le thorium comme combustible nucléaire : entre mythes et réalités

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Dominique GRENECHE (Nuclear Consulting ) SFEN PACA&C Aix en Provence 12/9/2014

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Dominique GRENECHE (Nuclear Consulting )

SFEN PACA&C – Aix en Provence – 12/9/2014

Plan de l’exposé Généralités

Pourquoi, comment, combien …

Le thorium en réacteurs

Avantages et inconvénients – Economie en uranium

Les défis industriels

Mines, fabrication, recyclage

Les questions génériques

Déchets, prolifération nucléaire, économie

Etat de l’art

Expérience industrielle et développements en cours

Conclusion

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »2

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »3

Qu’est ce que le thorium (Th) ?

Th 232 : 90 protons (142 neutrons)

La classification périodique ddes éléments (L’alphabet de la nature)

Un peu d’ histoire … Découverte en 1829 par Jöns Jacob

Berzelius, savant Suédois (considéré comme

l’un des fondateurs de la chimie moderne)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »4

Nommé ainsi d’après Thor, dieu scandinave du tonnerre.

Il est resté inutilisé jusqu’à son emploi dans les manchons à

incandescence (becs de gaz) en 1885 (température fusion

très élevée : 3300 °C)

Son caractère radioactif est identifié par le chimiste allemand

Gerhard Carl Schmidt en 1898 et confirmé deux mois plus

tard par Marie Curie. Période : 14 milliards d’années

Le thorium comme combustible nucléaire n’est pas une affaire nouvelle …..

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

Nov. 1973 :

..une thèse sur le

thorium…

Il y a plus de 50 ans (1962) :

Premier symposium sur le cycle au thorium (USA - AEC)

(ci dessous la page de garde des annales du 2eme symposium en 1966)

»5

Avril 1944 : « The New Pile Committee » - Phil. Morrison suggère déjà l’utilisation du thorium dans les réacteurs

Ce qui était écrit en 1966

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »6

Preface of the

« Proceeding of the second international thorium fuel cycle symposium Gatlinburg, Tennessee – May 3-6, 1966 – US/AEC” (833 pages)

X

X

Pourquoi le thorium ?

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

Th 232 + n U 233

Energie

»7

Le processus de création d’U233

Th 232 + n Th 233

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

U 238 + n U 239

Pa 233

β- (22 min.)

β- : 27 jours

U 233 (1.5 105 ans)

Ceci est à comparer à …

Np 239

Pu 239 (24000 ans)

β- (23,5 min.)

β- (2,3 jours)

»8

Un paramètre fondamental : le “facteur de reproduction” η

8 % des cas pour U233

92 % des cas pour U233

Le noyau ainsi formé se retrouve dans un état d’excitation énergétique

très élevé

L’ excès d’ énergie du noyau est libérée par des émissions de rayons gamma et pour l’U233et ce processus conduit à la formation d’U234

La fission libère alors plusieurs

neutrons ( ʋ )

Pour U233, ʋ = 2,498 et donc le nombre de neutrons “récupérés“ en moyenne pour UN neutron absorbé dans le noyau est η = 2,498 * 0,92 = 2,297

Absorption d’un neutron par le noyau

fissile

9 »SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

15 % pour U235

85 % pour U235

il n’est que de 2.085 pour U235

Le facteur (ou taux ou rapport) de conversion (ou gain de régénération dans les surgénérateurs)

Pour UN neutron absorbé dans le noyau fissile, η neutrons sont émis

UN des ces η neutrons doit être absorbé dans un noyau fissile pour

pouvoir entretenir la réaction en chaine

1 Neutron

Il reste alors η - 1 neutrons “disponibles” (1,297 pour U233 contre seulement 1,085 pour U235)

Une partie d’entre eux, L , sont “perdus” par captures stériles (p.f, gaines et

structures du combustible, poisons, modérateur, etc.) et les fuites

La partie restante, CR = η – 1 – L , est

capturée dans le noyau “fertile” (U238 ou

Th232) et produit ainsi un nouveau noyau

fissile (Pu ou U233)

Si L est suffisamment BAS (bonne “économie” de neutrons) et que η est suffisamment HAUT alors CR = η – 1 – L peut devenir supérieur à UN : c’est le phénomène de

SURGENERATION

CR : FACTEUR DE CONVERSION

(rapport nombre de noyaux fissile créés sur nombre de noyaux fissiles “détruits”

U 233 est le MEILLEUR noyau FISSILE pour des neutrons “THERMIQUES”

U 233 U 235 Pu 239

η pour des fissions par des

neutrons thermiques (V=2200 m/s) 2.29 2.07 2.11

η pour des fissions par des

neutrons rapides 2.27 1.88 2.33

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

La surgénération “THERMIQUE” peut

être atteinte avec un système Th-U233

Pour « surgénérer», η doit être supérieur à 2 (η - 2 > 0):

un neutron nécessaire pour entretenir la réaction en chaine et ….

un autre pour “fabriquer” un nouveau noyau fissile

η – 2 = 0,29 for U 233 et seulement 0,07 for U 235 , donc :

Inventaire fissile beaucoup moindre dans un réacteur “thermique” (au moins un facteur 5) »11

D O N C …

Un réacteur “surgénérateur” fabrique + de combustible

qu’il n’en consomme pour faire de l’électricité !

Comparaison avec une voiture “surgénératrice” consommant 5 l/100 “bois sec” = U233, U235

ou Pu pour faire du feu = électricité

Bois humide (=Th232) est

séché = transformé en

U233 pour faire un nouveau feu

…etc…

Au départ…

10L

…100 km…

… à l’arrivée

12L !

L’ image du bois sec et mouillé

U 233 ( or Pu)

U 233

Cela veut-il dire que …

comme le prétendent certains «rêveurs» ou défenseurs inconditionnels on

pourrait concevoir un système au thorium de l'énergie nucléaire qui pourrait:

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »13

être absolument “sûr” (dans des réacteurs ADS notamment),

résoudre le problème des déchets radioactifs (pas d’actinides

mineurs)

Éliminer le risque de prolifération

(pas d’enrichissement, pas de plutonium)

Fournir une source illimitée d’énergie

(1 t de Th = 200 t d’U!)

Cela veut-il dire que …

comme le prétendent certains «rêveurs» ou défenseurs inconditionnels on

pourrait concevoir un système au thorium de l'énergie nucléaire qui pourrait:

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »14

bref :

a “cheap, clean, safe and unrestricted energy source”

être absolument “sûr” (dans des réacteurs ADS notamment),

résoudre le problème des déchets radioactifs (pas d’actinides

mineurs)

Éliminer le risque de prolifération

(pas d’enrichissement, pas de plutonium)

Fournir une source illimitée d’énergie

(1 t de Th = 200 t d’U!)

Quelques exemples de titres de journaux Le thorium, l'énergie de demain ? (« notre planète info »)

La Norvège tentée par le nucléaire pour exploiter ses réserves de

thorium (Le monde, 4/1/2013)

Géopolitique nucléaire : la bataille sino-russe du thorium (voltaire net.org,

3/4/2013)

Le thorium, minerai magique d’une nouvelle révolution nucléaire … (La

voix du Nord, 15/2/2014)

Et si le nucléaire nous assurait pour 10 000 ans de confort

technologique? (SOS planète)

Énergie : une voiture alimentée au thorium pourrait rouler 100 ans sans

être réapprovisionnée (croach.fr)

Le Thorium, la solution miracle au nucléaire? (RTS découverte, 30/10/2013)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »15

Quelques exemples de déclarations farfelues sur le thorium (Th) “Once you start looking more closely, it blows

your mind away. You can run civilization on Th

for hundreds of thousands of years, and it’s

essentially free. You don’t have to deal with

uranium cartels”…. “Th trumps all fuel as energy

source”(1)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »16

“Th burns the plutonium residue.., acting as an eco-cleaner. "It’s the Big One(2)

Et maintenant venons en à la réalité

"It is almost impossible make nuclear weapons out of Th (3).

“Th reactors would be cheap…(and)... could eliminate the proliferation threat(4)

” A Th reactor does not, in fact, need a containment wall. Putting the reactor

vessel in a standard industrial building is sufficient”(4)

(1) Carlo Rubbia, Nobel prize of physic . Conference ThEC13 à Genève en Oct. 2013. Il a déclaré que “the energy potential of thorium is thousands time greater than all fossils fuels and uranium used in a breeding mode !

(2) Kirk Sorensen, a former NASA rocket engineer

(3) Professor Egil Lillestol, nuclear physicist at the University of Bergen, Norway.

(4) Site http -3w.thorium.tv, declarations de Carlo Rubbia

Une première vérité

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

Avec l’Unat on peut entretenir une

réaction en chaine

Avec le thorium….

»17

Le thorium n’est pas un substitut à l’uranium

naturel (Unat):

N O N

Abondance naturelle du Thorium

Uranium (U) Thorium (Th) Th / U

Système solaire 0.294 * 10-6 1.09 * 10-6 0.27

Croûte terrestre 2.7 9.6 3.5

Eau de mer 0.0033 < 0,00001 < 0,01

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

• Le thorium est un élément naturel bien répandu dans la croûte terrestre et assez uniformément réparti

• Les principaux minéraux contenant du thorium la monazite(1), la carbonatite et la thorite

Comparaison entre thorium et uranium (concentration MOYENNES en ppm)

(1) C’est un phosphate de terres rares (lanthanide) pouvant contenir jusqu’à 12 % de phosphate de thorium; avec une moyenne de 6 à 7 %. Les concentrations les plus élevées se trouvent dans des dépôts alluviaux (“placers”)

Thorium métal (10,96 g/cm3)

»18

Réserves mondiales

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »19

PaysUSGS

( a )

AIEA 2009

( b )

AIEA 2012

( c )Commentaires

CIS (1)- 150 000

(1) : Arménia, l'Azerbaidjan, Belarus, Kazakstan, Kyrgystan,

Moldavia, Tajikistan, Ousbekistan, Turkmenistan, Ukraine

Brazi l 16 000 632 000 953 000 Very large gap between USGS and IAEA

India 290 000 319 000 846 500 Large increase in the IAEA 2012 estimation

Turkey - - 812 000 A new comer !

Austra l ia 300 000 452 000 474 000

USA 160 000 674 000 434 000 USGS post a very low figure compared to IAEA

Egypt - 380 000 380 000

Norway 170 000 264 000 320 000

Venezuela - 300 000 300 000

Canada 100 000 172 000 172 000

Russ ian fed. - 75 000 155 000

South Africa 35 000 148 000 148 000 USGS post a very low figure compared to IAEA

Greenland - 86 000 89 500

Malays ia 4 500 - -

OTHERS 124 500 114 000 1 879 500

TOTAL 1 200 000 3 616 000 7 113 500

(a) : US Geological Survey, Mineral Commodity Summaries, January 2005

(b) : IAEA-OECD "Red book", 2009: "Uranium resources, production and demand - "identified" (< 80 USD/Kg) + "inferred" resources

(c) : Prelimnary data presented in 2012 by Harikrishnan of IAEA - Currently under review by an Expert Group on thorium Resources, chaired by Dr Fritz Barthel. - 20 other countries are identifies in this study.

Grande disparité des dans les estimations de réserves mondiales économiquement exploitables

Les ressources en thorium : conclusions Il ya encore un manque de connaissance des réserves de thorium

économiquement extractibles dans le monde. Les estimations sont en

grande partie été un exercice académique (avec quelques exceptions)

en raison de l'absence d'efforts d'exploration.

Sur la base des estimations disponibles, on ne peut pas affirmer que

les réserves de thorium sont 3 ou 4 fois plus élevées que celles de l’U

(comme on l’entend souvent), mais seulement qu‘elles sont

probablement du même ordre de grandeur : au moins plusieurs

millions de tonnes

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »20

En tout état de cause, si un processus de surgénération est mis en œuvre, dans un système Th-U233, les

ressources en thorium ne sont pas un problème puisqu’il suffirait de quelques millions de tonnes pour produire de

l’énergie nucléaire pendant des milliers d’années

( 1 tonne de fissions = 1GWe-an)

Plan de l’exposé Généralités

Pourquoi, comment, combien …

Le thorium en réacteurs

Avantages et inconvénients – Economie en uranium

Les défis industriels

Mines, fabrication, recyclage

Les questions génériques

Déchets, prolifération nucléaire, économie

Etat de l’art

Expérience industrielle et développements en cours

Conclusion

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »21

Comment utiliser le thorium en réacteur ?

Le thorium DOIT être MELANGE avec a matériau FISSSILE

Il y en 4 possibles (= 4 “cycle de combustible”) :

U 235 : Th/UHE (mais exclu aujourd’hui prolifération)

Plutonium : Th/Pu (= MOX)

U233 : Th/U233 (dès que des stocks d’U233 sont disponibles !)

U enrichi à 20% : Th/UME (concept « Radkowski »)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »22

Réacteurs nucléaire ayant utilisé du thorium(1) Les pionniers (USA)

Shippingport : REP, 60 MWe (1957)

La surgénération en cycle Th/U233 a été alors démontrée à la fin des années 1970s dans ce réacteur

Elk river : REB, 22 MWe (1963)

MSRE : Molten Salt Reactor Experiment (Oak Ridge) années 1960

L’utilisation du thorium dans les HTR

USA (cœurs à blocs prismatiques) : Peach Bottom (40 MWe, 1967) et FSV (330 MWe, 1976)

Allemagne (cœurs à boulets) : AVR (15 MWe, 1967) et THTR (300 MWe, 1985)

L’utilisation du thorium en Inde

Partiellement utilisé en Inde aujourd’hui dans quelques PHWRs mais sa mise en œuvre à plus grande échelle est envisagée à long terme (“3 stages program”)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »23

(1) : liste détaillée fournie en annexe

Le thorium en réacteur : résultats disponibles (1/2)

En plus des démonstrations d'utilisation du thorium réalisé dans le passé

dans différents réacteurs, de très nombreuses études ont été menées

pour évaluer les performances des cycles de thorium dans toutes sortes

de réacteurs (REL, HTR, RSF, RNR, REP, REB, etc.)

Des tendances générales peuvent être tirées des résultats disponibles :

L'utilisation du thorium dans des réacteurs thermiques

conventionnels ne conduit pas à des économies significatives de

d'Uranium naturel (taux de conversion typique, CR <0,7)

Si on arrive à une "presque surgénération » (« near breeding »)

c’est-à-dire des CR proche de 1 dans des réacteurs thermiques, des

économies d'uranium deviennent très importantes. Des HTR et des

REL (ainsi que des RSF (Gen-IV) pourraient être particulièrement

adaptés pour atteindre de tels taux de conversion en raison de leur

très bonne économie de neutrons

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »24

Le thorium en réacteur : résultats disponibles (2/2)

Les conditions de surgénération (CR> 1) peuvent être réalisées

dans des réacteurs thermiques à combustibles Th / U233

(démonstration expérimentale établie à Shippingport). Cependant, il

est au prix d’astuces technologiques difficilement extrapolables à des

réacteurs commerciaux.

Il n'y a aucune incitation à utiliser du thorium dans les RNR parce que

l’U233 présente moins bonnes propriétés nucléaires que Pu. De plus,

le Th est beaucoup moins fissile que l’U238 pour les neutrons rapides

(et il capture plus les neutrons). Quoi qu'il en soit, si des RNR

venaient à être déployés massivement, il y aurait largement assez

d’uranium pour un développement durable de l'énergie nucléaire.

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »25

Principaux avantages et inconvénients du thorium en réacteur (1/2) Inconvénients:

Concentration élevée de de Pa-233, qui «vole» des neutrons (1) et

qui augmentent la réactivité après l'arrêt (Pa233 U233)

Taux de surgénération moins élevé dans les RNR que pour le cycle

U/Pu

Coefficient Doppler moins grand

Inventaire fissile généralement plus grand dans le cœur des

réacteurs à cause des captures « thermiques » supérieures du

Th232 par rapport à l’U238

Plus de produits de fission gazeux pour U233 que pour U235

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »26

(1)Avec une section efficace de capture σ = 40 x 10-24 cm2 pour Pa233 et une constante de désintégration λ = 2,97 × 10-7 sec-1 (correspondant à T1 / 2 = 27 jours), le rapport entre le taux de capture de Pa233 et son taux de décroissance est, pour un φ du flux de neutrons (n / cm2 · s), égale à 1,35 × 10-16 φ. Ainsi, ce rapport devient relativement important (> 1%) pour φ> 1014 n / cm 2 · s.

Principaux avantages et inconvénients du thorium en réacteur (2/2)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »27

Avantages : (comparés à U)

Température de fusion très élevée (ThO2 : 3300°C, UO2 : 2800°C)

Grande stabilité chimique et forte rétention des pf dans le ThO2

Meilleures caractéristiques pour la distribution de puissance, moins de

perte de réactivité au cours de l’évolution, MOINS de CAPTURES PF

(moins d’effets Xe et Sm, meilleures économie de neutrons, …)

Meilleur comportement sous irradiation ( taux de comb. plus grand)

Meilleures caractéristiques de sûreté :

Coefficient de température global (modérateur, spectre)

Moins de réactivité chimique avec l’eau et la vapeur

Coefficient de vide plus favorable dans les RNR/Na

Plan de l’exposé Généralités

Pourquoi, comment, combien …

Le thorium en réacteurs

Avantages et inconvénients – Economie en uranium

Les défis industriels

Mines, fabrication, recyclage

Les questions génériques

Déchets, prolifération nucléaire, économie

Etat de l’art

Expérience industrielle et développements en cours

Conclusion

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »28

Les défis à relever pour une mise en œuvre industrielle d’un cycle complet au thorium (1/3) La mine

De gros efforts de minerai de thorium prospection seraient nécessaires (mais dans le

long terme seulement, si le cycle du thorium est développé à grande échelle)

L'irradiation externe est nettement plus élevée que dans le cas de l'uranium avant

l’étape étape de purification du Th232 (principalement en raison de Tl-208(1))

Toutefois, l'exploitation des gisements de monazite à ciel ouvert (actuellement la

principale source de thorium) est plus facile que celle de la plupart des minerais

d'uranium

Gestion des résidus miniers de thorium est également plus simple que dans le cas

de l'uranium principalement en raison de la période beaucoup plus courte du «thoron»

(Rn 220(2) : 55 sec) que celle du radon (Rn 222: 8 jours, fille de Ra 226 , 1600 années)

La préparation de thorium, similaire à celle de terres rares, entraîne sa séparation

d'avec d'autres composés (de valeur), par conséquent, il n'est pas aussi simple

(nombreuses manipulations et étapes chimiques)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »29

(1) - Un descendant radioactif du Th232

(2) – Un autre descendant radioactif du Th232

Les défis à relever pour une mise en œuvre industrielle d’un cycle complet au thorium (2/3)

Fabrication du combustible

Une expérience industrielle à petite

échelle existe : REP (Elk River,

Indian point 1, Shippingport), HTR

(USA, Allemagne), PHWRs et RNR

(Inde)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »30

Plusieurs procédés ont été développés dans le passé : poudres (USA, Inde) procédé “Sol-gel” (USA et Allemagne pour les HTR), compaction vibratoire (USA : ORNL et B & W), techniques d’imprégnation, etc.

Toutefois, si le Pu est utilisé comme matière fissile, l'automatisation du processus et la commande à distance dans des boîtes à gants blindées sont nécessaires (expérience existe déjà : Lingen (REB) et Obrigheim (PWR) en Allemagne).

Avec de l’U233 comme matière fissile, une fabrication automatisée en cellules blindées serait nécessaire

Pastilles de ThO2 (BARC, Inde)

Le problème de l’U232 U232 s’accumule au cours de l’évolution d’un combustible à base de thorium

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

(noyaux intermédiaires à vie courte: Th/Ra…) 76 a ()

Bi 212

Tl 208 de 2,6 Mev

Or, certains descendants de l’U232 sont de puissants émetteurs de rayons gamma

U 232

Th 231(n, 2n)

Th 232(n, )

Th 233

Pa 231(n, )

Pa 232(n, 2n)

Pa 233

U 232(n, 2n)

U 233

b-

(25h)

b-

(22m)

b-

(27d)b- (1,3j)

Tl 208

»31

U232

Les défis à relever pour une mise en œuvre industrielle d’un cycle complet au thorium (3/3)

Un cycle au thorium pourrait être réellement attractif que si le combustible usé est retraité pour en extraire l’U233 et le recycler: il faut donc étudier et développer industriellement

Retraitement de combustibles à base de thorium:

Un procédé a été testé à petite échelle (plusieurs années): THOREX (ORNL)

Mais il est difficile à mettre en œuvre à cause des problèmes aigues de corrosion des fluorures qu’il faut utiliser à la dissolution

THOREX pourrait générer 50-70 % plus de verres que PUREX (étude Indienne)

Beaucoup de R&D serait nécessaire pour développer un procédé industriel compétitif

Refabrication de combustibles à base d’U233 :

C’est l’obstacle majeur car il faut opérer à distance derrière d’épaisse protections radiologiques (descendants très radioactifs de l’U232). C’est techniquement faisable (longs développements néanmoins nécessaires) mais certainement coûteux.

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

»32

Plan de l’exposé Généralités

Pourquoi, comment, combien …

Le thorium en réacteurs

Avantages et inconvénients – Economie en uranium

Les défis industriels

Mines, fabrication, recyclage

Les questions génériques

Déchets, prolifération nucléaire, économie

Etat de l’art

Expérience industrielle et développements en cours

Conclusion

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »33

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »34

La question des déchets radioactifs

Il y a deux catégories de produits radioactifs

1. Produits de fission (PF)

2. Actinides mineurs (AM)

Vie courte (<30 ans)

Vie longue (> 104 ans)(1)

(1) La seule exception étant le Sm151, avec une période radioactive de 90 ans

La quantité de PF est strictement proportionnelle à l’énergie de fission produite, quelque soit le combustible : U, Pu, Th ou patates !

La quantité d’AM dépend principalement des noyaux fertiles / fissiles utilisés, du spectre des neutrons, et du taux de combustion

Avec un combustible Th/U233 on produit beaucoup moins d’AM qu’avec un combustible U/Pu

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

Plutonium

Actinides mineurs

»Year

»Day

»Hour

»(Intermediate nucleus)

»35

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

Comparison des inventaires radiotoxiques (from CNRS)

Cycles Uranium et thorium, Avec ou sans recyclage des AM

SANS recycl. des AM 0.1% fertile/fissile

100% des AMs

AVEC recycl.des AM

0.1% fertile/fissile 1% of MAs

»36

Nat. U ( 70 t)

Nat. Th. ( 0,3 t)

La “bosse” est due au Pa231 venant de (n,2n) sur Th232 et don’t la période est de 33000 ans

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »37

La question de la “Proliferation” (1/3)

Une bombe : comment ça marche ?

(de type “canon ”, la plus simple à concevoir et à fabriquer)

MATERIAL FISSILE (U235 ou U233)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »38

Emission

de neutrons

(n/s.kg)

Génération

de chaleur

W/kg

Emission de

radiations

Masse critique

(sphère

homogène nue)

Comments

U233 1,23 0,281 High

(see comments) 16

Les radiation proviennent des

descendants de l’U232 (Tl

208, Bi 212)

U235 0,364 0,00006 Very low 48

Peut être utilisé pour

fabriquer une bombe de type

«canon »

Pu « civil »

(50 GWj/t) 470 000 20 Low to average 13

Impossible à utiliser dans

une bombe de type “canon”.

Nécessite de réaliser un

dispositif à implosion

Pu de qualité

“militaire” 60 000 2 Very low 11

Utilisation dans un dispositif

à implosion uniquement

La question de la “Proliferation” (2/3)

Caractéristiques nucléaires d’un isotope fissile vis à vis de sa “bombabilité”

Une bombe de type “canon” est faisable avec del’U233

En conséquence ….

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »39

La question de la “Proliferation” (2/3)

Le 15 Avril 1955, les USA ont testé une

bombe atomique dont le cœur utilisait un

mélange composite d’U233 et de plutonium

(série des “Teapot” test)

Source : National Nuclear Security Administration/Nevada

Site Office

Evaluation du risque

L’ obstacle principal provient des émissions de radiations

provenant des descendants de l’U232

Il existe cependant différents moyens pour faire face à

ces difficultés (fabrication “rapide” d’une bombe avec

U233, fabrication à distance (derrière des blindages),

limitation des concentrations en U232, etc)

Inversement, des mesures dissuasives peuvent être

mises en œuvre telles que le mélange du Th avec de

l’U238 dans le combustible initial ou même au

retraitement (mais cela peut réduire beaucoup l’intérêt

même du cycle au thorium!).

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »40

Conclusion sur la “résistance à la prolifération” du cycle au thorium

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

La réponse est N O N Les études détaillées menées sur le sujet montrent simplement que

le cycle au thorium devraient être au moins aussi “résistant à la prolifération’” que les cycles U/Pu

(mais ce risque reste néanmoins très faible)

(voir par exemple une étude de Bruno Pellaud, basée sur la méthode “SAPRA”)

»41

“Thorium reactors present no proliferation risk” ?

Voir également :

« Proliferation warnings on nuclear 'wonder-fuel’ » http://phys.org/news/2012-12-thorium-proliferation-nuclear-wonder-fuel.html

« The Promise and Peril of Thorium” James Martin Center for Nonproliferation Studies (CNS)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »42

Quelques mots sur l’économie (coût du cycle de combustible au thorium)

Part relative des coûts de chaque étape du cycle du combustible pour un cycle standard U/Pu (avec recyclage Pu)(1)

(1) – Chiffres arrondis – Source : étude AEN de 1994

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »43

Economie (1/5)

Thorium?

• Il existe déjà d'importantes quantités de thorium disponible: environ, 25 000 tonnes (dont 9400 tonnes en France). Son assez pour alimenter plusieurs dizaines de réacteurs de puissance et ce thorium serait vendu à un prix bas parce que c'est un fardeau pour le stocker pour les propriétaires.

• Une fois épuisées les ressources disponibles, le thorium devrait être extrait de mines, mais son prix serait probablement assez faible car une partie de celui-ci est un sous-produit de l'extraction de terres rares et est de toute façon plus facile de récupérer de l'uranium (placers)

Il n’y a pas aujourd’hui de prix du thorium

puisqu’il n’y a pratiquement pas de

marché !

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »44

Economie (2/5)

…pour un cycle “MEU” (U enrichi à 20%), mais ce n’est pas très attrayant car dans ce cas les besions en uranium et en enrichissement (UTS) seraient supérieurs à ceux d’un cycle standard à uranium enrichi équivalent.

Pas besoin d’enrichissement

Sauf …

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »45

Economie (3/5)

Dépend du matériau fissile utilisé avec le

thorium

• MEU : 2 matériaux différents doivent être manipulés et gérés en même temps

(Th et MEU) ce qui est plus complexe (donc plus coûteux) que de pour de l’uranium

enrichi seul

• Plutonium : le coût devrait être du même ordre que celui du MOX

• U233 : fabrication en cellules blindées : coût élevé

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »46

Economie (4/5)

Mais, pour un procédé aqueux, les étapes de dissolution puis de séparation chimiques représentent au plus 25% du coût total de retraitement (1). Ainsi, même si ce coût est doublée (par exemple) le coût global du retraitement de combustibles au thorium serait augmenté d’environ 25% par rapport aux combustibles standards U-Pu.

Les combustibles contenant du thorium sont

nettement plus difficiles à

dissoudre que ceux à base d’uranium

(1): le reste du coût provient de: la réception et du déchargement des combustibles, de leur entreposage en piscine, de leur cisaillage,dles étapes de purification des matières séparées (U,Pu), du traitement final des déchets et de leur conditionnement (vitrification, compactage, ...) puis de leur entreposage sur site, du traitement des gaz et des effluents liquides (avec leur recyclage), lu contrôle de procédé, les différents services de site (y compris la sécurité).

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »47

Economie (5/5)

Pas de différence notable à priori sur le stockage géologique des

déchets HA/MA VL

Le coût du stockage géologique des déchets ultimes serait pratiquement inchangé même si la quantité d’actinides mineurs

est fortement réduite à long terme avec un cycle Th/U233

Plan de l’exposé Généralités

Pourquoi, comment, combien …

Le thorium en réacteurs

Avantages et inconvénients – Economie en uranium

Les défis industriels

Mines, fabrication, recyclage

Les questions génériques

Déchets, prolifération nucléaire, économie

Etat de l’art

Expérience industrielle et développements en cours

Conclusion

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »48

Le retour d’expérience sur le cycle au thorium

Reacteurs:

Princiaplement les HTR mais aussi quelques prototypes REP, REB, et un RSF

Cycle du combustible:

Mines environ 25 000 tonnes extraites dans le monde (monazites)

Séparation / purification: plus compliquée que pour l’uranium

Fabrication: plusieurs procédés “ testés à une échelle « pré-industrielle ».

Retraitement : THOREX (Oak Ridge), mais délicat (Fluor corrosion)

Refabrication de combustible à U233 : pratiquement aucune expérience

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »49

Développements en cours dans le monde (1/2) Inde : Seul pays réunissant les caractéristique suivantes:

Un programme nucléaire ambitieux

Très peu de ressources domestiques en urannium (quelques dizaines de milliers de t.)

An embargo (récemment assoupli) sur les importations en uranium

D’énormes reserves naturelles en thorium (800 000 tonnes +)

L’Inde s'est engagée dans un programme de développement significatif sur le cycle

au thorium depuis environ 50 ans et reste le leader mondial de la recherche dans

ce domaine (stratégie est basée sur un programme "3 étapes": PHWR PU; FBR /

Pu-Th U233; AHWR avancés avec Th / U233)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »50

A L A U N E … du 17/11/2007

Développents en cours dans le monde (2/2)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »51

Chine : L’ Academy of Sciences a annoncé en 2011 un programme de R&D

Norvège : Thor Energy (en partie en collaboration avec Westinghouse)

Autres pays (petits programmmes):

USA (Lightbridge),

France (AREVA & CNRS),

Japon (Chubu Electric Power),

Russie, République tchèque,

Israel,

Pays bas,

Canada,

Angleterre (Weinberg Foundation),

Plan de l’exposé Généralités

Pourquoi, comment, combien …

Le thorium en réacteurs

Avantages et inconvénients – Economie en uranium

Les défis industriels

Mines, fabrication, recyclage

Les questions génériques

Déchets, prolifération nucléaire, économie

Etat de l’art

Expérience industrielle et développements en cours

Conclusion

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »52

Le THORIUM n’est pas le

combustible nucléaire miracle

clamé si souvent

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »53

?

MAIS ... Tout compte fait, il présente un potentiel intéressant grâce à

certaines de ses caractéristiques attractives qui pourraient contribuer à un développement durable de l’énergie nucléaire sur le long terme.

C’est donc un sujet qui mérite la poursuite d’un minimum de recherches et de réflexions, et sur lequel plusieurs institutions

étatiques ou même organismes à caractère industriel restent attentifs.

La boulette magique

Merci ....

Questions ?

SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »54

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »55

Complementary slides

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »56

(Phil) Morrison suggested that “more work should be done on the nuclear development of thorium because of its greater availability and also suggested experiments,” presumably to develop a reactor that would convert thorium by neutron bombardment to uranium-233 fuel. In subsequent years, it was determined that the supply of natural uranium was not nearly as limited as originally projected, so interest declined in breeders using thorium.

New Piles Committee meetings – April 1944

Uranium Utilization Rate (UR) versus conversion ratio (CR) in a standard U-Pu cycle

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »57

Standard PWR : about 0,7% of Unat is used to generate energy (UR = 0,007 for a CR = 0,6) in a

« closed » fuel cycle (U-Pu recycling)(1)

Typical « High » CR range (> ≈ 0,85) UR > ≈ 3% (= 5 times current LWRs)

UR : percentage of uranium used to make fissions

(1) : UR is only 0.5 % in once-through cycle

UR

CR=1

UR = 1 (100 %)

=

“BREEDING”

The “reproduction factor” η as function of energy of neutrons

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »58

U233 is the best ! Pu is the best !

Nuclear reactors having used thorium (2/2)

Country Name TypePower

(MW)

Startup

dateFuel Comments

Indian point 1 PWR 265e 1962 ThO2 - UO2 Pow er includes 104 Mw e from oil-f ired superheater

Elk River BWR 22e 1964 ThO2 - UO2 Pow er includes 5 Mw e from coal-f ired superheater. Th loaded in the f irst core only

Shippingport PWR 60e 1957 ThO2 - UO2Used both U235 and Pu as the initial f issile material. Successfully demonstrated thermal

breeding using the "seed/blanket" concept (TH/U233)

Peach Bottom HTR 40e 1967 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in prismatic graphite blocs - TH/HEU

Fort St. Vrain HTR 330e 1976 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in prismatic graphite blocs - TH/HEU

MSRE MSR 10th 1965 ThF4 - UF4 Did operate w ith U233 fuel since october 1968 - No electricity production

UK Dragon HTR 20th 1964 ThC2 - UC2 Coated particles fuel - No electricity production - Many types of fuel irradiated

AVR HTR 15e 1967 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in pebbles - Maximum burnup acheived : 150 GWd/t - TH/HEU

THTR HTR 300e 1985 ThC2 - UC2 Coated particles fuel in pebbles - Maximum burnup acheived : 150 GWd/t - Th/HEU

Lingen BWR 60e 1968 Th / Pu Th/Pu w as only loaded in some fuel test elements

Kakrapar (KAPS) 1 - 2 PHWR 200e 1993/95 UO2-ThO2 Fuel : 19-elements bundles. - 500 kg of Th loaded

Kaiga 1 - 2 PHWR 200e 2000/03 UO2-ThO3 Fuel : 19-elements bundles. Th is used only for pow er f lattening

Rajasthan (RAPS) 3 - 4 PHWR 200e 2000 UO2-ThO4 Fuel : 19-elements bundles. Th is used only for pow er f lattening

KAMINI Neut. S. 30 Kwe - U233 Experimental reactor used for neutron radiography

Th. fuels have been also tested in several experimental reactors : CIRUS (India), KUCA (Japan), MARIUS (France), etc.

USA

Germ.

Nuclear reactors using (or having used) thorium fuels (partially or completely)

India

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »59

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

Uranium demand for different 1 Gwe reactors and fuels (1)

Equilibrium cycle ore demand

(Short tons of U3O8)

A nuclear power plant requires an initial investment for reaching equilibrium and an annual makeup supply afterward.

This figure plots uranium requirements for initial fueling (reactor startup) versus annual makeup at equilibrium for several PWR type including one

fueled with THORIUM bearing fuel, and for HWR (Candu) and for FBR (Liquid metal cooled) – Figure reproduced from EPRI study ( “NP-359”)

1 ST of U3O8 = 0.90718 MT of U3O8 = 0.7693 MT of U

Light water breeder reactors (thorium –U)

»60

Comparison of Nuclear properties of the main fissile isotopes

Thermal range (at 0,025 ev)

Fast range (SFR neutron spectrum)

U233 U235 Pu239 U233 U235 Pu239

Fission

(f) 525 577 742 2,79 1,81 1,76

(barn) Capture

(c) 46 101 271 0,33 0,52 0,46

Average number of

neutrons per fission 2,498 2,442 2,880 2,53 2,43 2,94

- 1

c

f

f.

1,30 1,08 1,11 1,27 0,88 1,33

Delayed neutron fraction

(beff) x 10

-5

267 650 210 About the same as in thermal range

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »61

βeff for U233 is twice lesser than that of U235

Energy released per fission (Mev) : 190,7 for U233 compared to 193,7 for U235

and 202 for Pu239

Comparison of some physical and chemical properties of thorium and uranium

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »62

U Th UO2 ThO2

Theoretical density 18,9 10,96 11,7 10

Thermal conductivity

(w.m-1 .K-1) 27,6 54 3 to 4 (1) 5 (1)

Melting point (°C) 1135 1750 2800 3300

Resonance integral (barns) 285 85 - -

Thermal capture C.S. (barns) 2,7 7,4 - -

(1) – Value given at 800 °C - This value decreases with temperature and it depends on the porosity of the matrix

CONCLUSION :

Th02 has better thermal properties than UO2

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »63

Decay chain of Th232 and U232

T

h

o

r

o

n

U232

(Gas)

(72 years)

Another way to present the breeding capapility of th-U233 fuels (From CNRS) - 1/2

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »64

Another way to present the breeding capapility of th-U233 fuels (From CNRS) - 2/2

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »65

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

The value of “B = Nu - 2* (1 + alpha)” as function of energy (=Number of neutrons “available” for breeding)

(Nu =average number of neutrons per fission, Alpha = capture / fission) (1)

(1) : From CNRS presentation

B is a measure of the breeding

capability of a fissile nucleus.

Its value is

(η – 2) / (1 + Alpha)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »67

Advantages of HWR with regard to neutron « economy » and conversion ratio

Much less reactivity change along fuel depletion because of « on line »

refueling reduces the need for control poisons and thus “sterile”

neutron captures in this poisons

Much less neutron captures by Heavy water (compared to light water :

capture C.S is 500 times less)

SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »68

Example of neutron balance fo a « high conversion « HWR (Th-U-233)

2,29 fast neutrons produced

following the absorption of 1

neutron by fissile material

(U233)

• 0,91 captured by fertile material (Th232) leading to fissile production CR = 0,91

• 1 absorbed by fissile material

• 0,02 absorbed by heavy water

• 0,24 absorbed by fission products and structures

• 0,09 absorbed by other materials including control poisons

• 0,03 lost by leakage

Total = 2,29

The U 232 issue for making a nuclear weapon (2/2) Means to manage the problem include :

Weapon fabrication soon after U233 separation (for example 2 – 3 weeks)

Remote weapon fabrication : feasible but require rather sophisticate technology

Reduce U232 buildup in the reactor : either in thermal reactors by limiting strongly

the burn up of thorium bearing fuels, or recover U233 in FNRs thorium blanket (this

can reduce U232 content by a factor ten (< 0.05 %) or even much more)(1)

Isolate Pa233 ! (MSR ?)

U232 Laser isotopic separation (India)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »69

(1) : US did produce in the 50s 130 kg U233 with about 50 ppm of U232 and even 400 kg with only 7 ppm of U232. - See BOSWELL (J.M.) et col. – Production of 233U with Low 232U Content in the proceedings of the Gatlingburg, symposium (slide 4)

The U 232 issue for making a nuclear weapon(1/2)

Example of radiation level (at 1 meter) for a 10 kg

sphere of U233 containing 0.5 % to 1 % U232 :

Time after

Separation of U233 + U232

Rem/h

(100 Rem = 1 Sv) Note

1 month 11 (110 mSv) / h • ICRP limit for workers: 5 rem/Y

1 year 110 (1,1 Sv) / h • Clinical effect for a dose > 100 rem

2 years 200 (2 Sv) / h • Lethal dose: 800 rem (8 Sv)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014

Note : Radiation can be a safety problem for a fully assembled weapon with U233 but it can be largely reduced by thick tampers in a crude device

»70

On going development on thorium cycle

China(1) : In January 2011, the China Academy of Sciences announced its R&D program on thorium cycle, claiming “to have the world's largest national effort on it” (China has a quasi monopoly over most of the world's rare earth mineral, bearing thorium). In early 2012, China announced planned to build two prototype thorium MSRs by 2015. China also finalized an agreement with a Canadian nuclear technology company to develop improved CANDU reactors using thorium and uranium as a fuel.

Norway(2) : In late 2012, Norway's privately owned Thor Energy(3), in collaboration with the government and Westinghouse announced that they will conduct a four-year trial using thorium as a nuclear fuel in an existing nuclear reactor.

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »71

(1) : A seminar on thorium was held in Beijing in Dec. 2007

(2) : Thorium was first discovered in Norway in 1828, and its discoverer (the Swedish chemist Berzelius) named the radioactive mineral "after the Norse god of thunder “Thor”

(3) : A subsidiary of « Scatec » company, established in 2006 for development of thorium cycle

On going development on thorium cycle

USA : « Thorium Power », now « Lightbridge » carry out studies on thorium cycle in cooperation with Russian institutes

Other countries that are carrying out some R&D programs (but mainly academic research) are

in France, essentially by CNRS in the Frame of their works on MSRs, and by AREVA which has also a research program on his topic.

in Japan , which had been carried out research on thorium fuels since a long time(1) and where the utility Chubu Electric Power recently launched recently a small program on thorium which they consider as “one of future possible energy resources.”

Other countries sometimes quoted has having a research program

on thorium are Russia, Czech republic, Israel, Netherlands, Canada, UK (Weinberg Foundation)

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »72

(1) : For example, an international seminar was held in Nara in oct. 1982 on thorium cycle and MSRs

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »73

Economy (6/6)

May be a little less for ultimate waste from Th-U233 fuel reprocessing because less decay heat generation of minor actinides (Am, Cm) which become a significant part of the total decay heat after 80 year of interim storage.

The cost of the ultimate waste final disposal

would be roughly the

same

Take away points (1/3) Thorium resources are at least as abundant as uranium

Front-end thorium fuel cycle operations do not raise significant difficulties compared to uranium cycle (and there is already some industrial experience on this activities)

Recycling operation are more challenging : reprocessing of thorium bearing fuels + fabrication of fuel with U233

Radiotoxic inventory of ultimate waste from thorium cycles decreases much sooner than the one of U/Pu cycles: it is a real potential asset

From non proliferation point of view, appears to have some interesting features, thanks to the « U232 barrier »

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »74

Take away points (2/3) Thorium IS NOT a SUBSTITUTE to URANIUM and it must be

mixed with a fissile material:

To this regard, Th-Pu fuel cycle seems to be the most attractive option

However, for conventional thermal reactors with low conversion ratios, its use does not significantly reduce uranium needs compared to the U/Pu cycle

For advanced « near breeder » or breeder thermal reactors (which industrial development would need large R&D efforts) uranium savings can become very significant. This another real potential asset.

»SFEN/PACA&C - D Greneche - 12/9/2014 »75