) 3333, , 12291229

A. A. Darhuber et. al. Darhuber et. al. PRBPRB, (1997) , (1997) 5555, 15652, 15652

Triple-Crystal DiffractometryTriple-Crystal Diffractometry

RSMs of structures with Ge and InAs QDsRSMs of structures with Ge and InAs QDsMultilayer ZnMgTe quantum dots Multilayer ZnMgTe quantum dots (QDs) embedded in ZnSe (QDs) embedded in ZnSe

U. Manna et al., J. Appl. U. Manna et al., J. Appl. Phys., 111 (2012) Phys., 111 (2012) 033516033516

InInxxGaGa1−x1−xAs/GaAs-stacked QD As/GaAs-stacked QD

structures .Reciprocal space maps structures .Reciprocal space maps around 004 reflections for the around 004 reflections for the sample with sample with x=0.30x=0.30..

Yu. I. Mazur Yu. I. Mazur et al. et al. J.J. Appl. Phys. 99, 023517 2006Appl. Phys. 99, 023517 2006

23

Структурированные средыСтруктурированные средыКогерентное и диффузное рассеяниеКогерентное и диффузное рассеяние

Triple-Crystal Triple-Crystal DiffractometrDiffractometryy

24

Статистическая теория рентгеновской дифракции Интерференционное диффузное рассеяние

is the correlation volumeis the correlation volume

is the general correlation functionis the general correlation function

is the spatial distribution function of correlated QDsis the spatial distribution function of correlated QDs

is the intensity of the transmitted X ray beam is the intensity of the transmitted X ray beam

is the interference structure factor is the interference structure factor

25

Coherent and Diffuse ScatteringCoherent ScatteringCoherent Scattering Diffuse ScatteringDiffuse Scattering

θθ-2-2θθ scanscan

layerlayerparametersparameters

thicknessthicknesscompositioncompositionstrain gradientstrain gradient

QDQDparametersparameters

size, shapesize, shapeelastic strainselastic strains spatial spatial distributiondistribution

26

Модели квантовых точек Модели квантовых точек Поля упругих деформаций и диффузное рассеяниеПоля упругих деформаций и диффузное рассеяние

27

Модели квантовых точек Эллипсоидальные КТ

Cross section image of an InAs QD imbedded into a GaAs Cross section image of an InAs QD imbedded into a GaAs matrix obtained by Transmission Electron Microscopy matrix obtained by Transmission Electron Microscopy ((Courtesy of Gilles Patriarche, Laboratoire de Photonique Courtesy of Gilles Patriarche, Laboratoire de Photonique et Nanostructures, CNRS, Marcoussiset Nanostructures, CNRS, Marcoussis).).

J.H. Blokland et al. Ellipsoidal InAs quantum dots Ellipsoidal InAs quantum dots observed by cross-sectional scanning tunneling observed by cross-sectional scanning tunneling microscopy microscopy Appl. Phys. Lett. (2009) 94, 093107 (1-3)

ellipsoidal QD ellipsoidal QD

lens-shaped QD lens-shaped QD

28

Theory of diffuse scattering from crystallineTheory of diffuse scattering from crystalline layers with layers with ellipsoidal QDsellipsoidal QDs

ηη==0.250.25 ηη==0.120.1255

VV..II..PunegovPunegov et al., et al., TechTech. . Phys. Lett. Phys. Lett. (2011) (2011) 3737, 364, 364

DD is base is base diameterdiameter

hh is height is height

aspect ratio aspect ratio ηη==h/Dh/D

0,00 0,05 0,100

100

200

D

= D /1.5 = D /3 = D /6 = D /10 = D /30

log normal distributionlog normal distribution

29

QD spatial correlationQD spatial correlation:: Paracrystalline model Paracrystalline model

VV..II. . Punegov ,Punegov ,TechTech. . PhysPhys. . LettLett. . ((202011)11).. 3 37, 7, 696696

Short-range order Short-range order

30

Paracrystalline modelParacrystalline model

VV..II. . Punegov ,Punegov ,TechTech. . PhysPhys. . LettLett. . ((202011)11) 3 37, 7, 696696

uncorrelated quantum dotsuncorrelated quantum dots correlated quantum dotscorrelated quantum dots

Simulated RSMs of total X-ray scattering from the InGaAs/GaAs structure with Simulated RSMs of total X-ray scattering from the InGaAs/GaAs structure with uncorrelated and correlated ellipsoidal quantum dots, uncorrelated and correlated ellipsoidal quantum dots, h h = 10 nm, = 10 nm, DD = 20 nm = 20 nm

31

D. Pal et al. D. Pal et al. Appl. Phys. LettAppl. Phys. Lett., ., 7878, , 41334133 (2001) (2001)

Vertical QD correlationVertical QD correlation

32

M. Hanke et al., Appl. Phys. Lett., M. Hanke et al., Appl. Phys. Lett., 94 (2009) 20310594 (2009) 203105

33

Quantum Dot Superlattice

Numerical simulation of the diffuse and total X-ray Numerical simulation of the diffuse and total X-ray scattering from semiconductor structures with the scattering from semiconductor structures with the oblique QD stacking oblique QD stacking

34

Инструментальная функция

35

  N.N. FaleevN.N. Faleev  Arizona State University, Arizona State University, School of ECEE, School of ECEE, Solar Power Laboratory, Solar Power Laboratory, 7700 S. River Parkway, 7700 S. River Parkway, Tempe, AZ 85284, USATempe, AZ 85284, USA

37

Диффузное рассеяние от Диффузное рассеяние от AlGaAsAlGaAs слоев слоев и и GaAs GaAs подложкиподложкиМодель прямолинейных дислокаций несоответствияМодель прямолинейных дислокаций несоответствия

Example #1: Example #1: Semiconductor structure with the short-period Semiconductor structure with the short-period QD QD

superlatticesuperlattice

uncorrelated uncorrelated QDsQDs

vertical QD vertical QD correlation correlation

vertical and vertical and lateral QDlateral QDcorrelationcorrelation

RSM of RSM of total X-ray total X-ray scatteringscattering

Diffuse X-ray scatteringDiffuse X-ray scattering

RSM of RSM of coherent X-coherent X-ray diffractionray diffraction

Experimental Experimental measurements measurements

Experimental measurements were performed using the Experimental measurements were performed using the high-resolution PANalytical x-ray diffractometer high-resolution PANalytical x-ray diffractometer

38

The analysis of experimental results The analysis of experimental results Example #1Example #1::

Experimental and simulated Experimental and simulated ωω- and - and θθ-2-2θθ scans of SL satellitesscans of SL satellites

The structural parameters of the QD superlattice:The structural parameters of the QD superlattice:- the thickness of GaAs spacer layer is - the thickness of GaAs spacer layer is 14.8 nm14.8 nm;;- the thickness of InGaAs layer with QDs is - the thickness of InGaAs layer with QDs is 5.2 nm5.2 nm;;- the static Debye-Waller factor of layer with QDs is - the static Debye-Waller factor of layer with QDs is 0.850.85;;- the average distance between the centers of QDs - the average distance between the centers of QDs aa = 65 nm = 65 nm; ; - the variance of average distance is - the variance of average distance is 0.45 a=29 nm0.45 a=29 nm;;- the e average concentration of QDs is - the e average concentration of QDs is 2.4 2.4 10 101010 cm cm-2-2 ;;- the average volume of the quantum dot is - the average volume of the quantum dot is 1.6 x 101.6 x 1033 nm nm33 (radius of QDs (radius of QDs RR = 12.5 nm = 12.5 nm , height of the QDs , height of the QDs llzz = 5 nm = 5 nm ););

- the vertical correlation length of quantum dots is - the vertical correlation length of quantum dots is 140 nm140 nm..

N. N. Faleev, C. Honsberg and V. I. Punegov, N. N. Faleev, C. Honsberg and V. I. Punegov, J. Appl. Phys. 2013. V. 113. P. 163506 (1-9J. Appl. Phys. 2013. V. 113. P. 163506 (1-9))

39

The analysis of experimental results Example # 2c

X-ray diffraction from semiconductor structure with the ten-period multicomponent QD superlattice

The structural parameters of the ten-period QD superlattice:The structural parameters of the ten-period QD superlattice:- the thickness SL period is - the thickness SL period is 48 nm48 nm;;- the thickness AlAs- the thickness AlAs(1.1 (1.1 nmnm)/)/GaAsGaAs(2.5 (2.5 nmnm) ) SL is SL is 32,4 nm32,4 nm;;- the thicknesses of GaAs spacer layers are - the thicknesses of GaAs spacer layers are 5 nm 5 nm and and 2 nm2 nm; ; - the thickness of graded InGaAs layer with QDs is - the thickness of graded InGaAs layer with QDs is 8.6 nm8.6 nm;;- the static Debye-Waller factor of layer with QDs is - the static Debye-Waller factor of layer with QDs is 0.90.9;;- the average distance between the centers of QDs - the average distance between the centers of QDs aa = = 50 nm50 nm; ; - the variance of average distance is - the variance of average distance is 30 nm30 nm;;- the average radius of QDs - the average radius of QDs RR = 10.5 nm = 10.5 nm , height of the QDs , height of the QDs llzz = =

3 nm3 nm););- the vertical correlation length of quantum dots is - the vertical correlation length of quantum dots is 108 nm108 nm..

V.I. Punegov & N.N. Faleev, V.I. Punegov & N.N. Faleev, JETP Letters JETP Letters (2010) (2010) 9292, 437, 437Experimental and simulated RSMsExperimental and simulated RSMs

Experimental and simulated Experimental and simulated θθ-2-2θθ scans scans

Experimental and Experimental and simulated simulated ωω-scans -scans

40

Карты распределения интенсивности рассеяния от пористого кристаллического слоя

Модель: Поры в виде «наклонных Модель: Поры в виде «наклонных елок», елок», Угол наклона 57 град., средняя длина Угол наклона 57 град., средняя длина «ствола» цилиндрической формы - «ствола» цилиндрической формы - 200 200 nmnm, радиус – 30 , радиус – 30 nmnm, средняя , средняя длина «ветви» - 60 длина «ветви» - 60 nmnm, , радиус – 15 радиус – 15 nmnm. Статический фактор . Статический фактор – 0.6, – 0.6, пористость – 0.4.пористость – 0.4.Проекции «стволов» имеют ближний Проекции «стволов» имеют ближний порядок (порядок (aa), средний период 140 ), средний период 140 nmnm, , дисперсия 35 дисперсия 35 nmnm. . Для положения (Для положения (cc ) - угол наклона 48 ) - угол наклона 48 град, средний период 196 град, средний период 196 nmnm, , дисперсия 49 дисперсия 49 nmnmразброс размеров пор – 40%.разброс размеров пор – 40%.

bbccaa

41

0.4

0.4

-0.4-0.4

qx(nm

-1)

qz(

nm

-1)

0.4

0.4-0.4-0.4

qx(nm-1)

qz(

nm

-1)

Карты распределения интенсивности рассеяния от многослойного пористого кристалла

1 1 mm

42

Спасибо за внимание

43