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11Semiconductor Materials Lab. Hanyang University

Chapter 4 Phonon 1. Crystal Vibration

결정구조: 원자가격자자리에정지해있다고가정하였음실제로는원자는정지해있는것이아니라열에너지로인해평형점주위를진동하고있음격자진동열적, 음향학적, 광학적영향.

탄성파의파장이짧은경우고체는원자가주기적으로띠엄띠엄놓여있음 (불연속체)이산성고려해야함

탄성파의파장이긴경우고체의주기적성질무시고체를연속체로취급


Outline

Vibrations of Crystals with Monatomic Basis

First Brillouin Zone

Group Velocity

Long Wavelength Limit

Derivation of Force Constants from Experiment

Two Atoms Per Primitive Basis

Quantization of Elastic Waves

Phonon Momentum

Inelastic Scattering by Phonons



Important elementary excitations in solids

그림 1 고체 속의 중요한 elementary excitations



One dimensional Polarization mode of Wavevector

3 modes (one longitudinal, 2 transverse)

그림 2 longitudinal polarization(종파) 그림 3 transverse polarization(횡파)

One longitudinal

Two transverses

•Longitudinal mode : displacement is parallel to the propagation direction

•Transverse mode : displacement is perpendicular to the propagation direction



Dispersion relation의유도 1 : Linear Chain

[평면 s + p]의변위가 [평면 s]에작용하는힘은두평면변위의차이 us+p – us에

비례한다고가정하면

평면 s에작용하는힘:

C : force constant

한원자의질량이 M일때, s평면의운동방정식은 (Newton’s Law)

lawsHookeuuCuuCF sssss '____)()( 11 −+−= −+

[ ] )2()( 11112

2

SSSssssS uuuCuuuuC

dtudM −+=−−−= −+−+

모든변위가 exp (-i ω t)의시간의존성을갖는다면, d2us/dt2 = - ω2us 이고

)2( 112

SSSS uuuCuM −+=− −+ω

------- (1)

-- (2)

---------------------- (3)



평면사이간격을 a, 파동벡터를 K라고하면,

(4)를 (3)에대입하여양변에서 u exp(iKsa) 를소거하면

[ ])(exp)( tKxiuxu ω−=

[ ])(exp tKsaiuusaxs ω−=

=)exp(1 iKauu ss ±=± --------- (4)

[ ]2)exp()exp(2 −−+=− iKaiKaCMω --------------- (6)

2 cos Ka = exp (iKa) + exp (-iKa)의관계를이용하여

2sin4)cos1(/2 22 Ka

MCKaMC =−=ω ----------- (7) (9)

KaMC

21sin4

=ω -------------------------------- (9)

ω와 k의관계를연관시키는분산관계(dispersion relation)를얻는다.



First Brillouin zone의 boundary는 K = ± π/a 이므로, (7)식으로부터 ω의 K에대한

기울기는 zone boundary에서 0 이됨을알수있다.

The boundary of 1st Brillouin Zone : ( ) 0sin22=

±==

πω

KaKaM

CadK

d ---- (8)

First Brillouin Zone의모든 information이 2π/a 의주기로반복된다.즉, G= 역격자벡터 (n ×2 π/a)일 때 frequency는 ωk와 ωk+G에 대해동일하다.

그림 4 w를 K의함수로그린그래프



First Brillouin Zone

여기서 - π에서 π까지의위상 Ka의영역은지수함수의독립된모든값을포함.

따라서 π이상의인접원자면간위상차는 π이하로표현될수있다.

양과음의 K값은오른쪽혹은왼쪽으로진행하는파동을의미하므로,

독립적인 K값의범위는 :

두인접평면간의변위비는 (4)식으로부터

)exp(/1 iKauu ss =+ --------------------------------- (8)

aK

aKa ππππ ≤≤−≤≤− or ,

이는 linear lattice의 first Brillouin zone이다. (Kmax = ± π/a )



극한밖의 K값을다룰때는 :

aiKiKauu ss 'expexp/1 ==+ ----------------- (11)

)/2(' anKK π−=

ss uu )1(−=Brillonin Zone의둘레 Kmax = ± π/a에서 ----------------- (12)

그림 5 짧은파장의파동은원자의움직임에대한정보를제공하지못한다.2a보다긴파장을갖는파동만이원자의움직임을나타낼수있다. 이말은 K는의값만을갔는다는것임.

K=2π/λ = 2π/3aK=2π/λ = 2π/(3a/4)=8π/3a

=6π/3a + 2π/3a=2π/a + 2π/3a = 2π/3a aKa // ππ ≤≤−



Group Velocity

vg = ∂ω/ ∂K or vg = gradK ω(K)

※에너지가매질속에서퍼져나가는속도이다.

이는 BZ boundary K= π /a에서 0 이된다.

즉, standing wave가되며, 투과속도가 0

이됨을알수있다. (입사파와반사파가만

나정상파를이룸)

----------------- (13)

ω = (4C/M) ½ │sin (½Ka)│이므로, vg = a(C/M) ½ │cos (½Ka)│ --------- (14)

그림 6 그림 4의모형에서Group Velocity vg 를 K의함수로그린것. 영역둘레에서Group Velocity는 0 이다.

1.0

0.5

00

2aπ

aπ

vg

MCa2

k


연속체와불연속체

ωm

k

연속체(ω=vK)

불연속체

where ω = 2πν , k = 2π/λ

Group velocity, vg = ∂ω/ ∂K= wave pulse의속도

(고체는띄엄띄엄한원자로구성됨격자진동시불연속성을고려해야함)

불연속적인격자에서 vg를살펴보면1) 파장이긴경우 (long wavelength limit)

vg = ∂ω/ ∂k = ω/k이경우는격자가연속체와같이행동하며, 산란이일어나지않는다.연속체탄성파

2) 파장이짧은경우 (k = 2π/λ)vg가점차감소하여 k = π /a에서는 vg = 0그이유는 k가증가할수록각원자에의한산란이커지기때문이다.

cf) 연속체의극한에서는 a → 0 , k → ± ∞

ω

0

진동수는 0<ω<ωm 인 영역에 걸쳐있으며이들 진동수만이격자에서전파된다

아래그림은탄성파의분산관계를표시한다.진공속을진행하는광파는w=vK의선형적인분산관계를갖지만파장이원자간거리에비할만큼짧아지면선형에서벗어난다.


Long wavelength limit & Short wavelength limit

1) Long wavelength limit을달리해석(연속체)k = 2π/λ가작으면 (즉, λ≫a 이면) 모든원자들이동기되어 (in phase)다음과같이움직인다.

따라서인접원자에의한복원력이작으며, 따라서 ω (frequency)도작다.k = 0에대해서는 λ=∞이고결정전체가하나의물체로움직이므로복원력이없어 ω = 0 이다.

2) Short wavelength limit의경우는 k = π/a, 즉 λ= 2a에서나타남(불연속체)

근접원자가반대위상을가지므로 (out of phase), 복원력과 frequency(ω)가최대값


Group Velocity of Vibration Wave

파동 Us = U exp[iska - iωt]는 traveling wave(진행파)

Group velocity (vg = ∂ω/ ∂k)는 wave packet (파속,파동묶음)의투과속도이며, ω의 k에대한기울기. 이것은에너지가매질속에서퍼져가는속도.(E와운동량은순수한파가아니라Wave packet(파속)으로전파된다군속도가중요)ω = (4C/M) ½ │sin (½Ka)│이므로, vg = a(C/M) ½ │cos (½Ka)│이는 BZ boundary k= π /a에서 0 이된다.즉, standing wave(정상파)가되며, 투과속도가 0 이됨을알수있다.

그림에서와같이이웃원자에의한산란파는 π의위상차를가지지만, B원자에의한반사파와 A원자에의한반사파는동일위상을가지므로보강간섭하여반사는최대가된다 (Bragg condition).이반사파는매우커서입사파를만나 standing wave를만든다.입사파의파동성과격자의주기성에의한결과

A B

입사파(진행파)

반사파


BZ boundary에서 group velocity가 zero라는의미

불연속체의탄성파동은연속체에서의탄성파동과는다름

k공간에서 ω는주기함수이므로, 어디에선가는 vg = ∂ω/ ∂k 값이 0 이된다.→바로이지역이 BZ→바로이현상이 Bragg Diffraction !

어떠한파동 (vibration 혹은다른파동)이든간에 k가 BZ boundary에놓이면회절됨→ Group velocity가 zero인 standing wave를형성한다.


역격자공간에서주기성의의미

이상의결과는모든차원의모든결정구조에서유효하다.

진동 (vibration)은 결정의여기 (excitation)의한가지예. 원자들은최저에너지위치에있지않으며, 진동하고있다.

여기 (excitation)는 파동벡터 k로표현할수있으며, 역격자공간에서 k의주기적인함수이다.

모든여기 (excitation)는 BZ내에있는 k값만으로도모두표현가능하며, BZ 밖의 k로표현되는여기 (excitation)는 BZ내의여기와동등하고독립적인여기가아니다.

k

ω


Vibrations of Crystals with Monatonic Basis

Long Wavelength Limit

Ka≪ 1일때 cos Ka ≅ 1 – (Ka)2/2 + ….로전개하면, 분산관계식은

ω2 = (C/M)K2 a2

긴파장극한에서파동수 (ω)가 wave vector (K)에비례한다는이결과는

소리의속도가주파수에무관하다는의미이다.

따라서탄성파의연속체이론과똑같이 v = ω /K가된다.

연속체극한에서는 a = 0 이므로, Ka = 0 이고, 따라서 ω = 0 이다.

----------------------- (15)

2sin4)cos1(/2 22 Ka

MCKaMC =−=ω


Derivation of Force Constants from Experiment

(7)식을 p개의최인접평면을포함하는경우로일반화하면(Cp: interplanar force constant)

두인접평면간의변위비는 (4)식으로부터

p=r 를제외하고는이적분값은 0 이되므로

∑>

−=0

2 )cos1(2p

p pKaCM

ω

------------------------- (17)

--------------------------- (16a)

∫∫ ∑−− >

×−= a

a

a

a PPK rKapKadKCdKrKawM

π

π

π

π cos)cos1(2)cos(0

2

aC

aC r

rππ 22

212 −

=××−= ----------- (16b)

∫−−= a

aKP dKpKawMaC

π

ππ)cos(

22

Vibrations of Crystals with Monatonic Basis2

sin4)cos1(/2 22 KaMCKaMC =−=ω

는단원자격자구조에서거리 pa에서의힘의상수를나타낸다


N atoms in the primitive cell 3N branches (3 Acoustic branches and 3(N-1) optic branches)

Ge & Si two atoms per primitive cell (unit cell 이 아님) 6 branches (one LA, one LO, two TA, and two TO)

3 acoustic branches + 3(N-1) optic branches = 3N branches

Two Atoms Per Primitive Basis(unit가 아닌 primitive라고 한 것의 의미를 알 것)


셀당두개의서로다른원자가있을경우의효과를설명하기위해, 최인접원자간에만상호작용을하는 1차원적원자배열을고려

M1


)()( 12

2

−−−−= SSSSS vuCuvC

dtud

)()( 12

2

sSSSS uvCvuC

dtvd

−−−= +M2

Force Constant : COnly interaction with nearest neighbor

--------------- (18)

그림 9 인접한두 면이

힘상수 C로연결된두원자

(질량 M1과 M2) 결정구조.

파동벡터 K방향의반복

거리는 a이다.


하나거른면에서다른 amplitude u, v를가진진행파동형태의

여기서 a는동일원자면사이의거리임에주의(19)식을 (18)식에대입하면

이 homogeneous linear equation은미지수 u,v의계수의행렬식이 0일경우에만해를갖음

=

=−

−

iwtiKsaS

iwtiKsaS

eveveueu

---------------------------- (19)

CueCvuM iKa 2)1(12 −+=− −ω

CveCuvM iKa 2)1(22 −+=−ω

-------------------- (20)

22

21

2)1()1(2

= 0−

−+−+−−

MwCeCeCwMC

iKa

iKa

0)cos1(2)(2 2221

421 =−++− KaCMMCMM ωω ------ (22)

-------------------- (21)


21

2

2121

)(sin4)11()11(22

MMKa

MMCMMC −+±+=ω


(22)식의해의극한을따져보면쉽게ω2값을구할수있다.

1) Ka ≪ 1 일경우cos Ka ≅ 1 – (Ka)2/2 + … 이므로, 두근은

22

21

21

aKMM

C

+=

2ω

+=

21

2 112MM

Cω

(Acoustical branch) (24)

(Optical branch) -- (23)

2) Kmax = ± π/a 일경우,

)small(2

2

MC2≅w

)eargl(1

2

MC2≅w --- (25)

그림 7 두 원자의 linear lattice에서분산관계의 optical 및 acoustical branch.K=0과 K=Kmax=π/a에서Limiting frequencies.M1 > M2일때 w의 K 의존성.



w2의해는 2가지가있으며두개의 dispersion relation이있다.

앞식의 (-) sign acoustic branch앞식의 (+) sign optical branch

Acoustic branch와 optical branch사이의 frequency gap이존재결정격자는그러한 frequency를 갖는파동을전달할수없다.

즉이러한 frequency영역의파동은강력히감쇠따라서 diatomic lattice는 ‘band-pass filter’로작용

(optical branch라고하는이유는이분기의진동수는근사적으로 10-13/sec 정도로서이진동수는적외선영역에속한다적외선영역을강하게반사혹은흡수)


Mode for k near zero (λ≫a) ---- Longitudinal wave

1) Optical branch at K = 0 (23)을 (20)에대입하면, U/V = -M2/M1 ----------- (26)larger displacement for smaller mass원자들이서로반대방향으로떨지만질량중심은고정

2) Acoustic branch at K = 0(24)식의 k = 0의극한, U = Vcell내원자가모두함께움직임

V1 U2

V1 U2


Optical branch

Acoustical branch


그림 10 두원자의 linear lattice에서의 optical 과 acoustical waves

Mode for k near zero (λ≫a) ---Transverse wave


Mode for k at BZ boundary ---- Longitudinal wave

이웃 cell에있는같은종류의원자가반대방향으로움직임두가지mode에서, 각각다른원자의움직임

1) optical at k = π/a ----- motion of smaller mass

2) acoustic at k = π/a ----- motion of larger mass

V1=0 U2

1

V1 U2=0



Lattice vibration의에너지는양자화되어있다. 전자기파의 photon과비슷하

다고하여이에너지의양자를 phonon이라부른다.

Elastic mode가 quantum number n 으로여기되면, 즉이mode를 n개의 phonon이차

지하면 angular frequency가 ω인 elastic mode의에너지는

ε= kk wn

+

21

---------------------------------- (27)

여기서 ћω/2는이 mode의영점에너지 (0K일때의에너지)이다.

Phonon의 mean square phonon amplitude는쉽게양자화된다

amplitude u를갖는 standing wave mode를고려하면,

여기서 u는결정의평형위치 x로부터의 volume element의변위이다.

wtKxuu coscos0=



20

2

)sincos(21

21 tKxu

tu ωωρρ =

∂∂

tKxuVwtu

V

ωρρ 2220

22

sincos41

21

=

∂∂

∫

조화진동자의경우그 Mode의 E 는운동에너지와 potential 에너지가각각반이므로

질량밀도가 ρ이면운동에너지밀도는

부피 V인결정체에서운동에너지의부피적분은

시간적으로 평균한운동에너지는

Amplitude의 제곱은

20

2220

2

81sin

41 uVwwtuVw

t

ρρ = wn

+

21

21

=

: phonon의 mean square amplitude -- (29)

이는주어진mode에서의변위를 phonon occupancy (점유수) n에관계시킨다.즉, 격자의진동변위는양자화되어있다.

Vwnu ρ

+=

2142

0

----------- (27)


Quantization of Vibration Waves

독립적인 harmonic oscillator는양자화된에너지를가진다

격자진동을독립적인파동으로고려할수 있다면같은표현을이용가능

격자진동의에너지는양자화 (quantized)되어있다

격자진동의 quanta는 phonon (vs. 전자기파의 quanta는 photon)

결정체의탄성파는 phonon으로이루어져있다.

각 phonon은에너지 ћω를 갖는다.

독립된각 oscillator에대해서는, 정수(integer)의 phonon이있을수 있다.

Phonon은입자로볼수도있다.

양자화된입자의생성혹은소멸로써실험적인 phonon의측정이가능


Phonon Momentum

Wavevector K의 phonon은마치 ћk의운동량을가진것처럼다른 phonon, 중성자, 전자와같은입자들과상호작용한다. 그러나 phonon은물리적인운동량을갖지않는다.Lattice의 phonon이운동량을갖지않는이유는 phonon 자리표가원자들의상대적자리표하고만관계되기때문이다. (K=0인경우는제외결정전체적으로병진운동운동량을가짐)결정체의물리적운동량은

결정체가 phonon K를가지면 (K≠0일때)

p = M ∑ sudtd

----------- (31)

---------------------------------- (33)

-------------------------------------- (30)

−−

iKa

iNKa

ee

dtdu

11∑

−1

0

NisKae

dtdu

p = M = M

∑−1

0

NisKae

dtdu

p = M = 0

K= ± 2πr/Na (r는정수) 따라서 exp(iNKa) = exp(± i2πr) = 1 이되므로 (31)식으로부터

결정의물리적운동량은 0 이다

(Crystal momentum = 0)

오직예외적으로 K= 0 일때

(병진운동운동량존재)dtdup = M : uniform translation of the crystal



실용적인목적으로는 phonon이결정운동량 (crystal momentum)이라불리는 ћk의운동량을가진것처럼행동한다고보아도된다.결정체에서 quantum state간의허용된전이에적용되는 wave vector selection rule이있다. 결정체에의한 X선 photon의탄성산란( Bragg scattering)

Photon의산란이비탄성이고 wave vector K의 phonon을생성(Raman scattering)한다면, wave vector selection rule은

라는파동벡터의 selection rule 이있는데, 여기서 k = 입사 photon wave vector, k’= scattering photon의 wave vector, G = 임의의 reciprocal lattice vector이다.

Gkk +=′

GkKk +=+′이때 Phonon K가흡수되었다면, 위의식대신에

GkKk ++=′ ---------------------------------- (36)

---------------------------------- (35)

-------------------------------------- (34)



중성자는주로원자핵과의상호작용을통해 crystal lattice를보게된다.결정격자에의한중성자 beam의 scattering 운동역학은다음의 ‘파동벡터 selection rule’과‘에너지보전의법칙’에의해기술된다.

1) Wave vector selection rule

2) 에너지보전의법칙입사중성자의운동에너지: P2/2Mn = ћ2k2/2Mn

산란된중성자의파동벡터를 k’, 생성/흡수된 phonon에너지를 ћω라 하면

KkGk ±′=+ ------------------------------ (37)

wMmk

Mmk

±′

=22

2222------------------------------ (38)

(37)과 (38)식을사용하여분산관계를구하려면산란된중성자의에너지 gain이나 loss를scattering direction k - k’ 의함수로알아내는실험이필요하다.



게르마늄과 KBr에대한분산관계실험결과를나타낸그림이다.

그림 11 90K의나트륨속에서[001], [110], [111] 방향으로퍼져나가는 phonon의분산곡선으로Woods, Brockhouse, March and Bowers가중성자inelastic scatting 실험으로얻은곡선이다. (Na는 BCC구조이며primitive cell 당원자 1개)

(그림 8a) (그림8b)

그림 8a 80K의게르마늄(Ge)에서 [111] 방향의Phonon 분산관계. 두개의 TA phonon branches는영역둘레 K max = (2π/a)(½ ½ ½)에서수평이다. K=0에서 LO와 TO branches는일치하는데, 이것은Ge 결정대칭의한결과이다. 중성자inelastic scatting 실험으로얻은곡선이다. 그림 8b 90K의 KBr에서 [111]방향의분산그래프LO와 TO branches를 K=0로 extrapolation 한것을wT, wL라일컫는다.

횡파 transverse종파 longitudinal

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