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UNIVERSIDAD COMPLUTENSE DE MADRID FACULTAD DE CIENCIAS FÍSICAS
Departamento de Física Atómica, Molecular y Nuclear
ESTUDIO Y EVOLUCIÓN TEMPORAL EN PLASMAS GENERADOS POR LÁSER : APLICACIONES EN MUESTRAS
METÁLICAS DE INDIO Y ESTAÑO
MEMORIA PARA OPTAR AL GRADO DE DOCTOR PRESENTADA POR
Benita Antonia Martínez Garcíalís
Bajo la dirección del doctor
J. Campos Gutiérrez
Madrid, 2002 ISBN: 978-84-669-0432-2 ©Benita Antonia Martínez García, 1995
1 ti
Universidad Complutense de Madrid
Facultad de Ciencias E’isicas
30954520UNIVERSIDAD COMPLUTENSE
ESTUDIO Y EVOLUCION TEMPORAL EN PLASMASGENERADOS POR LASER
APLICACIONES EN MUESTRAS METALICASDE INDIO Y ESTAÑO
Benita Antonia Martinez Barcia
Tesis Doctoral
1994
Universidad Complutense de Madrid
Facultad de Ciencias Físicas
Dpto. Fisica Atómica, Molecular y Nuclear
ESTUDIO Y EVOLUCION TEMPORAL EN PLASMASGENERADOS POR LASER
APLICACIONES EN MUESTRAS METALICASDE INDIO Y ESTAÑO
Memoria que presenta
Benita Antonia Martínez García
Para optar al grado de Doctora en
Ciencias Físicas
Director
José Campos Gutiérrez
Catedratico de Física Atómica Experimental
Madrid 1994
A mi familia
IWTRODUCCION
La espectroscopia es una técnica basada en la
obtención de datos experimentales relativos al conocimiento
de la estructura atómica y de los procesos relacionados con
ella. Es de interés en diferentes campos de las Ciencias
Físicas: Física Atómica, Física de Plasmas, Física de
Láseres, Astrofísica, etc.
En este trabajo se han realizado estudios
espectroscópicos de la emisión de átomos excitados por
mecanismos diferentes, obteniéndose resultados de magnitudes
atómicas como son las probabilidades de transición o las
secciones eficaces, que permiten avanzar en el conocimiento
de la estructura atómica, en los diferentes procesos de
excitación y en el desarrollo de nuevas aplicaciones de la
espectroscopia. Los mecanismos de excitación atónica en este
trabajo han sido: excitación por colisión con electrones a
energías dadas, y excitación por impacto de luz láser.
En el primer capítulo se efectúa un estudio teórico
de las probabilidades de transición. Este estudio se aplica
a la especie neutra In 1, obteniéndose las probabilidades de
transición teóricas de líneas que en su mayoria terminan en
los estados fundamental y metaestable. Estos resultados se
comparan con los valores existentes en la bibliografía.
El capitulo dos está centrado en el estudio de la
evolución temporal del plasma generado por un láser de
potencia. Este trabajo se ha realizado en las especies
ionizadas In II y Sn II. Las magnitudes espectroscópicas de
interés han sido: intensidad y ensanchamiento de línea,
densidades electrónicas, y por último probabilidades de
transición. Los resultados obtenidos de las probabilidades
de transición corresponden a un intervalo de tiempo
prefijado dentro de la evolución del plasma, y en una región
1
de éste determinada. Se recogen los resultados obtenidos y
se comparan, en los casos que es posible, con los de otros
autores.
En el tercer y último capítulo de este trabajo y
utilizando la excitación de muestras gaseosas por colisión
con electrones, se han medido secciones eficaces de
ionización y excitación simultánea desde el nivel
fundamental, para niveles del neon, argon y cripton. Estas
medidas se han realizado para energías de los electrones
comprendidas entre el umbral y 1000eV. Se describe el método
utilizado y se presentan los resultados obtenidos
2
CAPITULO 1
PROBABILIDADES DE TRANSICION Y VIDASMEDIAS EN EL INDIO
1.1 - INTRODUCCION
Se han desarrollado estudios teóricos y
experimentales para la determinación de probabilidades de
transición en el espectro atómico del indio neutro.
Penkin y Shabanova en 1963, obtuvieron
experimentalmente los más completos y fiables resultados
conocidos hasta el momento sobre las tuerzas de oscilador
para transiciones de la series, ns 2~ (serie sharp) y nd
(serie difusa) correspondientes al In<I), principalmente de
niveles resonantes.
Para otras configuraciones excitadas se han realizado
algunos trabajos teóricos siendo el más completo el
publicado por Migdalek en 1976 utilizando un método
semiempírico relativista.
El motivo de este trabajo es obtener resultados de
probabilidades de transición para configuraciones que no han
sido estudiadas hasta el momento.
Para ello se ha efectuado un cálculo sistemático de
las probabilidades de transición de líneas con origen en las2 2
configuraciones excitadas 5s ns con n=6,7,...13; 5s np con
n=6,7,...9; y 5s2nd para n=5 y 6.
El factor angular en el cálculo de la probabilidad de
transición se ha obtenido considerando acoplamiento L—S.
Para el cálculo de la parte radial se ha utilizado el
potencial semiempírico propuesto por Green y col. (1969), y
el término que tiene en cuenta el efecto de polarización de
la zona interna de la corteza o “core” por el electrón de
valencia. Además, los efectos de polarización modifican el
operador momento dipolar en el elemento de matriz de la
transición, por lo que se ha utilizado el momento dipolar
modificado de Nigdalek y Baylis (1979).
4
Un segundo proceso se ha seguido para el cálculo de
la parte radial teniendo en cuenta los efectos relativistas.
Las probabilidades de transición absolutas obtenidas
en este trabaj o, han permitido: a) determinar las vidas
medias de los niveles superiores efectuándose el estudio de
su dependencia con el número cuántico efectivo ,b) y comparar
con los valores teóricos y experimentales de otros autores.
1.2 - DIAGRAMADE NIVELES DEL ÁTOMODE INDIO
El átomo de indio, de número atómico 49, pertenece al
grupo (B,Al,Ga,In,Tl) o grupo ]IIB en la clasificación
periódica de los elementos.
El indio neutro tiene en su estado fundamental la10 2 2o
conf iguración electrónica, [Kr]4d Ss Sp ( P 1,2). Para el
átomo en estado excitado, el electrón óptico corresponde a
orbitales nl de configuraciones 5s2(’S) nl Ss Sp2 o
5~5p(3pO) nl. Dicho orbital nl, en el esquema de
acoplamiento Russel—Saunders, da lugar a estados dobletes de
la configuración Ss~(~ S) 2L con energías por debajo del
limite de ionización.
La configuración Ss Sp2 lugar a los términos 4P,2 2 2S, P, y D. Los niveles correspondientes al término 4P se
encuentran situados entre los niveles 6p y 7p 2p0 por
debajo del limite de ionización; los restantes términos de
este “core” se encuentran situados por encima del límite de
ionización dando lugar a estados autoionizantes. (Bicchi y
col. 1990)
Por último la configuración Ss Sp( P ) nl da lugar a4olos términos 6s’ P y 6p’—Sp’2S todos ellos con energías por
encima del limite de ionización.
En la figura 1.1 puede verse un diagrama parcial de
5
E (xlO3cm -t
Configuración
ZoP1/2 1/2
3/2
2Ss nl
3/2
5/2
Zoy5/2
7/2
Configuración
2s1/2
5/2
-I4679 cm
—1— — —4272 cmLímite ionización 46669.93 cm
Sp
7p
áp
7d6d
sf4f
Sd
6s
Sp
FIGURA 1.1: Diagramna parcial de Grotrian del
<*): Energías dadas por Vlieger y col. en 1983
2s
Ss Sp2
2P1/2
3/2
3/2
5/2
1/2
3/2
Es
75
60 -
50 -
40 -
30 -
20 -
10 -
0-J
In 1
6
Grotrian de niveles cuyas energías <Moore <1958)) se
encuentran por debajo y por encima del límite de ionización.
1.3 - ESTUDIO TEWUCO DE PROBABILIDADES DE TRANSICION
Y VIDAS MEDIAS
El intercantio de energía entre un átomo y la
radiación electromagnética, corresponde a procesos de emisión
y absorción de fotones.
En nuestro caso estudiaremos transiciones entre un
nivel superior de energía Ej y peso estadístico gj y un
nivel inferior con energía Et y peso estadístico g~ en los
que tendrá lugar la emisión de un fotón de frecuencia
ují (Ej —
siendo h la constante de Planck.
La probabilidad de transición por unidad de tiempo,
en aproximación dipolar eléctrica, para la emisión
espontánea de un fotón de frecuencia UjI viene dada por la
expresión <Sobelman 1972)
3 2 332 ir e 1)11
Mi = __________
3 Ji
1
gj
x ¡ ~ ¡ ?MM.
ji
donde qi y 4v son las funciones de onda de los estados dej 1
partida y de llegada en la transición, para los cuales hay
que precisar sus números cuánticos
2
(1.1)
.7
¡ aí Ji Mi
¡ J~ Mí
quedando la expresión (1.1) en la forma
3 2 332 u e lflí
33 hc gj MM
ji
LLamando fuerza de línea SJI a la expresión
= x ¡<aiJsMi¡ ~ ta¡JIMÍ>I2 <1.3)MM
ji
la probabilidad de transición, Ají, en (1.2) toma la forma
3 2 332 ir e Ují
3h
1Sjí
gj
(1.4)
y expresando en (1.4), la longitud de onda en A, y la fuerza
de línea en unidades atómicas (a2e2), la probabilidad de
transición en s
Ají =
—1 corresponde a la expresión
2.026 x
3
(1.5)g.
J
1 vi =
~1
1 4v, > =
Ají -
(1.2)
a
Si en un instante t, hay Nj(t) átomos en el estado
excitado j con energía E), la variación de la población del
nivel debida a las transiciones espontáneas a todos los
posibles niveles i de energía inferior El, viene dado por la
expresión
d N1<t)
dt— - Ní(t) 33
integrando esta ecuación se tiene
-t 33 A»Ní(t) Ni(o) e1
Se define la vida media del estado j como
1
1 A»
(1.6)
(1.7)
luego sustituyendo en (1.6) resulta
Nj<t) Nflo) e (1.8)
Así pues el concepto de vida media de un nivel
excitado está relacionado con el decaimiento exponencial de
la población de dicho nivel debido a procesos de emisión
espontánea.
1.4 - CALCULODE PROBABILIDADES DE TRABSICION
Las probabilidades de transición se obtienen a partir
de las correspondientes fuerzas de línea como se indicó en
9
la expresión (1.5) del apartado anterior.
La fuerza de línea en aproximación dipolar eléctrica
corresponde a la expresión
=33 I«~Ji~FI ~ IaIJIMI>12MM
ji
del apartado anterior.
Puesto que el operador r puede escribirse como un
operador tensorial de rango 1 (Covan 1981),
—* (1)r~rC
donde C<~> representa los armónicos esféricos renormalizados
(1> 4iro VIq 3
y sustituyendo en la ecuación de la fuerza de línea,
indicada anteriormente, y aplicando el teorema de
Wigner—Eckart se obtiene
2j¡ «ijí> ¡ (1.9)
Para calcular la fuerza de línea SJI es necesario
conocer las funciones de onda de los estados inicial y
final.
Para obtener las funciones de onda, la mayor parte de
los métodos de cálculo se basan en encontrar soluciones
aproximadas de la ecuación de Schródinger
lo
siendo H el hamiltoníano
N 1 2 Z 1 í
Z 2 1 J + > tu1=1 l>j=1
El cálculo más sencillo es aquel que considera un
modelo de partículas independientes donde cada nivel del
átomo pertenece a una configuración bien definida. En estas
condiciones la función de onda del estado puede ser
expresada como combinación lineal de determinantes de Síater
construidos con las funciones de onda monoelectrónicas
‘4, (n,l,mí,nxs) siendo
‘it (n,l,mi,ms) = Pni(r) ~ (~~) ~ (a,xn~)r
En esta aproximación de partículas independientes
sometidas a un potencial central, las variables angulares y
radiales de cada electrón pueden separarse y en consecuencia
la fuerza de línea puede expresarse como el producto de un
factor angular y un factor radial.
1.4.1 - CALCULO DE LA PARTE ANGULAR. ACOPLAMIENTO L-S
Se considera el átomo formado, por una parte central
llamada “core” con números cuánticos Lc y Sc y un electrón
externo (electrón óptico) con números cuánticos 1 y 5. En la
aproximación de acoplamiento L—S el número cuántico angular
del “core” se acopla con el número cuántico orbital del
electrón óptico para dar el número cuántico orbital del
átomo L. Así mismo se acoplan los números cuánticos de spin,
11
dando lugar al spín total del átomo S. El momento angular
total del átomo 5 se obtiene sumando L y S.
Utilizando la expresión <11.38) de Cowan 1981, el
elemento de matriz del operador dipolar eléctrico para
acoplamiento L—S puede escribirse en la forma
<a L S 3 ¡ r C a’L’S’J’> =
~ss’(—l) L+S+J’+l y1 (25+1) (2J’+l)
{ } <a L r Ci’> ¡j a’L» (1.11)
Aplicando la misma fórmula al último elemento de
matriz en la expresión <1.11) y considerando los números
cuánticos correspondientes al “core” y al electrón óptico
podemos separar las partes angulares y radiales. Teniendo en
cuenta las reglas de selección para acoplamiento L—S, y las
relaciones triangulares que satisfacen los símbolos 6j para
que no sean nulos se obtiene la siguiente expresión para la
fuerza de línea
S = <2J ±1) (2J’+l) (2L+l) (2L’+l)
{LS s}2 {L’ 1 Lc’}
r 2
lmax ¡ j Pnl(r) r Pn’l’(r) dr [ (1.12)
Siendo los dos últimos factores de esta expresión
(1.12), la parte radial de la probabilidad de transición,
cuyo valor de acuerdo al desarrollo indicado no depende del
esquema de acoplamiento considerado, y sustituyendo (1.12>
en (1.5), la probabilidad de transición en s~ entre el
12
estado j > y el estado j i > viene dado por el producto de
un factor numérico, un factor angular y un factor radial.
Factor numérico
18 3
2.026 xlO ¡ X (l.13a)
Factor angular
L 2 tic 1 Lj 2(2J’+l)(21+l)(2L’+l) 1 ~‘ i ti’ 1 { L’ 1 Lc’f
<l.13b)
Factor radial
ímaxl{ Pnl(r) r Pn’l’(r) dr ¡2 (l.13c)
1.4.2 - CALCULO DE LA PARTE RADIAL
En el apartado anterior la expresión (1.13c)
correspondiente al factor radial de la probabilidad de
transición intervienen las partes radiales de las funciones
de onda monoelectrónicas de los orbitales que participan en
la transición.
En la aproximación de campo central se supone que
cada electrón se mueve en el campo producido por el núcleo
atómico y un potencial central medio que representa el
efecto de los restantes electrones sobre él. Con esta
hipótesis el hamiltoniano de un átomo en unidades atómicas
viene dado por
N
H~Z [ — 2 V
1=1
13
siendo y (r.) la energía potencial del electrón “i” en el1campo producido por el núcleo y los restantes electrones.
Las funciones de onda radiales serán las soluciones
de la ecuación de Schródinger
Fi d2 1(1+1) -,
— 2 + 2r2 —v<r) j P1(r) = E1 P1(r)
(1.14)
siendo Ení el valor experimental de la energía de ligadura
del electrón “nl”.
La parte radial de las funciónes de onda
monoelectrónicas se han obtenido: teniendo en cuenta la
aproximación de Coulomb, y de la resolución numérica de la
ecuación (1.14) considerando para V(r) un potencial local
semiempírico.
1.4.2.1 - APROXIMACION DE COULONB
El método fué formulado por Bates y Dangaard en 1949
y está basado en que la mayor contribución a la integral,
corresponde a la región más alejada de el núcleo atómico, en
donde el potencial es casi coulombiano. En esta aproximación
los efectos del “core” (el núcleo y Z—l electrones), vienen
representados por un potencial asintótico
Z—Nc CV(r) = (1.15)
r r
siendo Z la carga nuclear y Nc el número de electrones en el
“core” atómico.
La solución de la ecuación de Schródinger (1.14) con
el potencial propuesto en (1.15) es:
14
}fl[ exp(- *20r Cr
1? (rnl * nn
a{kiO rk } (1.16)
*siendo n el número cuántico efectivo cuyo valor es
* on —
(2E >1/2
nl
y E~1 es la energía experimental del nivel expresada en
Rydibergs.
Los coeficientes ak satisfacen la relación de
recurrencia
*
1 0 1/2con a * * *O n r(n+l+1)r<n—l)
Para asegurar la convergencia de la serie en (1.16),
ésta debe ser finita. Esto se consigue haciendo los*
coeficientes ak nulos cuando ]c = n +1.
Esta aproximación de Coulomb simplifica en gran
medida el problema, siendo válida cuando las transiciones
entre niveles son altamente excitados, es decir alejados del
“core” atómico.
Resulta interesante realizar el cálculo de las
probabilidades de transición en aproximación de Coulomb, con
el fin de comparar estos resultados con los obtenidos por
otros métodos ya sean teóricos o experimentales.
15
1.4.2.2 - POTENCIAL SEMIEMPIRICO
Para la obtención de la parte radial de la
probabilidad de transición mediante este método, se
introduce en la ecuación de Schródinger (1.14) un potencial
paramétrico que tenga en cuenta el apantallaniiento del
electrón óptico, debido a los restantes electrones en el
átomo. El potencial utilizado, propuesto por Creen y col.
(1969), es:
y (r)=— 1 [1+ z—l ]G r [ II exp (r/d) —‘ j + 1 (1.17)
Este potencial depende de dos parámetros: E y d.
Nuestros cálculos se han realizado tomando para d el
valor de 0.810 propuesto para el átomo de indio por estos
autores, y el parámetro E se ajustó de forma que los
autovalores de la energía al resolver la ecuación radial de
Schrodinger coincidiese con las energías experimentales
dadas por Moore (1958). El valor E obtenido, es en todos los
casos, próximo al valor 3.842 propuesto por dichos autores.
En la ecuación radial (1.14) se introduce el cambio
de variables
1P(r) = P(p)
z
quedando la ecuación radial en la forma:
[ — 2 + <~ + ) —2zer — 2Er2 1 P<p) O
(1.18)
16
siendo:
p = ln r + ln Z P<p) = P(r)
z—lZ =1+e E (er/d — 1-) + 1
La ecuación radial (1.18) es de la forma
P’’(p) = f(p) - P<p) siendo
2 2f(p) = (1+1/2) —2Zr—2Ere
Para integrar la ecuación radial (1.18), se ha
empleado el método de Nuinerov.
METODODE NUMEROV
Este método de integración consiste en dividir el
intervalo de integración en subintervalos de amplitud h =
~n+í ~n y desarrollando en serie de Taylor las funcionesP , P’’ y P’’ en torno de p y utilizando la
n+l n n+l necuación
P’’(p) = f<p) . P(p)
se obtiene la relación de recurrencia
10
2+ 12 h2 fnjPntí+ f12 n—íJ~n--í
1 h 2
1—12
ti-1
/2
y
17
consiendo PJP(Pn)~ P~~1=P(p~+h).
análogas expresiones para la función it.
El programa utilizado (Apéndice 1) integra la
ecuación diferencial partiendo del origen hacia r
crecientes, y partiendo de una r suficientemente grande
hacia el origen con las condiciones de contorno
1+1P(r) =r cuando r-*01/2
P<r) = exp( — (—2E) r) cuando r -* ~
siendo E la energía experimental del orbital.
Ambos cálculos se empalman en el punto clásico de
retroceso quedándose con la mejor zona de cada uno, y
sirviendo la precisión del empalme como criterio de calidad
del cálculo.
Como amplitud del intervalo de discretizacion se ha
tomado h~l/l6 en radios de Bohr.
Para cada orbital se aplica este procedimiento de
resolución numérica, modificando el valor del parámetro H en
el potencial hasta que la diferencia de las pendientes en el
empalme sea inferior a 10~.
En la ecuación de Schrodinger (1.14) utilizada para
el cálculo de las funciones de onda radiales de los
, únicamente interviene el número cuántico orbital
1 , por lo que en las energías experimentales, se ha tomado
la energía promedio con los pesos estadísticos de los
distintos niveles de una misma configuración, es decir:
i
>j < 2J1 + 1 )i
18
Una vez obtenidas las funciones de onda radiales
P (r), se ha calculado la parte radial de la probabilidadnl
de transición en la aproximación dipolar eléctrica
10 2
1max ¡ J Py.~jjii r Pn¿ví,(r) dr <1.19)
Esta integral se calcula nmnericamente por el método
de Simpson. En el apéndice 2 se muestra el listado del
programa utilizado.
1.4.2.3 - POLARIZACION DEL CORE
En los cálculos realizados en los apartados
anteriores, se ha considerado al “core” del átomo formado
por capas completas con simetría esférica, por lo que la
polarización que el electrón óptico induce sobre el “core”
se ha considerado despreciable. Sin embargo el efecto de la
polarización puede ser importante. Para tener en cuenta este
efecto se suele considerar un potencial de polarización y
una corrección al momento dipolar.
Migdalek y Baylis en 1979 propusieron el potencial de
polarizacián y el momento dipolar que a continuación se
indica.
1cx2 < it2 +r%3 (1.20)
itit — r+a
¡1 2 2 3/2 (1.21)(r±rc
siendo:
19
a la polarizabilidad dipolar estática del “core”p
it el radio de cortec
El valor de r nos asegura que la interaciónepermanece finita cuando it tiende a cero.
Para la obtención de las funciones de onda radiales,
teniendo en cuenta la polarización del “core” se resuelve la
ecuación de Schródinger (1.14) de forma análoga al apartado
anterior considerando el término adicional Nf en elp
potencial de Green. Los valores de a y rc han sido 32.29 Yp
2.21 unidades atómicas respectivamente, tomados de Fraga y
col. (1976).
En esta situación, el valor del parámetro H obtenido
es ligeramente superior al valor 3.841 del caso anterior.
El momento dipolar modificado se ha utilizado al
calcular las probabilidades de transición radiales en la
ecuación (1.19).
1.4.2.4 - CORRECIONESRELATIVISTAS
Los efectos relativistas en las funciones de onda
radiales comienzan a ser apreciables para átomos con Z ~ 30
<Cowan 1981). Para tener en cuenta adecuadamente los efectos
relativistas, se deberla resolver la ecuación de Dirac en
lugar de la ecuación de Schródinger. Afortunadamente es
suficiente considerar correciones relativistas en1er orden
en la ecuación de Schrádinger. Estas correciones se deducen
de la ecuación de flirac, considerando que la velocidad y del
electrón es siempre pequeña con respecto a la velocidad de
la luz, y despreciando todos los términos que tienen
potencias de exponentes mayores que 2 en (v/c) (Cowan 1981
pag.81).
Así pues para un potencial central V(r), en la
20
ecuación de Schrodinger, se le adicionan tres nuevos
términos al. Hainiltoniano, correspondientes a los efectos
relativistas.
Estos términos en unidades atómicas son:
—Término que tiene en cuenta la variación de la masa
con la velocidad.
2LX
2
—Término de Darwin. Tiene en cuenta el momento
eléctrico inducido relativisticamente del electrón.
2 dV(r)
4 dr
dit
drit
—1
—Término de spín—órbita. Representa la energía de
interacción magnética entre el momento magnético de spín del
electrón y el campo magnético que el electrón ve como
resultado de su movimiento orbital dentro del campo
eléctrico del núcleo.
dV(r) 4 4
(l.s)dr
En las anteriores expresiones a es la constante de
estructura fina.
4 4 4 4 4
El operador (l.s), siendo j = 1 + sse puede
poner como
1 4 4 4
cj2— ~2 — 2
2
a
2
21
it
21
y el autovalor correspondiente es:
‘ [ j(j+1) — 1(1+1) — s(s+l) ]quedando la ecuación de Schrodinger (1.14) en la forma:
1
[—2 dr2
1(1+1)+ +V(r)
2r2
2
a(E —
2
2V(r)) —
Idv ( r)
2 ____ .1-a dr~
2d a~1
it it +
dr 2 : ti dV(r)j ~ Pní(it)
—EP (it)nl (1.22)
En esta ecuación V(r) es igual a la suma del
potencial de Creen VG<r) (ecuación (1.17)) y el potencial de
polarización y (it) (ecuación (1.20)).p
Y efectuando el cambio de variables, tal como se
indicó en el apartado 1.4.2.2, y siendo
z 1e a
pit 2
it2
2( it +~ 2)3c
z—l
H(e r/d
la ecuación de Schródinger (1-22) queda
forma
z=l+e
y
de la
22
4r( 1 + 1/2 ~2
2 2— a ( E — V(r))
a2
it
2
2
r/d 2(Z-l)He r
(II (eit/d — 1) + 1,2
4 22r (r
21> (it
2 + r
(Z — 1) H er/d
(H <er/d
— 2it2)
— 1) +
2it
24
) 11
d
— 2Er2 } P(p)
y llamando A, 13, y O a las expresiones
(Z — 1) E eit/d
(II (eit/d
c24
2— 1) + 1) d
y C=A+B+
la ecuación que hay que resolver queda de la
, (p) { — 2Z ite — ap + r 2 >~
c
1ite a
2
+
d
2- 2r
It‘3
it
x [
12
3/2 Ti +
z+ e
— ap
it
(it2 +itc
(1.23)
— ap
2 2 2- 2r ) it(itc
(it2
ze
it
forma
23
4it
P’’(p)= 1(1 + 1/2)2~ 2Z r — ae p 2 23(r +r
c
2 2 2 1/2~«2 ( E — V(r)) r + a O ( X + 1/4 it ) —
2 da1/2 2
— it O — 2Er ~ P<p) (1.24)2 dp
Las funciones de onda de los orbitales se obtienen de
la resolución de la ecuación (1.24) siguiendo un proceso
similar al caso no relativista y con la ley de recurrencia
correspondiente. Para obtener P’(p) se utiliza la pendiente
de la recta que une ~‘ y
n
En el apéndice 3 puede verse el listado del programa
utilizado.
Una vez obtenidas las funciones de onda radiales, se
calculan las correspondientes probabilidades de transición,
considerando el momento dipolar normal r y el momento
dipolar r modificado por la polarización del “core” yp
expresado en la ecuación (1.21).
En el apéndice 4 se da el listado correspondiente al
programa utilizado en el cálculo de las probabilidades de
transición radiales (integración efectuada por el método de
Simpson) para las funciones de onda relativistas.
1.4.3 - RESULTADOS OBTENIDOS
Las funciones de onda radiales obtenidas para cada
orbital por los diferentes métodos son ligeramente
diferentes. Algunas de ellas, correspondiendo a los niveles
mas bajos de las configuraciones estudiadas, pueden verse en
24
las figuras 1.2 a 1.5.
El factor angular en la probabilidad de transición
corresponde, como ya fué indicado anteriormente, al modelo
de acoplamiento L—S y para transiciones de la forma
[5 L J 1 ~ti ¡TS ti] 1’c c J a’
el factor angular correspondiente a la ecuación (l.13b) se
ha obtenido en cada caso de acuerdo con la expresión
(2J’+l)(2L+l)(2L’+l) { L s J }2 ~. { L i L
Las probabilidades de transición obtenidas se
muestran en las tablas 1.1, 1.2, y 1.3, correspondiendo a2 2otransiciones con origen en orbitales de la serie 5, P, y
2D respectivamente.
En la tabla 1.1 se indican las probabilidades de
transición correspondientes a las transiciones radiativas2ns 5 —* mp 2p0 con n = 6,7, 13 y m ~ 5, del
1/2In(I) obtenidas por nosotros, y para comparación, tambien
están recogidos en la tabla: los valores obtenidos por
Migdalek en 1976 (los más completos encontrados en la
bibliografía) y los de Miqdalek y Baylis en 1979, como
teóricos, y los valores experimentales tainbien encontrados
en la bibliografía.
Cabe destacar al comparar con los resultados
experimentales, que existe un buen acuerdo con los valores
obtenidos por nosotros teniendo en cuenta la polarización
del “core” expresados en la columna c de la tabla 1.1. Las
variaciones encontradas resultan ser interiores al 12* para
los casos mas desfavorables.
Se ha efectuado una estimación global de comparación
25
InI
P(p)
Parámetro E obtenido en los cálculos efectuados:
Potencial semiempirico
Polarización del “core”
Relativista
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FIGURA 1.2
Función de onda radial
nivel 6s 2S
p
26
InI
p
Parámetro H obtenido en los cálculos efectuados:
Potencial semienipirico
Polarización del “core”
Relativista
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E — 4.18
fi — 4.3 y 4.25para j = 1/2 y 3/2
FIGURA 1.3
P(p)
Función de onda radial
nivel 5p 2P0
27
InI
Paráx&tro H obtenido en los cálculos efectuados:
Potencial semiempirico
Polarización del “core”
Relativista
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fi — 4.02
fi — 4.05 y 4.04
para j = 3/2 y 5/2
FIGURA 1.4
P(p)
Funcián de onda radial
nivel 5d 2D
p
28
InI
Parámetro fi c.~tenido en los cálculos efectikdos:
Potencial semiempirico
Polarización del “core”
Relativista
fi — 3.32
fi — 4.0
E — 4.0 para j = 5/2 y 7/2
FIGURA 1.5
P(p)
Función de onda rad¡al
nivel 4f 2F0
p
29
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(1.25)
en donde ~ representa el * promedio entre los valores
experimentales y los calculados siendo n el número de
casos comparados fijado por el número de valores
experimentales existentes. Los % resultantes han sido de
4.1* para el caso no relativista y del 3% para el caso
relativista.
Los cálculos relativistas no difieren en gran
medida de los obtenidos teniendo en cuenta los efectos
de polarización ya que las correciones relativistas son
muy pequeñas al tratarse de un elemento químico de
número atómica relativamente pequeno.
En la tabla 1.2 se recogen los resultados obtenidos
por nosotros de las probabilidades de transición de la serie
principal del In(I) y para comparación los obtenidos por
Migdalek en 1976. Se observa que las diferencias encontradas
entre nuestros cálculos, con correciones de polarización del
“core” y con correciones relativistas, columnas c y d en la
tabla de resultados y los obtenidos por Migdalek, llegan a
ser considerables a medida que los niveles son mas excitados
en la transición. Y tambien, a medida que aumenta el nivel
de partida considerado en la transición, el efecto
relativista va siendo mayor, como puede obser-varse a partir
del nivel 8p siendo el efecto relativista grande para los
niveles de partida con numero cuántico total j = 1/2, frente
a los niveles con j = 3/2 -
No se ha encontrado en la bibliografía valores
experimentales de probabilidades de transición
correspondiente a esta serie.
36
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40
En la tabla 1.3 se indican las probabilidades de
transición de los niveles mas bajos de la denominada serie
difusa correspondiente al In(I), obtenidos por nosotros y
los obtenidos por otros autores (teóricos y experimentales)
encontrados en la bibliografía. Es de destacar el buen
acuerdo encontrado al comparar los cálculos más completos
efectuados por nosotros, columnas c y d en la tabla de
resultados, y los valores experimentales.
Los niveles de la serie nd 2t paran mayor que 6 se
encuentran perturbados (Jónsson y col. (1983)) por laaconfiguración 5s5p entre otras; es por ello que para los
términos mas bajos, 5d y 6d, en los que la perturbación es
menor, nuestros resultados son aceptables al compararlos con
los existentes experimentales.
1.5 - VIDAS MEDIAS
Al existir abundantesdatos experimentales de la vida
media de niveles del In(I) debido a diferentes autores y
métodos experimentales, pasamos a comparar esta magnitud
atómica obtenida por nosotros de las correspondientes
probabilidades de transición teniendo en cuenta la relación
(1.7) y las experimentales y teóricas encontradas en la
bibliografía.
1.5.1 - RESULTADOS OBTENIDOS
En las tablas 1.4, 1.5, y 1.6 se recogen los
resultados mas completos obtenidos en este trabajo sobre
vidas medias de niveles correspondientes a la serie sharp2(2S), serie principal <2pÓ> y serie difusa ( O)
respectivamente, y los encontrados en bibliografía.
41
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TABLA 1.4 . - VIDAS MEDIAS DEL In 1 EXPRESADAS EN ns.
Serie
Nivel
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7s
2
5
9s
1 /2
1/2
1/2
1 /2
los1/2
lís
12s ½
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1/2
1/2
1/2
Teóricos
Este trabajo
Pol.C.
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20.9
45.8
85.5
142.1
233
354
487
Reí.
7-3
20.8
45.3
87.5
146.1 ¡
238
361
497
Gruzdevy col.(1978)
-7
19<15
43.1
81
137
214
315
Experimentales
Otros autores
777a6
.5±. 3
.4± .2
.2±. 5
.5± el
- 3±.8
(a)
(c)
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200±20< ~>
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8. 3±1.
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(U
104±12
163±13
330±21<k)
PoLO.: Cálculos teniendo en cuenta la polarización del
“core”
Reí.: Cálculos teniendo en cuenta en el caso anterior
las correciones relativistas
a): Cunninghain y LinJc (1967). Desplazamiento de fase.tb>: Norton y Gallagher (1971). Efecto Hanle.~: Havey y col. (1977). Decaimiento de la fluorescencia.(d): Andersen y Sorensen (1972). Bean—foil.~: Erdevdi y Shimon (1976). Coincidencias retardadas.
(1-): Blagoev y col. (1985). Coincidencias retardadas.(g> Hulpke y col. (1964). Desplazamiento de tase.u~>: Lawrence y col. (1965). Bombeo atómico.<~>: Penkin y SI-xabanova (1963). Método de “Ganchos”(fi: Zaki y Snoek (1983). Decaimiento de la fluorescencia.<u: Jónsson y col. (1983). Decaimiento de la fluorescencia.
44
TABLA 1.5 . - VIDAS MEDIAS DEL In 1 EXPRESADAS EN ns.
Serie 2p0
Nivel
2op
1 /2
2op
3/2
2oLb
1 /2
2oLb
3/2
2oLb1/2
2oLb
3/2
2oLb1/2
2oLb
3/2
Teóricos
Este trabajo
¡ Pol.C.
68.3
60.6
215
198
483
459
905
978
Reí.
67.3
6L3
231
203
368
335
885
828
Gruzdevy col.(1978)
70
70
165
165
Experimentales
Otros autores
55±4(a)
55±4 Ca>
soo±jo(b); 312±20Cc)
Ch> (c)490±50 ; 316±20
800±80~’>
cuenta la polarización delPol.C.: Cálculos teniendo en
“core’
Reí.: Cálculos teniendo en cuenta en el caso anterior
las correciones relativistas
<a>: Zalci Ewiss y ccl. (1983>. Decaimiento de la fluorescencia.ch>: Hlagoev y col. (1985). Coincidencias retardadas.C~: Neijzen y col. (1979). Decaimiento de la fluorescencia.
6p
6p
7p
7p
¡ 8p
ap
9p
9p
45
TABLA 1.6 . - VIDAS MEDIAS DEL In 1 EXPRESADAS EN ns-
Serie 2D
Nivel
5d
Sd
6d
3/2
5/2
3/2
6d 2D5/2
Teóricos
Este trabajo
Pol .C.
677
7.9
19.8
22.6
Reí.
7.3
716
2018
21.0
Gruz deyy col.(1978)
6-4
6.4
Experimentales
Otros autores
7.9±.56.3±. 8
6.9±.5
7.9± 56.4±. 87.8±.5
Ca>
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(a)
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(b)
(d)
cf)
(b)
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26±3
22±323±1
(d>
cf>,18.6±1.5
Pol.C.: Cálculos teniendo en cuenta la polarización del
“core”
Reí.: Cálculos teniendo en cuenta en el caso anterior
las correciones relativistas
(a>: Cunninghani y LInk (1967). Phase Shift.(b>: Lawrence y col. (1965). Bombeo atómico.~: Penkin y Shabanova (1963). Método de “Ganchos”a: Andersen y Sorensen (1972). Beam—toil.
Ce> Erdevdi y Shimon (1976). Coincidencias retardadas.<u: Blagoev y col. (1985). coincidencias retardadas.(g> Zaki y Snoek (1983). Decaimiento de la fluorescencia.
46
Los valores obtenidos resultan satisfactorios, y en
la mayoría de los casos se encuentran dentro del margen de
error de los valores experimentales.
Para estimar de forma global la dispersión entre los
valores experimentales y los obtenidos por nosotros, se ha
utilizado la expresión (1.25), y se ha aplicado (único- 2caso posible) a los términos de la serie S. Los valores
experimentales elegidos para comparación, han sido los
obtenidos por Jánsson y col. (1983) por ser los más
completos, y para el nivel 6s se ha tomado el valor
experimental de Norton y Gallagher en 1971. El % de
variación encontrado ha sido del 6.7% (cálculos con
polarización del “core”), y del 6.5% (cálculos con
correciones relativistas), frente al 8.7% de variación para
los cálculos efectuados por Gruzdev en 1978.
En la figura 1.6 se ha representado la vida media de2los niveles de la serie S hasta n=13 frente al número
cuántico efectivo en escala doble logarítmica. Con nuestros
resultados y los valores experimentales anteriormente
indicados se ha obtenido la dependencia funcional r(ns) =
•294069 (n ) con exponente en n muy próximo a 3, lo cual
conf irma la regularidad de la serie y su buen comportamiento
como serie de Rygberg sin perturbaciones.
En la figura 1.7 se representan las vidas medias de2olos niveles mas bajos de la serie P frente al número
cuántico efectivo en escala doble logarítmica. Con nuestros
resultados teóricos y los experimentales que se han
encontrado en bibliografía se obtiene una recta de ajuste
correspondiente a la función r(ns) = 2.03 (n*>3e4 . De
nuevo tenemos la ley exponencial predicha para una serie sin
perturbaciones.
2
Por el contrario la serie D se encuentra fuertemente
perturbada(Gruzdev y Afanaseva (1978);Jónsson y col. (1983))
debido entre otras causas a interaciones con términos de la2configuración Ss5p . Es por ésto por lo que solamente
47
InI
Serie ns
para 6, 7,.
&
o
o
o
t = 0,69 ( fl* )2194
• Polarización core
E Carrec. relativista
• Nor~netal
O Jdnsson et al
A Blagoev et al
___ Ajuste
10
NUMERO CtJAKflCO EFECTIVO <fll
FIGURA 1.6
1000
100
r
Lk
1<
LAJu1<
>1
10 -
1
1
48
InI
Serie nppara n= 6,7,8 y 9
Serie nppara ri= 6,7,8 y 9¿y
U
¡ A
3/
• Polarización core
E Conec. relatvÉta
• ZakiEwisetal
O Blagoevetel
A Neijzenetal
— Ajustes
t=2,1
¡
4
t = ~i ( n )3C5
~L~11001
NUMERO CUANTICO EFECTIVO (ir)
FIGURA 1.7
1000 u
h
1]A
y
100-’-
—‘-
u,
1<
w14
>1
1041 10
49
InI
100002
Serie nd D3,~,2
para n= 5,6 20
- -, J=3/2
9d c
8d
7d
c
100-~-
‘~ Polarización core
c CarTec.relativista
O Jdnsson y col.
¡ ¡ ¡ y ¡ u-.-. 1 ¡ ¡ ¡
NUMERO CUANTICO EFECTIVO (n)
FIGURA 1.3
20dJ=5/2
1000 —4—
fi
r
u,c
1<
w14
>1
r
1-~ 6d
lot 5d
1
1 lo 100
50
hemos realizado cálculos en esta serie para los términos más
bajos, donde la perturbación es pequeña, como lo confirman
nuestros resultados al compararlos con los valores
experimentales encontrados en la bibliografía. Véase la
tabla 1.6.
Por último en la figura 1.8 se ha representado en
escala doble logarítmica la vida media de los estados
nd2D para n = 5,6 20 frente al número cuántico3/2, 5/2efectivo. Las vidas medias tomadas corresponden a los
valores experimentales de las medidas más recientes de
Jónsson y col. (1983), y para los niveles más bajos los
obtenidos por nosotros. Clara~nente se pone de manifiesto en
esta representación, la perturbación de la serie a partir de
los términos con n = 7.
De ésto se deduce, que es necesario efectuar cálculos
teóricos incluyendo efectos de interación de configuraciones
en esta serie 2~, para explicar estos resultados.
51
CAPITULO 2
ESTUDIO DE PLASMAS GENERADOS POR LASER:APLICACIONES EN MUESTRAS METALICAS DE
INDIO Y ESTAÑO
2.1 - INTRODUCCION
Un haz láser con una densidad de potencia ~ío8a
wat/cm (Radziemski 1989), al incidir sobre un blanco,produce el plasma de emisión de los átomos e iones excitados
de las especies atómicas que constituyen la muestra, siendo
de interés el estudio espectroscópico del plasma así
formado.
Las temperaturas que alcanzan estos plasmas son
mayores que las correspondientes a los plasmas obtenidos por
descargas, por lo que constituyen una fuente muy interesante
de estudio de emisiones de las líneas procedentes de átomos
ionizados -
El estudio de la radiación emitida por los plasmas
generados por láser es de gran utilidad para comprender sus
mecanismos de formación y evolución, así como las
características generales de la física de plasmas.
Inicialmente, la emisión corresponde a un continuo
intenso debido a que la densidad electrónica es muy alta.
Esta emisión continua tiene una distribución de cuerpo negro
con una temperatura muy elevada. A medida que transcurre el
tiempo, el plasma se va expandiendo y relajando, dando lugar
a la presencia de las líneas de emisión sobre el continuo.
En esta situación, la densidad de electrones es todavía alta
y las líneas aparecen ensanchadas por efecto Stark.
En general las características de la emisión
(intensidades, ensanchanientos, etc.) dependen del gas
ambiental que rodea al plasma en cada punto e instante de
tiempo. Los parámetros de interés en el plasma, temperatura
y densidad de electrones, van disminuyendo a medida que el
plasna se expande. Los valores más altos de temperatura y
densidad electónica se encuentran en las regiones más
internas del plasma, donde se hallan las especies más
53
ionizadas.
Para el periodo de máxima emisión de líneas, las
densidades electrónicas se encuentran entre valores de 1016
y íol7 electrones/cm3 y las temperaturas entre 9 y 12 1<1<
en la región ocupada por los átomos una vez ionizados,
llegando a alcanzar temperaturas más elevadas en las
regiones más calientes del plasma.
En estas condiciones de densidades electrónicas y
temperaturas, el plasma se encuentra en equilibrio
termodinámico local (morne, 1988), por lo que las
poblaciones relativas de los diferentes estados energéticos
siguen una distribución de Boltzmann y las densidades
relativas de especies ionizadas satisfacen la ecuación de
Saha; este equilibrio termodinámico se debe al predominio de
las colisiones de los átomos y especies iónicas con los
electrones, cuya distribución de velocidades es Maxwelliana.
En los estudios de la radiación de los plasmas
generados por láser, es fundamental que el detector disponga
de resolución temporal debido a la gran velocidad con que
evoluciona la emisión del plasma. Es por lo que en este
trabajo se ha utilizado como detector un analizador óptico
multicanal con resolución temporal1
2.2 - ESTUDIO TEORICO
El análisis espectroscópico de una fuente de
radiación es utilizada en general para la determinación de
la estructura interna de los átomos y moléculas que
constituyen la fuente en procesos de absorción o emision.
El primer análisis corresponde a la obtención de su
espectro y a la identificación de sus líneas de emisión,
estableciendo qué átomos están presentes en la fuente de
radiación. Este estudio corresponde al campo de la
54
Espectroquimica que junto con medidas relativas de
intensidad de radiación, proporciona información sobre los
porcentajes de los diferentes átomos en la fuente.
Así mismo, para cada línea espectral, se establecen
los niveles energéticos o estados estacionarios que conecta
la transición del átomo o molécula. Esto constituye la base
experimental para el desarrollo teórico de las estructuras
internas atómicas y moleculares. Finalmente las propiedades
físicas (temperatura, presion,...) del gas o plasma que
contiene a las partículas radiantes, afecta a la intensidad
y longitud de onda de la radiación. El estudio de estos
efectos, estableciendo los parámetros físicos de la fuente,
corresponde al campo de la Espectrofísica.
La Espectrofísica estudia básicamente las
interaciones entre átomos, moléculas, electrones y fotones,
mediante la determimación de intensidades de línea, anchuras
y desplazamientos, asi como la intensidad y distribución
espectral del continuo de la radiacion.
2.2.1 - PLASHA EN EQUILIBRIO TERNODINAHICO LOCAL
Se denomina “plasma’ a un conjunto de átomos y
moléculas en un cierto grado de ionización y electrones que
encerrados en un pequeño volumen, pueden ser tratados
estadísticainente de la misma forma que un gas teniendo en
cuenta su interacción electromagnética. El plasma
considerado como un todo es eléctricamente neutro, siendo la
carga iónica total igual al número de electrones libres. Las
distribuciones energéticas que tienen lugar en el plasma
corresponden a sus energías radiativas, cinéticas y de
excitación, verificándose las relaciones de Planck, Maxwell,
y Boltzmann respectivamente. Los procesos de recombinación e
ionización vienen regidos por la ley de Saha.
Si la radiación y las partículas están encerrados en
55
un recinto mantenido a una temperatura constante Sr, siendo
esta temperatura la misma para cada una de las
distribuciones energéticas, se dice que el plasma se
encuentra en equilibrio tertodinámico, es decir que cada
proceso energético que tiene lugar en el plasma debe venir
acompañado del proceso inverso; por cada fotón emitido un
fotón de la misma frecuencia debe ser absorbido, para cada
excitación por colisión electrónica debe tener lugar la
desexcitación correspondiente, etc.
En situaciones reales hay a menudo una distribución
de equilibrio de uno o más de uno, pero no de todos los
procesos energéticos y el parámetro de temperatura puede
variar para cada uno de ellos.
En el estado conocido como equilibrio termodinámica
local <LTE) es posible encontrar una temperatura común de
población según la estadística de Maxwel—Boltzmann e incluso
de ionización (Saha), pero no equilibrio de radiación, dando
lugar a la emisión de un espectro de líneas en lugar de un
continuo de cuerpo negro.
Para que el plasma se encuentre en equilibrio
termodinámico local, los procesos de colisiones tienen que
ser más importantes que los procesos radiativos; es decir,
un estado excitado debe tener mayor probabilidad de
desexcitarse por colisión que por emisión espontánea, como
ocurre en plasmas con densidades electrónicas Ne~ 10 16cm3 y
temperaturas T5 6x10” K <Griem, 1963>.
2.2.2 - ECUACION DE TRANSFERENCIA
Consideremosun plasma de profundidad 1 en un estado
de equilibrio termodinámico local a la temperatura T. La
intensidad de una línea de emisión a la frecuencia y es
definida como la energía emitida desde el plasma por unidad
de tiempo, unidad de superficie, unidad de ángulo sólido, y
56
unidad de frecuencia.
La variación de la intensidad a lo largo de la línea
de señal es dada por la ecuación de transferencia de la
radiación (Chandrasekhar,1960)
d 1(v) r
dx — K(v) L B(v,T) — 1(v) 3 (2.1)
siendo x la coordenada axial a lo largo de la línea de la
señal y perpendicular a la superficie del plasma, B(v,T) la
función de Planck correspondiente a un cuerpo negro, y K(v)
el correspondiente coeficiente de absorción que incluye
correcciones de emisión estimulada y es dado por la ecuación
hv /o e
K(v) = c P(v) N B 1 1 - e1 11 ~
—hv/KT}
h y 1< las constantes de Planck y Boltzmann
respectivamente.
N la densidad de población de la especie de interés
en el más bajo nivel de energía de los niveles que envuelve
la transición.
P(v) el perfil de la línea de emisión centrada en ¡.‘o
y normalizada, es decir
fv+
o
1’— o’o
P(v) dv — 1 (2.3)
B es el coeficiente de absorción de Einstein.ji
Los coeficientes de Einstein, B de absorción, Aji JI
siendo:
(2.2>
57
de emisión espontánea y B de emisión estimulada verifican
las relaciones
2hvo
2c
gA =1 jt
B = g. B~ji ] Ji
g1B..
} (2.4)
g1 y g1 son
considerados en
los pesos estadísticos de los niveles
la transición y c es la velocidad de la luz.
La ecuación (2.1) integrada con respecto a x a lo
largo de la profundidad 1 del plasma, resulta
1(v) = B(v,T> [ ~ — e~<~1>~ 1 j (2.5)
donde la constante de integración se ha considerado nula al
no existir fuentes de radiación externas al propio plasma.
El espesor óptico del plasma, K(v>. 1 , si es pequeño
comparado con la unidad se dice que el plasma es ópticamente
delgado y si por el contrario es infinitamente grande, el
plasma se comporta como una superficie radiante de cuerpo
negro a la temperatura T.
Es costumbre y apropiado medir la
integrada de una línea de emisión centrada en y
intensidad
o
yo-? o’
1 = j 1(v) dv
o
resultando de la ecuación (2.5)
58
vto’
1 = B(v,T) ( í~ e~<~>)~ ~ dvo J J ~~1~J
y—o’o
En el límite de espesores pequeños resulta la
conocida proporcionalidad de la intensidad con la población
del nivel emisor y la probabilidad de transición.
2.2.3 - DISTRIBUCION DE BOLTZMANN Y FUNCION DE
PARTICION
En un plasma en equilibrio termodinámico local la
relación de poblaciones de una especie para una transición
dada entre los niveles 1 y 2 de energías E y E2, depende de1
la temperatura de equilibrio y viene dada por la relación de
Boltzmann.
Na g2 —(E—E)/KT (27)e 2 1
N g1 1
siendo N, g, y E respectivamente la población del nivel, su
degeneración y su energía. El subíndice dos corresponde
al nivel superior y el subíndice uno al nivel inferior en la
transicion.
Considerando la densidad total de la especie en
estudio como la suma de las poblaciones en los diferentes
estados energéticos, es decir
N = No + Ni + Ha + ...
donde Ni para = 0,1,2,... representan las poblaciones en
los diferentes estados, y siendo No la población del nivel
59
fundamental, la relación de Boltzmann (2.7) referida a este
nivel fundamental toma la forma
N gi
N
-E /KTe
o
resultando la población total
No a~Ei/KT+g e E /KT2
o’Nog ~ g~ et /KT
1=0
y siendo la función de partición
o’
r —E /KTQ<T> = g. e
]
la ecuación de Boltzmann queda en la forma
N
Q(T>
-Eej /KT <2110>
obteniéndose la población de
población total de la especie
un nivel, en
atómica a una
función de la
temperatura de
equilibrio.
Cuando la temperatura es baja, la función de
partición es practicamente igual a la degeneración (2J+1)
del estado fundamental1
<2.8)
(2.9)
60
2.2.4 - INTENSIDAD DE UNA LíNEA ESPECTRAL
En el apartado 212.2 de este capítulo se expresa la
intensidad integrada de la emisión de una línea espectral
como
oo’
1 = B(v,T) { I — eK<V> ~ j dvy—o’
o
Esta intensidad en general no depende linealmente con la
concentración, pues el espesor óptico K(v).l decrece con
el incremento de la concentración, reduciendo el número de
emisores en la transición. En el limite de bajas
concentraciones donde el plasma viene a ser ópticamente
delgado, la intensidad crece linealmente con la densidad
numérica, y siendo K(v).l « 1 , la expresión de la
intensidad de línea toma la forma
hv1= A
471
N .1 g.e -E /KT]
Q(watios>
o bien
N.l —E /KTji g1e (fotones/seg)
donde se ha tenido en cuenta las relaciones entre los
coeficientes de Einstein (ecuación 2.4>, la normalización
del perfil de la línea (ecuación 213>, y la función de
radiación de Planck
(2.11>
1 =A
(2.12a>
(2.12b)
61
2ht? 1B(v0 ,T) - c
2 ehvo/KT — (2.13)
Así pues, la intensidad de emisión viene dada por el
área que subtiende el perfil de la línea.
2.2.5 - TEMPERATURA Y DENSIDAD ELECTRONICA
Los perfiles fueron ajustados a un perfil de Voigt,
previa corrección por el perfil instrumental.
La mayor contribución a la anchura de la línea
corresponde al perfil Lorentziano de cuya anchura a la
semialtura se obtiene la densidad electrónica del plasma en
las condiciones de trabajo. Considerando el ensanchamiento
Stark total de la línea como (Griexn 1964).
r _____Wexp.= ~ L 16 (2.14>
que expresa el ensanchamiento de la línea debido al
predominio de las colisiones con los electrones.
Consideramos despreciable el ensanchamiento debido a otros
mecanismos dado que estudiamos plasmas con densidades
electrónicas del orden de 10 ‘6cm3 y temperaturas de 10
En la expresión anter i or, w representa elexp.
ensanchamiento experimental, (O es la anchura patrónp
conocida de la transición en estudio , y N es la densidade
electrónica en unidades de ícj’6 cm3.
Para determinar la temperatura de población se emplea
el siguiente método. Medidas las intensidades de emisión y
utilizando la expresión 2.12b en la forma
62
1______ = cte — E /KT (2115)ln{ g~ A•1 3
]
se efectúa la correspondiente representación de Boltzmann
para un margen de energías de algunos electron—voltios en
las transiciones en estudio de las que se conocen sus
probabilidades de transición. El buen ajuste a una recta
garantiza la existencia del supuesto equilibrio
termodinámico local en el margen de energías considerado,
junto con la requerida densidad de electrones verificando la
inecuación
N > l6xl0¶a T’~2 CAE)3 cm3 (2116)
con T en grados Kelvin, y el intervalo de energías
considerado AE en electron—voltios.
De la pendiente en dicha recta se obtiene la
correspondiente temperatura de equilibrio.
23 - DISPOSITIVO EXPERIMENTAL
El sistema experimental utilizado para la formación y
estudio del plasma generado por láser y mostrado en la
figura 2.1, está compuesto por un láser de Hd-YAG, una
cámara de vacío donde se sitúa la muestra en estudio en el
medio gaseoso elegido, un sistema óptico para recoger y
seleccionar la radiación, un sistema de detección OMA y un
ordenador encargado de la recogida de los espectros de
radiación seleccionados para su análisis posterior.
63
TR CaER
FIGURA 2.1: Diagrama de bloques del dispositivo experimental
64
ORDENADoR
2.3 e 1 - FUENTE ESPECTRAL: PLASMA PRODUCIDO POR LÁSER
Para generar el plasma se ha utilizado un láser
pulsado de Nd-YAG con Q-Swictch incorporado. Este láser
proporciona impulsos de luz de longitud de onda 1064nm, de
duración 7ns a una frecuencia de repetición de 20 Hz, y con
una energía máxima por impulso de 300mJ-
Este haz de radiación láser es llevado a la muestra,
utilizando una lente de focal 15 cm. El impacto sobre la
muestra se realiza en la dirección perpendicular a su
superficie -
En la formación y evolución del plasma así formado,
se distinguen dos etapas temporales (Shah y col. 1989).
En la primera etapa temporal, correspondiente al
tiempo de duración del impulso láser (si la irradiancia dela a
láser es mayor o del orden de 10 wat/cm >~ el plasma se
inicia en la superficie de impacto y en el medio que le
rodea, y crece alejándose de la superficie. El valor del
umbral para producir este efecto depende de la longitud de
onda del haz láser y de la naturaleza y presión del gas que
rodea a la muestra.
Al inicio del impacto del haz sobre la muestra, esta
radiación es absorbida en la superficie de impacto
calentándose rápidamente y dando lugar a la fusión y
evaporación de la superficie del blanco. Las partículas
formadas interacionan cori la radiación del láser dando lugar
a su excitación e ionización, siendo importantes los
procesas de absorción multifotónica (Eberly y col.1978). Así
mismo son tambien extraidos electrones libres por efectos
fotoelectrónicos multifotónicos. Los procesos de colisiones
entre las partículas aumentan la temperatura y la presión
del gas.
La evaporación y calentamiento continúa hasta que la
65
densidad electrónica es lo suficientemente alta para que dé
comienzo el proceso de “bremsstrahlung inverso”. Este
proceso calienta los electrones en un medio altamente
ionizado efectuándose transiciones entre estados libres.
Una rápida expansión del plasma corresponde al tiempo
del máximo de intensidad del impulso láser, siendo la7
velocidad de expansión del orden de 10 cm/s. Se distinguen
dos direciones de expansión: la denominada radial
(perpendicular a la direción del haz láser) caracterizada
por una mayor concentración de las especies neutras y una
vez ionizadas, y la denominada axial (de la misma direción
del haz láser) donde se concentran las especies más
altamente ionizadas.
La segunda etapa temporal es la que tiene interés en
este trabajo, y corresponde a la evolución del plasma ya
formado, a partir del instante de tiempo en que cesa el
impacto del láser.
Finalizado el impulso del láser tenemos un plasma con
forma de pluma en la direción del haz incidente, de alta
densidad energética, debido al fuerte atrape y difusión de
la radiación, de alta densidad electrónica (- lO21elect./cm3)
y alta temperatura(— 106 K).
El plasma en esta etapa evoluciona expandiéndose y
enfriándose, y via procesos de dexescitación y recombinación
llega a extinguirse en tiempos que van desde 300ns a
40ccs (Radziemski 1989.Capítulo 8>. En los primeros instantes
hay un predominio del continuo de luz y a medida que
evoluciona el plasma disminuye el continuo y emergen las
líneas de las transiciones atómicas de los diferentes
estados iónicos dependiendo sus intensidades del tiempo
transcurrido desde que cesa el haz láser hasta su completa
extinción.
En el presente trabajo se han generado plasmas de
indio y estaño y se ha estudiado su evolución temporal.
66
Una de las ventajas que presenta la utilización de un
plasma ganerado por láser como fuente espectral es la
obtención directa de los espectros de las especies atómicas
que constituyen el material en el que se está interesado,
evitándose las posibles superposiciones con líneas del gas
de llenado de otros tipos de fuentes espectrales. En la
figura 212 se comparan una sección del espectro de indio
obtenido de una lámpara de cátodo hueco y el obtenido del
plasma generado por láser.
2.3.2 - CAMARA DE FORMACION DEL PLASMA
La muestra en estudio se sitúa dentro de una cámara
de vacio, sobre una plataforma móvil que permite cambiar la
posición de la muestra desde el exterior, manteniéndose el
vacio o la presión de gas elegido dentro de la cámara
(figura 2.3). De esta forma el plasma se forma en cada
medida sobre la superficie lisa del blanco y no sobre el
cráter formado en las medidas anteriores.
La cámara lleva asociada un sistema de vacío provisto
de bombas rotatoria y difusora alcanzándose vacíos de l0~
torr.
Tal como escribimos anteriormente, el haz láser es
llevado y enfocado en la muestra mediante una lente de 15 cm
de focal en direción perpendicular a la superficie, dando
lugar a la formación del plasma. La luz se recoge a través
de una ventana de cuarzo situada en la cámara y es llevada a
la rendija de entrada del monocromador.
67
PLASMA LáSER
FIel H
FIcel
FI
-dcN
‘.0CC
It,‘.0 It,It 50
It
FIGURA 2.2
68
FIFI
-4
elCC‘.0It
‘-4o’‘o
CATODO HUECO
evo’
‘o
4-Ja--JwoD-J
wu,4-JN4rwo4o4at1—w
ou(u>1
o,
‘O(u(u0‘(ucaN¡tajoo’—«
ti,2
W
05oo-
69
2.3.3 - INSTRUMENTOS OPTICOS. RECOGIDA Y SELECCION DE
LA RADIACION
Los sistemas ópticos utilizados están formados por un
prisma de reflexión total, cuya finalidad es la de llevar la
luz del láser perpendicularmente a la superficie de la
muestra. Una lente de cuarzo de 5cm de focal recoge la luz
del plasma y la enfoca en una guía de luz que la lleva a la
entrada del monocromador.
El plasma en estudio se lleva a la rendija de entrada
de un monocromador tipo Czerny-Turner de lm de focal,
provisto de una red holográfica plana de 2400 trazas/mm. La
luz del plasma se introduce en el monocromador, utilizando
una guía de luz como se indicó en párrafos anteriores, o
creándose el plasma frente a la entrada del monocromador y a
una distancia de 6cm. recogiéndose la luz en la direción
radial y transversal del plasma.
2.3.4 - SISTEMA DE DETECCION . ANALIZADOR OPTICO
MULTICANAL (OllA)
A la salida del monocromador se situa el sistema de
detección (OMA) que comprende, el detector de luz
propiamente dicho, el controlador del detector, y una
interface que comunica el detector con el ordenador,
almacenando temporalmente los espectros para su análisis
posterior -
El analizador óptico multicanal es un sistema
electro—óptico capaz de adquirir simultáneamente datos
espectrales de una banda ancha de longitudes de onda. Esta
amplia información espectral es una de las ventajas de estos
sistemas de detección frente a los tradicionales
fotomultiplicadores que sólo proporcionan información de
forma instantánea sobre un rango estrecho de longitudes de
70
onda, dependiendo de la posición angular de la red de
difracción del espectrómetro y su resolución espectral. Un
OMA dispone de diversos canales de detección que situados a
la salida del monocromador, cada uno de ellos íntegra un
rango estrecho de longitudes de onda, y que en su totalidad
proporcionan un espectro en una banda de longitudes de onda.
El sistema de detección nos pernite obtener los
espectros con resolución temporal, mediante una ventana
temporal de anchura variable y con un retardo, también
variable, respecto a una señal de disparo procedente del
propio experimento. Esta resolución temporal es
imprescindible en el estudio de plasmas generados por láser,
por tratarse de plasmas que evolucionan , y rápidamente, con
el tiempo1
2.3.4.1 - DETECTOR DE LUZ
El detector de luz está formado por un reticón de
1024 fotodiodos de silicio alineados (array); siendo el
tamaño de cada fotodiodo de 25«m de anchura y 2Smm de
longitud, la anchura total del array es de 25..6inm. El array
viene precedido de un intensificador de imagen de 25mm de
diámetro, limitándose en 1000 los fotodiodos utilizables del
reticón-
El intensificador de imagen está formado por un
fotocátodo de un material multialcalino que emite electrones
cuando sobre él inciden fotones. Los electrones emitidos son
acelerados por una tensión negativa de 200voltios, y
mediante una señal de puerta temporal prefijada aplicada al
fotocátodo, marca el comienzo y la duración de dicha señal,
determinándosede esta forma el tiempo que el intensificador
permanece abierto. Los electrones se aceleran en una placa
microcanal produciéndoseelectrones secundarios debido a las
colisiones con las paredes siendo la ganancia de í04. Por
último los electrones son acelerados con una tensión de 5kV
71
hacia una pantalla de material fluorescente. La luz de
fluorescencia emitida se lleva mediante haces de fibras
ópticas al array de fotodiodos.
Para evitar corrientes de fuga o de obscuridad en los
fotodiodos, debidas a portadores de carga generados
térmicamente, el detector está equipado con un refrigerador
termoeléctrico de efecto Peltier que permite reducir la
temperatura hasta ~40oC, con la posible medida de señales
poco intensas en las que el tiempo de integración es alto.
Todo el sistema de detección se encuentra inmerso en
una atmósfera de nitrógeno seco a la presión de 1 atmósfera
cuyo fin es evitar descargas eléctricas entre los distintos
electrodos por las posibles condensaciones de vapor de agua.
Para la detección de luz de fuentes continuas de
radiación (lámparas de descarga,..j, el detector tiene
también la posibilidad de mantener abierta la ventana del
intensiticador de imagen, seleccionando el tiempo de
exposición de los diodos antes de su lectura.
2.3.4.2 - PROCESO DE ADQUISICION DE DATOS
E]. proceso de lectura de los canales del reticón y el
de apertura del intensificador se sincronizan, siendo el
generador de impulsos de apertura quien dispara al
controlador del detector.
Mediante software se indica a la interf ase del
detector las características que debe tener todo el proceso
de detección de luz-
El generador de impulsos de apertura del
intensificador, se dispara externamente por medio de una
señal óptica con energía mínima lOpJ y del propio haz láser,
para que se produzca el disparo.
72
La secuencia de tiempos seguida en cualquier
experiencia puede verse en la siguiente figura 2.4, y consta
de los siguientes pasos:
AB C D A’B’ O’ O’
2us lgs 8ms lGmsTrigg.Out
SOms a 20Hz
pulso láser pulso láser
FIGURA 2.4: Diagraina temporal correspondiente a la
detección de luz entre dos disparos consecutivos del láser.
Una vez disparado el generador de impulsos, se
introduce:
A) Un retardo entre el disparo del generador de
impulsos de apertura y la generación del impulso de salida.
B) El tiempo de duración de dicho impulso de salida.
C) La señal es llevada al amplificador y es retrasada
Bms para disparar el controlador del detector con el fin de
que toda la información haya llegado a los fotodiodos.
D> Por último la lectura de la información se realiza
en l6ms.
Entre dos disparos consecutivos del láser, el
controlador dispara internamente al generador de impulsos,
T ~1’
73
repitiéndose la secuencia anterior, y los datos almacenados
mediante este proceso son sustraídos de los anteriores,
corrigiéndose el fondo en cada medida realizada.
Un ejemplo del programa utilizado en esta experiencia
para el estudio del plasma de estaño es el siguiente:
Nombre del fichero “SnDAD”
“TOMA 6 ESPECTROS A DISTINTOS TIEMPOS EN EL INTERVALO 0—lOMs”
CLR. ALL; CRM “BORPA MEMORIAS Y AREA DE COMANDOS”
FREQ 50;XS;SC “50Hz RED;EXT SYNCRO;SOURC.CORP(INTEGRADA”
MEM 1; J 6 “COMENZARidEM 1 ¡IdEM. USADAS 6”
40N/OFF 1;FPW lE—6 “AMPLIE ON;GATE las”
DAD
DP l;MEM 1 “DOBLE PRECISIOH;COMIENZA IdEM. 1”
SET O
“LECTURAS PREVIAS IGNORADAS CON RETARDOA 0.
SET.DLY lE—7;DO 4;IGN;TOUT;IGN;LOOP~
“LECTURAS VALIDAS: SUMA SEÑAL( DISP - LASER) Y RESTA FONDO”
“CADA RENGLON ES SUMA DE 20 ESPECTROS A UN TIEMPO, Y EN UNA
MEMORIA”
SET.DLY 9.OE-6;DO 20;ADD;TOUT;SUB;LOOP;INC.MEM
SET.DLY 6.5E—6;DO 20;ADD;TOUT;SUB;LOOP;INC.MEM
SET.DLY 4.5E—6;DO 20;ADD;TOtJT;SUB;LOOP;INCMEM
SET.DLY 2.5E—6;DO 20;ADD;TOUT;SUB;LOOP;INC.MEM
SET.DLY fl5E—6;DO 20;ADD;TOUT;SUB;LOOP;INCJ4EM
SET.DLY 0.8E—6;DO 20;ADD;TOUT;SUB;LOOP
CLR 0; EXIT
Las instruciones que se le indican al interface son:
— Borrar todas las memorias disponibles en doble
precisión y áreas de comandos.
— La frecuencia de la red, y que el disparo se realiza
externamente.
— Las memorias que se van a utilizar. En este caso 6.
— El tiempo de apertura del detector. En este caso lus.
Con esta instrución, el generador de impulsos de
74
apertura, da una señal de lgs de duración que llevada al
amplificador de impulsos da una señal de la misma duración y
de amplitud -200V, dando lugar a la apertura del
intensificador.
— Se le indica que acumule comenzando en la memoria 1.
— Se ignoran los 4 primeros disparos del láser, los
cuales son usados para eliminar posibles impurezas en la
superficie de la muestra.
— Cada espectro es suma de 20 secuencias simples.
— Por último se ordena la recogida de los espectros a
los retardos indicados. El retardo corresponde al tiempo que
transcurre desde el disparo del láser hasta el instante de
apertura del intensificador. En este caso los retardos
indicados son 9.0, 6.5, 4.5, 2.5, 1.5, y 0.8 «s. Véase la
figura 2.5. Cada espectro simple así obtenido es corregido
el fondo, realizándose una medida consecutiva en las mismas
condiciones y sin luz del plasma. Véase la secuencia de
tiempos en la figura 2.4.
Disparo óptico y
Generador de 1gwimpulsos
Amplificador deimpulsos 1~s
—200V {FIGURA 2.5
El registro de lectura corresponde a las tarjetas del
controlador del detector:
— La tarjeta controladora del registro que comunica con
la tarjeta analógica enviándole información de cómo y cuando
realizar la lectura.
75
— La tarjeta analógica que recibe un pixel por cada
diodo registrado del detector. La señal recibida tiene dos
componentes (doble canal de salida del detector), una
correspondiente a los diodos pares y otra de los impares.
Esta tarjeta combina las componentes de la información
original procedente del reticón y da lugar a una señal
analógica comprendida entre O y 10 voltios, correspondiendo
los 10 voltios a la saturación del fotodiodo. Esta señal
analógica es llevada a la tarjeta analógica— digital.
- La tarjeta analógico-digital convierte la señal
analógica en digital, y está provista de 14 bits que permite
un rango de O a 16383 cuentas. El máximo está ajustado con
el nivel de saturación de la señal analógica (lavoltios),
dando lugar a 1 cuenta por cada 0.6lmV de la señal
analógica.
La señal digital de cada registro se envia al
interface del detector, y almacenadas en la memoria RAM de
la unidad de control del OHA. El proceso se repite tantas
veces como haya sido indicado en el programa de control y
una vez finalizado (suma de los espectros obtenidos en cada
toma de datos) se transmite el espectro resultante al
ordenador.
2.3.5 - ORDENADOR. RECOGIDA DE LOS ESPECTROSPARA SU
AMALISIS POSTERIOR
El ordenador utilizado dispone de una tarjeta de
comunicaciones a través de la cual se realiza la comunicación
con la unidad central del OllA.
Desde este ordenador se programa todo el proceso de
adquisición de datos del OllA y se recibe el espectro una vez
finalizado todo el proceso de medida, quedando grabado en su
disco duro. Esto se realiza por medio del programa que
76
establece la comunicación con la unidad central del OMA, y
hace uso de las rutinas que tiene grabadas en su memoria
RON.
La configuración de todos los parámetros
seleccionables del aMA, así como la secuencia de
funcionamiento para la adquisición de datos se realiza
dentro del entorno del programa anterior. Toda la secuencia
de órdenes necesaria para un determinado modo de adquisición
de datos puede grabarse en un fichero con extensión DAD
(Data Acquisition Design). Un ejemplo puede verse en el
apartado anterior.
Los ficheros de datos grabados en el ordenador, son
posteriormente analizados. Medidas de ensanchamientos e
intensidades de líneas se han realizado mediante un programa
en Quíck—Basic desarrollíado por el Dr. F. Blanco en este
Departamento; con este programa se ajusta el perfil de la
línea experimental a un perfil de Voigt previa corrección
del perfil de Voigt instrumental, obteniéndose las
componentes gaussianas y lorentzianas de los
correspondientes efectos Doppler y Stark, respectivamente.
2.4 - RESOLUCION Y EFICIENCIA DEL SISTEMA
La luz del plasma llevada a la rendija de entrada del
monocromador Czerny—Turner de lm de focal con red de
difracción holográfica plana de 2400trazas/imn tiene un rango
espectral de 1800k a 7000k.
La luz dispersada es detectada por el analizador
óptico multicanal a la salida del espectrómetro.
La dispersión lineal de este espectrómetro, para
ángulos de dispersión pequeños, es de 4.17k/mm. Esta
dispersión lineal se traduce en una dispersión por canal de
0.1k al tener en cuenta la dimensión de 25j¡m de cada uno de
77
los 1024 fotodiodos del OMA. La banda espectral detectada
por el array de fotodiodos es de unos 100k. Los valores
reales sin embargo dependen de la longitud de onda, es
decir, del ángulo de dispersión. En nuestro caso se tienen
dispersiones de 0.104k/canal para x=íaook hasta 0.059k/canal
para X=iOaak.
Utilizando una lámpara de arco de mercurio, y siendo
la rendija de entrada del monocromador 50w», se ha obtenido
una resolución de 0.37k.
Para la obtención de la curva de eficiencia del
sistema se ha medido la respuesta Ho(A) (número de cuentas
de los canales centrales del reticón) de la radiancia
espectral R(X) de una lámpara calibrada de tunsgteno en el
rango de 3000 a 7000k, siendo éste el rango de trabajo en
esta experiencia.
Así pues la eficiencia en función de la longitud de
onda se obtiene de la expresión
Ho(A)e(A) = (2.15)
R( A)
de donde la intensidad real de una línea se obtiene
dividiendo el número de cuentas obtenido frente a la
eficiencia para la longitud de onda correspondiente.
Aunque la respuesta de los canales era practicamente
plana como puede verse en la figura 2.6, las medidas se han
realizado (siempre que ha sido posible> sobre líneas que
aparecen en los canales centrales del reticón en los que se
ha obtenido la curva de eficiencia.
La curva de eficiencia obtenida puede verse en la
figura 2.7. En el rango de trabajo (3000k a 7000k) no se han
obtenido diferencias apreciables en la calibración del
sistema al introducir la luz de la lámpara en el
78
monocromador utilizando: la guía de luz con lente de enf oque
de 5cm de focal, o bien introduciendo la luz directamente
(sin la fibra óptica>.
1 <u.a.)
FIGURA 2.6: Respuesta plana de los 1024
canales del array del detector
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1024
Canales
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o
7200
LONGITUD DE ONDA (A)
FIGURA 2.7: Respuesta espectral del dispositivo
experimental
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2.5 - ESTUDIOS REALIZADOS EN EL INDIO
Se realizaron estudios previos cualitativos, para
elegir las condiciones óptimas de experimentación para la
medida de intensidades de línea. La finalidad de estas
medidas fue la de obtener las probabilidades de transición
relativas correspondientes al multiplete 4f 3F~ del In II.
2.5.1 - ESTUDIOS PREVIOS
Con el sistema experimental descrito en el apartado
anterior y cuyo esquema puede verse en la Figura 21, se
obtuvo el espectro de emisión del indio entre i~O0k y 7000k.
Para ello se situó la muestra de indio con impurezas
de Al, Mg y Ti entre otras, en la plataforma móvil de la
cámara de vacío, y se enfocó el haz láser en ella,
perpendicularmente a su superficie, formándose el plasma
correspondiente en el aire a presión atmosférica.
La luz es recogida en la dirección axial, es decir
perpendicular a la superficie de impacto del haz láser,
mediante su enf oque en la guía de luz que la introduce en el
sistema de detección.
Cada espectro obtenido corresponde a la suma de 5
espectros simples previos 2 disparos del láser para la
eliminación de impurezas superficiales en la muestra. El
retardo elegido fue de lus, y el tiempo de
exposición (recogida de luz) de 20gw.
En estas condiciones de trabajo, las transiciones
observadas corresponden a las especies neutras y una vez
ionizadas.
81
Como puede verse en las Figuras 2.8—2.11, las
transiciones más intensas que decáen al estado fundamental y
metaestable del In 1 (véase su diagrana de Grotrian en el
capitulo 1 de este trabajo> aparecen muy ensanchadas, y con
una estructura particular. La gran anchura de estas líneas
es debido entre otros efectos, a la gran autoabsorción
existente dada la elevada concentración de átomos de indio
en las proximidades del blanco.
La absorción en las proximidades del máximo de
emisión de la línea, recibe el nombre de “self—reversal”.
Esta estructura aparece, cuando la región más caliente del
plasma (en las proximidades del blanco) origina una gran
autoabsorción de las líneas que decaen al estado fundamental
o estados metaestables. En regiones mas frias la
autoabsorción es menor disminuyendo considerablemente la
anchura de la línea debido a este fenómeno.
También se observa que el perfil de las líneas no es
simétrico, véanse las figuras 2.12a y 2.12b, ya que por
efecto Stark, en las proximidades del blanco, las altas
densidades electrónicas desplazan las energías de los
niveles, y por tanto desplazan las longitudes de onda
correspondientes. Estos desplazamientos pueden ser hacia el
rojo o hacia el azul, dependiendo de los desplazamientos
relativos de las energias de los niveles implicados en la
transición. Este efecto se pone claramente de manifiesto en
la hendidura no simétrica de las figuras 2.8—2.11.
En las regiones frias del plasma con densidades
electrónicas bajas, el desplazamiento experimental es
inapreciable.
En la figuras 2.13 y 2.14 se indican líneas de
emisión pertenecientes a transiciones de estados
autoionizados (en este tipo de plasmas los estados
autoionizados pueden encontrarse muy poblados poniéndose de
manifiesto sus lineas de emisión), transiciones
correspondientes a un cambio de “core”, y transiciones
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2601.7k del In 1 poniéndose de manifiesto la asimetría de la
línea de emisión.
Perfil
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correspondientes a la especie ionizada In II. Las
transiciones más intensas de impurezas en la muestra de
indio tales como Mg y ca se pueden observar en los
espectros -
Estudios análogos cualitativos se realizaron en las
transiciones observadas correspondientes al In II.
Los 48 electrones del In II se encuentran
distribuidos en torno al núcleo, en la configuración
jjKr]4d’05s2 para el estado fundamental de término en10 2 10las configuraciones [Kr]4d Sp y [Kr]4d Ss nl para los
estados excitados con términos singletes y tripletes, con
energías bien definidas y por debajo del límite de
ionizacíon. Su diagrama de Grotrian se indica en la figura
2.15 con los términos y energías correspondientes tomados de
las tablas de Moore de 1958.
Las figuras 216, 2.17a, 2.18a y 2.19 ponen de
manifiesto los perfiles de emisión de algunas de estas
transiciones. Cabe destacar que las líneas son más estrechas
que las observadas del In 1 aunque sean transiciones
resonantes. Es por esto que la autoabsorción es mucho menor.
Las alas del perfil de estas líneas están ensanchadas
ajustándose a perfiles tipo lorentziano, como se indica en
las figuras 2.17b y 2.18b.
Los niveles altamente excitados se encuentran
superpuestos en el continuo de emisión. Véase la figura
2.20. Esto es debido a que el retardo considerado es muy
corto, pues aún no se han poblado los niveles
suficientemente en el proceso de relajación del plasma.
Una vez realizado este estudio cualitativo pasamos a
estudiar la emisión del multiplete del In II 4f 3F0 a
diferentes retardos y diferentes gases de llenado. Se fijó
la zona de estudio en el plasma a unos 2inm. del punto de
impacto del haz láser, por ser entre 1 y 3nim. donde aparecen
las líneas más intensas, recogiéndose la luz del plasma en
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FIGURA 2.17b: Ajuste a un perfil de Voigt de la línea
experimental 2708.8k correspondiente al In II. La anchura
Lorentziafla es de 0.47k.
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FIGURA 2 18b: Ajuste a un perfil de Voigt de la línea
experimental 2306.2k correspondiente al In II. La anchura
Lorentziafla es de 0.27k.
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la dirección transversal.
2.5.2 - HEDIDAS REALIZADAS EN In II
Formado el plasma por impacto del haz láser, se
procede a la obtención de los espectros del Vn II en el
rango 4600K a 4700K. Un diagrama parcial de Grotrian se
muestra en la figura 2.21, donde se indican las transiciones
del multiplete en estudio. Las energías de los niveles han
sido tomadas de las tablas de bloore (1958).
2.5.2.1 - EVOLUC ION TENFORAL DEL PLASNA
Los espectros obtenidos con un vacio en la cámara de
ío2 torr, pueden verse en las figuras 2.22—2.26, para
diferentes retardos, siendo el tiempo de apertura de la
ventana del intensificador de O.2us.
El plasma evoluciona a gran velocidad y se extingue
en tiempos muy cortos, siendo su existencia en el primer gs
después de finalizado el impacto del haz láser.
La especie ionizada In III, se pone de manifiesto en
las líneas 4032-3k y 402t7K y su evolución temporal puede
verse en las figuras 2.27, 2.28 y 2.29 para los retardos
0.Ous, 02us y 0.5us.
Las especies altamente ionizadas efectúan sus
emisiones en los primeros nanosegundos una vez finalizado el
impacto del haz láser. Para su estudio es necesario trabajar
en el ultravioleta de vacio donde tienen la mayor parte de
sus emisiones, y con sistemas de detección con
resolución temporal del orden de ns o menor.
Las intensidades relativas obtenidas para las
100
Energía (xlo3cin’)
limite de ionización 152195 cm
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FIGURA 2.21: Diagraina parcial de Grotrian del In II
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transiciones mas intensas del multiplete del In II respecto
a la intensidad de la línea 4681.1k para los retardos O.Ous,
O.2gs, 0.Sgs, y ljis, se recogen en la tabla 2.1.
Se puede observar el buen acuerdo existente entre los
valores experimentales, y los teóricos dados por Khun (1969)
considerando acoplamiento L—S -
Así mismo en la figura 2.30 se indica la evolución
temporal de la intensidad relativa de las líneas más
intensas del multiplete, considerando una intensidad unidad
para la línea 4638.2k obtenida con un retardo de isis,
manifestando todas ellas la tendencia que se indica en la
gráfica.
Cuando el medio en la cámara de experimentación es un
gas inerte a baja presión, el plasma formado tiene un tiempo
de vida media mayor que en el vacío y se mantiene para
tiempos mas largos con respecto a la finalización en su
formación.
Se ha realizado un estudio análogo al anterior
considerando argon coma gas de llenado a una presión de 6
torr.
En atmósfera de argon y eligiendo adecuadamente los
tiempos de retardo, en este caso mayores de lgs, se obtiene
igualmente las intensidades de las líneas, cuyo
comportamiento relativo responde al obtenido en vacío y en
las condiciones indicadas anteriormente.
En la figura 2.31 puede verse uno de los espectros
obtenidos, siendo argon el medio en el que se forma el
plasma a una presión de 6 torr, y a un tiempo de retardo de
2.5 ¡Ls.
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RETARDO (lis)
FIGURA 2.30
Luz de emisión obtenida para las transiciones
que se indican en función del retardo.
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13.3
2.5.2.2 - PROBABILIDADES DE TRkNSICION
En la tabla 2.2 se recogen entre otras, las
intensidades de emisión relativas obtenidas,
correspondientes al multiplete 4f del In IT en las
condiciones indicadas, es decir, en atmósfera de argon a una
presión de 6 torr y a un tiempo de retardo de 2.Sgs. La
figura 2.32 representa las intensidades relativas
experimentales frente a las teóricas de Khun.
La medición fue repetida varias veces con el fin de
obtener una estadística en los resultados. Las medidas
resultantes tienen un margen de error del 2% al 5%.
Las condiciones de la experiencia para cada medida
realizada fueron:
— Gas de llenado: Argon a la presión de 6 torr
— Potencia del láser: 6 watios
— Tiempo de exposición: ltLs
— Tiempo de retardo: 2.5~s
— Se efectuan 4 disparos previos del láser para la
limpieza de la muestra
— Se acumulan 20 disparos del láser para cada
espectro obtenido
De las intensidades relativas recogidas en la tabla
2.2 obtenemos las probabilidades de transición absolutas
conociendo las vidas medias de los niveles correspondientes.
Tambien se efectúan medidas en el rango de 3840k para las
líneas 3843.0 y 3842.2k.
En la bibliografía se han encontrado dos valores
experimentales muy diferentes entre sí para el nivel 4f 3Fo.3
Andersen y Sorensen en 1972 dan el valor experimental de
7.3±l.Ons, mientras que Ansbacher y col. en 1986 dan el
valor de 4.5±0.Sns. Aunque el método experimental fue el
mismo (bean—foil), el valor de 4.5ns ha sido obtenido
teniendo en cuenta una corrección en la población del nivel
114
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1 (teórico)
FIGURA 2.32: Intensidades relativas de las líneas
más intensas del multiplete ~ del tn It
obtenidas del plasma formado en Ar a 6 torr, a un
retardo de 2.Sus y un tiempo de exposición de lus
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11
6
de partida debido a cascadasde niveles de energía superior
por lo que este último valor parece el más preciso.
Las probabilidades de transición absolutas, teniendo
en cuenta cada uno de los valores experimentales de la vida
media, se encuentran recogidos tambien en la tabla 2.2.
No se han encontrado en la bibliografía valores
experimentales de estas probabilidades de transición, por lo
que no se pueden comparar con resultados de otros autores.
Asi mismo en la tabla 2.2, se indican los valores
absolutos de las probabilidades de transicion teóricas
obtenidas por nosotros, en la aproximación de Coulomb y
considerando acoplamiento L—S, tal como se indicó en el
primer capítulo de este trabajo.
Cabe destacar el buen acuerdo existente para lastransiciones del nivel 4f 3p0 , entre los valores teóricos ~
:3
los experimentales, considerando la vida media del nivel
dada por Ansbacher y col, en 1986.
117
2. 6 - ESTUDIOS REALIZADOS EN ESTAla
Mediante estudios previos cualitativos y
cuantitativos efectuados en el plasma formado por el impacto
del haz láser en muestras de estaño/plomo a diferentes
concentraciones, se eligieron las condiciones más idóneas en
la experimentación con el fin de obtener probabilidades de
transición de líneas de emisión correspondientes al Sn IT.
2.6.1 - ESTUDIOS PREVIOS
Se dispone de una muestra calibrada de estaño del
99.94% de pureza, teniendo como impurezas Pb (0.028%), Sb y
As (0.009%), Ni (0.003%), Cu, In y Fe (0.001%) y Cd, Ag, Zn
y Al ( < 0.001% ).
Se trata de estudiar el plasma formado por impacto
del haz láser, fijando el estudio en la especie ionizada
Sn II.
El diagraina de Grotrian correspondiente a las
transiciones de este átomo se indica en la figura 2.33. Las
energías y los niveles correspondientes se han tomado de las
tablas de Moore (1958>.
Para elegir las condiciones óptimas de trabajo se
procedió de la siguiente forma:
Se situó la muestra en la cámara de vacío, y una vez
formado el plasma, la luz fue recogida y enfocada en una
guía de luz por medio de una lente de cuarzo de 5.5 cm de
focal como se indica en la figura 2.1.
Con la cámara en vacío de 10 torr se obtuvieron
espectros en el rango de trabajo 3000k a 7000k con un
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3Energía (xlO cm
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1/2
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9/2
1/2
3/2
FIGURA 2.33
Diagraina de Grotrian de los términos dobletes del Sn IT
119
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90 —
80 —
70 —
60 —
50 —
1
o
tiempo de exposición y de retardo fijos.
Se obtuvieron espectros con un número de disparos
acumulados diferentes para cada uno de ellos. Así mismo se
obtuvieron espectros en las mismas condiciones anteriores,
variando la distancia entre la lente de enfoque en la fibra
óptica, y la fuente de luz.
De estas primeras medidas se concluye que
considerando, 4 disparos para la limpieza de la muestra y
unos 20 disparos para acumulación del espectro, la
deformación de la muestra no influye en la luz observada, y
la distancia de la lente a la fuente de radiación no era muy
crítica fijándose en torno a unos 17 cm.
A continuación se procede a la obtención del espectro
variando el retardo, y con diferentes medios gaseosos en la
cámara de excitación.
Para retardos menores de lus, las líneas aparecen
deformadas e inmersas en el continuo. Para tiempos más
largos, comprendidos entre 0.ags y ~ las líneas van
evolucionando, y disminuyen su intensidad a medida que el
plasma se va extinguiendo. Las figuras 2.34, 2.35 y 2.36
corresponden a los espectros obtenidos para la exposición
centrada en 5600k con la muestra pura de estaño a diferentes
retardos y en la cámara, vacío de 10 torr o argon a 6 y 12
torr.
En la figura 2.37 puede verse la dependencia
funcional de las intensidades de emisión en función del
retardo, para las transiciones 5561.9k, 5588.9k y 5596.2k
del Sn II, con argon en la cámara de experimentación a
presiones de 6 torr y 12 torr. También se han obtenido para
cada retardo los ensanchamientosde las líneas anteriores.
La figura 2.38 manifiesta la dependenciaque se ha obtenido.
De acuerdo con los anteriores resultados, se eligió
el argon como gas de llenado en la cámara a una presión de
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Argon a 12 Torr
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0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 0 1 2 3 4 6 6 7 8 9
RETARDO (jis)
FIGURA 2.37: Evolución de la intensidad de emisión
función del retardo
oEJ.
9u.
Q
o
3lo
210
10
1
O
en
124
SnII
Argon a 6 Torr
.4-J4E--zLa
Lao.xLIIo1—zLII
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5ES1SAo
- 5588.9A
- - -5E~6.2 A
o
Argon a 12 Torr
E
o,- —
o
E
o
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0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9
RETARDO (jis)
FIGURA 2.38: Evolución del ensanchamiento Stark
lineas de emisión en función del retardo
125
2
1,8
1,6
1,4
1,2
1
0,8
0,6
0,4
0,2
o
o
E’
‘o
“o
‘u
en las
6 torr, y las condiciones de trabajo elegidas se fijaron tal
como aparece en el programa “Sn.dad” de adquisición de datos
que se da a continuación:
“TOMA 1 ESPECTRO A 2..Sgs”
CLR.ALL: CRM “BORRA TODAS LAS MEMORIAS Y COMANDOS”
FREQ 50:XS:SC “50HZ RED: EXT SYNCRO; SOtJRC.COMP<INTEGRADA)”
MEM 1: a’ 1 “COMENZAR EN J4EM 1 :MEM. USADAS = 1”
40N/OFF 1; FPW lE-6 “AMPLIE ON:GATE lgs”
DAD
DP l:MEM 1 “DOBLE PRECISION;COMIENZA EN HE>!. 1”
SET O
“LECTURAS PREVIAS IGNORADAS CON RETARDO A 0.
SET.DLY lE-6;DO 4;IGN;TOUT;IGN;LOOP
“LECTURAS VALIDAS: SUMA SEÑAL (DISPLASER) Y RESTA FONDO”
“CADA RENGLON ES SUMA DE 20 ESPECTROS A UN TIEMPO Y EN UNA
MEMORIA.”
SET. DLY 2.5E—6;DO 20;ADD;TOUT;SUB;LOOP
CLR O
EXIT
Es decir medidas con un retardo de 2.5us, un tiempo
de exposición de lus y 20 disparos del láser.
Durante la experiencia el argon permanece estanco en
la cámara a la presión de 6 torr, procediendose a la
limpieza y llenado de gas en la cámara entre cada medida
efectuada.
Se han realizado medidas de intensidades y
ensanchamientos de líneas para transiciones, cuyas
probabilidades de transición <tablas de Wiese y col. ,1980) y
ensanchamientos Stark (Miller y Col.,1979) eran conocidas
con el propósito de determinar la temperatura y densidad
electrónica de los plasmas.
El ajuste de cada línea obtenida a un perfil de
Voigt, nos da las correspondientes medidas de intensidad y
ensanchamiento. En la figura 2.39 puede verse el buen ajuste
126
‘-it-1
~,1
4-’(—y
91
5561Á3A sn u
Anchura (FWH14) = 0.63k‘o
‘~1~2
FIGURA 2.39: Ajuste a un perfil de Voigt de la línea
experimental 5561.9k del Sn II obtenida del plasma formado
al incidir la lLIZ del láser sobre la muestra de estaño del
99.94% de pureza situada en la cámara con argon a Storr. El
tiempo de exposición fue de lus y el retardo de l.5us.
127
obtenido y el ensanchamiento Stark resultante para la
transición 5561k del Sn II.
2.6.2 - !4ETODO
- TENFERATURA DEL PLASNA EN EL E. T. L.
Se miden las intensidades de emisión de las líneas
5596.2k, 5588.9k, 6761.5k y 6844.1k del Sn II, cuyas
energías de los niveles de partida cubren un margen de
2,324ev. Su diagranxa parcial de Grotrian se muestra en la
figura 2.40.
Las muestras utilizadas han sido aleaciones de estaño
y plomo a diferentes concentraciones.
Para cada una de estas muestras se efectúa la
correspondiente representación de Boltzmann (ecuación 2.15
de este capítulo), con las probabilidades de transición
conocidas (tablas de Wiese y col.de 1980).
La figura 2.41 muestra uno de los casos estudiados,
poniéndose de manifiesto el buen ajuste a una recta del
logaritmo de las poblaciones de los niveles en estudio
frente a la energía del nivel de partida. De la pendiente en
dicha recta se obtiene la temperatura de excitación en el
equilibrio supuesto. En la tabla 2.3 se recogen los
resultados obtenidos para cada concentración de estaño en la
muestra.
Las temperaturas obtenidas se encuentran en torno a
10500 K, con una dispersión en el ajuste a la recta (Sánchez
del Rio, 1989) del 15% para el caso mas desfavorable.
128
E (eV)25
(1/2)
20P
6s
20F
Yd-~ 5ff
(5/2)
(5/2)
2
(3/2) 5s5p
<2/2)2
(1/2) 5s Sp
FIG!Jn 2.40: Diagramaparcial de Grotrian del Sfl II
129
85
7s
b’t
13—
12 —
11 —
10 —
9—
8—
7
o
<7/2)“e
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6p
4ff6d
5d
1’
SnII
100
9
o6844.1 A
T = (l0.2±l.6)x ~O XC
lo
o o5588.9 A 0 5596.2 A
11 12
Energía (eV)
FIGURA 2.41: Gráfico de Boltzmann. Experiencia realiza-
da en una muestra de estaño/plomo al 25% de estano.
<u=
di
10
6761 5 A
1
8
130
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13
1
- DENSIDADES ELECTRONICAS
Para estimar esta magnitud se relacionan los
ensanchamientos Stark obtenidos en este trabajo con los
experimentales de Miller y col, en 1979, considerando la
ecuación 2.14 de este capítulo.
La tabla 2.4 recoge los resultados obtenidos para las
diferentes muestras de las transiciones cuya comparación
es posible.
De estos datos resulta una densidad electrónica de16 —3
(l.16±0.03)xlO cm -
Para una temperatura T = 10500 K y una diferencia de
energías AE = 2.34 eV, se tiene en la inecuación 2.16 el
resultado
12 1/2 3 16 —3N = l6x10 T (AE) = 0.21x10 cme
El valor presente de N cumple esta condición lo cualepermite la suposición de equilibrio tenuodinámico local.
- AUTOABSORCION
Para este estudio se siguen dos procesos.
1— Se estudia la luz de emisión correspondiente a las
transiciones del niultiplete 6d 2D decayendo al 6p3/2, 5/2
2p0 para cada aleación de estaño con plomo, y se1/2, 3/2
representa las intensidades de emisión en función de
(gA ). Las probabilidades de transición A1 I~~3 t~I
correspondientes se toman de las tablas de Wiese<1980) que a
su vez recogen los valores experimentales de Wujec y col, de
1977.
El comportamiento de esta dependencia puede verse en
la figura 2.42, observándose un buen comportamiento lineal
incluso para la línea 5561.9k que es la más intensa del
132
TABLA 2.4 - ANCHURAS LORENTZIANAS Y DENSIDADES DE ELECTRONES
EXPERIMENTALES EN LAS DIFERENTES MUESTRAS
DE Sn II
Ensanchamiento Stark <A> Densidadesde electrones
Muestra(-% Sn)
x~k) Estetrabajo
Miller y= 1017
e
col. a-acm (x
l’1 (i)
10 cm’)
99.94 5561.9 0.55 5.1 1.07
5332.4 057 5.3 1.07
5583.9 0.41 38 1.07
6761.5 0771 5.5 1.3
6844.2 0.55 4.2 1.3
25 556li9 0.58 1.13
5332.4 0.73 1.3
5588.9 0.51 1.35
676E5 0.65 1.2
6844.2 0.53 1.2
10 55619 0.54 1.06
5332.4 0.61 1.15
5588.9 0.40 1.05
6844.2 0.49 1.1
5 5332.4 0.59 1.1
1 5332.4 0.57 1.07
los ensanchamientosde Miller y col.de 1979 resulta una
densidad electrónica media de N= (116±003)xlO’6cn«e
133
TRANSICIONES
DE ESTAÑO.
(i>~ Con
04:
a)Co‘oLO
SnaI 99,94%
Sn al 25 %
Snal 10%
Sn al 5 %
8x,
Probabilidad de Transición g1 A1~ (x 10~ seg1)
FIGURA 2.42: Intensidad de emisión en función de la
concentración de estaño en la muestra
40 F
=
0Ce
-U-rnca,c
“-ejejej
u,
4
20
-‘o
oo 200 400
134
multiplete, y para la muestra pura de estaño (caso más
desfavorable) - Este resultado nos muestra que los espectros
obtenidos no presentanefectos apreciables de autoabsorción.
2— De los ensanchamientos Stark de diferentes
transiciones se pueden estimar órdenes de magnitud del
coeficiente de absorción. Las lineas consideradas en este
estudio son la 5561.9k, 5332.4k, 6844.2k, 5588.8k y 6761.5k,
y sus intensidades se han obtenido a partir de la muestra
pura de estaño donde el coeficiente de absorción es mayor.
Para ello usamos la ecuación (2.2), sustituyendo en
ella el coeficiente de absorción de Einstein dado en la
ecuación 2.4 y escribiéndola en función de la longitud de
onda. Quedando de la forma
A2
K(v) = Fa.’) NSg
g.A
1
‘‘
El perfil de la línea viene dado por
2P(v) = ________
it a
1
+ 1
LUaZO ~2
con a = Ay, anchura de la línea.
De estas expresiones
coeficiente de absorción máximo
A-K~j~o> = 2
4n c AA
obtenemos
g. A
2J+l -Ji
el valor del
—E / KTe
Considerando la población del ión igual a la densidad
electrónica, la temperatura de 10500 XC, y los
135
ensanchamientos Stark (w ) obtenidos experimentalmente,exp.cuyos valores están recogidos en la tabla 2.4, resultan
valores del coeficientes de absorción menores de 0.lxnm’.
Como el espesor del plasma es del orden de lmm, las
correspondientes densidades ópticas K(v>.x, son muy pequeñas
comparadas con la unidad, por tanto se puede considerar el
medio como opticamente delgado.
2.6.3 - PROBABILIDADES DE TRANSICION DEL Sn II
Las probabilidades de transición de 24 líneas del
Sn II han sido obtenidas utilizando la muestra pura de
estaño, y la aleación de Sn/Pb al 75% -
La luz es recogida sin fibra óptica y sin lente de
enfoque, enfrentando la rendija de entrada del monocromador
al plasma y recogiendo la luz en la dirección transversal en
las proximidades del impacto del haz láser en la muestra.
Las correspondientes representaciones de Boltzmann
para ambas muestras se indican en las figuras 2.43 y 2.44.
relativas al Sn II. Las temperaturas obtenidas corresponden
a valores en tono a 10300 XC, con las probabilidades de
transición de Wujec y col.<1977).
Así mismo, y de los espectros correspondientes
obtenidos con la muestra de la Sn/Pb al 75% de estaño, se
efectúa la medida de las intensidades de emisión de las
transiciones de la especie ionizada Pb II correspondientes a
6660.0k, 5608.8k, 5042.5k y 5544.6k cuyo diagrama parcial de
Grotrian se indica en la figura 2.45. Con las probabilidades
de transición conocidas <Miller y col., 1979>, se efectúa la
correspondiente representación de Boltzmann, y se obtiene la
temperatura de equilibrio de 10450 K para esta especie. La
recta de ajuste de esta representación puede verse en la
figura 2.46.
136
SnII
r
10 F
8
Y
6844.1 Á
9
T = (l0.3±l.6)x i0 XC
10 11 12
Energía (eV)
FIGURA 2.43: Gráfico de BoLtzmann. Experiencia realiza-
da en una muestra de estaño del 99.94% de pureza
100
d
=
ci—e.-
1
0,1
o6761 .5 A
o
5588.9 Ao
5596.2 A
137
SnII
100 -
10
T <lO.4±1.7)x ~O XC
o6761 .5 A
o5596.2 A
12
Energía (eV)
FIGURA 2.44: Gráfico de Boltzmaflfl. Experiencia
realizada en una muestra de Sn/Pb al 75% de estaño
o6844.1 A
=•-~ 100
-1
E
o5588.9 A
9 11
138
E (eV)
20p
1/2, 3/2
Límite de ionización
3/2, 5/2
15,028 eV
6p
FIGURA 2.45: Diagraina parcial de Grotrian del Pb II
1/2
15
12
11
‘-o
9
8
7
sp7d
85
5608.8k
666 0 AJÁ
5544.6k
5042.5k
6d
7s
21o
139
PbII
100
=— 10
ci
1
8
oo 6660.OA
lo
T = (lO.4±l.4>x 10 XC
oo 5042.5A
o
5544.6A
12
Energía (eV)
FIGURA 2.46: Gráfico de Boltzmann. Experiencia
realizada en una muestra de Sn/Pb al 25% de plomo
o560&8A
9 11
140
Encontramos una misma temperatura de equilibrio en
las especies ionizadas Sn II y Pb II para los niveles
considerados.
Del gráfico de Boltzmann correspondiente a las
intensidades de las líneas delL Sn II mencionadas
anteriormente, se obtienen las probabilidades de transición
de nuevas líneas cuyos niveles superiores están próximas a
las anteriores. En la tabla 2.5 se recogen las
probabilidades de transición obtenidas en este trabajo y las
obtenidas por otros autores, encontradas en la bibliografía,
para comparación.
Considerando, el error estadístico en las
intensidades (no superior al 5%>, el error debido a la
eficiencia (menor del 5%), y el error en las probabilidades
de transición utilizadas para la obtención de la temperatura
de equilibrio, las probabilidades de transición obtenidas
tienen un margen de error del 25 al 30% -
Puede verse el buen acuerdo existente entre los
resultados obtenidos en este trabajo y los dados por otros
autores. También se obtienen probabilidades de transición de
niveles que no han sido previamente estudiados.
Los resultados obtenidos considerando ambas muestras,
es decir la muestra pura de estaño y la aleación con plomo
al 75%, se encuentran dentro del margen de error de la
propia experiencia.
Con las probabilidades de transición obtenidas del
multiplete 4f , se obtiene la vida media de sus niveles
resultando ser iguales entre sí y de valor 4.8 ns. Valor que
está en buen acuerdo con las vidas medias experimentales
obtenidas por Gorshkov y Verolainen en 1985, valores de
5.2±0.Snspara el nivel 4f 2F0 y 5.2±O.Snspara el nivel7/2
2oF
5/2
141
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2.6.4 - ANCHURASDE LINEAS DE Sfl II
Las lineas de emisión, en este tipo de plasmas,
aparecen muy ensanchadas con respecto a las anchuras que
pueden considerarse normales. Estas anchuras han sido
medidas en 23 lineas de Sn II y los resultados obtenidos se
recogen en las tablas 2.6 y 2.7.
En la tabla 2.6 se indican los valores obtenidos para
el parámetro Wexp de ensanchamiento (FWHZ4) a una temperatura—3
T de 10300 K y una densidad electrónica N de 1016 cm
junto con los valores de Miller y col.(1979) obtenidos de un
plasma a 11600 XC y una densidad de íoí7 cuí3. Aunque los
valores de estos autores están afectados de un gran
intervalo de error, se observa que dentro de dicho intervalo
existe acuerdo en los resultados obtenidos, escalados a la
presente densidad electrónica.
En la tabla 2.7 se recogen las anchuras
experimentales obtenidas de transiciones del Sn II, para las
que no se han encontrado en bibliografía valores
experimentales de otros autores para comparación.
Las medidas efectuadas para ambas muestras dan
ensanchamientos diferentes debido a que la energía del haz
láser fue diferente para cada muestra, es decir
250mJ/impulso para la muestra pura y 275mJ para la aleación
con plomo al 75%. Se mantiene una misma relación entre ellas
para cada muestra como era de esperar. Por el contrario la
temperatura de excitación no varia con la potencia del
láser.
Sería conveniente que en futuros trabajos se axnpliara
esta experiencia a muestras con elementos de diferente
naturaleza para una misma concentración de la especie en
estudio, y ver la dependencia que tiene con la formación y
evolución del plasma.
145
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7
TABLA 2.1 - ENSANCHAMIENTODE LINEAS DE Sn II a T = 10300 K
(1): Muestra de estaño al 99.94%. N = 1016 cm-3
—3(2): Muestra de estaño/plomoal 75%. N = 1.2dO16 cm
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FWHM (A)
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ZaE7/2
2aE5/2
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5/2
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1/2
6p3/2
5d5)5/2
—4 Sd 5)3/2
2o—* 6p P
1/2
6p ZpO3/2
4322.9
6453.5
5796. 9
5596. 2
487t2
49446
3047.7
3715.4
3841.4
3620.7
3537.5
3472.4
3582.3
0.31±11%
0.31±13%
052±7%
0.51±8%
0. 46±10%
023±22%
0.34±14%
0.39±12%
035±147.
0.40±127.
0.48±10%
0.39±157.
024±20%
0.36±10%
0.51±8%
0.63±6%
049±9%
OAS±10%
0. 21±24%
0.42±11%
0.42±12%
0.55±9%
0. 52±9%
060±87.
0-43±11%
148
CAPITULO 3
MEDIDA DE SECCIONES EFICACES DE IONIZACIONY EXCITACION POR IMPACTO DE ELECTRONES EN
NIVELES DE Ne II, Ar II Y Kr II
3.1 - INTRODUCCION
Los efectos producidos en procesos de colisión de
átomos con electrones, tiene gran interés en diferentes
campos de las Ciencias Físicas como son la Física Atómica,
el. Diagnóstico de Plasmas, y Astrofísica.
Los parámetros requeridos para determinar el balance
energético y las propiedades de transporte de los electrones
en la materia, son las secciones eficaces para cada tipo de
colisión que pueda tener lugar. Cuando un haz de electrones
libres colisiona con un átomo, los procesos a que puede dar
lugar son:
—Colisiones inelásticas: el electrón pierde una parte
de su energía cinética excitando algún grado de libertad
interno del átomo.
—Colisiones elásticas: En este tipo de colisiones el
electrón no transfiere energia al átomo.
En realidad en las colisiones elásticas el electrón
pierde una cierta cantidad de su energía que es proporcional
al cociente entre la masa del electrón y la masa del átomo.
En consecuenciaesta pérdida de energía podemos considerarla
despreciable frente a la energía perdida en un proceso
inelástico.
En este trabajo presentamos resultados basados en la
ionización y excitación simultánea de gases nobles por
impacto de electrones.
Desde el punto de vista experimental existen
diferentes métodos. El utilizado en este trabajo corresponde
al llamado método óptico, el cuál está basado en el estudio
de la luz de fluorescencia emitida por los niveles excitados
150
en estudio y que han sido poblados mediante colisión con el
haz de electrones.
3.2 - FUNDAMENTOTEORICO
La intensidad de la luz procedente de la
desexcitación de los niveles excitados que han sido poblados
por colisión con un haz de electrones es proporcional a la
población del nivel superior según la expresión
1 =~~ KN A (3.1)
donde 1 es la intensidad de la luz en fotones/s de laji
transición en estudio, N es la población del nivelj
superior. A es la correspondiente probabilidad deji
transición en y K es una constante que depende de la
geometría del sistema de recogida de luz.
En condiciones de corriente electrónica y presión del
gas suficientemente bajas como para poder despreciar efectos
de colisión de electrones con átomos excitados y
transferencia de excitación de un átomo a otro, estudiamos
las secciones eficaces para las colisiones del tipo
*X + e —4 (X~ ) + 2e (3.2)
donde X representa el átomo en el estado fundamental, e
el electrón y ( ) el primer ión excitado.
Sea n el número de átomos por cm3 que han sidoJ
excitados por el haz de electrones hasta el nivel j. Su
evolución temporal corresponde a poblaciones por colisiones
151
y cascadas radiativas de los niveles superiores,
despoblaciones por emisiones espontáneas a niveles
inferiores. La ecuación que tiene en cuenta estos procesos
la podemos espresar de la forma
dn
=t4cr vn + SAndt e s sJ
- SA n•k jk j
es decir el segundo sumando en el término de la derecha de
esta ecuación representa la población del nivel en estudio
debido a su población por cascadasde niveles superiores.
La ecuación anterior la podemos poner en la forma
dnj *
_____ = N a- y n
dt- SA n
e k jk
siendo
n población del nivel en estudioj
A la probabilidad de transición del nivel j al nivel1k
inferior k*
a la sección eficaz de emisiónj
y la velocidad de los electrones3
n e número de electrones por cmaN número de átomos por cm
*considerando que a = a + SA za , siendo
J s sj aeficaz de población o de excitación.
a la sección~1
De la ecuación (3.4) en el equilibrio tenemos
*Na vn
n —
1 SA1< jk
e
(3.5)
considerando el producto vn= J siendo J el flujo de
y
(3.3)
(3.4)
152
electrones y teniendo en cuenta que SA = -c 1 donde iv es lajkvida media del nivel j, la ecuación (3.4) queda en la forma
*n =14a z J (3.6)
1 1
sustituyendo (3.6) en (2.1) obtenemos para la
transición j —÷ i
*1 = 1<Na- Ji A (3.7)
ji 1 1 1’
al producto c A se le conoce como razón de ramificación.1 11
De la relación (2.7) se deduce que, al menos en
teoría, de la medida absoluta de intensidad correspondiente
a una transición con origen en el nivel j se puede obtener*
la sección eficaz de excitación a-3
Lo que se mide es la variación con la energía de los
electrones, de la intensidad relativa de las lineas
espectrales seleccionadas.
Combinando esta magnitud con las correspondientes
razones de ramificación previamente medidas o calculadas, se
puede obtener la función de excitación óptica del nivel,
cuya variación con la energía será la misma que la de la
sección eficaz.
De la ecuación (3.7) y despejando la magnitud de*
interés a- (sección eficaz de excitación), obtenemos la1
expresión
153
1ji
________________ (3.8)KNJA 1
ji j
A la sección eficaz del nivel multiplicada por la
correspondiente razón de ramificación se le denomina sección
eficaz de emisión que es en realidad el parámetro que se
determina experimentalmente, es decir que
*a emisión =a- A -u
j ji
3.3 - DISPOSITIVO EXPERIMENTAL
El sistema experimental para la medida de secciones
eficaces se muestra en la figura 3.1.
Las partes esenciales de que consta (Blanco y col.
1989) son: el cañón de electrones, la cámara de colisión en
la que se mantiene el gas a la presión de trabajo elegida,
el sistema óptico para seleccionar y recoger la luz, y el
sistema electrónico de recuento de fotones.
3.3.1 - CASONDE ELECTRONES
El cañón de electrones genera un haz pulsado de
electrones monoenergético de frecuencia 14KHz de unos 2xnm de
diametro y duración 3¡is.
Los electrones son extraidos de un filamento de
tungsteno tonado al 1%, de 0.2nm de grosor, sometido a una
tensión de caldeo de 2 voltios, y por el que circula
aproximadamente una corriente de 3 amperios. De esta forma
154
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j
xej
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1
15
5
el filamento se calienta hasta la incandescencia y emite
electrones por efecto termoiónico (Marton 1967).
Este filamento está polarizado con una fuente de alta
tensión variable de O a —lOoOvoltios. Rodeando al filamento
se encuentra la reja polarizada por una fuente variable de O
a -4ovoltios flotante sobre el potencial de polarización del
filamento.
De esta forma el potencial de la reja se situa a un
potencial ligeramente negativo respecto al filamento
impidiendo la salida de los electrones. A su vez la reja
está conectada a un biestable que da una señal cuadrada
positiva de 20 voltios cuya duración y frecuencia está
gobernadopor un generador de impulsos.
El generador de impulsos genera un par de señales
separadas de duración ~íÍs y con una frecuencia de 14Khz que
son las que disparan el biestable. Con esto conseguimos que
se extraigan electrones cuando se produzca el impulso del
biestable, pues en ese momento, y solo en ése, la reja se
coloca a un potencial positivo respecto al filamento.
Los electrones extraidos por la reja son acelerados
por un primer electrodo formado por un círculo metálico con
un orificio central de 2mmn de diametro. Este electrodo está
conectado a una fuente de tensión Vp—a de O a 40 voltios
flotante con respecto al potencial del filamento. Por lo
tanto el potencial de este electrodo es -.V+Vp—a.
La función de este electrodo es la de formar el haz
de electrones cilíndrico de 2mm de diametro y evitar la
producción de electrones secundarios los cuales se producen
por el choque de electrones acelerados a unos 100eV con las
paredes de los electrodos. Como a este electrodo los
electrones le llegan con una energía de 40ev no se producen
electrones secundarios que son los causantes de un haz no
monoenergético pues pueden tener cualquier energía y
trayectoria al ser originados en una colisión.
156
Este haz es acelerado por un segundo electrodo
conectado a tierra. Se trata tambien de un círculo metálico
con un orificio de 3nim y separado del anterior 2mm.
El haz que sale del cañón de electrones tiene un
diametro de 2mnm una energía E(eV) y una duración de 3~s. La
resolución del haz en energías con este dispositivo es de
lev.
El cañón y la cámara de colisión solo están
conectados por el orificio del segundo electrodo por donde
sale el haz.
El cañón de electrones se encuentra en un vacio
residual de 1O~ torr mientras que en la cámara de colisión
se encuentra el gas en estudio a una presión de trabajo de 5
a lomtorr.
3.3.2 - CÁMARA DE COLISION
En esta región del sistema donde se verifica el
proceso de colisiones se encuentra el gas que es introducido
en la cámara a través de una llave de aguja y la presión es
medida con un manómetro absoluto de capacidad (Baratron
MXS—227A).
Se regula convenientemente la entrada de gas y la
velocidad de aspiración de la bomba de vacío manteniendo un
flujo estacionario del gas. Esto es fundamental en el
experimento ya que las medidas dependen directamente de la
presión es decir directamente de la densidad de partículas.
Para asegurar que el flujo es estacionario y que la
presión se medía correctamente, se colocaron otros dos
manómetros, uno de termopar (Conhbitron CM-30) y otro Pirará
(Thermotron) previamente calibrados. Uno se situó en torno a
157
la región por donde entraba el gas y el otro próximo a la
región de aspiración en la cámara. La presión dentro de la
cámara se midió con una precisión de 0.lmtorr.
Dentro de la cámara se encuentra la caja de Faraday
(Marton 1968), cuya función es la de recoger todos los
electrones que atraviesan el gas; tiene forma cilíndrica con
rejilla metálica en el fondo, una longitud de 70inm y un
diametro de 35inm.
Se coloca en la dirección del haz electrónico,
concéntrica con el orificio del segundo electrodo y a una
distancia de éste de 8nxm.
Sus dimensiones, forma y posición responde a la
exigencia de medición de los electrones que han atravesado
el gas, evitando pérdidas de éstos por reflexiones y
generación de electrones secundarios.
De la cámara de colisión, y a través de una ventana
lateral de cuarzo, se recoge la luz procedente de las
desexcitaciones y se lleva al sistema óptico.
3.3.3 - SISTEMA OPTICO
La luz proveniente de la cámara de colisión es
enfocada mediante una lente de cuarzo de 5cm de focal en la
rendija de entrada del monocromador, situada
perpendicularmente a la dirección del haz de electrones para
evitar errores que provengan de pequeñosdesplazamientos del
haz con la energía.
El monocromador es un Jarrell-Ash 82410 de 25cm de
distancia focal de doble red. Una de 2400trazos/xnm con el
ángulo de “blaze” adecuadopara la región ultravioleta, y la
otra con l200trazos/nun y ángulo de “blaze” para 5000k. Con
las rendijas de 150pm la resolución es de 3k y
158
6k respectivamente.
La salida del monocromador se lleva a un
fotomultiplicador 56 UVP de respuesta S—13 sensible desde
2200k a 6000k. Su ganancia es de l& alimentándolo a 2200
voltios.
La eficiencia espectral relativa del sistema óptico
se obtuvo utilizando dos lámparas calibradas, una de
deuterio para la zona ultravioleta y la otra de wolframio
para la zona visible. Las gráficas correspondientes pueden
verse en las figuras 3.2 y 3.3.
3.3.4 - SISTEMA ELECTRONICODE RECUENTO
Consta de dos partes bien diferenciadas.
La primera es un sistema clásico para el tratamiento
de las señales del fotomultiplicador y la segunda es un
sistema lógico de control de las escalas de recuento.
Las señales eléctricas que da el fotomultiplicador
pasan por un preamplificador y un amplificador que preparan
las señales para ser leidas por el sistema de recuento.
Los impulsos amplificados se llevan a un
discriminador, el cual deja pasar solamente los impulsos
cuya amplitud es mayor que una amplitud fijada. Esta
amplitud fijada en el discriminador se elige con el fin de
que elimine las señales pequeñas que provienen de la
amplificación del ruido electrónico del sistema.
Las señales así preparadas se llevan a sendas escalas
para su recuento.
Por otra parte el sistema lógico proporciona señales
de permiso y parada en las escalas.
159
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ó
o
o o o,
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Q
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3500 4000 4500 5000 5500 8000
LONGITUD DE ONDA (A)
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Eficiencia del sistema. Red visible del rnonocromador
‘Do
90
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e
<a2waELii
60
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O
2000 2500 3000 3500 4000 4500
LONGITUD DE ONDA <A>
FIGURA 3.3
Eficiencia del sistema. Red ultravioleta del monocromador
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e
4¡32EoEtaj
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30
20
10
o
5000
161
Este circuito lógico se dispara con la señal de
comienzo del biestable. Esta señal por una parte ataca a un
monoestable de duración ~ produciendo una señal de permiso
para que cuente la escala 1 simultáneamente con el haz de
electrones. Por otra parte la señal de entrada se hace pasar
por un retardo de SOgs y ataca a otro monoestable también de
duración ~ que da la señal de permiso para que cuente laescala 2. De esta forma la escala 1 cuenta señales del
fotomultiplicador cuando se produce el haz de electrones
(señal + tondo) y la escala 2 cuenta exactamente durante el
mismo tiempo pero SOgs después de haber finalizado la
excitación con lo cual cuenta solamente el fondo al haberse
producido ya todas las desexcitaciones.
Este procedimiento nos permite realizar un contaje
muy preciso de solamente señales correspondientes a la luz
de desexcitación.
Las puertas lógicas están a su vez conectadas al
integrador de carga recogida en la caja de Faraday.
Cuando la carga recogida por el integrador es la
carga prefijada Q (2OgC o 200uC según la posición del
conmutador>, éste les manda una señal de parada a las
escalas.
Con esto tenemos garantizado el contaje
correspondiente a luz sin fondo y durante un tiempo en el
cual la densidad de electrones que han atravesado el gas es
el mismo.
3.4 - NETODO
La medida de intensidades absolutas representa una
verdadera dificultad pues requiere conocer con precisión la
geometría de la zona útil en la cámara de colisión así como
162
la eficiencia absoluta del detector.
Para obtener las secciones eficaces de emisión en
valores absolutos, se comparan las secciones eficaces de
excitación con las correspondientes a las líneas 4438k y
5047K del He, líneas que se conocen con alta precisión sus
secciones eficaces de emisión a diferentes energías del haz
de electrones.
Los valores tomados como patrones han sido los
publicados por Van Zyl y colaboradores en 1980, siendo22.3±0.12 x ío20 cm para la transición 4438K y para 5047k
5.61±0.25x í020 cm2 a una energía de 100ev.
La intensidad de emisión es proporcional a N
(ecuación 3.7), es decir proporcional a la presión del gas
en la cámara de experimentación. Todas las medidas se han
obtenido a la presión de Smtorr, pues la respuesta de la luz
con la presión para los diferentes gases con que se ha
trabajado respondía linealmente hasta Smtorr.
3.5 - MEDIDAS PREVIAS
Los efectos principales que distorsionan la correcta
respuesta del sistema con la energía son los electrones
secundarios y la pérdida de luz.
Para comprobar la ausencia de electrones secundariosse midió la función de excitación de la transición O ~ii —*
j1
8 ~TI de longitud de onda 3371k correspondiente a laq
molécula de nitrógeno ( >1 ) por ser bien conocida,2
presentar un máximo muy pronunciado en tono a 20ev y tener
una caida rápida y monótona con la energía (Arqueros y col.
1977). Como la función de excitación en un sistema con
electrones secundarios presentará un aumento en la zona de
100 a 200ev (Marton 1967), en la transición elegida se nos
manifestará como una caida no monótona en la región de
163
energía indicada. Puede verse en la figura 3.4 la función de
excitación obtenida experimentalmente donde se pone de
manifiesto la no existencia de electrones secundarios.
Así mismo para comprobar que no hay pérdida de luz
debido al posible movimiento espacial del haz se midió la2+función de excitación de la transición B 2? ~ X X de
¡1 qlongitud de onda 3914k correspondiente al ión positivo del
nitrógeno ( 1< >. Esta función de excitación se conoce con
precisión y presenta una variación pequeña entre 50 y
1000ev. Si hay pérdida de luz en el sistema esta función de
excitación presentará una brusca disminución para una
determinada energía.
La función de excitación obtenida y que puede verse
en la figura 3.5, tiene la forma esperadaal compararla con
la existente en la bibliografía (Borts and Zipf 1970), y nos
asegura la no existencia de pérdida de luz en el sistema.
Con estas medidas previas aseguramos la correcta
respuesta del sistema con la energía de los electrones.
Para comprobar el método en la obtención de valores
absolutos de las secciones eficaces de emisión se midieron+dos de ellas, una del Nel y la otra del N cuyos valores se2conocen con bastante precisión.
La sección eficaz medida del Nel correspondiente a latransicón Jp’<l/2> —* 3s’(l/2) de longitud de onda
0 1
5852.5k a una energía de 100ev, y usando la razón de
ramificación obtenida por P.Martin y J.Campos en 1977,
resulta 150 .15>40 ~‘cm2 estando en completo acuerdo con el
valor lSlxlO 20cm2 dado por Register y col. en 1984 usando
una técnica completamente diferente como es la
espectroscopia de pérdida de energía de los electrones
(EELS).
164
100 0
o
o
¡0
0’
o
O
O
o
Ó
oo
O
e-
O.
O-o
1000100
ENERGIA (eV)
FIGURA 3.4: Función de excitación de la transición
3371k de la molécula N2
10
u
N4<aE‘uzo<a<a‘u<fi
1
10
165
100 —
0~
oO
o
eO, -o
W.L Borst y EC. Zipí
~estetrabajo
u
Nsc<a 10LA.LIJz OO¡3
<aLiJCA
Q
1
10 1000
FIGURA 3.5: Función de excitación de la transición
3914k del ión molécular N +2
~0
¿
.0O
o
Q
o
Oo
-9
o
O
100ENERGIA (eV)
166
+La sección eficaz medida en el I’¡ corresponde a la2
línea 4278k de la transición entre las bandas moleculares2+ 2+B X —+5< Z
¡1 g
20 2
El valor obtenido a 100ev es (520±50)xlO cm
estando en completo acuerdo con el valor de 535>40
dado por Shaw y campos en 1983.
Teniendo garantizada la respuesta del sistema se pasa
a medir las funciones de ionización y excitación simultánea
de transiciones correspondientes al Ne TI, Ar II y Kr IT,4
para las configuraciones ns2 np (n+l>p, con n=2,3,4
respectivamente -
3.6 - MEDIDAS REALIZADAS
Las secciones eficaces se han obtenido para los2o 2o 2o
niveles 3pPJ/2, 3pP1,,2 y 3P’F7/2 del Ne II, 4pP312,
2o 2o 2o4p’P y 4p’F del Ar II, y 5pP , 5p’P ¿3/2 7/2 3/2 3/2
Sp’ 2? ~ 5p4Do del Kr II. Las transiciones utilizadas
7/2 7/2
en este estudio han sido identificadas con las tablas de
Striganov y Seventitskii de 1968. En la figura 3.6 se
indican las transiciones del Ne IT usadas en este trabajo,
los niveles que conectan y la situación energética a la que
se encuentran dentro del diagraina de Grotrian
correspondiente (Basbkin y Stoner (1975>). Estos niveles
fueron elegidos por diferentes causas: transiciones que se
encuentran dentro del rango de trabajo de nuestro sistema
experimental, están bien resueltas, se conocen sus razones
de ramificación, y son transiciones que no vienen afectadas
por cascadas radiativas de niveles superiores. Para los
niveles estudiados del lCr II no existen valores previos a
este trabajo en la Literatura.
167
ojo
s
o’r-
CV,..4
—C’J
‘——
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~—
04
04
04
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OO
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OO
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CV)<‘3
rEe
jCV)
ej
ej
CtIej
ej
ejej
ejej
ejej
16
8
3.6.1 - RESULTADOSOBTENIDOS
En la tabla 3.1 se recoge el valor máximo de la
sección eficaz de emisión del nivel en la transición
indicada , así como los valores que se han encontrado en la
bibliografía para comparación.
Los errores experimentales para la sección eficaz de
emisión son debidos a los procesos de calibración con el
Helio (7%), a la medida de la presión (1%), a la eficiencia
espectral (5%) y a la incertidumbre estadística (5%). Para
la sección eficaz del nivel tambien se ha tenido en cuenta
los errores en las razones de ramificación (7%). Todas estas
imprecisiones tenidas en cuenta dan lugar a errores del 10%
para la sección eficaz de emisión y del 15% para la sección
eficaz del nivel.
Las razones de ramificación han sido tomadas de los
resultados experimentales más recientes: para el Ne II
(Martin y col. 1983>, y para el Ar II (García y col. 1985;
Shumaker y col. 1969). Para el Kr II hemos obtenido las
razones de ramificación usando las probabilidades de
transición y vidas medias teóricas de Spector y Garpman en
1977, y que se encuentran en buen acuerdo con las
probabilidades de transición relativas experimentales de
Fonsecay Campos de 1982.
Las tablas 3.2, 3.3 y 3.4 recogen el valor de la
sección eficaz de excitación del nivel como una función de
la energía de excitación electrónica. Estos resultados se
recogen en las gráficas indicadas en las figuras 3.7, 3.8 y
3.9.
169
TABLA 3.1 - SECCIONES EFICACES EN EL MAXIMO x1020 cm2)
14.6 0.77
7.7 0.84
4.5 0.96
Presente trabaj o Otros
Nivel x(k> E (eV)uinbral
E (eV)máxima
eem
Rl? «nivel
nnivel
49.7
42.4
45.9
29.1
49.6
96.0
98.7
0.51
0.49
0.64
0.42
0.59
1
1
(a>: Waiker- y coi~ 1972 RR: Razón de ramificacióna
emCh>: Latimer y col. 1970
(o): Clout y col. 1971
(di: Hasmer y coi. 1967
Ce> Boqdanova y col. 1987
Sección eficaz de emisión
ani el: Sección eficaz del nivel
E.maxima~ Energía para a máximaem
Ne II
3p3/2
~p ZpO
1/2
apo3p’ 7/2
Ar II
3323.7
3378.3
3568.5
4764.9
4277.5
4609.6
4p ZpO
3/2
2o4p’ P3/2
204p’ E7/2
16.4
7.7
3.6
10159
13561
53.1
53.1
55.6
35.6
37.1
36.9
31.4
32.6
32.6
30.8
(a)
(a)
(a>
Ch>
Co>.5Cd)
(e>
51.5 (e>
150
150
140
80
loo
55
50
75
50
50
lCr II
19.0
9.2
4.7
97.4
86.7
71.7
69.2
84.0
96.0
98.7
2oIi3/2
2osp’ :p3/2
Sp’ 20
7/2
sp ~IDO7/2
4436.8
4475.0
4577.2
4355.5
170
4TABLA 3.2 - SECCIONES EFICACES DE LOS NIvELES 2p
FRENTE A LA ENERGIA DE LOS ELECTRONES
Energía
(eV)
57.56065708090
loo110120130140150160180200250300350400450
500550600650700750800850900950
1000
3p 2p0
3/2
1.4
2.64.5
6.18.5
11.114.616.517.718.318.519.018.518.117.215.313.712.010.7
9.48.57.87.06.66.15-75.4
5.04.84.5
4.4
2or P
0.71.32.23.04..1
5.47.1
8.08.68.99.09.29.08.88.4
7.46.75.85.24.64.13.83.43.22.92.82.62.42.32.22.1
3;, DE Ne II-20 2(xlO cm
3,,. F7/2
0.40.7
1.31.72.43.24.14.3
4.6
4.7
4.54.23.93-32.92.62.42.11.91.71.61.51.4
1.31.2
1.1
0.9
171
Neil
0cd7U a
a
oo
oo
a o oa 00
a
o QEEE 00a o aE a
EE
E
E
100
3p 2P3,2 33231 A
3p2P
112 3378.3 A
E Sp’2E
7,2 3568.5 A
100
10
a
N
u
o.3-
N
1~
a>c
Va-5ua>
ci,
¡0
a
oE
E
1
EE N
E
0.1
10
1000
Energía <eV)
FIGURA 3.7: secciones eficaces obtenidas. Niveles de Neil
172
4TABLA 3.3 - SECCIONES EFICACES DE LOS NIVELES 3p 4;, DE Ar II
—20 2FRENTE A LA ENERGíA DE LOS ELECTRONES (xlO cm
Energía
(ay> 4p P3/2 3/2 4p’ F2
38 7.7 4.1 3.140 16.1 6.7 5.642.5 29.1 16.1 14.3
45 49.1 29.9 33.347.5 65.2 41.0 45.650 76.7 52.7 58.455 87.4 69.1 71460 92.0 75.6 70.7
65 95.8 77.9 68.170 95.9 80.8 64.680 97.4 83.2 59.490 94.3 84.9 55,3
100 92.0 86.7 53.8125 86.6 83.8 50.2150 75.1 76.2 45.1175 65.2 69.1 39.4200 59.0 64.4 35.9225 51.4 58.0 31.8250 46.0 52.7 28.2275 42.9 51.0 26.1300 39.1 46.9 24.1350 32.2 41.0 20.8400 26.8 34.0 17.7450 23.8 31.6 16.1500 21.1 27.5 14.9550 18.8 25.8 13.3600 16.9 23.1 12.0650 15.7 22.0 11.1700 14.2 20.5 10.2750 13.0 19.0 9.5800 12.0 18.2 9.0850 11.2 16.7 8.4900 10.7 16.1 7.9950 9.9 15.2 7.4
1000 9.6 14.4 7.1
173
Axil
100E 00~ ~3
oE
E EE
EE0
¡0
&
o
Eo
E E0E oE E
E0
E EE
EJ oE E
0E ES 0
EE
E EE E
¡0E %4p 2P~,
2 4764.9 AE
E¡0~ 4p’
2F~ 4609.6A
100
Energía (.V)
FIGURA 3.8: secciones eficaces obtenidas. Niveles de Aríl
Eu
b
e.-4>E
•0<-3ua>
u,
10
E OoES O
E 0 2 AE O 4p P
2,~ 4277.5
E
0
E E0%
E
o
E
1
la 1000
174
TABLA 3.4 - SECCIONES EFICACES DE LOS NIVELES 4p4 Sp DE lCr II
FRENTE A LA ENERGíA DE LOS ELECTRONES
2oP
3/2
7.1
16.3
33.848.762.3
69268.067.365.463.962.060.858.555.5
50.244.940.337.3
32.7
28.5
25.1
23.020.918.616.615.214.113.312.311.8
10.8
9.5
o
sp p3/2
5.614.222.433.651.771.0
77.578.880.981.882.282.784.083.581.881.880.577.5
73.271.066.762.959.4SSS
50.8
45.642.238.3
31.9
28.4
25.4
22.4
20.2
Sp’ 2~o
7/2
3-38.1
15.225.447.179.091.496.089.885.283.677.475.0
71.2
65.060.453.347.4
43.440.938.735.033.531.029.428.526.624.822.921.419.517.716.415.514.713.913.012.511.811.5
-20 2(xlO cm
4oSp D 2
2.5
7.5
33.767.285.097-3
98.787.772.662.257.8
43-936.531.825.522.821.419.218.616.715.614.5
14.013.312.711.911.010.4
9.68.88.67.97.5
7.16.96.66.36.0
Energía
(eV)
3637383940424547.55055606570758090
loo125150175200225250275300325350375400450500550600650700750800850900950
1000
175
KrII
100
E 0Sí~cAc ;o
EJ oO
¡0
E¡0
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10
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oo
Sp’
2P~2 4475.0 A
mOo
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~ Sp’2F
7~ 4577.2 A¡0
~ Sp2P~
2 443&B A
EES
E j. AE Sp D712 4355.5
o
1
1000Energía (eV)
FIGURA 3.9: Secciones eficaces obtenidas. Niveles de KrII
¡3
00
¡0
O 0o
ES
©
©¡0
EJ
E
o
oo¡00
¡00
o
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EJ
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Ue-4>
‘o-5<-3eu,
mOwo
ES
¡0
EJ
EJESES
ES
oEJ
E
ESES
o
10 100
176
3.6.2 - DISCUSION DE LOS RESULTADOS
De los valores recogidos en la tabla 3.1 y de la
comparación con los valores existentes en bibliografía para
el caso del Mean y Argon, existe un buen acuerdo dentro del
margen de error experimental con los obtenidos por John y
colaboradores en 1970 y 1972.
Para el Cripton no se han encontrado valores
experimentales de otros autores para poder comparar.
De las funciones de excitación obtenidas y en
atención a la forma que presentan se deducen dos
comportamientos diferentes.
Para el caso del Me II, y para los tres niveles
estudiados (ver figura 3.7) las funciones de excitación
presentan un único máximo muy ensanchado. En cambio para el
Ar II y Kr II (figuras 3.8 y 3.9) las funciones de
excitación presentan dos máximos, uno muy acentuado y
próximo al uinbral y otro ancho alrededor de 100ev.
Este doble pico puede estar asociado con la mezcla de
niveles dobletes y cuadrupletes existentes en el átomo. Pero
estudios teóricos realizados por Koozekanani y Trusty en
1969 y El Serbini en 1976 relativos a los niveles np’ 2?7/2
con n=3,4 y 5 correspondientes al Ne II, Ar II y lCr II
indican que son dobletes casi puros con una pequeña fracción
del cuadruplete np , fracción que es menor del 2%. Y7/2
además la estructura de doble pico está ausente en el Me IT.
Estas estructuras de doble pico en la función de6excitación tambien han sido observadasen niveles ns np del
Ar II y lCr II para n=3 y 4 debido a Luyken y col. (1972),
Tan and McConkey (1974), Li y col. (1988) entre otros.
El interés por estos temas ha suscitado diferentes
177
interpretaciones a la peculiar forma de las funciones de6
excitación para los niveles ns np , aunque todos losautores la relacionan con la población de estos niveles a
elevadas energías debido a niveles de autoionización6pertenecientes a las configuraciones ns np np’ La
interpretación dada por Mentalí y Morgan en 1976 de la
estructura de doble pico para los niveles 3s 3p6 del Ar III,
puede extenderse a los niveles en este estudio de las2configuraciones 3s 3p4 4p puesto que los mismos niveles que
facilitaban la excitación a éstos intervienen a través de
mezcla de configuraciones en los que nosotros hemos
estudiado. En el lCr II la interpretación se puede considerar
similar a la del Ar II, aunque hasta la fecha no existen
estudios de fotoionización que permitan confirmarlo.
Para justificar estos procesos se requieren de nuevos
estudios teóricos de secciones eficaces en gases nobles que
tengan en cuenta la influencia de los niveles de
autoionización, y desde el punto de vista experimental seria
conveniente extender la experiencia a energías de excitación
electrónica elevada (hasta lOKeV> con el fin de estudiar el
comportamiento asintótico de la sección eficaz del nivel.
Taxnbien seria deseable ampliar el conocimiento de los
niveles autoionizados experimentalmente.
178
CONCLUSIONES
CONCLUSIONES
Capítulo 1
1 — Se ha efectuado un cálculo sistemático de las
probabilidades de transición de 109 líneas correspondientes
a la especie atómica In 1.
2 — Las correciones consideradas en el potencial
semiempírico son considerables al tener en cuenta los
efectos específicos de polarización del “core”, mientras que
son muy pequeñas debido a efectos relativistas
3 - Se han obtenido las vidas medias de 20 niveles del In 1
pertenecientes a las series 2s, 2p0 ~ 2D. Para los niveles
de las series 2s y 2p0 se ha obtenido la dependencia que
tiene la vida media con el número cuántico efectivo.
4 - Se han recogido en este trabajo las probabilidades de
transición y vidas medias más relevantes, teóricas y
experimentales, que se han encontrado en la bibliografía.
5 — Para efectuar estos cálculos se han desarrollado y se
han puesto a punto programas (en lenguaje fortran) para la
resolución numérica de las correspondientes ecuaciones de
Schródinger utilizando un ordenador personal.
Capítulo 2
1 - Se ha obtenido el espectro del átomo de indio y de
estaño en el margen de 2000k a 7000k, utilizando como fuente
espectroscópica el plasma formado al incidir sobre las
muestras metálicas un haz láser.
2 — Se comprueba que estos plasmas constituyen una fuente
espectroscópica de interés para átomos en estados de
excitación elevados, e iones excitados de alto grado de
ionización.
180
3 — Se ha estudiado la evolución temporal en el plasma
de las especies ionizadas In II y Sn II.
4 — Se obtienen las intensidades relativas de las líneas que
parten del multiplete 4f del In II. Con las vidas medias
conocidas se obtienen las probabilidades de transición
absolutas.
5 — Se estudia la evolución temporal del plasma de estaño,
considerándose gases de llenado en la cámara a diferentes
presiones.
6 - Se eligen las condiciones óptimas de trabajo para la
obtención de probabilidades de transición de la especie
atómica Sn II.
7 — Se miden en el plasma las intensidades de emisión y
ensanchamientos de algunas líneas de Sn II para
asegurar el equilibrio termodinásmico local. Se trabaja con
muestras de estaño a diferentes concentraciones.
E - Se obtienen las probabilidades de transición de 24
líneas de la especie ionizada Sn II en el margen de 3000k a
7000k en dos muestras diferentes de estaño.
9 — Se obtienen los ensanchamientos por efecto Stark de
transiciones de Sn II en dos nuestras diferentes de estaño.
10 — Los resultados obtenidos se comparan con los que se han
encontrado publicados debidos a otros autores.
Capitulo 3
1 - Se ha recogido gran cantidad de bibliografía referente a
magnitudes atómicas tales como secciones eficaces, vidas
medias, probabilidades de transición y razones de
ramificación de los gasesnobles.
181
2 — Se han medido las secciones eficaces de ionización y
excitación simultánea por impacto de electrones entre el
umbral y 1000ev de 3 niveles de las configuración 2p4 3p de4 4NeIl, 3 niveles 3p 4;, de Aril y 4 niveles 4p Sp de KrII.
Para los niveles estudiados del Cripton son estos los
primeros valores experimentales que se conocen.
3 — Se ha analizado la contribución de los niveles de
Rydiberg por encima del límite de ionización a la estructura
de doble pico observada en las funciones de excitación de
algunos de los niveles estudiados.
El desarrollo de este trabajo ha dado lugar a una
publicación internacional y a las comunicaciones a congresos
nacionales e internacionales que acontinuación se detallan.
182
PUBLICACIONES Y CONGRESOS
TRABAJOS PRESENTADOSA CONGRESOS
nd
20 EGAS Conference
Graz (Austria), 12—15 de Julio. 1988
Europhysics Conference Abstracts, D4-19 y D4—40
1 — “Spectroscopy of laser produced plasmas”
2 — “Level excitation cross sections by electron impact of
Me and Ar
XI Reunión Nacional de Espectroscopia
Alicante, 18-23 de Septiembre. 1988
Abstracts, E14 y EE2
3 — “Espectroscopia de plasmas generadospor láser”
4 — “Hedida y cálculo de secciones eficaces de excitación de
gasesnobles ligeros”
XXII Reunión Bienal de la Real Sociedad
Española de Física
Palma de Mallorca, 1-7 de Octubre. 1989
Abstracts: vol. í pag.17 y 67 y vol. 3 pag.191
5 — “Secciones eficaces de ionización y excitación de gases
nobles por impacto con electrones”
6 - “Probabilidades de transición en átomos de aluminio,
indio y talio”
7 — “Plasmas generadospor láser”
III Congreso Nacional de Física Atómica y Molecular
Toledo, 3—5 de Octubre. 1990
Abstracts, 3—5
8 - “Probabilidades de transición del ]En 1”
184
nd
22 EGAS Conference
Uppsala (Suecia), 10—13 de Julio. 1990
Europhysics Conference Abstracts, Pl—53
9 - “Experimental and theoretical transition probabilities
for some atoms”
XIII Reunión Nacional de Espectroscopia
Gandia, 4-9 de Octubre. 1992
Abstracts, J 15
10 - “Determinación de probabilidades de transición por
espectroscopia de emisión”
PUBLICACIONES
4
1 — “lonization and excitation of np (n-l-1)p leveis of noble
gases by electron impact”
Physical Review A 41 1392. 1990
185
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<1972)
1212
240
192
APENDICES
APENDICE 1: En él se indica el listado del programa
que calcula las funciones de onda radiales, con la
resolución numérica de la ecuación de Scbrodinger con un
potencial de interacción semiempírico.
APENDICE 2 Y APENDICE 4: Son los listados de los
programas—cruce que hacen uso de las funciones de onda
radiales para calcular las probabilidades de transición
radiales, para los casos de los cálculos no relativistas y
relativistas respectivamente.
APENDICE 3: Listado del programa que se ha utilizado
para el cálculo de las funciones de onda radiales
considerando en la ecuación de Schrodinger los términos de
correcciones relativistas adicionados al potencial
semiempírico considerado.
194
APENDICE 1
Proqram lnumerovdouble precision F(200lbR,ro,V<2001>real*8 x,Hqg,d,pcr,Ze,h,el,e2,e3,e4,Y1,Y2,YD ,Ener,DE,moduitointeger Z,J.Conan ro,DE,x,Hqg,d,pcr, Z,Ze, 2 ,F,Ener, 2p,R,h,~i, Iresp,Vcharacter*20 ficherocbaracter*l lopejon
o SE PONEN A CERO LAS VARIABLES DE CONTROL DE IN’TERPOLACIONo DE LOS PARMqETROS DEL POTENCIAL
el=0e2=0e3 ~0e4=O
o EL VALOR DE LA VARIABLE R INDICA QUE LAS ENERGíAS DEBERANo ENTRAR EN u •a. Y QUE LAS r VENtEAN DADAS EN RADIOS DE Bohr
R=lo NENU
Write(*,*) ‘Elegir’Write(*,*) ‘íj calculo de auto-valores de la energÁa’Writa(*,*) ‘2) Calculo de los paranetros del potencial’Read (*,*> Iresp
c ENTRADADE DATOS DEL ATOMO10 Write(*,*> ‘Introducir el valor inicial de la energia en u.a.’
read<*,*) EnerWrite(*,*) ‘Introducir 1’read(*,*) 1
c ENTRADADE DATOS PARA EL cAlCULO12 w-rite(*,*) ‘Introducir el numero de puntos para el calculo’
read<*,*> no SE PONEN A CERO LAS VARIABLES DE CONTROL DEL TAMAÉODEL INTERVALOo DE INTEGRACION Y DE LA CONVERGENCIA DEL CALCUlO
DE—O . O15 calí potencial
e CAlCULaS HACIA LA IZQUIERDA Y HACIA LA DERECHAh=1.0/16.0
30 calí ciclolcali ciclo2
o CALCULO DE LA CORRECCION DE LA ENERGIAe SI EL CAlCULO ES PRECISO SE AlMACENARDATOSo EN CASOCONTRARIOSE PEINICIA EL PROCESOEN 15
Y1—<F<lp)—F(lp—l) )/(1.0/16.0)Y2<F<lp+1)—P<lp) )/(1.O/16.o)Y3—( <Y1—Y2)/P(lp>)Write(*,*) y3pauseit (ABS(Y3>.LT.l.od.—5) go to 55DEYt3ht(Iresp.EQ.2) go to 15If(Ireup.EQ.l) thenel—e 2e2=Enere3=e4•4DEIt (el.EQ.0) thenEner=qi.05)*EnerelsaEner=el~<e2~el) *e3/<e4~e3)end itgo to 15
end ite AlMACENAMIENTODE DATOS
55 Write<*,*) ‘En que fichero se almacena La fundan de onda’read<*,*) ficherowrite(*,*) fichero
195
open(9 ,FILE=ficherO,StatUS’flOW’)write<9,*) Ener,n,Hggdo 60 i=l,nro=—4 - O+( 1—1)/16.0write<9,t) F(i)*dsqrt( (1.0/Z)*dexp<ro>)
60 continuo
close( 9)a VISUALIZACION DE LOS DATOS
Write(*,*) ‘La energia del nivel es:’Write <*,*) EnerIt (iresp.EQ.1> go to 70Write(*,*) ‘El par metro incognita de]. potencial vale:’Write(*,*> i{qgWrite(*,*) ‘En mie fichero se almacena el rotencial’read(*,*) ficherowrite(*,*) ficheroopen<l0,FILE=tíchero,status=’new’)do 62 i=lnwrite(l0,*) y (i)
62 continuodome <10>
70 Write<*,*) ‘Quiere repetir los c lculos con mas puntos s/n 7’Read (*,k) IopcionIt (Iopcion.EQ.’s’) gota 12stopend
c
sutroutine Potencial
dauble precision F(2001),R,ro,V(2001)real*8 x,Egg,d,pcr,Ze,h,a1,e2,e3,e4,Yl,Y2,y3,Ener,DE,modulointeger Z,lcausanra,DE,x,Egg,d,pcr,Z,Ze,l,F,Ener,lp,R,h,n,íresp,vIt (DE.EQ.0) gota 925It (Iresp.EQ.2) gota 94~It (Iresp.EQ.l) gato 950
a ENTRADADE LOS PARAMETROSDEL POTENCIAL925 Wr-ite<*,*) ‘Introducir 2, E y d’
read<*,*) Z,Eqg,dgato 950
940 el=e2e2=Hgge3=e4e4—DEIt (e3.EQ.0) gato 945Egq—el—<e2--.el)*e3/<e4—e3)gato 950
945 Hgq—Hgq+Hgq/20o CALCULODEL PUNTO CLASICO DE RETROCESO
950 lp—O1050 do 1060 j=2,n
ro——4.0+<j—l)/16.Ox(1.O/Z)*dexp<ro)
c AQUI SE INCWYE LA Zef activa QUE DEBE CAMBIARSE SEGUN ELo POTENCIAL UTILIZADOoa PARA EL POTENCIAL DE Ganas-Green
If(x/d.GT.70) thai>Ze—l.0eisa
end ito
V(j )t< (l+a.5)**2)~2*2e*x~2*Ener*(x**2)
196
It <V<j).tX-0.0) lpsj1060 contiflue
returflend
osubrontifle ciclo].
o SUBRUTINA DE CALCULO HACIA LA DERECHAdouble precision F(2001),R,ro,V(2001)realt8 x,Hgg,d,pcr,Ze,h,el,e2,C3,04,YlsY2,Y2 ,Ener,DE,modulointeqer Z,lcommon ro,DE,x,Hgg,d,pcr,Z,Ze, t,F,Ener,lp,R,h,n,Iresp,Vreal*8 norma,AA,BB,CCnorma~=Odo 1100 i=1,nF(i)=O
1100 continueAAO5B0CC=0
o CONDICIONES DE CONTORNOro=—4 O+<n—l)/16.0x=<1.O/Z)*dexp(rO)F(n)=<1.0/dBqrt(x) )*dexp<~dsqrt(~2*Ener/R)*X>Write(*
1*> F(n)ro——4.O+(n—2)/16.0x=<l.O/Z)*dexp<ro>F<n—l )=( 1. 0/dsqrt(x> ) *dexp< —dsqrt< —2*Ener/R) *x>Write<*,*) F(n—l)do 1200 i=n,n—1,—lwrite(*,*) 1
1! <i.ne.n—1) aB—AA1200 continuac CALCULO HACIA LA DERECHA
do 1300 i=n—1,lp+l,—lWrite(*,*) 1CC=2*AA—BB+(h**2)*((V(i) )/R)*F(i)
liB—AAAACC
1300 continua1310 do 1400 i=n,lp,—l
F(i)=F<i)/F<1p)1400 continua
returnend
csubroiitiiie ciclo2
c SUBRUTINA DEL CAlCULO HACIA LA IZQUIERDAdauble precision F(2001) ,R,ro,V(2001)real*8 r,Hqq,d,pcr,Ze,h,el,e2,e3,e4,Yl,Y2,YZ ,Ener,DE,modulointager Z ,1Canon ro,DE,x,Hgg,d,pcr,Z,Ze,1,F,ter,lp,R,h,n,Irasp,Vreal
ts norma,AA,BB,CCAA—OliB-OCC—a
c CONDICIONES DE CONTORNOc CONDICIONES DE CONTORNO
ro=-4F’<1)=( <l.O/Z)*dexp<ro) )**(1+0.5)ra——4-4-l/16
197
F<2)(Cl.0/Z)*dexp<ro))**(1+0.5)do 2200 i~l,2
It (t.ne.2) BB=AA2200 continua
o CALCULO HACIA LA IZQUIERDAdo 2300 N2,lp—1Write(*,*) jCC~2*AA~EB+(h**2)*( (‘1(i) )/R>*F(i>
BB=AAAA~CC
2300 oontinuenorna=E(lp)do 2400 i~l,lpF(i)~F(í)/norma
2400 continuereturnend
198
APENDICE 2
prograz crucedouble precision EnerrA(l001),B(100l),mOlllentorh,to,preal*8 alta,rcorte,mmento2 ,mdipcharacter* 20 fichero, archivo, respuestacommon A,H,h,nl,n2,IZwrite(*,*) ‘Introducir la Z del tomo’read(*,*) EZ
oc Existe la posibilidad de introducir un momento dipolar modificadoo introduciendo datos sobre la polarizabhlidad del coreo
alta=0 .0Write(*,*) ‘Va a considerarseun momento dipolar modificado?’read(* , *) respuestaIt <respuesta.EQ.’n’) gota 70Write(*,*) ‘Introducir la polarizabilidad y el radio de corte’Read<*,*) alta,rcorte
70 Write<5,*)Open(l0,File=’indio.lis’ ,status=’old’)Open(7 ,Fi.le=’indio2.pdt’ ,status=’new’)
1 Read(l0,*) tiehero,archivoit (tichero.eq.’fin’) gota 2Open(8 ,File=fichero,status=>old’>Opon (9 ,File=archivo , status=’oíd’)Read(8,*) Ener,nl,HqqRead(9,*) Ener,n2,Hggdo 30 1=1,900A(i)=O3< 1. ) =0
30 continuado 40 i=l,nlRaad(8,*) A(i)
40 continuado 50 i=l,n2Raad<9,*) 3<1)
50 continuaclase(S)close( 9)
h=l.0/3.6.0cali REOSmouento=Onsnto2=0do 100 i=l,nl~2,2ro——4.0+( (i—l)/16.0)mofento=uouento+A< 1) *fl<j) *dexp( 2. 0*ra)momentc=momento+2*A(i+l)*B<i+l)*dexp<2.o*ro+í.a/s.a)It (alfa.EQ.0.0) thannento2=uomentoelsamdipsl~alfa*<dexp<2.O*ro)/<Iz**2)÷<rcorte**2) )**(~l.5)amnto2=nento2+A( i>*B(i)*dexp< 2. o*ro)*mdipmdip=l~alfa*<darp<2.o*ro+í.o¡s.o)¡<íz**2)+<rcorte**2) )**< -1.5)muento2=uuantoa+2*A( i+l *3<1+1) tdexp< 2. 0*ro+1.0/8 .0) *udipand it
100 continuapa—seoEOtBntO=2*Eouento~A< 1)*B< 1)tdaxp<p)mouanto—mouanto+A(zn) *B(nl ) *dexp( 2. O*ro+l.O/S.O)momento=uomanto*h/3.Omomento=<uomento/(íz**2) )**3It (alfa.EQ.0.0) titenimanto2=uouento
199
elsamdip=l~a1fa*(dexp(P)/(IZ**2)+(rOOrte**2))**H~~s)nento2=2*nOntO2-A( 1 >*B( 1 >*dexp<p) *mdipmdip1~a1ta*<deXp(2.0*rO+1.0/S.0)/(IZ**2)+(rco~~e**2>)**½l.s>nento2muento2+A<fl1)*B(fl1)*deXP(2.0*rO+1.o¡80)*md~Pmmento2mmentO2*h/3 .0mmento2Mm.mentO2/(IZ**2) )**2end itWrite (5, *) fichero ,archivoWrite (5, *) , nunento2Write(5,*)Write< 7, *) fichero,archivoWrite< 7, *) momento,mmento2Write( 7,*>goto 1
2 close<7)close(10>stopend
subrautine REDBdauble precision A<100l),B<1001),h,ro,pconan A,B,h,nl,n2,IZdauble precision hl,h2,sumal,suma2hl=fth2=hsuma1=05 urna 2=0IP (MOD<nl,2).EQ.0) nl=nl—1IP <MOD(n2,2).EQ.0) n2=n2—1do 1000 i=1,nl—1,2ro=—4.0+((i—l)/16.0)sumal=sumal+<A<i)**2)*daxp<ro)+2*<A<i+1)**2)*dexp<ro+1.0/16.0)
1000 continuap=—4.0sumal=( <2*suma1~<A(l)**2)*dexp(p)+<A(n1)**2)*daXp(ro+1.0/l6.0))
>*hl/3 >/12do 1010 i=l,n2—i,2ro=—4.0+< <i—1)/16.0)suma2=suma2+(B<i)**2)*dexp<ro)+2*<B<i+l)**2)*dexp<ro+1.0/16.0)
1010 continuep=—4. Osuma2=( < 2*suua2~< 3< 1) **2) *dexp<p)+(B(n2 ) **2) *dexp< ro+1.0/16.0>
>*Ifl/3 3 hZdo 1020 i—1,nlA<1)—A <1) /dsqrt < sumal)
1020 continuado 1030 i=l,n2B(i)=B<i)/dsqrt<suma2)
1030 continuoit (nl.GE.n2) nl=n2returnand
200
APENDICE 3
Program lnunerovdouble precision F<2001>,R,ro,V<2001),x(2001>,jor,spin,lsreal*8 Hgg,d,pcr,Ze,h,el ,e2,e3 ,e4,Y1,Y2 43 ,Ener,DE,modulointeger 2,1common ro,DE,x,Hgg,d,pcr,Z.Ze,l.F,Ener,lp,R,h,n,V,lscharacter*20 ficherocharacter*1 Iopcioncommon/opciones/Irespconan/asintota/gammarealt8 cfet=1 .0/137.038
o SE PONEN A CERO LAS VARIABLES DE CONTROL DE INTERPOLACIONo DE LOS PARANETROS DEL POTENCIAL
el=Oe2=Oe3=0e4=0
o EL VALOR DE LA VARIABLE R INDICA QUE LAS ENERGíAS DEBERANo ENTRAR EN u • a. Y QUE LAS r VENtEAN DADAS EN RADIOS DE Bohr
R=1o NENU
Write<*,*) ‘Elegir’Write<*,*) ‘1) Calculo de autovalores de la energÁa’Write<*,*) ‘2) Calculo de los pararnetros del potencial’Read (*,*) Iresp
o ENTRADA DE DATOS DEL ATOMO10 Write(*,*) ‘Introducir el valor inicial de la enerqia en u-a.’
read(*,*) EnerWrite(*,*) ‘Introducir 1 y j’read(*,*) 1,jorspin=0.5Write(*,*) ‘Introduzca Z’Read<*,*) Zls=0.5*(jor*<jor+1)-l*(l+l)~spin*(spin+l))
o ENTRADADE DATOS PARA EL CALCULO12 write(*,*) ‘Introducir el numero da puntos para el calculo’
read(*,*) fi
o SE PONEN A CERO LAS VARIABLES DE CONTROL DEL TAIMAEO DEL INTERVALOo DE INTEGRACION Y DE LA CONVERGENCIA DEL CALCULO
DE=0.015 cali potencial
c CALCULaS HACIA LA IZQUIERDA Y HACIA LA DERECHAh=1.0/16.0
30 calí ciclolcali ciclo2
a CAlCUlO DE LA CORRECCIONDE LA ENERGIAa SI EL CALCETOES PRECISO SE ALMACENANDATOSa EN CASO CONTRARIOSE REINICIA EL PROCESOEN 15
Y1=<F(lp)—F(lp—1) )/(l.0/16.a)Y2=<F(lp+l)—F(lp) )/(l.0/16.0)
Write(*,*) Y3,Enerif<ABS(Y3).LT.l.Od—5)goto 55DE=Y3If<Iresp..EQ.2) go to 15If(Irasp.EQ.l) thenal=e 2e2=Ener.3 —e4e4=DEIf (el.EQ.O) titenEner=<l.O+<Z*ef)**2)*EnerelsaEner—el—<e2-el) *e3/<e4~e3)
201
end itgo to 15
end itO ALMACENAMIENTODE DATOS
55 Write<t’~> ‘En que fichero se almacena la funcion de onda’read(*,*) ticherowrite(*,*> ficheroopen<9, FILE=t lobero,status’flQw’).‘rite(9,*> Ener,n,Hgg
do 60 i=l,nro—l0.0+( i—l)/2-6.0write(9,
t) F(i)*dsqrt((l.0/Z)*deXp<ro))60 continue
close< 9)o VISUALIZACION DE LOS DATOS
Write(*,*) ‘La energia del nivel es:’Write (*,*) EnerIt (iresp.EQ.1) go to 70Write(*,*) ‘El par metro incognita del potencial vale:’Write(*,*) HggWrite<*,*) ‘En que fichero se almacena el potencial’raad(*,*> ficherowrite<*,*> ficheroopen(lO,FILE=fichero,StatUS~’nCW’)da 62 i=1,nwrite(10,*) V<i)
62 continuocloue< 10)
70 Write(*,*) ‘Quiere repetir los o bulos con mas puntos sin ?‘
Read ~ IopciofiIt (Iopcion.EQ.’s’) gota 12stopend
osubrautine Potencialdauble precision F(2001),R,ro,V(200lhx<2001),lsraalt8 Hgg,d,pcr,Ze,h,el,e2,e3 ,e4 ,Y1,Y2,Y3 ,Ener,DE,modubointeger Z,lconan ro,DE,x,Hgg,d,pcr,Z,Ze,l,F,Ener.lp,R,h,n,V,lsinteger deltareal*8 alfa,rc,ef,vrel,arel,brel,crel,drel(2001) ,rnu,Nmasaconan/darwin/ef ,vral ,crel ,drel, li/opciones/Irespdelta=0if<1.EQ.0) delta=lef=1.0/137.038It <DE.EQ.0) goto 925It (Iresp.EQ.2) gato 94aIt <IreBp.EQ.l) gato 950
o ENTRADADE LOS PARAJEETROSDEL POTENCIAL925 Write<*,*) ‘Introducir Numero de masa, E, d, alta, reorte
read(t,t) Nuasa,Hgg,d,alfa,rcgato 946
940 el=e2e2—Eqge3e4e4=DEit (e3.EQ.0> gota 945Hgqnel—<e2—el)*e3/<e4—e3>gato 950
945 Hqg—Hgg+Egg/20c CALCULO DEL PUNTO CLASICO DE RETROCESO
946 do 947 j=i,nro=t—10.0+(j—l)/16.0x(j )=<l.0/Z)*dexp<ro)
202
947 continuernu(Nmasa**<l/3))*1.2*(lO**h5O>)/~.S3
950 lp=01050 do 1060 j=2,fl
AQUí SE INCLUYE LA Zetectiva QUE DEBE CAMBIARSE SEGUN ELPOrENCIAL U’I’ILIZADO
PARA EL POTENCIAL DE Ganas—CreenIt(x(j>/d.GT.70> thenZe=l .0else
It(x(j 3 .GE.rnu)then
sise
end itend it
v<j>=<(1+O.5>**2)~2*Ze*x(j)~2*EflCr*(X<j)**2)
vrel=O.OIt<x(j ) GE.rnu)thenV(j>=V<j )~alfa*<x<j )**4)/(<<x(j)**2>+(rc**2~rel=<Z~l>*Hgg*dexp<x<j )/d)/< < (Hgg*<dexp<x(
crel=arel+brel+Ze/x< j)vrel=(et**2)*crel*(O. 25*delta*(x<j )**0.5)+ls)elsaV(j )=V(j )+( <ef*x(j 3 >**2)*Z*(O.25*delta*<x(jcml itif<1.EQ.0) titen
If<x<j) .GE.rnu)thendre1<j)=~0.5*<ef**2)*(x(j)**0.5)*crelelsadrel(j )=—0.5*(et**2)*<x<j)**2.5)*Z/(rnu**3)end it
elsedrel(j 3=0.0end itV<j )=V<j )+vrelIt (V<j).LE.0.O) lp=j
o Write<*,*) V(j),lp1060 continua
raturncml
>3 ** 3)
)/(((x(j )**2>+(rc**2) 3*
**0.5 >+ls 3 /(rnu**33
osubroutine ciclol
c SUBRUTIRA DE CALCULOHACIA LA DERECHAdouble pracision F(2001) ,R,ro,V< 2001) ,x< 2001)raCt8 ilqq,d,pcr,Ze,h,el,a2,e3 ,a4,Y1,Y2,Y3 ,Enar,DE,modulointager Z .1conan ro,DE,x,Hgq,d,pcr,Z,Ze,l,2,Ener,lp,R,h,n,Vreal*8 alta,rc,ef ,vrel ,aral ,brel ,crel ,drel( 2001)coumon/darwin/ef, vre3. ,crel, dial, linorma—Odo 1100 t=1,nF< 1) =0
1100 continuaAA—OaB—OCC—O
oo
oo
c
203
o CONDICIONES DE CONTORNO
Write(*,*) F(n>
Write<*,*) F(n—1>do 1200 i=n,n—1,—1write(*,*) i
devP=<F(n>—F(n—1A/(1.0/16.0>Write<*,*) devPV< i)=V( i)+drel( j¿ *~vpWrite(*,*) V(i>
Writa(*,*) AAIt (i.ne.n—1) BB=AA
1200 continueo CALCULO HACIA LA DERECHA
do 1300 i~n—1,1p#1,—lWrite(*,*> 1
devp=<F(i+1)—F(i> >/(1.0/16.0)V( i—1 3 =V< 1—1> +drel < i—1 3 *devpCC=2*AA~BB+<h**2)*((V(i))/R)*F<i)
BB-AAAACC
1300 continua1310 do 1400 i=n,lp,—1
P(i)=F<i)/F<lp)1400 continua
returncml
csubroatine ciclo2
o SUBRUTINA DEL CAlCULO HACIA LA IZQUIERDAdoubla precision F(2001),R,ro,V<2001),x<2001),lsraal*8 Hqg,d,pcr,Za,h,el,a2,e3 ,e4,Yl,Y2,Y3,Enar,DE,modulointagar Z,l,daltaCQUUOII ro,DE,x,Hgq,d,pcr,Z,Za,l,F,Ener,lp,R,h,n,V, isreal*8 narua,AA,BB,CCreal*8 alfa,rc,ef,vrel,aral,brel,cral,drel<2001),rtcanon/darwin/ef , vrel ,cral, dial, liAA—aliB—OCC-O
o CONDICIONES DE CONTORNOo CONDICIONESDE CONTORNO
ti—,-2192 ro——l0.0 +(li—1)/16.0
ro—ro+1.0/16.0
da 2200 1=11,1±-UdevP=<F(li+1)—F<li> 3/<1.0/16.O)V(i)=V(i)+dral<i)*davp
It (i.ne.2) 33—AA2200 continua
o CALCULOHACIA LA IZQUIERDAdc 2300 i=li+1,lp—lWrita(*,*) 1devp=<F(i)—F(i—1) )/<1.0116.0)
204
V( 1+1) =V< 14-1 )-s-drel (1+1> *devpCC=2*AA~BB.e(h**2>*( (V(i) )/R)*F(i)
33=AAAA~CC
2300 continuenorma=F(lp)do 2400 i~1,1pF<i)=~F(i)/norma
2400 continuereturnend
205
APENDICE 4
program crucedouble precision Ener,A(100l>,B(l00l),momeflto,h,rO,Preal*8 , rcorte , mmento2,mdipcharacter* 20 fichero, archivo, respuestacomnon A,B,h,fll,fi2,IZwrite<*,*) ‘Introducir la Z del tomo’read(*,*) IZ
oo Existe la posibilidad de introducir un momento dipolar modificadoo introduciendo datos sobre la polarizabilidad del coreo
alta—O.0Write(*,*) ‘Va a considerarse un momento dipolar modificado?’read<* ,*) respuestaIt <respuesta.EQ.’fl’) gato 70Write(*,*) ‘Introducir la polarizabilidad y el radio de corte’Raad(*,*) alfa,rcorte
70 Write(5,*)open(l0,Eila’Iiidio.dat’ ,status=’old’)Open(7,File=’Indio.pdt’ ,status’new’)
1 Read(l0,*) fichero,archioit <ticharo.eq.’fin’> gota 2Open(8.File=tichero,statuS’Old’)Open< 9,File=archivo,StatuS’Old’)Read<8,*) Ener.nl,HggRead(9,*) Ener,n2,Hggdo 30 i=l,900A ( i ) =0B<i)=0
30 continuado 40 i=l,nlRaad(8,*) A(i)
40 continuodo 50 i=l,n2Read<9,*) B(i)
50 continneclose<8)closa<9)
h—í.o/16.acalí REDEmomento-Oimanto2=0dc 100 i—1,nl—2,2ro—--l0.0+< <i—l)/l6.0>momanto—uomanto+A< j)*B(j)*dexp< 2.0*ro)mouento~momento+2*A<i+1)*E<i+l)*dexp(2.0*ro+l.0/S.0)It <alta.EQ.0.0) titenanta 2—momentoelsaudipsi—alfa*(dexp<2.0*ro)/<IZ**2)+(rcorta**2) >**<~l.5)mmento2=mfento24.A<i) *8< i>*daxp<2. O*ro)*udipmdip=l~alfa*<dexp<2.0*ro+l.0/8.0)/<IZ**2)+<rcorte**2) )**<~1.5)nanto2=mmanto2+2*A<i+l>*B<i+1>*dexp(2.0*ro+l.O/8.O)*mdipend it
100 continuop——20.0mcfento=2*mofento~A< 1 )tB<l)tdexp<p)mamento=uomanto+A<ni)*B<nl)*dexp(2.0*ro*l.0/8,0)mofento=fofento*b/3 .0moEentos(momento/(IZ**2) )**2It <alfa.EQ.0.0) thenimanto 2—momento
206
elsemdip=1~alfa*(deXp(P)/(IZ**2)+(rcort8**2) )**(..45)nento2=2*IflmCfltO2—A<1) *B< 1)*dexp(p) *mdipmdip=l~alta*(dexp(2.O*rO+1.0/8.O>/(IZ**2>+(rCOrte**2>)**½1.5>mmento2umento2+A(fll>*B<fll>*dC3CP(2.0*ro+lO/8.O>*mdiPmmento2lnento2*h/3.0mmento2=(mmento2/(IZ**2) >**2end itWrita (5 ,*> fichero ,archivo
iirite (5, *> momento, minento2Write (5, *>Write (7, *) fichero, archivoWrite (7, *) momento,inmento2Write< 7*)goto 1
2 clase(7)close< 10)s top
enci
subroutine REDBdouble precision A(1001),B(l001),h,rO,pconan A,B,h,nl,n2,IZdouible precision hl,h2,sumal,suma2hl—hh2=hsumal=0suma2=0IF (MOD<nl,2).EQ.0) nl=nl—lIP <MOD<n2,2).EQ.0) n2=n2—ldo 1000 i=l,nl—1,2
sumal=sumal+(A(i)**2)*dexp<ro)+2*<A<i+1)**2)*daxp<ro+1.0/16.0)1000 continuo
.0sumal=<(2*sumal~~<A(1)**2)*deXp<p)+(A<nl)**2)*dexp<ro+1.0/16.0))
>*hl/3)/IZdo 1010 i=l,n2—1,2ro——l0.0+( <i—l)/16.0)suma2=suma2+<B<i)**2)*dexp(ro)+2*<B(i+1)**2)*dexp<ro+1.O/16.0)
1010 continuapa—la.0suma2=< <2*suua2—(B<1)**2)*dexp<p)+<B(n2)**2)*daxp<ro+1.0/16.O))
>*hl/3)/IZdo 1020 i—1,nlA<i)—A<i)/dmqrt<sumal)
1020 continuodc 1030 i=1,n2B(±)=B<i)/dsqrt<suua2)
1030 continuoif <nl.GE.n2) nl=n2raturnend
207