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CARACTERISATION STOCHASTIQUE DES SPRAYS ULTRASONIQUES : LE FORMALISME DE L’ENTROPIE MAXIMALE Miruna Dobre Miruna Dobre Miruna Dobre Miruna Dobre Ingénieur civil mécanicien Thèse présentée en vue de l’obtention du grade de docteur en sciences appliquées MAI 2003 MAI 2003 MAI 2003 MAI 2003 UNIVERSITE CATHOLIQUE DE LOUVAIN Faculté des sciences appliquées Département de mécanique Unité de thermodynamique

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CARACTERISATION STOCHASTIQUE DES

SPRAYS ULTRASONIQUES :

LE FORMALISME DE L’ENTROPIE MAXIMALE

Miruna DobreMiruna DobreMiruna DobreMiruna DobreIngénieur civil mécanicien

Thèse présentée en vue de l’obtention du grade dedocteur en sciences appliquées

MAI 2003MAI 2003MAI 2003MAI 2003

UNIVERSITE CATHOLIQUE DE LOUVAIN

Faculté des sciences appliquéesDépartement de mécaniqueUnité de thermodynamique

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REMERCIEMENTS

Voici venu le temps du difficile exercice des remerciements. En effet,chaque personne qui y est citée mérite la plus belle phrase alors que lestalents littéraires d’un futur docteur en sciences appliquées sont limités...

Mes plus grands remerciements vont bien évidemment au ProfesseurLéon Bolle dont la disparition prématurée a endeuillé la fin de cestravaux. Comme promoteur de thèse, on peut difficilement rêver mieux queLéon Bolle ! Il a su me laisser libre de mes orientations tout en étantprésent chaque fois que j'en ai eu besoin, que ce soit pour fournir une idéeimportante au moment où j'en manquais ou pour me rassurer quand lesdoutes m'assaillaient.

Un grand merci au Professeur Joseph Martin, le premier à m’avoirinitié au domaine des sprays. Tout au long de ma formation, j’ai puapprécier ses qualités de professeur qui ont bien sûr contribué à me faireadopter bon nombre des approches utilisées ici. J’espère qu’il trouvera larécolte satisfaisante. J’attache une importance particulière au jugementqu’il portera sur ce travail car il représente pour moi un exemple à suivrepour son esprit incisif, et son humour imparable.

Merci à Christophe Dumouchel, chargé de recherche au CORIA deRouen. Son appréciation m’est essentielle car il maîtrise entre autres bonnombre des aspects théoriques sous-jacents du formalisme d’entropiemaximale qu’il a su identifier au cours de nombreuses recherches qui fontaujourd’hui référence. J’ai particulièrement apprécié ses premièresremarques et nos discussions lors de son séjour à l’UCL.

Merci également à Daniel Sindayihebura qui m’a précédée dansl’étude des sprays ultrasoniques et qui a assisté mes premiers pas dans ledomaine.

Je tiens aussi à remercier chaleureusement les autres membres de monjury : les Professeurs François Dupret, Jean-Marie Buchlin et Jean-Claude Samin n'ont eu que des commentaires et des questions trèsconstructrices qui m'ont apporté un point de vue très intéressant sur certainesquestions.

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La qualité des données expérimentales présentées ici sont le fruit d’untravail d’équipe... Tout travail scientifique se construit par de petitescollaborations. Une personne apporte ses connaissances du sujet, une autreses aptitudes techniques, une dernière son soutien moral dans les momentsdifficiles. J’ai pour cela pleinement profité de la présence et de l’efficacité dustaff technique d’exception de l’unité TERM. En premier lieu ma plusgrande reconnaissance à Bernard François sans qui il n’y aurait pas eu depulvérisateur ultrasonique et par conséquent pas de partie expérimentaledans cette thèse. D'un point de vue scientifique, je voudrais aussi remercierJean-Marie Seynhaeve. Ses conseils avisés et sa grande connaissance de lamesure expérimentale m'ont été très utiles. Mes plus vifs remerciements aussià Marcel Boux, Michel Joiret, François Vercheval et Roland Wanten,pour leur aide indispensable et leur disponibilité. Je ne voudrais pas oublierici Antoinette Dupont qui a su créer en TERM un environnement detravail parfaitement fonctionnel et agréable.

Qu’Olivier Squilbin, qui m'a supporteé dans son bureau pendant cesquelques années, s’en trouve aussi remercié ici. Olivier est de plus uncollègue parfait, plein de dynamisme et toujours prêt à tenter de répondre àdes questions, même quand il faut pour ce faire, replonger dans un vieuxsyllabus.

Au long de ces années il n’y a pas eu un seul professeur ou chercheurde TERM qui ne m’ait apporté un soutient ou une réponse à un moment ouà un autre de mon parcours. Je les en remercie tous très chaleureusement etj’espère que cette atmosphère d’émulation scientifique décontractée etd’entraide permanente perdurera au sein de ce groupe malgré leschangements perpétuels de composition.

Cette thèse n’aurait pas pu s’écrire sans l’appui moral des membres dema famille. Je les remercie tous et souhaite que la lecture qui s’offre à leurcuriosité leur procure la satisfaction qu’ils espéraient. Votre rôle dans lagenèse de cette thèse est loin d'être négligeable !

Merci à tous !

Miruna Dobre, le 9 mai 2003.

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i

TABLE DE MATIERESTABLE DE MATIERESTABLE DE MATIERESTABLE DE MATIERES

1111. INTRODUCTION ----------------------------------------------------------------------------------- 1.1

2.2.2.2. LA STATISTIQUE DESCRIPTIVE DANS L’ETUDE DES SPRAYS ----------------------- 2.1

2.1 PRÉSENTATION DES SÉRIES STATISTIQUES------------------------------------------------------------ 2.1

2.2 LES REPRÉSENTATIONS GRAPHIQUES----------------------------------------------------------------- 2.2

2.2.1 Les graphiques cartésiens ----------------------------------------------------------------- 2.2

2.2.2 La courbe des fréquences cumulées---------------------------------------------------- 2.3

2.2.3 L’histogramme de densité ---------------------------------------------------------------- 2.3

2.3 LES INDICATEURS DE POSITION ET DE DISPERSION--------------------------------------------------2.11

2.3.1 Les indicateurs de position ou de tendance centrale ------------------------------2.11

2.3.2 Les indicateurs de dispersion------------------------------------------------------------2.15

2.4 FONCTION DE DISTRIBUTION DE TAILLE DES GOUTTES : LOIS THÉORIQUES USUELLES -------------2.17

2.4.1 Quelques définitions ----------------------------------------------------------------------2.17

2.4.2 Quelques lois de probabilités appliquées aux sprays ------------------------------2.18

2.4.2.1 Rosin-Rammler--------------------------------------------------------------------2.18

2.4.2.2 Log-normale-----------------------------------------------------------------------2.19

2.4.2.3 Racine-normale -------------------------------------------------------------------2.20

2.4.2.4 Limite supérieure -----------------------------------------------------------------2.21

2.4.2.5 Conclusions------------------------------------------------------------------------2.23

3. INSTABILITÉS DE SURFACE LIBRE ET FORMATION DE GOUTTES ----------------- 3.1

3.1 LE MÉCANISME DE FORMATION DU SPRAY ---------------------------------------------------------- 3.1

3.2 INSTABILITÉ DE FARADAY ---------------------------------------------------------------------------- 3.4

3.3 ONDES DE SURFACE ET PULVÉRISATION ULTRASONIQUE : ACQUIS THÉORIQUES ------------------3.11

3.4 ONDES DE SURFACE ET PULVÉRISATION ULTRASONIQUE : ACQUIS EXPÉRIMENTAUX-----------------3.13

3.4.1 La démarche expérimentale : le plan d’expérience --------------------------------3.13

3.4.2 Mise en œuvre et résultats --------------------------------------------------------------3.17

3.4.3 Corrélation expérimentale pour la longueur d’onde-------------------------------3.22

3.5 FORMATION DE GOUTTES: LE DIAMÈTRE MOYEN --------------------------------------------------3.26

4. LA FORMATION DU SPRAY POLYDISPERSE---------------------------------------------- 4.1

4.1 LE FORMALISME DE L’ENTROPIE MAXIMALE (FEM) ------------------------------------------------ 4.1

4.1.1 Le concept d'entropie en théorie de l'information----------------------------------- 4.1

4.1.1.1 L'entropie de Shannon ----------------------------------------------------------- 4.2

4.1.1.2 L'entropie de Bayes---------------------------------------------------------------- 4.6

4.1.1.3 L'entropie de Tsallis --------------------------------------------------------------- 4.7

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ii

4.1.2 Le principe du maximum d’entropie --------------------------------------------------- 4.7

4.1.3 Méthodes de résolution du système d’équations------------------------------------ 4.8

4.1.3.1 Les multiplicateurs de Lagrange------------------------------------------------ 4.8

4.1.3.2 L’algorithme d’Agmon et Alhassid -------------------------------------------- 4.9

4.2 ETAT DE L’ART DANS L’APPLICATION DU FEM AUX SPRAYS ---------------------------------------4.12

4.3 APPLICATION DU FEM À LA PULVÉRISATION ULTRASONIQUE -------------------------------------4.15

4.3.1 Conservation de la masse ----------------------------------------------------------------4.15

4.3.2 Conservation de l'énergie ----------------------------------------------------------------4.16

4.4 SYSTÈME D'ÉQUATIONS ET RÉSOLUTION ------------------------------------------------------------4.18

4.5 FEM ET DISTRIBUTIONS BIMODALES ---------------------------------------------------------------4.25

5.5.5.5. DESIGN DES PULVERISATEURS ULTRASONIQUES---------------------------------5.1

6.6.6.6. CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES-----------------------------------------------------6.1

7.7.7.7. BIBLIOGRAPHIE --------------------------------------------------------------------------7.1

A1.A1.A1.A1. ANNEXE 1A Etude du phénomène d’échauffement ----------------------------- A.1

ANNEXE 1B Article présenté à la conférence ExHFT 1997 – Bruxelles----------A.11

A2.A2.A2.A2. ANNEXE 2 Article présenté à la conférence ILASS-Europe 2001 - Zurich----A.19

A3.A3.A3.A3. ANNEXE 3 Article paru dans Experimental Termal and fluid Science ---------A.25

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iii

NNNNOMENCLATUREOMENCLATUREOMENCLATUREOMENCLATURE

AacBBoccv

di

D10

D20

D30

D21

D31

D32

∆DDi

Di-

Di+

Dmin

Dmax

fFrfi

fl

fic

fs

fsi

fv

fvi

f*

f c

f n

f s

f v

g

Amplitude des ondes de surface [µm]Accélération critique pour la formation des ondes de surface [m/s2]Fonction entropie de Bayes [-]Nombre de Bond [-]Vitesse de propagation de l’onde de surface [m/s]Coefficient de variation (écart type normalisé) [-]Diamètre adimensionnel correspondant à la classe i (Di /D30 ) [-]Diamètre moyen numérique [µm]Diamètre moyen surfacique [µm]Diamètre moyen volumique [µm]Diamètre moyen surfacique relatif [µm]Diamètre moyen volumique relatif [µm]Diamètre moyen de Sauter [µm]Longueur de l’intervalle de diamètres [µm]Diamètre mesuré dans la classe de diamètres i [µm]Limite inférieure de la classe de diamètres i [µm]Limite supérieure de la classe de diamètres i [µm]Diam. minimal mesuré ; limite inférieure du domaine des observations[µm]Diam. maximal mesuré ; limite supérieure du domaine des observations[µm]Fréquence de résonance du pulvérisateur ultrasonique [s-1]Nombre de Froude [-]Fréquence observée associée à la classe de diamètres i [-]Fréquence d’excitation des ondes de surface [-]Fréquence cumulée associée à la classe de diamètres i [-]Fréquence surfacique [-]Fréquence surfacique observée associée à la classe de diamètres i [-]Fréquence volumique [-]Fréquence volumique observée associée à la classe de diamètres i [-]Fréquence adimensionalisée par les propriétés du liquide [-]Fréquences cumulées [-]Fonction de densité de probabilité numérique [-]Fonction de densité de probabilité surfacique [-]Fonction de densité de probabilité volumique [-]Accélération gravitationnelle [m/s2]

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iv

hkmnni

nic

NOhpi

qRessi

SSg

TtVVg

vi

z

Hauteur du film liquide [m]Nombre d’onde [m-1]Masse du film liquide [kg]Nombre de classes de diamètre [-]Nombre de gouttes dans la classe i de diamètres [-]Nombre cumulé de gouttes correspondant à la classe de diamètres i [-]Nombre total de gouttes d’un spray [-]Nombre d’Ohnesorge [-]Probabilités d’apparition de gouttes de diamètre Di [-]Exposant caractéristique de la fonction entropie de Tsallis [-]Nombre de Reynolds [-]Ecart type [-]Surface totale des gouttes de la classe i de diamètres [m2]

Fonction entropie de Shannon [-]Surface totale des gouttes du spray [m2]

Fonction entropie de Tsallis [-]Temps [s]Volume du film liquide [m3]Volume total des gouttes du spray [m3]Volume total des gouttes de la classe i de diamètres [m3]Déplacement de la surface libre [m]

α1, 2, ...

δι

λλ0,1, ..r

λ∗

ρσµω 0ω

Distribution connue à priori (pour l’entropie de Bayes) [-]Diamètre adimensionnel correspondant à la classe i (Di /D10 ) [µm]Longueur d’onde des ondes de surface [µm]Multiplicateurs de Lagrange [-]Longueur d’onde adimensionnalisée par les propriétés du liquide [µm]Masse volumique [kg/m3]Tension superficielle [N/m]Viscosité [kg/ms]Pulsation de l’onde de surface [s-1]Pulsation de résonance du pulvérisateur ultrasonique [s-1]

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1.1

1.1.1.1. IIIINTRODUCTIONNTRODUCTIONNTRODUCTIONNTRODUCTION

Le spray, ensemble de particules finement dispersées dans une phase gazeuse, est

un outil technique familier aujourd’hui. Du moteur à combustion interne à

l’aérosol médical en passant par les applications cosmétiques et agricoles, les

microgouttes sont devenues indispensables. Les applications très diverses

impliquent des propriétés et des spécificités variées.

Quelques soient les forces impliquées dans la pulvérisation (frottements,

centrifuges, électriques, etc..), leur utilisation vise un seul objectif: maximiser la

surface de contact entre le liquide et le gaz environnant mais, selon l’application,

le degré d’augmentation (la taille des gouttes) et le critère d’uniformité varient

fortement. Une application médicale exige des gouttes de taille inférieure à 2µm

pour pouvoir pénétrer les alvéoles pulmonaires lors de l’inhalation. Ce type de

spray ne se satisfait pas d’un critère de diamètre moyen inférieur à 2µm, il faut

assurer que la plus grande partie du volume liquide soit dispersée en gouttelettes

efficaces. Au contraire, des applications agricoles souhaitent éviter les gouttes trop

petites facilement emportées par les courants d’air.

Actuellement, le diamètre moyen des gouttes n’est plus un critère suffisant pour

caractériser un spray. L’entièreté de la distribution de taille des gouttes est requise

pour pouvoir apprécier la capacité d’un spray à rencontrer les requis d’applications

spécifiques. De plus, certaines applications exigent une modulation des qualités du

spray en fonction des conditions variables imposées.

Pour tout cela trouver une loi analytique qui puisse décrire la distribution de taille

des gouttes est particulièrement utile pour mener des calculs de dimensionnement

d’installations de pulvérisation et pour extrapoler les caractéristiques en dehors du

champ couvert par les observations expérimentales.

L’approche classique dans l’étude des sprays (détaillée au chapitre 2) consiste à

réaliser des pulvérisateurs expérimentaux à paramètres variables et d’entreprendre

une campagne expérimentale la plus complète possible. Les distributions

expérimentales obtenues sont ensuite ajustées à des lois théoriques (issues

généralement de la statistique) et les paramètres de ces lois mis en corrélation

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1.2

avec les variables de l’expérience. Le choix du type de distribution et le calcul de

ses paramètres est fait par ajustement. Très peu de considérations théoriques sont

invoquées pour justifier la dérivation de ces lois. Les études concernant le

mécanisme même de la pulvérisation et la rupture du film liquide en gouttelettes

aboutissent à la prédiction du diamètre moyen des gouttes, parfois accompagné

d’un second diamètre qui fait état de la pulvérisation secondaire présente dans

certains types de sprays , et qui consiste en l’éclatement des grosses gouttes.

Aucune étude théorique ne permet, dans l’état actuel de l’art, de décrire

l’entièreté de la distribution de taille des gouttes d’un spray. Devant la nécessité de

trouver un outil de prédiction efficace, les chercheurs se sont dirigés vers les

méthodes de prédiction stochastiques, étant donné que le spray correspond bien

à la définition de grand ensemble d’éléments.

Parmi ces méthodes, le formalisme d’entropie maximale permet de trouver la

microstructure la plus plausible d’un système à grand nombre d’éléments lorsque

l’on en connaît la macrostructure. Par exemple, connaître la distribution la plus

probable des diamètres des gouttes d’un spray lorsque l’on connaît le diamètre

moyen de ces mêmes gouttes. La distribution la plus probable est obtenue en

tenant compte des contraintes qui ont régi l’évolution du système de son état

initial à son état final. Ces contraintes se basent sur la physique du phénomène de

pulvérisation et sur les lois de conservation fondamentales.

L’application du formalisme d’entropie maximale à la caractérisation des sprays,

avec comme premier objectif le développement d’un outil de modélisation efficace

pour la prédiction théorique des distributions de taille des gouttes, constitue l’axe

central de la présente recherche. Pour la validation de cette nouvelle approche

théorique une comparaison avec des données expérimentales s’avère

indispensable. La pulvérisation ultrasonique est apparue comme le meilleur choix,

non seulement pour l’importante expérience acquise à l’UCL par de précédentes

études notamment en ce qui concerne le mécanisme de rupture du film liquide

mais aussi de par la relative simplicité (par rapport à l’injection sous pression, par

exemple) des phénomènes et paramètres impliqués. L’achèvement de la

pulvérisation implique la succession de deux étapes, la première étant la formation

d’ondes sur la surface libre du film liquide.

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1.3

Dans la pulvérisation ultrasonique ce sont les oscillations amplifiées d’éléments

piézo-électriques qui se transmettent au film liquide et qui génèrent une structure

régulière d’ondes de surface. Dans certaines conditions (pour la pulvérisation

ultrasonique lorsque la vibration atteint une fréquence de résonance), la structure

ondulatoire devient instable. Les ondes sont amplifiées jusqu’à rupture de leurs

sommets et génération de l’ensemble des gouttelettes qui formeront le spray.

L’étude présente suit la logique du mécanisme de pulvérisation et se structure en

deux parties. Le chapitre 3 décrit la formation d’ondes de surface et leur

caractérisation théorique et expérimentale. L’étude expérimentale s’attache à

déterminer l’influence des propriétés physiques du liquide et des caractéristiques

constructives du pulvérisateur sur la longueur d’onde des ondes de surface. Ces

données sont utilisées pour trouver une corrélation théorique fiable pour cette

même longueur d’onde. Une modélisation du mécanisme de rupture du film

liquide permet de convertir cette longueur d'onde en diamètre moyen des gouttes

éjectées.

Le chapitre 4 est consacré à la formation du spray polydisperse et donc à la

prédiction de la distribution de taille des gouttes par le formalisme de l’entropie

maximale. La première contrainte imposée pour obtenir la distribution la plus

probable est le respect du diamètre moyen issu de l’analyse des ondes de surface

le lien se faisant ainsi naturellement entre ces deux étapes de la modélisation. Ce

chapitre présente en outre une collection importante de données expérimentales

des sprays ultrasoniques indispensable à la validation de la théorie.

L’objectif premier du présent travail est le développement d’un outil pour la

prédiction et la caractérisation des sprays. Cette prédiction aboutit à une loi

théorique à plusieurs paramètres. Ces paramètres dépendent étroitement des

contraintes imposées et donc de la physique du phénomène de pulvérisation. Ceci

permet non seulement une comparaison aisée entre les différents types de spray

mais aussi, lorsque tous les mécanismes de pulvérisation auront été caractérisés de

la sorte, une possible classification des pulvérisations en termes d’énergie

nécessaire à la génération de gouttelettes.

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1.4

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2.1

2.2.2.2. LLLLA STATISTIQUE DESCRIPTIVE DANS LA STATISTIQUE DESCRIPTIVE DANS LA STATISTIQUE DESCRIPTIVE DANS LA STATISTIQUE DESCRIPTIVE DANS L’’’’ETUDE DES SPRAYSETUDE DES SPRAYSETUDE DES SPRAYSETUDE DES SPRAYS

Un spray est un ensemble de gouttes présentant certaines caractéristiques de taille

et de vitesse. Le nombre important de gouttes qui composent un spray ne permet

pas de connaître précisément le diamètre ou la vitesse de chaque goutte. La

description utilisée dans l’étude quantitative des sprays adopte donc les outils et

méthodes de la statistique descriptive. Ce chapitre définit les notions utilisées dans

la caractérisation expérimentale des sprays. Les définitions habituelles que l’on

retrouve dans les ouvrages de référence traitant de la pulvérisation [1,2] sont

présentées en correspondance avec les outils de la statistique descriptive [3,4]. Les

données numériques qui illustrent ce chapitre sont issues de la partie

expérimentale de l’étude de la pulvérisation ultrasonique (présentée au quatrième

chapitre).

2.12.12.12.1 Présentation des séries statistiquesPrésentation des séries statistiquesPrésentation des séries statistiquesPrésentation des séries statistiques

Une série statistique est une suite d’observations (mesures) faites sur une

population spécifique. Dans le cas des sprays, la population est l’ensemble ou une

partie des gouttes et les observations sont de nature quantitative (taille ou vitesse).

La mesure du diamètre des gouttes par une méthode de granulométrie optique,

par exemple, permet d’observer à un certain instant la taille des gouttes se

trouvant dans le volume de mesure (au croisement des faisceaux laser). Si ce

volume contient N gouttes et les diamètres observés sont

1 2, ,..., ( )k p qD D D D D p q< ∀ < , il convient de résumer les observations en les

présentant par couples ( ),i iD n où in est le nombre de gouttes qui ont le

diamètre iD . Dans tous les cas on a la relation : in N=∑ . Cette description ne

permet pas de comparer des distributions de diamètre pour deux populations de

taille N différente. On a donc recours aux fréquences associées à chaque

diamètre iD :

1ii in

f fN

= =∑ (2.1)

Si les valeurs prises par le diamètre sont trop nombreuses on détermine plutôt des

intervalles de valeurs possibles en divisant le domaine des observations

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2.2

( )min max,D D en un nombre n de classes ( ),i iD D− + . Ces intervalles sont

caractérisés par :

La longueur de l’intervalle : max mini i

D DD D D

n+ −

−∆ = = −

Le centre de l’intervalle : ( )12i i iD D D+ −

= +

Le regroupement des observations en classes procure un gain appréciable de

clarté dans la présentation des données. Toutefois il entraîne une perte inévitable

d’information car on ne présente plus les valeurs réellement observées (plusieurs

valeurs initialement distinctes sont assimilées au sein d’une seule classe). Le choix

du nombre de classes est donc important et résulte d’un compromis entre

simplification et perte d’information. La perte d’information est d’autant plus

importante que la largeur de la classe est grande.

Il est possible aussi de décrire les séries quantitatives en utilisant les valeurs

cumulées des observations ou les fréquences cumulées. Le nombre de gouttes de

diamètre inférieur à iD , est donné par :

1

ici j

jn n

=

= ∑ (2.2)

La fréquence cumulée correspondante est :

1

ici j

jf f

=

= ∑ (2.3)

2.22.22.22.2 Les représentations graphiquesLes représentations graphiquesLes représentations graphiquesLes représentations graphiques

2.2.1 Les graphiques cartésiens

Le graphique cartésien d’une série quantitative se construit en représentant en

abscisse les valeurs observées (les diamètres des gouttes) et en ordonnée les

effectifs ou fréquences correspondants. Pour un très grand nombre de diamètres

observés, l’intervalle de classe tend vers zéro, et l’ensemble de points représentés

devient une courbe d’effectifs ou de fréquences. Les courbes de fréquence sont

utilisées dans l’étude des sprays pour la représentation des lois théoriques de

prédiction des distributions et leur comparaison avec les données expérimentales.

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2.3

Fig. 2.1 Graphiques cartésiens des fréquences (a) et fréquences cumulées (b)

observés pour les diamètres des gouttes d’un spray ultrasonique

La figure 2.1 (a) présente un exemple de graphique cartésien. Les valeurs

correspondent aux mesures de diamètre des gouttes d’un spray ultrasonique

acquises à l’aide d’un granulomètre Malvern à diffraction de Fraunhoffer.

2.2.2 La courbe des fréquences cumulées

Pour évaluer visuellement le nombre (ou le pourcentage) de valeurs inférieures à

une valeur donnée, il est utile de représenter le graphique cartésien des effectifs

ou fréquences cumulées. Un exemple est présenté à la figure 2.1 (b).

2.2.3 L’histogramme de densité

L’histogramme du spray représente chaque classe de diamètre par un rectangle

dont la base est la longueur de l’intervalle et l’aire est égale au nombre de gouttes

(ou à la fréquence) observées, de diamètre compris dans l’intervalle. Si les

intervalles sont de longueur égale ( D∆ ), la hauteur des rectangles est égale, à un

facteur multiplicatif près, aux valeurs observées. La surface totale du histogramme

vaut N si on y a représenté le nombre de gouttes ou 1 si ce sont des fréquences.

0

5

10

15

0 5 10 15 20 25

D (µm)

f %

0,00

25,00

50,00

75,00

100,00

0 5 10 15 20 25

D (µm)

fc %

a. b.

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2.4

Lorsque les classes sont de longueur inégale, les effectifs ou fréquences simples ne

peuvent pas nous renseigner sur la concentration des valeurs à l’intérieur d’une

classe. Il est donc nécessaire de recourir à une fréquence corrigée, la fréquence

moyenne ( if ). En divisant la fréquence simple if par la longueur de l’intervalle i,

( )iD∆ on mesure non pas le nombre d’éléments d’une classe mais la

concentration des valeurs à l’intérieur de cette classe . En d’autres termes, la

fréquence moyenne mesure la densité des éléments à l’intérieur de chaque

intervalle

Fig. 2.2 Histogramme de densité et graphique cartésien pouvant fausser l’analyse.

Un exemple de histogramme de densité de spray est présenté à la figure 2.2. Il

reprend en abscisse les classes de diamètres et en ordonnée les fréquences

moyennes. Les classes de diamètre choisies par la granulométrie Malvern sont de

longueurs inégales (fig.2.2.a) mais leur augmentation est logarithmique, ce qui

permet d’obtenir des intervalles égaux en choisissant l’échelle logarithmique pour

l’axe des diamètres (fig.2.2.b). Si, au lieu de représenter en ordonnée les

fréquences moyennes on y représente les fréquences simples , la surface totale ne

sera plus égale à l’unité, le graphique n’étant plus un histogramme mais une

représentation cartésienne. Pour une analyse correcte statistique des effectifs ou

fréquences par la comparaison des surfaces il convient de toujours représenter les

0

2

4

6

8

10

12

10 35 60 85

D (µm)

f/∆∆∆∆Douf

Histogramme

Graphique cartésien présentésous forme de histogramme

0

2

4

6

8

10

12

10 100

D (µm)a. b.

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2.5

fréquences moyennes dans un histogramme. Cette remarque n’a d’importance

que lorsque les longueurs des intervalles sont inégales ce qui est souvent le cas

dans la mesure par diffraction de Fraunhoffer des gouttes d’un spray.

Une description alternative, souvent utilisée dans les sprays, implique non pas le

nombre de gouttes d’un certain diamètre mais la surface ou le volume de ces

gouttes. L’estimation de la surface est importante pour les applications

impliquant une évaporation (combustion, humidification). Quant au volume il

permet de traduire facilement les mesures de taille de gouttes en termes de débit

ou de masse de liquide.

Les couples d’observations considérés sont alors ( ),i iD s ou ( ),i iD v avec:

3 2

6i i i i i iv n D s n Dπ

π= = (2.4)

Les fréquences associées sont :

3 3 2 2

3 3 2 2i i i i i i i i i i

vi sii i i i i i i i

v n D f D s n D f Df f

V n D f D S n D f D= = = = = =

∑ ∑ ∑ ∑ (2.5)

On peut constater que la condition de normalisation est vérifiée :

1 1si vif f= =∑ ∑ (2.6)

Cependant, les distributions volumiques ou surfaciques présentent une

particularité: lorsqu’on ajoute un élément (goutte) à la distribution, les

modifications de fréquences dépendent de la taille de la goutte ajoutée. Dans une

distribution numérique, quel que soit l’élément ajouté les fréquences sont

modifiées de la même manière .

Si on ajoute une goutte de taille qD au spray mesuré, la fréquence d’apparition

des gouttes de taille iD est modifiée comme suit :

2 31 1 1

2 2 3 31i i i i i

i si vii q i i q i i

n n D n Df f fn D n D D n D

+ + += = =

+ + +∑ ∑ ∑ (2.7)

L’implication de cette observation est que la présence de quelques grosses gouttes

dans le spray réduit très fort la fréquence, exprimée de façon volumique,

d’apparition des autres gouttes. La figure 2.3 présente la même mesure de taille

des gouttes en représentation classique statistique (numérique) et en

représentation volumique. Dans ce spray 90% des gouttes ont une taille en

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2.6

dessous de 10µm. Pourtant ces gouttes très nombreuses ne représentent que 2%

de la masse (volume) de liquide pulvérisé ce qui se traduit par un histogramme

volumique donnant l’impression que le spray est constitué en majorité de gouttes

entre 25 et 60 µm .

Fig. 2.3 Effet du choix de la référence numérique ou volumique sur l’histogramme

du spray.

Pour l’étude de certains sprays (par exemple les aérosols médicaux) les gouttes

efficaces ont une taille inférieure à 2µm. Donc , pour établir par exemple un

dosage exact d’un médicament à distribuer par pulvérisation, il est indispensable

d’utiliser la représentation volumique. Elle indique que 0.2% seulement de la

quantité de médicament distribuée a la taille nécessaire pour pénétrer les

poumons. Pour une application d’humidification d’air où les grosses gouttes sont

recueillies et recirculées et les petites entraînées par un courant d’air c’est la

distribution numérique qui permettra de juger de l’efficacité du spray car il

témoigne du nombre très réduit de grosses gouttes accidentelles. Par contre, pour

l’estimation du débit nécessaire pour humidifier un volume donné il faut tenir

compte de la distribution volumique.

Lorsque le nombre d’observations est très grand (ce qui est généralement le cas

pour les gouttes d’un spray) ,la répétition de l’expérience se traduira par des

résultats identiques. Les valeurs des fréquences ainsi obtenues permettent de

0

15

30

45

60

75

90

0 11 22 46 95

D (µm)

f %

0

3

6

9

0 11 22 46 95

D (µm)

fv %a. Distribution numérique b. Distribution volumique

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2.7

généraliser les résultats de l’expérience à tous les sprays présentant des

caractéristiques similaires. Les valeurs des fréquences mesurées sur un très grand

nombre d’observations s’appellent des probabilités :

lim lim ii iN N

nP f

N→∞ →∞

= = (2.8)

L’histogramme de densité des fréquences moyennes devient le graphique de

densité de probabilité. Pour un très grand nombre de classes de diamètres

l’histogramme tend vers une fonction continue, la fonction de densité de

probabilité (probability density function - pdf). Pour un spray la seule fonction de

densité de probabilité, au sens statistique, est la distribution numérique basée sur

le nombre de gouttes mesurées d’un certain diamètre . La fréquence moyenne

numérique est :

( )

i

i i in ii D

n

n n n Dff

D D= =

∆ ∆ ∆ ∆

=∆ ∆ ∑

∑ (2.9)

La pdf numérique sera donc :

( )( )0

ndn dD

f Ddn dD dD

=

∫ (2.10)

Par abus de langage, les représentations surfaciques et volumiques des sprays sont

aussi appelées fonctions de densité de probabilités. :

pdf surfacique : ( )( )

2

20

sD dn dD

f DD dn dD dD

=

∫(2.11)

pdf volumique : ( )( )

3

30

vD dn dD

f DD dn dD dD

=

∫(2.12)

RemRemRemRem : Les expressions surfaciques et volumiques des fréquences observées ne

remplissent pas les conditions nécessaires pour être des probabilités lorsque le

nombre d’observations est très grand.

En effet, on appelle probabilité P d’un événement E toute application de

l’ensemble des événements S dans l’intervalle [0,1] tel que P satisfait les propriétés

(axiomes de Kolmogorov) suivantes :

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2.8

1. ( ) 0P E ≥ ;

2. ( ) 1P S = ;

3. ( ) ( ) ( )1 2 1 2 1 2 1 2, , si alorsE E S E E P E E P E P E∀ ∈ ∩ = ∅ ∪ = +

L’axiome 3, l’additivité, n’est pas satisfait par les expressions surfaciques et

volumiques tel que montré par l’exemple suivant. Considérons quatre intervalles

de diamètre, d’étendue égale, par exemple:

15 10µm D µm≤ < , 210 15µm D µm≤ < , 315 20µm D µm≤ < et

320 25µm D µm≤ < .

La mesure du nombre de gouttes qui ont le diamètre compris dans ces intervallesdonne, par exemple : 1 2 3 41 5 3 1; ; ;n n n n= = = = et les probabilités

associées à ces mesures sont :

1 1 2 3 40.1 0.5 0.3 0.1iP n n P P P= = = = =∑

La distribution numérique est représentée à la figure 2.4a. Conformément aux

définitions des distributions surfacique et volumique, les probabilités associées à

ces mêmes mesures seront :

21 1

1 2 3 42

31 1

1 2 3 43

1 2 3 4

0.025 0.345 0.406 0.224

0.011 0.26 0.427 0.302

7.5 12.5 17.5 22.5

S S S S

i mi

V V V V

i mi

m m m m

n DP P P Pn D

n DP P P Pn D

D µm D µm D µm D µm

= = = = =

= = = = =

= = = =

∑ (2.13)

Les distributions surfacique et volumique sont représentées à la figure 2.4c et

2.4e. Si on décide d’augmenter l’étendue des classes de diamètre et de lesgrouper deux par deux, c’est-à-dire ' '

1 25 15 25µm D µm D µm≤ < ≤ < , le

nombre de gouttes mesuré dans chaque nouvelle classe devient :' '1 26 4n et n= = .

Les probabilités numériques, surfaciques et volumiques correspondantes sont :'

' '11 2'

' ' 2' '1 11 2' ' 2

' ' 3' '1 11 1' ' 3

0.6 0.4

0.27 0.73

0.158 0.842

i

S Sm

i mi

V Vm

i mi

nP Pn

n DP Pn D

n DP Pn D

= = =

= = =

= = =

(2.14)

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2.9

avec ' '1 210 20m mD µm et D µm= = .

Ces distributions sont représentées aux figures 2.4b, 2.4d et 2.4f. Conformémentau troisième axiome de Kolmogorov les probabilités obtenues après la réuniondes intervalles disjoints devraient être les sommes des probabilités initiales donc :

' '1 1 2 2 3 4

' '1 1 2 2 3 4

' '1 1 2 2 3 4

Numérique : 0.6 0.4

Surfacique : 0.37 0.63

Volumique: 0.271 0.729

S S S S S S

V V V V V V

P P P et P P P

P P P et P P P

P P P et P P P

= + = = + =

= + = = + =

= + = = + =

(2.15)

En comparant les valeurs des probabilités obtenues en (2.14) et en (2.15) on

observe que seule la distribution numérique remplit le troisième axiome de la

définition des probabilités.

Les expressions surfaciques et volumiques remplissent les deux premiers axiomes

mais non le troisième et donc ne correspondent pas à la définition de probabilité.

L’usage de termes comme densité de probabilité et fonction de densité de

probabilité n’est donc pas correct quand on se réfère à la formulation surfacique

ou volumique. Il est toujours possible de s’y référer comme à des fréquences

volumiques ou surfaciques.

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2.10

Fig 2.4 Exemple d’application de l'axiome d'additivité aux distributions utilisées dans ladescription des sprays (trait interrompu = additivité ; continu= réel).

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0 10 20 30

D (µm)

P

1 5 13

D1

D2

D3

D4

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

0 10 20 30

D (µm)

P

6 4

D1U D2

D3 U D4

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0 10 20 30D (µm)

PS

0

0,2

0,4

0,6

0,8

0 10 20 30

D (µm)

PS

D1U D2

D3 U D4

0

0,1

0,2

0,3

0,4

0,5

0 10 20 30

D (µm)

PV

0

0,3

0,6

0,9

0 10 20 30

D (µm)

PVD3 U D4

D1U D2

a. Distribution initiale - numérique b. Distribution groupée- numérique

c. Distribution initiale - surfacique d. Distribution groupée- surfacique

e. Distribution initiale - volumique f. Distribution groupée- volumique

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2.11

2.3 Les indicateurs de position et de dispersion

L’observation des représentations graphiques des données statistiques ne permet

que l’analyse qualitative. Pour décrire de façon quantitative synthétique une

distribution, trois caractéristiques peuvent être définies. Il s’agit tout d’abord de

déterminer les valeurs centrales de la série, de décrire ensuite la plus ou moins

grande dispersion des autres valeurs de la série par rapport à ces valeurs centrales

et de percevoir enfin la forme ou la symétrie de la distribution.

2.3.1 Les indicateurs de position ou de tendance centrale

L’ordre de grandeur des valeurs d’une série est estimé à travers les indicateurs de

tendance centrale. Il existe de nombreuses façons d’exprimer la tendance centrale,

les trois plus utilisées étant le mode, la médiane et la moyenne arithmétique.

Le mode ou valeur dominante est la valeur la plus fréquente de la distribution. Il

correspond à la classe qui présente le plus grand nombre d’effectifs observés. Le

mode est donc le sommet de l’histogramme pour cela, l’appellation utilisée dans

la caractérisation des sprays est peakD . Lorsque l’histogramme présente deux pics

séparés on parle de distribution bimodale. Le mode est le seul indicateur de

tendance centrale qui permet de refléter la présence de distributions plurimodales.

La médiane partage l’ensemble des observations en deux groupes de fréquence

égale. Pour les sprays, cela veut dire que 50% du nombre total des gouttes a un

diamètre inférieur à la médiane (notée 0.5D ) . La médiane n’est pas affectée par

des observations aberrantes, elle ne dépend pas de l’échelle dans laquelle les

données sont exprimées.

La médiane fait partie des indicateurs de positions appelés quantiles. Les quantiles

divisent de l'étendue des données d'une distribution statistique en un certain

nombre d'intervalles qui ne sont pas nécessairement de longueurs égales mais qui

contiennent le même nombre ou le même pourcentage de données. On définit le

quantile 0.XD comme étant la valeur pour laquelle x % de la population est

inférieure ou égale à la dite valeur. Dans la caractérisation des sprays on utilise

aussi les quantiles pour définir les diamètres minimum ( 0.1D ) et maximum ( 0.9D ou

0.99D ).

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2.12

La moyenne arithmétique simple est appelée diamètre moyen numérique ( 10D )

lorsqu’elle est appliquée à une distribution de taille des gouttes. Le diamètre

moyen numérique se définit comme le diamètre des gouttes d'un ensemble

uniforme (toutes les gouttes sont identiques) équivalent à l’ensemble réel qui a le

même nombre de gouttes que celui-ci et qui a la même somme des diamètres.

110

1

m

i iim

ii

i i

D nD

nf D=

=

=

=

∑∑ (2.16)

La figure 2.5 présente la position des différents indices de tendance centrale et de

position pour la distribution d’un spray. La position relative du mode, de la

médiane et de la moyenne arithmétique renseigne sur la symétrie de la

distribution. Lorsque les trois valeurs sont très proches ou confondues, la

distribution est symétrique, lorsque mode<médiane<moyenne la distribution est

dissymétrique à gauche et si mode>médiane>moyenne elle présente une

dissymétrie à droite.

Fig. 2.5. Les indicateurs de position et de tendance centrale

0

1

2

3

4

5

6

7

10 30 50 70 90 110

D (µm)

f /∆D Mode (Dpeak)Médiane (D0,5)

Moyenne (D10)

9ème centile (D0,9)

D32

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2.13

L’étude des sprays utilise plusieurs types de diamètres moyens spécifiques qui

n’ont pas toujours d’équivalent statistique. Le choix de l'un ou l'autre comme

critère de comparaison dépend du phénomène que l'on étudie (transfert de

masse, de chaleur, combustion etc.).

Un diamètre moyen en général est une valeur conventionnelle qui caractérise un

ensemble de gouttes identiques que l'on substitue à l’ensemble réel. En fonction

du mode de calcul, le diamètre moyen donne des renseignements sur des

caractéristiques différentes du spray (nombre de gouttes, diamètre, surface,

volume).

Le diamètre moyen surfacique ( 20D ) correspond à l’ensemble uniforme qui a la

même surface totale des gouttes que l’ensemble réel :

2

120

1

2

m

i iim

ii

i i

D nD

nf D=

=

=

=

∑∑ (2.17)

20D est utilisé pour l'étude des phénomènes surfaciques, vaporisation, absorption

etc. Le diamètre moyen volumique (massique) 30D correspond à l’ensemble de

gouttes équivalent qui a le même volume total que l’ensemble réel.

3

1330

1

33

m

i iim

ii

i i

D nD

nf D=

=

=

=

∑(2.18)

Le diamètre moyen surfacique relatif 21D correspond à l’ensemble équivalent qui a

la même surface totale des gouttes et la même somme des diamètres de gouttes.

2

121

1

m

i iim

i ii

D nD

D n

=

=

=

∑(2.19)

21D est utilisé pour caractériser la formation de gouttes secondaires car il intervient

naturellement dans l’expression du rapport entre les forces aérodynamiques et les

forces de tension superficielle:

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2.14

2 2

21

21

1

4 28

mi G

D iA i G D

m

TSi i

i

D VC n

F V CD

F D n

π ρ

ρ

σπ σ

=

=

⋅ ⋅ ⋅ ∆

= = ⋅

∑(2.20)

Le diamètre volumique relatif 31D correspond à l’ensemble équivalent ayant le

même rapport entre le volume total et la somme des diamètres que l’ensemble

réel:

3

131

1

m

i iim

i ii

D nD

D n

=

=

=

∑(2.21)

31D est caractéristique du taux d'évaporation ou de combustion par unité de

volume. Le diamètre moyen de Sauter (volumique-surfacique) 32D correspond à

l’ensemble équivalent qui a le même rapport entre le volume total et la surface

totale que l’ensemble réel:3

132

2

1

330220

m

i iim

i ii

D nD SMD

D n

DD

=

=

= = =

∑ (2.22)

32D est très utilisé parce qu'il caractérise à la fois la pénétration des gouttes dans

l'air, le transfert de chaleur et le transfert de masse.

La distance de pénétration des gouttes est une fonction du rapport entre les forces

d'inertie et les forces de résistance aérodynamiques:

3

1322 2 2

1

364

4 2

mi

L iI i L

mi GA D G

D ii

Da n

FD

D VF C VC n

πρ

ρ α

π ρ ρ

=

=

⋅ ⋅ ⋅ ∆

= =

⋅ ⋅ ⋅ ∆

(2.23)

L’élévation de température des gouttes par le contact avec l’air qui les entoure est

liée au rapport entre la capacité calorifique des gouttes et l’intensité du transfert

thermique par convection.

3

132

2

1

66

mi

p L ip LL i

m

Gi i

i

DC T n

CQD

Q D T n

πρ

ρ

ααπ

=

=

⋅ ⋅ ∆ ⋅ ∆

= =

⋅ ∆ ⋅∆

∑(2.24)

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2.15

L'échange de masse entre les gouttes et le milieu environnant est une fonction du

rapport entre la masse des gouttes et la masse de liquide évaporée par unité de

temps:

( ) ( )

3

132

2 00

1

66

mi

L ii L

m

ei i

i

Dn

MD

M C CD C C n

πρ

ρ

βπ β

=

=

⋅ ⋅ ∆

= =−

− ∆

∑(2.25)

Les diamètres caractéristiques spécifiques aux distributions de taille des gouttes

des sprays peuvent être résumés par une unique formule, tel que décrit par

Mugele et Evans [4] :

0

0

qq

q p q pi iqp qpp

pi i

dnD dDf D dDD ou D dnf D D dDdD

− −

= =

∫∑∑ ∫

(2.26)

Tous les calculs de diamètres moyens se font à partir de la distribution numérique

du spray. Les indicateurs statistiques de tendance centrale peuvent s’appliquer à la

distribution volumique (par exemple) bien que celle-ci ne soit pas une vraie série

statistique. Une valeur souvent utilisée ,basée sur la distribution volumique est la

médiane de celle-ci appelée diamètre médian massique (MMD).

2.3.2 Les indicateurs de dispersion

La connaissance des valeurs centrales d’une distribution ne renseigne pas sur la

dispersion des valeurs, c’est à dire sur leur éloignement par rapport aux valeurs

centrales . Il est donc nécessaire d’accompagner chaque valeur centrale d’un

paramètre de dispersion.

On distingue des paramètres de dispersion absolue (mesurée dans l’unité de

mesure du caractère) et des paramètres de dispersion relatifs (sans dimensions).

L’étendue de la distribution est simplement l’écart entre les valeurs extrêmes de la

série. Comme la distribution peut être très étalée, il est plus pratique d’utiliser

l’écart interquantile qui est la différence entre le premier et le dernier quantile. Par

exemple, pour un spray, on peut calculer :

0.9 0.1E D D= − (2.27)

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2.16

Cette dispersion absolue est souvent remplacée, dans les sprays par un écart relatif

à la valeur médiane. L’écart relatif est :

0.9 0.1

0.5

D DD−

∆ = (2.28)

L’écart absolu moyen est la moyenne des valeurs absolues des écarts à la

moyenne :

10i ie f D D= −∑ (2.29)

L’écart type est le critère de dispersion le plus utilisé dans la statistique. Il se définit

comme la moyenne quadratique de l’écart entre chacune des valeurs de la série et

la moyenne arithmétique :

( )2

10i is f D D= −∑ (2.30)

Il est possible de d éfinir l’écart type uniquement à travers les diamètres moyens.

En effet :

( )22

10

2 210 102

i i

i i i i i

s f D D

f D D f D D f

= − =

= − +

∑ ∑ ∑(2.31)

Après utilisation de la définition du diamètre moyen numérique ( 10 i iD f D=∑ )

et de la condition de normalisation ( 1if =∑ ), nous obtenons :

2 2 220 10s D D= − (2.32)

L’écart type est une mesure absolue. Pour comparer des séries statistiques qui ont

des moyennes différentes il est plus utile de travailler avec un critère relatif.

Le coefficient de variation (écart type normalisé) exprime l’écart type en

pourcentage de la moyenne :

10v

scD

= (2.33)

Les paramètres de tendance centrale, s’ils sont accompagnés de la dispersion

afférente permettent de caractériser la distribution de taille de gouttes d’un spray

de façon très synthétique. La plupart des données expérimentales dans le domaine

des sprays sont ainsi présentées .

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2.17

2.42.42.42.4 Fonction de distribution de taille des gouttesFonction de distribution de taille des gouttesFonction de distribution de taille des gouttesFonction de distribution de taille des gouttes : : : :

lois théoriques usuelleslois théoriques usuelleslois théoriques usuelleslois théoriques usuelles

Trouver une équation analytique qui puisse décrire un spray est particulièrement

utile pour mener des calculs ultérieurs sous forme algébrique et pour extrapoler en

dehors du champ couvert par les observations. Par ailleurs lorsqu’on sait qu’une

variable suit une loi théorique appartenant à une famille de lois à un ou plusieurs

paramètres, la distribution observée est entièrement résumée par les paramètres

correspondants, ce qui facilite les comparaisons entre distributions du même type.

La démarche habituellement utilisée dans l’étude des sprays [5] consiste à acquérir

de façon expérimentale des distributions de taille de gouttes et d’essayer de

trouver la loi théorique la plus proche. Le critère de choix de l’une ou l’autre loi

existante est le « best fit » et n’est basé ni sur la physique du phénomène de

pulvérisation ni sur les caractéristiques du type de pulvérisation (pneumatique,

centrifuge, ultrasonique).

Le formalisme de l’entropie maximale, par contre, se base sur des contraintes qui

décrivent le plus précisément possible la pulvérisation et les conditions de travail

pour trouver cette loi analytique. Ce fait suffirait à justifier son utilisation à la place

de la démarche habituelle. De plus, l’étude qui suit montre que la méthode

classique d’ajustement de la loi théorique ne permet pas de décrire

convenablement les distributions obtenues par pulvérisation ultrasonique.

Les distributions de probabilité expérimentales dont nous disposons pour la

pulvérisation ultrasonique (voir chapitre 4), ont été comparées à quelques lois

théoriques utilisées pour les sprays.

2.4.1 Quelques définitions

Si une variable peut prendre un nombre fini de valeurs 1 2, , ..., nx x x et s’il

correspond à ces valeurs des probabilités 1 2, , ..., np p p telles que 1

1n

ii

p=

=∑ , on dit

que la variable est aléatoire d’ordre n et la correspondance ( );k kx p définit ce

qu’on appelle une loi de probabilité.

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2.18

Il est commode de représenter une telle loi de probabilité en imaginant qu’on

dispose sur une droite des points d’abscisses 1 2, , ..., nx x x et qu’on répartisse en ces

points les masses 1 2, , ..., np p p . On peut envisager de répartir la masse totale

unitaire de manière continue sur la droite. A tout point d’abscisse x doit alors

correspondre une densité de matière ( )p x telle que :

( ) 1p x dx∞

−∞

=∫ (2.34)

La fonction ( )p x est appelée densité de probabilité.

On désigne par fonction de probabilités totales ou fonction de répartition ou

encore par fonction de distribution , la fonction obtenue en faisant correspondre à

chaque valeur x la somme des probabilités correspondant aux valeurs de la

variable inférieures ou égales à x. Si la loi de probabilité est discontinue, cette

fonction s’écrit :( )

k

kx x

P x p≤

= ∑ (2.35)

2.4.2 Quelques lois de probabilités appliquées aux sprays

2.4.2.1 Rosin-Rammler

La loi de Rosin-Rammler, initialement développée pour décrire les distributions de

taille de particules solides, est largement utilisée dans l’étude de la pulvérisation.

Elle est bien adaptée pour décrire les distributions obtenues par pulvérisation sous

pression. La fonction de distribution pour la loi de Rosin-Rammler (développée

pour suivre la distribution volumique) est :

( ) 1 expRs

vDF Dδ

= − − (2.36)

où δ est un diamètre caractéristique et Rs une mesure de la dispersion.

Pour illustrer l’approche classique d’ajustement de loi théorique aux distributions

expérimentales, la loi de Rosin-Rammler est ajustée à la distribution obtenue par

pulvérisation ultrasonique. La représentation graphique de cette fonction est une

droite si nous écrivons :

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2.19

1log ln log log1 ( )

1log log ln1 ( )

10

R R

baR

s D sF D

X D YF D

Y aX b s a

δ

δ−

= −−

= =−

= + = =

(2.37)

Pour ajuster la fonction de distribution mesurée à une loi de Rosin-Rammler il

suffit alors de représenter les données expérimentales en coordonnées1

log , log ln1 ( )

DF D−

et de faire une régression linéaire (moindres carrés) qui

permet de trouver les paramètres δ et Rs . La figure 2.6 présente l’application de

cette méthode aux données issues de la pulvérisation ultrasonique de l’eau. La

régression linéaire permet de trouver l’équation :

2.84 5.09Y X= − (2.38)

Les paramètres de la loi Rosin-Rammler correspondante sont :

4.92.842.84 ; 10 53.13Rs δ= = = (2.39)

La figure 2.6 montre la superposition de cette loi théorique et des résultats

expérimentaux. La concordance est très mauvaise et ceci est principalement causé

par le double logarithme que nous avons appliqué pour transformer la loi de

Rosin-Rammler en une droite. Cette approche classique, qui passe par une

linéarisation d’équation comportant au moins un logarithme, est de nature à

diminuer les variations et donc source importante d’erreurs.

2.4.2.2 Log-normale

La loi log-normale est dérivée de la loi de distribution normale de probabilités

(courbe de Gauss) en utilisant comme variable le logarithme du diamètre. Si on

l’applique à la distribution volumique :

( )2ln

2

ln ln1( ) exp (ln )2 2

D

vD

F x d Ds s

δ

π −∞

− = ∫ (2.40)

où δ est le diamètre moyen volumique et s l’écart type de la distribution

volumique.

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2.20

Pour ajuster une loi log-normale à la distribution expérimentale il est d’usage de

transformer cette fonction en une droite en effectuant un changement de

variable:

21( ) exp2 2

1

ln ln ln

exp

Y

vYF D dY

bY aX b sa

D Xs

a

Y D

π

δ

δ

−∞

= −

= + = = −

=

−=

∫ (2.41)

L’argument Y se trouve dans les valeurs tabulées de la loi normale de probabilités.

Pour ajuster la fonction de distribution mesurée à une loi log-normale il suffit

alors de représenter les points expérimentaux en coordonnées ( )ln ,D Y et de faire

une régression linéaire (moindres carrés) qui permet de trouver les paramètres δ

et s . La figure 2.6 présente l’application de cette méthode aux données issues de

la pulvérisation ultrasonique de l’eau. La concordance est bonne en ce qui

concerne la forme de la distribution, mais l’amplitude du pic de cette distribution

est sous-estimée.

2.4.2.3 Racine-normale

La loi racine-normale (root-normal) est aussi dérivée de la loi de distribution

normale de probabilités en utilisant comme variable la racine carrée du diamètre.

Si on l’applique à la distribution volumique :

( )2

ln

2

1( ) exp ( )2 2

D

v

DF x d D

s s

δ

π −∞

− = ∫ (2.42)

où δ est un diamètre caractéristique et s l’écart type de la distribution

volumique.

Pour ajuster une loi racine-normale à la distribution expérimentale il est d’usage de

transformer cette fonction en une droite en effectuant un changement de

variable:

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2.21

2

2

1( ) exp2 2

1

Y

vF

DY X Ds

YD dY

bY aX b sa a

π

δ

δ

−∞

= −

−= =

= + = = −

∫ (2.43)

Après représentation des points expérimentaux en coordonnées ( ),YD et

régression linéaire , les paramètres δ et s sont calculés et la distribution obtenue

représentée à la figure 2.6. La concordance de la courbe expérimentale avec la loi

théorique racine-normale est moins bonne que pour la loi log-normale.

2.4.2.4 Limite supérieure

La loi limite supérieure (upper-limit) est une variante de la loi log-normale pour

laquelle on spécifie le diamètre maximum possible maxD à la place du diamètre

moyen δ :

( )( )2

ln max2

ln ln1( ) exp (ln )2 2

D

v

CD D DF x d D

s sπ −∞

− − = ∫ (2.44)

où C est une constante.

Pour ajuster une loi upper-limit à la distribution expérimentale il est d’usage de

transformer cette fonction en une droite en effectuant un changement de

variable:

( )( )max

ax

2

m

1( ) exp2 2

ln lnln l

x

n

1 e p

Y

vFYD dY

bY aX b s Ca a

CD D DY X D D D

s

π −∞

= −

− −= =

= + = =

− −

∫ (2.45)

Une régression linéaire permet de trouver les paramètres C et s . La figure 2.6

présente l’application de cette méthode aux données issues de la pulvérisation

ultrasonique de l’eau. La concordance est mauvaise pour la pulvérisation

ultrasonique qui produit des distributions étroites. Par contre cette loi est bien

adaptée aux sprays d’injection sous pression qui produisent des distribution larges.

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2.22

21,51

Y = 2,84X - 4,9R2 = 0,958

-1,5

-0,5

0,5

1,5

X

Y

10010

0

2

4

D (µm)

Fv

Expérimental

Rosin-Rammler

2 3 4 5

y = 2,74x - 9,97R2 = 0,99

-3,5

-1,5

0,5

2,5

X

Y

10010

0

2

4

D (µm)

Fv

ExpérimentalLog-normale

119753

Y = 0,79X - 5,17R2 = 0,95

-3,5

-1,75

0

1,75

3,5

X

Y

100100

2

4

D (µm)

Fv

ExpérimentalRoot-normal

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2.23

-4 -3 -2 -1

y = 1,70x + 2,44R2 = 0,98

-3,5

0

3,5

X

Y

10 1000

5

D (µm)

fv%

Expérimental

Upper-limit

Figure 2.6 Ajustement des principales lois théoriques à la distribution

expérimentale.

2.4.2.5 Conclusions

Toutes les lois théoriques utilisées dans le domaine des sprays sous-estiment

l’amplitude de la distribution obtenue par pulvérisation ultrasonique. La forme

générale de la distribution n’est bien reproduite que par la loi log-normale.

Ces lois théoriques ne peuvent s’appliquer qu’aux distributions strictement mono-

modales.

L’évolution des moyens de calculs permet à présent de remplacer la régression

linéaire par des modèles de régression non linéaire multivariée comme par

exemple le maximum de vraisemblance.

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2.24

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3.1

3.3.3.3. IIIINSTABILITES DE SURFACE LIBRE ET FORMATION DE GOUTTESNSTABILITES DE SURFACE LIBRE ET FORMATION DE GOUTTESNSTABILITES DE SURFACE LIBRE ET FORMATION DE GOUTTESNSTABILITES DE SURFACE LIBRE ET FORMATION DE GOUTTES

3.13.13.13.1 Le mécanisme de formation du sprayLe mécanisme de formation du sprayLe mécanisme de formation du sprayLe mécanisme de formation du spray

La fragmentation d’un volume liquide en gouttes est un phénomène physique qui

fait l’objet de nombreuses études théoriques et expérimentales. Les ouvrages de

référence [1,2] font une synthèse des types de pulvérisation étudiées et des

résultats de ces recherches. La formation des gouttes est toujours le résultat de

l’application d’une force perturbatrice (de pression, centrifuge, de vibration…) sur

le système liquide.

A l’état initial, le volume de liquide à pulvériser se présente sous forme de jet

laminaire, de nappe ou de film liquide, selon le type de spray envisagé. Une

perturbation est alors appliquée sous la forme d’une accélération constante (jet,

pulvérisation centrifuge) ou périodique dans le temps et l’espace (pulvérisation

ultrasonique). Dans la plupart des mécanismes de formation de gouttes, si

l’énergie ainsi transmise au volume liquide excède l’énergie de surface augmentée

des dissipations visqueuses, la conservation d’énergie oblige le liquide à

augmenter sa surface pour augmenter son énergie superficielle. Selon la quantité

d’énergie fournie au volume de liquide, les gouttes formées seront plus ou moins

fines afin d’obtenir l’augmentation de la surface nécessaire pour rétablir l’équilibre

énergétique.

Si l’accélération appliquée au liquide, est augmentée progressivement, la surface

libre se déforme et forme, dans un premier temps, des vagues régulières. Ces

instabilités de surface ondulatoires sont observées lors de toute formation de

spray, autant dans la pulvérisation de jets et de nappes liquides [1], que dans la

pulvérisation ultrasonique [6].

Lorsqu’un certain seuil critique est atteint, le volume liquide se fragmente en

gouttes. La taille des gouttes ainsi formées dépend de la longueur d’onde des

ondes de surface.

La formation du spray comprend donc deux étapes : en premier, des ondes de

surface instables apparaissent sur la nappe liquide, en second, les crêtes de ces

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3.2

ondes génèrent des gouttes de taille proportionnelle à la dimension caractéristique

des ondes (fig. 3.1).

Figure 3.1 Les étapes de la formation du spray.

L’étude du spray ultrasonique suit la logique de cette physique et se consacre,

dans un premier temps, à la formation des ondes de surface et à leur

caractérisation dimensionnelle à travers l’analyse de stabilité de la surface libre.

Cette étude est aussi la première sur la pulvérisation ultrasonique à avoir été

réalisée à l’UCL [14]. Le résultat de cette analyse est la prédiction de la longueur

d’onde en fonction des propriétés du liquide et des caractéristiques du

pulvérisateur (fréquence de résonance). Cette analyse, basée sur la théorie linéaire

permet une bonne estimation préalable, mais une validation expérimentale est

nécessaire car l’instabilité des ondes est un phénomène non-linéaire.

Une campagne de mesures systématiques des longueurs d’ondes obtenues avec

différents liquides et pulvérisateurs a été réalisée dans le cadre du présent travail.

Les résultats et conclusions sont présentés dans ce chapitre.

1. Formation desondes de surface

2. Ejectionde gouttes

3. Formationdu spray

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3.3

Connaissant les caractéristiques dimensionnelles des ondes de surface il est

possible de déterminer le diamètre moyen des gouttes formées sur base des lois

de conservation appliquées au film liquide et à l’ensemble des gouttes formées.

Il est évident que toutes les gouttes ne peuvent avoir un diamètre identique.

Même si le spray ultrasonique présente une distribution étroite de diamètres de

gouttes, des variations autour du diamètre moyen existent, et les prédire est

essentiel pour l’utilisation efficace de ces sprays. Dans l’humidification d’air, par

exemple, il convient de s’assurer que toutes les gouttes soient évaporées avant

d’atteindre les parois solides : la taille maximale des gouttes est donc importante.

Pour la production d’aérosols médicaux, il est nécessaire de connaître avec

précision la quantité de liquide pulvérisé qui forme des gouttes de taille inférieure

à 2µm car seule cette quantité sera assimilée par l’organisme.

Etant donné le nombre élevé de gouttes qui forment le spray un calcul exact est

impossible. La méthode habituelle qui consiste à choisir une loi de distribution et à

l’adapter aux données expérimentales (tel que décrit au chap. 2.4), est ici

remplacée par une approche récente, le formalisme de l’entropie maximale, qui,

sur base des lois de conservation (masse, énergie, moment) appliquées à chaque

type de pulvérisation, permet de déterminer la distribution de diamètres la plus

probable.

La figure 3.2 présente les étapes de formation d’un spray et les étapes de l’analyse

qui s’y rapportent ainsi que les paramètres pris en compte à chaque étape de

l’étude .

L’analyse théorique de la pulvérisation ultrasonique est donc pratiquée en deux

étapes qui correspondent aux deux étapes de formation du spray :

La prédiction du diamètre moyen des gouttelettes (présentée dans le chap.

3.4) est basée sur l’estimation de la longueur d’onde des ondes de surface

(chap. 3.3) ;

La prédiction de la distribution du diamètre des gouttes la plus probable selon

le formalisme de l’entropie maximale fait l’objet du chap. 4.

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3.4

Figure 3.2 Les étapes de l’étude théorique de la formation du spray.

3.23.23.23.2 Instabilité de FaradayInstabilité de FaradayInstabilité de FaradayInstabilité de Faraday

Les ondes de surface qui précèdent la formation du spray dans la pulvérisation

ultrasonique appartiennent à la famille de structures régulières générées à la

surface d’un film liquide déposé sur une surface vibrante telles qu’observées pour

la première fois par Faraday en 1831 [7]. Ce phénomène, appelé depuis lors

instabilité de Faraday, est une résonance paramétrique : l’excitation forcée

périodique imposée au liquide intervient en tant que paramètre dans l’équation

qui décrit le déplacement de la surface libre. La conséquence est que de petites

variations de l’excitation peuvent entraîner d’importants déplacements de la

surface libre. L’étude de la résonance paramétrique dans l’instabilité de Faraday [8]

montre que, lorsque la fréquence des oscillations de la surface libre est égale à la

moitié ou à un multiple entier de la moitié de la fréquence de l’excitation

périodique forcée, le système résonne, ce qui se traduit par l’apparition de

nombreux types de structures régulières (ondes cylindriques simples, carrés,

hexagones, etc…). De nombreuses études expérimentales [9,10,11,12], limitées en

général aux basses fréquences (10- 100 Hz) ont mis en évidence ces dernières

années une extraordinaire richesse de structures de surfaces (figure 3.3). La valeur

Ondes de surface

Ejection de gouttes

Longueur d’onde(λ)

Diamètre moyen(D)

Propriétés du liquide(ρ,σ,ν)

Fréquence de résonance(f)

Propriétés du liquide(ρ,σ,ν)

Analyse destabilité

Lois deconservation

Distribution deDistribution deDistribution deDistribution detaille de gouttestaille de gouttestaille de gouttestaille de gouttesFormalisme de

l’entropie maximale

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3.5

de l’accélération imposée au système, sa fréquence et les propriétés du liquide

déterminent l’apparition de l’une ou l’autre structure régulière de surface. La

structure d’ondes carrées stationnaires est la plus facilement observable, car

apparaissant aux faibles accélérations pour des fluides peu visqueux et à

pratiquement toutes les fréquences. C’est aussi celle qui se forme à la surface du

film liquide déposé à l’extrémité d’un pulvérisateur ultrasonique [6] comme

montré à la figure 3.1.

Le premier pas dans la compréhension de l’instabilité paramétrique est de

procéder à une analyse linéaire de stabilité. Ceci permet de déterminer

l’accélération critique ca au-delà de laquelle les structures de surface se forment, et

le nombre d’onde k (ou la longueur d’onde λ ) du mode instable.

Un schéma du pulvérisateur ultrasonique et un détail de la surface active où se

forme le film liquide avant pulvérisation, est montré à la figure 3.4. L’excitation

périodique forcée est fournie par deux disques piézocéramiques qui convertissent

l’énergie électrique fournie à leurs bornes en énergie mécanique de vibration.

Les pulvérisateurs ultrasoniques oscillent en général à des fréquences comprises

entre 20kHz et 100kHz. Le pulvérisateur ultrasonique expérimental le plus utilisé

tout au long de ce travail a été calculé pour résonner à la fréquence de 50kHz. La

fréquence réelle est généralement inférieure d’environ 2 kHz car les dissipations

dans les matériaux et le liquide présent dans le canal d’alimentation ont été

négligés lors du dimensionnement.

Les disques piézocéramiques sont serrés entre un support et un élément

amplificateur mécanique dont les longueurs sont calculées de façon à obtenir une

amplitude de déplacement de la surface active maximale [13]. Plusieurs manières

d’amener le liquide à former un film sur la surface active sont envisageables,

l’alimentation par le canal central présentant l’avantage de permettre la

dissipation de la chaleur produite dans le corps du pulvérisateur et surtout au

niveau des éléments piézocéramiques qui sont très sensibles à l’augmentation de

la température.

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3.6

Figure 3.3 Structures régulières de surface observées à la surface d’un film liquidesoumis à des vibrations verticales (d’après Barrio & al. [9] )

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3.7

Figure 3.4 Schéma du pulvérisateur ultrasonique et détail du film liquide mis en

vibration.

La surface active du pulvérisateur est en mouvement périodique de déplacement

cosA tω . Le film liquide qui la recouvre subit donc une accélération

gravitationnelle modulée périodiquement : 2 cosg A tω ω− .

Le problème est décrit par les équations de Navier-Stokes (conservation de

quantité de mouvement et de masse) dans lesquelles l’accélération gravitationnelle

modulée est le moteur paramétrique. La linéarisation des équations suppose de

petits déplacements de la surface libre et de faibles composantes du vecteur

vitesse [6]. Avec les conditions frontières imposées, la solution, en coordonnées

cylindriques se compose d’un terme de variation spatiale Rn(r,θ), et d’un terme de

variation temporelle, T(t). La variation spatiale peut être une superposition de

plusieurs solutions modales. L’amplitude de déplacement de la surface libre est

donc :

( , , ) ( , ) ( )n nZ z r R r T tθ θ= ⋅ (3.1)

Le terme de variation spatiale représente les différents modes de vibration de la

surface libre et l’amplitude de ces modes. Le terme de variation temporelle qui

exprime l’évolution de l’amplitude dans le temps est celui qui permet d’étudier la

Surface active

Amplificateurmécanique

Support

Alimentation en liquide

Alimentation électrique

~~~~

Disquespiézocéramiques

cosA tω

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3.8

stabilité de la surface libre. Les solutions instables qui conduisent à l’apparition des

structures régulières de surface correspondent à des solutions à croissance infinie,

les solutions stables étant des solutions à variation périodique. On peut montrer

que la variation temporelle prend la forme d’une équation de Mathieu-Hill

[6,8,14,20] :

( )22

22

2

2 tanh( )2

2 cos 2 04 tanh( )

Ak kh td T T avecd k g k kh

ωα τ

ωβ α τ

στβ

ω ρ

= =

+ − = = +

(3.2)

La variation temporelle dépend donc, à travers le paramètre du second terme, de

l’excitation forcée (d’amplitude A et de pulsation ω ) et des propriétés du liquide

(la tension superficielle σ et la masse volumique ρ ). Dans cette première

approximation le liquide est considéré comme idéal et donc la viscosité n'intervient

pas dans les paramètres .

Le cas limite, qui correspondrait à l’absence d’excitation périodique ( 2 0Aω → ),

conduit à l’équation d’une onde qui se propagerait à la vitesse :

2 tanh( )gc k khk

σ

ρ

= + (3.3)

Ceci correspond à la vitesse de propagation de l’onde de surface capillaro-

gravitationnelle [15]. A défaut de résoudre l’équation de Mathieu-Hill, de

nombreux auteurs ont utilisé cette relation de dispersion pour établir la longueur

d’onde des ondes de surface, notamment dans la pulvérisation ultrasonique [16].

La solution de l’équation de Mathieu-Hill a la forme [6] :

( ) ( )( ),

june fonction périodique

T e avecµττ τ

µ µ α β

Θ= Θ =

(3.4)

Les valeurs imaginaires négatives de µ impliquent une croissance exponentielle de

l’amplitude en fonction du temps et définissent les zones d’instabilité dans le plan

( ),α β . La figure 3.5(a) illustre ces régions d’instabilité. On constate que le premier

mode instable est un mode subharmonique de fréquence égale à la moitié de la

fréquence d’excitation tel que constaté par les premières expériences de Faraday.

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3.9

L’introduction de la viscosité dans le modèle linéaire [6,14], permet de déterminer

le seuil d’accélération critique à partir duquel les modes instables apparaissent

(figure 3.5 b).

Figure 3.5 Zones d’instabilité (a) et accélération critique fluide visqueux (b) .

L’instabilité se manifeste sous la forme de l’apparition de structures régulières de

la surface libre. Le type des structures préférentielles en fonction des paramètres

de contrôle ne peut être prédit par le simple examen de l’équation de Mathieu-Hill

qui est le résultat d’une analyse linéaire.

En faisant l’hypothèse que les gouttes dans la pulvérisation ultrasonique sont

émises à partir du mode de vibration instable correspondant aux taux de

croissance jµ le plus élevé, il est possible de déterminer une relation de dispersion

[6] similaire à celle déterminée pour le cas limite des ondes capillaro-

gravitationnelles non forcées (3.3) :

2

2

4 tanh( )

1.04 0.1 2 tanh( )

k k g kh

Ak kh

σ

ρω

+ =

− (3.5)

0 2 4 6 8 10 12-10

-5

0

5

10

15

20

25

30

ββββ

αααα

Instable: fl=1/2f

Instable: fl=f

Instable: fl=3/2f

Nombre d'onde

Acc

élér

atio

n

Stable Stable

Instable

ac

kc

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3.10

Les considérations précédentes sont

valables pour de faibles déplacements de

la surface libre et de faibles vitesses,

conditions qui ont permis de travailler

avec une expression linéaire des équations

de Navier-Stokes. Cependant l'instabilité

implique une augmentation exponentielle

de l’amplitude dans le temps : dès lors,

l’analyse linéarisée devient de plus en plus

inappropriée pour déterminer l’évolution

de la surface libre au-delà de la limite de

stabilité, notamment le type de structure

régulière formée à la surface libre du

liquide.

Des analyses non-linéaires [17,18,20]

démontrent que c’est toujours la

structure d’ondes stationnaires carrées qui

va se former pour des fréquences

>100Hz et des petites viscosités de

liquide. Pour les fréquences de résonance

du pulvérisateur ultrasonique il n’est pas

possible d’observer d’autres structures

sans utiliser des fluides de haute viscosité.

Si l’accélération est augmentée au-delà

du seuil critique, après la formation des

ondes carrées stationnaires apparaissent

des modulations, de longueur d’onde

comparable aux dimensions radiales du

film liquide, qui perturbent la structure

carrée régulière (figure 3.6).

a. Ondes stationnaires carrées

b. Modulations

c. Transition vers le chaos

Figure 3.6 Evolutions de lasurface libre avec l’augmentationde l’accélération à la fréquencede résonance.

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3.11

En augmentant encore l’accélération de la perturbation, la structure régulière

modulée cède la place au chaos spatiotemporel suivi de la formation de pics de

très grande amplitude qui éjectent des gouttelettes [19].

L’accélération limite à laquelle l’éjection de gouttelettes commence dépend de la

fréquence imposée et des propriétés du fluide [21,22,23,24 ]. La corrélation

correspondant aux hautes fréquences et petites viscosités prédit pour le cas du

pulvérisateur ultrasonique type (50kHz) et de l’eau :

1 34 3 200.261 230000ca m sσ

ωρ

= ≅ (3.6)

Ceci permet de calculer l’amplitude maximale de la surface active du pulvérisateur

pour laquelle la pulvérisation est possible :

20

7caA µmω

= ≅ (3.7)

Cette valeur est en accord avec les mesures expérimentales du déplacement de la

surface active qui indiquaient pour ce même pulvérisateur une amplitude de

6.5µm .

3.33.33.33.3 Ondes de surface et pulvérisation ultrasoniqueOndes de surface et pulvérisation ultrasoniqueOndes de surface et pulvérisation ultrasoniqueOndes de surface et pulvérisation ultrasonique : acquis : acquis : acquis : acquis

théoriquesthéoriquesthéoriquesthéoriques

La formation du spray ultrasonique est précédée de la formation d’ondes carrées

stationnaires de fréquence égale à la moitié de la fréquence de résonance du

pulvérisateur. Si ces ondes étaient des ondes capillaro-gravitationnelles de petite

amplitude (l’excitation périodique forcée est négligée), la longueur d’onde (λ )

pourrait se déduire à partir de la relation (3.3) qui est l’équation de dispersion telle

qu’établie la première fois par Kelvin [25]. Tenant compte du fait que 2 lfω π= et

2k π λ= , et que, pour de faibles épaisseurs du film liquide tanh( ) 1kh ≅ , la

longueur d’onde est donnée par :

22l

gf λ πσλ

π ρλ

= + (3.8)

lf étant la fréquence des ondes de surface.

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3.12

L’application de cette relation aux sprays ultrasoniques impose de tenir compte de

ce qui suit :

1. La fréquence des ondes de surface est remplacée par la fréquence de

résonance du pulvérisateur en tenant compte du fait que 2lf f= ;2. Les force de gravité sont négligeables comparées aux forces capillaires :

22gλ πσ

π ρλ<<

L’expression ainsi obtenue par Lang [16] est fort simple :

13

2

8Lang f

πσλ

ρ

= (3.9)

L’analyse de stabilité linéaire complète (l’excitation périodique forcée n’est plus

négligée) appliquée à un fluide visqueux permet à Sindayihebura [6] d’obtenir une

expression plus rigoureuse basée sur la relation de dispersion (3.5). La longueur

d’onde est donnée par l’équation :

1 22

2 2

2 2 24 tanh 0.02 tanh 1.04 0h A hgf

σπ π π π

π λ ρλ λ λ λ

+ + − = (3.10)

Cette équation se réduit à l’expression (3.10) si aux deux hypothèses de Lang on

ajoute :

3. L’amplitude de déplacement de la surface active du pulvérisateur est petite

par rapport à l’épaisseur du film liquide. Par exemple, pour le pulvérisateur

50kHz, 6.5A µm= et 1h mm= donc cette hypothèse est valable.

L’équation (3.10) prend en compte l’amplitude de la force d’excitation appliquée,

l’épaisseur du film liquide et ses propriétés excepté la viscosité. Cependant il s’agit

toujours là d’une analyse linéaire adaptée uniquement aux faibles amplitudes. Les

études expérimentales [12] montrent que, si les relations de dispersion déduites

par analyse linéaire fonctionnent relativement bien pour les faibles fréquences

(<50Hz) elles sont inadaptées aux hautes fréquences. L’augmentation de la

dissipation pour ces régimes de haute fréquence va entraîner une réduction de la

longueur d’onde.

Si on souhaite baser la prédiction de taille des gouttes du spray ultrasonique sur

l’estimation des dimensions des ondes de surface carrées formées avant l’éjection

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3.13

de gouttes, il est important de pouvoir chiffrer les écarts entre la réalité et la

prédiction linéaire (seule disponible jusqu’à présent) et éventuellement trouver des

corrélations expérimentales pour subvenir au manque de connaissance sur la

dispersion non-linéaire des ondes.

3.43.43.43.4 Ondes de surface et pulvérisation ultrasoniqueOndes de surface et pulvérisation ultrasoniqueOndes de surface et pulvérisation ultrasoniqueOndes de surface et pulvérisation ultrasonique : acquis : acquis : acquis : acquis

expérimentauxexpérimentauxexpérimentauxexpérimentaux

Une étude expérimentale est envisagée chaque fois que les questions suscitées par

un phénomène physique ne trouvent pas une réponse complète ou satisfaisante

dans la connaissance théorique disponible. La réponse à ces questions est alors

cherchée dans l’expérience. Un plan d’expérience est exécuté et l’exploitation des

résultats mène aux réponses, ou du moins à des pistes de réflexion.

3.4.1 La démarche expérimentale : le plan d’expérience

Une étude expérimentale se structure en général en deux étapes :

1. La recherche des facteurs influents commence par l’identification de tous les

paramètres qui pourraient influencer l’évolution du phénomène étudié. Le

plan d’expérience envisagé a pour but de tester l’influence de tous ces

facteurs avec un maximum d’efficacité (un minimum d’essais). Au terme de

cette étape il doit être possible de répondre aux questions suivantes :

quels sont les facteurs qui ont une influence significative,

que vaut quantitativement cette influence,

y a-t-il une interaction entre l’effet de différents facteurs ?

2. La modélisation qui est la recherche de la forme de l’influence. S’agit-il d’une

dépendance linéaire ? Lors de cette étape deux possibilités existent :

les acquis théoriques permettent de connaître la loi générale et les

expériences ont pour but de confirmer la théorie et de quantifier certaines

constantes inconnues ;

les connaissances théoriques sont insuffisantes et les expériences ont alors

pour but de trouver une loi de dépendance entre facteurs influents et

leurs effets et ainsi de progresser dans la connaissance théorique.

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3.14

Dans les deux cas la planification des expériences est essentielle car des

expériences qui ne prennent pas en compte tous les facteurs influents peuvent

aboutir à des lois erronées. La planification consiste à choisir la liste des essais

à effectuer, appelée plan d’expérience [26]. La nécessité de ne rien négliger

est contrebalancée par le "coût " des expériences. Si on prend l’exemple d’un

phénomène régi par trois facteurs d’influence, les faire varier un à un en

gardant les deux autres constants nous oblige à répéter au moins 32 8= fois

la même expérience pour modéliser une variation linéaire. Si on souhaite

détecter une éventuelle courbure il faut ajouter au moins 6 points

expérimentaux. De plus, pour estimer la variance expérimentale, indispensable

pour la définition des niveaux de valeur significative des effets, il est nécessaire

de répéter plusieurs fois certains points expérimentaux. Quatre facteurs

impliquent un minimum de 16 expériences, etc…

Contrairement aux idées reçues, il est préférable de faire varier tous les

facteurs à la fois pour optimiser la précision des essais (diminuer l’incertitude

expérimentale)

Les plans d’expérience optimaux sont universels et ne dépendent pas des

caractéristiques spécifiques de chaque expérience. Pour appliquer les critères

d’optimalité, il convient de définir les conventions suivantes :

une expérience permet d’obtenir une ou plusieurs réponsesréponsesréponsesréponses (par exemple

la mesure la longueur d’onde des ondes de surface et/ou la fréquence de

ces ondes) ;

la réponse dépend de valeurs prises par les facteursfacteursfacteursfacteurs influents (par

exemple, pour les ondes de surface, les propriétés du fluide, , ,σ ρ µ et la

fréquence de résonance) ;

les facteurs peuvent prendre plusieurs valeurs, appelées niveauxniveauxniveauxniveaux ; les

niveaux extrêmes sont codés –1 et +1. L’effeteffeteffeteffet d’un facteur sur la réponse

s’obtient en comparant les valeurs de la réponse quand le facteur passe

du niveau à un autre. Pour déterminer si l’effet est significatif ou s’il est

uniquement dû aux erreurs de mesure des tests statistiques simples

peuvent être utilisés.

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3.15

il y a interactioninteractioninteractioninteraction entre deux facteurs si l’effet de l’un dépend du niveau de

l’autre et inversement.

le domainedomainedomainedomaine d’étude peut être représenté dans l’espace des facteurs à k

dimensions. Pour deux facteurs, nous obtenons un carré. Si les facteurs

prennent uniquement deux niveaux, les points expérimentaux se situent

aux sommets du carré.

A chaque plan d’expérience , peut être associée une matrice X composée de n

lignes (une par expérience) et de k colonnes (une par estimation).

Prenons l’exemple de l’effet de trois facteurs (tension superficielle, viscosité et

fréquence de résonance) sur la longueur d’onde des ondes de surface et

considérons que les facteurs peuvent prendre deux niveaux codés (-1 ;+1). Le plan

optimal pour prédire les effets directs et les interactions des effets est un plan

factoriel complet à deux niveaux 23 qui implique la réalisation de huit essais (c’est

un minimum car certains points expérimentaux, ou le plan entier, doivent être

répétés plusieurs fois pour estimer la variance expérimentale).

Les huit estimations qu’il est possible de faire après avoir réalisé ces essais sont : les

effets des trois facteurs , les trois interactions simples des facteurs , l’interaction

combinée des facteurs et la moyenne générale, qui est ici la longueur d’onde

moyenne obtenue pour ces essais.

Les premières colonnes (en grisé) du tableau 3.1 présentent les niveaux auxquels

chaque facteur doit être fixé pour effectuer les 8 mesures nécessaires. Les effets se

calculent en multipliant la colonne des résultats par la colonne de l’effet à estimer.

La moyenne arithmétique des 8 valeurs (affectées d’un signe) ainsi obtenues

représente la variation globale de longueur d’onde lorsque le facteur respectif

passe d’un niveau à l’autre.

La même opération effectuée en utilisant la colonne « moyenne » permet de

calculer la longueur d’onde moyenne dans le domaine expérimental étudié.

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3.16

σσσσ µµµµ ffff σ.µσ.µσ.µσ.µ σ.σ.σ.σ.ffff µ.µ.µ.µ.ffff σ.µ.σ.µ.σ.µ.σ.µ.ffff Moy. Résultats

Mesure 1 -1 -1 -1 1 1 1 -1 1 λ1

Mesure 2 -1 -1 1 1 -1 1 1 1 λ2

Mesure 3 -1 1 -1 -1 1 -1 1 1 λ3

Mesure 4 -1 1 1 -1 -1 -1 -1 1 λ4

Mesure 5 1 -1 -1 -1 -1 -1 1 1 λ5

Mesure 6 1 -1 1 -1 1 -1 -1 1 λ6

Mesure 7 1 1 -1 1 -1 1 -1 1 λ7

Mesure 8 1 1 1 1 1 1 1 1 λ8

Tableau 3.1 Plan d’expérience factoriel complet à deux niveaux

A ce plan est associée une matrice X(8,8). Pour atteindre en n expériences la

variance minimale, cette matrice doit vérifier la relation [3.11]:

'X X nI= (3.11)

où 'X est la transposée de la matrice X et I est la matrice unité. Cette relation

est vérifiée pour le plan d’expérience présenté, celui-ci est donc le plan optimal

pour étudier l’effet de trois facteurs et leurs interactions.

Tableau 3.2 Propriétés des fluides utilisés [27]

Fraction massique

ViscositéTension

superficielleMasse

volumique

% µµµµ(10-3 kg/ms) σσσσ (10-3 N/m) ρρρρ (kg/m3)

Eau 1,002 72,75 100010% Méthanol 1,33 59,04 98116% Méthanol 1,5 53,97 97230% Méthanol 1,79 43,02 95147% Méthanol 1,8 36,08 92164% Méthanol 1,5 31,84 88572% Méthanol 1,32 29,41 86681% Méthanol 1,1 27,04 84315% Glycerine 1,49 72,67 103321% Glycerine 1,8 72,36 1048

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3.17

3.4.2 Mise en œuvre et résultats

Dans la pratique, pour effectuer le plan

expérimental tel que présenté au tableau

3.1 il est nécessaire de disposer de

différents fluides qui présentent des

valeurs de tension superficielle et de

viscosité très diverses et de deux

pulvérisateurs chacun correspondant à

une fréquence de résonance. Les fluides

choisis sont l’eau, et des mélanges eau-

glycérine et eau-méthanol. Les propriétés

des mélanges choisis sont reprises dans

le tableau 3.2. Les deux pulvérisateurs

d’essai résonnent à la fréquence de

50kHz et de 33 kHz.

Le plan factoriel complet ne demande

que deux niveaux pour chaque facteur.

C’est ce qui est choisi pour le facteur

fréquence. Cependant, comme on le

verra par la suite, la fréquence à un effet

beaucoup plus marqué que les

propriétés du fluide. Pour la tension

superficielle et la viscosité nous avons

donc choisi de multiplier les niveaux et les

points d’expérience. Le plan factoriel

complet n’utilise que les niveaux

extrêmes, ce sont les fluides présentés en

grisé dans le tableau 3.2.

La réponse étudiée dans ces expériences

est donc la longueur d’onde des ondes de

surface stationnaires carrées. Pour la

mesurer, le dispositif expérimental

Figure 3.8 Dispositif expérimental

Figure 3.9 Points nodaux

λ

L

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3.18

présenté à la figure 3.8 a été utilisé. Les dimensions de la surface libre du

pulvérisateur étant petites ( 6mmΘ = ) la surface libre est observée à travers un

microscope.

La structure carrée est filmée à l’aide d’une caméra numérique Kodak EktaPro et la

distance entre les pics présents sur les images mesurée à l’aide du logiciel

d’analyse d’images associé MAW.

Des exemples d’images obtenues sont montrées à la figure 3.10 avec l’étalon de 1

mm. Les deux images correspondent aux essais effectués avec de l’eau pour les

deux fréquences de résonance .

Comme expliqué par Rayleigh lors des premiers essais quantitatifs menés en 1890

[15], les points clairs visibles correspondent aux points nodaux de la structure et

non aux crêtes des ondes de surface car ces crêtes sont remplacés par des creux

après un intervalle de temps égal à une demi période. Ceci se traduit par la

modification continue de la lumière diffusée par la surface. Les points clairs

observés correspondent aux endroits où l’élévation de la surface reste constante,

c’est-à-dire aux points nodaux. Le schéma de la figure 3.9 permet de comprendre

la relation entre la distance mesurée entre les points clairs de l’image et la

longueur d’onde des ondes stationnaires : celle-ci est égale à la plus grande

distance qui sépare deux points clairs (la diagonale L ). Les résultats de ces

mesures sont repris dans le tableau 3.3.

Figure 3.10 Ondes carrées de surface observées pour l’eau à deux fréquencesdifférentes.

Pour analyser les résultats des mesures nous avons utilisé la méthode d’analyse de

la variance qui permet d’identifier les facteurs influents sur une réponse. La

1 1 1 1mmmmmmmm

a. f=30 kHz b. f=50 kHz

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3.19

dispersion obtenue pour une réponse (qui est dans notre étude la longueur

d’onde), est due en premier aux changements des niveaux des facteurs de l’étude

(tension superficielle, viscosité,

fréquence) mais aussi aux fluctuations

aléatoires des facteurs non contrôlés

(par exemple la masse volumique).

L’objet de l’analyse de variance est de

décomposer la variance totale de

façon à isoler la part des facteurs non

contrôlés et la part de chacun des

facteurs de l’étude. Nous pouvons

ainsi juger de la signification de ces

facteurs.

Les résultats sont groupés dans le

tableau 3.4 qui résume les effets du plan factoriel à deux niveaux choisi. Le plan

entier à été répété trois fois pour permettre de calculer la variance expérimentale :

( )( )1

1

;1

nii

nii

Varn

n

λ λ

λ

λ

λ

=

=

=

=

∑(3.12)

Nous obtenons une variance ( ) 1.7Var µmλ = ; un effet est significatif si sa

magnitude est supérieure à la variance expérimentale.

La première estimation des effets se fait en calculant l’effet global d’un facteur sur

la réponse. L’effet global calculé dans le tableau 3.4 est la moyenne des effets

mesurés pour les 4 paires de mesures obtenues en variant un des facteurs et en

maintenant les deux autres constants. Par exemple, si la tension superficielle passe

de 330 10 N m−

⋅ à 372 10 N m−

⋅ cela entraînera une augmentation de la

longueur d’onde 6.7TS µmλ∆ = .

f=30 kHz f=50kHz

% λλλλ (µm) λλλλ (µm)

Eau 94,05 75,2310% Méthanol 97 73,416% Méthanol 87,35 73,7530% Méthanol 98,93 75,2947% Méthanol 101,91 75,3864% Méthanol 95,28 73,1972% Méthanol 92,6 73,2781% Méthanol 90,78 67,7715% Glycerine 105,21 79,3121% Glycerine 96,46 80,48

Tab 3.3 Longueurs d’ondes mesurées

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3.20

Tableau 3.4 Longueurs d’ondes mesurées et effets des facteurs influents.

Un exemple de paires de mesures est représenté à la figure 3.11 pour les trois

facteurs concernés. Il est possible déjà d’observer que la longueur d’onde croît

avec la tension superficielle et la viscosité et décroît avec la fréquence. L’effet de la

fréquence est le plus important.

En examinant les valeurs des effets globaux moyens on constate que l’effet de la

fréquence est 3 fois plus important que celui des autres facteurs. La tension

superficielle et la viscosité ont des effets comparables. Le plan factoriel complet

permet aussi de vérifier s’il y a interaction entre effets. Les valeurs des effets

interactifs sont beaucoup plus faibles que celles de effets directs. Ceci est logique

car il n’y a aucune raison que l’effet de la viscosité, par exemple, augmente avec

une augmentation de la tension superficielle.

Fraction massique %

Tension superficielle

10-3 N/m

Viscosité 10-3 m2/s

Fréquence kHz

Longueur d'onde

µm

81% Méthanol 30 1.002 33 90,78Eau 72 1.002 33 94,05

64% Méthanol 30 1,5 33 95,2815% Glycérine 72 1,5 33 105,2181% Méthanol 30 1.002 50 67,77

Eau 72 1.002 50 75,2364% Méthanol 30 1,5 50 73,1915% Glycérine 72 1,5 50 79,31

Effet global (µm)

Viscosité 6,29Tension superficielle 6,7Fréquence -22,45Interaction visc.- ts 1,33Interaction visc - fréq -1,54Interaction ts - fréq 0,095Interaction visc-ts-fréq -2

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3.21

Figure 3.11 Exemple d’effets globaux obtenus pour les trois facteurs étudiés.

Pour confirmer le fait que les effets observés sont significatifs, ceux-ci sont

comparés à la variation des résultats autour de la moyenne qui ne peut être

attribuée à aucun des facteurs : la dispersion résiduelle. Nous utilisons pour cela le

test F de comparaison de deux variances (loi de Snedecor). Disposant de deux

séries de résultats ( 11 12 1 1, , ..., nx x x de moyenne 1x et 21 22 2 2, , ..., nx x x de moyenne

2x ), nous voulons comparer les variances entre elles. Pour tester l’hypothèse2 21 2σ σ> , il faut calculer le rapport 2 2

1 2F σ σ= . Ayant choisi un risque α , les

tables de la loi de Snedecor (fonction F) donnent la valeur de 1 , 1 1, 2 1n nFα− − −

. Si le

rapport F calculé est supérieur au seuil 1 , 1 1, 2 1n nFα− − −

, alors nous pouvons

conclure que 2 21 2σ σ> avec moins de α chances sur 100 de se tromper.

Tableau 3.5 Tableau d’analyse de variance

L’application du test F, implique l’estimation des variances dues à chaque facteur

autour de la moyenne générale des valeur mesurées et de les comparer à la

variance résiduelle. Ces calculs mènent à des valeurs de F qui sont comparées au

seuil 1,40.95 7.7F = ( risque d’erreur de 5% ). Le tableau 3.5 résume ces calculs. Les

60

70

80

20 40 60 80

σ (10-3 N/m)

λ (µm)

80

90

100

0,8 1,2 1,6

µ (10-3 kg/ms)

λ (µm)

75

85

95

25 40 55

f(kHz)

λ (µm)

Effetglobal

FréquenceViscositéTension superficielle

Source de dispersionVariance estimée

FexpRisque associé

Tension superficielle 89,60 22 0,94%Viscosité 79,12 19,4 1,16%

Fréquence 1008,40 247,5 0,001%Résiduelle 4,07 1 -

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3.22

trois facteurs présentent une variance supérieure à celle résiduelle. En utilisant

l’inverse de la loi F il est possible de trouver le risque associé aux valeurs F de

chaque facteur.

La conclusion est qu’il y a 0.001% de chances que la fréquence ne soit pas un

facteur significatif et environ 1% de chance que les propriétés du fluide

n’influencent pas la longueur d’ondes des ondes stationnaires carrées de surface.

Il apparaît donc que la viscosité a une influence comparable à celle de la tension

superficielle et une relation de prédiction de la longueur d’onde doit la contenir ce

qui n’est pas le cas des relations produites par les théories linéaires.

3.4.3 Corrélation expérimentale pour la longueur d’onde

L’analyse des résultats de mesure de la longueur d’onde des ondes de surface a

montré une forte dépendance de la fréquence de résonance. L’effet des propriétés

du fluide est moindre mais n’est pas négligeable pour autant. Les relations

théoriques disponibles (3.8, 9, 10) ne prennent pas en compte la viscosité. Nous

avons représenté à la figure 3.12 les résultats de nos mesures de longueur d’onde

comparés à ceux des prédictions par la formule de Lang (3.9) et de Sindayihebura

(3.10).

50

90

130

50 70 90 110 130

λ théorique (µm)

λ ex

péri

men

tal (

µm)

Lang

Sindayihebura

Figure 3.12 Corrélation entre les longueurd’ondes mesurées et calculées.

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3.23

Une première conclusion est que, dans le domaine de fréquences et de propriétés

de fluide expérimenté, on ne constate quasi aucune différence entre les deux

expressions théoriques. Ceci est cohérent car l’effet de la gravité est négligeable

par rapport à la capillarité ( 2 2 59.81 4 5.8 10g σπ ρλ= << = ⋅ ) et

( )tanh 2 1hπ λ = , ce qui réduit en fait l’expression 3.10 à la formule de Lang .

On peut aussi constater que la corrélation entre la mesure et la théorie n’est pas

des meilleures (coefficient de corrélation R2=0.52). L’erreur de la théorie par

rapport à l’expérience, estimée par exp exp( )thε λ λ λ= − peut atteindre 25%.

Pour arriver à une meilleure estimation de la longueur d’onde, les données

expérimentale sont utilisées à des fins de modélisation. Il s’agit de trouver la loi qui

régit l’évolution de la longueur d’onde en fonction des facteurs d’influence

(fréquence de résonance et propriétés du liquide). Si on rend la longueur d’onde

et la fréquence adimensionnelles par rapport aux propriétés du liquide, on obtient

les rapports :

3* *

2 2

ffλσρ µλ

µ σ ρ= = (3.13)

La variation de la longueur d’onde adimensionnelle par rapport à la fréquence

adimensionnelle est représentée à la figure 3.13.

Y sont présentées les mesures de la présente campagne d’essais ainsi que les

mesures rapportées par Lang [16]. Une loi de puissance permet d’approximer avec

une très bonne précision (coefficient de corrélation R2=0.995) la relation entre

longueur d’onde, fréquence et propriétés. Cette loi obtenue par une régression au

sens des moindres carrés, s’exprime par la relation suivante :

( )5 3 235* * 0.6 *4 4 .ff f constλ ρ

λµσ

= = ⇒ = (3.14)

La relation 3.14 permet d’écrire la loi expérimentale de corrélation entre la

longueur d’onde des ondes de surface, la fréquence de résonance et les propriétés

des liquides pulvérisés :

( )

1 53

2 34 10 mf

µσλ

ρ

= ⋅ ⋅ (3.15)

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3.24

Par ailleurs, la formation des ondes de surface est régie par l’équilibre entre les

forces de gravité de surface et de viscosité d’une part et de la force périodique de

forçage vibratoire, d’autre part. Ces forces agissent de façon périodique dans la

couche liquide qui se déplace, selon l’axe vertical (Oz), selon l’équation de l’onde

stationnaire. Si l’onde stationnaire est issue de l’intersection d’une onde avec

l’onde équivalente réfléchie à 180°, le déplacement de la surface libre, la vitesse de

déplacement et l’accélération selon l’axe Oz sont :

( ) ( )

( ) ( )

( ) ( )

( ) ( )2

( , ) cos cos

2 cos 2 cos 2

( , ) 2 cos 2 sin 2

( , ) 2 cos 2 cos 2

z x t A t kx A t kx

A kx t

v x t A kx t

a x t A kx t

ω ω π

π ω π

ω π ω π

ω π ω π

= − + + +

= + +

= − + +

= − + +

(3.16)

Si nous considérons 2Aλ ≅ ce qui est vérifié expérimentalement [22, 24], les

ordres de grandeur des déplacements, vitesses et accélérations maximales, sont :

2 22 4z v f a fλ πλ π λ≅ ≅ ≅ (3.17)

*2

λσρλ

µ=

3*

2

ff µ

σ ρ=

Figure 3.13 Evolution de la longueur d’onde mesurée en fonction de lafréquence de résonance.

y = 4,01x-0,59

R2 = 0,995

0

4000

8000

12000

16000

0,E+00 4,E-05 8,E-05 1,E-04

Mesure actuelles

Mesures Lang (1962)

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3.25

La force qui correspond à l’accélération de l’onde stationnaire est :

4 2ondeF ma Va fρ ρλ= = ≈ (3.18)

Les forces gravitationnelle, de surface et de viscosité sont respectivement

proportionnelles à :

3

2

g g

TS TS

visc visc

F Vg F g

F z F

F vz F f

ρ ρ λ

σ σλ

µ µλ

= → ≈

= → ≈

= → ≈

(3.19)

Les nombres adimensionnels suivants caractérisent les rapport entre ces quatre

forces :

2

2

2

Nombre de Reynolds Re

Nombre de Froude Fr

Nombre de Bond Bo

onde

visc

onde

g

g

TS

F fFF fF gF gF

ρλ

µ

λ

ρλ

σ

= =

= =

= =

(3.20)

La corrélation expérimentale (3.14) est le produit de ces trois nombres

adimensionnels :

2 3 5

Re Fr Bo f constρ λ

µσ⋅ ⋅ = = (3.21)

Pour la prédiction de la longueur d’onde des ondes carrées stationnaires formées

avant l’éjection des gouttes dans la pulvérisation ultrasonique, nous allons donc

par la suite utiliser la corrélation expérimentale :

3Re Fr Bo 4 10−

⋅ ⋅ = ⋅ (3.22)

L’étape suivante dans l ‘étude des sprays ultrasoniques (figure 3.2) est la

prédiction du diamètre moyen des gouttes formées par détachement des crêtes

des ondes carrées de surface. La longueur d’onde calculée par la corrélation (3.22)

et les lois de conservation élémentaires sont à la base de cette estimation.

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3.26

3.53.53.53.5 Formation de gouttes: le diamètre moyenFormation de gouttes: le diamètre moyenFormation de gouttes: le diamètre moyenFormation de gouttes: le diamètre moyen

L’excitation forcée périodique appliquée au film liquide entraîne la formation

d’ondes carrées régulières à la surface libre du liquide lorsqu’une certaine

accélération critique ( ca ) est imposée. Si l'accélération est augmentée au delà de

ca , l’amplitude des ondes va augmenter pour aboutir à la formation de ligaments.

Lorsque l’accélération atteint la valeur limite donnée par l’équation (3.6) les

extrémités des ligaments se détachent et donnent naissance aux gouttes du spray.

En réalité des images de la surface libre du liquide pendant la pulvérisation [28]

montrent qu’il y a une diversité de modes de formation de gouttelettes (figure

3.14). La figure 3.14a montre la formation d’un ligament avec détachement d’une

goutte. Le reste du ligament s’affaisse et donne naissance à un cratère qui dans

certains cas va éjecter une nouvelle goutte (fig 3.12b). Un ligament peut aussi

donner naissance à plusieurs gouttes (fig 3.12c) selon un mécanisme similaire à la

rupture d’un jet liquide (instabilité de Rayleigh). Cette diversité de modes de

formation des gouttes explique que, malgré la structure très régulière des ondes

de surface, le spray obtenu soit polydisperse.

Les prédictions de taille de gouttes se sont faites jusqu’à présent en supposant que

les gouttes sont émises par les crêtes des ondes de surface et donc que leur

volume est une fraction du volume de cette crête modélisée comme un cône

[6,29]. Ceci est vrai pour une partie des gouttes mais n’est pas vrai pour l’éjection

en cratère ou pour l’éjection multiple.

a. b. c.Figure 3.14 Modes d’éjection de gouttes (d’après Yule & Al-Suleimani)

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3.27

L’approche alternative envisagée ci-après ne présuppose pas d’un mode de

formation de gouttelettes mais uniquement de la conservation de masse et

d’énergie entre le film liquide et le nuage de gouttelettes qui en jaillit.

Le film liquide en mouvement

oscillatoire périodique est

caractérisé par l ‘énergie des

ondes de surface et l’énergie

superficielle de la surface

libre. Après la pulvérisation,

le nuage de gouttelettes est

caractérisé par l’énergie cinétique et superficielle. La vitesse des gouttes dans la

pulvérisation ultrasonique est faible (1 m/s). L’énergie cinétique des gouttes est

faible par rapport à leur énergie superficielle et est du même ordre de grandeur

que l’énergie superficielle du film liquide. Le tableau 3.5 indique les valeurs des

énergies estimées pour des gouttes d’eau formées à partir d’un film liquide

cylindrique de 1mm d’épaisseur et de 6mm de diamètre, éjectées à une vitesse

moyenne de 1 m/s et ayant un diamètre moyen de 30µm. Si on considère qu’une

fraction constante ε de l’énergie de l’onde est transformée en énergie de surface

des gouttes il est possible d’écrire :

2 212

onde sup gouttes

o g

E E

m A S

ε

ω εσ

=

=

(3.23)

où 0ω est la pulsation de l’onde de surface , A son amplitude, m la masse du film

liquide et Sg la surface totale des gouttes formées. La conservation de masse entre

le film liquide et le nuage de N gouttes de volume total gV s’écrit :

gm Vρ= (3.24)

La définition des diamètres moyens surfacique et volumique (voir chap.2) permet

d’exprimer la surface et le volume total des gouttes considérées sphériques:

2 320 306g gS ND V NDπ

π= = (3.25)

Eonde Esup. film Ecin. gouttes E sup. gouttes

J 2*10-3 2*10-6 0.01*10-3 0.4*10-3

Tableau 3.5 Ordre de grandeur des énergies

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3.28

avec N le nombre total des gouttes. La combinaison des relations (3.23) et (3.24)

permet d’exprimer le diamètre moyen (sous la forme du diamètre de Sauter) des

gouttes en fonction des caractéristiques des ondes de surface :

330

32 2 2 220

DD constD f A

σ

ρ= = ⋅ (3.26)

La même équation s’obtient en écrivant la relation (3.23) régime continu : le débit m de

liquide va générer un nombre N de gouttes par unité de temps.

Comme précédemment, nous faisons l’hypothèse que les ondes pour lesquelles le

rapport amplitude – longueur d’onde dépasse une certaine valeur critique

(A λ κ> ) vont éjecter des gouttes. La solution analytique des ondes progressives

capillaires [30] démontre que pour 0.73κ = la rupture des crêtes des ondes peut

se produire.

Si nous remplaçons dans l’équation 3.26 l’amplitude par la longueur d’onde et

exprimons celle-ci en fonction des propriétés des liquides et de la fréquence de

résonance (3.22) :

3532 2 4D const

ρµ= (3.27)

Cette expression contient d’une part l’influence des propriétés du liquide et

d’autre part l’influence de l’excitation forcée appliquée. Il est possible de présenter

ces influences sous forme de nombres adimensionnels. Nous retrouvons, d’une

part le nombre d’Ohnesorge et de l’autre la fréquence adimensionnalisée par les

propriétés du liquide :

32 10D D32 10

3*

2

WeOh OhRe

ouD D

ff

µ µ

ρσ ρσ

µ

σ ρ

= = =

=

(3.28)

Après remplacement dans l’équation (3.27) nous obtenons :

( )2

* 5Oh const f= ⋅ (3.29)

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3.29

Pour déterminer la valeur de la constante dimensionnelle nous devons disposer de

mesures expérimentales des diamètres des gouttes pour différentes valeurs des

propriétés des liquides pulvérisés et à différentes fréquences de résonance. Dans le

cadre du présent travail de nombreux pulvérisateurs et liquides ont été soumis à

des mesures de granulométrie par diffraction laser (Malvern). L’analyse de

l’influence des propriétés du liquide sur les diamètres moyens obtenus par

pulvérisation ultrasonique a fait l'objet d'une communication scientifique. Cet

article est repris en annexe (A1B). Ici nous allons utiliser les résultats (les diamètres

moyens de Sauter 32D et les diamètres moyens numériques 10D ) obtenus pour le

pulvérisateur de base (50kHz). Les liquides sont ceux testés pour les mesures de

longueur d’onde (voir tableau 3.2).

Commentaire : Les pulvérisateurs ultrasoniques testés sont alimentés en liquide àtravers un canal central. La vibration du pulvérisateur produit un échauffementdu liquide lors de son passage par le canal d’alimentation et ce d’autant plusque la viscosité du liquide est grande (pour une estimation de la grandeur decet effet voir l’annexe A1A). Les résultats concernant l’influence de la viscositédu liquide sur la taille des gouttes du spray obtenus lors des essais présentés àl’annexe A1B peuvent, de ce fait, être biaisés.

Le graphique 3.15 présente les valeurs prises par le nombre d’Ohnesorge en

fonction de la fréquence adimensionnelle. Le nombre d’Ohnesorge OhOhOhOhD10 , est

défini sur base du diamètre moyen numérique dans le graphique (a) et sur base

du diamètre moyen de Sauter OhOhOhOhD32 , dans le graphique (b) pour les besoins de la

comparaison avec les données de la littérature qui présente l’un ou l’autre type de

diamètre moyen selon le choix des auteurs. La loi (3.29) y est représentée avec la

constante qui permet de minimiser l’écart entre les données expérimentales et les

valeurs calculées.

Pour vérifier l’exactitude des résultats obtenus et l’extension de la loi (3.29) à

d’autres valeurs de fréquence et de propriétés de liquide, nous avons représenté

aussi sur le graphique 3.15 des données issues de la littérature [31,32,33].

La figure 3.15 montre que , pour les données disponibles, la loi de prédiction

proposée convient très bien.

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3.30

Figure 3.15 Variation du nombre d’Ohnesorge en fonction de la fréquence derésonnance adimensionnelle et corrélation expérimentale : a. Oh basé sur lediamètre numérique D10 ; b. Oh basé sur le diamètre moyen de Sauter D32

1,E-03

1,E-02

1,E-01

1,E-07 1,E-06 1,E-05 1,E-04 1,E-03f*

OhD10

Mesures actuellesLacasAtomising SystemsSonotekDrewsBisaBarreras

1,E-03

1,E-02

1,E-01

1,E-07 1,E-06 1,E-05 1,E-04 1,E-03f*

OhD32

Mesures actuellesAtomising Systems

SonotekMizutani & Uga

b.b.b.b. ( )0.4*

32 1.7D f= ⋅Oh

a.a.a.a. ( )0.4*

10 1.95D f= ⋅Oh

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3.31

Remarquons aussi que cette corrélation semble convenir aussi pour la pulvérisation

de métaux liquides (une des utilisations les plus importantes de la pulvérisation

ultrasonique est la réalisation de poudres métalliques par pyrolyse des gouttes).

Malheureusement nous ne disposons que d’un seul point expérimental fourni par

la société Atomising Systems qui pulvérise un mélange de Sn-PB.

Les diamètres moyens de Sauter ( 32D ) ou numérique ( 10D ) d’un spray

ultrasonique peuvent donc être estimés à partir de la connaissance de la fréquence

de résonance et des propriétés du liquide pulvérisé en utilisant la corrélation

correspondante :

( ) ( )2 5 2 5* *

D32 D10Oh 1.7 Oh 1.95f f= = (3.30)

Cette relation est similaire à celle d’Ohnesorge [34] qui délimite les différents

modes de formation de gouttes dans la pulvérisation des jets liquides. Pour les

jets, le "moteur" de la rupture est, à faible vitesse, l’oscillation de la colonne de

liquide (instabilité de Rayleigh) et à haute vitesse le frottement liquide-air

caractérisé par le nombre de Reynolds. La transition entre les deux types de

formation de gouttes est formulée par Ohnesorge de la façon suivante :

0.92Oh 100 Re−

= (3.31)

Dans la pulvérisation ultrasonique, comme dans la rupture des jets liquides, nous

pouvons obtenir des gouttes de taille moyenne différente pour un même liquide

pulvérisé en agissant sur la grandeur qui force l’instabilité (fréquence de résonance

ou vitesse). Diamètre moyen et excitation forcée sont reliées par une loi de type

puissance.

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3.32

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4.1

4.4.4.4. LLLLA FORMATION DU SPRAY POLYDISPERSEA FORMATION DU SPRAY POLYDISPERSEA FORMATION DU SPRAY POLYDISPERSEA FORMATION DU SPRAY POLYDISPERSE

4.14.14.14.1 Le formalisme de l’entropie maximale (FEM)Le formalisme de l’entropie maximale (FEM)Le formalisme de l’entropie maximale (FEM)Le formalisme de l’entropie maximale (FEM)

Le principe de l'entropie maximale a été formulé pour permettre de décrire de

façon statistique la microstructure d'un système composé d'un grand nombre

d'éléments. En effet lorsque nous devons étudier un tel système nous avons le

choix entre deux niveaux:

la microstructure: spécifier les caractéristiques pour chaque élément du

système;

la macrostructure: spécifier les moyennes statistiques des caractéristiques

considérées pour l'ensemble du système.

Les caractéristiques macro peuvent être mesurées. Les détails micro (propriétés de

chaque élément) peuvent être déterminées sous la forme de distributions de

probabilités en utilisant le formalisme de l'entropie maximale. Pour chaque valeur

d'une caractéristique macro mesurée plusieurs distributions de probabilités des

valeurs micro sont possibles. Le principe du maximum d'entropie sert à choisir

parmi toutes ces distributions celle qui est la plus probable dans les conditions

données, c'est-à-dire celle qui englobe toute l'information disponible.

4.1.1 Le concept d'entropie en théorie de l'information

Pour définir le concept d'entropie tel que la théorie de l'information le conçoit

nous devons d'abord comprendre ce qu'est l'information et comment elle peut

être quantifiée, puisque l'entropie est le nom donné à la fonction qui décrit la

quantité d'information fournie par un événement. Un schéma des relations entre

les notions thermodynamiques et informationnelles est présenté à la figure 4.1.

Dans un système complexe, l'occurrence d'un événement donné est caractérisée

par un certain niveau d'incertitude. Dès lors que l'événement se produit, on sait:

l'incertitude est devenue information. Une bonne mesure de l'information

apportée par l'occurrence d'un événement est donc la mesure de l'incertitude

préalable.

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4.2

Figure 4.1 Analogie entre la thermodynamique et la théorie de l'information.

L'information fournie par une expérience est attachée à la notion de choix parmi

un ensemble de possibilités. Pour mieux comprendre la notion de quantité

d'information contenue dans un essai prenons l'exemple du jeu de pile ou face (2

possibilités) par rapport au jeu de dés (6 possibilités) ou de cartes (32 possibilités).

L'examen de la pièce de monnaie ou de la carte retournée nous fournit une

certaine information. La quantité d'information varie selon le nombre de

possibilités (Q) que le jeu présente. Elle est d'autant plus grande que le degré

d'indétermination du problème est plus grand. Pour le jeu de pile ou face nous

avons une chance sur deux de prédire exactement le résultat de l'expérience ; donc

l'essai en lui-même nous fournit très peu d'information. Plus la prédiction du

résultat est difficile et plus la quantité d'information (I) fournie par expérience est

importante. I est donc proportionnelle au nombre de réponses possibles. La

forme de dépendance a été choisie logarithmique d'après une proposition faite

par Hartley en 1928, pour permettre l'addition des informations correspondant à

plusieurs problèmes indépendants; l'information totale est la somme des

informations partielles.

logI K Q= (4.1)

4.1.1.1 L'entropie de Shannon

Quand une expérience est réalisée et que nous connaissons le résultat ,

l'incertitude est annulée. Donc l'information fournie par l'expérience est égale à la

quantité d'incertitude annulée par sa production. Une mesure de cette incertitude

fournit aussi la mesure de la quantité d'information que la réalisation d'une

certaine distribution de probabilités nous fournit. D'une façon plus rigoureuse

EntropieEntropieEntropieEntropiethermodynamiquethermodynamiquethermodynamiquethermodynamique DésordreDésordreDésordreDésordre IncertitudeIncertitudeIncertitudeIncertitude EntropieEntropieEntropieEntropie

informationnelleinformationnelleinformationnelleinformationnelle

OrdreOrdreOrdreOrdre InformationInformationInformationInformation

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4.3

considérons n événements A1, A2, ...,An qui ont les probabilités 1 2, , ..., np p p de se

produire. La distribution de probabilités est donc:

1 2

1

( , , ..., )

1

n

n

ii

P p p p

p=

=

=∑(4.2)

La mesure de l'incertitude de la production d'un événement (ou la quantité

d'information obtenue par une expérience) doit satisfaire les conditions suivantes:

1. Etre une fonction de 1 2, , ..., np p p :

1 2( ) ( , , ..., )n n nS S P S p p p= = (4.3)

2. Etre une fonction continue de 1 2, , ..., np p p . Des petits changements de P

doivent entraîner des petits changements pour S.

3. Considérons deux événements, iA et jA qui ont les probabilités de se produire

ip et jp . Si les probabilités de ces événements sont interchangées, c'est-à-dire

si iA a maintenant la probabilité jp de se produire et jA la probabilité ip , la

valeur de la fonction entropie ne devrait pas être modifiée. Donc cette

fonction ne doit pas changer s'il y a réarrangement des arguments, c'est-à-dire

qu'elle doit être une fonction symétrique de ces arguments.

4. Ne doit pas changer si un événement impossible est ajouté à la distribution de

probabilité:

1 2 1 2( , , ..., , 0) ( , , ..., )n n n nS p p p S p p p= (4.4)

5. Doit être minimale et si possible 0 quand le résultat est connu, donc doit

s'annuler si un des événements a la probabilité maximale (1).

1 2( , , ..., ) 0 1 0n n i jS p p p si p p j i= = = ≠ (4.5)

6. Doit être maximale quand l'incertitude est maximale donc quand les

probabilités sont égales:

1 21... np p pn

= = = = (4.6)

7. La valeur maximale de Sn doit évoluer dans le même sens que n (croître si n

croit).

8. Pour deux distributions de probabilités indépendantes, 1 2( , , ..., )nP p p p= et

1 2( , , ..., )mQ q q q= , l'incertitude de P Q doit être la somme des incertitudes:

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4.4

( ) ( ) ( )n m n mS P Q S P S Q+

= + (4.7)

C.E.Shannon a proposé en 1948 [35, 36] une fonction, appelée entropie, qui a

toutes ces propriétés:

1 21

( , , ..., ) lnn

n i ii

S p p p p p=

= −∑ (4.8)

Cette fonction est représentée dans la figure 4.2 pour le cas de deux possibilités

avec les probabilités p et (1-p).

Il est évident que l'entropie de Shannon est une fonction de P (propriété 1), que

c'est une fonction continue ( propriété 2) et symétrique (propriété 3). Elle ne

change pas si un événement impossible est ajouté (4).

Quand une des probabilités est 1 et les autres 0, 0nS = et c'est un minimum

puisque 0S ≥ quand 0 1ip≤ ≤ .

Pour trouver la valeur maximale (et vérifier les propriétés 5 et 6) nous pouvons

utiliser la méthode des multiplicateurs de Lagrange et maximiser:

1 1

( ) ln ( 1)n n

i i ii i

f p p pλ λ

= =

= − − −∑ ∑ (4.9)

Comme lnx x est une fonction convexe, 1

lnn

i ii

p p=

∑ est convexe , 1

lnn

i ii

p p=

−∑ est

une fonction concave et le maximum local est un maximum global.

1

1 1max ln lnn

ni

S nn n

=

= − =∑ (4.10)

Comme ln n est une fonction croissante de n la condition 7 est aussi satisfaite.

Considérons deux distributions de probabilités indépendantes:

( ) ( )1 2 1 21 1

, , ..., , , ..., 1 1n m

n m i ji j

P p p p Q q q q p q= =

= = = =∑ ∑ (4.11)

pour les séries d'événements: 1 2, , ..., nA A A et 1 2, , ..., nB B B .

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4.5

Figure 4.2 La fonction entropie de Shannon.

La série d'événements pour le schéma réuni P Q est i jAB avec les probabilités

i ip q . Alors:

( )1 1

1 1 1 1

1 1

( ) ln( )

ln ln

( ) ( )

( ) ( )

m n

n m i j i jj im n n m

j i i i j jj i i jm n

j n i mj i

n m

S P Q p q p q

q p p p q q

q S P p S Q

S P S Q

+

= =

= = = =

= =

= − =

= − − =

= + =

= +

∑∑

∑ ∑ ∑ ∑

∑ ∑

(4.12)

La propriété 8 est donc satisfaite.

Khinchin a démontré en 1957 [37] que toute fonction qui satisfait à ces huit

conditions doit être de la forme: 1

lnn

i ii

k p p=

− ∑ .

L'entropie de Shannon a été déduite en posant les huit conditions décrites

précédemment. La propriété huit (additivité) est introduite pour faciliter le calcul:

0,00

0,05

0,10

0,15

0,20

0,25

0,30

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0ppppiiii

S (pS (pS (pS (piiii))))

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4.6

elle n'est donc pas indispensable pour la définition d'une mesure de la quantité

d'information. Divers auteurs ont défini des mesures d'entropie non-additives, qui

satisfont les conditions I à VII uniquement. Toutes ces mesures sont intéressantes

et utiles pour un cas particulier ou un autre. Cependant l'entropie de Shannon est

la plus utilisée et la plus naturelle.

4.1.1.2 L'entropie de Bayes

L'entropie de Shannon est maximale lorsque tous les événements ont une

probabilité égale de se produire. Ceci satisfait le principe de Laplace qui dit que, à

moins d'avoir une information supplémentaire, tous les événements sont

également en mesure de se produire.

D’autre part, l'intuition nous dit que, pour des systèmes sujets à contraintes que

nous ne pouvons pas définir précisément, la distribution de probabilité doit avoir a

priori la forme:

1 1 2 21

, ,..., 1n

n n ii

p p pα α α α

=

= = = =∑ (4.13)

Par exemple, si des mesures antérieures ont permis d’obtenir une distribution de

probabilités de diamètre ( 1 2, , ..., )nα α α pour les gouttes du spray, cette

information peut être incluse dans une prédiction par maximum d’entropie si nous

utilisons la fonction entropie de Bayes.

Nous pouvons donc définir une nouvelle version de la mesure d'entropie de type

bayesien c'est à dire dépendant d'une distribution donnée a priori:

min 1 21 min

min1

( ) ln ; ( ) min( , , ..., )( )

( ) ln ln( )

ni

i i ni i i

ni

i ii i

pB p p

pB p p

α α α α

α α

α

α

=

=

= − =

= − −

∑(4.14)

L'entropie Bayesienne est maximale quand i ip α= pour tous les i et est minimale

quand l'événement avec la probabilité minimale se produit certainement.

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4.7

La fonction de Shannon est un cas particulier de celle de Bayes pour

1 21... n n

α α α= = = = .

La distribution préalable peut être établie en se basant sur des expériences ou sur

des considérations théoriques.

4.1.1.3 L'entropie de Tsallis

Parmi les mesures non-additives de la quantité d’information, l’entropie de Tsallis

suscite un grand intérêt depuis sa formulation en 1988 [38] car elle génère, non

plus des distributions exponentielles mais des lois de puissance. Celles-ci s’avèrent

décrire mieux certains phénomènes impliquant de grandes énergies comme, par

exemple la turbulence des plasmas ou certaines fragmentations. L’expression de

l’entropie de Tsallis comprend donc un paramètre supplémentaire par rapport à

l’expression de Shannon, l’exposant q :

( ) ( ) 1

1

1Shannon: ln Tsallis:

1

nqin

ii i i i

i

pS p p p T p

q=

=

= =

∑∑ (4.15)

L’entropie de Shannon est un cas particulier de la formulation Tsallis pour 1q → .

4.1.2 Le principe du maximum d’entropie

Si nous ne connaissons que la distribution de probabilité a priori, nous devons

choisir P identique à cette distribution. Si une autre information est disponible, par

exemple si nous connaissons la valeur moyenne de la distribution 1

n

ii

ip m=

= ∑

alors nous ne pouvons pas directement choisir i ip α= car cela ne satisfait peut-

être pas la condition imposée. De toutes les distributions de probabilités possibles

qui satisfont la condition, nous devons choisir celle qui présente la moins grande

incertitude, donc la plus grande quantité d'information. Nous devons donc trouver

le maximum de la fonction qui quantifie l'information en tenant compte des

contraintes.

Si la distribution a priori est connue, la fonction à maximiser est l'entropie

bayesienne sinon, l'entropie de Shannon ou une autre mesure appropriée de la

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4.8

quantité d'information. Ceci constitue le principe de l'entropie maximale présenté

pour la première fois par E.T. Jaynes en 1957 [39]. Le but de ce formalisme est de

fournir une distribution de probabilité aussi uniforme que possible (qui présente

le moins d'incertitude) en présence des contraintes données.

Une vision globale exhaustive du formalisme d’entropie maximale et de ses

applications peut-être trouvée dans le livre de E.T. Jaynes : « Probability theory :

the logic of science » [39].

Jaynes a formulé son principe comme un axiome en se basant sur le bon sens.

Beaucoup plus tard (1980) J.E Shore et R.W. Johnson [40] ont publié une

démonstration de ce principe en prouvant que maximiser une autre fonction que

l'entropie donne des résultats inconsistants à moins que la fonction ait le même

maximum que l'entropie. Une autre preuve de la valeur de ce formalisme est le fait

qu'en l'utilisant nous pouvons facilement déduire toutes les distributions

habituelles (Boltzman, Fermi-Dirac, etc...).

Si la distribution de probabilités est continue, elle prend la forme P p x= ( ) et

l'entropie de Shannon devient alors:

( ) ln ( ) ; ( ) 1 ; 0 ( ) 1S x p p x dx p x dx p x dx= − = ≤ ≤∫ ∫ (4.16)

4.1.3 Méthodes de résolution du système d’équations

4.1.3.1 Les multiplicateurs de Lagrange

La résolution du problème de maximum se fait généralement en traitant le

système discretisé par la méthode des multiplicateurs de Lagrange. Si nous

devons maximiser la fonction:

1

( )( ) ( ) ln( )

ni

ii i

p xB p p xxα

=

= −∑ (4.17)

avec les contraintes:

1

1

( ) 1

( ) ( ) 1, 2,...,

n

iin

i r i ri

p x

p x g x g r m

=

=

=

= =

∑(4.18)

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4.9

Les valeurs rg sont des moyennes mesurées ou estimées des fonctions rg . Si nous

prenons l’exemple de la distribution des diamètres d’un spray, le diamètre

volumique exprime la masse moyenne d’une goutte de ce spray. La contrainte est

dans ce cas :

3 330i ip D D=∑ (4.19)

Le Lagrangien est:

01 1 1 1

( )( ) ln ( ) 1 ( ) ( )( )

n n m ni

i i r r r i ri i r ii

p xL p x p x p x g x gx

λ λα

= = = =

= − − − − −

∑ ∑ ∑ ∑ (4.20)

En dérivant par rapport à ( )i ip x p= et en égalant à zéro, nous obtenons:

[ ]0 1 1 2 2( ) ( ) exp ( ) ( ) ... ( )i i i i m m ip x x g x g x g xα λ λ λ λ= − − − − − (4.21)

Les constantes 0 1, , ..., mλ λ λ sont déterminées en utilisant les conditions (1.17).

[ ]max 0 1 1

1

0 1 1 2 2

( ) ( ) ... ( )

...

n

i i m m ii

m m

S p x g x g x

g g g

λ λ λ

λ λ λ λ

=

= − − − − − =

= + + + +

∑(4.22)

En conclusion nous pouvons dire que la méthode du maximum d'entropie se base

sur la description des systèmes composés d'un grand nombre d'éléments par des

valeurs moyennes connues sur l'ensemble des éléments. C'est une démarche

similaire à celle adoptée par Boltzmann pour la théorie cinétique des gaz.

4.1.3.2 L’algorithme d’Agmon et Alhassid

Le problème à résoudre généralement lors de l'application du formalisme de

l'entropie maximale est de trouver une distribution de probabilités (xi) qui satisfait

à un ensemble de contraintes issues de l'analyse physique du phénomène. A ces

contraintes s'ajoute la condition de normalisation propre aux distributions de

probabilités:

1

1

1

1,...,

n

iin

ri i ri

x

A x b r m

=

=

= = =

∑(4.23)

Les contraintes expriment le fait que la propriété Ar (masse, énergie, etc.) a une

valeur moyenne égale à br . Par exemple, pour un spray, si A1 est une masse, A1i est

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4.10

la masse de la goutte de diamètre Di et b1 est la masse moyenne des gouttes du

spray.

Le système (4.23) de m+1 équations ne permet pas d'obtenir les valeurs des

probabilités xi si m < n-1 (ce qui est le cas pour les sprays où le nombre possible

de diamètres de gouttes est largement supérieur au nombre de contraintes

physiques que nous pouvons écrire). Parmi toutes les distributions de probabilités

possibles (qui satisfont les contraintes) la plus probable est celle pour laquelle la

fonction entropie de Shannon (1

( ) lnn

i ii

S x x x=

= −∑ ) est maximale.

L'utilisation, pour trouver le maximum, de la méthode des paramètres de Lagrange

conduit à la solution:

01

expm

i r rir

p Aλ λ

=

= − − ∑ (4.24)

La condition de normalisation implique:

01 1

01 1

exp 1

exp( ) exp

n m

r rii r

n m

r rii r

A

A

λ λ

λ λ

= =

= =

− − =

= −

∑ ∑

∑ ∑

(4.25)

En utilisant (4.24) et (4.25) les contraintes peuvent s'écrire:

( )

01 1

1 1

exp

exp 0

n m

ri r ri ri r

n m

ri r r rii r

A A b

A b A

λ λ

λ

= =

= =

− − =

− − =

∑ ∑

∑ ∑

(4.26)

Nous pouvons alors écrire [41, 42] sous forme matricielle:

0 si on définit ri ri rBp B A b= = − (4.27)

L'utilisation de Br à la place de Ar dans les contraintes ne modifie pas la valeur des

paramètres de Lagrange λ1,...,λm. Seul λ0 change:

0 01

r

r rr

bλ λ λ

=

′ = +∑ (4.28)

L'équation (4.26) peut être exprimée en fonction de Br :

1 1

exp 0n m

ri r rii r

B Bλ= =

− = ∑ ∑ (4.29)

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4.11

Les m équations qui permettent de calculer les paramètres de Lagrange ne sont

pas linéaires. Même pour m=1 une procédure numérique est nécessaire.

Pour obtenir une distribution de probabilité d'entropie maximale correspondant à

un ensemble unique de paramètres de Lagrange, la matrice A et le vecteur b

doivent remplir les conditions suivantes:

1. Les lignes de la matrice A doivent être linéairement indépendantes pour

obtenir un ensemble unique de paramètres de Lagrange. Car s'il existe un

vecteur c≠0 tel que pour chaque i, 1

0m

r rir

c A=

=∑ , nous pouvons ajouter

1

m

r rir

c A=

∑ à l'équation 01

lnm

i r rir

p Aλ λ

=

= − −∑ et obtenir ainsi un nouvel

ensemble de paramètres de Lagrange λ r rc+ .

2. La solution de Ap b= doit satisfaire la condition p > 0 puisqu'il s'agit de

probabilités ce qui impose au vecteur b des contraintes du type:

1 1 11,..., 1,...,min maxi ii n i n

A b A= =

< < (4.30)

C'est à dire que la moyenne doit se situer entre le minimum et le maximum.

La résolution du système proposée par Agmon et al. se base sur le théorème

suivant:

Si : mf RΩ → est continue et différentiable et si son jacobien

iij

j

fMx∂

∂= est une matrice symétrique positive, trouver les

solutions des équations non-linéaires ( ) 0f x = équivaut à

trouver le minimum de la fonction potentiel F ( ii

Ffx

∂= ).

La symétrie du jacobien assure que f est un domaine vectoriel conservatif dans

Rm . Donc il existe une fonction potentiel telle que ii

Ffx

∂= . Le jacobien de la

fonction f est donc le hessien du potentiel F 2

iji j

FMx x∂

∂ ∂

= .

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4.12

Si le hessien d'une fonction est négatif défini (tous les déterminants formés en

prenant les premières 1,2,...,n lignes et colonnes sont négatifs), cette fonction est

strictement concave. Donc tout minimum local de F est un minimum global ; dès

lors l'utilisation de l'algorithme de Newton-Raphson pour trouver le minimum est

optimale (de plus ′′ ≠F x( ) 0 donc la convergence est rapide).

L'équation à résoudre pour le FEM est Bp = 0 . La fonction f a donc la forme:

1 1

( ) expn m

ri r rii r

f Bp B Bλ λ

= =

= = − ∑ ∑ (4.31)

Le potentiel de cette fonction s'exprime par:

1 1

ln expn m

r rii r

F Bλ= =

= − ∑ ∑ (4.32)

En gardant les contraintes exprimées en fonction de Ar et non de Br, le potentiel

aurait eu l'expression plus complexe:

1 1 1

ln expn m m

r ri r ri r r

F B bλ λ

= = =

= − + ∑ ∑ ∑ (4.33)

La recherche du minimum de la fonction potentiel permet ainsi de trouver les

paramètres de Lagrange 1 2, , ..., nλ λ λ . Le paramètre 0λ est obtenu à partir de la

condition de normalisation (4.25):

01 1

ln expn m

i rii r

Aλ λ

= =

= − ∑ ∑ (4.34)

4.24.24.24.2 Etat de l’art dans l’application du FEM aux spraysEtat de l’art dans l’application du FEM aux spraysEtat de l’art dans l’application du FEM aux spraysEtat de l’art dans l’application du FEM aux sprays

La prédiction des caractéristiques d'un spray est difficile a réaliser à cause de

nombreux phénomènes qui contribuent à la formation des gouttelettes. Jusqu'à

présent aucune des descriptions mathématiques proposées ne s'est montrée très

efficace. Quelques chercheurs ont alors choisi de contourner le problème du

manque d'information sur le phénomène de l'atomisation. En effet ce problème

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4.13

présente toutes les caractéristiques nécessaires pour être traité par le formalisme

de l'entropie maximale:

le système est composé d'un grand nombre d'éléments (les gouttes);

les caractéristiques des gouttes générées ne sont pas aléatoires mais

dépendent de phénomènes imparfaitement connus;

il est possible de connaître des valeurs moyennes sur l'ensemble des gouttes

du spray (vitesse, débit,...) qui fournissent les contraintes pour le FEM.

Les précurseurs ont été R.W. Sellens [43] et T.A. Bruztowski et X. Li et R.S.Tankin

[44] qui ont publié en parallèle, en 1987, leur nouvelle approche basée sur la

formalisme de l'entropie maximale. C.W.M. Van der Geld et H. Vermeer [45] ont

développé l'étude en rajoutant un modèle de formation de gouttes satellites.

Une approche différente est pratiquée à l’Université de Rouen par C. Dumouchel

et J. Cousin [46] qui expriment les contraintes comme des définitions de diamètres

moyens. Les évolutions successives de cette approche, basée sur la distribution

volumique, ont abouti à une fonction qui dépend de trois paramètres : le diamètre

moyen D43, le diamètre minimum des gouttes D0 et un paramètre q caractérisant

la dissymétrie de la distribution [47].

Pour un spray il est possible d'écrire les contraintes du formalisme en se basant sur

les valeurs connues de la masse, de l'énergie (cinétique et de surface). Nous

pouvons aussi ajouter une équation pour la quantité de mouvement ou pour

toute autre caractéristique connue et dont la valeur serait susceptible d'être

influencée par les phénomènes qui régissent la formation des gouttes.

Il faut en effet choisir judicieusement les caractéristiques car le FEM fournit la

meilleure distribution en rapport avec l'information donnée. Il ne faut donc pas

fournir des informations qui n'ont pas de rapport avec le phénomène.

Les contraintes du formalisme, telles qu'elles ont été initialement considérées par

Sellens et Bruztowski [43] ,et pour le cas de la pulvérisation sous l'effet de la

pression sont:

conservation de masse;

conservation de la quantité de mouvement;

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4.14

conservation de l'énergie (2 contraintes, l'énergie cinétique et l'énergie de

surface fournissent des contraintes séparées) ;

condition de normalisation.

Elles permettent de prédire simultanément la distribution de taille et de vitesse des

gouttes, la validation expérimentale se faisant naturellement avec les mesures

réalisées par PPDA (Particle Phase Doppler Analyser) qui fournit des distributions

de taille et de vitesse corrélées.

Il est apparu cependant que la contrainte de conservation de la quantité de

mouvement, de même que la conservation d’énergie cinétique n’influençaient pas

la distribution de taille de gouttes. Ahmadi et Sellens [49] réécrivent les contraintes

du formalisme pour obtenir uniquement la distribution de taille de gouttes. Ces

contraintes ont la forme générale:

. 1, 2,...,q ii i i

moyen

Df d const d q nD

= = =∑ (4.35)

Le diamètre est adimensionalisé sur base d'un diamètre moyen (volumique en

général). Les constantes des équations englobent le paramètres physiques du

système de pulvérisation et des substances pulvérisées. La fréquence d’apparition

d’un certain diamètre (fi) remplace ici la probabilité d’apparition pi, qui suppose

un nombre très grand d’essais .

Les premiers résultats obtenus [43,44] n'étant pas très satisfaisants (la distribution

prédite ne tendait pas vers zéro pour les petites gouttes) certains auteurs ont

rajouté des contraintes supplémentaires.

Sellens propose [49] une contrainte de "partition" qui impose pour les gouttes un

certain rapport surface/volume:1

i i pf d k−

=∑ (4.36)

Li et Tankin [48] rajoutent deux contraintes qui traduisent la forme des gouttes en

fonction de leur taille (sphérique pour les petites, allongée pour les grandes).

Dumouchel et Mallot [50] introduisent un diamètre minimum possible pour la

taille des gouttes comme contrainte supplémentaire ce qui permet de prédire des

distributions qui ne démarrent pas à 0 comme observées dans certains sprays.

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4.15

Si on choisit d'écrire les conservations de masse et d'énergie, quelle que soit la

technique de pulvérisation utilisée, le système d'équations est:

2

3

1

1

i

i i

i i

f

f d k

f d

=

=

=

(4.37)

L’écriture de la condition de conservation de la masse (en 3id ) est simple et

incontestable, l’expression de la conservation de l’énergie est plus délicate.

La constante k s'exprime différemment en fonction du type de pulvérisation (donc

de la physique propre à chaque système). Elle englobe les caractéristiques du

liquide pulvérisé et les paramètres fonctionnels du pulvérisateur (fréquence de

résonance pour le pulvérisateur ultrasonique, pression pour les injecteurs sous

pression etc.). Cette constante dépend donc de paramètres qui sont connus avec

une certaine erreur (par exemple un échauffement des fluides pulvérisés modifie

leur caractéristiques).

Il semble donc utile de trouver d'abord une constante d'énergie convenable (en

évitant de négliger certaines formes d'énergie, par exemple) avant d'ajouter des

contraintes supplémentaires qui ont plus ou moins de sens physique.

Un apport intéressant pour le cas spécifique des distributions de probabilités

bimodales, a été publié par Van der Geld et Vermeer [45]. Ils choisissent de prédire

deux distributions de probabilités à superposer (une pour les gouttes principales et

une pour les gouttes satellites). Cette démarche s'avère très utile pour la prédiction

des distributions de probabilité qui résultent lors d'une pulvérisation sous pression.

4.34.34.34.3 Application du FEM à la pulvérisation ultrasoniqueApplication du FEM à la pulvérisation ultrasoniqueApplication du FEM à la pulvérisation ultrasoniqueApplication du FEM à la pulvérisation ultrasonique

Les contraintes contenues dans le formalisme de l’entropie maximale peuvent être,

dans le cas d’un spray, des lois de conservation (masse, énergie, quantité de

mouvement) écrites avant et après la rupture du film liquide. Pour la pulvérisation

ultrasonique on peut considérer qu’à un certain moment un volume V de liquide

déposé sur la surface du pulvérisateur est totalement fragmenté en un nombre N

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4.16

de gouttes du spray dont les diamètres suivent une certaine distribution à

déterminer. Chaque intervalle de diamètre ,2 2i iD DD D

∆ ∆ − + contient in

gouttes. La fréquence d’apparition des gouttes de taille comprise dans l’intervalle

est iinfN

= .

Les gouttes, dans la pulvérisation ultrasonique, sont éjectées à faible vitesse

uniforme (~1 m/s). On n’observe pas de véritable distribution de vitesses (voir

mesures présentées à l’annexe A1b). Il n’est donc pas utile de formuler la

contrainte de quantité de mouvement qui n’apporte des informations que sur la

distribution de vitesses.

Par ailleurs , les distributions de taille de gouttes démarrent à 0 donc ici il n’est pas

justifié d’introduire de contrainte supplémentaire pour imposer un diamètre

minimum.

4.3.1 Conservation de la masse

Le volume V déposé sur la surface du pulvérisateur est fragmenté en N gouttes

dont la masse totale est égale à la masse initiale de ce volume. Le volume et la

masse des N gouttes sont :3 3

3

6 6

6

g i i i i i

g g i i

V V n D N f D

M V N f D

π π

πρ ρ

= = =

= =

∑ ∑ ∑

∑ (4.38)

où ρ est la masse volumique du liquide.

Si la quantité de liquide formant un film à la surface du pulvérisateur se

transforme en gouttes de même diamètre (noté D30 ) cette masse peut s’écrire

comme la somme des masses de toutes ces N gouttes identiques :

3306iM m NDπ

ρ= =∑ (4.39)

La masse de toutes les gouttes du volume considéré, est égale à la masse du film

liquide formé à la surface du pulvérisateur :

3 3306 6 i i

gM M

ND N f Dπ πρ ρ=

=

∑(4.40)

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4.17

Après division par le diamètre moyen volumique pour adimensionnaliser

l’équation, la contrainte de conservation de masse du FEM s’écrit :

3

1

1n

i ii

f d=

=∑ (4.41)

avec 30

iiDdD

=

4.3.2 Conservation de l'énergie

La rupture du film liquide est régie par l'action de l'énergie de surface et de

l'énergie acoustique de vibration qui se transforment avec des pertes considérables

en énergie superficielle et énergie cinétique des gouttes.

Nous allons suivre la même approche énergétique que celle utilisée pour la

détermination du diamètre moyen au chapitre 3.5. et considérer qu’une fraction

constante ε de l’énergie des ondes formées à la surface du film liquide est

transformée en énergie de surface des gouttes, ces deux formes d’énergie étant

quantitaviment aussi les plus importantes dans la pulvérisation ultrasonique (voir

tableau 3.5).

L'énergie totale moyenne du film liquide en vibration sinusoïdale est:

2 20

12ondeE M Aω= (4.42)

si ω0 est la pulsation de vibration des ondes de surface (1/2 de la pulsation de

résonance du pulvérisateur) et A l'amplitude de déplacement de la surface libre.

L'énergie superficielle de toutes les gouttes du volume considéré est:

2 2

1

n

sg g i i i i ii

E S S n D N f Dσ σ σ π σ π

=

= = = =∑ ∑ ∑ (4.43)

Si est la surface de toutes les gouttes de diamètre Di .

Si une fraction constante ε de l’énergie de l’onde se transforme en énergie

superficielle des gouttes on peut écrire:

2 2 2

1

12

n

i ii

M A N f Dω σ π

=

= ∑ (4.44)

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4.18

En tenant compte que le nombre total de gouttes N peut être exprimé en fonction

de la masse de liquide pulvérisée et du diamètre massique en utilisant l’équation

(4.38), la contrainte de conservation de l'énergie du FEM s'écrit :

2 2 22 30

303

i if Af D Dπ

ε σ= ⋅ ⋅∑ (4.45)

où f0 est la fréquence des ondes de surface ( 0 02 fω π= ).

Comme précédemment, nous faisons l’hypothèse que les ondes pour lesquelles le

rapport amplitude – longueur d’onde dépasse une certaine valeur critique

(A λ κ> ) vont éjecter des gouttes et nous remplaçons dans l’équation 4.44

l’amplitude par la longueur d’onde . L’expression de la longueur en fonction des

propriétés du liquide et de la fréquence de résonance du pulvérisateur trouvée au

chapitre 3 (eq. 3.15), introduite dans la relation (4.44) permet d’écrire :

2152 2 2 2 2

3 3 330 302 2

12 2 4 5

3303

2

6

3 3 4 104 4

12 10

i if fD D

ff D

f D

π λ π µσ

ε σ ε σ ρ

π µ ρ

ε σ

⋅ ⋅ ⋅ ⋅ ⋅ ⋅ ⋅ =

= ⋅ ⋅ ⋅

= =∑(4.46)

On retrouve dans la dernière équation l’expression du diamètre moyen de Sauter

(D32) en fonction des propriétés du liquide et de la fréquence de résonance

(eq.3.28). Nous obtenons donc après adimensionnalisation :

2 30

32i i

Df dD

=∑ (4.47)

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4.19

4.44.44.44.4 Système d'équations et résolutionSystème d'équations et résolutionSystème d'équations et résolutionSystème d'équations et résolution

Le système d'équation complet définissant les contraintes du FEM comprend aussi

une équation de normalisation:

[ ]

[ ]

[ ]

1

2 30

1 32 30

3

1

I 1

II

III 1

n

iin

ii i i

in

i ii

f

D Df d dD D

fd

=

=

=

= = = =

(4.48)

Deux diamètres moyens sont donc nécessaires pour décrire la distribution

théorique, le diamètre moyen volumique et le diamètre moyen de Sauter.

L'utilisation de la méthode des paramètres de Lagrange pour la résolution de ce

système nous amène à chercher la distribution de probabilités de la forme:

( )2 30 1 2expi i if d dλ λ λ= − − − (4.49)

Pour trouver les paramètres de Lagrange par l'algorithme d'Agmon et al. Il faut

minimiser la fonction potentiel:

( )2 31 2

1

ln exp ( ) ( 1)n

i ii

F d k dλ λ

=

= − − − − ∑ (4.50)

Une fois trouvé le couple de valeurs ( )λ λ1 2, qui minimisent F, le dernier

paramètre de Lagrange se trouve grâce à la condition de normalisation:

2 30 1 2

1

ln exp( )n

i ii

d dλ λ λ

=

= − − ∑ (4.51)

Les trois multiplicateurs de Lagrange (les paramètres 0 1 2, ,λ λ λ de la fonction

exponentielle) ne sont donc pas indépendants. Il suffit de deux paramètres

indépendants pour définir complètement la fonction comme l’a montré aussi

l’examen des contraintes (4.47).

La figure 4.3 permet d’analyser l’influence de ces paramètres sur la distribution

obtenue et d’identifier leur rôle en tant qu’indicateurs statistiques de tendance

centrale et de dispersion. La contrainte [III] impose le diamètre moyen de la

distribution. Si on garde le rapport D30 /D32 constant la modification de D30

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4.20

implique simplement un déplacement de la distribution sans changement de

forme (figure 4.3 a). La contrainte (III) équivaut donc à la définition de la moyenne

de la distribution.

La contrainte [II] définit la dispersion de la distribution autour de la moyenne. Si

D30 est fixé et le rapport D30 /D32 modifié la largeur de la distribution se modifie

(figure 4.3b).

a. b.

Figure 4.3 Evolution de la distribution de diamètres en fonction du diamètre

moyen D30 (a) et du rapport de diamètres D30 /D32 (b).

La formulation des contraintes du formalisme en fonction de D30 et D32 a été

choisie pour mettre à profit la prédiction théorique du diamètre moyen de Sauter

présentée au chapitre 3. Cependant il est possible d’écrire les deux dernières

contraintes du formalisme de façon à mettre en évidence les aspects décrits ci-

dessus. Les équations (4.47) peuvent s’écrire :

1

2 220

1

3 330

1

[I] 1

[II]

[III]

n

iin

i iin

i ii

f

f D D

f D D

=

=

=

= = =

(4.52)

0,00

0,05

0,10

0,15

0 25 50 75 100 125

D (µm)

f %

D30=30 µmD30=25 µm

D30=20 µm

0,00

0,05

0,10

0,15

0 25 50 75 100 125D (µm)

f %

D30/D32=0,7

D30/D32=0,8

D30/D32=0,9

D30 = 0.8D32

D = 30µm30

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4.21

C’est la forme dimensionnelle de base qui permet de voir que la contrainte [III] est

la définition du diamètre moyen volumique (éq. 2.15).

L’écart type de toute distribution est défini par (éq. 2.32) :2 2 2

20 10s D D= − (4.53)

La condition [II] devient donc :

2 2 210i if D s D= +∑ (4.54)

où, après adimensionnalisation par le diamètre moyen numérique :

102 2

10

1i i

i i VV

D Df c avec sc

D

δ

δ

== +

=

∑ (4.55)

Le coefficient de variation est une mesure de la dispersion relative d’une

distribution utilisée pour comparer des distributions de moyennes différents.

Les contraintes définies pour la pulvérisation ultrasonique ont été déduites à partir

des lois de conservation de masse et d’énergie. Cependant, nous retrouvons les

définitions des diamètres moyens volumique et surfacique qui sont générales et ne

dépendent pas du mécanisme de formation du spray. Généraliser pourtant ces

deux contraintes à d’autres types de sprays requiert une réflexion supplémentaire

car, si la conservation de masse est bien la même pour tous les mécanismes de

formation des gouttes, les formes d’énergie impliquées varient. Quel que soit le

type d’énergie fournie au film liquide (cinétique, de vibration, centrifuge, etc..)

une certaine quantité E est transformée en énergie de surface des gouttes :

2

2

sg g i i

i i

E sS s f D

f Ds

π

π

= = =

=

E

E (4.56)

Si on tient compte de la définition du diamètre moyen surfacique :

220D sπ=

E(4.57)

Jusqu’à présent les études des sprays par le formalisme d’entropie maximale se

sont attachées à la définition de contraintes spécifiques à chaque mécanisme de

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4.22

rupture du film liquide. Ceci n’est pas utile dans la mesure où les contraintes

(4.51) sont universellement valables.

La prédiction des distributions de taille de gouttes de spray par le formalisme

d’entropie maximale peut faire appel aux mêmes contraintes (4.51) quel que

soit le mécanisme de formation du spray. Les spécificités de chaque

pulvérisateur se situent au niveau de la quantité d’énergie disponible pour

l’augmentation de la surface du film liquide.

La figure 4.4 présente les résultats de l’application du FEM et la comparaison avec

plusieurs distributions expérimentales obtenues par granulométrie Malvern. Dans

l’étude des sprays, la distribution volumique est le plus souvent utilisée.

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4.23

Figure 4.4 Distributions volumiques de diamètres prédites par FEM comparées auxdonnées expérimentales.

0

4

8

12

5 11 23 48 99D (µm)

fv %

0

4

8

12

16

5 11 23 48D (µm)

fv %

0

5

10

15

6 12 25 51D (µm)

fv %

Mesure

FEM

0

4

8

12

16

5 11 23 48D (µm)

fv %

EauD30/D32=0,86D30=27,37 µm

16% MéthanolD30/D32=0,81D30=24,53 µm

15% GlycérineD30/D32=0,79D30=27,36 µm

36% GlycérineD30/D32=0,85D30=28,62 µm

0

5

10

15

5 11 23 48D (µm)

fv %

0

4

8

12

6 12 25 51 106D (µm)

fv %10% MéthanolD30/D32=0,69D30=22,78 µm

47% MéthanolD30/D32=0,76D30=20,96 µm

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4.24

Figure 4.5 Distributions numériques mesurées et calculées par FEM.

0

4

8

12

16

5 11 23 48 99D (µm)

fn %

0

4

8

12

16

5 11 23 48D (µm)

fn%

0

4

8

12

6 12 25 51D (µm)

fn %

Mesure

FEM

0

4

8

12

16

5 11 23 48D (µm)

fn %

Eau 16% Méthanol

15% Glycérine 36% Glycérine

0

6

12

18

5 11 23 48D (µm)

fn%

0

5

10

15

20

25

30

6 12 25 51D (µm)

fn %

10% Méthanol 47% Méthanol

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4.25

Le formalisme de l’entropie maximale calcule des distributions numériques. Pour la

comparaison, les résultats obtenus ont été convertis en distributions volumiques.

Les diamètres moyens utilisés pour le FEM sont obtenus par les corrélations (3.30)

basées sur les propriétés du liquide et la fréquence de résonance.

Les distributions théoriques estimées par le formalisme de l’entropie maximale

sont très proches des distributions mesurées. Cependant les deux derniers

graphiques (mesures obtenues pour 10% Méthanol et 47% Méthanol) présentent

des différences plus importantes entre théorie et mesure. Ces différences

s’expliquent après examen des distributions numériques (figure 4.5). On constate

que toutes les distributions numériques mesurées sont fortement bimodales. Le

FEM, dans sa formulation actuelle, prévoit une distribution unimodale.

L’imposition du diamètre moyen volumique atténue l’influence du premier mode

constitué essentiellement de petites gouttes qui ne représentent qu’une faible

fraction du volume du spray, ceci jusqu’à un certain point. Quand plus de 60% de

gouttes forment le premier mode (figure 4.5 e et f) la distribution obtenue ne

peut atténuer la bimodalité numérique.

Remarque1 : Les distributions mesurées de la figure 4.5 e et f peuvent êtreerronées. En effet, lors d’essais de calibrage des granulomètres Malverneffectués tant à l’UCL qu’au CORIA Rouen, il s’est avéré qu’il était nécessaired’éliminer les résultats obtenus pour les 2 plus faibles classes de diamètre. Onpeut constater que ces deux dernières distributions numériques présententune grand pourcentage de particules correspondant à ces classes.

Remarque2 : La comparaison théorie-expérience est tributaire du choix de laméthode et de mesure de la distribution de gouttes. En effet la diffraction deFraunhoffer est basée sur l’estimation de la surface des gouttes tandis que laméthode « phase Doppler » estime le volume des gouttes. De plus le spray semodifie très vite après sa formation (par évaporation, rupture secondaire desgouttes ou coalescence). Il est donc essentiel de réaliser la mesure juste aprèsla formation sinon des phénomènes non décrits par les contraintes du FEMinterviennent dans la formation de la distribution.

Pour des distributions strictement unimodales la correspondance entre les

prédictions FEM basées sur la connaissance de deux diamètres moyens (D30 et D32)

est excellente.

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4.26

Par exemple, la figure 4.6 présente les résultats obtenus en éliminant le premier

mode de la distribution mesurée pour l’eau. On constate que tant pour la

représentation volumique que numérique la concordance est bien meilleure.

Figure 4.6 Distributions volumiques et numériques monomodales et prédictions

FEM.

4.54.54.54.5 FEM et distributions bimodalesFEM et distributions bimodalesFEM et distributions bimodalesFEM et distributions bimodales

Les distributions expérimentales des tailles de gouttes des sprays sont très

rarement unimodales. Nous avons vu précédemment que le pulvérisateur

ultrasonique présentait une bimodalité importante surtout visible sur les

représentations numériques. D’autres types de pulvérisateurs, comme par exemple

le pulvérisateur à air comprimé présentent des caractéristiques semblables. Les

études consacrées à ce type de pulvérisateur [51] tendent à démontrer que la

bimodalité est le résultat de deux mécanismes de formation de gouttes : certaines

gouttes sont formées dans une région proche de l’éjection du jet où se forme un

tore d’air et de liquide, d’autres se forment par le mécanisme classique

d’instabilité de la surface du jet dû au frottement air-liquide.

Il est probable que la pulvérisation ultrasonique présente aussi deux mécanismes

de formation des gouttes : l’instabilité de la surface qui forme des ondes carrées

comme décrite au chapitre 3 est le facteur principal de formation de gouttes mais

0

4

8

12

16

5 11 23 48D (µm)

fn %

0

4

8

12

16

20

5 11 23 48

fv %

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4.27

il est possible que, à certains endroits de la surface active, la cavitation détermine

aussi l’apparition des gouttes.

Ces deux mécanismes de formation impliquent des énergies différentes, la

cavitation peut fournir des énergies beaucoup plus grandes que l’amplification

instable des ondes de surface. Donc, conformément à la relation 4.55, la surface

des gouttes formées va être plus importante. Nous nous attendons donc à obtenir

de gouttes plus petites par cavitation. Ceci est confirmé par les sprays

ultrasoniques haute fréquence (~MHz) réalisés uniquement par cavitation et qui

produisent des gouttes de 2µm en moyenne.

Pour décrire ces distributions bimodales par le formalisme de l’entropie maximale

deux solutions sont à envisager :

Définir pour chaque mode un diamètre moyen volumique et un diamètre

moyen de Sauter et appliquer séparément le formalisme décrit

précédemment ;

Utiliser l’expression de l’entropie de Tsallis à la place de l’entropie de Shannon

dans le formalisme de l’entropie maximale :

( ) 1

1

1

nqi

ii

pT p

q=

=

∑(4.58)

Le formalisme basé sur l’entropie de Tsallis demande d’introduire un paramètre

supplémentaire (à part les deux diamètres moyens utilisés auparavant). Ce

paramètre, l’exposant q contenu dans la définition de cette mesure de la quantité

d’information, pourrait permettre une classification des mécanismes de formation

des gouttes .La fonction de distribution obtenue ne sera plus une exponentielle

mais une loi de puissance :

( )1

10 1 1

1 ( )... ( )T qi i r r i

qf g D g Dq

λ λ λ −

= − − − (4.59)

Les contraintes du formalisme restent inchangées seule la fonction à maximiser est

modifiée. Une première application à la pulvérisation ultrasonique est développée

à l’annexe A2. L’exemple d’application ci-après (figure 4.7) permet de montrer

que les deux pics présents sont bien représentés par q=1 (entropie de Shannon)

pour les petites gouttes et par q=1.3 pour le second mode.

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4.28

Figure 4.7 Distributions bimodales obtenues par FEM avec utilisation conjointe des

entropies de Tsallis et de Shannon.

Débit = 0.01 cm3/s

Débit = 0.4 cm3/s

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4.29

Figure 4.7 Distributions bimodales obtenues par FEM avec utilisation conjointe des

entropies de Tsallis et de Shannon.

Débit = 0.8 cm3/s

Débit = 1.175 cm3/s

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4.30

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5.1

5.5.5.5. DESIGN DES PULVERISATEURS ULTRASONIQUESDESIGN DES PULVERISATEURS ULTRASONIQUESDESIGN DES PULVERISATEURS ULTRASONIQUESDESIGN DES PULVERISATEURS ULTRASONIQUES

La taille des gouttes produites par les pulvérisateurs ultrasoniques et leur faible

consommation d’énergie les rend particulièrement intéressants pour les

applications d’humidification d’air à la place des classiques évaporateurs

thermiques. De plus, une réserve d’eau n’étant pas nécessaire à leur

fonctionnement (ils peuvent être directement alimentés par le réseau d’eau de

ville) ils constituent une solution au problème de la propagation de maladies

infectieuses graves, comme la légionellose, à travers les circuits de

conditionnement d’air des immeubles.

Les humidificateurs d’air thermiques peuvent vaporiser 1 m3/h d’eau ; les

pulvérisateurs ultrasoniques sont malheureusement limités en débit, d’une part

par les dimensions réduites du canal d’alimentation qui introduit d’importantes

pertes de charge et d’autre part par le mécanisme même de formation de gouttes.

Les gouttes se forment par détachement des crêtes des ondes de surface formées

sur un film liquide mince mis en vibration. Si l ‘épaisseur du film liquide augmente,

les dissipations visqueuses augmentent et l’énergie fournie par les éléments

piézocéramiques est entièrement dissipée : les ondes de surface ne se forment

plus. Pour le pulvérisateur expérimental de base réalisé à l’UCL (fréquence de

résonance 50kHz), le débit maximum est de 0.002 m3/h. Il est toujours possible de

constituer des rampes de pulvérisateurs mais l’augmentation du débit individuel

réalisable est une première étape pour envisager l’utilisation des pulvérisateurs

ultrasoniques comme humidificateurs d’air.

Il est possible d’agir de deux manières différentes sur le design du pulvérisateur

pour augmenter le débit maximum :

augmenter les dimensions de la surface active

par une augmentation totale de la taille du pulvérisateur ou

par une modification de la forme de la surface (sphère, cône) ;

augmenter la puissance du pulvérisateur

par une augmentation du nombre d’éléments piézocéramiques ou

par une augmentation de la taille des éléments piézocéramiques.

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5.2

Dans le design actuel, augmenter la taille des éléments piézocéramiques revient à

augmenter toutes les dimensions du pulvérisateur ; le tableau 5.1 résume les

modifications constructives testées.

Elément de designElément de designElément de designElément de design Niveau -1 Niveau 1

Forme de la surface active Plat Sphère

Dimension du pulvérisateur(diamètrede l’élément amplificateur) Φ 6 mm Φ 9 mm

Nbr. d’éléments piézocéramiques 2 4

Tableau 5.1 Modifications de design du pulvérisateur ultrasonique à tester.

Les prédictions théoriques des sprays ultrasoniques font intervenir, comme

paramètres la fréquence de résonance et les propriétés du liquide, d’une part et la

quantité d’énergie disponible, d’autre part. Il est donc possible de prédire les

modifications de la distribution de taille des gouttes qu’entraîne l’augmentation

de la puissance des pulvérisateurs. En ce qui concerne l’augmentation de la

surface active, donc la variation de l’épaisseur du film liquide, elle conduit aussi à

une augmentation de l’énergie disponible en réduisant les pertes par frottement

visqueux. Il est cependant impossible de quantifier ces variations et une approche

expérimentale est nécessaire.

Les essais effectués ont donc deux objectifs:

1. déterminer les modifications constructives qui maximisent le débit du

pulvérisateur ultrasonique pour une fréquence et avec un liquide donné .

2. déterminer l’influence de ces modifications sur les qualités du spray : diamètre

moyen et distribution de taille des gouttes.

Les distributions des tailles de gouttes sont mesurées à l’aide d’un granulomètre

Malvern à diffraction de Fraunhoffer. Le débit est augmenté progressivement

jusqu’au moment où la pulvérisation s’arrête. Il est ensuite diminué jusqu’à la

reprise de la pulvérisation et est alors mesuré. Durant la phase d’augmentation du

débit, les distributions de taille de gouttes sont mesurées plusieurs fois pour

s‘assurer que l’augmentation du débit ne modifie pas les qualités du spray.

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5.3

5.1 Mesures de débit maximal

Nous avons choisi de tester l’influence de trois facteurs de design (taille du

pulvérisateur, forme de la surface active et nombre d’éléments piézocéramiques)

sur le débit maximal. Les trois facteurs peuvent prendre deux niveaux (valeurs dans

le tableau 5.1) Le plan d’expérience le plus complet qui nous permet d’estimer

l’effet des trois facteurs et de leurs interactions est le plan factoriel complet qui

devrait comprendre 23=8 expériences. Chaque expérience correspond à un design

différent de pulvérisateur.

FormeFormeFormeForme TailleTailleTailleTailleNbr.Nbr.Nbr.Nbr.

piézospiézospiézospiézosDesign du pulvérisateurDesign du pulvérisateurDesign du pulvérisateurDesign du pulvérisateur

P1P1P1P1 -1 1 -1

P2P2P2P2 1 1 1

P3P3P3P3 1 -1 -1

P4P4P4P4 -1 -1 1

Tableau 5.2 Plan d’expérience factoriel fractionné 23-1 et les designs de

pulvérisateurs correspondants.

sup

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5.4

Dans le cas présent il est probable que les interactions des effets ne soient pas

significatives (l’augmentation de la taille ne devrait pas influencer la manière dont

le débit varie avec la forme de la surface active). Nous allons donc limiter notre

plan d’expérience à 4 essais qui correspondent à un plan factoriel fractionnaire. Le

plan d’expérience et le design de pulvérisateur correspondant à chaque essai sont

présentés dans le tableau 5.2.

Pour estimer l’incertitude des mesures, les pulvérisateurs P1 et P4 ont été

construits en double exemplaire et toutes les mesures ont été dupliquées.

L’incertitude absolue pour la mesure du débit est de 6 30.11 10 m s−

⋅ .

Exp. FormeFormeFormeForme TailleTailleTailleTaille Nbr.Nbr.Nbr.Nbr. Débit volume (10Débit volume (10Débit volume (10Débit volume (10-6-6-6-6 m m m m3333/s)/s)/s)/s)

P1P1P1P1 Plat 9 mm 2 1.61

P2P2P2P2 Sphère 9 mm 4 2.33

P3P3P3P3 Sphère 6 mm 2 0.94

P4P4P4P4 Plat 6 mm 4 1.33

Effets globauxEffets globauxEffets globauxEffets globaux(10(10(10(10-6-6-6-6 m m m m3333/s)/s)/s)/s)

Forme de surface active 0,17

Taille du pulvérisateur 0,84

Nbr. d’éléments piézo. 0,56

Tableau 5.3 Débit maximal mesuré et effets des modifications de design sur le

débit maximal.

Les résultats des mesures de débit maximal et les effets globaux des modifications

constructives testées sur la valeur maximale du débit sont présentés dans le

tableau 5.3. L’effet d’un facteur sur la réponse s’obtient en comparant les valeurs

de la réponse quand le facteur passe d’un niveau à un autre. L’effet global, est la

moyenne des effets mesurés pour les 2 paires de mesures obtenues en variant un

des facteurs. Par exemple, si le nombre d’éléments piézocéramiques passe de 2 à

4 le débit maximal augmente de 6 30.56 10 m s−

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5.5

Nous pouvons constater que les augmentations les plus importantes sont

obtenues en augmentant la puissance du pulvérisateurs des deux manières

possibles : l’augmentation du nombre d’éléments piézocéramiques et

l’augmentation de leur taille.

L’analyse des résultats du tableau 5.3 nous permet de constater que les effets des

modifications sont cumulatifs donc le plus grand débit s’obtient avec des

pulvérisateurs utilisant 4 éléments piézocéramiques de taille plus grande.

L’augmentation de la surface active ne

donne pas les résultats attendus. Ceci est

peut-être dû à un mauvais étalement du

film liquide sur la surface active à partir d’un

trou unique d’alimentation. Il serait possible

d’améliorer cet étalement en considérant

une alimentation multi-canaux comme

représenté à la figure 5.1.

5.2 Mesure des distribution des diamètres des gouttes

Les qualités principales de la pulvérisation ultrasonique sont la finesse et la

régularité des gouttes produites c’est-à-dire un diamètre moyen très petit et une

distribution très étroite. Il convient de s’assurer que les modifications constructives

envisagées dans le but d’augmenter le débit pulvérisé n’ont pas de conséquences

sur la qualité du spray. Nous pouvons résumer ces qualités par le diamètre moyen

volumique (D30) et par le coefficient de variation de la distribution (Cv) tel que

défini au chapitre 2.3.2 (éq. 2.28).

Le tableau 5.4 résume les résultats des mesures effectuées avec les mêmes

pulvérisateurs que ceux utilisés pour tester pour le débit (tableau 5.2). Nous y

avons ajouté les données disponibles concernant trois autres configurations de

pulvérisateurs, deux d’entre eux fonctionnant à une fréquence de 60kHz ce qui

permet aussi d’estimer l’influence de la variation de la fréquence de résonance sur

le coefficient de variation. De nombreuses études ont démontré que

Figure 5.1 Variantes constructivespour l’alimentation en liquide dupulvérisateur

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5.6

l’augmentation de la fréquence de résonance entraînait une diminution

considérable du diamètre moyen des gouttes mais aucune de ces études ne

contient des informations sur l’écart-type de la distribution.

FormeFormeFormeForme Taille (mm)Taille (mm)Taille (mm)Taille (mm) Nbr.Nbr.Nbr.Nbr. Fréq. (kHz)Fréq. (kHz)Fréq. (kHz)Fréq. (kHz) D30 (µm)D30 (µm)D30 (µm)D30 (µm) CvCvCvCv

P1P1P1P1 Plat 9 2 50 52.1 0.64

P2P2P2P2 Sphère 9 4 50 53.2 0.43

P3P3P3P3 Sphère 6 2 50 38 0.48

P4P4P4P4 Plat 6 4 50 45.4 0.42

P5P5P5P5 Plat 6 2 50 39.1 0.58

P6P6P6P6 Plat 6 2 60 31.9 0.56

P7P7P7P7 Plat 9 2 60 36.6 0.61

Effets globauxEffets globauxEffets globauxEffets globauxsur Dsur Dsur Dsur D30303030

Effets globauxEffets globauxEffets globauxEffets globauxsur Cvsur Cvsur Cvsur Cv

Forme de surface active -3% -17.2%

Taille du pulvérisateur 24% 9.6%

Fréquence -24.1% -4%

Nbr. d’éléments piézo. 16.1% -27.6%

Tableau 5.4 Influence des modifications de design sur la distribution de taille des

gouttes du spray (résumée par le diamètre moyen volumique D30 et le coefficient

de variation Cv)

Le tableau 5.4 permet de tirer les conclusions suivantes :

Augmenter la surface de résonance diminue la taille des gouttes et la

largeur de la distribution ; la qualité du spray s’en trouve donc améliorée.

Augmenter la taille du pulvérisateur entier augmente et la taille moyenne

des gouttes et la largeur de la distribution ; la qualité du spray est affectée.

Augmenter la fréquence de résonance diminue bien sur le diamètre moyen

des gouttes mais aussi légèrement la largeur de la distribution.

Augmenter le nombre d’éléments piézocéramiques augmente le

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5.7

diamètre moyen mais réduit beaucoup la largeur de la distribution. Ce

dernier effet est prédit par la théorie. En effet l’application du formalisme

d’entropie maximale indique que le coefficient de variation (la largeur) de

la distribution diminue avec l’augmentation du rapport de diamètres

moyens D30 /D32 (voir figure 4.3 b).

Rem : La démonstration de l’équivalence entre le coefficient de variation et le

rapport de diamètres D30/D32 a déjà été présentée au chapitre 4.4, le

graphique 5.2 en apporte une confirmation expérimentale. Pour les 7

pulvérisateurs testés, les valeurs de Cv et de D30 /D32 sont représentées. On

remarque une très bonne corrélation entre leurs variations.

Le diamètre moyen de Sauter D32 est inversement proportionnel à l’amplitude de

la vibration. Augmenter le nombre de piézos implique une augmentation de

l’amplitude et donc une diminution de D32. Si D30 reste constant la largeur de la

distribution va donc diminuer. On peut constater que cet effet est important car

ici D30 augmente aussi mais l’effet est quand même observable.

Figure 5.2 Corrélation entre coefficient de variation Cv et D30 /D32.

En conclusion, pour garder une même qualité de spray tout en augmentant de

façon importante le débit il convient donc d’augmenter le nombre d’éléments

piézocéramiques et la taille du pulvérisateur mais aussi la fréquence de résonance.

0,00

0,40

0,80

1,20

P4 P2 P3 P6 P5 P7 P1

D30/D32

Cv

DDDD30303030/D/D/D/D32323232

CvCvCvCv

0,45

0,63

0,81

0,99

0,4 0,5 0,6

CvCvCvCv

DDDD30303030/D/D/D/D32323232

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5.8

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6.1

6.6.6.6. CONCLUSIONS ET PERSPECTIVESCONCLUSIONS ET PERSPECTIVESCONCLUSIONS ET PERSPECTIVESCONCLUSIONS ET PERSPECTIVES

Le spray, fragmentation d’un volume liquide en gouttes de taille variable, trouve

aujourd’hui des applications si nombreuses et aux exigences si diverses que la

méthode d’étude pratiquée jusqu’à présent n’est plus adaptée. Cette méthode

s’attache à la prédiction de la taille de gouttes de chaque type particulier de spray

en passant par de lourdes campagnes expérimentales suivies d’une recherche de

loi théorique adaptée par « best-fit ». Ce genre d’approche a le double

inconvénient de ne pas pouvoir déterminer une seule loi commune à tous les types

de spray et de ne pas être reliée à la physique de la formation de gouttes.

Quelques résultats obtenus par la méthode traditionnelle sont présentés au

chapitre 2.4 pour une application à la pulvérisation ultrasonique. Seule la loi de

type log-normale permet de retrouver la distribution expérimentale. De plus, il

n’est pas possible de reproduire les caractéristiques multimodales de certains

sprays (dont les ultrasoniques).

L’objectif du présent travail a donc été de développer une méthode de

caractérisation théorique complète d’un spray (paramètres moyens et et et et distribution

de taille de gouttes) sur base de la connaissance du mécanisme de formation des

gouttes et pouvant être appliquée de façon similaire quel que soit le type de

spray . La contrainte principale est donc la connaissance de la physique de la

rupture de la nappe liquide en gouttelettes. Pour cette raison l’étude entreprise

s’est attachée à la description du spray ultrasonique, qui a l’avantage d’impliquer

un mécanisme de formation d’ondes de surface (ondes de Faraday) se retrouvant

dans d’autres systèmes physiques et faisant l’objet de nombreuses études depuis

1853.

Les moyens mis en œuvre pour trouver la loi de distribution théorique qui décrit

au mieux la pulvérisation ultrasonique sont, d’un côté, l’analyse de l’instabilité des

ondes de surface qui permet de déterminer les caractéristiques moyennes du

spray, et de l’autre, une méthode stochastique, le formalisme de l’entropie

maximale, qui fournit la distribution la plus probable basée sur les caractéristiques

moyennes et sur les lois de conservation élémentaires applicables à tout type de

pulvérisation (conservation de la masse et de l’énergie).

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6.2

Quelque soit le type de spray considéré, la fragmentation du volume liquide se

déroule en deux étapes. Tout d’abord, sous l’effet de l’accélération constante ou

périodique appliquée, la surface libre du liquide se déforme pour former des

ondes régulières. Par la suite, l’augmentation de l’accélération ou l’interaction

surface liquide – air environnant, génère l’instabilité de ces ondes et aboutit au

détachement de leur crêtes sous forme de gouttes.

Deux phénomènes physiques contribuent donc à la formation du spray : la

formation des ondes de surface (ondes de Faraday dans le cas de la pulvérisation

ultrasonique) et la transition vers l’instabilité qui est le moteur de la rupture.

L’étude du spray, qui s’attache à suivre la physique du phénomène, s’est donc

aussi déroulée en deux étapes :

1.1.1.1. La caractérisation théorique des ondes de surface qui conduit à l’estimation

des paramètres moyens du spray et

2.2.2.2. La description du mécanisme de rupture du film liquide par l’intermédiaire

des lois de conservation de masse et d’énergie utilisées au sein du formalisme

d’entropie maximale pour déterminer l’entièreté de la distribution de taille des

gouttes.

Les ondes de Faraday qui se forment dans la pulvérisation ultrasonique ont fait

l’objet de nombreuses études, pour la plupart impliquant une analyse linéaire de

stabilité. Il en ressort une expression de la longueur d’onde du mode de vibration

instable qui a le taux de croissance le plus élevé et qui est sans doute celui qui va

permettre la rupture du film liquide en gouttes :

13

2

8Lang f

πσλ

ρ

= (6.1)

Ces analyses linéaires supposent de petits déplacements de la surface libre et de

faibles composantes du vecteur vitesse ce qui n’est certainement pas le cas lors de

l’éjection de gouttes.

En attendant le résultat d’études non-linéaires et pour pouvoir quantifier l’erreur

qu’introduit la linéarisation, les longueurs d’onde des ondes de surface ont été

mesurées, dans le cadre du présent travail, à travers l’imagerie numérique sous

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6.3

microscope (chapitre 3.4). L’étude expérimentale a aussi eu pour but de

déterminer les facteurs influents et notamment d’évaluer l’importance de la

viscosité du liquide négligée dans l’approche théorique.

Les facteurs testés ont été la tension superficielle, la viscosité et la fréquence de

résonance. Après application du test F de comparaison (loi de Snedecor) il s’est

avéré qu’il y a 0.001 % de chances que la fréquence ne soit pas un facteur

influençant la valeur de la longueur d’onde et environ 1% de chance que les

propriétés du fluide ne soient pas déterminantes (la viscosité ayant une influence

comparable à celle de la tension superficielle). L’expression de la longueur d’onde

issue de l’analyse linéaire (eq. 6.1) ne tient donc pas compte d’un facteur

significatif : la viscosité. Dans l’état actuel des connaissances et disposant des

données expérimentales nécessaires, une façon de procéder est de trouver une

corrélation expérimentale qui prenne en compte tous les facteurs influents. Cette

démarche, détaillée au chapitre 3.5, implique d’abord de rendre la longueur

d’onde et la fréquence adimensionnelles par rapport aux propriétés du liquide et

de trouver par régression au sens des moindres carrés la loi qui les lie :

( )33

5* * * *2 2

5 3 2

4

.

ff avec f

f const

λσρ µλ λ

µ σ ρ

λ ρ

µσ

= = =

⇒ =

(6.2)

Cette dernière relation correspond au produit de trois nombres adimensionnels

qui expriment les rapports entre les forces qui interviennent dans la formation des

ondes de surface, à savoir gravité, forces de surface et de viscosité, et la force qui

correspond à l’accélération de l’onde stationnaire qui complète l’équilibre des

forces sur la surface liquide :

2

2 3 5 2

2

Reynolds Re

Re Fr Bo Froude Fr

Bond Bo

onde

visc

onde

g

g

TS

F fF

f F fconstF gF gF

ρλ

µ

ρ λ λ

µσ

ρλ

σ

= =

⋅ ⋅ = = = =

= =

(6.3)

La valeur de cette constante pour la pulvérisation ultrasonique est 34 10−

⋅ .

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6.4

Les longueurs d’onde ainsi déterminées sont utilisées pour exprimer le diamètre

moyen des gouttes formées lors de l’éjection. Habituellement le passage de la

longueur d’onde au diamètre de la goutte se fait par analogie géométrique

considérant que le volume de la crête de l’onde détachée (un cône) est égal au

volume de la goutte.

Pour la pulvérisation ultrasonique, la visualisation de la formation des gouttes

montre qu’il existe plusieurs modes de formation de gouttes, le simple

détachement de la crête étant l’un d’entre eux, mais la formation de ligaments

suivie de l’émission d’une ou plusieurs gouttes pouvant aussi se produire. Une

approche nouvelle a donc été proposée dans le chapitre 3.5. Elle ne présuppose

pas d’un mode de formation de goutte mais uniquement de la conservation de

masse et d’énergie entre le film liquide et le nuage de gouttelettes qui en jaillit.

Ceci permet d’exprimer le diamètre moyen de sauter (D32) en fonction des

propriétés du liquide et de la fréquence de résonance :

3532 2 4D const

ρµ= (6.4)

ou bien en utilisant les nombres adimensionnels et la fréquence adimensionnalisée

par les propriétés du liquide :

( )2

* 5 WeOh OhRe

const f= ⋅ = (6.5)

La valeur de la constante est déterminée à partir des mesures par diffraction de

Fraunhoffer des sprays ultrasoniques impliquant plusieurs liquides et plusieurs

fréquences de résonance (annexe 1). Elle est ensuite vérifiée sur une collection de

données expérimentales issues de la littérature. Les résultats sont

remarquablement confirmés y compris pour la pulvérisation des métaux liquides.

La seconde étape de la caractérisation du spray (qui fait l’objet du chapitre 4)

passe par l’application du formalisme de l’entropie maximale ce qui requiert de

considérer le spray comme un très grand ensemble d’éléments dont il est

impossible de déterminer les caractéristiques individuelles mais pour lequel il est

possible de connaître des valeurs moyennes (diamètre moyen, écart type de la

distribution).

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6.5

Ce formalisme, issu de la théorie de l’information, permet de trouver la

distribution la plus probable des caractéristiques individuelles en maximisant la

fonction « entropie » qui exprime la quantité d’information obtenue par une

expérience. Cette maximisation se fait sous contraintes, ces contraintes étant des

lois physiques qui régissent le phénomène étudié . Dans le cas des sprays, les lois

utilisées sont simplement la conservation de la masse et de l’énergie entre l’état

« d’avant » et « d’après » la formation du spray.

Du type de fonction « entropie » utilisée dépend le type de loi obtenue. L’entropie

la plus utilisée est celle dite « de Shannon » qui aboutit a des lois exponentielles.

Une généralisation récente, appelée « entropie de Tsallis », permet d’obtenir des

lois de type puissance que certains mécanismes de formation du spray peuvent

induire (pulvérisation à air comprimé ou pulvérisation ultrasonique de puissance

comme présenté au chapitre 5) :

( ) ( ) 1

1

1Shannon: ln Tsallis:

1

nqin

ii i i i

i

pS p p p T p

q=

=

= =

∑∑ (6.6)

Les contraintes exprimées pour la pulvérisation ultrasonique s’écrivent sous la

forme :

[ ]

[ ]

[ ]

1

2 30

1 32 30

3

1

I 1

II

III 1

n

iin

ii i i

in

i ii

f

D Df d dD D

fd

=

=

=

= = = =

(6.7)

La résolution du problème de maximisation s’est faite , non pas de façon classique

par l’utilisation des multiplicateurs de Lagrange, mais au moyen d’un algorithme

plus performant proposé par Agmon et Alhassid (chapitre 4.1.3.2).

Les simulations réalisées en variant les paramètres des contraintes, montrent que la

conservation de masse équivaut à la définition d’un indicateur de tendance

centrale de la distribution et la conservation d’énergie à la spécification d’un

indicateur de dispersion.

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6.6

Ces deux contraintes peuvent aussi s’écrire de la façon suivante :

102 2

1

33

1

0

30

[II]

III]

1

[n

i i

i i

i i VV

i

D Df c avec c

D D

D

f

δ

δ σ

=

== +

=

=

∑(6.8)

ce qui confirme les résultats obtenus par la simulation.

La conservation de la masse devient une définition du diamètre moyen volumique

et est donc commune à tous les types de sprays. Quant à la conservation

d’énergie, elle peut aussi prendre une forme générale en considérant que, quel

que soit le type d’énergie fournie au film liquide (qui définit le type de spray), une

certaine quantité E est transformée en énergie de surface des gouttes :

2i if D

πσ

=∑E

(6.9)

En conclusion, la prédiction des distributions de taille de gouttes de spray par le

formalisme d’entropie maximale peut faire appel aux mêmes contraintes quel que

soit le mécanisme de formation du spray. Les spécificités de chaque pulvérisateur

se situent au niveau de la quantité d’énergie disponible pour l’augmentation de la

surface du film liquide.

L’application de cette approche au spray ultrasonique donne de bons résultats

cependant fort dépendants du caractère mono-modal des sprays. Toute

bimodalité se traduit par des erreurs importantes. Ce constat a entraîné une

réflexion sur l’origine de la bimodalité et la possibilité de sa modélisation théorique

par le FEM qui a fait l’objet d’une publication (annexe 5) et qui est résumée au

chapitre 4.5.

Il est suggéré que la bimodalité trouve son origine physique dans deux

mécanismes différents de formation des gouttes par exemple, pour la

pulvérisation ultrasonique, aux gouttes formées par instabilité des ondes de

surface, pourraient venir s’ajouter des gouttes issues de cavitation à certains

endroits de la surface active ou du canal d’alimentation du pulvérisateur.

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6.7

Les deux modes étant issus de mécanismes différents , ils doivent être étudiés

séparément le diamètre moyen et la quantité d’énergie disponible étant différents.

Ceci est valable si les deux modes présentent une forme de loi exponentielle mais il

semble que les mécanismes impliquant un apport d’énergie plus important

tendent à suivre une loi de puissance plutôt qu’une exponentielle.

Une voie à développer dans la suite de l’approche FEM est d’utiliser non plus

l’entropie de Shannon comme fonction à maximiser mais l’entropie de Tsallis, qui

implique un paramètre supplémentaire, l’exposant q q q q de la loi puissance à utiliser.

Ceci pourrait constituer la base d’une classification des mécanismes de formation

des sprays en fonction de cet exposant qui est à mettre en relation directe avec la

quantité d’énergie fournie au film liquide. Un essai d’application aux sprays

ultrasoniques montre que les deux modes présents dans les distributions mesurées

sont caractérisés par les valeurs de 1q = et 1.3q = quelques soient la fréquence

de résonance et le liquide pulvérisé.

Le travail expérimental accompli pour les besoins de l’étude théorique a entraîné

de nombreux développements technologiques de pulvérisateurs ultrasoniques. Un

intérêt pour le transfert de cette technologie vers l’application pratique a conduit à

ce qui fait l’objet du dernier chapitre de ce travail et de la publication en annexe 6.

L’utilisation principale envisagée étant l’humidification d’air, le problème de la

maximisation du débit fourni par un pulvérisateur tout en optimisant la qualité du

spray s’est posé. Les deux manières d’agir sur le débit étaient d’augmenter la

surface active sur laquelle se forme le film liquide ou d’augmenter l’énergie

fournie au film liquide. En pratique ceci revient à considérer trois types de

modifications de design agissant sur : la forme de la surface active, la dimension

totale du pulvérisateur ou le nombre d’éléments piézoélectriques.

Des essais ont donc été entrepris en vue de tester l’influence de ces modifications

sur le débit maximum et sur les qualités du spray (diamètre moyen et distribution

de taille des gouttes). Les conclusions en termes de débit maximal sont que le

meilleur effet est obtenu par l’augmentation de la taille du pulvérisateur ou du

nombre d’éléments piézoélectriques, l’idéal étant la combinaison de ces deux

évolutions de design.

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6.8

En ce qui concerne la qualité du spray il a été constaté que : augmenter la taille du

pulvérisateur entier augmente et la taille moyenne des gouttes et la largeur de la

distribution (la qualité du spray est affectée) ; augmenter la fréquence de

résonance diminue bien sûr le diamètre moyen des gouttes mais aussi légèrement

la largeur de la distribution ; augmenter le nombre d’éléments piézocéramiques

augmente le diamètre moyen mais réduit beaucoup la largeur de la distribution.

Ce dernier effet est prédit par la théorie. En effet l’application du formalisme

d’entropie maximale indique que le coefficient de variation de la distribution

diminue avec l’augmentation du rapport de diamètres moyens D30 /D32 .

Ces essais ont ainsi permis d’apporter la confirmation expérimentale du fait que la

largeur de la distribution (exprimée à travers le coefficient de variation) est

étroitement liée au rapport des diamètres D30 /D32.

Le formalisme d’entropie maximale combiné à l’analyse des instabilités de surface

constitue une méthode théorique performante pour décrire les sprays quelque soit

leur type et l’origine de l ‘énergie impliquée. Pour s’affranchir totalement de

l’expérience il faudrait cependant que les études non-linéaires des instabilités de

surface aboutissent. Ceci va certainement se produire dans les années à venir pour

le cas d’instabilités simples (comme le jet de Rayleigh) ou fort étudiées (comme les

ondes de Faraday).

Une voie nouvelle pour la classification des sprays et leur modélisation en termes

d’efficacité énergétique s’ouvre avec l’application du FEM basé sur l’entropie de

Tsallis dont l’exposant pourrait à l’avenir permettre de résumer en un seul chiffre le

type de mécanisme de pulvérisation.

Quant à la pratique, nous espérons tous voir un jour les pulvérisateurs

ultrasoniques au design calqué à la demande sur la distribution de taille de

gouttes souhaitée, faire partie d’un quotidien qui ne sera plus dominé par la

technologie de « l’à peu près » et de « l’essai - erreur » !

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7.1

7.7.7.7. BBBBIBLIOGRAPHIEIBLIOGRAPHIEIBLIOGRAPHIEIBLIOGRAPHIE

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A.1

ANNEXE 1A. ETUDE DU PHENOMENE D'ECHAUFFEMENT

Lors des essais de pulvérisation de fluides visqueux (mélanges à 50% et 75% de

glycérine) un échauffement se produit durant le passage du fluide dans

l’amplificateur du pulvérisateur. La différence de température entre l’entrée et la

sortie du fluide est d’environ 2°C pour l’eau ( µ = −10 3 Kg/ms) et de 15°C pour le

mélange à 50% de glycérine ( µ = ⋅ −6 10 3 Kg/ms). Les mesures de température ont

été réalisée à l’aide d’un thermocouple placé dans le spray.

Un schéma du système est présenté ci-dessous.

Pour l’étude des paramètres d’un écoulement avec transfert de chaleur on dispose

des équations suivantes:

• Continuité (conservation de masse) rapportée à l’élément de volume. • Navier-Stokes (conservation de la quantité de mouvement).• Conservation d’énergie.

Les équations de Navier-Stokes et de l’énergie comprennent des termes de

dissipation visqueuse (travail des contraintes de cisaillement τ). Pour l’eau il est

Entrée fluide

Sortie fluide

Figure 1. Schéma du système

Eléments piézo-électriquesAmplificateur

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A.2

habituel de les négliger mais dans le cas de fluides visqueux et pour des grands

gradients de vitesse à la frontière ces termes peuvent devenir importants.

La forme des termes de dissipation visqueuse est donnée par la loi constitutive qui

régit le comportement du fluide. Ici les fluides ont été considérés newtoniens. Les

contraintes de cisaillement sont donc proportionnelles aux gradients de vitesse, la

constante de proportionnalité étant la viscosité dynamique du fluide:

τ µ ∂∂xy

xvy

= (1)

En tenant compte de la loi de Newton (1) et en supposant ρ = ct. , k ct= . et

p ct= . les équations peuvent s’écrire:∂∂

∂∂

∂∂

vx

vy

vz

x y z+ + = 0 (2)

ρ ∂∂

∂∂

∂∂

∂∂

µ ∂∂

∂∂

∂∂

ρ∂∂

∂∂

∂∂

∂∂

µ∂∂

∂∂

∂∂

ρ ∂∂

∂∂

vt

v vx

v vy

v vz

vx

vy

vz

vt

vvx

vvy

vvz

vx

vy

vz

vt

v vx

v

xx

xy

xz

x x x x

yx

yy

yz

y y y y

zx

zy

+ + +

= + +

+ + +

= + +

+ +

2

2

2

2

2

2

2

2

2

2

2

2

∂∂

∂∂

µ ∂∂

∂∂

∂∂

vy

v vz

vx

vy

vz

zz

z z z z+

= + +

2

2

2

2

2

2

(3)

ρ ∂∂

∂∂

∂∂

∂∂

∂∂

∂∂

∂∂

µ ∂∂

∂∂

∂∂

µ ∂∂

∂∂

∂∂

∂∂

C Ttv T

xv T

yv T

zk T

xTy

Tz

vx

vy

vz

vy

vx

vz

vx

p x y zx

y z x y x z

+ + +

= + +

+

+

+

+

+ +

+ +

2

2

2

2

2

2

2

2 2 2

2

+ +

2 2∂∂

∂∂

vz

vy

y z (4)

L’équation de l’énergie (4) nous indique que la modification de la température

d’un liquide en écoulement a pour causes:

- le transfert de chaleur;

- l’échauffement visqueux.

Cette équation devrait permettre d’établir l’évolution de la température du liquide

dans l’amplificateur du pulvérisateur. Cette équation est couplée aux équations (1)

et (2) qui donnent les paramètres de l’écoulement.

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A.3

Pour analyser l’écoulement de la figure 1 il faut transformer les équations en

coordonnées cylindriques, l’axe z étant considéré sur l’axe du pulvérisateur. En

négligeant la zone des piézos le schéma de l’écoulement est celui de la figure 2.

Pour cet écoulement nous avons:

v v v vv vv v r t

r z

r

z z

== ==

( , , )

( , )

θ

θ 0 (5)

Nous négligeons l’effet des forces gravitationnelles. Après la transformation en

coordonnées cylindriques nous obtenons:

rv

rrv

tv zzz

∂∂

∂∂

∂∂

µρ 1

2

2+= (6)

ρ ∂∂

λ ∂∂

∂∂

µ ∂∂

∂∂

∂∂

µρ

∂∂

ρλ

∂∂

C Tt r r

r Tr

vr

Tr r

Tr

vr

C Tt

pz

z p

=

+

+ +

=

1

1

2

2

2

2 (7)

A cause de la difficulté de résolution des équations aux dérivées partielles non-

linéaires et il est préférable de commencer à étudier les effets des vibrations

ultrasoniques sur la température du fluide sur un modèle simple: la plaque plane

Figure 2. Schéma de l’écoulement

D= 5 mmd=1.5 mm

Entrée fluide

Sortie fluide

r

z

θ

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A.4

infinie. Nous considérons une plaque plane d’étendue infinie effectuant un

mouvement oscillatoire dans son propre plan (figure 3).

Dans ce cas v v y t vx x y= =( , ); ;0 et les équations (2) se réduisent à:

ρ ∂∂

µ ∂∂

vt

vy

x x=2

2 (8)

Renonçons à l’indice x et introduisons la viscosité cinématique ν µ ρ= .

Cherchons la solution par la méthode de séparation des variables en posant:

v y t T t Y y( , ) ( ) ( )= (9)

En remplaçant les dérivées dans (8) nous obtenons:

′ = ′′ = =TT

YY

k constυ . (10)

En intégrant séparément les deux équations ci-dessus nous obtenons:

T C kt

Y C y k C y k

=

= −

+

1

2

12

3

12

exp( )

exp expυ υ

(11)

L’expression de la vitesse devient donc:

y

x

v(0,t)=Vexp(iωt)

Figure 3. Schéma pour la plaque plane

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A.5

++

−= ykktCykktCtyv2

1

52

1

4 expexp),(υυ

(12)

Les constantes kCC et , 54 sont définies par la condition à la limite à la paroi.

On obtient:

;;)exp()exp()(),0(

54

321

ωω

ikVCCtiVktCCCtv

==+=+=

(13)

En tenant compte que:

i i iωυ

ωυ

π ωυ

=

= ±

+

12

12

12

4 21exp ( ) (14)

La partie réelle de la solution (4.15) devient donc:

+

−= yCyCtyv2

1

52

1

4 2exp

2exp),(

υω

υω

(15)

Etant donné que v y→ → ∞0 quand , la constante 05 =C . Par conséquent l’expression de la vitesse du fluide au-dessus de la plaque planeinfinie est:

v y t V y i t y( , ) exp= −

+ −

ωυ

ω ωυ2 2

12

12

(16)

On applique à la plaque plane une oscillation identique à celle ultrasonique

appliquée à l’amplificateur du pulvérisateur. Selon le type de fluide (eau ou

mélange à 50% de glycérine) nous obtenons la variation de vitesse présentée à la

figure 4. Les paramètres introduits dans l’équation sont les suivants:

f kHz f sA m V A m scf m T f s

kg m kg meau gly

= = = ⋅= = =

= = = = ⋅

= =

50 2 106 5 2 042

01 1 2 10

1000 1130

5 1

0 05

350

3

ω π πµ ω

λ

ρ ρ

. ..

La figure 4 nous montre que la perturbation à la paroi s’amortit très vite. La

pénétration est au maximum 0.01mm, très petite par rapport au diamètre

intérieur de l’amplificateur. Nous pouvons donc considérer que l’étude de la

plaque plane de mêmes dimensions que la surface intérieure du tube nous

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A.6

donnera une bonne approximation de la chaleur dégagée par dissipation

visqueuse.

Considérons l’équation d’énergie (3) appliquée à la plaque plane:

ρ ∂∂

λ ∂∂

µ ∂∂

C Tt

Tx

vypx= +

2

2

2

(17)

Dans cette équation considérons uniquement le terme dû à la dissipation

visqueuse:

q vyvix=

µ ∂

2

(18)

En introduisant la partie réelle de la vitesse (16) dans (18) nous obtenons:

q V t y yvi = − −

2 12

12

21 2

2 2ωρ ω ωυ

ωυ

sin exp (19)

La figure 5 présente la variation de l’énergie dissipée par unité de volume en

fonction du temps et de la distance par rapport à la plaque plane, pour l’eau et

pour le mélange à 50% glycérine.

Si on suppose que toute la chaleur dégagée par dissipation visqueuse demeure

dans le fluide (plaque plane isolante) le flux de chaleur par unité de surface de

paroi vibrante est:

QT

q dtdyvi vit

t T

y

y l

==

=

=

=

1

00

(20)

L’évaluation de l’intégrale double a donné les résultats suivants:

2%50

2 2287;826 mWQmWQ geau ==

L’augmentation de température est:

pcQT

Ψ=∆

ρ (21)

Utilisons les données dimensionnelles de l’amplificateur du pulvérisateur pour

évaluer l’augmentation de température d’un volume Ψ de fluide de mêmes

dimensions que le canal intérieur du pulvérisateur:

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A.7

Débit volumique V l h= 1

Surface ( )S Dl m= = ⋅ ⋅ ⋅ = ⋅− − −π π 15 10 30 10 14137 103 3 6 2. .

Volume ( ) 393

2321001.531030

4105.1

4mlD −−

−⋅=⋅⋅⋅==Ψ ππ

Temps de séjour sVt 2.51001.53360010

9

3=

⋅=

Ψ=∆

CctSQ

T

CctSQ

T

pg

gg

peau

eaueau

°=⋅⋅⋅⋅⋅⋅=

Ψ∆

=∆

°=⋅⋅⋅

⋅⋅⋅=Ψ∆

=∆

4.1027501001.5311301037.1412.52287

7.241801001.531000

1037.1412.5826

9

6

%50

%50%50

9

6

ρ

ρ

On peut donc conclure que le phénomène de dissipation visqueuse devient

important lorsqu’il y a association de deux facteurs: haute viscosité et vibration de

très haute fréquence à la paroi. L’échauffement qui survient lors de la pulvérisation

ultrasonique peut être très utile pour développer des applications de spray de

liquides visqueux. En effet un échauffement de 10°C diminue la viscosité

cinématique de la solution à 50% glycérine de 30% :

υ υ206 2

306 25 26 10 379 10°

−°

−= ⋅ = ⋅. .m s m s .

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A.8

Figure 4. Variation de la vitesse en fonction de la distance y (de la plaque) et du temps.

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A.9

Figure 5. Variation de la dissipation visqueuse en fonction du temps et de la distance y (de

la plaque).

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A.10

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A.11

ANNEXE 1B : Article présenté à la conférence ExHFT 1997 – Bruxelles

EXPERIMENTAL STUDY OF THIN LIQUID FILM ULTRASONIC ATOMIZATION

D. Sindayihebura, M. Dobre and L. BolleUniversité catholique de Louvain

Department of Mechanical EngineeringPlace du Levant, 2 - 1348 Louvain-la Neuve

Belgium

ABSTRACT

Ultrasonic atomization of liquids results from the unstable surface waves generated at the level of the thin liquid film thatforms as the liquid spreads over the atomizing surface. This work continues our experimental analysis of both the thin liquidfilm disintegration phenomena and the ultrasonic atomizer sprays. The unstable surface waves, which are responsible for thedroplets formation, are investigated using a high-speed camera technique at high magnification in order to get a goodunderstanding of their effects on the droplets size. Laser techniques allow measurements of droplet parameters, Fraunhofferdiffraction for size distribution and Doppler effect for velocities. The effects of the working conditions on the spraycharacteristics are pointed out as well as those of the liquid properties.

1. INTRODUCTION

Ultrasonic disintegration of liquids into droplets resultsfrom the unstable surface waves generated at the free surfaceof a thin film that forms as the liquid spreads over theatomizing surface. This disintegration technique is mainlycharacterized by a fine atomization, a low spray velocity anda simple liquid feeding equipment. Ultrasonic atomizers arewell suited for medical sprays, techniques such ashumidification, combustion, and drying, applications inagriculture, metallic powders production and surface coating. Some experimental investigations dealing with ultrasonicatomization are available in the literature: Lang (1962),Fogler and Timmerhaus (1965), Topp (1973), Chiba (1979),Bendig (1988),... The results presented show clearly thatwhen the amplitude and the frequency of the acoustic fieldare tuned, unstable surface waves occur on the liquid freesurface and give rise to droplets formation. The dropletdiameter decreases by an increase of the working frequency.However, the lack of information on some operatingconditions does not allow to have a good understanding ofthe effects of both the liquid properties (surface tension,viscosity) and the displacement amplitude of the atomizingsurface. To our knowledge, no author has ever measured thedroplets velocity. Although all the authors agreed on the factthat surface waves do play a major role in the process ofultrasonic atomization, very little work has been done on thenature of the surface waves which generate the droplets. Surface waves induced on the horizontal free surface of aliquid subject to vertical vibrations have been studied byFaraday (1831), Rayleigh (1894), Benjamin and Ursell(1954), Christiansen et al. (1992), Edwards and Fauve(1994),..., for working frequencies ranging from 2 to 550Hz.

Unexpected structures of the surface waves have beenobserved when the amplitude of the applied driving forceexceeds a critical value. Parallel lines, squares, circles andhexagons can be observed both for rectangular and circulargeometrical configuration of the liquid free surface as if theboundaries did not have any effect at all. In a recent studydevoted to the analysis of the surface waves induced on thefree surface of a thin liquid film for high working frequencies(ranging from 30 to 60 kHz), Sindayihebura and Bolle(1995 a) observed very regular square standing waves whichdid not exhibit strong sidewall effects. They did not detectsurface waves patterns like spiral patterns, hexagons andquasi-patterns which occur when liquids are subjected to lowfrequency vibrations. The present work provides an analysis of both the freeliquid film behavior in the last step prior to the dropletsformation and the spray characteristics. An experimentalvalidation of the theoretical description of the thin liquid filmultrasonic disintegration is given. Measurements of thedroplets velocity are presented for different workingconditions. A link between the spray characteristics and thoseof the standing surface waves which give rise to the dropletsformation is established. The effects of the liquid propertieson the droplet diameters are also shown.

2. DROPLET FORMATION MECHANISM

When a liquid is delivered to the atomizing surface, a thinliquid film, the thickness of which varies from 80 to 300 µmaccording to the liquid flow rate (Cousin et al., 1997), formsas the liquid spreads out. Standing surface waves appear onits free surface when the amplitude of applied vibrating force

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A.19

ANNEXE 2: Article présenté à la conférence ILASS-Europe 2001 - Zurich

TSALLIS GENERALIZED ENTROPY AND MAXIMUM ENTROPYFORMALISM FOR SPRAY DROPS SIZE DISTRIBUTION

FUNCTION PREDICTION

Miruna Dobre and Léon Bolle

Université catholique de LouvainUnité TERM - Place du Levant, 2

1348 - Louvain-la-Neuve - Belgium

ABSTRACTIn sprays theoretical characterization, a difficult step is to find the most likely drops size probability distribution

with respect to the known mean diameter and the type of atomization. The classical procedure consists of fitting ananalytical function (for ex. Rosin-Rammler) on experimental data. Another more logical and more physicalmeaningful approach is to apply the maximum entropy formalism (M.E.F.), a widely used method which allows tochoose among all the possible probability distributions the most suitable to the available knowledge about thephenomena. The classical M.E.F., states that, when given some information about a stochastic process (for ex.,given the mean diameter of the spray), the probability distribution that agrees the best with that information isobtained by maximizing Shannon's entropy ( ( ) lniS p k p pi i= ) subject to the given constraints (written in form ofconservation laws). Shannon's entropy , besides other required properties, is additive. Additivity is not a necessarycondition for a function to be a measure of uncertainty of a probability distribution. Several authors suggested someother non-additive (non-extensive) forms of entropy. Tsallis introduced a generalized pseudo-additivefunction : ( ) ((1 /( 1))i

qiT p k p q= − − . Tsallis entropy is applied to an increasing number of physical problems. It has

been showed that generalized entropy predicts well physical systems involving long-range interactions (anomalousdiffusion, granular systems,…). Violent break-up in sprays, fragmentation with high energies, leads to long-rangeinteractions between liquid elements. Spraying regimes where high energies are involved (high pressure or highvelocity) may be well depicted by power law distributions as obtained from the Tsallis entropy. An atomizerworking at low pressure will follow an exponential Shannon law but when increasing pressure the distribution tendsto power Tsallis law, revealing scaling. Tsallis nonextensivity parameter q may also be used in order to classifybreak-up regimes in sprays.

INTRODUCTIONThe common approach used to determine droplets size distribution in spray research is based on extensive

measurements followed by a best-fit procedure in order to find an analytical probability density function (pdf). Thechoice of the suitable pdf (Rosin-Rammler, log-normal, log-Boltzmann, etc…) is only based on best fit : it cannot befounded upon neither physical nor logical basis. This common approach provides no physical link between theatomization parameters (type of atomizer, liquid properties) and the resulting spray characteristics.

Provide a probability distribution function closely related to the physics of atomization can be achieved bymeans of the maximum entropy formalism (MEF) proposed by Jaynes [1]. This statistical widely used methodallows to choose among all the possible probability distributions the most suitable one with respect to to theavailable knowledge about the phenomena. The MEF is applied to sprays since 1986 (precursors are Sellens andBruztowski [2] and Li and Tankin [3]) in order to predict droplets size and, eventually, velocity probabilitydistributions. The MEF states that, when given some information about a stochastic process (for ex., given the meandiameter of the spray), the probability distribution that agrees the best with that information is obtained bymaximizing Shannon's information entropy (S) subject to constraints describing the available knowledge. Theconstraints are usually physical conservation laws (mass, momentum, energy). The same formalism is widely usedin other fields such as astronomy, biological systems, financial data and always yields exponential type distributions.As many of the empirical laws already used in atomization are exponential laws, the MEF based on Shannonentropy suits well spray prediction. But nature does not exhibit only exponential laws and power laws may occur inphenomena like anomalous diffusion, fragmentation, granular matter, self-gravitating systems, etc.. As an attempt totheoretically solve such "anomalies", Tsallis [4] proposed in 1988 a new form of entropy which fulfills all therequirements of an entropy function but is not additive as the Shannon entropy. Additivity is not a necessarycondition for a function to be an entropy and many types of pseudo or non-additive entropy expressions wereproposed in past years [5]. Tsallis entropy (T ) is a generalized entropy; Shannon entropy is a limiting case of it.

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A.23

ANNEXE 3: Article publié dans la revue Experimental Termal and fluid Science 26 (2002) p.205-211

INTRODUCTION

Ultrasonic driven atomizers provide a mist-like spray(typical mass mean diameter 30 20D µm= ) with a particularlynarrow droplet size distribution and very low spray velocity(typical axial mean droplet velocity 1m s=v ). Together withits low energy consumption (4W) and no-clogging qualities,these properties are very useful in applications like air-conditioning, aerosols (drugs or perfume delivery), thincoatings, etc…

The theoretical phenomenological aspects of ultrasonicatomization were intensively studied in past years [1, 2, 3, and4]. Formulae for mean droplet diameter prediction wasderived based on stability studies [1]. Furthermore spraycomplete characterization (droplet size distribution) by meansof a stochastic algorithm (maximum entropy formalism) wasachieved [2]. Meanwhile, experimental tests involving severalfluids established the influence of liquid properties on sprayquality [3].

Spray characteristics theoretical prediction involves asparameters the atomizer resonant frequency and liquidproperties. Droplet size is not affected by flow rate but thereis a maximum flow rate above which pulverization is no moreachieved. In order to increase the upper limit flow rate (toolow for applications like air conditioning) severalmodifications of the prototype atomizer are tested. The firstone is the increase of resonant atomizer surface area obtainedby changing its shape (spherical, conical) or by increasing thesize of the entire atomizer. The second one is the increase ofsurface ultrasonic wave amplitude in order to overcomedamping in the liquid film.

Nor atomizer size neither resonant surface area areinvolved in present spray prediction theory. Will suchchanges affect droplets mean diameter or size distribution?

To answer that question and to find the most efficient wayto increase maximum flow rate an experimental work hasbeen completed. Mean droplets diameter and standarddeviation of the droplets size distribution were measured(using a Fraunhofer diffraction granulometer) together withthe maximum flow rate reached with the modified geometriesand input wave. The results permitted to refine sprayprediction and to design optimum maximum flow rateultrasonic atomizer.

ULTRASONIC ATOMIZATION: STATE OF THE ART

A typical ultrasonic atomizer (as shown in figure 1) ismade of two piezoelectric discs tighten between mechanicalamplifying element and a support element. On the activeresonant surface (the amplifier's tip) a thin liquid film isformed.

Figure 1. Ultrasonic atomizer

When approaching resonance frequency a square wavepattern forms onto the liquid surface (as reported in [1]).

PRACTICAL DESIGN OF ULTRASONIC SPRAY DEVICES: EXPERIMENTALTESTING OF SEVERAL ATOMIZER GEOMETRIES

M. Dobre and L. Bolle

Department of Mechanical Engineering - Université catholique de LouvainPlace du Levant, 2, 1348 - Louvain-la-Neuve, Belgium

http://www.term.ucl.ac.be

ABSTRACT

Ultrasonic atomization generates a mist-like uniform spray. Each particular application (air conditioning, drugs delivery,combustion,…) has specific requirements in terms of mean droplet size, spray shape, spray velocity and liquid flow rate.Forcing frequency and liquid properties are the main factors affecting mean droplet diameter and droplets size distribution.Physical and statistical modeling is applied to predict spray characteristics or to design specific atomizers for required dropletsdimensions. Initial droplets velocity is mainly determined by input power. Flow rate is limited by atomizers active surface area.Present work is focusing on flow rate maximization. Several atomizer geometries have been designed in order to vary forcingwave parameters and to maximize atomizer active surface area. Tests involve droplets size distribution measurements byFraunhofer diffraction. The maximum possible flow rate without affecting spray parameters is also investigated for eachspecific atomizer geometry. Present measurements add to past theoretical and experimental results in order to improvepractical flexible design of ultrasonic atomizers with respect to operating condition and spray quality requirements. Anadequate atomizer design will provide the complete required spray characteristics, droplets mean diameter and size distributionas well as initial velocity and maximum flow rate.

Piezoelectric disks

Resonantsurface

Amplifier

Support

~

Liquid feedingchannel

Powerinput