Download - Distribution and influence of organic matter and microorganisms on aggregation and contaminant leaching potential sediment from stormwater infiltration

Agrégation et relargage de polluants dans des matériaux issus de l’infiltration d’eaux pluviales urbaines

12 mars 2008 Soutenance de thèse de Doctorat parAnne-Laure BADINLaboratoire des Sciences de l’Environnement, ENTPE / Université de LyonLaboratoire d'Ecologie Alpine, CNRS UMR 5553, Université Joseph Fourier, Grenoble, F-38041, France

Lorsqu’il pleut…Introduction

ObjectifsMéthodologie &résultatsSynthèsePerspectives

En zone non construite En zone construite imperméabilisation des surfaces

Dérèglement du cycle de l’eauCollecte et élimination des eaux pluviales

Infiltration des eaux pluviales en zone urbaine

ZI drainée par le bassin d’infiltration DjR, Chassieu. Image Géoportail retravaillée.

Surface d’infiltration

Bassin versant

Concentration des fluxDonnées pluviométrie des

stations de Bron et de Genas 2003-2005 (Larmet, 2007)

Introduction


Transport particulaire des eaux pluvialesIntroduction


La couche de surface des bassins d’infiltration (BI)

Limoneux (80% en masse, <100µm)

Organiques 4-27% (forte charge lipidique (Durand, 2003))

Multicontaminés

Alternances hydriques marquées

PROBLEMATIQUELes matériaux déposés à la surface des bassins d’infiltration d’eaux pluviales urbaines constituent-ils une source de pollution ?

Zn 1000-2000 Cu 150-250

Pb 300-400 Ni 100-150

Cr 50-100 Cd 5-15

in μg/g of DW soil

Introduction


temps1995 20102000 2005

Delmas Gadras

Datry

Lee et al. Durin

Larmet

Durand NogaroMermillod-Blondin et al.

Roger et al.

Zanders et al.

PétavySaulais

Murakami et al.

Le CoustumerDechesne

Sriyaraj and Shutes

Färm

Marsalek and Marsalek

Scholes et al.

DÉCHETSINTERFACE ANTHROPISÉE

Dosages métaux totaux

Spéciation métaux

Nutriments MO

Phase colloïdale

InvertébrésBactéries

Comment l’étude de ces matériaux a t-elle évoluée?

« Matériau formant la couche de surface des BI » ou « matériau » Connaître les variations physicochimiques de ces matériaux

Introduction


Structure ?Variations hydriques ?

La structure d’un matériau poreux

Contact solide-liquide lessivage des polluants

Structure: arrangement des particules entre elles + porosité

Paramètre dynamique• Influences: de la MO, de la teneur en eau, de

l’activité microbienne, …

Micropores (<5 µm)

Macropores (>5 µm)

Agrégat

Dessin illustrant un matériau poreux particulaire (Badin)

Introduction


Macroporosité

Microporosité

Schéma L. Lassabatere, 2002

Les facteurs influençant l’agrégation

Sols agricoles

Stades précoces de formation de sols (croûtes biologiques)

Interfaces urbaines? Alternances hydriques marquées?

Fine racine de blé associée avec des particules argileuses et silteuses. D’après Oades and Waters (1991).

Influence de Cyanobactéries sur la structure du sol. Photo MEB d’après Prescott et al. (2003)

Exemples:

ciment

particule argileuse

0.2

µm

20

µm bactérie

particules argileuses

hyphe fongique

A des échelles différentes:

D’après Tisdall and Oades (1982)

Végétaux Faune du sol Invertébrés

MicroorganismesCarbonates

Matières organiquesArgile

Ciment

MicroagrégatsMacroagrégats

Alternances hydriques

Introduction


Alternance d’ennoyage et d’assèchement des BIIntroduction


Problématique de la thèse

Les matériaux déposés à la surface

des bassins d’infiltration d’eaux pluviales urbaines

constituent-ils une source de pollution ?

Un constat:

Le fonctionnement du BI induit des perturbations fréquentes et intenses de la couche sédimentaire de surface.

Deux hypothèses: L’état physicochimique et biologique des matériaux évolue en fonction

de l’état hydrique des BI ; L’état physicochimique et biologique des matériaux influence leurs

capacités de relargage de contaminants.

Introduction

Objectifs

Méthodologie &résultatsSynthèsePerspectives

Objectifs Après une pluie Après une période sèche

? ?

Variabilité physicochimique et

biologique des matériaux ?

Fraction mobilisable par le passage de l’eau ? Son évolution ?

Distribution microstructurale des

constituants (agrégats)

Introduction

Objectifs

Méthodologie &résultatsSynthèsePerspectives

Site d’étude

Site Bassin d’infiltration des eaux pluviales (Chassieu, Est de Lyon)

Matériau étudié couche sédimentaire de surface

D’après Goutaland, 2008

IntroductionObjectifs

Méthodologie & résultats

SynthèsePerspectives

Prélève-ments in

situ

Séchage en conditions contrôlées

Fractionnement granulométrique



Agrégation; minéraux; dosages: majeurs, métaux lourds, COT, ammonium, nitrates; paramètres biologiques (biomasse, abondance bactérienne, biomasse fongique, structure des communautés, identification); analyse moléculaire de fraction lipidique de la MO (extraite au DCM).

Fraction mobilisable par le passage de l’eau ? Son

évolution ?

Lessivage doux

ANALYSES




Variabilité physicochimique et biologique des matériaux








ANALYSES

Agrégation; paramètres biologiques; minéraux; dosages: majeurs, métaux lourds, COT, ammonium, nitrates; analyse moléculaire de fraction lipidique de la MO.


évolution ?

Lessivage douxPrélève-ments in

situ


Prélèvements

Une seule zone (2.5m2)

5 dates

5 échantillons / date

en m

m Pluviométrie 7j avant chaque prélèvement

10/05/06 10/12/0710/04/07 31/07/07 11/09/07







Caractéristiques des matériaux prélevés sous différents conditions hydriques

CARACTÉRISTIQUES PHYSICOCHIMIQUESCARACTÉRISTIQUES

BIOLOGIQUESDate de

prélèv.

Teneur en

eau en %

(MT)

***

MO en

% de la

MS

***

%

agrégats

stables

***

pH***

Ammonium

en µg /g MS

***

COT en

mg/g MS

Σ (ETM)

en µg/g

MS

Nombre de

bactéries

X10+9 /g MS

***

Biomasse en

µg de N/g

MS

***

10 Mai 06 39 ± 7 10 ± 2 41 ± 13 7.3 ± 0.1 717 ± 36840.2 ±

12.8

1934 ±

18835.4 ± 9.5 301.0 ± 91.8

10 Avril

0714 ± 7 10 ± 3 73 ± 8 7.3 ± 0.1 81 ± 8

53.1 ±

1.1

1985 ±

3388.3 ± 4.3 68.4 ± 16.3

31 Juill.

075 ± 3 11 ± 2 86 ± 3 6.9 ± 0.1 53 ± 9

44.0 ±

11.7

1738 ±

19212.4 ± 1.6 28.3 ± 9.7

11 Sept.

075 ± 1 12 ± 2 89 ± 2 7.1 ± 0.1 88 ± 15

52.0 ±

3.1

1827 ±

11912.7 ± 2.5 32.7 ± 8.5

10 Dec.

0736 ± 4 14 ± 4 75 ± 3 7.4 ± 0.1 81 ± 18

56.2 ±

2.5

1722 ±

11337.4 ± 3.5 165.0 ± 75.5

***: p-value<0.01; différence de couleurs prélèvements significativement différents




CARACTÉRISTIQUES PHYSICOCHIMIQUESCARACTÉRISTIQUES

BIOLOGIQUESDate de

prélèv.

Teneur en

eau en %

(MT)

***

MO en

% de la

MS

***

%

agrégats

stables

***

pH***

Ammonium

en µg /g MS

***

COT en

mg/g MS

Σ (ETM)

en µg/g

MS

Nombre de

bactéries

X10+9 /g MS

***

Biomasse en

µg de N/g

MS

***

10 Mai 06 39 ± 7 10 ± 2 41 ± 13 7.3 ± 0.1 717 ± 36840.2 ±

12.8

1934 ±

18835.4 ± 9.5 301.0 ± 91.8

10 Avril

0714 ± 7 10 ± 3 73 ± 8 7.3 ± 0.1 81 ± 8

53.1 ±

1.1

1985 ±

3388.3 ± 4.3 68.4 ± 16.3

31 Juill.

075 ± 3 11 ± 2 86 ± 3 6.9 ± 0.1 53 ± 9

44.0 ±

11.7

1738 ±

19212.4 ± 1.6 28.3 ± 9.7

11 Sept.

075 ± 1 12 ± 2 89 ± 2 7.1 ± 0.1 88 ± 15

52.0 ±

3.1

1827 ±

11912.7 ± 2.5 32.7 ± 8.5

10 Dec.

0736 ± 4 14 ± 4 75 ± 3 7.4 ± 0.1 81 ± 18

56.2 ±

2.5

1722 ±

11337.4 ± 3.5 165.0 ± 75.5

Caractéristiques des matériaux prélevés sous différents conditions hydriques

Empreintes génétiques des communautés microbiennes

0.25 g ADN total

Extraction1

2

ssu

ARNr16S

Région cible pour les bactéries

Amplification par PCR

enzyme

+ amorces

3CE-SSCPADN

simple brin

Electrophorèse capillaireGel de polyacrilamide

Détecteur

Inte

nsi

té d

e

flu

ore

scen

ce

Temps de rétention de l’ADN converti en pb équivalents

Profil SSCP empreinte génétique de la communauté bactérienne

matériaux







Des communautés microbiennes contrastées

b a

Date de

prélèv.

Teneur en eau

en % (MT)

***

% agrégats

stables

***

10 Mai 06 39 ± 7 41 ± 13

10 Avril 07 14 ± 7 73 ± 8

31 Juill. 07 5 ± 3 86 ± 3

11 Sept. 07 5 ± 1 89 ± 2

10 Dec. 07 36 ± 4 75 ± 3

Corrélation des communautés microbiennes et de l’agrégation


Remise en suspension, étalement et drainage

Suivi de l’assèchement par pesée journalière

Prélèvements: environ 100 g: à j1 (humide) et j20 (sec) lessivage, nbactéries, … quelques g tous les 2 j agrégation, H2O

Prélèv. j1

Prélèv. 1j/2

X 3 bacs




Caractérisation de l’AGREGATION

+ ultrasons

1 min

Mesures par granulomètrie laser




Caractérisation de l’AGREGATION

Fraction agrégéesensible à 1 min d’US

+ ultrasons

1 min




Le séchage favorise l’agrégation

Taille (a) Stabilité (b)




(a)

(b)





Paramètres stables vs paramètres variables

Teneur en eau vs historique hydrique

Paramètres biologiques quantitatifs – teneurs en eauCommunautés bactériennes – agrégation: Mai – Décembre-Avril – Juillet-Septembre

événement pluvieux important en mai: destructuration des matériaux?

Le séchage favorise l’agrégation

De quoi sont constitués les agrégats?

Mai Décembre

Métaux totauxCOT

H20, pH, NH4+

AgrégationParamètres biologiques




ANALYSES

Agrégation; paramètres biologiques; minéraux; dosages: majeurs, métaux lourds, COT, ammonium, nitrates; analyse moléculaire de fraction lipidique de la MO (extraite au DCM).


évolution ?


situ






Optimisation des tailles de coupure, isoler les agrégats

Lavages doux

Tamisage et sédimentométrie

Analyses des fractions


Matériaux non destructurés

>1000 µm

160-1000 µm= agrégats

10-160 µm

< 10 µm

Macroporosité




Caractéristiques des agrégats

Taille: 160-1000 µmMinéralogie

• Calcite, quartz, albite, chlorite, muscovite, K-feldspath• Pas de différenciation entre fractions

Géochimie•Substrat fluvioglaciaire carbonaté•Éléments fins apportés par les eaux pluviales: riches en métaux lourds

Association d’éléments apportés par les eaux pluviales et d’éléments du substrat fluvioglaciaire




La MO cimente les agrégats

MO de plus haut PM (hydrophobe) dans les agrégats

Efficacité de l’extraction au dichlorométhane

96%

71%

38%

24%

0%

20%

40%

60%

80%

100%

macrop < 10 10-160 160-1000

CO

T e

xtra

it /

CO

T in

itia

l

La MO cimente les micro- et les macro-agrégats

Élimination de la MO par oxidation chimique

Désagrégation des macroagrégats (160-1000 µm)

Fragilisation des microagrégats (10-160 µm)




Distribution de la microflore Nombre de bactéries

Biomasse fongique

Moy-Min-MaxExclusion de taille (champignons dans les agrégats).

3 groupesAgrégats riches




Distribution de la microflore Phylotypes

*** : p value < 0.001.

AgrégatsMacroporesPr

oteo

obac

teria




Empreintes génétiques très différentes clônage et séquençage

50%

20%

20%

Distribution de la microflore Phylotypes

*** : p value < 0.001.

Influence de Cyanobactéries sur la structure du sol. Photo MEB d’après Prescott et al. (2003)

Prot

eoob

acte

riaMicrocoleus vaginatus




Agrégats Macropores

Arcobacter sp.

Nocardiodes, Microbacterium, Clostridium, Fusibacter, Anaerovorax




Distribution microstructurale des constituants:

spécificités des agrégats

Association d’éléments apportés par les eaux pluviales et d’éléments du substrat fluvioglaciaire

MO: ciment des micro et macroagrégats•MO de haut poids moléculaire•Molécules hydrophobes

Cyanobactéries: Microcoleus vaginatus•Ubiquistes: Croûtes biologiques (Garcia-Pichel et al, 2001), biofilms inoculés à partir de bassin de sédimentation de traitement d’eaux usées (Roeselers et al, 2007).•Colonisent un milieu en seulement quelques jours après une perturbation.•Organismes pionniers: photosynthétiques + améliorent microstructure








ANALYSES

Agrégation; paramètres biologiques; minéraux; dosages: majeurs, métaux lourds, COT, ammonium, nitrates; analyse moléculaire de fraction lipidique de la MO (extraite au DCM).

Fraction mobilisable par le passage de l’eau ?

Son évolution ?


situ


Lessivage douxmicro- vs macro-porosité

Σ surnageants =Macroporosité

Fraction mobilisable

Macroporosité

Microporosité

Sché

ma

L. L

assa

bate

re, 2

002

+Agitation 1min Décantation 1min

Phase liquide= NaCl 0.8% Protocole adapté d’après Hattori (1988) et Ranjard et al. (1997)

Analyses charge particulaire, dosages métaux pseudototaux, nbact, …

Essai non destructurant à l’échelle des agrégatsTous les prélèvements + j0 (humides) et j20 (secs) de l’assèchement




Relargage particulaire des matériaux

Teneur en eau (% MT)

Lessivage de particules= f(H20)

Secs vs humidesMai-j0 – Mai-Déc Historique hydriqueAgrégation

Mai Décembre

•Particulaires vs dissous: coupure à 0.45 µm

•Taille des particules: mode à 15 µm




Relargage de contaminants associésMétaux •Jusqu’à 6.4% (Ni) des métaux lessivés•Majoritairement associés à des particules•Pb: immobile•Ni, Cr et Cu sont détectés en dissous•Secs-humides différence dans les proportions particulaires/dissous

Carbone organique• De 10 à 120 mg/g de matériaux secs• COD: 56 à 88% du COT• Molécules organiques de faible Poids Moléculaire

Microorganismes lessivés•Entre 0.5x108 et 25.6x108 bactéries/g de matériaux secs lessivées entre 0.2 et 4% des bactéries.•Composition spécifique différente en fonction de l’état initial des matériaux.•Epsilonprotéobactéries (Arcobacter sp.: pathogène d’origine fécale)•Firmicutes (dont Clostridium, nombreux pathogènes)•Champignons




Synthèse et discussion

Hypothèse sur l’évolution de la surface d’un BI

Légende

•MO moléculaire, dissoute•MO particulaire•Microorganismes•Biofilms

•Matrice solide

• Eau

Bassin à sec

Infiltration de l’eau

SUR LE BASSIN AU SEIN DE LA

COUCHE SEDIMENTAIR

E

Précipitations ennoyage du BI

Période sans précipitations

1. 2.

3.

10 m

IntroductionObjectifsMéthodologie & résultats

Synthèse

Perspectives

Légende


•Matrice solide

• Eau

Bassin à sec



COUCHE SEDIMENTAIR

E



1. 2.

3.

10 m

Agrégat stable

100

µm

1. Le bassin est à sec

- Historique météorologique

- Stabilité de l’agrégation



Synthèse

Perspectives

Bassin à sec



COUCHE SEDIMENTAIR

E



1. 2.

3.

Désagrégation partielle

10 m

Agrégat stable

100

µm

Légende


•Matrice solide

• Eau

2. Ennoyage du BI-Fragilisation voire destruction d’agrégats-Eventuelle mobilisation de particules fines-Intensité de l’évènement pluvieux



Synthèse

Perspectives

Légende


•Matrice solide

• Eau

Bassin à sec



COUCHE SEDIMENTAIR

E



1. 2.

3.

Désagrégation partielle

10 m

Agrégat stable

100

µm

Reformation d’agrégat

Stabilisation

3. Infiltration et assèchement-Accessibilité de MO et disponibilité en eau stimule la microflore relargage de COD et de NH4

+.-Microflore et séchage reformation et stabilisation d’agrégats



Synthèse

Perspectives

Originalités et limites de notre travail

Croisement de caractérisations physiques – chimiques et biologiques

• Un seul BI étudié (+ ponctuellement Cheviré) • Lien entre évolution de la structure et évolution biologique et chimique • Constat de corrélation entre paramètres compréhension des

mécanismes

Prise en compte des facteurs environnementaux des prélèvements

• Pluviométrie• Conditions redox des prélèvements: microéchelle?

Lessivage = f(conditions physicochimiques initiales des matériaux)• Maintien de la structuration à une échelle millimétrique• Perturbations induites par l’arrivée d une lame d eau sur le BI


Synthèse

Perspectives

Un milieu extrême? Jeune? En évolution rapide? Extrême?

• Contamination organique et métallique• Intensité des perturbations (plusieurs m d’eau en quelques h)

Jeune?• Quelques dizaines d’années au plus

En évolution?• Structuration des matériaux agrégation (MO, cycles hydriques)• Des organismes pionniers (autotrophes)• Colonisation par des végétaux

En évolution rapide?• Concentrations des flux apports importants• Perturbations fréquentes

temps1995 20102000 2005

DÉCHETS INTERFACE ANTHROPISÉE

Sol en formation? Technosol

?


Synthèse

Perspectives

Retombées en termes de gestion

Les risques de transfert sont fonction…• De l’état hydrique des BI avant l’arrivée de l’eau à infiltrer• De l’intensité de l’événement pluvieux Mieux réguler le flux entrant sur le BI?

Paramètres stables

Paramètres variables

Texture Perte au feu Teneurs en métaux lourds

Agrégation BiomasseNbactéries Communautés microbiennes pH H2ONH4

+

Paramètres suivis •Privilégier le suivi de paramètres variables•L’agrégation: bon indicateur de stabilité, facile à mesurer


Synthèse

Perspectives

Perspectives de recherche à court terme

Echelle de l’événement pluvieux• Test des hypothèses émises: désagrégation libération de MO forte activité microbienne de dégradation relargage?

• Evènements d’intensités différentes• Spéciation des métaux en fonction de la teneur en eau des matériaux• Dynamique de l’agrégation et accessibilité à la MO• Successions microbiennes? Rôle des phototrophes? (thèse A.-S. Hesse)

IntroductionObjectifsMéthodologie & résultatsSynthèse

Perspectives

Perspectives de recherche à long terme Dynamique de l’agrégation et modélisation des transferts• Géométrie de la porosité? microscopie?

Prise en compte de la colonisation végétale• Quelles communautés colonisent? (thèse M. Saulais)• Comment modifient elles les flux d’eau et l’infiltration?• Quid de l’apport de MO par les végétaux?• Evolution pédologique du Technosol?

Couche de surface

d’origine sédimentaire

Substrat fluvioglaciaire

Nappe

?

IntroductionObjectifsMéthodologie & résultatsSynthèse

Perspectives

RemerciementsLe Ministère de l’Enseignement Supérieur et de la Recherche

L’observatoire de terrain en hydrologie urbaine (OTHU)

L’ANR-ECCO pour le financement du projet EMMAUS

Yves Perrodin, Directeur du LSE

Mes directeurs de thèse: Cécile Delolme, Jean-P. Bedell et Roberto Geremia

L’ensemble du LSE et plus particulièrement toute l’équipe technique

L’équipe PEX du LECA, en particulier Armelle, Bahar, Lucie et Tarafa

Guillaume Méderel (Stage M2 SEIU), et Sandrine Roux (BTS Analyses biologiques)

Béatrice Béchet du LCPC (Nantes), Cédric Bertand (CESN, Lyon), Daniel Borschneck du Cerege (Aix-en-Provence), Pierre Faure du G2R (Nancy), Florian Mermillod-Blondin (LEHF, Lyon), Agnès Richaume (LEM, Lyon) et Laurence Volatier (LSE)

L’ensemble de mes proches (famille, amis, Olivier)

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