auslegung von absorptionskolonnen – neue problemstellungen für eine altbekannte aufgabe

Forschungsarbeit

Auslegung von Absorptionskolonnen – NeueProblemstellungen für eine altbekannte AufgabeMarcus Grünewald*, Guanghua Zheng und Manuela Kopatschek

DOI: 10.1002/cite.201100041

Untersuchungen zur Auslegung von Absorptionskolonnen werden vorgestellt. Ausgehend von der bisher verwendeten

Auslegungsmethodik nach Billet und Schultes erfolgt eine Analyse und Bewertung der Grenzen dieser in der Technik

häufig verwendeten Vorgehensweise. Dabei werden auf der Grundlage eigener Experimente entsprechende Änderungsvor-

schläge in der bisherigen Auslegungsweise für Packungskolonnen beschrieben. Neben der Anpassung einzelner empi-

rischer Gleichungen zur flexiblen Beschreibung des Bereiches zwischen Stau- und Flutpunkt, wird insbesondere die auf

der Messung lokaler Prozessgrößen basierende Einteilung in Wand- und Kernphasen der Packungskolonnen vorge-

schlagen.

Schlagwörter: Absorption, Gittersensor, Packungskolonnen

Eingegangen: 14. März 2011; revidiert: 26. April 2011; akzeptiert: 06. Mai 2011

Design of Absorption Columns – New Challenges for a well-known Task

This research paper focuses on the design of absorption columns. Based on the Billet-Schultes-Model commonly used for

the design of absorption columns, limitations of this design procedure are identified. Model modifications to overcome

these limitations are proposed. One the one hand the use of an adapted empirical equation is recommended to describe

the hydrodynamic behavior between loading point and flooding point more accurate. On the other hand a more general

approach taking into account two different zones in an absorption column, the wall and the core zone are suggested.

Keywords: Absorption, Packed column, Wire-mesh sensor

1 Einleitung

Packungskolonnen werden als Gas/Flüssig-Kontaktoren invielen Bereichen der chemischen Industrie zur Absorptionund Destillation eingesetzt. Zur Auslegung solcher Kolon-nen ist es dabei von entscheidender Bedeutung, das in derKolonne durch die Packung aufgeprägte Betriebsverhaltenbezüglich Fluiddynamik und Stofftransport akkurat zu be-schreiben. Dabei sind der Druckverlust über die Packung,der Flüssigkeits-Hold-up sowie der Stau- und Flutpunkt diewesentlichen Parameter, die eine Packung hydrodynamischcharakterisieren.

Aufgrund der geometrischen Komplexität der technischeingesetzten Packungen ist es in der Regel nicht möglichdie Fluiddynamik ausgehend von einer Beschreibung dercharakteristischen Struktur einer Packung auf analytischemWeg zu charakterisieren. Nichtsdestotrotz sind seit den1960er Jahren eine Reihe von Gleichungen auf der Basisphänomenologischer Modellvorstellungen einer Film-bzw. Kanalströmung [1 – 5] und später einer Tropfenströ-mung [6, 7] entwickelt worden. Während das in Abschn. 2.1beschriebene Filmmodell von einer Filmströmung vonFlüssigkeit und Gas ausgeht, basiert das Tropfenmodell, dasinsbesondere bei der Beschreibung gitterförmiger Füllkör-performen sehr gute Anpassungen an experimentelle Datenermöglicht, auf der Beschreibung von fallenden Tropfen.

Zur Beschreibung des Stofftransports in Packungskolon-nen können zwei unterschiedliche Berechnungskonzepteherangezogen werden: das Gleichgewichtsstufenmodel unddas flussratenbasierte Modell [8, 9]. Während erstgenanntesauf der Bilanzierung einer theoretischen Stufe basiert, be-rücksichtigt letzteres den lokalen Stofftransportfluss zwi-

www.cit-journal.com © 2011 WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim Chemie Ingenieur Technik 2011, 83, No. 7, 1026–1035

–Prof. Marcus Grünewald ([email protected]),Guanghua Zheng, Manuela Kopatschek, Ruhr-Universität Bochum,Lehrstuhl für Fluidverfahrenstechnik, Universitätsstraße 150,44801 Bochum, Germany.

1026 M. Grünewald et al.

schen den Phasen. Hinsichtlich des Stofftransports sinddemnach entweder die Höhe einer theoretischen Trenn-stufe oder die Stoffübergangskoeffizienten und die effektiveStoffaustauschfläche für eine Auslegung anzugeben. Bei-den Modellansätzen zur Berechnung des Stofftransports istallerdings gemein, dass für die Herleitung der beschreiben-den Gleichungen über den Querschnitt konstante Phasen-verteilungen angenommen werden. Eine Unterscheidungin Rand- und Kernbereiche der Packungskolonnen und da-mit eine Gewichtung des experimentell zu beobachtendenWandeinflusses auf den Druckverlust [10], den Hold-up [11]und damit auch auf den Stofftransport [12, 13] findet nichtstatt.

2 Modellierung von Packungskolonnen

2.1 Das fluiddynamische Model nach Billet

Das fluiddynamische Model nach Billet [14] gehört zu denam häufigsten angewendeten Berechnungsmethoden beider Auslegung von Absorptions- und Destillationskolonnen.Die Modellvorstellung beruht dabei auf der experimentellvalidierten Hypothese, dass wie bei einer Rohrströmung derDruckverlustbeiwert der Gasströmung ebenfalls von derGasgeschwindigkeit abhängt.

Dementsprechend geht das Model von einer nach untengerichteten Strömung einer Flüssigkeit auf der Oberflächeeines Packungselements aus. Im Gegenstrom dazu strömtdas Gas entlang einer ebenen, der Packungsstruktur parallelfolgenden Phasengrenzfläche durch den restlichen zurVerfügung stehenden Kanalraum (vgl. Abb. 1).

Wichtigste Größe zur fluiddynamischen Auslegung vonPackungskolonnen ist neben dem spezifischen Druckver-lust der spezifische Flüssigkeits-Hold-up hL als Quotient

aus dem experimentell bestimmten Flüssigkeitsvolumen VL

und dem Kolonnenvolumen VC (Gl. (1)).

hL � VL

Vc(1)

Anhand einer Kräftebilanz um ein in Abb. 1 schematischdargestelltes, differentielles Flüssigkeitsvolumenelementund der Randbedingung, dass das Gas einen dem Gegen-stromverhältnis proportionalen Impuls an der Phasengren-ze ausübt, kann gemäß [14] ein Zusammenhang zwischendem Flüssigkeits-Hold-up und den Leerrohrgeschwindig-keiten der beiden Phasen hergeleitet werden. Neben denStrömungsgeschwindigkeiten und den Stoffeigenschaftender Fluide hängt der Hold-up demnach von der Ober-flächenbeschaffenheit, der spezifischen Oberfläche, der Po-rosität und der Geometrie der betrachteten Packung ab(Gl. (2)).

a2gLuL � h1�nL

�gqL

3� f

4a

hL�e � hL�2 u2VqV

�(2)

Zusammen mit Gleichungen zur Berechnung des Druck-verlustbeiwertes, des Stau- und des Flutpunktes ergibt sichsomit ein Gleichungssystem mit dessen Hilfe Packungs-kolonnen hydrodynamisch ausgelegt werden können.Wesentlicher Bestandteil des Gleichungssystems ist dabeidie Verwendung von vier packungsspezifischen Konstanten,die mit experimentellen Untersuchungen bestimmt werdenmüssen (s. Abschn. 2.2) [1].

2.2 Stofftransportberechnung nach Billet undSchultes

Die Effizienz des Stofftransportes von Packungskolonnenkann mithilfe des HTU/NTU-Konzepts beschrieben werden(Gl. (3)).

H � HTUOVNTUOV bzw� H � HTUOLNTUOL (3)

Dabei kann beispielweise unter Annahme eines nur gas-seitig limitierten Stofftransports die Stofftransporteffizienzaus den einzelnen Stofftransportwiderständen bVaPh undbLaPh nach Gl. (4) bestimmt werden.

HTUOV � uV

bVaPh� mxy

L�VuL

bLaPh(4)

Billet und Schultes [15] schlagen zur Berechnung der gas-und flüssigkeitsseitigen Stofftransportkoeffizienten bVaPh

und bLaPh die empirischen Gln. (5) und (6) vor, wobei alsAnpassungsparameter zur Charakterisierung der jeweiligenPackung die beiden Konstanten CL und CV verwendet wer-den. Der hydraulische Durchmesser berechnet sich über die

ChemieIngenieurTechnik

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Phasengrenzfläche zwischen Gas und

FlüssigkeitPackung

Flüssigkeitsphase Gasphase

Scherkraft

Gravitation

Reibungskraft

dHds

Abbildung 1. Film- bzw. Kanalmodel nach Billet [14].

Packungskolonnen 1027

Porosität und die spezifische Oberfläche der Packung nachGl. (7).

bLaPh � CL 121�6 uL

hL

� �0�5 DdH

� �0�5

aaPh

a

� �(5)

bVaPh � CV1

�e � hL�0�5

a1�5

d0�5h

DVuV

amV

� �0�75 mV

DV

� �1�3 aPh

a(6)

dh � 4ea

(7)

Zusammen mit den vier Konstanten der Fluiddynamikergibt sich damit ein charakterisierender Satz von jeweilssechs Parametern, die für jede Packung experimentell be-stimmt werden müssen. Nicht zuletzt in [1] sind für eineVielzahl von Füllkörperpackungen und strukturierten Pa-ckungen die entsprechenden Parametersätze aufgelistet.Die Daten entstammen in der Regel eigenen Messungender Arbeitsgruppe Billet aus den 1980er und 1990er Jahren.Insbesondere die große experimentelle Datenbasis verdeut-licht die breite Anwendbarkeit des Berechnungsmodelsnach Billet und Schultes.

Die von Billet und Schultes beschriebene und weiter un-ten diskutierte, experimentelle Methodik [1] wird auchheute noch zur Charakterisierung neuer Entwicklungspro-dukte diverser Hersteller verwendet. Dabei sind der Aufbauder verwendeten Versuchsanlagen und die Durchführungder experimentellen Untersuchungen zur Charakterisie-rung von Füllkörpern und strukturierten Packungen in derRegel prinzipiell gleich. Die für die Auswertung erforder-lichen Messgrößen zur Charakterisierung der Hydrodyna-mik und des Stofftransportvermö-gens sind der Druckverlust über dieKolonne, der Volumenstrom/Mas-senstrom oder direkt die Strömungs-geschwindigkeit der Gas- und Flüs-sigphase, die Konzentration in denEingangs- und Ausgangsströmen so-wie der Hold-up. Abb. 5 zeigt sche-matisch das Verfahrensfließbild derverwendeten Versuchsanlagen.

2.3 Erweiterung des Berech-nungsmodels für neuartigePackungsstrukturen

Ein Schwachpunkt in dem oben dar-gestellten Berechnungsmodel ist dieBeschreibung des Hold-ups im Be-reich zwischen dem Stau- und Flut-punkt. Während der Hold-up vonFüllkörperpackungen und struktu-

rierten Packungen, in denen sich kanalartige Strukturenwiederfinden lassen, sich sehr gut mithilfe der von Billetund Schultes vorgeschlagenen Gl. (8) beschreiben lassen, istdie Genauigkeit bei der Charakterisierung offener, eherstegartiger Strukturen nicht zufriedenstellend.

hl � hs � hfl � hs� � uG

uG�fl

� �13

(8)

Insbesondere im Hinblick auf Auslegungsaufgaben fürPackungskolonnen mit der Anforderung eines geringenDruckverlustes, wie dies zukünftig z. B. bei der CO2-Abtren-nung aus großen (Ab)Gasströmen notwendig sein wird, istaber eine genauere Auslegungsbasis anzustreben.

Wie in Abb. 2 für den Standardfall eines Pall-Rings(25 mm, Metall) dargestellt, steigt der Druckverlust mit demExponent n= 13 an. Zudem beginnt das Aufstauen der Flüs-sigkeit bezogen auf die Flüssigkeitsgeschwindigkeit amFlutpunkt bei dem von Billet und Schultes vorausgesagtenWert von 0,6 bis 0,7. Im Gegensatz dazu verschiebt sich derStaupunkt für eine strukturierte Packung mit offenerStruktur zu wesentlich kleineren Berieselungsdichten. DerAnstieg verläuft dementsprechend flacher und kann miteinem Exponenten von ca. 3 bis 4 abgebildet werden. Umdas Betriebsverhalten unterschiedlicher Packungsstruktu-ren beschreiben zu können wird deshalb Gl. (9) zur Abbil-dung des Flüssigkeits-Hold-ups zwischen Stau- und Flut-punkt vorgeschlagen.

hl � hs

hfl � hs� uG

uG�fl

� �n

(9)

Dabei stellt der Exponent n einen zusätzlichen Parameterdar, wodurch das Modell besser an die experimentellenDaten angepasst werden könnte.


Abbildung 2. Beschreibung des Flüssigkeits-Hold-ups oberhalb des Staupunktes mithilfe desExponenten n aus Gl. (9).


2.4 Scale-up-Fähigkeit des Berechnungsmodells

Bei der Herleitung von Modellansätzen zur Beschreibungvon Packungskolonnen wird im Allgemeinen davon aus-gegangen, dass sich die Fluide gleichmäßig über denKolonnenquerschnitt verteilen. Nichtsdestotrotz wird vonverschiedenen Autoren von einem Einfluss des Kolonnen-durchmessers berichtet, der dem Anteil der Wandeffekte be-zogen auf die Gesamtfläche zugeschrieben wird [16].

Abb. 3 zeigt exemplarisch den Einfluss des Kolonnen-durchmessers auf den Druckverlust und den Flüssigkeits-Hold-up. Während beim Druckverlust kein bzw. nur im Be-reich hoher Gasbelastungen ein geringer Unterschied zwi-schen den Messungen in einer Kolonne mit einem Innen-durchmesser von 0,288 m bzw. 0,440 m erfasst wurde, kannbeim Flüssigkeits-Hold-up ein Unterschied von rund4 – 8 % (absolut) beobachtet werden.

Zur Beschreibung des Einflusses des Maßstabes bzw. desDurchmessers wird von verschiedenen Autoren die Einfüh-rung eines zusätzlichen Parameters vorgeschlagen. So wirdbeispielsweise in [6] bzw. [14] der Wandfaktor k definiert(vgl. Gln. (10) und (11)) und in der Berechnung des Druck-verlustes berücksichtigt.

1k� 1 � 2

31

1 � edP

dS(10)

1k� 1 � 4

a dS(11)

Dabei ist dS ist der Kolonnendurchmesser und dP ist derFüllkörperdurchmesser. Die Einführung eines Wandfaktors

führt zu einer verbesserten Beschreibung der packungs-spezifischen Fluiddynamik in unterschiedlichen Kolonnen-durchmessern. Der Einfluss auf das Betriebsverhalten unddamit des Stofftransports kann dadurch jedoch nicht exaktin Abhängigkeit vom Wandeffekt beschrieben werden.

3 Wand- und Kernbereiche in Absorptions-kolonnen

Ein anderer Ansatz zur Beschreibung der Wandeinflüssestellt die Unterteilung der Kolonne in einen Wand- undeinen Kernbereich im Innern der Kolonne dar. Hintergrundist dabei die Überlegung, dass der Wandbereich zwar ab-hängig vom Kolonnendurchmesser einen unterschiedlichgroßen Anteil am Gesamtvolumen der Kolonne hat, dassaber im Innern der Kolonne die Hydrodynamik unabhängigvom Kolonnendurchmesser ist. Wenn es also mithilfe geeig-neter Messmethoden gelingt, die jeweiligen Anteile vonWand- und Kernbereich zu bestimmen, würde eine Mes-sung in einem relativ kleinen Maßstab von z. B. 0,288 mausreichen, um die Hydrodynamik des Kernbereichs zucharakterisieren und damit ein Scale-up auf größere Durch-messer durchzuführen. Je größer der Innendurchmesserder verwendeten Kolonne für die experimentellen Unter-suchungen zur Charakterisierung neuartiger Füllkörperund Packungen, desto geringer ist der Einfluss des Wand-bereichs. Ziel dieses neuen Konzepts ist es jedoch, eineKolonne mit möglichst kleinem Innendurchmesser zu ver-wenden, um eine Reduzierung der Kosten der experimen-tellen Untersuchungen zu erreichen.

Wesentliche Voraussetzung für die Validierung diesesKonzepts ist eine möglichst nicht- bzw. gering-invasive und

gleichzeitig kostengünstige Mess-methode. Die Aufklärung der Fluid-dynamik einer Kolonne wurdebereits mit komplexen Messprinzi-pien wie der Röntgentomographieuntersucht [18]. Ziel der Autoren die-ses Beitrages ist es jedoch, eine kos-tengünstigere und weniger aufwendi-ge Messmethodik einzusetzen, diebei allen experimentellen Unter-suchungen neuentwickelter Füllkör-per und Packungen integriert werdenkann. Im Rahmen eigener Unter-suchungen wurden deshalb eineSammlermethode und ein inPackungskolonnen bisher noch nichteingesetzter Gittersensor zur Bestim-mung des an der Innenwand herun-ter strömenden Flüssigkeitsanteilsverglichen.



Abbildung 3. Einfluss des Kolonnendurchmessers auf Druckverlust und Flüssigkeits-Hold-upfür das Beispiel einer Füllkörperpackung.


3.1 Bestimmung des Wandflüssigkeitsanteils mit-hilfe eines Flüssigkeitssammlers

Die Sammlung herunter strömender Flüssigkeit in unter-schiedlichen Bereichen einer Packungskolonne ist einebereits vielfach eingesetzte Methode [19, 20] zur Bestim-mung der Ungleichverteilung der Flüssigkeitsströme überden Querschnitt. Der Nachteil einer solchen Vorgehens-weise ist jedoch, dass die unterhalb der Packung installierteVorrichtung zur Sammlung der Flüssigkeit den einströmen-den Gasstrom entscheidend beeinflusst und damit nur be-dingt repräsentative Ergebnisse bzw. keine Ergebnisse ohnegegenströmendes Gas erzielt werden können.

Zur Bestimmung des an der Wand herunter strömendenFlüssigkeitsanteils wurde der in Abb. 4 dargestellte Ring-sammler installiert. Mithilfe einer Ablaufrinne wird dieWandflüssigkeit in einen separaten Ablauf geleitet. DieStrömung der Phasen im Kernbereich bleibt davon unbe-einflusst. Auf diese Weise konnte ein Kompromiss zwi-schen möglichst einfacher Handhabung und gleichzeitiggeringer Beeinflussung der Gasströmung gefunden wer-den. Druckverlustmessungen ergaben einen Unterschiedvon weniger als 0,2 mbar m–1 im Vergleich zu Kolonnenohne Ringsammler.

Die Ergebnisse in Abb. 4 belegen, dass rund 20 % der ge-samten Flüssigkeit in einer Kolonne mit einem Innen-durchmesser von 0,288 m bei Gasbelastungsfaktoren unter-halb des Staupunktes entlang der Kolonnenwand strömenund damit nur wenig in Wechselwirkung mit dem gegen-strömenden Gas treten. Im Bereich des Staupunktes verrin-gert sich dagegen dieser Anteil auf knapp über 10 %, steigtaber mit größeren Gasgeschwindigkeiten auf Werte von30 – 40 % nahe dem Flutpunkt an.

3.2 Bestimmung des Wandflüssigkeitsanteils mit-hilfe eines gering-invasiven Gittersensors

Als Alternative zur Flüssigkeitssammlermethode wurde einGittersensor – entwickelt und hergestellt von der Arbeits-gruppe Hampel am Forschungszentrum Dresden-Rossen-dorf – verwendet [21]. Die Bestimmung der Phasenanteilemithilfe des bereits in verschiedenen Apparaten implemen-tierten Gittersensors [22 – 26] beruht dabei auf einem kapa-zitiven Messprinzip [27, 28]. Der Gittersensor selbst bestehtaus zwei Ebenen mit jeweils 32 parallel innerhalb einerEbene gespannten Drähten, wobei die Drähte der jeweiligenEbene orthogonal zu denen der anderen Ebene angeordnetsind. Dadurch ergeben sich 840 Kreuzungspunkte miteinem vertikalen Abstand von jeweils 1,5 mm innerhalb derKolonne. Die Messfrequenz beträgt dabei 400 Hz, so dassein zeitlich hochaufgelöstes Messsignal an jedem Kreu-zungspunkt abgegriffen werden kann.

Abb. 5 zeigt schematisch den experimentellen Aufbau so-wie die Positionierung des Gittersensors unterhalb der in-stallierten Packung. Alternativ kann der Gittersensor auchinnerhalb einer Packung eingesetzt werden, allerdingsmuss dann zum Schutz der Drähte ober- und unterhalb einTragegitter installiert werden, um eine Berührung derDrähte mit den Füllkörpern bzw. der strukturierten Packun-gen zu vermeiden. Auf diese Weise entsteht innerhalb derPackung eine kurze Unterbrechung der Packungsstruktur,so dass in diesem Fall eine Beeinflussung der Strömung derbeiden Phasen nicht ausgeschlossen werden kann.

In Abb. 6 sind exemplarisch mit dem installierten Gitter-sensor gemessene Ergebnisse für zwei unterschiedliche Be-rieselungsdichten dargestellt. Aufgetragen ist der lokaleFlüssigkeits-Hold-up für unterschiedliche Gasbelastungs-


Abbildung 4. Experimentell be-stimmter Wandflüssigkeitsanteilin Abhängigkeit von der Berie-selungsdichte für einen Pall-Ring 25 mm aus Metall miteinem Ringsammler bei einemInnendurchmesser von 0,288 m.


faktoren FV und eine Berieselungsdichte von uL = 10 bzw.40 m3m–2h–1. Der lokale Wert ergibt sich aus der Bilanzie-rung konzentrischer, jeweils 9 mm breiter, von innen (1)nach außen (16) nummerierter Kreisringflächen, wobei derdargestellte Wert als Mittelwert aus den über einenZeitraum von 10 s gemessenen Daten (bei 400 Hz: 4000Messungen) berechnet wird.

Aus Abb. 6 lässt sich deutlich das erwartete Verteilungs-profil erkennen: Während über weite Bereiche der Kolon-

nen ein nahezu konstanter lokalerFlüssigkeits-Hold-up zu beobachtenist, wird für den äußeren Bilanzring(16) ein höherer Wert gemessen. Mitansteigender Gasleerrohrgeschwin-digkeit (~ FV) wird ein Anstieg desäußeren Wertes gemessen. Das Ni-veau des äußeren Hold-ups stimmtgut mit den mithilfe einer Sammler-methode gemessenen Werte überein.Auch der Einfluss der Berieselungs-dichte ist signifikant. Der Hold-upsteigt mit größerer Berieselungs-dichte an.

Analoge Messungen wurden fürunterschiedliche Füllkörpergrößenund Formen durchgeführt. In allenFällen ergeben sich ähnliche Verläufeund Zusammenhänge, so dass derEinsatz des Gittersensors für dieMessung der Flüssigkeitsverteilunginnerhalb einer Kolonne als erfolg-reich gewertet werden kann.

Zudem sollte in diesem Zusam-menhang darauf hingewiesen wer-den, dass eine Aufsummierung derlokalen Flüssigkeitsanteile zu einemmittleren Flüssigkeits-Hold-up im

Vergleich zu Literaturdaten zu ähnlichen Werten bei kleinenBerieselungsdichten führt. Im Fall von größeren Beriese-lungsdichten und hohen Gasbelastungsfaktoren ist dagegeneine signifikante Abweichung zu beobachten. Dabei mussberücksichtigt werden, dass es sich bei der berechneten Grö-ße um einen auf die Querschnittsfläche bezogenen Flüssig-keitsinhalt an einer diskreten Position in der Packung han-delt, während die Literaturdaten Werte auf das gesamteVolumen bezogen sind. Eine weiterführende Betrachtung

zur Auswertung hinsichtlich der quer-schnittsgemittelten Größen wird des-halb derzeit durchgeführt.

4 Messung der charakteri-sierenden Modellparame-ter des Stofftransportes

Das Stofftransportvermögen neu ent-wickelter Füllkörper bzw. strukturier-ter Packungen können, wie obendiskutiert, nicht vorausberechnetwerden, so dass die Basis für die Aus-legung von Absorptionskolonnenauch heutzutage noch experimentelleUntersuchungen sind. Zur Bestim-mung der volumetrischen Stoffaus-tauschkoeffizienten (bVaPh, bLaPh)werden experimentelle Untersuchun-



Abbildung 5. Schematische Darstellung des experimentellen Aufbaus und Foto des zur Be-stimmung der Flüssigkeitsverteilung installierten Gittersensors (B1 – B3 = Behälter, G = Radial-ventilator, K1, K2 = Kolonnen, P1 – P3 = Kreiselpumpen, T1, T2 = Tropfenabscheider, V1, V2 =Ventile, VE = vollentionisiertes Wasser).

0%

5%

10%

15%

20%

25%

30%

35%

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 131415 16

Flüs

sigk

eits

hold

up [%

]

Bilanzring (1: innen; 16: außen)

uL= 10; Fv= 0,74uL= 10; Fv= 1,45uL= 10; Fv= 1,95uL= 10; Fv= 2,44uL= 10; Fv= 2,95uL= 10; Fv= 3,55

0%

5%

10%

15%

20%

25%

30%

35%

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 1213 14 15 16

Flüs

sigk

eits

hold

up [%

]

Bilanzring (1: innen; 16: außen)

uL= 40; Fv= 0,74uL= 40; Fv= 1,47uL= 40; Fv= 1,95uL= 40; Fv= 2,33uL= 40; Fv= 2,66uL= 40; Fv= 2,9

Abbildung 6. Mittlerer (links) und lokaler (rechts) Flüssigkeits-Hold-up für unterschiedlicheGasbelastungsfaktoren FV und Berieselungsdichten uL.


gen mit zwei verschiedenen Stoffsyste-men, für die Bestimmung der Stoffüber-ganskoeffizienten und der effektivenPhasengrenzfläche (bV, bL, aPh) drei ver-schiedene Stoffsysteme benötigt. DieStoffsysteme müssen sich dabei hinsicht-lich des dominierenden Stofftransport-widerstandes unterscheiden, wie diesvon Hoffmann et al. [29] bereits ausführ-lich beschrieben wurde (vgl. Tab. 1).

Die dargestellten Ergebnisse zur Cha-rakterisierung der Fluiddynamik wurdenmit dem Stoffsystem Wasser/Luftdurchgeführt, die stofftransportspezifi-schen Modellparameter bVaPh, bLaPh bzw.HTUOV, HTUOL wurden für die Stoffsys-teme NH3-Luft/Wasser und CO2-Wasser/Luft ermittelt.

Neben der Stoffsystemauswahl ist dieGenauigkeit der Messergebnisse abhängig von der experi-mentellen Vorgehensweise ein oft diskutierter Punkt. Fürdie in Abb. 5 schematisch dargestellte Versuchsanlage miteinem Innendurchmesser der Kolonne von 0,288 m wurdedeshalb beispielhaft eine Berechnung der Fortpflanzungder Messunsicherheiten nach DIN 1319 [30] durchgeführt.Dabei werden mit den Messunsicherheiten der Messgrößendie Messunsicherheiten der Ergebnisgrößen der Auswer-tung nach dem Gauss-Verfahren berechnet.

Die Messunsicherheiten der Messgrößen, die dafür alsBasis gewählt wurden, sind keine theoretischen Annahmen,Literaturwerte oder Herstellerangaben, sondern praktischeErfahrungswerte aus Reproduktionsmessungen. Diese Er-fahrungswerte setzen sich jeweils zusammen aus der Sum-me der Messunsicherheiten der Analysegeräte und den Er-

fahrungswerten für die auftretenden Messunsicherheitendurch die zufälligen Fehler bei der manuellen Ablesung derMessgeräte und der nasschemischen Analyse der Flüssig-phase per Titration sowie der auftretenden Schwankungender jeweiligen Messgrößen während der Messung.

Die Ergebnisgrößen der Auswertung der Stofftransport-untersuchungen sind der HTUOL-Wert für die CO2-Desorp-tion und der HTUOV-Wert für die NH3-Absorption. DieseWerte sind abhängig von den Konzentrationen der jewei-ligen Übergangskomponente im Flüssigkeitseingang und-ausgang und im Gaseingang und -ausgang. Abb. 7 zeigt dieüber die Gasbelastung gemittelten, relativen Messunsicher-heiten der HTU-Werte der CO2-Desorption und der NH3-Absorption in Abhängigkeit von der spezifischen Flüssig-keitsbelastung uL.


Tabelle 1. Wässrige Stoffsysteme zur Charakterisierung des Stofftransportvermögens [29].

Gasphase Flüssigphase Bindungsmechanismus effektiver Stofftransportwider-stand abhängig von aPh und:

O2-Luft Wasser physikalische Absorption bV bL

CO2 Wasser physikalische Absorption – –

CO2-Luft Wasser physikalische Absorption bV bL

CO2-Luft Natronlauge chemische Absorption bV –

Luft CO2/Wasser physikalisches Strippen – bL

NH3 Wasser physikalische Absorption – bL

NH3-Luft Wasser physikalische Absorption bV bL

NH3-Luft Schwefelsäure chemische Absorption bV –

SO2-Luft Wasser physikalische Absorption bV bL

SO2-Luft Natronlauge chemische Absorption bV –

Abbildung 7. Darstellungder über die Gasbelastunggemittelten, relativenMessunsicherheiten vonHTUOL der CO2-Desorptionund HTUOV der NH3-Absorp-tion in Abhängigkeit vonder Flüssigkeitsbelastung.


Demnach fällt die über die Gasbelastung gemittelte, rela-tive Messunsicherheit des HTUOL-Werts mit steigender spe-zifischer Flüssigkeitsbelastung von 10,2 % auf 4,8 % deut-lich ab, während die Messunsicherheit des HTUOV-Wertesmit rund 3 % annähernd konstant ist. Die Messunsicherheitbei der NH3-Absorption ist also deutlich kleiner als bei derCO2-Desorption. Voraussetzung hierfür ist jedoch, dass dieKonzentration des Ammoniaks in Bezug auf den Gültigkeits-bereich des Messgerätes ausreichend hoch ist.

Eine weitere Einflussgröße bei der Auswertung der Unter-suchungen zum Stoffaustausch ist der Ort der Probenentnah-me und damit das bilanzierte Apparate- bzw. Packungsvolu-men. In der Literatur werden sowohl Experimente, bei denennur die Ein- und Ausgangsströme bilanziert werden, als auchStudien mit Probennahmevorrichtungen beschrieben, mitdenen man innerhalb der Packung Flüssigkeitsproben ent-nehmen kann.

Generell kann für Füllkörperschüttungen angenommenwerden, dass in der Gasphase keine bzw. nur eine vernach-lässigbar kleine Konzentrationsdifferenz über den Quer-schnitt auftritt. Diese in [31] validierte Annahme führt da-mit folgerichtig zu der Aussage, dass kein Einfluss derProbennahmestrategie der Gasphase zu erwarten ist.

Im Gegensatz dazu dürfen in der Flüssigphase die Konzen-trationsdifferenzen innerhalb des Querschnitts der Kolonnenicht vernachlässigt werden. Allein die oben beschriebeneTatsache, dass entlang der Wand einer im Querschnitt0,288 m messenden Kolonne mindestens 20 % der Flüssig-keit strömt, lässt aufgrund der unterschiedlichen Strömungs-regime am Rand- und im Kernbereich der Kolonne auf einenunterschiedlichen Impulsaustausch und damit auch einunterschiedliches Stoffaustauschverhalten schließen. ImRahmen der beschriebenen Untersuchungen, bei der derFlüssigkeitsstrom an der Wand mithil-fe eines Ringsammlers (vgl. Abb. 4)entnommen wurde, wurden die ge-sammelten Proben auch hinsichtlichder NH3-Konzentation analysiert. DieAuswertung der Ergebnisse zeigteeine in den Proben des Kernbereichsum den Faktor 10 höhere Konzentra-tion als in den Flüssigkeitsproben desablaufenden Flüssigkeitsfilms an derWand. Wird die Flüssigkeitsprobe erstim Kolonnensumpf oder in der sichanschließenden Rohrleitung entnom-men, kann davon ausgegangen wer-den, dass die beiden Ströme an Wandund im Kernbereich wieder idealdurchmischt sind und sich demnacheine Mischkonzentration einstellt.

In eigenen Studien wurden beideVorgehensweisen für den Fall derCO2-Desorption aus Wasser unter-sucht. Die Ergebnisse der beidenProbenentnahmemethoden sind in

Abb. 8 für einen metallischen 25-mm-Pall-Ring in einerKolonne mit einem Innendurchmesser von 0,288 m dar-gestellt und Literaturdaten gegenübergestellt. Aufgetragenist dabei der volumetrische Stoffaustauschkoeffizient bLae

in Abhängigkeit von der spezifischen FlüssigkeitsbelastunguL bei konstantem Gasbelastungsfaktor FV.

Die grauen Messreihen stammen aus der Probennahmeinnerhalb einer 2 m hohen Schüttung bei unterschiedlichenBerieselungsdichten. Die Proben wurden in einer Höhe vonh = 0,75 m unterhalb des Flüssigkeitsverteilers genommen.Die Probenentnahmevorrichtung besteht dabei aus Rohren,die mit Langlöchern (d = 0,240 m) versehen sind. Die Flüs-sigkeit, die an der Innenwand der Kolonne abläuft, wurdedemnach nicht berücksichtigt.

Die mit nicht ausgefüllten Symbolen gekennzeichneteMessreihe wurde ohne Probenentnahmevorrichtungen aneiner 0,75 m hohen Schüttung durchgeführt. Die Probenwurden am Ein- und Ausgang der Kolonnen entnommen.

Der Vergleich der Messreihen mit Literaturdaten [32], dieebenfalls mithilfe von Probenentnahmen am Ausgang derKolonne bzw. im Kolonnensumpf ermittelt wurden, ver-deutlicht den großen Einfluss der Probennahmemethode.Während die auf einer Gesamtbilanz (Eingang-Ausgang) ba-sierenden Messreihen hervorragend mit den Literaturdatenübereinstimmen, ergeben sich aus den innerhalb derKolonne entnommenen Proben für die volumetrischenStoffaustauschkoeffizienten deutlich höhere Werte. DieUmrechnung der in Abb. 8 dargestellten Unterschiede derbLae-Werte auf HTU-Werte zeigt, dass mit einer Differenzvon rund 0,07 m bis 0,11 m in Abhängigkeit vom Gas-belastungsfaktor zu rechnen ist.



Abbildung 8. Volumetrischer Stoffaustauschkoeffizient der CO2-Desorption bei Variation derProbenentnahme im Vergleich zu Literaturdaten des Pall-Rings von 1987.


5 Schlussfolgerungen und Ausblick

Ziel der Charakterisierung von Füllkörperschüttungen undstrukturierten Packungen mittels experimenteller Untersu-chungen im kleinen Technikumsmaßstab und der ent-sprechen Auswertung ist es, mit den ermittelten Datenmöglichst sicher das Betriebsverhalten technischer Absorp-tionskolonnen mit wesentlich größeren Durchmessern vor-herzusagen. Diese Anforderung erfüllt die dargestellte Vor-gehensweise zur Durchführung der Versuche und derenAuswertung sehr gut. Allerdings stellen die auf einer Ein-gang-Ausgang-Bilanzierung basierenden Messergebnissefür den volumetrischen Stofftransportkoeffizienten einedeutlich konservative Abschätzung des realen Verhaltensdar. Der Grund hierfür ist der vom Kolonnendurchmesserabhängige Einfluss der Randgängigkeit. Während der Ein-fluss in technischen Kolonnen nahezu vernachlässigbar ist,fließen in der betrachteten Kolonne mit einem Innendurch-messer von 0,288 m 20 % bis 30 % der gesamten aufgegebe-nen Flüssigkeit an der Wand der Kolonne entlang.

Diese Analyse zur Scale-up-Fähigkeit der Auslegungsstra-tegie erscheint auf den ersten Blick niederschmetternd fürden Anbieter von Messungen in kleinen Absorptionskolon-nen. Folgt man aber dem entworfenen Konzept eines 2-Zo-nen-Modells zur Beschreibung von Absorptionskolonnen,so bergen die Ergebnisse aus Abb. 8 ein enormes Potenzialhinsichtlich einer möglichst effizienten Vorgehensweisezur Auslegung solcher Apparate. Voraussetzung für dieÜbertragung von Messungen in Kolonnen kleinen Durch-messers direkt in technische Abmessungen ist jedoch dasWissen um die exakte Größe des an der Wand ablaufendenFlüssigkeitsstromes und eine darauf abgestimmte Proben-entnahme, die ausschließlich die Konzentrationsbestim-mung der Kernphase ermöglicht. In diesem Zusammen-hang stellen nicht- bzw. gering-invasive Messmethoden wieder Gittersensor ein im kleinen Maßstab einsetzbares In-strument dar, um die Randgängigkeit von Füllkörperschüt-tungen und strukturierten Packungen zu charakterisieren.Weiterführende Arbeiten werden sich deshalb mit einerdetaillierteren Analyse der mit Gittersensormessungen ab-leitbaren Erkenntnisse zum hydrodynamischen Verhaltenbeschäftigen. Ziel der Untersuchungen soll es dabei sein,ausgehend von der Messung lokaler Verteilungsprofile undStrömungsregime Aussagen für die Packung charakterisie-rende Elementarzellen [33] zu erhalten.

Formelzeichen

a [m2m–3] spezifische OberflächeaPh [m2m–3] PhasengrenzflächeCL, CV [–] KonstantenD [m] KolonnendurchmesserDV [m2s–1] Diffusionskoeffizient Gasphasedh [m] hydraulischer DurchmesserdP [m] Partikeldurchmesser

dS [m] KolonnendurchmesserdH [m] differenzielle Höheds [m] differenzielle SchichtdickeFV [Pa0,5] Gasbelastungsfaktorg [ms–2] ErdbeschleunigungH [m] KolonnenhöheHTUOV [m] Höhe einer Übertragungseinheit

(gasseitig)HTUOL [m] Höhe einer Übertragungseinheit

(flüssigseitig)hS [ %] spezifischer Hold-up am Staupunkthfl [ %] spezifischer Hold-up am FlutpunkthL [ %] spezifischer Hold-upk [–] Wandfaktormxy [–] Steigung der Gleichgewichtslinien [–] ExponentNTUOV [–] Zahl der Übertragungseinheiten

(gasseitig)NTUOL [–] Zahl der Übertragungseinheiten

(flüssigseitig)uL [m s–1] FlüssigkeitsgeschwindigkeituG [m s–1] GasgeschwindigkeituG,fl [m s–1] Gasgeschwindigkeit am Flutpunktu(HTU) [ %] relative Messunsicherheit von HTUV [m3s–1] Volumenstrom GasphaseL [m3s–1] Volumenstrom FlüssigphaseVC [m3] Kolonnenvolumen (Packungs-

volumen)VL [m3] Flüssigkeitsvolumen (Hold-up-

Volumen)

Griechische Buchstaben

bVaPh [103 s–1] volumetrischer Stoffaustauschkoeffi-zient (gasseitig)

bLaPh [103 s–1] volumetrischer Stoffaustauschkoeffi-zient (flüssigseitig)

Dp/H [Pa m–1] spezifischer Druckverluste [–] Lückengrad der SchüttunggL [kg m s–1] dynamische Viskosität FlüssigphasemV [m2s–1] kinematische Viskosität GasphaseqL [kg m–3] FlüssigkeitsdichteqG [kg m–3] Gasdichtef [–] Widerstandsbeiwert

Literatur

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auslegung von absorptionskolonnen – neue problemstellungen für eine altbekannte aufgabe

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